SPECTROMETRIE GAMMA AU LABORATOIRE Etude de cas

05/11/2014

1

Abdel-Mjid NOURREDDINEabdelmjid,[email protected]

Institut Pluridisciplinaire Hubert-CurienUMR 7178 CNRS/in2p3 et Université de Strasbourg

B.P 28 - 67037 Strasbourg Cedex 2

ANF 2014 : « Rayonnements ionisants »Radioactivité naturelle et artificielle :

dernières avancées en termes de métrologie et études d’impact

SPECTROMETRIE GAMMA AU

LABORATOIRE

Etude de cas

AnalyseExpertiseRadioprotection

Dosimétrie

Recherche &Développement

Formation

Métrologie desRayonnements

Ionisants

Initiale

Expertise Radiologique(Mesure, Simulation)

DosimétrieActive et passive

(n, , )Analyses Elémentaires(PIXE, XRF, ICPMS, ...)

Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien de Strasbourg

Continue :PCR

MesuresRadioactivité

(, , )

Agréments et habilitation

Contrôle en Radioprotection

Dosimétrierèglementaire

Effectif au 01/10/2014 : N. Arbor (MCF), F. Begin (IR), Ben Saida (IE), S. Chefson (AI), D. Gelus (IE) S. Higueret (IR), D. Husson (MCF), A. Nourreddine (PR), E. Schaffer (AI), A. Sellam (IE), N. Spanier (T) E. Wilhelm (Doc ), T. Deschler (Doc)

05/11/2014

2

Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien de Strasbourg

Groupe [email protected]

[email protected]

Etude de la spéciation des actinides et lanthanides dans les milieux naturels

La gestion des risques liés à un rejet de An ou Ln en site naturel: dépend non tant de la quantité relarguée localement que de la biodisponibilité et de la

migration (mobilité) de An et Ln vers les eaux de nappe et de consommation.

But: Savoir sous quelles formes chimiques (« spéciation ») se présente An et Ln dans lesphases aqueuses, minérales, colloïdales et organiques d’un sol / sédiment pour :

Comprendre les processus contrôlant sa migration; Evaluer l’impact sanitaire lié aux rejets anthropiques de métaux lourds ou de

radioéléments dans l’environnement (enjeu sociétal et scientifique); Elaborer des stratégies de rémédiation des sites pollués.

Plan

Rappel : Détecteurs des rayonnements ionisants

Spectrométrie gamma

Correction de matrice :

Pic-somme

Auto-absorption

Système anti-Compton

Applications aux mesures environnementales et dosimétrie

A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014 4

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3

Principe de détection

5

Différents type de détecteurs

Détecteurs à ionisation gazeux

Scintillation

Détecteurs à semi-conducteur

Principe :

- Recueillir tout ou une partie de l’énergie du rayonnement incident; énergie cédée au milieu détecteur qu’il traverse,

- Transformer les phénomènes d’interaction en signal électrique, lumineux, visible ou audible.

µSv.h-1

µGy.h-1

coups/sImp/sChoc/s

Bq/cm²Bq/L, Bq/m3

A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014


6

Ionisation :Arrachement ou expulsion de l’électrond’un atome du milieu détecteur etcollection des charges

Scintillation :Excitation atomique; l’électron est déplacé sur unecouche périphérique du cortège, il retrouve sonniveau énergétique de départ par l’émission d’unphoton lumineux (UV ou Visible)

Semi-conducteurs: Création decharges + et - mobiles (paire d’électrons deconduction trou), l’effet d'un champélectrique permet de recueillir uneimpulsion électrique.


