Laboratoire Aimé-Cotton

Laboratoire Aimé-Cotton

Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement.

Cyril Drag

Soutenance d’habilitation à diriger des recherches

Thèse 1997-2000 : La photoassociation d’atomes de césium froids. La formation et la caractérisation d’un nuage froid de molécules diatomiques de césium.

Présentation générale de mon activité de recherche

Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers)Post-doc à l’ONERA

Développements de la microscopie de photodétachementChargé de recherche en 2002 au LAC

2000 2002 2004 2006 2008 2010

S. Bahbah

Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA)

p

cs

PPLN

F. Bretenaker

J.M. MelkonianN. Forget C. Laporte

OPO impulsionnels (ns) à cavités duales

Blocage de modes actifs dans les OPO

A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010)

Projet en cours (RTRA) :OPO continu à cavités duales

A. DesormeauxI. Ribet A. Berrou B. Hardy

Thèse en cours :OPO picosecondesagiles par tour de cavité

C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002)

N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007)

M. Lefèbvre, E. Rosencher A. Godard M. Raybaut J.M. MelkonianONERA

ONERA / LAC

LAC

L. Cabaret

Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2

F. Bretenaker

OPO continu visible à grande longueur de cohérence (manipulation cohérente d’ions)

Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche)

S. Bahbah D. Paboeuf

Pompe

SHG-OPO

kHz

kHz

SHG 585-678 nm

MgO:PPSLT

BBO

Signal 876 - 975 nm

Pompe

532 nm

S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006)T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008)

O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010)

2000 2002 2004 2006 2008 2010

T.H. MyJ.M. Melkonian O. Mhibik

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Effectuer des mesures

Source d’ions négatifs

Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde)

Réaliser des développements expérimentaux

Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage

Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Equipe microscopie de photodétachement

Christophe Blondel (DR2)

Cyril Drag (CR1)

Christian Delsart (PU émérite)

Ramon PelaezSophie Kröger

Walid Chaibi Simon CanletFabienne Goldfarb

Mickael Vandevraye

2000 2002 2004 2006 2008 2010

+ soutien des services techniques et administratifs du LAC

Principe : I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980)Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981)

Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev . Lett. 77, 3755 (1996)

Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev . Lett. 88, 133001 (2002)

Microscopie de photodétachement en champ magnétique :W. Chaïbi et al., Eur. Phys . Lett. 82, 20005 (2008)

Microscopie de photodétachement : principe & intérêt

-Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front d’onde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière.

- Application : mesure de l’énergie d’éjection de l’électron en comptant le nombre d’anneaux

F

z0

a

ionnégatif A-

atomeneutre A

h

Électron lié sur orbitale p onde électronique s

petit : Loi de seuil de Wigner

2

12

~l

A-(l’) + h A + e- (,l)

photon

électron

ion négatif

Le photodétachement : source cohérente d’électrons libres

Règles de sélection :

Moment cinétique : l = +/- 1

photonion négatif

Recouvrement

des demi-ondes

haute et basse

F

grandissementa

zo2

F

= const

= 2a

az

Le photodétachement en champ électrique

Interprétation semi-classique

2

2,,

iWiW

eeErErn

F

ir

r

Quelles trajectoires classiques ont cette propriété ? Celles dont l’énergie totale est E, égale à

Approximation semi-classique = condition phase stationnaire

Phase associée : ErrWTETrrS iclicl ,,1

,,1

0),,(

T

TrrS icl

T+,W+

T-,W-

Formulation Feynman (source stationnaire d’énergie ) :

0

),,(, dTeetr

TrrSTi

ti

f

iclf

où T = tf-ti

M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001)C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005)

0

),;,(, i

ti

iiff dtetrtrKtri

Trajectoires physiques

Filtre de Wien

Jet d’ions d’environ 1 mm, quelques 100 pAénergie cinétique du jet : 300 eV 60 à 80 km.s-1

hauteur de “chute” : z0 = 0,514 mF entre 150 et 450 V/m

Jet d’ions, colonne de champ électrique et détection

xy

détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage)

