6 EQUATIONS DE DESINTEGRATION ET CROISSANCE RADIOACTIVE

Les expressions mathématiques présentées dans ce chapitre sont généralement applicables à tous les processus dans lesquels la transition du noyau père au noyau fils, i.e. le processus de décroissance radioactive, est gouverné par des chances statistiques. Cette chance de désintégration est équivalente au degré d’instabilité du noyau père. Chaque nucléide radioactif a son degré spécifique d’instabilité qui, comme nous allons le voir, est exprimé par la demi-vie associée à ce nucléide.

La radioactivité d’un échantillon est plus compliquée si il comporte deux ou plusieurs composants, coe: (i) dans le cas d’un mélange d’activités indépendantes, (ii) si un type spécifique de nucléide montre deux modes de décroissance, appelés décroissance multidirectionnelle, et (iii) si nous nous intéressons à une série de désintégration radioactive dans laquelle les noyaux fils sont radioactifs. Tous ces phénomènes seront discutés séparément.

6.1 LOI DE DÉCROISSANCE RADIOACTIVE

La loi fondamentale de décroissance radioactive est basée sur le fait que la décroissance, i.e. la transition d’un noyau père à un noyau fils est un processus purement statistique. La probabilité de désintégration (décroissance) est une propriété fondamentale du noyau atomique et reste équivalente dans le temps. Mathématiquement, cette loi s’exprime ainsi:

dN = λN⋅dt (6.1)

et

( )

Ndt/dN−

=λ (6.2)

ou N est le nombre de noyaux radioactifs, -dN/dt la décroissance (négative) de ce nombre par unité de temps, et λ est donc la probabilité de désintégration par noyau et par unité de temps. Cette constante de désintégration λ est spécifique pour chaque mode de désintégration de chaque nucléide.

La radioactivité ou taux de désintégration est définie comme le nombre de désintégration par unité de temps:

A = −dN / dt = λN (6.3)

75

Chapitre 6

Fig.6.1 Taux de décroissance radioactive. Après chaque période de demi-vie de 20 heures, le nombre de noyaux radioactifs et la radioactivité originelle de 800 unités sont divisés en deux.

Par intégration de cette relation et application des conditions aux limites, qui sont au tout début, t = 0 et N = N0, nous obtenons:

ln(N/N0) = −λt (6.4)

et subséquemment, l’équation de décroissance exponentielle:

N = N0e−λt (6.5)

ou en utilisant l’équation Eq.6.3:

A = A0e−λt (6.6)

Le temps durant lequel A0 décroît vers A (= l’âge du matériel) est:

T = (1/λ)ln(A/A0) (6.7)

Les relations des Eqs.6.5 et 6.6 indiquent le taux suivant lequel le nombre originel de noyaux radioactifs (N0) et la radioactivité originelle (A0) décroissent avec le temps (Fig.6.1).

76

Equations de Décroissance Radioactive

6.2 DEMI-VIE ET VIE MOYENNE

Il est de pratique courante d’utiliser la demi-vie (T1/2) à la place de la constante de décroissance radioactive (λ) pour indiquer le degré d’instabilité ou taux de décroissance d’un nucléide radioactif. Celle ci est définie comme la période de temps au bout duquel la moitié de la radioactivité a disparue (la moitié des nucléides se sont désintégrés, Fig.6.1):

T1/2 = (−1/λ)ln(1/2) (6.8)

A partir de quoi :

2/12/1 T

693.0T

2ln==λ (6.9)

La vie moyenne d’un nucléide est la somme des temps de demi-vie d’un nombre de noyaux donnés (avant qu’ils ne se soient tous désintégrés) divisée par le nombre desdits noyaux. Pendant l’intervalle de temps dt, un nombre dN de noyaux se désintègre. Ils ont « existé » pendant une période t, ce qui correspond à un temps de vie global, pour dN noyaux, de:

t⋅dN = t⋅λN⋅dt

L’intégration pour tous les noyaux (N) donne la période de demi-vie (temps):