05/11/2014

4


7

Sensibilité :Probabilité d’interaction de la particule dans le détecteur, fonction de la taille dudétecteur, du bruit électronique, de la fenêtre d’entrée, blindage ou matériauautour du volume sensible,

Efficacité ou rendementNombre d’évènements détectés/ Nombre d’évènements émis par la source

Bruit de fondMouvement propre du détecteur : indication en l’absence de radioactivité

Résolution Pouvoir de discrimination des rayonnements

Temps mort perte de comptage vN =

1 c

c

N

N


Détecteur à gaz

8

( I ) ( II ) ( III ) ( IV ) ( V )

Chambre d'ionisation

Compteurproportionnel

Geiger Muller

Décharge

Col

lect

ion

inco

mpl

ète

Nom

bre

d'io

ns c

olle

ctés

Voltage appliqué

E2

E1

Régime de fonctionnement

Gaz de remplissage (W = 22 - 41 eV) Tension anode – cathode Collection des charges induites sous

l’effet d’un champ électrique

Particules chargées

ionisation directe

– X neutrons

ionisation indirecte


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5

Chambre d’ionisation

9

Volume cylindrique quelques cm3 à quelques dm3

Permet la mesure des rayonnements ambiants, collection totale des ions Très efficaces pour la détection des particules chargées. Détection des neutrons thermiques à l’aide de chambre remplie de BF3

Exemple : ALPHAGARD pour le mesure du Rn


Compteur proportionnel

10

impulsion de sortie

Amplification signal intense Permet la détection α, β avec une bonne efficacité Compteur à grande surface et fenêtre d’entrée mince Très utilisé en contaminamètre de surface, Comptage à bas BDF et mise en évidence des α et β


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6

Compteur Geiger Muller

11

Analogue à la chambre d’ionisation, mais de petit volume où la tension appliquéeaux électrodes est très élevée provoquant ainsi l’ionisation des molécules de gazpar une succession de chocs en cascade (phénomène d’avalanche)

Utilisation : Détecteur de fuites, détection des bêtas de faible énergie (GM Cloche),

radiamètre (Compensé en énergie- rendement calculé pour le 137Cs)


Détecteurs à Scintillation

12

Scintillateurs organiques (molécules – ex: Toluène)

Scintillateurs inorganiques (réseau cristallin)

Exemple :

NaI(Tl) : détection ,

ZnS (Ag) : détection Tétraphénylbutadiène : détection

Très bon rendement de production de photons

Lumière proportionnelle à l’énergie déposée

137Cs


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7

Détecteurs à Scintillation

13

Emanométrie

Scintillation liquide


Détecteurs semi-conducteurs

14

Dans un solide la perted’énergie d’un rayonnement a lieuessentiellement par création deporteurs libres (électron-trou)

air : 36 eVGe : 2.92 eVSi : 3.61 eV

champ électrique élevé capabled’entrainer vers les électrodes lesporteurs créés par l’irradiation

=> durée de l’impulsion 10-8 s


Jonction P-N polarisée en inverse pour augmenter l‘efficacité de détection.

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8

Interactions photon-matière

15A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014

Interactions photon-matière

16

Large gamme EHaute résolutionGrande efficacité

Haute résolutionGrande efficacité

Détection sur 4Très Grande efficacité


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9

Spectrométrie à haute résolution

17

Ge(HP)

GeHP+ Préamplificateur

Château de Pb

AlimentationH.T.

Amplificateur CAN

Analyseurmulti-canal

Réserve d’azoteliquide


Echantillon naturel

Spectrométrie

18

GeHP Technique d’analyse qualitative et quantitative

dosage unique pour un ensemble de radio-isotopes

énergies de 20 keV à 3 MeV

Bonne maîtrise de l’interactions photon-matière

Etalonnage

E : identification des radionucléides

E : détermination de l’activité

A(E) =S

N, E

I . t. E.f

d

,


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10

Faible radioactivité nécessite l’augmentation de la sensibilité

Diminuer le bruit de fond (blindage, anti-Compton,…)

