2011 SGM Auteur : ESNOUF Claude CLYM Séminaire 6 EMISSION ELECTRONIQUE Conséquences sur la...

2011

SGM

Auteur : ESNOUF ClaudeCLYM

Séminaire 6

EMISSION ELECTRONIQUE

Conséquences sur la résolution des microscopes

Introduction

Vous êtes autorisé : • A reproduire, distribuer et communiquer, au public, ce document,• A modifier ce document, selon les conditions suivantes : Vous devez

indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de référence : ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : 978-2-88074-884-5.

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Accès aux autres séminaires1 - Séminaire « Rappels cristallographie 1 »

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4 - Séminaire « Méthode des poudres en DRX »

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9 - Séminaire « Imagerie CTEM »

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11 - Séminaire « HRTEM »

12 - Séminaire « Ptychographie »

13 - Séminaire « EELS » 3


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EMISSION ELECTRONIQUEEMISSION ELECTRONIQUEConséquences sur la résolution Conséquences sur la résolution

des microscopesdes microscopes

Claude ESNOUFClaude ESNOUF -- CLYMCLYM

Doublets du silicium à 1,4 Å en STEM (Doublets du silicium à 1,4 Å en STEM (Microscope corrigé de l’IPCM StrasbourgMicroscope corrigé de l’IPCM Strasbourg) )

Séminaires du CLYMSéminaires du CLYM

4


EMISSION ELECTRONIQUEEMISSION ELECTRONIQUE

On distingue 2 modes fondamentaux d’émission électronique :- L’émission thermélectronique- L’émission de champ

20 µm

Filament tungstèneFilament tungstène plié en V, d’un diamètre de l'ordre de quelques centièmes de millimètre. L'extrémité du filament présente un rayon de courbure du même ordre de grandeur que le diamètre. La taille de la source est aussi de cet ordre.

T 2500°C

Cristal LaBCristal LaB66 (symétrie cubique) : 4 de ses faces naturelles forment une pyramide dont le sommet constitue la source d'électrons. Le choix de ce matériau réside dans ses bonnes qualités d'émission et sa durée de vie supérieure à celle des filaments de tungstène.

T 1600°C

Emission thermo-électroniqueEmission thermo-électronique

5


Emission thermo-électroniqueEmission thermo-électronique

On exploite l’effet Joule. L'émission est alors le fait de l'agitation thermique qui modifie la distribution énergétique des électrons de conduction, régie par la statistique de Fermi-Dirac. Ainsi, un filament, porté à une température suffisamment élevée, va amener une fraction de ses électrons à un niveau énergétique égal ou supérieur au niveau du vide. La densité de courant émis suit alors la loi de Richardson-Dushman :

Jo = AT2 exp( WS/kBT) où : A = 4meekB2/h3 = 120 Ampères/cm2degré2

et où WS est le travail de sortietravail de sortie et kB la constante de Boltzmann.

20 µm

E = 0

– x·E

EV

EF

Eo

Energie

x

lB

WS

BC

Pointe Vide

E 0

Le travail de sortie du tungstène est relativement élevé (4,5 eV) ; par contre celui du LaB6 est relativement faible (2,7 eV). C’est une des raisons de son choix.

Ludwig Boltzmann (1844-1906), physicien autrichien 6


20 µm

Pointe froidePointe froide : pointe très effilée en tungstène - T = 20°C

Emission de champEmission de champ

En présence d'un champ électrique externe convenablement dirigé E, il y a diminution du travail de sortie d'une quantité voisine de 3,8 104 (exprimée en eV et E en V/cm). Grâce à l'effet de pointe (le champ est d'autant plus grand que la courbure locale de la surface du filament est grande), il y a augmentation du rendement d'émission qui se localise dans la zone de forte courbure du filament (effet Schottky).

On parle d’effeteffet Schottky Schottky lorsque l’application dun champ électrique au voisinage d’un métal chauffé réduit le travail de sortie des électrons.

Si le champ local est très intense (de l'ordre de 1 à 10 V/nm), la largeur largeur lB de la barrière à l'interface émetteur/vide est si faible que, même sans disposer d’une énergie thermique suffisante (pointe laissée à la température ambiante), les électrons franchissent la barrière d'énergie par effet tunneleffet tunnel. C'est l'émission de champ froidel'émission de champ froide qui n'est possible qu'avec des pointes ultra-fines.

Walter Hermann Schottky (1886-1976), physicien allemand.

