Altération du minerai fer dans les mines …termes ferrugineux et carbonaté, intimement associés...

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l.sl IE l= lul l.ol lÉ, D. GTRGIC ,F, HOMANiD Lab o r atoir e Environnement, G éomécanique et Ouwages Ecole nationale supérieure de géologie de -ô{ancy rne, du D oy en-M arc eI -Roub ault s4so: VandæJ":r{:- I{ancy D rag an. G rgic @en s g . inpl - nancy.fr F ran ç o i s e . H o * ryry,,# :u:# G. .DAGALLIER UNTR 7566 Géologie et Gesfi:on des Ressources minérales et énergéfigues CREG(J, Nancy G uy. D a g allier@en s g . inpl - nancy.fr l+, IU ls l*r Iul l-o t< }'/DIE': Les cet article jusqu'au 3L r. ûrscussrons sur son t acceptées d:écemhre 2û02. 49 REVUE FRANçAISE DE GEOTECHNIQUE N" gg 9e trimestre 2002 Altération du minerai de fer dans les mines abandonnées de Lorraine Une étude de l'évolution minéralogique du minerai de fer de Lorraine formant les piliers abandonnés des anciens travaux a été réalisée pour mieux comprendre le mécanisme des effondrements miniers. Des échantillons ont été prélevés dans une zorte sans travaux miniers, au cæur de certains piliers et au bord de piliers dont la date d'exposition à l'atmosphère minière est connue. Les échantillons ont été analysés au MEB, à la microsonde et au diffractomètre à rayons X. Il en résulte que la minéralogie et la microstructure du minerai de fer exploité évoluent avec le temps. Cette évolution, d'origine anthropique, diffère de l'évolution diagénétique. Elle comespond à une première phase d'altération du ciment inter-oolitique (carbonates de fer et phyllosilicates ferrifères) suivie par une seconde phase de néoformation de phyllosilicates ferrifères puis d'un dépôt d'oxydes de fer. Une étude de microbiologie a montré l'influence des bactéries sur ces phénomènes. L'influence des conditions physico-chimiques environnantes a également été discutée. Ces modifications microscopiques se traduisent à l'échelle macroscopique par une diminution de la cohésion et donc de la résistance de la roche, et influent donc sur la stabilité à long terme des piliers abandonnés. Mots-clés ; mines de fer, effondrements, minéralogie, altération, oxydation, vieillissement, bactéries. Weathering of iron ore in Lorraine abandoned mines In order to explain mining collapses, which currently occur in Lorraine, a study on iron ore ageing constituting abandoned pillars of old workings has been performed. Samples have been taken in an area without mining workings, in the centre of some pillars and at the edge of some pillars whose date of exposition to the mining atmosphere is known for each one. Samples have been analysed with Scanning Electron Microscope, electronic microprobe and X-ray diffractometer. It results that iron ore mineralogy and micro-structure evolve with time in working zones. This evolution, of anthropogenic origin, differs from diagenetic evolution. It corresponds to a first stage of inter- oolitic cement (iron carbonates and iron phyilosilicates) weathering followed by a second stage of iron phyllosilicates and iron oxides crust neoformation. Microbiological analysis have shown the influence of bacteria on these phenomena. The influence of surrounding physicochemical conditions has also been discussed. These microscopic modifications appear on a macroscopic scaie as a decrease of iron ore cohesion and maximal strength, and affect on the long-term behaviour of abandoned pillars. Key words: iron mines, collapses, mineralogy, weathering, oxidation, ageing, bacteria.

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G. .DAGALLIER

UNTR 7566Géologie et Gesfi:on

des Ressources minéraleset énergéfiguesCREG(J, Nancy

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r.ûrscussrons surson t acceptéesd:écemhre 2û02.