Augmenter le volume du GeHP

Réduire la distance source-détecteur

Augmenter le volume de l’échantillon

Pic-sommeAuto-absorption

Surestimation ou sous-estimation de l’efficacité

N,E

E C-1, E S, E att, E d

SA E =

I . t . f f f .f Correction de pic-somme

Correction de l’auto-absorption

Spectrométrie


Simulation MCNPX60Co @ 6,5 cm

∆T=1 mn

MCNPX : Monte Carlo N-Particle eXtended

Radiographie du détecteur Dimensions du détecteur Vue du dispositif expérimental

Caractérisation du détecteur BEGe

20

E (keV) 1173 1332

Expérience 11709 ± 370 10551 ± 208

Simulation 11847 ± 226 10665 ± 206

Ecart (%) 1,2 1,1

Bon accord

Cu

GeHP

31 mm

Broad Energy Germanium

E 122 = 0,6 keVE 1332 = 1,9 keV


05/11/2014

11

21

Phénomène de pic-somme

Formalisme

Paramètres d’influence

Correction & validation


Angle solide (distance source-détecteur, volume de la source, dimensions du cristal)

Sous-estimation ou surestimation du comptage dans le pic d’absorption totale

22

Résolution ~ 50 µs

Définition de pic-somme

0,30 ps

0,713 ps

2

1

0

60Co

60Ni

10

21 1173 keV

1332 keV

-21 1021 10

Détection simultanée de deux ou plusieurs photons émis en cascade

Pic-somme ⇒ 21+ 10 ou 21+ C10 ou 10+ C21

21+ 10


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12

A (E) = S

N, E

I t E f

C-1, E f

S, Ef

att, E f

d

10 10 10N = A Ireel

T2121

mes10

reel10

E1,C R.I1

1

N

Nf

23

T10 10 10 10 10 21 21N = A I - (A I I R )mes

ij

netij

γ

S (pic)ε =

A.t.I

Formalisme: sous-estimation de comptage

sous-estimation

2

1

0

X

Y

10

21ij

net

γ

S (spectre)R =

A.t.ITij

A : activité


24

Formalisme: sur-estimation comptage

A : activité

A (E) = S

N, E

I t E f

C-1, E f

S, Ef

att, E f

d

surestimation

N20reel = A I

20

20

N20mes = N

20reel + N

20

N20mes = N

20reel + (A I

10

10 I

21

21)

S , E

1 0 2 1 1 0 2 1

2 0 2 0

1f =

I I ε ε1 +

I ε

ij

net

γ

S (spectre)R =

A.t.ITij

ij

netij

γ

S (pic)ε =

A.t.I2

1

0

X

Y

10

21

20


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13

Correction totale

25

Exemple : 134Cs

Schéma à n niveaux

• Equations complexes

• Temps de calcul important

Correction 10

Coïncidence double :

21 , 31 , 51 , …

Coïncidence triple :

52 + 21, 53 + 31, …


26

Généralisation à plusieurs cascades facteur de correction Cij = AxBxD (niveaux i et j)

Perte : amont de l’état excité i

Perte : aval de l’état excité

j p-1 j-11 2-1 -1 -1 -1 -1pm p,m p+1,m p+2,m j,j-1

p=1 m=0 m=0 m=0 m=0

B = b = b × b × b ×.........× b

-1 -1 -1 -1 -1 -1 -11,0 2,0 2,1 3,0 3,1 3,2 j,j-1= b × (b × b ) × (b ×b ×b ) ×......... b

i-j-1gj

g=j+1

D = d

Gain : sommation

n-1 n-1s,e

e=i s=e+1

A= a

gj ig gj iggj

ij ij

I × I ε × εd = 1 + ×

I ε

n n n n-1 -1 -1 -1 -1s ,e s ,e + 1 s ,e + 2 s ,e + 2 s ,n -1

s = e + 1 s = e + 2 s = e + 3 s = e + n -1

= a × a × a × .. . . a × a

Exemple : 134Cs


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14

0 4 8 12 16

0

2

4

6

8

Simulation (GEANT4) Expérience

Per

te (

%)