E

7


20 µm

Emission de champ hybrideEmission de champ hybride

Réservoir de Zr

Fialment chauffé

Pointe SCHOTTKYPointe SCHOTTKY : pointe en tungstène revouverte d’une monocouce de ZrO - T 1500°C

Une variante de cette émission consiste, à assister thermiquement l’émission de champ (typiquement à 1500°C) et à maintenir la pointe recouverte d'une monocouche d'oxyde de zirconium. Elle joue un double rôle : protection protection + baisse du travail de sortie.baisse du travail de sortie.

Problème du vide à entretenir :Problème du vide à entretenir :Les ions positifs du vide résiduel, attirés par la tension accélératrice des microscopes,

viennent frapper la pointe et arrivent à la détruire d'autant plus facilement qu'elle est fine. Dans la technologie de l'émission de champ, l'enceinte du microscope est nécessairement sous ultravide (108 - 109 Pa).

Avec la pointe Schottky, le vide est excellent mais limité à 107 Pa environ car moins sensible à l'abrasion ionique. Sa durée de vie est surtout limitée par l’épuisement du réservoir de zirconium.

Par comparaison, un filament classique de tungstène se contente d'un vide de 10 3 Pa et sa durée de vie est de l’ordre de la centaine d’heures d’utilisation.

8


Caractéristiques générales des sources d’électrons.

Emission Thermoélectronique Emission de champ

Source W LaB 6 Froide (W) S CHOTTKY (W/ZrO)

Température (K) 2800 1800 300 1800

Vide (hPa) < 10 5 < 5 10 6 < 10 10 < 10 8

Rayon de la pointe 100 m 10 m 100 nm 100 nm

Diamètre de la source 30 µm 10 µm 5 nm 20 nm

Densité courant émetteur 3 A/cm2 30 A/cm2 2 104 A/cm2 5 103 A/cm2

Courant total émis (µA) 200 80 5 200

Courant faisceau maxi (nA) 1000 1000 0,5 30

Brillance (A/cm2 .sr) 104 - 106 106 - 107 108 - 109 107 - 108

Dispersion énergétique (eV) 2 - 5 1,5 - 2 0,3 - 0,5 0,4 - 0,7

Stabilité (%/h) < 1 < 1 > 5 (flash ~ 8 h) < 1

Durée de vie (h) 30 - 100 1000 > 1 an > 1 an

Emission électroniqueEmission électronique

9


CANONS à ELECTRONSCANONS à ELECTRONS

Tension d’accélération

Chauffage du filament

Polarisation du whenelt

Whenelt –

Cross-overdco

Filament

Anode

+

2co

+

Anode

Chauffage du filament

Pointe

Tension d’accélération

–

+ 2 à + 5 kV

b)

Point source virtuel

Anode extractriceAnode extractrice

Emission thermo-électronique Emission de champ

Montage de type triode : la grille, denommée ‘ whenelt ’, est portée à un potentiel légèrement plus négatif que celui du filament (d’environ 150 V). Création d’un point de focalisation ou ‘ cross-overcross-over ’ (c’est la véritable source).

Montage sans whenelt mais avec une anode accélératrice (création du champ extracteur).

Pas de cross-over mais point source virtuel.

10


Brillance des sourcesBrillance des sources

La brillance définit le courant de faisceau par unité de surface éclairée et d’angle solide. Elle s’exprime en unités A/cm2.sr. La brillance sera d’autant plus grande que l’optique du microscope pourra produire une réduction de l’image de la source.

Dans l’hypothèse de Langmuir, à savoir que la brillance Bo est constante de la source à l’objet et pour une intensité du faisceau I répartie sur la section éclairée de rayon dBr, il vient immédiatement ( : angle d’ouverture du faisceau) :

Irving Langmuir (1881-1957), physicien-chimiste américain, prix Nobel de Chimie 1932 pour ses travaux sur la chimie des surfaces.

dBr

2

Source d’intensité I

Lentille = 2(1- cos)

o 2Br

4 ; soit : 2 (1 cos )IB

d Br 2

o

4 1 Id απ B

Il faut rendre la brillance la plus grande possible pour bénéficier d’une faible taille de sonde.

Noter l’intérêt d’augmenter la convergence du faisceau.

