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International Journal of Thermal Sciences 44 (2005) 774–786www.elsevier.com/locate/ijts

Paramètres géométriques de contrôle de ladétente d’un fluide supercritique

Parametric study on the nozzle geometry to controlthe supercritical fluid expansion

Ali Ben Moussaa,c,∗, Hatem Ksibia,c, Christian Tenaudb, Mounir Baccarc

a IPEIS, BP 805, 3018 Sfax, Tunisieb LIMSI, BP 133, 91403 Orsay, France

c LASEM, ENIS, BP W, 3038 Sfax, Tunisie

Reçu le 22 avril 2004 ; reçu en forme révisée le 6 décembre 2004 ; accepté le 28 janvier 2005

Disponible sur Internet le 17 mars 2005

Résumé

La détente rapide d’une solution supercritique RESS est un procédé récent de génération de poudres fines qui offre plusieurpar rapport aux techniques classiques. A partir d’un composé organique dissout dans un fluide supercritique, le procédé RESSimposer une détente rapide de la solution à travers une buse de faible diamètre afin de provoquer la précipitation de très fines padu passage sous critique. En raison de ses propriétés d’innocuité et de ses coordonnées critiques relativement faciles à atteindrde carbone reste un des fluides les plus communément utilisés dans sa phase supercritique.

Dans le présent travail, nous présentons une contribution numérique à l’étude de l’hydrodynamique d’un jet induit par la détenteCO2 supercritique à travers des buses de faibles dimensions. La nucléation et la croissance des très fines particules du composdépendant fortement de l’écoulement à l’intérieur et en aval de la buse, le point principal de ce travail concerne l’influence des caracgéométriques de la buse sur la dynamique de l’écoulement. La procédure numérique employée est basée sur la résolution desNavier–Stokes couplées à l’équation d’état d’Altunin et Gadetskii. Le suivi de l’évolution temporelle des champs de vitesse a pparticulier d’évaluer le temps d’établissement du régime permanent. Les résultats numériques montrent l’existence d’un disque dd’une succession de fortes recompressions le long du jet. Nous montrons que la position du disque de Mach et de la structure de l’dépendent non seulement, des conditions thermodynamiques en amont et en aval de la buse mais aussi des caractéristiques géla buse. L’étude des jets à travers différents capillaires de section cylindrique montre que la variation de la pression, lors de lafluide, est une fonction de la longueur et du diamètre de la buse. 2005 Elsevier SAS. Tous droits réservés.

Abstract

Precipitation of solid particles resulting from a rapid expansion of the supercritical solution (RESS) process has recently undeproduce fine powders with homogeneous morphologies. Such a process is of particular interest for many industrial applicationpharmaceutical, ceramic or food processing. Supercritical fluids exhibit the principal advantages, required in the RESS procesthe typical solvent capacity of the liquids and the typical diffusion coefficients of the gas. The fluid most used in the RESS pcarbon dioxide in its supercritical phase because of its innocuous properties and its critical coordinates that can easily be attaiPc =73.78 × 105 Pa andTc = 304.21 K). When an organic compound is dissolved in a supercritical fluid to form a homogeneous so

* Auteur correspondant.Adresses e-mail : [email protected] (A.B. Moussa), [email protected] (H. Ksibi), [email protected] (C. Tenaud),

[email protected] (M. Baccar).

1290-0729/$ – see front matter 2005 Elsevier SAS. Tous droits réservés.doi:10.1016/j.ijthermalsci.2005.01.004

A.B. Moussa et al. / International Journal of Thermal Sciences 44 (2005) 774–786 775

ale particleexpansionleation of

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the RESS process consists of a rapid expansion of this homogeneous solution through a small nozzle to produce a micro-scprecipitation. Downstream from the nozzle in an expansion chamber, an expanded jet occurs which impinges on the end plate of thechamber. During the rapid expansion, the supercritical fluid returns abruptly to its gas state by losing its solvent capacity. The nucthe organic compound can then take place so that very fine particles are produced and grow.

Pursuing the work initiated by Ksibi et al. [European J. Mech. B/Fluids 15 (1996) 569], where the simulation of the RESS of CO2 throughthe nozzle with small diameter was considered, we present here a numerical contribution to investigate the influence of the gcharacteristics of the nozzle on the jet hydrodynamics of the CO2, initially at a supercritical state. As the nucleation and the growththe micro-scale particles depend on the flow behavior inside and downstream of the nozzle, the main issue of this work is to dconclusions on what design of the nozzle is the most favorable for the RESS process. The numerical procedure is based on theof the Navier–Stokes equations coupled with the Altunin and Gadetskii equation of state. Following the temporal evolution of thefield, we can evaluate the transient time needed to reach the permanent regime. The numerical results show the existence of a Masuccessive sharp recompressions within the core of the jet. We show that the Mach stem location and the flow structure dependnozzle inlet and outlet thermodynamic conditions and the nozzle geometry. Computing the jet flow through several capillaries showpressure distribution during the expansion of the supercritical fluid is a function of the nozzle length and diameter. 2005 Elsevier SAS. Tous droits réservés.