Distance (cm)27

Effet distance source-détecteur

Source ponctuelle 60Co

Diminutionde la sensibilité

Pic-sommenégligeable

GEANT4 : GEometry ANd Tracking

Distance > 6,5 cm


h

dx

dx

dxe

dxe

dGe

dGe

0

h

0

d )(x

50 100 150 20010

12

14

16

18

20

22

24

26

28

30

Per

te (

%)

Volume (cm3)

28

Effet de volume du détecteur

rayons

h =

3,1

cm

Pertes de comptage dues au pic-somme croient avec le volume du

détecteur

Source ponctuelle de 60Co au contact du détecteur

BEGe

h = 1,5 mm = 71 mm


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15

0 2 4 6 8

0

5

10

15

20

25

Géométrie SG50 Géométrie SG500

Per

te (

%)

Distance (cm)

Perte SG50 › SG500 au contact

Géométries éloignées : perte SG50 ~ SG500

Perte : ~ 20 % au contact pour SG50

29

Effet du volume de la source

1332 keV

Sources volumiques 60Co


Effets de la géométrie

Le détecteur plus de P.S.• même échantillon• même distance

L’échantillon Plus de P.S.• même détecteur• même distance

La distance Plus de P.S.

• même détecteur• même échantillon

Détecteur

Distance

Echantillon

Le niveau des sommations dépend de la géométrie de mesure30A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014

05/11/2014

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31

SG500 multi- (~ eau) au contact du détecteur

RN 241Am 109Cd 57Co 139Ce 51Cr 113Sn 85Sr 137Cs 88Y 60Co 60Co 88Y

E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836

4 5 6 7 8-6

-5

-4

-3 Expérience

ln(

)ln (E)

Effet du PS sur l’efficacité


4 5 6 7 8-6

-5

-4

-3 Expérience Simulation

ln(

)

ln (E)

Effet du PS sur l’efficacité


E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836

Efficacité biaisée

32

60Co ()

88Y (X)

88Y (X)

139Ce (X)

SG500 multi- (~ eau) au contact du détecteur

sim / exp(%)

0,2 1,3 2,6 6,1 2,1 2,8 2,5 2,7 9,7 5,7 6,7 12,8

PS - - - X - - - - , X , X

Même travail a été effectué pour la géométrie SG50


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17

33

Correction de pic-somme

MCNPX (Los Alamos, USA)

GESPECOR (GErmanium SPEctrometry CORrection) (GmBH, Allemagne)

ETNA (Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements) (LNHB, France)

Sources mono-énergétiques (disponibilité, coût, …)

Alternative : MCNPX

( )netS pic

A I t

Rendement total

Rendement d’absorption totale


4 5 6 7 8-6

-5

-4

-3 Expérience MCNPX ETNA GESPECOR

ln(

)

ln (E)

Comparaison des méthodes

Facteur de correction Fc

Monte Carlo Analytique

RN E(keV) MCNPX GESPECOR ETNA

139Ce 166 1,06 ± 0,05 1,08 ± 0,03 1,11 ± 0,11

88Y 898 1,09 ± 0,06 1,08 ± 0,02 1,10 ± 0,11

60Co 1173 1,06 ± 0,05 1,07 ± 0,03 1,10 ± 0,11

1332 1,07 ± 0,05 1,07 ± 0,03 1,10 ± 0,11

88Y 1836 1,13 ± 0,06 1,09 ± 0,04 1,12 ± 0,11

Convergence des trois méthodes

Correction si nécessaire pour les radionucléides différents de ceux de l’étalonnage

34

corr mes cε = ε × F


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18



SG500 : eau + 110 g KCl

Abondance 40K = 0,012%

E = 1460 keV

40K n’est pas affecté par le PS

Activité préparée : 1748 Bq.L-1

L’activité en 40K, après correction des pic-sommes,est en bon accord avec l’activité calculée

Activité (Bq.L-1) Ecart (%)