11


Dispersion énergétique du faisceau – Coefficient d’aberration chromatiqueDispersion énergétique du faisceau – Coefficient d’aberration chromatique

4 origines possibles aux fluctuations de l’énergie des électrons du faisceau d’un microscope :

- 1 - Ondulation résiduelle de Ondulation résiduelle de VVoo de la tension d’accélération de la tension d’accélération VVoo (mise en cause (mise en cause du filtrage de la haute tension),du filtrage de la haute tension),

- 2 - Fluctuation thermique liée à la température du filament. - 2 - Fluctuation thermique liée à la température du filament. En effet, l’énergie des électrons, de l’ordre de 3/2En effet, l’énergie des électrons, de l’ordre de 3/2kkBBTT, approche de , approche de EE = 0,25 eV à = 0,25 eV à 2000°K2000°K,

- 3 - Instabilités i du courant d’alimentation des lentilles et responsables de dérèglements de l’optique,

- 4 - Par effet Boerscheffet Boersch, résultat d’interactions coulombiennes électron/électron lorsque le faisceau est intense et concentré comme dans le « cross-over » ou au niveau de certains diaphragmes (là où la densité de courant est élevée). La dispersion énergétique de l’effet Boersch peut atteindre 0,5 eV.

Ces causes affectent la qualité intrinsèque du microscope par le biais d’une fluctuation de la distance focale de la lentille principale, l’objectifdistance focale de la lentille principale, l’objectif, soit :

f /f)2 = Vo/Vo)2+ 4i/i)2+ E/E)2 ou encore : = CC f /f

où est la fluctuation du point de focalisationfluctuation du point de focalisation est la CCCC est le coefficient d’aberration chromatique (qq mm). 1 2dz8 e o

e B zm V

fN.B. : Formule de la distance focale d’une lentille magnétique :12


Objectif

Prismesmagnétiques

Fente de sélection

Lentillesmulti-poles

Dispersion énergétique du faisceau – Filtrage du canonDispersion énergétique du faisceau – Filtrage du canon

Schéma de fonctionnement d’un analyseur magnétique de type .

Etage analyseurmagnétique depertes de type

Etage canon +monochromateurélectrostatique detype

Microscope LIBRA® 200MC du constructeur Zeiss doté d’un analyseur de pertes (montage « in-column ») et d’un monochromateurmonochromateur dans le canon, lui-aussi de type .

Dispersion annoncée : 0,1 eV.

Mais aussi de type mixte (électrostatique Mais aussi de type mixte (électrostatique et magnétique - Filtre de Wien).et magnétique - Filtre de Wien).

13


INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES à INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES à BALAYAGEBALAYAGE

La problématique ici est d’obtenir la plus petite taille de sonde possible.

Quels sont les facteurs qui la contrôlent ?Quels sont les facteurs qui la contrôlent ?

Les facteurs limitant sont liés à 4 phénomènes physiques :Les facteurs limitant sont liés à 4 phénomènes physiques :- - 1 -1 - l’aberration de sphéricité : l’aberration de sphéricité : ddSS = = CCSS33

- 2 -- 2 - l’aberration chromatique : l’aberration chromatique : ddC C == ∙∙ddC C == CCC C [[VVoo//VVoo))2 2 + 4+ 4ii//ii))2 2 + + EE//EE))22]]1/21/2

- 3 -- 3 - le phénomène de diffraction : le phénomène de diffraction : ddDiffDiff = 0,61 = 0,61 //

- 4 -- 4 - le phénomène lié à la brillance : le phénomène lié à la brillance : ddBrBr = ( = (44I I //2 2 BBoo) /) /

14


Phénomène de diffraction :Phénomène de diffraction :

AA

BBAA ''

BB''

RR OO

22OO''

DiaphragmeDiaphragme

Lentille objectifLentille objectif

Image AImage A'' sous formesous formed’une tache à caused’une tache à causedu phénomène dedu phénomène dediffraction.diffraction.

ddDiffDiff = 0,61 = 0,61 //

Aberration de sphéricité :Aberration de sphéricité :

A

B

BB ''

AA00 ''O (0)(0)

Plan de l’image Plan de l’image de Gde G AUSSAUSS

DéphasageDéphasage

Surface Surface d’onde d’onde «« idéaleidéale »»

Surface Surface d’onde d’onde «« réelleréelle »»

(2)(2)AA22 ''(1)(1) AA11 ''

AA

BB

BB ''

ObjectifObjectif

AA00 ''O (0)(0)

Plan de l’image Plan de l’image de Gde G AUSSAUSS

DéphasageDéphasage

Surface Surface d’onde d’onde «« idéaleidéale »»

Surface Surface d’onde d’onde «« réelleréelle »»

(2)(2)AA33 ''(1)(1) AA22 ''

d’ d’ SS CCSS33

(3)

