Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Le 17 juin 2005

Vincent Renard

Sous la direction de : Bruno LavorelOlivier Faucher

Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Introductioncontexte

Introductioncontexte

•Alignement moléculaire par impulsions laser

régime adiabatique

régime soudain

•Mesure de l’alignement: technique d’imagerie

technique optique

+

+P()

Introductionobjectifs

Introductionobjectifs

•Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain

•Molécules linéaires

•Techniques optiques résolues en temps

•Fournissent une information directement liée à <cos²>p o

mp e

Ep

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Modèle Hamiltonien d’interaction

Modèle Hamiltonien d’interaction

Hamiltonien

////

Polarisabilité moyenne

Anisotropie de polarisabilité

32//

//

Solutions de l’équation de Schrödinger:

0, ,)()(00

MJtctJ

fJfMJ

Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement

22 cos)(21 t4

02

0 JDJB

Base des états propres: Harmoniques sphériques MJ,

J=0, 2, 4…M=0

0H

Transitions Raman

J0+2

J0-2

e

J0

Modèle simulations

Modèle simulations

Évolution en champ libre

tiEMJtct J

JfJMJ exp,)()( 0, 00

Rephasage du paquet d’ondes

Alignement et délocalisationpériodique

J=0, M=0

J=2,

M=

0

J=4,

M=

0

J=6,

M=

0

J=4, M=4

J=6,

M=

3

2,, MJMJ

I= 13 TW/cm2

Modèle description de l’alignement

Modèle description de l’alignement

2cos

000000

0

00

0

000000

,,

2

,

,

2,

.

,2

,,

2

cos2

)(cos)()(cos

MJ

JJJ

MJ

J

MJ

JMJ

J

MJ

JMJ

MJMJMJ

tcc

c

ttt

02

0 ,cos, MJMJ

02

0 ,2cos, MJMJ

Fréquences Raman:

Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques

322 0 JBJ

Grandeur usuelle pour l’alignement

Modèle évolution temporelle

Modèle évolution temporelle

I=75 TW/cm²T=300 K

alignementalignement

Délocalisationplanaire

Délocalisationplanaire

31

20 21 22 23 24

0,30

0,33

0,36

<co

s²

>

délai (ps)

CO2

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Méthodes « tout optique »

Méthodes « tout optique »

• L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité

Biréfringence n=nz-nydépolarisation

Variation spatiale

nz=nz(r=0)-nz(r)

défocalisation

Modulation spatiale

Réseau d’indice

diffraction

•Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à cos2

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Dépolarisationsignal

Dépolarisationsignal

Molécules alignées: Milieu anisotrope

31)(cos)( 2 tnntn yz

nz

ny

asignal etiEnitE

)exp(2

)( 0

Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal

Détection

2/

2/

2Tdt

Tdtsignalsignal dtEI

2

2

3

1cos

pe

se

ae

Cellule statique ou jet moléculaireCO2 ou N2

P < 1 bar

Dépolarisationdispositif expérimentalDépolarisationdispositif expérimental

boxcar

CC

M ML

L BS

A P2P1

polarisations

M

MP2

PM

M

MA

P1

/2

Sép. Source laser

M

M=800nm=100fsf=20 HzE5mJ

Dépolarisationmolécules

Dépolarisationmolécules

CO2

B0=0,3902 cm-1

Tr=42,7 ps

Seuls les états J pairs sont peuplés

N2

B0=1,989 cm-1

Tr=8,38 ps

Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

=2,5210-40 C².m².J-1

=0,75410-40 C².m².J-1

Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement

sig

na

l (u

.arb

.)

délai pompe-sonde (ps)

délai pompe-sonde (ps)

sig

na

l (u

.arb

.)

délai pompe-sonde (ps)

sig

na

l (u

.arb

.)

Imoy=140 TW/cm²

Imoy=74 TW/cm²

Imoy=13 TW/cm²

- Lignes de base:Alignement permanent

- Transformation des transitoires

Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement

Ajustement avec la théorie

I=60TW/cm²

Ajustement avec la théorie

I=60TW/cm²

Extraction de la valeur <cos2>Extraction de la valeur <cos2>

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45

0,0

0,5

1,0

1,5

sig

nal (u

.arb

.)

délai pompe-sonde (ps)

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

<co

s2

>Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire)

Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Ieff/Imoy =0,7

Imoy=74TW/cm²

PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

Dépolarisationsaturation

Dépolarisationsaturation

cos2=0,64

Alignement sur le troisième transitoire

Causes de la saturation:

- saturation de l’alignement

- ionisation des molécules

moyenne

50 100 150 200 250 300 350 400

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

I Th (T

W/c

m²)

Iexp

(TW/cm²)

Dépolarisationeffet de volume

Dépolarisationeffet de volume

20 40 60 80 100 120 140 160 180 2000,5

0,6

0,7

<co

s²>

intensité ITh

(TW/cm²)

Prise en compte du volume d’interaction dans le calculBut: améliorer l’ajustement de l’intensité

dttzrEdzrdrI

r tz sdszr

2

)(2

3

1cos),,(2)(

,

Journal of Physics B, accepté

-Prise compte de la saturation de l’alignement

-Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique

DépolarisationDépolarisation

Avantages- efficace sur une large plage d’intensité

Inconvénients- sensible à la biréfringence des optiques

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Défocalisationgradient d’indice

Défocalisationgradient d’indice

•Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume

Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien

dtnwn

fR

nl )(4 0

2

00

),(),0()(0 trntntn zzr

Lien avec l’alignement

31),0(cos2 t

n

r

Gradient d’indice positif

1

nr0(t)w0

n0

r

Gradient d’indice négatif

1

nr0(t)

Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

Focalisation ou défocalisation

2

22

3

1cos

w

4

0

2

0

2

0

2

0

2

22 161)()(

wn

ndzwzw R

L

Modification du profil de la sonde

z petit

Défocalisation

z grand

nr00

nr00

Défocalisationdispositif

Défocalisationdispositif

L3L2L1 d

Impulsion sonde Ipr(t-)

Impulsion pompe Ipu(t)

Milieu moléculaire Beam

stop

masque

Caméra CCD ou PM

CC

2

220 3

1cosn

RS

0 5 10 15 20

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

sig

nal

(u

.arb

.)

délai pompe sonde (ps)

Défocalisationrésultats

Défocalisationrésultats

Défocalisationrésultats

Défocalisationrésultats

0 5 10 15 20 25 30 35 40

0,0

0,2

0,4

0,6

délai pompe sonde (ps)

sig

na

l(u

. a

.)

9 10 11 12 13

0,0

0,2

0,4

sig

nal

(u. a

.)

31 32 33 34

Iexp=54 TW/cm²

Isim=46 TW/cm²

20 21 22 23

délai pompe sonde (ps)

0,2

0,3

0,4

0,5

<co

s2

>

Alignement au centre du faisceau

Optics Letters, 30, 70 (2005)

DéfocalisationDéfocalisation

Avantages- simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe

Inconvénients- limité à des intensités moyennes

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Réseaux transitoiresles types de réseaux

Réseaux transitoiresles types de réseaux

x

y

z

ykAEI y222

cos4

y

Ici2Ici

i

yxtot

e

ykxktiAE 1

0

exp

w0 pompe

Stokes

pk

Stok

Réseaux transitoiresdispositif

Réseaux transitoiresdispositif

PM

M

M

Stokespom

pe

sonde

cc

cc

P3P2

P1

/2

/2

S/J

L

L

boxcar

BF

Esonde

EStokes

Epompe

EStokes

Epompe

EsondeEsignal

d

Sp

Sép.

Source laser

Configuration folded boxcar

Réseaux transitoiresréseau d’intensité

Réseaux transitoiresréseau d’intensité

Intensité crête Ic= 4Iimp

Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp

0 10 20 30 40 50 60

0,0

0,7

1,4

délai pompes sonde (ps)

Sig

na

l (U

. A

rb.)

Iimp=19 TW/cm²Ithé=20TW/cm²

-2 0 2 4 6 8 10 12

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

délai pompes sonde (ps)

sign

al (U

. Arb

.)

Iimp=38TW/cm²

-2 0 2 4 6 8 10 12

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

délai pompes sonde (ps)

sig

na

l (U

. A

rb.)

Iimp=75 TW/cm² Ic=300 TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau de polarisation

Réseaux transitoiresréseau de polarisation

Ici2Ici

2222220 cossin)(

4)( bbatHtHeff

Hamiltonien en polarisation elliptique

Dipôle induit

1)(sin2)(sin.)( 22 ttetE ARPsig

Polarisation elliptique: nouvelles transitions possiblesm=0, ±2

z’

y’x’

Stokes, signal

Pompe,sonde

xy

z

Ic= 2Iimp

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température

ambiante

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température

ambiante

0 10 20 30 40 500,0

0,4

0,8

1,2

sig

na

l (U

. A

rb)

délai pompes sonde (ps)

0 10 20 30 40 50

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

sig

na

l (U

. A

rb)

délai pompes sonde (ps)

0 10 20 30 40 500,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

sig

na

l (U

. A

rb)

délai pompes sonde (ps)

très bien simulé

par2

2

3

1cos

quelque soit l’intensité

Ieff/Iimp < 1/2

Observable confirmée par des simulations numériques

Ieff= 15 TW/cm2

Ieff= 30 TW/cm2

Ieff= 55 TW/cm2

Iimp= 37 TW/cm²

Iimp= 78 TW/cm²

Iimp=135 TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

0 10 20 30 40

0,0

0,3

0,6

sig

na

l (U

.arb

)

délai pompes sonde (ps)

0,2

0,3

0,4

0,5

<c

os

2 >

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

<c

os

2 >

0 10 20 30 400,0

0,4

0,8

sig

na

l (U

.arb

)

délai pompes sonde (ps)

cos2=0,52

cos2=0,59

T=70K

Iimp=42 TW/cm²Ieff=20 TW/cm²

Iimp=55 TW/cm²Ieff=30 TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

0 10 20 30 40

0,0

0,2

0,4

délai pompes sonde (ps)

sig

na

l (U

.arb

)

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

<c

os

2 >

cos2=0,65T=30K

0 10 20 30

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

après la pompeI=25TW/cm²

po

pu

lati

on

Etats rotationnels J

T=30Kavant la pompe

Décalage des populations important et création d’une large cohérence

Iimp=47 TW/cm²Ieff=25TW/cm²

Réseaux transitoiresRéseaux transitoires

Avantages-Sensibilité-Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace

Inconvénients-Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

ConclusionConclusion

Trois méthodes non intrusives

•Défocalisation

-Simple-Utilisable quelque soit la polarisation

- Efficace sur une plage d’intensité restreinte

•Réseaux transitoires

-sensibilité très importante

-difficulté de mise en oeuvre

•Dépolarisation

-Efficace jusqu’à des intensité très importantes

-Biréfringence des optiques

Perspectives Perspectives

- Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques

- Étude de l’ionisation des molécules

- Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire

et les applications…