Avant correction de PS 1915 ± 44 10

Après correction de PS 1780 ± 42 2

0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,00,25

0,50

0,75

1,00

Expérience Simulation

40

K

Eff

icac

ité

(%)

E (MeV)

36

Validation par test d’intercomparaison

Organisation des CILE par IRSN En appui de l’ASN pour l’agrément des laboratoires du Réseau National de

Mesures de la Radioactivité de l’Environnement

Réussite du test maintien de l’agrément

36

S. Dziri (2013) thèse Université de Strasbourg


05/11/2014

19

IRSN : test n° 95 EE300

Radionucléides identifiés : 241Am, 134Cs, 106Rh, 137Cs, 65Zn et 22Na

Critères de validation ISO/CEI 43-1

37

ref Ramses

2 2ref Ramses

A - AE =

U + U

ref

ref

A - Ae =

ARamses

Validation par test d’intercomparaison

Satisfaisant (S)e

Discutable (D) Non Satisfaisant (NS)15 % 20 %

E1 1,3

RN AIRSN (Bq/L) ARamses (Bq/L) e (%) E

Avant la correction de PS134Cs 1,23 ± 0,06 1,07 ± 0,08 17 2,5106Rh 3,27 ± 0,17 2,94 ± 0,36 13 1,122Na 0,50 ± 0,03 0,46 ± 0,06 18 4,5

S.

Dzi

rie

t al

, Ap

p .

Rad

. Is

ot.

70

(201

2) 1

141

Après la correction de PS134Cs 1,23 ± 0,06 1,20 ± 0,07 3 0,3106Rh 3,27 ± 0,17 3,19 ± 0,40 2 0,222Na 0,50 ± 0,03 0,52 ± 0,06 5 0,3


38

Base de données

244 radioéléments corrigés


05/11/2014

20

39

Auto-absorption

Effets de la densité de la source

Effets de la composition élémentaire

Evaluation de l’auto-absorption

Validation des méthodes


40

Méthode dopage étalon


Détecteur GeHP (Ø =5,1 cm et h=4,2 cm, rel= 17,5%) + chaîne analogique

Echantillons : solution aqueuse 152Eu (étalon) + H2SO4 @ 1,15 < < 1,83

200 400 600 800 1000 1200 14001

10

100

1000

10000

-ra

y co

un

ts

E (keV)

MCNP

152Eu in 50 ml of water

Experiment

5036267

4986

129816

101922

0,82

1,14

1,46

1,78

2,1

2,42

0,6

0,65

0,7

0,75

0,8

0,85

0,9

0,95

1

1,05

Coe

ffici

ent d

'aut

o-ab

sorp

tion

Energie (keV)Densité

eta

echγatt ε

ερ),(EF

A. Nachab et al, NIM B 215 (2004) 228

Le libre parcours du photon dépend de son énergie, de la densité et de la nature du milieu traversé.

Sédiment ( = 1,4 E = 63 keV) F = 82 %

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21

41

Méthode de transmission

Correction du coefficient d’auto-absorption

NF ISO 18589-3

Calcul du µ d’un échantillon

)e(1µ

)e(1µF

.hµEch

.hµEta

attEta

Ech

(E)N

(E)Nln

h

1(E)µ(E)µ

Ech

AirAirEch

133Ba + 152Eu GeH

Pcollimateur

Air

L

Ech

anti

llon


A. Sellam (2008) CNAM

Etude d’un nouveau système validé par MCNP

42

Pour E donnée Fatt est proportionnel à

Effet de la densité

SG50 (eau) au contact du détecteur

MCNPX

(g.cm-3)

attF ρ = 1,3545 - 0,3536ρ


S. Dziri (2013) thèse Université de Strasbourg

05/11/2014

22

43

Composition élémentaire de la matriceSimulation MCNPX

E < 100 keV ⇒ pertes d’efficacité dues au Zeff

E > 100 keV ⇒ effets de Zeff négligeables

Eau (7,51)