Mots-clés : Jet ; Fluide supercritique ; Simulation ; RESS ; Géométrie de la buse ; Détente

Keywords: Jet; Supercritical fluid; Modeling; RESS; Nozzle geometry; Expansion

nusresa-

quest ty-elleordreom

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nes

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atta-es deex-

utregieporton-uresiqueCesnceim-e dutrèslabre

arac-bretion

1. Introduction

Bien que les fluides supercritiques (Fig. 1) soient condepuis plus d’un siècle [1], l’élaboration de fines poudpar voie supercritique n’a fait l’objet d’une étude systémtique que vers les années 80 [2,3]. Les fluides supercritiprésentent les principaux avantages du pouvoir solvanpique des liquides et d’une grande diffusivité voisine de cdes gaz. De plus, tout en ayant une densité du mêmede grandeur que celle des liquides, ces fluides ont une cpressibilité et une viscosité comparables à celles des gaBien que le dioxyde de carbone ne soit relativement paexcellent solvant, il constitue néanmoins, le fluide le pluslisé dans sa phase supercritique, en raison de ses propd’innocuité (non toxique, non inflammable et non corroset de ses coordonnées critiques (Pc = 73,78 × 105 Pa etTc = 304,21 K) relativement faciles à atteindre.

Fig. 1. Diagramme de phases du dioxyde de carbone.

-.

s

L’une des principales techniques de génération de fiparticules d’un produit considéré soluble dans le CO2 à l’étatsupercritique, est le procédé RESS (Rapid Expansion ofSupercriticalSolution). Le mélange CO2-soluté sous hautpression, subit une détente rapide, à travers une busfaible diamètre débouchant dans une chambre à bassesion, engendrant ainsi un jet puissant qui se développela chambre de détente. Lors de la détente, le CO2 supercri-tique passe brusquement à l’état gazeux entraînant ainssursaturation et une recristallisation du soluté. La nucléaet la croissance ont alors lieu pendant une très courterée (de l’ordre de quelques millisecondes) si bien que defines particules se forment. La morphologie et la distributgranulométrique des particules sont fonctions de nombparamètres parmi lesquels on peut citer la températurpression et les caractéristiques géométriques de la busmension, forme,. . .).

Plusieurs travaux expérimentaux antérieurs se sontchés à l’étude de l’influence des paramètres géométriqula buse sur la taille et la morphologie des particules. Lespériences menées d’une part, par Tom et al. [5], et d’apart, par Lele et Shine [6], montrent que la morpholodes particules varie considérablement en fonction du raplongueur (L) sur diamètre (D) de la buse. Ces auteurs mtrent de plus que des particules de dimensions supérieau diamètre de la buse peuvent se former, ce qui s’explpar une évolution de la croissance dans le jet libre.études expérimentales montrent non seulement l’influedes rapports de détente du jet, mais aussi l’implicationportante de la géométrie de la buse sur l’hydrodynamiqujet. Cependant, l’étude expérimentale ne permet pas (oudifficilement) d’apporter une information précise quant àstructure de l’écoulement qui se développe dans la chamde détente, ou encore de contrôler les variations de ses ctéristiques. Toutes ces considérations ont conduit un nomde chercheurs à aborder le problème par voie de simula
numérique. La contribution numérique de certains auteurs

776 A.B. Moussa et al. / International Journal of Thermal Sciences 44 (2005) 774–786

Nomenclature

c célérité du son . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . m·s−1

D diamètre de la buse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . µmE energie totale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . J·kg−1

Ec Eeergie cinétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . J·kg−1

H enthalpie totale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . J·kg−1

J jacobien de transformation de coordonnéesk conductivité thermique . . . . . . . . . . W·m−2·K−1

L longueur de la buse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . mP pression. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . PaR constante des gaz parfaits . . . . . . . J·mol−1·K−1

r coordonnée cylindrique : axiale . . . . . . . . . . . . mT température . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Kt temps . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . sw vitesse axiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . m·s−1

u vitesse radiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . m·s−1

U énergie interne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . J·kg−1

z coordonnées cylindriques : radiale . . . . . . . . . mZ facteur de compressibilité

Symboles grecs

ξ, η coordonnées curvilignesµ viscosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Pa·sρ masse volumique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . kg·m−3

θ degré implicite du schémaτ tenseur des contraintes

Indices

amont valeur en amont de la buseaval valeur en aval de la busec critiquer dérivée par rapport àrz dérivée par rapport àzs valeur à la sortie de la buse

Exposants

D valeur de l’état à droiteG valeur de l’état à gauche

aireétrientent

déjàla

àet lant dbu-ilitébusjetusesupvantoulegimese

es à

airetudetreridersa-aire

-uideentdui-ité dedansune

sen-uve-

[7–9] repose sur l’hypothèse d’un écoulement stationnet monodimensionnel. La prise en compte de la géomcylindrique a été effectuée par Ksibi et al. [10], qui oconsidéré le développement instationnaire de l’écoulemau travers et en aval d’une buse de section cylindrique.

Dans la présente étude, nous poursuivons le travailentrepris par Ksibi et al. [10] concernant la simulation dedétente rapide de CO2, initialement à l’état supercritique,travers des buses de petite taille. Comme la nucléationcroissance des très fines particules dépendent fortemel’écoulement à l’intérieur et en aval de la buse, la contrition principale de ce travail concerne l’étude de sensibparamétrique des caractéristiques géométriques de lasur le développement de l’hydrodynamique du jet. L’obprincipal est de définir quel est le type de forme de ble mieux adaptée au procédé RESS. L’écoulement estposé instationnaire et axisymétrique. Cette étude s’inscridans une première démarche de la simulation des écments lors du procédé RESS, nous considérons un réd’écoulement laminaire bien qu’il soit probable que le jetdéveloppe en régime turbulent dans la réalité.