λ=

⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

λ−

λ+λ=

∫ ∫⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

∫λ

+λ

−λ=⋅λ=⋅λ⋅=τ

∞λ−

∞ ∞ ∞λ−∞λ−λ−

1e110

dte1etdtetdtNtN1

0t

0 0 0

t0

tt0

(6.10)

A titre d’exemple, la vie moyenne d’un noyau de 14C avec T1/2 = 5730 ans est de 8267 ans. Ainsi λ = 1/8267, ce qui signifie que l’activité d’un échantillon décroît de 1‰ en environ 8 ans; l’activité d’un échantillon de 3H (T1/2 = 12.43 a), quant à elle, diminue de 5.6% par an.

6.3 ACTIVITE, ACTIVITE SPECIFIQUE ET CONCENTRATION EN RADIONUCLEIDES

L’activité d’un échantillon donné est le nombre de désintégrations radioactives par seconde pour cet échantillon dans son ensemble. L’activité spécifique, d’un autre côté, est définie comme le nombre de désintégrations par unité de poids ou de volume d’échantillon (voir act. spéc. du 14C et 3H, Chapitre 8). L’unité de radioactivité est le Becquerel (Bq), qui est défini comme le taux de désintégration par seconde (dps) ou, aujourd’hui obsolète, le Curie (Ci) qui était défini comme le taux de désintégration de 3.7×1010 dps.

A titre d’exemple de la relation entre l’activité spécifique d’un échantillon et la concentration d’un noyau radioactif, nous allons calculer l’activité spécifique en tritium (3H) d’une eau contenant un atome de 3H pour 1018 atomes d’hydrogène (équivalent à 1 UT = Unité Tritium – cf. Chapitre 8):

77

Chapitre 6

Aspec = λN (par litre)

ou: λ = (ln2)/T1/2 = (ln2)/12.43 a (1 year = 3.16 × 107 s) N = 2 x 10−18 × (G/M) × A (G/M = nombre de moles) A = nombre d’Avogadro = 6.02 ×1023/mol M = poids moléculaire = 18.0 pCi = pico-Curie = 10-12 Curie = 3.7 × 10-2 dps = 0.037 Bq

Le résultat numérique pour une eau avec 1 UT de tritium est:

Aspec = 0.118 Bq/L = 3.19 pCi/L (6.11)

Comme autre exemple, nous pouvons calculer la concentration en 14C d’un carbone, ayant une activité spécifique de 13.56 dpm par gramme de carbone (en AD 1950) (voir activité 14C standard, Chapitre 8):

1223

714102.1

)1002.6(2ln6012)1016.3(573056.13

CC −×=

×××××××

= (6.12)

6.4 MELANGE DE RADIOACTIVITES INDEPENDANTES

La Fig.6.2 montre une courbe de décroissance semi-logarithmique d’un mélange de deux activités absolument indépendantes, i.e. une courbe de décroissance composite. Si les périodes de demi-vies sont suffisamment différentes, il semble possible de distinguer séparément les deux courbes de décroissance, en commençant par le côté droit de la courbe, ou l’activité du 1er composé a déjà disparue. La soustraction de la courbe semi-logarithmique continue de la courbe composite donne la ligne directe pour le noyau de courte demi-vie.

6.5 DECROISSANCE MULTIDIRECTIONELLE

Dans la nature, des noyaux radioactifs montrent deux modes de décroissance radioactive. On peut citer l’exemple de 40K qui peut se désintégrer avec émission d’une particule β− ou une particule β+ (Fig.5.1).

78

Equations de Décroissance Radioactive

Fig.6.2 Diagramme semi-logarithmique d’une courbe de décroissance composite pour un mélange de deux composés radioactifs indépendants avec des temps de demi-vie de 2 et 10 heures. L’activité de l’élément à longue demi-vie peut être soustraite de la courbe globale (ligne épaisse) pour produire une courbe directe de décroissance semi-logarithmique pour le nucléide à courte demi-vie.