2 3att eff eff eff effF Z = 0,9169 + 0,0182Z - 0,0039Z + 0,0004Z


, 44

Echantillon Expérience MCNPX

matrice Zeff Fatt Fatt % Fatt() % Fatt(Zeff)

Gypse 14,2 0,8 0,68 0,68 12 88

Ethanol 6,4 0,8 0,13 0,12 77 23

Sédiment 16 1,1 0,70 0,67 3 97

Fat

t

Quantification de Fatt(zeff) à 46 keV

44

att eff att att effF ︵ρ , Z ︶= F ︵ρ ︶+ F ︵Z ︶


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23

45

Connaissance de la composition élémentaire est indispensable pour les modélisations


S. Dziri et al, NIM B 330 (2014) 1

Sédiment, Zeff = 15 , =1,08

Gypse, Zeff = 14 , =0,8

Convergence des trois méthodes

Sol, Zeff = 16 , =1,15


46

Géométrie FP80

0 2 00 40 0 60 0 8 00 1000 1200 1400 1600 1800 20000

2

4

6

8

10

12

14

16

F P 80 - M C N P S G 500 - M C N P S G 500 - E xp

A = 10 kB q

Eff

ica

cité

(%

)

E nerg ie (keV )

FP80 → meilleure efficacité

Optimisation par MCNP (e = 6 cm ; = 0,5 cm)


E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836

62,5 mm Collimateur

Pb

Pb

E 122 = 0,6 keVE 1332 = 1,9 keV

ISOCS(In Situ Object Counting Systems

FP80


05/11/2014

24

47

Validation géométrie FP80

Eγ

(keV)Référence

(Bq/kg)Sans CF

(Bq/kg)Avec CF

(Bq/kg)e (%) E Bilan

241Am 59 537 ± 36 424 ± 28 1,27 512 ± 48 1,05 4,6 0,55 S

210Pb 46 1455 ± 98 1075 ± 12 1,35 1522 ± 222 0,96 4,6 0,28 S238U

(234Th)63 1229 ± 44 1109 ± 24 1,11 1235 ± 133 0,99 0,5 0,04 S

235U 163 63 ± 6 62 ± 3 1,02 63,1 ± 9,9 1,00 0,2 0,01 S

230Th 67 1960 ± 260 1716 ± 201 1,14 1881 ± 532 1,04 4,0 0,13 S

Tests inter‐comparaison IRSN (n°105 SL 300 d=1,6 et n°96 SL 300 d=1,2)

Satisfaisant (S) e ≤ 15% E ≤ 1

Discutable (D) 15% ≤ e ≤ 20% 1 < E ≤ 1,3

Non Satisfaisant (NS) e > 20 % E > 1,3

FC ss

ref

A

A

FC

ref

A

A

Organisation des CILE par IRSN En appui de l’ASN pour l’agrément des laboratoires du Réseau National de

Mesures de la Radioactivité de l’Environnement

Réussite du test maintien de l’agrément

E. Gaser (2014) Thèse Université de Strasbourg


48

Abaques auto-absorption 3 D

Abaques 3 D

Simulations MCNPX + ROOT 0,05 < E< 2 MeV 5 < Zeff < 55 0,5 < < 3 g/cm3

Algorithmes d’automatisation desoustraction du fond Compton et calculde l’aire des pics d’absorption

> 1 surestimation de l’efficacité < 1 sousestimation de l’efficacitéE < 300 keV forte influence de Zeff