Disques de Disques de moindre moindre confusionconfusion

15


Aberration chromatique (fluctuation de la focalisation) :Aberration chromatique (fluctuation de la focalisation) :

A A'

Objectif (CS = 0)

z'

A'1

iidéale

ddCC = =

déf

déf

'z > 0

Ecran

Effet corrélé à la valeur de la brillance :Effet corrélé à la valeur de la brillance :

Effet lié à la taille de la source et à la faculté de l’instrument d’en donner une Effet lié à la taille de la source et à la faculté de l’instrument d’en donner une image réduite) :image réduite) : ddBrBr = ( = (44I I //2 2 BBoo) /) /

Au global : Au global :

Processus indépendants et admis comme gaussiens, d’où faire la somme des Processus indépendants et admis comme gaussiens, d’où faire la somme des variances :variances :

d d 22 = = ddSS22 + + ddCC

22 + + ddDiffDiff22 + + ddBB

22

16


Réglage de la taille de sondeRéglage de la taille de sonde

Brillance

Brillance

Diffraction

Diffraction

Aber

r. sp

héric

ité

Aber

r. sp

héric

ité

Aberr. chromatique

Aberr. chromatique

1 5 10 (mrad)

d (nm)

CCSS = 10 mm, = 10 mm,

CCCC = 10 mm = 10 mm EE(total) = 1,5 eV, (total) = 1,5 eV,

BBoo = 10 = 1055 A/cm A/cm22.sr .sr

I I = 1 pA, = 1 pA, VVoo = 20 kV = 20 kV

Hitachi annonce en 2008 une résolution garantie à 0,4 nm à 30 kV et à 1,6 nm à 1 kV de son microscope S-5500 (source froide et échantillons ne dépassant pas une taille de 9 mm de côté). Par comparaison, le modèle « semi in-lens » S-4800 autorise des tailles d’échantillon jusqu’à 200 mm, les résolutions garanties étant de 1 nm à 15 kV et de 1,6 nm à 1 kV (émetteur Schottky). 17


Observation en mode SEI d’atomes individuels Observation en mode SEI d’atomes individuels d’Uranium (Nanocristaux d’UOd’Uranium (Nanocristaux d’UO22))

Image STEM de la même zône Image STEM de la même zône (mode ADF)(mode ADF)

Y. Zhu et al - Nature Materials Letters, 8, 2009.Y. Zhu et al - Nature Materials Letters, 8, 2009.

Ce qui se fait de mieux aujourd’hui en MEB :Ce qui se fait de mieux aujourd’hui en MEB :

11er er MEB corrigé (Hitachi2700C) - Emission de champ froide (MEB corrigé (Hitachi2700C) - Emission de champ froide (EE = 0,3-0,4 eV) - = 0,3-0,4 eV) - Correction par 2 hexapoles, 5 lentilles et 7 dipoles pour l’alignement (+ 1 quadrupole Correction par 2 hexapoles, 5 lentilles et 7 dipoles pour l’alignement (+ 1 quadrupole et 1 hexapole pour l’astigmatisme) - Montage ‘ in-lens ’ - Résolution 0,1-0,15 nm - et 1 hexapole pour l’astigmatisme) - Montage ‘ in-lens ’ - Résolution 0,1-0,15 nm - Installé à Brookhaven National Laboratory (USA) : Installé à Brookhaven National Laboratory (USA) :

18


INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en TRANSMISSION ‘STEM’TRANSMISSION ‘STEM’

La problématique est la même, mais en circonstance d’objetobjet mincemince.

Une autre physique est à considérer lorsque la taille de sonde approche la taille des atomes effet de localisation des électronslocalisation des électrons.

P.M. Voyles, J.L. Grazul, D.A. Muller – ‘Imaging individual atoms inside crystals with ADF-STEM’, Ultramicroscopy, 96, p. 251-273, (2002).

0 0,1 0,2

80

60

40

20

0

Si

x (nm)z (nm)

z = 0 nm

z = 10 nm

z = 89 nm

0 0,1 0,2

Si

x (nm)z (nm)

Sonde Sonde

Å80

60

4

0

20

0 Simulation de la répartition électronique

en fonction de la profondeur atteinte dans

du silicium en axe de zone <110>.