Chaque mode de décroissance a une constante spécifique de décroissance ou demi-vie. La décroissance totale est simplement la somme de chaque chance unique et est donc donné par:

λtotal = λ1 + λ2 (6.13)

et, en conséquence, le temps de demi-vie total par:

(1/T1/2)total = (1/T1/2)1 + (1/T1/2)2 (6.14)

6.6 SÉRIES DE DÉCROISSANCE RADIOACTIVE

Si un nucléide radioactif est situé, dans la Charte des Nucléides, loin de la ligne de stabilité (c’est-à-dire loin des éléments légers pour lesquels Z=N), le noyau fils, après décroissance radioactive, pourra être également radioactif. Dans la nature, ceci se produit avec les nucléides lourds des séries de l’Uranium et du Thorium (Chapitre 12). Ici la décroissance originelle de 238U ou 232Th est suivie par une série de produits à décroissance radioactive. La Fig.6.3 montrent schématiquement comment les éléments de telles séries décroissantes sont liés.

79

Chapitre 6

Fig.6.3 Représentation schématique d’une hypothétique courbe de décroissance multiple, analogue à celle des séries de U et Th (Part.12.14-12.16).

Dans ce contexte, nous pouvons nous limiter à un seul élément de cette chaîne de décroissance multiple: la relation entre une activité père et fils. Les relations d’un deuxième et plus haut niveau on été traitées par ailleurs (voir les livres de Friedlander et al. et de Faure).

Le noyau père décroît en accord avec les équations de la décroissance radioactive traitées dans cette partie:

111

1 Ndt

dNA λ=−= (6.15)

et

(6.16) t1011

t1011 eAAandeNN λ−λ− ==

La quantité de noyaux fils est fonction de deux processus: (i) la décroissance radioactive et (ii) la croissance radioactive par décroissance des noyaux pères, respectivement:

11222 NN

dtdN

λ+λ−= (6.17)

La solution de cette équation différentielle est:

( ) t202

t2t101

12

12 eNeeNN λ−λ−λ− +−

λ−λλ

= (6.18)

tandis qu’à activité et temps zéro (N20 = 0):

80

Equations de Décroissance Radioactive

( )t2t101

12

2222 eeANA λ−λ− −

λ−λλ

=λ= (6.19)

Le dernier terme représente la décroissance des quantités de noyaux fils présents au temps t = 0. Il est évident que le rapport entre λ1 et λ2 est le facteur principal qui détermine l’évolution de l’activité fille dans le temps. Nous allons maintenant brièvement rappeler les trois différents cas relatifs à ce rapport.

6.6.1 EQUILIBRE SECULAIRE

Ce type de relation entre activité père et fils intervient quand la demi vie du noyau père est infiniment plus grande que celle du noyau fils. On peut citer les exemples des relations entre les isotopes, à vie longue, de l’uranium et du thorium, 238U, 235U et 232Th, et leurs produits de décroissance (voir Chapitre 12):

λ1 << λ2

L’Eq.6.16 décrit correctement l’activité père au cours du temps, vu que l’Eq.6.19 se transforme en

( )t2t1012 eeAA λ−λ− −= (6.20)

ou pour λ1 = 0,

( )t2012 e1AA λ−−= (6.21)

décrivant la croissance de l’activité fille au cours du temps si nous prenons au départ A2 = 0 . La Fig.6.4 montre l’évolution des deux activités. Enfin, (pour t → ∞ avec λ2t → ∞ dans l’Eq.6.20) l’activité fille atteint une valeur de:

(6.22) 1t10

12 AeAA == λ−

en d’autres termes, les activités mère et fille , deviennent équivalentes.