05/11/2014

25

49


E = 50 keV

E = 400 keV


50


Configuration optimale Deux collimateurs

Diamètre : 4 mmÉpaisseur haut : 3 cmÉpaisseur bas : 3 cm

E = 50 keV

E = 350 keV

Chaine BEGe

133Ba

T. Deschler, (2014) stage Master Université de Strasbourg


05/11/2014

26


Mesures environnementales et dosimétrie

Radium-équivalent

Indices de risque interne et externe

Doses absorbée et efficace


Echantillons analysés

Brique, parpaing, béton cellulaire,Sable, plâtre, gravier, béton fibré,

Gypse et ciment

Radio-isotopes identifiés

40K, 208Tl, 210Pb, 212Pb, 214Pb 212Bi, 214Bi, 226Ra, 228Ac, 228Th,

234Th, 235U

Dosimétrie des matériaux de construction

Préparation de l’échantillon

Séchage

Broyage

Tamisage

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27

53

Activité (Bq.kg-1)*

Echantillons (g.cm-3) 226Ra 232Th 40K

Gypse 1,16 4,3±1,1 <1,62 9,4±5.6

Parpaing 1,87 15±2 16±2 354±59

Béton fibré 1,74 17±2 9±2 148±80

Gravier 1,91 31±3 5±1 96±14Plâtre 0.89 8±1 3±1 22±8

Ciment 1.67 55±6 23±2 197±25Brique 1,63 57±8 72±8 1136±140Sable 1,78 13±2 19±2 649±80

Béton cellulaire 0,90 10±2 7±1 128±17

Grandeurs à déterminer

Radium-équivalent

Indices de risque externe et interne

Débit de dose et dose efficace annuelle

* Equilibre séculaire, correction du pic-somme et de l’auto-absorption

Activités mesurées


54

Ra Th Keq

A A ARa = 370 + +

370 259 4810

Même dose équivalente

Les valeurs du Raeq < aux limites autorisées de 370 Bq.kg-1

Radium-équivalent

Radionucléide 226Ra 232Th 40K

Bq.Kg-1 370 259 4810

Rapport 2000 (UNSCEAR) 370

Raeq


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28

55

Indice de risque externe

relatif à l’activité massique:

226Ra, 232Th et 40K

Ra Th Kex

A A AH = + + 1

370 259 4810

Ra Th Kin

A A AH = + + 1

185 259 4810

Indices de risque sont inférieurs à l’unité absence de contamination

Indice H de risque externe et interne

Indice de risque interne

tenant compte de 222Rn

et descendants


56

Dimensions pièce 4 m x 5 m x 2,8 m

Epaisseur et densité murs (béton) 20 cm , 2,35 g.cm-3

Temps d’exposition annuel 7000 h

Facteur de conversion de dose 0,7 Sv.Gy-1

Bruit de fond 50 nGy.h-1

Dose spécifique nGy-1 /(Bq.kg-1)

Sources d’exposition 226Ra 232Th 40K

Plancher, plafond et murs (ensemble) 0,92 1,10 0,08

Plancher et murs (plafond en bois) 0,67 0,78 0,057

Plancher(maison en bois) et plancher en béton

0,24 0,28 0,020

Carrelages et pierres sur les murs(e = 3 cm et = 2,6 g.cm-3)

0,12 0,14 0,0096

Modèle utilisé pour la simulation

Modèle validé par la Commission Européenne (rapport 1999)


05/11/2014

29

57

Dose absorbée calculée (nGy.h-1)

•

Ra Th KD = 0,92 A + 1,10 A + 0,08 A

Travailleurs A

Travailleurs BMineur de 16 à 18 ans

Public

E (mSv) 20 6 1

Limites d’exposition en 12 mois consécutifs

Dose efficace annuelle (mSv.an-1)• •

-6E = 0,7 10 24 365,25 0,8 D

Dose efficace < 1 mSv.an-1

Normes européennes respectées

Doses absorbée & efficace annuelle


58

Simulations des doses absorbées

4 m x 5 m x 2,8 m

Maillage de la pièce par pas de 10 cm

Fluence à un point détecteur

Coefficients de conversion CIPR 74

Bon accord calcul analytique et MCNPX

Validation du modèle CE-99


05/11/2014

30

59

Pièce constituée de la brique rouge = 1,63

Raeq = 245 Bq.kg-1

Activité émanant de toute la pièce : 8 MBq

Dose calculée à 1 m du sol z

y

x

Dose faible au centre de la pièceS. Dziri et al, World Journal of Science and Technology 3 (2013) 41