La résolution des équations de Navier–Stokes, couplél’équation d’état d’Altunin et Gadetskii propre au CO2 [11],est entreprise dans un système de coordonnées curvilinéen utilisant une méthode de différences finies. Cette énumérique doit, en particulier, nous permettre de monl’effet de la géométrie de la buse sur l’écoulement du fluet de prédire la variation brusque du coefficient de suturation du soluté lors de la détente à travers un capill
cylindrique.
e

e

-

-

s

2. Simulation numérique de l’écoulement

2.1. Mise en équation

Dans la présente étude, le CO2, initialement à l’état supercritique, est supposé admettre le comportement d’un flnewtonien, compressible et visqueux. Ainsi, l’écoulemdu CO2 est régi par les équations de Navier–Stokes trasant les lois de conservations de la masse, de la quantmouvement et de l’énergie. Ces équations, expriméesun repère de coordonnées cylindriques s’écrivent sousforme vectorielle :

∂(Q)

∂t+ 1

r

∂(rG)

∂r+ ∂(F )

∂z= 0 (1)

OùF etG sont des vecteurs dont les composantes reprétent les densités de flux de masse, de la quantité de moment et de l’énergie.

Q =

ρ

ρu

ρw

ρE

F =

ρw

ρuw + τzr

ρw2 + P + τzz

(ρE + P)w + wτzz + uτzr + k ∂T∂z

G =

ρu

ρu2 + P + τrr

ρuw + τzr

(ρE + P)u + wτzr + uτrr + k ∂T∂r

où


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τzz = 2

3µ

(2∂w

∂z− ∂u

∂r

)

τrr = 2

3µ

(2∂u

∂r− ∂w

∂z

)

τzr = µ

(∂w

∂r+ ∂u

∂z

)En tenant compte de la géométrie et de la structure

jet, il est plus intéressant d’exprimer les équations du mvement dans un repère de coordonnées curvilinéaires (ξ, η)

qui préserve les lois de conservation

1

J

∂Q

∂t+ ∂F

∂ξ+ ∂G

∂η+ G

J · r = 0 (2)

avec :

J = ∂(ξ, η)

∂(r, z)= ξzηr − ξrηz et

Q = Q

F = (ξzF + ξrG)/J

G = (ηzF + ηrG)/J

Pour fermer le système d’équations à résoudre, navons choisi une équation d’état proposée par AltuninGadetskii [11] propre au dioxyde de carbone dans sesgazeux, liquide et supercritique. Cette équation polynom(de degré 6 en 1/T et de degré 9 enρ) a été proposépour représenter avec une bonne fidélité les résultats erimentaux de l’IUPAC y compris dans le domaine supertique [11]. Il est en effet important de pouvoir déterminavec précision, en particulier dans le domaine supercritiles chaleurs spécifiques, la vitesse du son et les dérde pression (par rapport aux quantités thermodynamiqutiles au solveur de Riemann. Des équations d’état csiques (Van Der Waals, Peng–Robinson, Redlich–Kwopar exemple) fournissent des évolutions de pression,pérature et densité correctes jusqu’au point critique, nmoins, dans le domaine supercritique, ces évolutions dgent de façon importante des résultats expérimentauxSuivant Altunin et Gadetskii [11], le facteur de compresslité Z s’écrit :

Z = P

ρRT= 1+ ρr

9∑i=0

6∑j=0

bij (Tr − 1)j (ρr − 1)i (3)

avecρr = ρ/ρc, Tr = Tc/T et bij sont des constantes reltives au CO2.

Les coefficients de viscosité et de conductivité thermidu fluide sont données par les équations proposées pachowy et Sengers [4], composées de deux contributionslinéaires additives en température et densité.

2.2. Méthode numérique

Le jet résultant de la détente, présente une successiodisque de Mach et de fortes recompressions qui impol’utilisation d’un schéma à capture de choc. L’intégration déquations du mouvement (2) est obtenue par un schémlume Fini implicite. En considérant un point du maillag
de coordonnées curvilinéairesξ = i�ξ et η = j�η et à un
-

s)

--

et

-

instantt = n�t , la discrétisation des équations s’écrit defaçon suivante :

Qn+1i,j − Qn

i,j + λξ θJi,j

[F n+1

i+1/2,j − F n+1i−1/2,j

]+ ληθJi,j

[Gn+1

i,j+1/2 − Gn+1i,j−1/2

]= −λξ (1− θ)Ji,j

[F n

i+1/2,j − F ni−1/2,j

]− λη(1− θ)Ji,j

[Gn

i,j+1/2 − Gni,j−1/2

] − �tGn

i,j

ri,j(4)

avecλη = �t�η

, λξ = �t�ξ

.Suivant les valeurs deθ , un schéma du premier ord

(θ = 1) ou du second ordre (θ = 12) en temps peut êtr

obtenu. Pour le calcul de solutions instationnaires, uneproche semi-implicite (θ = 1

2) est alors préconisée. La dicrétisation de la partie visqueuse des flux ne pose paproblème majeur et est obtenue par un schéma de différcentrée précis au second ordre en espace. La discrétisde la partie Euler des flux nécessite la résolution d’un pblème de Riemann local du fait de la présence de soludiscontinue. Pour ces termes, un schéma TVD (Total Vation Diminishing) de Harten et Yee [15] est alors emploCe schéma est appliqué dans les directions caractéristestimées localement à partir d’une approche de type sode Roe [12]. La difficulté majeure de l’algorithme vient alodu fait qu’il faut généraliser l’approche du solveur de Roecas des gaz réels et ainsi modifier l’état moyen à l’interfentre deux cellules (moyennes de Roe) en tenant compla variation du rapport des chaleurs spécifiques (γ ). En sui-vant les travaux de Glaister [13] et Montagné et al. [14],états moyens peuvent être trouvés, respectivement sur l’gie interne et la célérité du son, qui satisfont aux contraiprimordiales de consistance et de conservation. La réstion du système d’équations est obtenue par linéarisatioeffectuée en utilisant une méthode ADI (Alterning DirectiImplicit). Dans chaque direction d’espace, l’inversion d’opérateur tri-diagonal par bloc (4× 4) est obtenue par un agorithme classique de Thomas.