Le fait qu’une activité fille de vie courte puisse augmenter dans un échantillon contenant un noyau de vie longue a été utilisé, par exemple dans les cas ou la mesure de la radioactivité du noyau fils est plus facile que celle du noyau père. Ce cas correspond à la détermination de l’activité de 32Si d’une demi vie de 140 ans, qui décroît par l’intermédiaire d’une décroissance β− basse – énergie vers 32P d’ une demi vie de 14.3 jours et une décroissance β− haute – énergie. L’Eq.6.21 montre que après avoir séparé chimiquement un 32Si pur, l’activité 32P augmente dans l ‘échantillon à un taux tel que après une demi vie fille, l’activité fille s’est élevée à 50 % de sa valeur maximum A1:

81

Chapitre 6

Fig.6.4 Relation entre les radioactivités d’un noyau père (ligne droite) et fils quand le noyau père décroît infiniment doucement comparé au noyau fils (demi vies de ∞ et 0.8 heures, respectivement), i.e. le cas de l’équilibre séculaire. La ligne supérieure représente la somme des activités père et fils.

A2 = 1/2 A1 après un T1/2

A2 = 3/4 A1 après deux T1/2

A3 = 7/8 A1 après trois T1/2 ,et ainsi de suite.

Ces considérations permettent d’estimer le temps nécessaire pour obtenir une activité fille suffisante pour une mesure significative après séparation chimique des noyaux pères et fils.

6.6.2 EQUILIBRE TRANSITOIRE

Dans ce cas, la demi vie du nucléide père est encore plus grande que celle du nucléide fils mais pas infiniment:

λ1 < λ2

82

Equations de Décroissance Radioactive

Fig.6.5 Relation entre les radioactivités d’un nucléide parent et d’un nucléide fils, quand la demi-vie du parent est plus grande (mais pas infinie) que celle de l’élément-fils (demi-vie de 8 et 0.8 heures, respectivement): cas de l’équilibre transitoire. La ligne épaisse montre la somme des activités parents/fils.

La croissance de l’élément-fils après une activité nulle au temps zéro se produit maintenant suivant l’équation 6.19. Un état stationnaire est atteint après un temps suffisant pendant lequel l’activité de l’élément-fils est plus importante que celle de l’élément père, comme on peut s’y attendre. La figure 6.5 montre l’évolution de chacune des deux activités.

112

2t101

12

22 AeAA

λ−λλ

=λ−λ

λ= λ− (6.23)

6.6.3 NON-EQUILIBRE

Ici, le temps de demi-vie de l’élément-fils est supérieur à celui de l’élément-père :

λ1 > λ2

L’activité de l’élément-fils croît dans l’échantillon suivant l’équation 6.19 (Fig.6.6).

83

Chapitre 6

Fig.6.6 Relation entre les radioactivités d’un nucléide père et d’un nucléide fils, quand la demi-vie du fils est plus grande que celle de l’élément-père (demi-vie de 8 et 0.8 heures, respectivement) cas du non-équilibre. La ligne droite est la fonction semi-logarithmique de l’activité de l’élément-père. La courbe supérieure correspond à l’activité totale du mélange.

Finalement, après un temps suffisamment long, seule l’activité de l’élément-fils restera, puisque l’activité de l’élément-père disparaît à un taux plus élevé:

t201

21

22 eAA λ−

λ−λλ

= (6.24)

Après un période de tmax l’activité de l’élément-fils atteindra une valeur maximale pour:

maxt201

12

22maxt10

112

212 eAeA0dt

dA λ−λ−

λ−λλ

+λ−λλλ−

==

ou

(6.25)maxt22

maxt11 ee λ−λ− λ=λ

La valeur maximale pour l’activité de l’élément-fils est alors atteinte à:

1

2

12max ln1t

λλ

λ−λ= (6.26)

84

Equations de Décroissance Radioactive

L’insertion de l’équation 6.25 dans l’équation 6.19 montre qu’au moment où ce maximum est atteint, les éléments père et fils sont équivalents (Fig.6.6).

