Post on 09-Sep-2020
Diffraction cohérente des rayons X
David Le Bolloc’h
LPS Orsay
5ème école de cristallographie
"Cristallographie et Grands Équipements”
Soleil, Octobre 2016
1. Optique:
a. Comment se propage un faisceau cohérent ?
b. Comment se propage un faisceau partiellement
cohérent ?
2. Les applications: fluctuations/Holographie/
Tomographie/Reconstruction
Faisceau
cohérent
Faisceau
cohérent
Lumière cohérente: le laser
Inversion de population dans une cavité
Conséquences:
1. Faisceau « parfaitement » monochromatique
2. Propagation du faisceau sans divergence
qx
0
2p/a
-2p/a
l
a
1/L
q ~2p/l
Onde plane
z
eiqr/r
!
Résolution:
kf
ki
Q
ki
Qkf
Diffraction par une fente… lLa propagation de la lumière
La propagation d’une onde
l
Hypothèse: le faisceau est cohérent
1. La source est placée suffisamment loin de l’objet
2. La longueur d’onde est suffisamment bien définie
Diffraction par une fente: deux regimes
fente circulaire
fente carrée
d (t)
l
Champ proche/FresnelChamp lointain/Fraunhofer
/espace réciproque
diffraction
1. Résolution
2. Oscillations…
Diffraction d’Young (deux trous)…l
d
Champ proche Champ lointain
1mm
l
Joseph Fourier,
1768-1830
Comment passer du champ lointain au champ proche ?
espace réel à l’espace réciproque ?
Transformée de Fourier
f(x)
a/2
a/2
Champ proche/espace réel Champ lointain / espace réciproque
l
Comment passe t-on du champ lointain au champ proche ?
Transformée de Fourier
?
Source
Champ proche Champ lointain
l
Comment passer du champ lointain au champ proche ?
En première approximation:
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
l
paramètre: t ou d
Sin(1/x)
I~ (Sin x/x)2
With x=qax/z
a/2
-a/2
A(x)
s0 z
x
I=AA*
sl
Huygens principle
On retrouve Fourier
Quand la distance z est « grande » !
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
l
~
Fresnelespace réel
Fraunhoferréseau réciproque
a
ld/a
a
t/d
Champ proche Champ lointain
oscillations
Near field/far field Intensity Profile
slit
b=l/2a
W=ld/a
a/2a/2
a=20µm ; E=1 keV: d=8 cm
From the Fresnel to the Fraunhofer regime
Point sombre= a2/4l
Fra
unhofe
r re
gim
e
(far
fie
ld)
Fre
snel
reg
ime
(nea
r fi
eld)
a
Fresnel Fraunhofer
~
d
~
Point « sombre »
?
(espace réel) (réseau réciproque)
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
a
ld/a
l
Grand prix de l’académie des sciences (1819)
François Arago
(Daguerre)
a
Fresnel Fraunhofer
~
d
~
2. Incertitude de Heisenberg
(réseau réciproque)(espace réel)
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
l
Distance pas très simple
à calculer:
a2
2pldf ~
1. Dx=a
ld/a=a -> d=a2/l
ld/a
le point où l’émittance est minimale Dx * b ~ l : limite de diffraction
1mm
Fresnel Fraunhofer
z
(réseau réciproque)(espace réel)
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm
Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=1mm: df= 23 *7000=1.6 km !!
Fraunhofer
(réseau réciproque)
df~ 1.6 km !
df~ 23 cm
l ~ 0.7µm
l ~ 1A°
1mm
1 mm
Fresnel Fraunhofer
(réseau réciproque)(espace réel)
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
1µm
(réseau réciproque)
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1µm: df= 23 cm/10002
df= 0.23 µm !!!
df~ 23 cm
df~ 0.2µm
l ~ 0.7µm
l ~ 0.7µm
Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=2µm: df= 2 cm
Diffraction (cohérente) d’une fente par les rayons X
CCD caméra
(taille de pixel=22µm*22µm)
l
2m
a=2µm
df=2 cm
Un trou de 2µm… sources de rayons X intenses
synchrotrons
Somme sur
1000 images de 0.1s
Pourquoi obtient-on une figure asymétrique ?
l
1. Cohérence du faisceau
2. Effet de coupure
2. l ~ 1 A° sensible à des µm
1 A°
1µm
l
100µm
Fresnel Fraunhofer
(réseau réciproque)(espace réel)
Et le point sombre ? Existe t-il vraiment ?
1µm
RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=1µm: df= 2 mm
RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=100µm: df= 100m
l ~ 1 A°
l ~ 1 A°
2m
2m
Ligne Cristal Soleil
Résumé:
a
Fresnel Fraunhofer
(réseau réciproque)(espace réel)
λ=1Å
a=20 µma=100 µm
Fresnel !