2.3. Domaine d’étude et conditions aux limites

La buse est formée par une tuyère de différentes foret de faibles dimensions, son diamètre ne dépasse pas,5×10−3 m et sa longueur est de l’ordre de quelques millimètLa chambre de détente est de section rectangulaire. Latance entre la buse et la plaque de dépôt (face à la sortla buse) est de l’ordre de 5× 10−2 m. En raison de la symétrie axiale, le calcul est entrepris sur la moitié du domad’étude (Fig. 2).

A l’entrée de la buse, nous supposons que les variathermodynamiques sont constantes et supérieures auleurs critiques (P = 236,45 × 105 Pa, T = 388 K) alorsque la dérivée axiale de la vitesse radiale et supposée(∂w/∂z = 0). Pour ce qui concerne la composante axde la vitesse, elle est calculée en utilisant la théorie des
ractéristiques sur l’onde acoustique lente en imposant une


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om-ges.

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e lasese desor-

Fig. 2. Domaine d’étude et maillage.

condition de non réflexion. Au niveau de toutes les pasolides, nous imposons des conditions de non glissem(u = w = 0). La pression est déduite de la résolutionl’équation de quantité de mouvement projetée sur la normà la paroi considérée. D’autre part, nous supposons ngeables les échanges énergétiques entre le fluide et la pde dépôt des particules et une condition adiabatique esconséquent imposée sur cette frontière aval. Sur la sulibre latérale de la chambre de détente, nous supposonles variations radiales des différentes variables conservasont nulles.

3. Résultats numériques

Le code de calcul a été testé avec une buse de formlindrique et une longueur de 10−2 m. Dans la chambre ddétente, la solution numérique est initialisée avec du CO2 aurepos :

Paval= 105 Pa et Taval= 313 K

L’évolution du champ de vitesse au cours du temps, illussur la Fig. 3, montre la formation d’une structure d’ondeschocs dans la chambre de détente. Nous pouvons voir lenomène classique et bien connu dans une configuratiojet surdétendu ; les ondes de détente en sortie de busenent se réfléchir sur la frontière du jet, à pression constapour se transformer en ondes de compression. La focation de ces ondes de compression forme une onde delatérale « choc en tonneau ». Avant la première intersecdu choc en tonneau avec l’axe du jet, il se forme une trètense onde de choc droite, appelée « disque de Mach ».niveau, la vitesse de l’écoulement subit une très forte vation. Ce processus peut alors se réaliser à nouveau pluaval en formant ainsi des oscillations bien marquées dfrontière du jet. Ce processus s’atténue néanmoins dudes effets de viscosité. Le jet impacte la plaque réceptriccréant un écoulement radial. Le régime permanent de l’élement s’établit alors après quelques millisecondes.

Dans le cas où une solution stationnaire est recherc
la convergence du calcul est jugée sur l’évolution des ré-
t

er

e

-

-

-,-c

e

n

,

sidus en normeL2 des variables conservativesρ,ρu, ρw

et ρE. La vitesse à l’entrée de la buse est initialement pcrite à une valeur arbitraire relativement faible (de l’ordde 20 m·s−1). Après convergence vers la solution stationaire, nous avons vérifié que la vitesse d’injection calcuen entrée de buse est indépendante de sa valeur d’initiation. La valeur de la vitesse axiale s’adapte pour satisfle débit imposé dès lors que la géométrie de la buse, lapérature et la pression sont imposées. Cette vitesse estune fonction de la géométrie de la buse et des conditthermodynamiques en amont et en aval de cette dernièr

3.1. Effet du CFL et du maillage

Dans le but d’obtenir une solution stationnaire par réstion des équations gouvernant l’écoulement, le pas de teest calculé à partir d’un coefficient de stabilité représepar le nombre de Courant Friedrich Lévy, noté CFL. L’étude l’effet du CFL a été entreprise pour quatre valeurs fixCFL= 1,2,3 et 5. En comparant les évolutions de la viteaxiale le long de l’axe du jet obtenues à partir des 4 valede CFL, nous remarquons que les calculs convergentpratiquement la même solution stationnaire (Fig. 4). Pdes valeurs de CFL supérieures à 5, le calcul présentedifficultés de convergence expliquées par le fait que l’plicitation et la linéarisation employées ne permettentl’utilisation de grandes valeurs du CFL. Une convergerapide et optimale vers une solution stationnaire et stest obtenue pour une valeur du CFL égale à 5 et leslutions présentées dans la suite seront obtenues avecvaleur.

Pour étudier l’influence du maillage sur la solution stionnaire, trois maillages (100× 100, 100× 150 et100× 200) ont été utilisés tout en conservant les conditithermodynamiques et géométriques inchangées. Sur la Fest présentée la distribution le long de l’axe du jet de la cposante axiale de la vitesse obtenue avec les 3 maillaUne concordance très correcte est obtenue entre lesrents maillages. Dans ce qui suit, un maillage 100× 100nœuds est retenu.