49REVUE FRANçAISE DE GEOTECHNIQUE

N" gg

9e trimestre 2002

Altération du minerai de ferdans les mines abandonnéesde Lorraine

Une étude de l'évolution minéralogique du minerai de ferde Lorraine formant les piliers abandonnés des ancienstravaux a été réalisée pour mieux comprendre lemécanisme des effondrements miniers. Des échantillonsont été prélevés dans une zorte sans travaux miniers, aucæur de certains piliers et au bord de piliers dont la dated'exposition à l'atmosphère minière est connue. Leséchantillons ont été analysés au MEB, à la microsonde etau diffractomètre à rayons X. Il en résulte que laminéralogie et la microstructure du minerai de ferexploité évoluent avec le temps. Cette évolution, d'origineanthropique, diffère de l'évolution diagénétique. Ellecomespond à une première phase d'altération du cimentinter-oolitique (carbonates de fer et phyllosilicatesferrifères) suivie par une seconde phase de néoformationde phyllosilicates ferrifères puis d'un dépôt d'oxydes defer. Une étude de microbiologie a montré l'influence desbactéries sur ces phénomènes. L'influence des conditionsphysico-chimiques environnantes a également étédiscutée. Ces modifications microscopiques se traduisentà l'échelle macroscopique par une diminution de lacohésion et donc de la résistance de la roche, et influentdonc sur la stabilité à long terme des piliers abandonnés.

Mots-clés ; mines de fer, effondrements, minéralogie,altération, oxydation, vieillissement, bactéries.

Weathering of iron ore in Lorraineabandoned mines

In order to explain mining collapses, which currently occur inLorraine, a study on iron ore ageing constituting abandonedpillars of old workings has been performed. Samples have beentaken in an area without mining workings, in the centre of somepillars and at the edge of some pillars whose date of expositionto the mining atmosphere is known for each one. Samples havebeen analysed with Scanning Electron Microscope, electronicmicroprobe and X-ray diffractometer. It results that iron oremineralogy and micro-structure evolve with time in workingzones. This evolution, of anthropogenic origin, differs fromdiagenetic evolution. It corresponds to a first stage of inter-oolitic cement (iron carbonates and iron phyilosilicates)weathering followed by a second stage of iron phyllosilicatesand iron oxides crust neoformation. Microbiological analysishave shown the influence of bacteria on these phenomena. Theinfluence of surrounding physicochemical conditions has alsobeen discussed. These microscopic modifications appear on amacroscopic scaie as a decrease of iron ore cohesion andmaximal strength, and affect on the long-term behaviour ofabandoned pillars.

Key words: iron mines, collapses, mineralogy, weathering,oxidation, ageing, bacteria.

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Elntroduction

Pendant près d'un siècle, jusqu'en 1980, l'exploitationdu minerai de fer en Lorraine a généralement étéconduite selon la méthode des chambres et piliers . Lamajorité des piliers résiduels a été foudroyée sous leszones non habitées, mais il subsiste des piliers sous cer-taines localités, constituant ainsi des stots de protection.Ces stots sont abandonnés depuis près de 100 ans pourcertains. Des effondrements se sont produits dans ceszones habitées (Grgic, 2001) en phase d'exploitation.Puis, la fermeture des exploitations a entraîné l'arrêtrécent des pompages d'exhaure et donc la remontée dela nappe aquifère. Quelques effondrements se sont pro-duits au cours de cette phase.

Aussi, un important programme de recherche a-t-ilété mis en place pour tenter de résoudre les problèmesqui se posent en ce qui concerne la sécurité en surface etdonc l'aménagement du territoire. Ce programme,conçu par le GISOS (Groupement de recherche surI'Impact et la Sécurité des Ouwages Souterrains), com-prend des études sur le vieillissement des roches, lecomportement différé , Ia surveillance par capteursacoustiques, la géochimie des eaux, l'estimation et la hié-rarchisation des risques. Les recherches menées dans lecadre du GISOS ont pour but de répondre aux interro-gations suivantes : faut-il continuer à ennoyer les gale-ries ? Peut-on encore construire au-dessus d'anciennesexploitations, comment surveiller et quels sont les cri-tères d'alerte ? Cet article porte sur l'un des points per-mettant d'éclairer le problème : le vieillissement duminerai de fer constituant les piliers abandonnés etexposés à l'atmosphère minière depuis le début desexploitations.