(Vo =200 kV, CS = 1 mm, 2 = 10 mrad,

défocalisation = 45 nm)

19


100 nm

Al2O3 Al2O3+ Y

Résolution en mode ‘STEM’Résolution en mode ‘STEM’

La détection est alors de type ADFADF (Angular Dark Field), voire HAADF HAADF (High Angle AnnularDark Field).

m M

2

Faisceau convergent

Echantillon

Détecteur annulaire

Détecteur de champ clair

TiN

AlN

50 nm

Y. Yan, M.F. Chisholm, G. Duscher, A. Maiti, S.J. Pennycook and S.T. Pantelides, Phys. Rev. Lett., 81, (1998) 3675.

CaCa

MgO[100]MgO[100]

20


INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en TRANSMISSION ‘HREM’TRANSMISSION ‘HREM’

La problématique est tout autre, les images étant formées par interférences interférences d’ondes quasi-planesd’ondes quasi-planes et en mettant en œuvre le procédé du constraste de constraste de phasephase.

/dhkld)

P

F (/2)

i

s

Objet

Objectif

Plan focal F Fhkl

dhkl

= 0e)

a)

b)

aO

a

c)

i

P

s

O

aaoo

aaoo

00

aO

aP a

aaoo

00

+

Microscope optiqueMicroscope optique Microscope électroniqueMicroscope électronique

Contraste de phaseContraste de phase

Frederik Zernike (1888-1966), physicien néerlandais, Frederik Zernike (1888-1966), physicien néerlandais, prix Nobel en 1953.prix Nobel en 1953. 21


La notion de fonction de transfert :La notion de fonction de transfert :

Le déphasage est initié par l’aberration de sphéricitél’aberration de sphéricité et par l’opérateur en procédant à une défocalisationdéfocalisation adaptée.

4

S S Sα

2 2= ( dα)= ( )4

π π αΔφ d Cλ λ

2déf

22

π αΔφ = (Δz ) λ

S défΔ = Δφ + Δφ

Le problème est alors de réaliser = ± /2 pour tous les angles = 2B.

La fonction de transfert : résume la chose.

f (nm–1)

Sin ()

– 1

50

z = – 35 nm

50

Sin ()

z = – 43 nm

– 1

f (nm–1)

d0

fsin Δ = ( )

= = 22B B /d = /d = f (f : fréquence f (f : fréquence spatiale)spatiale) 22


La notion de fonction de transfert :La notion de fonction de transfert :

Mais comment sont pris en compte les effets liés à la taille de source (non nulle) et à la dispersion énergétique (aberration chromatique) ?

Ils se manifestent par une courbe enveloppe SS(()) pour l’effet de taille (cohérence spatiale partielle) et TT(()) pour la dispersion énergétique (cohérence temporellecohérence temporelle partielle).

5500

Sin (Sin ())

z = z = –– 43 nm 43 nm

ff (nm (nm–1–1))

Enveloppe Enveloppe SS(()·)·TT(())

ffll Limite d’informationLimite d’information

Diffractogramme d’un bruit blancDiffractogramme d’un bruit blanc

23


TFT()S()S.T

Microscope :Microscope :

VVoo = 200 kV = 200 kV

CCSS = 0,5 mm = 0,5 mm

zz = - 43 nm = - 43 nm

CCCC = 2 mm = 2 mm

24


AlAl22OO33MgMg22SiSi

AlAl22OO33YAGYAG

Ce qui autorise ce genre d’images …..Ce qui autorise ce genre d’images …..

25


Les améliorations :Les améliorations :

- 1 -- 1 - Filtrage des électrons du canon : (discuté avant)Filtrage des électrons du canon : (discuté avant)

- 2 - Correction du - 2 - Correction du CCSS : Au niveau des condenseurs si imagerie HAADF, au : Au niveau des condenseurs si imagerie HAADF, au niveau de l’objectif si imagerie de haute résolution classique.niveau de l’objectif si imagerie de haute résolution classique.

La correction au niveau des condenseurs (correction on-axis) demande de disposer de 3 octopolesoctopoles (correction de l’aberration de sphéricité dans deux directions orthogonales et une à 45°) associés à 4 quadripolesquadripoles (un avant, un après et 2 entre les octopoles), soit au total 40 pièces polaires40 pièces polaires.La correction au niveau de l’objectif (correction off-axis) demande (pour des raisons de souplesse dans les corrections), l’emploi d’hexapoleshexapoles ou de dodécapolesdodécapoles (12 pôles) et de lentilles de transfert corrigées par des octopoles et quadripoles.

Plus de détails sont disponibles sur le site: http://www.cemes.fr/microscopie/le%20correcteur.htm

Et l’échantillon, …. ?Et l’échantillon, …. ?26Séminaire suivant : « Diffraction électronique »


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