3.2. Étude des capillaires cylindriques

Afin de montrer l’effet des dimensions d’un capillaicylindrique sur les paramètres hydrodynamiques de l’éclement, nous avons testé différentes buses cylindriquesles conditions thermodynamiques initiales déjà citées prdemment. Les longueurs des capillaires utilisés sont cprises entre 10−3 m et 10−2 m et les diamètres varient ent40 µm et 120 µm. La longueur de la chambre de détentfixée à 4× 10−2 m.

Les différentes distributions de la composante axiale dvitesse (Fig. 6) montrent l’importance du diamètre des bucylindriques sur le développement du jet dans la chambrdétente. Le disque de Mach se forme plus proche de la
tie de buse lorsque le diamètre de la buse augmente. Pour les


Fig. 3. Évolution temporelle du champ de vitesse.

plusplusrséeor-

on-vis-

par-

plus petits diamètres, le disque de Mach se positionnanten aval de la buse, l’intensité de la vitesse atteinte estimportante et la recompresssion est plus forte à la travedu disque de Mach. Les effets d’inertie étant plus imp
tants en aval des buses de faible diamètre, de plus ample
oscillations de la vitesse sur l’axe du jet et donc, de la frtière du jet, apparaissent moins atténuées par les effetsqueux.

Dans le cadre du procédé RESS, la nucléation des
sticules se produit lorsque le fluide perd ses propriétés su-


ia-

deellena-

dia-

nts

ther-tionsria-t, ende

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nt de

pé-

t deée et

Fig. 4. Variation de la vitesse pour différentes valeurs du CFL.

Fig. 5. Variation de la vitesse pour différents maillages.

Fig. 6. Variation de la vitesse le long de l’axe du jet pour différents dmètres de la buse.

percritiques, en particulier de haute solubilité. La zonenucléation peut être définie comme la région dans laqule coefficient de sursaturation (rapport des solubilités dy
mique et à l’équilibre du soluté dans le CO2) est supérieur
Fig. 7. Variation de la pression le long de l’axe du jet pour différentsmètres de la buse.

Fig. 8. Variation de la température le long de l’axe du jet pour différediamètres de la buse.

à 1. Ce coefficient dépendant fortement des conditionsmodynamiques en amont de la buse et de leurs varialors de la détente, il est donc important d’étudier les vations de pression et de température lors de la détente eparticulier, leur sensibilité aux conditions géométriquesla buse. Les variations de pression et de la températulong de l’axe du jet, obtenues pour différents diamètresbuse montrent que la détente s’amorce un peu en amola sortie de buse (Figs. 7 et 8).

On caractérise les variations de la pression et de la temrature par deux paramètres sans dimensionSp et ST égauxau rapport des écarts à la valeur critique respectivemenla pression et de la température, entre la section d’entrjuste à l’aval de la section de sortie de la buse :

Pamont− Pc Tamont− Tc
SP =
Pc − Ps

, ST =Tc − Ts


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Fig. 9. Variation du coefficientSp en fonction du diamètre du capillaire.

Les courbes de variation deSp et deST en fonction du dia-mètre du capillaire sont très proches de variations linéa(Fig. 9) et les régressions linéaires sont données par les étions suivantes :

SP = 1,38D

D0+ 2,10

ST = 0,485D

D0+ 0,488

avecD0 = 100 µm (5)

Ainsi, la pression et la température à l’entrée de la buse éfixées, une augmentation du diamètre du capillaire engeune diminution des écarts entre la pression et la tempérà la sortie de la buse et leurs valeurs critiques. Il faut remquer que toutes les valeurs sont positives, prouvant quvaleur critique de la pression est atteinte dans la busedétente est donc plus importante dans le cas des plutits diamètres de buse ; ceci est tout à fait en accordles variations de la vitesse juste en aval de la buse (FigDans le cas du RESS, la germination d’un soluté s’eftuerait plus prés de la section de sortie de la buse lorle diamètre du capillaire augmente. Dans le cas des pdiamètres de buse, ceci peut poser des problèmes dapratique car la germination s’effectue au sein de la buse.particules nucléées pourraient obturer la buse, du moinpartie, réduisant le diamètre de passage et contribuantencore plus grande détente, donc à une nucléation s’etuant encore plus en amont.

En conservant le diamètre constant (D = 50 µm), nousavons aussi fait varier la longueur du capillaire (deL = 10−3

à 10−2 m). Nous constatons que les paramètresSp et ST

présentent des variations modérées, en suivant des logarithmiques en fonction de la longueur de la buse (Fig.Pour le diamètre de 50 µm, ces variations sont donnéeles équations :

SP = −0,15 ln

(L

L0

)+ 3,116(

L) avecL0 = 10−3 m (6)

ST = −0,079 lnL0

+ 0,919

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Fig. 10. Effet de la longueur du capillaire sur la variation du coefficientSp .

Fig. 11. Différentes formes de buses.

Fig. 12. Variation de la vitesse le long de l’axe du jet pour différents rayd’entrée de la buse.

La plus grande détente est alors obtenue avec des capilrelativement longs de faible diamètre.

3.3. Étude d’une buse convergente

Dans le but de montrer l’effet de la forme géométriqde la buse sur l’hydrodynamique du jet, nous avonsdié l’écoulement du fluide à travers une buse convergde 1 cm de longueur, de rayon d’entréeRe, de rayon desortie Rs , qui présente une partie cylindrique de longu3× 10−3 m (Fig. 11(a)).