La formation ferrifère lorraine peut atteindre unepuissance de 60 mètres et les mines ies plus profondessont à 250 mètres sous la surface. Cette formation com-

tti:ti:::iltiliii:;:t:iiit::i,t'iiliiii.ii:ffiË11i'ti-:i|ii Surface de cassure typique du minerai defer oolitique (observation au MEB).Typical crack surface of oolitic iron ore (MEBobservation).

porte une succession de couches ferrifères, le mineraiexploité, et de couches moins riches en fer, les tcmarnesintercalaires )), constituées d'une alternance d'argilites,de siltites et de carbonates. La faible teneur en fer dufaciès minéralisé (30 à 35 %) a valu au minerai de ferlorrain le qualificatif de < minette >.

Les différentes couches de minerai sont désignéespar une couleur (successivement du sommet à la base dugisement : rouge, jaune sauvage, jaune principale, grise,brune, noire et verte), termes de mineurs, et chaquecouche a des épaisseurs et des teneurs en fer variées. Leminerai de fer est donc très hétérogène et, comme l'adéjà noté J.-L. Pineau (1978), cette hétérogénéité est dedimension variable dans l'espace. Ce caractère est trèsimportant car l'hétérogénéité va se traduire par desvariations du comportement mécanique et par une réac-tivité différente aux conditions physico-chimiques envi-ronnantes, conduisant au vieillissement.

Chaque couche de minerai s'inscrit dans uneséquence de trois termes lithologiques élaborée en milieulrttoral (Bubenicek, 1961,, Teyssen, 1989) comportant dehaut en bas : ur niveau calcaire coquillier grossier (bio-calcirudite) formant le crassin, le minerai constitué prin-cipalement d'une ferri-arénite, un intercalaire de siltiteargileuse et carbonatée.

Habituellement la ferri-arénite d'un minerai sain com-porte une fraction clastique riche en oolites jointivesfaites d'un oxy-hydroxyde de fer, la goethite. Cetensemble à grains ovoïdes ou sphériques (Fig. 1) estcimenté par un mélange de calcite, de sidérite et de phyl-losilicates en proportions variées. Les spectres d'analyseréalisés en parallèle avec l'observation au microscopeélectronique à balayage montrent que les oolites de goe-thite comportent en moyenne environ 11"/" d'AIrOr, I %de SiO, ainsi que 3 à7 o de PrO, (Grgic,2001).

Les cortex oolitiques montrent des couches concen-triques (Fig. 2) dont la formation serait liée à des pro-cessus biochimiques (Burkhalter, 1995 ; Konhauser,

Organisation texturale typique du mineraide fer oolitique. Les cortex sont formés decouches concentriques de goethite(observation MEB sur section polie).Example of iron ore textural organisation.Cortex are made by concentric layers ofgoethite (MEB observation on polished section).

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1998) ; ils renferment parfois quelques phyllites argi-leuses. D'autres éléments détritiques, fragments car-bonatés de coquilles, quartz, débris phosphatés d'os,s'y associent (Bubenicek, 1961). Le ciment de sidériterenferme souvent du calcium et du magnésium enremplacements isomorphiques du fer (sidérite anké-ritique). Un phyllosilicate diagénétique, de teinteverte, y est généralement associé ; il s'agit d'uneespèce très feruifère, consid érée depuis toujourscomme étant de la chamosite (Bubenicek, 1970). Celle-ci forme souvent un liséré autour des fragments détri-tiques ou remplit, avec ou sans sidérite associée, latotalité de l'espace inter-oolitique (Dagallier, 1997).Elle comporte en général une proportion de Sio, (prèsde 30 %) 1.,5 à 2 fois plus élevée que celle d'AlrOr.

Le faciès le plus commun des couches minéraliséesest la ferri-arénite, riche en fer et en oolites. Le mine-rai ferri-arénite renferme souvent des passés de bio-calcarénite. Le minerai de fer se présente donc sousla forme d'une superposition de faisceaux de ces deuxtermes ferrugineux et carbonaté, intimement associéset à litage oblique.