La théorie ondulatoire !
From the Fresnel to the Fraunhofer regime
Point sombre
E=7keV
From the Fresnel to the Fraunhofer regimeUsing the Gaussian Shell model
b > 90%V. Jacques et al., PRB 2012
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui ne l’est pas ?
Les sources synchrotron ne sont
pas des lasers…
?
xl
xt
Pas d’interférence possible entre deux objets n’appartenant pas à ce
volume
sa taille (et de sa forme): s
sa longueur d’onde l
son volume de cohérence (xt, xL)
caractérisation
d’un faisceau
Faisceau cohérent:
Définition de la cohérence
xt ~ s
Faisceau « incohérent »
Faiblement cohérent: xt << s
xt
xL
a.
Michelson :
I=<E*E> with E(t)= E1+ E2
and E1=E0e- wt
I = 2E0(1+cos w t)
Degree of coherence g(t) = G(t)/ G(0)
Fonction d’Autocorrelation: G(t)= < E*(t) E(t+t)>=I1 e- wt
comment mesurer g(t) ?
Contrast C (t) =[Imax (t1) - Imin (t2)]/[Imax (t1) + Imin (t2)]= |g(t)|
with t1< t2
|g(t)| <= 1
ttc
tc= µm for white lamps
= km for lasers
Longueur de cohérence longitudinal xl:
C(t)= |g(t)|
1/e
l+Dll
Pour un faisceau totalement cohérent:
2xl=Nl
screen
Delay t=2d/c
Mobil
mirror
fixed mirror
Interference fringes
1. Michelson interferometer
2xl = l(l/Dl)
xl=l2/(2Dl)
Définition:
xL d’un faisceau X après un onduleur
For the n-th harmonic of an undulator with N periods.
(N =40 at the ESRF, N=60 at Soleil)
xL = l(l/Dl) =300 Å (with Dl/l=10-2)
(for the first harmonic of a 35 period undulator at l=1A)
The relative bandwidth (l/Dl)-1 from the undulator:
Natural width Due to the divergence
of the electron beamEnergie dispersion
xL petit mais suffisant pour obtenir des taches de Bragg...
1. maximum Q available (in coherent illumination) with a Si(111) monochromator
(xL=0.7 µm) at l=1A if m=6mm : qmax=3 A-1
2. maximum Q without monochromator (for the third harmonic of a 35 period undulator
at l=1A: (xL=100A) ) at l=1A if m=300 mm: qmax=0.01 A-1
Comment augmenter xL? Utiliser un monochromateur
Interférences possibles à partir d’un faisceau peu monochromatique… à petits angles.
La différence de trajet optique entre deux faisceaux diffractés :
Loi de Bragg..
Faisceau
Rose
< xL
µ-1 sin q
q Sample surface
Reticular planes
(1)(2)
q
D
xL =l(l/Dl)
Expérience de Young
Conditions of coherence: xt > a:
dq * S < l/2
Transverse coherence length:
xt=R l /2S
2xtS
R
dq
dq
lzl/d
l
Comment mesurer la longueur de cohérence transverse xT ?
d<xt d>xt
?xt
Partial transverse coherence
(Young experiment)
From Born and Wolf
High b beamline: divergence (rms) 12.1*7.3 mrad2 ;
Source size 395*9.9 mm2
Low b beamlines : divergence (rms) 88.5*7.2 mrad2 ;
Source size 57*10.3 mm2
(à 50m de la source; E=12keV)
xt = 3*125 mm2
xt = 22*125 mm2
Longueur de cohérence transverse à la sortie d’un onduleur
to increase the flux and the Longitudinal coherence length: optical elements which destroy the xt
r’1
r’2
zz0
z1
r1
r2Helmholtz equation
?
=0
Propagation d’un faisceau partiellement cohérent
Fonction d’autocorrelation
Le modèle de Shell
(découple espace/temps)
2 hypothèses:
On suppose le faisceau de forme Gaussienne
T
Taille du faisceau s (z):
Cohérence transverse x (z):
1. Si la source est incohérente:
Nous pouvons donc obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui est incohérente ! Du soleil
2. Degré de cohérenceLe degré de cohérence reste constant
au cours de la propagation ….
x 0
Propagation d’un faisceau partiellement cohérent
Le pré-facteur l…
Effet du degré de cohérence
du faisceau sur la diffraction
D’une fente
Jacques et al. Prb 2012
Pas de convolution….
x(10m) ~ 5µm
s(10m)~ 205µm
b=x/s=2%
b 0
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
E=7keV
x(10m) ~ 5µm
b 0
s(10m)~ 10µm
b=5/10=50% !