Dans un premier temps, nous avons fait varier le ra
d’entréeRe, tout en fixant le rayon de sortieRs à 110 µm.


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La dimension de la section d’entrée ne semble avoir quepeu d’influence sur le développement du jet puisque, dla chambre de détente, le jet garde la même structureles différentes valeurs deRe (Fig. 12). Les courbes représentant les variations de la composante axiale de la vitle long de l’axe du jet, montrent que la vitesse d’injectdu fluide à l’entrée de la buse est une fonction décroissde Re (Fig. 12). Comme la pression et la température sfixées constantes à l’entrée de la buse, la vitesse axials’ajuste pour satisfaire le débit varie en fonction de la secd’entrée de buse ; c’est ce que montre la courbe (Fig. 13présentant une variation de la vitesse d’entrée inverseproportionnelle au carré deRe.

Dans ces mêmes conditions thermodynamiques, etun rayon d’entrée fixé (Re = 200 µm), les champs de vtesses représentés sur la Fig. 14, montrent que le jet eplus en plus fin lorsqueRs diminue et des oscillations pluimportantes apparaissent lorsque le rayon de sortie de laest plus grand. L’influence de la section de sortie est bcoup plus importante que celle de la section d’entrée desur l’hydrodynamique du jet et par conséquent sur la crsance des particules qui pourrait se produire lors du proRESS. La distance entre la position du disque de Macla sortie de la buse est une fonction croissante du rayo

Fig. 13. Variation de la vitesse d’injection du fluide en fonction du ray
d’entrée de la buse.
Fig. 14. Effet du rayon de sortie de la buse sur la structur

r

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e

sortieRs (Fig. 15). Plus le disque de Mach est positionen aval de la sortie de buse, plus les effets d’inertie sdominants et plus apparaissent des oscillations (duescompressions-détentes successives) sur la distribution dtesse (Fig. 15). Ces résultats sont en parfait accord aveéquations présentées par Helfgen et al. [9]. La courbe driation de la vitesse d’injection du fluide en fonction du cadu rayon de sortieRs (Fig. 16) peut être représentée par ufonction affine. On obtient une équation qui exprime latesse d’injection du fluide en fonction des rayonsRs etRe :

Vamont= V0(Rs/Re)2

où V0 est une constante qui dépend des conditions tmodynamiques en amont et en aval, ainsi que des acaractéristiques géométriques de la buse. Dans les ctions géométriques et opératoires adoptées la valeur dV0est 152 m·s−1. Cette relation montre que le débit du fluiest proportionnel à la section de sortie de la buse congente.

3.4. Autres formes de buses

Buse avec rétrécissement. Nous avons également étudl’écoulement à travers une buse qui présente un rétrécment de diamètre relativement brutal (Fig. 11(b)). La lgueur de la buse est 10−2 m, son rayon d’entrée 160 µmson rayon de sortie 110 µm et le rétrécissement du diams’étale sur une longueur de 2× 10−3 m. La courbe de variation de la vitesse sur l’axe du jet, montre que le fluide suune première détente à l’intérieur de la buse au niveau dtrécissement du diamètre (Fig. 17). Cependant, la preset la densité du fluide sont des fonctions décroissantela section de la buse, ce qui rappelle le comportementécoulement subsonique et isentropique d’un gaz parfas’ensuit une diminution de la densité et de la pression econséquent une diminution du pouvoir solvant au sein dbuse qui peut conditionner la germination et la croissades particules avant la sortie de la buse. En faisant vla position du rétrécissement de la buse, tout en gardanmêmes conditions thermodynamiques et les mêmes rad’entrée et de sortie, on ne remarque aucune variationstructure du jet dans la chambre de détente ou de la vite
l’entrée de la buse.
e du champ de vitesse : (a)Rs = 110 µm ; (b)Rs = 160 µm.


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Fig. 15. Variation de la vitesse axiale pour différents rayons de sortiebuse.

Fig. 16. Variation de la vitesse d’injection du fluide en fonction du rayonsortie de la buse.

Fig. 17. Variation de la vitesse et de la densité sur l’axe d’un jet à traune buse avec rétrécissement.

Buse divergente-convergente. On utilise une buse d10−2 m de longueur et qui présente une partie divergentevie d’une seconde convergente, des rayons d’entrée 16
et de sortie 110 µm et possédant une partie cylindrique de
Fig. 18. Variation de la vitesse et la densité sur l’axe d’un jet à traversbuse divergente convergente.

longueur 5 µm (Fig. 11(c)). Le jet se propageant danchambre de détente garde la même structure que cellservée avec les autres géométries. A l’intérieur de la busvitesse est une fonction décroissante de l’aire de la sede la buse. La pression et la densité du fluide augmenteniveau de la partie divergente de la buse (Fig. 18), ce qusure une augmentation du pouvoir solvant du fluide aude la buse et peut éviter une nucléation trop précoce dabuse.