Source d’ionsLaser

Rmax = 0,5 - 2,2 mm

= 0,3 - 1,8 cm-1 (1 cm-1 ~ 120 µeV)

i = 25 - 134 µm N = 1 – 9

= 596885.3 pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s

jet d’ions

miroir de renvoi détecteur

Laser à colorant

photoélectrons

F

Acquisition en double passage (effet Doppler)

= 535 à 710 nm P = 100 à 400 mWStabilité < 10 MHz sur 30 min mesurée ~ 2.10-8

Remarque :vitesse d’entraînement-trajectoire paraboliquede l’enveloppe

Source d’ions négatifs (maison)

Décharge à cathode chaude

Mélange gazeux

I ~ 10 A U ~ 60 V U ~ -1200 V

« Gaz ou sels » Attachement dissociatife- + AB -> A- + B

Source d’ions négatifs (commerciale NEC)

Source à spallation par ions de césium

Cathode (5 kV)

Extracteur (10 kV)

Lentille (-5 kV)

Ralentisseur(+13,8 kV)

Jet d’ions sous 1,2 kV

R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983)

G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994)

Développement d’une baie d’alimentation spécifique (SEFELEC)

Adaptations de mécanique et d’optique électrostatique

Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay)

Jets de S-, Au-, P- et K- d’intensité comprise entre 10 pA et 1 nA

« Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques)

Pompe QCW20 Hz, 515 nm

Ti:SaQCW, 150 µs

He-Ne stabilisé2 polarisations Sigmamètre Q-CW

Lambdamètre WSUprécision +/- 0.74 mK

Pompe Nd:YAG doublé25 mJ @ 532 nm

Ti:Sa pulsé~ 10 mJ @ 810 nm

BBO

~ 1 mJ @ 405 nm 15 nsL. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006)

L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009)

Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret)

A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996)

10 15 20 25 30 35

0

2

4

6

8

10

Ener

gie

tota

le é

mis

e pa

r le

Ti:S

a [m

J]

Energie de pompage [mJ ]

0 10 20 30 40 50 60-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

30

40

50

- 0 [M

Hz]

Temps [min]

0= 809.769284 nm

Variance = 9,5 MHz

Faisceau d’injection

Faisceau pompage(532 nm)

Sortie

cristalTi :sapphire

Miroircoupleur

Monture piézo-électrique

La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de l’impulsion. Qu’en est-il de la largeur spectrale de l’impulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ? La fréquence évolue-t-elle durant l’impulsion?

Questions pour la spectroscopie :

Laser impulsionnel Ti:Sa

L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, 20702 (2010)

4 prismes à angle de Brewster

..])(exp[ 00 cctiEE mCW ..)](exp[)( 01 ccttitEE p

dt

tdtfinst

)()2()( 1

RF ~ 200 MHz

+1

Acousto-optiqueSignal de battement+ moyennage détecteur

)](cos[)(2)( 22210 tttEEtEEEEV mpCWpCWPD

M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992)

Caractérisation de l’impulsion par hétérodynage

-1,0x10-8 0,0 1,0x10-8 2,0x10-8 3,0x10-8 4,0x10-8

Temps (s)

-30

-20

-10

0

10

20

30

Décalage [MHz]

Tirage en fréquence durant l’impulsion :

= 810 nm

N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994)

Le pompage change la densité de population (gain)

Variation de l’indice (car ’ et ’’ de la susceptibilité sont liés)

Décalage de la fréquence

M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994)

Rôle de la cavité + laser d’injection Glissement + décalage < 1 mkPureté spectrale compatible avec le photodétachement

Hétérodynage : résultats

-10 0 10 20 30Temps (ns)Pu

lse re

cons

titué

-30-20-100102030 Fréquence (M

Hz)

Signa

l de b

attem

ent

écranphosphore

MCP pulsée

CCD Zoom optique

F

électronsI

Laser UV 15 ns405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW10-100 e-

100 mstemps exposition Paquets d’e- :