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
b 0
J. Synchrotron Rad. (2002). 9, 258–265.
2*2µm l=8keV
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
Cohérence x? les applications
3. Reconstruction/tomographie
Analyse temporelle des tavelures
Nature 23 sept 2010
1. La dynamique des fluctuations
de la matière
2. Les défauts de phase de la matière
Transition ordre/désordre
Diffusion diffuse par diffraction classique
T > TcI1 I2
I3I4
1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
2p/x
T > Tc
T ~ Tc
T <Tc
AuAgZn2 (B2-DO3 à Tc=330°C+5 °C)
Surstructure
(½ ½ ½)
I (q) = |∑ Ai |2
Transition ordre/désordre
Diffusion diffuse par diffraction classique
Fluctuations
autour des valeurs moyennes
T > TcA1 A2
A3
A4
1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
Sr
O
1. Etudes de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
Transition displacive de SrTiO3
Tc~105K
T<Tc T<Tc
T~Tc
2p/x
How to measure the autocorrelation function ?
Sigert theorem (for a totally coherent light):
g2(t)=1+|g1(t)|2
with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2
g1(t)=<E(q,t)E(q,t+t)>/<E(q)>2
For partially coherent beam:
g2(t)=1+b|g1(t)|2
with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+ t)>/<I(q)>2
g1(t)=<E(q,t)E(q,t+ t)>/<I(q)>
I njN
NjI jNN
toII +=
= 1lim)()0(
dttotIT tITT
toII )(0 )(1lim)()0( +
=
dtT tITT
I
>=< 0 )(1lim
1
t=nDt
Structure of synchrotron radiation
temps mort = 150 µs
Aucune corrélation visible
Dt1= 40 ns
Dt2= 80 ns
Dt3= 160 ns
Dt1
Dt3
Dt2
Filling:
40 ns
Example: LURE , perimeter = 100m
III. Samples driven by diffusion: Fick’s law
t
g2(t)
Coherent diffraction
g2(t)=1+bexp(-2Dq2t)
Q dependence
Equilibrium is established through thermally activated concentration fluctuations:
dc/dt=-D 2c with D the diffusion coefficient.
Small deviations in concentration dc return to equilibrium by
g1(q,t)= dc(t,q)/ dc(q,0)= Exp(-Dq2t)
then:
g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2=1+bexp(-2Dq2t)
Where b is the degree of coherence
Decay rate G=Dq2
1+b
For a diffusion process:
Why using XPCS to probe kinetics ?
Visible
Brillouin
Scattering
XPCS
Inelastic
Neutrons
Scattering
II. Reconstruction / problème de la phase
???
Résoudre le problème de la phase grâce à la cohérence du faisceau?
Comment remonter le temps ?
. Possible en cristallographie (faisceau non cohérent) à partir d’un cristal
. Object non cristallin ?
A continuous real function
Fourier Transformed:
We get a complex function (continuous)
Imaginons… un détecteur idéal dans un monde de cohérent
Si une expérience de diffraction nous donnait la partie réelle et Imaginaire de F(q)…
Une transformée de Fourier s’inverse exactement:
F.T.-1 F.T.-1
T.F.
+
Jusqu’où faut il mesurer la T.F. ?
~ ~
I(q)
Jusqu’ou faut–il mesurer ?
F.T.-1
qmax-qmax
qmax/2
F.T.-1
Le choix du qmax détermine la résolution de la reconstruction
qmax dx
Le détecteur est trop prêt
-qmax
Idéal, mais…
L’échantillonnage ?
Dq=2p/Nmax
Dq=2*2p/Nmax
Nous travaillons dans un espace discret…
Le détecteur est trop loin !
Cas d’un cristal
T.F.
T.F.
L
Nyquist Shannon
Toujours échantillonner avec Dq<1/2 (2p/L)
Cliché de diffraction
I=AA*
F.T. -1
?
Diffraction cohérente
avec une référence
Holography
=
I=AA*
I(q)=|A1 exp[if1(q)] + A1 exp[if2(q)] |2
I=I1+I2+(I1*I2)1/2 cos(f1-f2)
Eisebitt Nature(2004)
Reconstruction
CDI
F.T.-1
F.T.