Simulations des doses absorbées


60

Spectromètre GeHP + Anti Compton

1 - Détecteur GeHp2 - NaI(Tl)3 - Photomultiplicateur4 - Préamplificateur5 - Table ajustable6 - Château de plomb

Dispositif expérimental et principe


05/11/2014

31

61


Simulations MCNP CP + MATLAB

G. Beck (2014) Mémoire CNAM-Université de Strasbourg


62


1950 1960 1970 1980 1990 2000

0

200

400

600

800

1000

1200

Château Latour (2 magnums)

Tchernobyl

Retombées nucléaires

Latour 1959 ?

Latour 1953

Act

ivité

(m

Bq/

l)

Année

1860 1880 1900 1920 1940 1960 19800

20

40

60

80

100

120

140

214Bi

137Cs référence bruit de fond Bourgogne 1934

coup

s /

cana

l

canaux

Premiers travaux : Analyse du vin de BordeauxPh. Hubert, M. Pravikoff,

CENBG Bordeaux-GradignanJ. Gaye et B. Médina, LCL de la DGCCRF, Pessac

Mesures effectuées au Laboratoire souterrain de Modane


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32

63


Application : analyse quantitative de 137Cs dans deux vins d'Alsace

Composition massique utilisée

H = 11,32 %

C = 5,96 %

O = 82,72 %

Teneur en alcool : 14 %

Estimation des épaisseurs des bouteilles

Par calcul des volumes : env. 2,86 mm

Par simulation MCNPx : env. 3,86 mm

Modélisation de l’efficacité de détection par MCNPX :

Modélisation d’une bouteille au contact du détecteur

Intégration de la composition massique du vin dans le code

Densité renseignée : 0;973

Efficacité simulée : 4,79.10-3 pour 662 keV (137Cs)

Méthodologie d’étalonnage en efficacité


64


Analyse juin 2014 : Pinot Noir « Auguste Hurst » (1986)

137Cs (662 keV)

Mode de comptage Activité (Bq.L-1) LD (Bq.L-1)

AC OFF 0,445 ± 23,4 % (k=2) 0,185

AC ON 0,426 ± 10,6 % (k=2) 0,066

tacq. = 5 j

Ratio surface/intégrale

AC OFF : 0,19

AC ON : 0,64 Gain d’un facteur 3


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65


Analyse juin 2014 : Gewurztraminer « Grand Cru Brand » (1986)

tacq. = 5 j

Mode de comptage Activité (Bq.L-1) LD (Bq.L-1)

AC OFF < LD 0,160

AC ON 0,212 ± 20,6 % (k=2) 0,071

Ratio surface/intégrale

AC OFF : 0,11

AC ON : 0,44 Gain d’un facteur 4


66

Conclusion

Etude fine de la spectrométrie par simulation Monte Carlo

Etude du pic-somme

Influence de la géométrie de détection Distance source-détecteur (négligeable pour d > 6,5 cm)

Volume du détecteur ( 30% de perte pour 200 cm3 vs 10% pour 50 cm3)

Taille de la source (20% pour SG50 vs 7% pour SG500 au contact)

Création d’une base des données pour 244 RN pour SG50 et SG500

Etude de l’auto-absorption (SG500, SG50, FP80)

Mise en évidence des effets seuils

Evaluation de la contribution séparée de et Zeff

Création d’une mase de donnée 3D (EZeff, )

Validations des méthodes par tests inter-laboratoire

Apport du système anti-Compton pour les analyses faibles radioactivités

Applications: Analyse matériaux de construction (U, Th, K)

Raeq < 370 Bq/kg (seuil autorisé)

Hin et Hex inférieurs à l’unité estimation des dose efficace annuelle

Analyse du vin d’Alsace (apport du système Anti-Compton)


SPECTROMETRIE GAMMA AU LABORATOIRE Etude de cas

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