10 - 100

Détection des électrons en régime en impulsionnel

Exemple en CW

(1 e- / ms)

accumulation directe

accumulation+ barycentrage

barycentrage

Si-

R

j

F = 427 Vm-1

= 0,926 ± 0,002 cm-1

C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998)

qFz

RmqFAiRj

0

2

32

2

4

2)(

F = 423 Vm-1

= 1.2 cm-1

Analyse quantitative et spectrométrie électronique

Fq

m 2/3

0 3

24

Convolutions :- énergétique (50 mk)- spatiale (100 µm)

Modèle de l’électron libre

Nombre d’anneaux

h est mesurée3/2/F est donné par l’ajustement (l’effet Doppler est pris en compte)

Espèce neutre

h

eA

Ion négatif

Mesure d’affinités électroniques : précision interférométrique

Elément Précision [µeV]

eA [cm-1] Technique onde Ref.

Soufre 0,6 16 752,9573 Microscopie (CW) S LAC (2010)

Silicium 0,7 11 207,246 Microscopie (CW) S LAC (2010)

Oxygène 0,9 11 784,676 Microscopie (CW) S LAC (2010)

Fluor 2,5 27 432,451 Microscopie (CW) S LAC (2001)

Brome 3 27 129,17 Seuil (ns) S LAC (1989)

Iode 3,8 24 672,87 Microscopie (ns) S LAC (2009)

Tellure 7 15 896,18 Seuil (ns) S Hanstorp (1996)

… … … … … …

Hydrogène 18 6 082,99 Seuil (ns) p Lineberger (1991)

http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_affinity_data_page

onde s

onde p

Q3(5)Q3(4)Q3(3)Q3(2)Q3(1)

Q3 (6) Q3(7)

R3(0)Intensité relative

Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules

C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, 183002 (2002)OH A(OH) = 14 740,982(7) cm-1 J. Chem. Phys. 122, 014308 (2005)SH A(SH) = 18 669,543(12) cm-1 J. Mol. Spec. 239,11 (2006)P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982)

Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique

Zone d’interaction

Epaisseur des plaques :inhomogénéités de l’ordre du % entre les plaques

Environnement :“carcasse” à un potentiel différent

F

2/3Nombre d’anneaux

Imprécision sur la distance entre les plaques

La solution actuelle

11284,353

11284,355

11284,357

11284,359

11284,361

11284,363

11284,365

11284,367

éner

gie

seui

l (cm

-1)

énergie cinétique moyenne (cm-1)

Exemple du SiF

F

3

2

KAF

FAA eee

3

2)(

Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005)

Une autre solution :Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier)- permet de déterminer à la fois et F, mais avec une moins bonne précision sur - temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10)

Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007)


Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l’ orbite fermée (J. Delos)

z0

a

Champ non uniforme

La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de l’espace très réduite.

TW qF

mqFmVT 222

FqmW 2/32

34

0

Que devient l’interférogrammedans un champ électrique non uniforme ?

L’orbite fermée de l’électron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a)

L’extremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de l’orbite fermée :

Il s’agit de la trajectoire qui ramène l’électron à l’origine

Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de l’orbite fermée, l’extrémum de la différence de phase reste sensiblement le même.

Mouvement des électrons modifiés : blindage de l’expérience avec du µ-métal

-0.5

0

0.5

-0.3-0.2-0.100.10.20.30.4-0.7

-0.6

-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

0

Rayon (mm)

Hau

teur

(m

)

-1 -0.5 0 0.5 1 1.5 -2

0

2

-0.7

-0.6

-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

0

Rayon (mm)

Hau

teur

(m

)

F

F

B

Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème

Problème des directions :

Problème du module :

F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque

Temps caractéristique : .

2

cyclk

kT

où

m

qBLcycl 2.