Coherent X-ray diffraction
Surrounding the specular (111)
Brag reflection
Data filtered by multiplication by a circumar gaussian function
Coherent diffraction of gold nanocrystal
Reconstruction
I.K. Robinson and al. Prl 2001
Shape factor
(Electronic density > 0
I=0 outside the support)
…
GaAs
Nanopillars
Diffraction cohérente
II. Ptychographie 3D: reconstruction d’image (recoupement des zones sondées)
Robuste/objects + large
Nanoscopium beamline at Soleil…
IV. Tomographie en contraste de phase
Faisceau suffisamment cohérent
en champ proche (haute énergie)
ID19ESRF
Deux insectes fossiles dans une ambre
0
N2(fA-fB)2
N2(fA+fB)2
qp/a 2p/a 3p/a 4p/a
2afA
fB
2
)(
= nn iqrExpfI =|A1|2
Diffraction d’une chaine ordonnée (infinie)
Interférence à deux ondes : études des défauts de phase
0
N2(fA-fB)2
N2(fA+fB)2
qp/a 2p/a 3p/a 4p/a
2afA
fB
2
)(
= nn iqrExpfI =|A1|2F.T.
a
de taille finie…
pFinite linear chain with 1 phase shift :
F.T.
0
N2(fA-fB)2
N2(fA+fB)2
qp/a 2p/a 3p/a 4p/a
I (p/a)=|A1 + A2|2 =0
I (p/a)=0
pFinite linear chain with 1 phase shift (in the middle):
A1 A2
F.T.
interférence
destructive
p/a 2p/a 3p/a4p/a
2a
2
)(= nn iqrExpfI
=|A1|2|f(q)|2
a
A coherent beam is very sensitive to any phase shift in hard condensed matter
3p/a 4p/a
I (p/a)=|A1 + A2|2 =0
I (p/a)=0
Interférence
destructive
A1 A2
F.T.
Chaîne 1D
de taille finie
Chaîne 1D
contenant un défaut de p
p/a 2p/a
q
A1=A2 eip
en q=p/a
I (p/a)=0
Même largeur
Remains true wathever
The origin of the modulation
(magnetic,
Charge, chemical ordering)
p
0
(fA-fB)2
(fA+fB)2
qp/a 2p/a 3p/a 4p/a
FILM
N2N1
Finite linear chain with 1 phase shift :
ky
kx
y
p/2
0
f(x,y):
Modulation définie
par une vecteur d’onde
unidirectionnel
2p/a
a
-2p/a
p/2
ky
kx
y
x
y
f(x,y):
Modulation définie
par une vecteur d’onde unidirectionnel
contenant une dislocation
0r (r) = ro*cos(q.r + f(x,y))
Prismatic loopsPartail dislocation with a stacking fault
100µm
Tache (220)
b = ( a + b + c ) / 3b suivant < 110 >
a. Boucle de dislocations dans le silicium
Boucle de Frank
(110)
(-111)
(-1 1-2)
Surface35.2°
(-111)
(220) Bragg peak at ID19 (ESRF)
I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm
dps=4 cm
5*5µm
200*200µm
dps=60 m !
200*200µm
100µm100µm
QBragg(220)
silicium
I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm
dps=4 cm
5*5µm
200*200µm
dps=60 m
200*200µm
100µm100µm
QBragg(220)
CCD
(110)
(220) Bragg peak
spliting
Thèse de V. Jacques
b=1/2[110] dislocation developing along a [-112] direction
into two partials – b1=1/6[121] and b2=1/6[21-1].
Blue bronze K0.3MoO3
Dislocation d’une Onde de densité de charge ODC (CDW)
2kF
Distortion périodique du réseau atomique
+
Modulation de la densité d’électrons
2kF2kF
r=na + Dcos[q2kF r]
r(r)
F.T.D<< a
a
lF=1/2KF
A une dimension:
TbTe3
Tc=337 K
Des ODC (CDW)
dans des réseau bidimensionnels
lF
a
a*C. Prestipino
O. Hernandez
LSCR Rennes
Ligne Cristal
(4 cercles)
P. Fertey
300K
~ 2/7 a*
TbTe3
Mixte dislocation
(between a screw and an edge)
Blue bronze K0.3MoO3
qc
b*
r=ro + Dcos[q2kF r + f (r)]
Dislocation d’une ODC à une dimension:
D=0.01 Å
Coherent X-ray diffraction: observation of a single CDW dislocation
r=ro + Dcos[q2kF r]
r(r)
What about dynamics ?
Is=0.8mA
2 Smooth curves:
Time average
(v~0.1µm/s)
Contraction of
the CDW:
Phase slippage
Des sources X de plus en plus cohérentes
LCLS (Stanford)E-XFEL (Hambourg)
2017Spring 8 (Japon)
Synchrotrons de nouvelle génération:
Longueur de coherence transverse
xt=R l /2S
ESRF II
Programme ESRF 2017:
réduire d’un facteur 10 (H et V) la taille de la source