4. Conclusion

Une simulation numérique de la détente du dioxydecarbone supercritique, lors du procédé RESS, a été effeafin de pouvoir contrôler les grandeurs hydrodynamiquesractérisant l’écoulement. L’évolution temporelle du chade vitesse nous a permis de mettre en évidence la fotion d’une structure d’ondes de chocs le long de l’axejet. L’effet du diamètre ainsi que celui de la longueur d’ubuse capillaire de section cylindrique sur la structure duont été étudiés. Le débit d’un fluide supercritique ainsisa vitesse à l’entrée de la buse dépendent de la formemétrique de cette dernière. La détente du fluide commejuste avant la section de sortie de la buse où une sursation de la solution peut avoir lieu. Afin d’avoir des conditiohydrodynamiques favorisant la sursaturation le plus propossible de l’orifice, la forme divergente-convergente paêtre la géométrie la plus adéquate au procédé RESS.étude ayant été effectuée en considérant un régime lnaire, il sera bon, à l’avenir, de vérifier si la prise en comd’un régime turbulent modifie les conclusions. Pour appoune première réponse, l’accélération de l’écoulement dabuse et la très forte accélération en aval de celle-ci nouspenser que la transition n’a que peu de chance de se prodans ces régions de l’écoulement, là où une grande pde la dynamique propre au procédé RESS s’effectue. Navons donc une certaine confiance en nos résultats poqui concerne la germination des particules. Par contre,
en aval du disque de Mach, une transition dans le jet est for-


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tement probable ; celle-ci conditionnerait alors la croissaet la morphologie des particules.

Abridged English version

Precipitation of solid particles resulting from a rapid epansion of the supercritical solution (RESS) processrecently been carried out to produce fine powders withmogeneous morphologies. Such a process is of particinterest for many industrial applications such as pharmatical, ceramic or food processing. Although the propertiethe supercritical fluids have been known for a centurythe fine powder generation process using supercriticalids was undertaken in the last decades, firstly by Matet al. [3]. Supercritical fluids (Fig. 1) exhibit the princpal advantages, required in the RESS process, of bothtypical solvent capacity of the liquids and the typical dfusion coefficients of the gas. The fluid most used inRESS process is carbon dioxide in its supercritical phbecause of its innocuous properties and its critical coonates that can easily be attained (Pc = 73.78× 105 Pa andTc = 304.21 K). When an organic compound is dissolvin a supercritical fluid to form a homogeneous solution,RESS process consists of a rapid expansion of this homneous solution through a small nozzle to produce a miscale particle precipitation. Downstream from the nozzlean expansion chamber, an expanded jet occurs whichpinges on the end plate of the expansion chamber. Durinrapid expansion, the supercritical fluid returns abruptly togas state by losing its solvent capacity. The nucleation oorganic compound can then take place so that very fineticles are produced and grow. Several experimental worksuch a process have shown that the morphology of theticles and their size distribution (PSD) are highly relatedboth the flow conditions (mainly the temperature and psure) and the geometrical parameters of the nozzle (deand sizes). From experimental results [5,6], it was demstrated that the ratio between the length and the diametthe nozzle has a great influence on the particle morpholoMoreover, particles greater than the nozzle diameter caproduced meaning that there exists an evolution of theticle sizes along the jet. In addition to the influence ofexpansion ratios, these experimental studies mainly shothe great influence of the nozzle geometry on the jet hydynamics. However, recording experimentally the dynaof the jet and measuring the influence of some geometparameters are very difficult. This is one of the reasonsnumerical studies have been conducted on the hydrodynics of expanded jets to perform parametric studies on fland geometrical conditions. Most of the numerical contritions [7–9] are based on a 1D stationary flow assumptThe cylindrical geometry was however taken into accoby Ksibi et al. [10] who considered the unsteady flow dvelopment through and downstream of a cylindrical noz
Pursuing the former work initiated by Ksibi et al. [10], where
-

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-

the simulation of the RESS of CO2 through the nozzle withsmall diameter was considered, we present here a numecontribution to investigate the influence of the geometrcharacteristics of the nozzle on the jet hydrodynamics ofCO2, initially at a supercritical state. As the nucleation athe growth of the micro-scale particles depend on the flbehavior inside and downstream of the nozzle, the mainsue of this work is to draw some conclusions on what deof the nozzle is the most favorable for the RESS procAs a first step, we consider the laminar flow developmalthough the development of the jet probably occurs inturbulent regime.

The numerical procedure is based on the resolutiothe Navier–Stokes equations (1) coupled with the Altuand Gadetskii equation of state (3). This equation of stbased on temperature and density polynomial functions,chosen since it fits very well the IUPAC experimentalsults [11] up to the supercritical domain. More convetional equations of state (Van Der Waals, Peng–RobinRedlich–Kwong, for instance) give correct evolutions upthe critical point but substantially diverge, however, frothe experimental results in the supercritical domain.consider the unsteady flow development in axisymmegeometries. The computational domain includes the noand the expansion chamber closed by a flat plate normthe nozzle axis (Fig. 2). At the inlet boundary of the nozzthe pressure and the temperature are prescribed at supical values (P = 236.45× 105 Pa,T = 388 K) and the axiaderivative of the radial velocity is set to zero. The axial coponent of the velocity is calculated from the characterivariable along the low speed acoustic wave by assuminon-reflecting boundary condition. On the solid walls, aslip condition is prescribed. The nozzle is maintained agiven temperature while the flat plate, at the right end ofexpansion chamber, is isolated. On these walls, the presis then calculated by solving the momentum equation pjected onto the normal to the wall direction. On the radsurface of the expansion chamber (Fig. 2), we consideopen fluid boundary and the radial variations of the convative quantities are assumed negligible. To fit the geomand the flow structure, the equations are written in culinear coordinates. The set of equations with the boundconditions are solved by means of a finite volume techniqAs Mach stem may take place close to the outlet of the nzle when the over-expanded jet occurs, the discretizatiothe non linear fluxes is achieved by means of a shock caing TVD scheme, based on a Roe–Riemann solver adato real gas effects [10,13–15].