T<T<Tk : trajectoires peu perturbées par la force de Lorentz T<Tk~ T : refocalisation

T (diff. de temps de chute) ~ 500 ps Tmoyen ~ 150 ns

Pas de calcul exact dans le cas général

µT 0,05B !anneaux 2)( AN :

S

SdBe

rdrAe

.).()(

0)( BBSe

B

z

a

F z0

Détecteur

/ cliWea

chemincheminchemin... rdrAerdprdPWcl

Phase géométrique

Phase magnétique

La variation de la phase d’interférence à l’ordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à l’ordre 1 en B) :

Champ magnétique transverse (champ faible)

Le déplacement des franges est extrêmement sensible

Bobines en configuration de Helmholtz

jet d’ion négatifs

détecteur

23 cm

42 cm

laserLe nombre d’anneaux est le même

L’enveloppe de la figure d’interférence se déplace sous l’effet de la force de Lorentz

frangesenveloppe rr

= 83.5(2) eV, F=291 V/m

Champ magnétique transverse : expériences

B = 1,1 µT

17,7(1) rad

B = 1,3 µT

18,1(1) rad~ 2 m

W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, 20005 (2008)

17,9(1) rad

B ~ 0 µT

donc les franges se déplacent aussi !!

Champ magnétique transverse : était-ce évident ?

Point de vue théorique : était-ce démontré ?

Point de vue expérimental :

déphasage et déplacement par un

gradiant de champ électrique

Feynman, Lectures on Physics, Tome 2

F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992)

Erreur signalée sans démonstration

Quelques calculs dans des cas particuliers(bande de champ)

T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972)

R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960)

T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973)

D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979)

La phase est invariante par rapport au cas d’un champ magnétique nul

Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001)

Résolution exacte quantique (fonction de Green)

Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F

jet d’ion négatifs

détecteur

solénoïde

2 m

23 cm

42 cm

13 cm

laser

B = 137.5 µT

F ~ 291 V/m

B = 1.9 µT B = 27.8 µT B = 56.1 µT B = 82 µT B = 110.4 µT

= 596.89122 nm

W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010)

Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique

Les mesures d’affinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique

16752.955

16752.960

16752.965

16752.970

16752.975

16752.980

16752.985

16752.990

0.42 0.44 0.46 0.48 0.50 0.52 0.54 0.56 0.58 0.60 0.62 0.64 0.66

Em(cm-1)

eA

(cm

-1)

Sans B ou Bperp.

Lam bda cte,différents B//

B//(50,7 m A)F=255V/m

B//(50,2 m A)F=291V/m

B//(74.7 ou 0 m A)F=291V/m

Champ magnétique : conclusion

Ion négatif

Atome excité

h

Atome

K- + h (Ti:Sa,triplé) K(n~30) + e-

F

ah

Modèle électron libre?Rediffusion par le cœur ?Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30)

Que voir avec le microscope ?

Peut-on observer un déphasage qui dépend d’une propriété de l’atome ?

Photodétachement d’état excité ?Phosphore : changement de terme spectral

Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet d’atteindre plus facilement les courtes longueurs d’onde?

Décharge à cathode chaude : jet d’ion d’iode très efficace (1 nA)Section efficace de détachement importanteSeuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm)

2P3/2

F2 = 1

F2 = 2F2 = 3

F2 = 4

E ~ 0,14 cm-1

Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec l’iode

Pourquoi l’iode ?

eA(127I) = 24 672,87 (3) cm-1

= 3,059045 (4) eV

1980 1985 1990 2005 2010

3,05900

3,05905

3,05910

3,05915

e A (e

V)

Année

Interpolation peu précise +Incertitudes liées à l’excitation impulsionnelle :- décalage de entre les deux lasers- glissement en fréquence- durée finie de l’impulsion

R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, 125001 (2009)

La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de l’énergie du photo-électron.Cette méthode est la plus précise pour la détermination d’affinité électronique.La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk.

A l’ordre 1, la présence d’un champ magnétique longitudinal, même de l’ordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : l’interférogramme est inchangé.Les mesures d’affinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbationpar le champ magnétique.

Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de l’affinitéélectronique de l’iode. Elle ouvre la voie au photodétachement d’états excités.

Conclusion

Microscopie de photodétachement en onde p

Photodétachement complet de H-Injection de neutres pour ITER (CEA + Artemis)

Perspectives

C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003)

onde s

onde p

Photodétachement en champ B

C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987)

Niveau de LandauEn = (n+1/2) hL

(divergence de )

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