6.7 ACCUMULATION DE PRODUITS-FILS STABLES

Un cas spécial de "non-équilibre", comme discuté dans le paragraphe précédent, se produit si l’élément-fils n’est pas radioactif; en d’autres termes:

λ2 = 0

Ceci peut être illustré par deux exemples, (i) l’accumulation de 40Ar lors de la décroissance de 40K dans les roches (Fig.6.2) et (ii) l’accumulation de 3He dans l’eau pendant la décroissance de 3H. Nous prendrons ce dernier processus comme exemple pour calculer l’âge de l’échantillon à partir de l’activité résiduelle de l’élément-père et le taux d’accumulation du produit-fils.

En partant de la relation générale de l’équation 6.18 ou 6.19, nous pouvons simplement corriger pour λ2 = 0 et l’absence d’une quantité originelle de l’élément-fils (une condition difficile pour une application avec succès des méthodes de datation mentionnées):

(6.27) )e1(NN t1012

λ−−=

où la quantité de gaz accumulée (V en litres STP) est reliée au nombre d’atomes N2 par:

L4.22106

NV 232

×=

Puisque, à la place de l’activité originelle de 3H, l’activité après une période de temps inconnue est connue (doit être mesurée), N1

0 dans l’Eq.6.27 doit être remplacé par N1, et subséquemment, N1 par l’activité (A1=λN1), de telle sorte que:

)1e(A)e1(eA)e1(eNV4.22

106 T1TT1TT1

23−

λ=−

λ=−=

× λλ−λ+λ−λ

La période de temps écoulée depuis le temps zéro (l’ « âge » T) est:

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛+

λ×

λ= 1V

A107.2ln1T

1

22 (6.28)

Cette méthode de datation −spécialement appliquée en océanographie, mais plus récemment en hydrologie (Schlosser et al., 1998)− fait très fortement appel aux techniques expérimentales (spectrométrie de masse), puisque la quantité de 3He produite est extrêmement faible. Ceci est montré ici par l’exemple d’un litre d’eau avec une activité 3H actuelle de 100 TU et qui, sur une période de 20 ans, a accumulé une quantité de 5.1×10−10 mL STP (0°C et 1033 hPa) de 3He.

85

Chapitre 6

6.8 CROISSANCE RADIOACTIVE

Pour compléter cette étude, nous mentionnerons ici la production de radionucléides par réactions nucléaires, parce que ce phénomène est, d’un point de vue mathématique, très similaire au cas de d’équilibre séculaire tel que discuté en Part.6.6.1, si le taux de production (P) est constant. Les réactions peuvent prendre place dans un accélérateur de particules nucléaires ou dans un réacteur nucléaire. Le taux de production du radionucléide est:

NPdtdN

λ−= (6.29)

ou N est le nombre de noyaux radioactifs, et λ la constante de désintégration. De façon similaire à l’Eq.6.21, la solution pour l’activité produite est:

(6.30) )e1(PAN tλ−−==λ

Quand le temps approche de l’infini, un état stationnaire est atteint dans lequel la production et la décroissance du radionucléide sont équivalentes. Ainsi, à t = ∞:

Amax = P (6.31)

Ceci est montré en Fig.6.7, qui représente l’évolution de la radioactivité dans le temps, de la même façon qu’en Fig.6.4.

Le temps nécessaire pour produire certaines fractions de l’activité maximale atteignable est maintenant:

A = 1/2 P = 1/2 Amax après une demi-vie

A = 3/4 P après une période de temps = 2T1/2

A = 7/8 P après 3T1/2, et ainsi de suite.

Ceci signifie qu’après 3 périodes de demi-vie, l’activité maximale est pratiquement atteinte.

86

Equations de Décroissance Radioactive

Fig.6.7 Croissance de la radioactivité pour un taux de production constant P de 400 nucléides/sec, conduisant à une activité maximale de 400 Bq. La demi-vie du nucléide produit est de 2 heures.

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