The first test case is the expansion of carbon dioxidetially at a supercritical state, with a pressure ratio of 2From the temporal evolution of the velocity field illustraton Fig. 3, we can evaluate the transient time needed to rthe permanent regime. First, at the nozzle exit, the raretion waves reflect on the constant pressure boundary ojet leading to the production of a barrel-shaped shock w
Then, this barrel-shaped shock wave evolves gradually and


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a Mach stem takes place close to the outlet of the nozfollowing by successive sharp recompressions withincore of the jet. The expanded jet impinges on the flat pafter some milliseconds and the permanent regime isreached. The influence of the CFL number on the resultsbeen undertaken for four CFL values ranging from 1 t(Fig. 4). We found that the value CFL= 5 ensures an optimal convergence toward the steady state solution andfollowing results are obtained by using this value. The inence of mesh refinement in the radial direction has also breviewed (Fig. 5). The grid using 100× 100 nodes seemstill sufficient to recover the general flow behavior.

The influence of the length and the diameter of a cylincal nozzle on the jet hydrodynamics have first been studThe capillary lengths vary from 10−3 m to 10−2 m and thediameters are in-between 40× 10−6 and 120× 10−6 m. Thelength of the expansion chamber is then set to 4× 10−2 m.Fig. 6 shows the influence of the capillary diameter ondistribution of the axial velocity along the jet axis. As theameter of the capillary is decreased, the Mach stem is locfurther downstream of the nozzle exit and the compresthrough the Mach stem increases due to inertial effectsthe RESS process, the nucleation occurs when the fluid lits critical properties, which is highly correlated to the vartions of the pressure (Fig. 7) and temperature (Fig. 8) duthe expansion. These pressure and temperature variatiomeasured by using the following ratios:

SP = Pinlet − Pc

Pc − Poutlet, ST = Tinlet − Tc

Tc − Toutlet

between the distances to the critical values of pressuretemperature at theinlets and outlets of the nozzle. Theseparameters increase linearly with the nozzle diametershowing that the smaller the nozzle diameter the greateexpansion, which is in good agreement with the velocity dtribution (Fig. 6). As the values of these ratios(SP andST )

are positive (Fig. 9), the critical values are reached upstrof the nozzle outlet; the germination may thus start incapillary. During the RESS process, if a nucleated partblocks at least a part of the capillary, the diameter is reduand the expansion is amplified inducing a more upstrelocation of the germination which could lead to a harmaccumulation of particles. The influence of the length ofcapillary was also studied by keeping the diameter cons(D = 50×10−6 m). The pressure and temperature ratiosSP

andST ) decrease logarithmically as a function of the nzle length (Fig. 9), showing that the longer the capillary,greater the expansion.

To study the influence of the geometrical design ofnozzle on the jet hydrodynamics, a convergent nozzlemployed (Fig. 11(a)). Keeping first constant the radiuthe outlet of the nozzle (Rout = 110× 10−6 m), the nozzleradius at the inlet has only a very weak influence onhydrodynamics of the jet (Fig. 12) though the axial coponent of the velocity at the inlet of the nozzle evolv
inversely proportional toR2
in (Fig. 13), to satisfy the flow

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rate prescribed by imposing constant pressure and temture at the inlet. Varying the nozzle exit radius (Rout) whenthe inlet radius is kept constant (Rin = 200× 10−6 m) in-duces a great influence on the jet hydrodynamics (Fig.as we can see on the axial velocity distribution alongjet axis (Fig. 15). This influence might condition the growof the particles within the jet in the RESS process.the exit radius is increased, the Mach stem is locatedther downstream of the nozzle exit, the inertial phenomand, consequently, the oscillations on the axial velocityduced by successive compression-expansion waves) acreased (Fig. 15). These results agree very well with thobtained by means of the equations introduced by Hgen et al. [9]. To satisfy the flow rate prescribed, theial velocity at the nozzle inlet surface scales as (Fig. 1Vinlet = V0(Rout/Rin)2 whereV0 is a constant depending oboth the thermodynamic conditions of the expansionthe geometrical characteristics of the nozzle; for the preconditionsV0 = 152 m·s−1. Other nozzles with differengeometrical design have also been tested. A nozzle wlocalized constriction (Fig. 11(b)) induces two successexpansions; the first occurs at the constriction location wthe second is classically situated at the nozzle exit, ascan see on the axial velocity and density distributions althe jet axis (Fig. 17). This kind of nozzle geometry doesseem suitable to the RESS process because germinatiparticles occurring at the first expansion location might lto the closing up of the nozzle that could have disastrconsequences. A divergent-convergent capillary (Fig. 11seems to be more suitable to the RESS process than thevergent nozzles because a weak expansion takes place wthe divergent-convergent nozzle (Fig. 18) and the presand density slightly increase. This geometrical configuramay thus prevent a premature particle nucleation withincapillary.

In conclusion, for the RESS process, the most suitanozzle design tested in this study is the divergent-convercapillary that facilitates hydrodynamic conditions which cinduce the small particle germination as nearest as posto the nozzle exit. This study was undertaken in the lanar regime; it will be important, in a future work, to chethe validity of this conclusions. However, we could remathat most of the dynamics of the RESS process occura flow region dominated by large acceleration where iunlikely to encounter laminar-turbulent transition. This trasition probably occurs downstream of the Mach stem athe large deceleration. Thus, we think that the present remimic with confidence the hydrodynamics of a jet regardthe germination of small particles in the RESS process.

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