-

Proc édur e expéri menta I eLa plupart des études sur le vieillissement ont été

réalisées sur des matériaux de construction, tels lebéton, et le vieillissement est en général défini commeune modification des caractéristiques mécaniques.Dans le ca,Cre des mines de fer abandonnées de Lor-raine, l'étude sur le vieillissement du minerai de ferprend en compte l'évolution des caractéristiques phy-siques et minéralogiques induites par son exploita-tion . L'alTération se produit, en effet, parce que lesminéraux constitutifs de la roche ne sont plus en équi-Iibre thermodynamique avec les conditions environ-nantes. On s'intéresse donc au processus d'altérationchimique. L'altération chimique transforme la compo-sition initiale de la roche par mise en solution ou parprécipitation d,,éléments. Le vecteur dominant del'altération chimique est donc bien évidemment l'eau.

La comparaison des analyses (MEB, microsonde,diffraction X, dosage des carbonates par analyse chi-mique, analyses bactériologiques) réalisées sur duminerai de fer vieilli par rapport à celles réalisées sur

ccr.pherâuge

c*tæhagri*e

Sondages verticaux et horizontaux réalisésVertical and horizontal core drillings performed

du minerai de fer sain, prélevé dans une zone nonexploitée, a pour but de caractériser l'évolution anthro-pique de la roche. Afin de déterminer la nature del'évolution du minerai de fer, l'étude doit donc mettreen éviderfce :

-l'état actuel de l'évolution diagénétique du minerai defer <sainl;- les caractéristiques physico-chimiques et minéralo-giques du vieillissement anthropique.En d'autres termes, il s'agit de déterminer :

- la nature des équilibres minéraux actuels et passés ;

- la nature des transformations minéralogiques etmicrostructurales ainsi que celle des néoformations ;

- i'influence de l'exploitation minière sur tous ces phé-nomènes.

Nous avons caractérisé les deux faciès (ferri-aréniteet bio-calcarénite) du minerai de fer de la couche grise,la plus exploitée du gisement ferrifère lorrain. Leséchantillons analysés ont été prélevés dans différentstypes de sondages carottés. Des sondages verticaux(Fig. 3) ont été réalisés, d'une part, depuis la surfacedans une zone éloignée de toute exploitation(Malavillers) et, d'autre part, dans une zone exploitéeoù ils traversent le cæur des piliers sur toute leur hau-teur (Jæuf).

Les échantillons provenant de la zone vierge doi-vent permettre de caractériser l'état minéralogiqueactuel du minerai de fer, consid éré comme sain, et d'endifférencier I'évolution anthropique que I'on va dési-gner par le terme de vieillissement. Pour étudier levieillissement, des sondages horizontaux ont été réali-sés dans plusieurs piliers fiusqu'à B0 cm de profondeur)dont la date d'exposition à l'atmosphère minière estconnue. Ces échantillons ont été prélevés dans le stotde Tressange aux dates d'exploitations suivantes : 1990,1970, vers 1930, et entre 1900 et 1910.

Afin de qualifier et d'expliquer les évolutions miné-ralogiques du minerai de fer dans le contexte des minesde fer abandonnées, les techniques d'analyse suivantesont été utilisées :

- observations au microscope électronique à balayage(MEB) sur fragments bruts, couplées à des analyses parspectrométrie par dispersion d'énergie (EDS) permet-tant d'obtenir la composition chimique semi-quantita-tive des minéraux ;

dans la formation ferrifère.in iron formation.

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2e lrimestre2}}2

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- analyses à ia microsonde électronique sur lamesminces et sections polies. Cette technique est utiliséeen complément du MEB et de I'EDS pour déterminer lacomposition chimique précise des minéraux observés àpartir de spectres d'analyse quantitatifs ;

- analyses par diffractométrie X. Ces analyses permet-tent d'identifier de manière précise toutes les phasesminérales cristallisées présentes dans un échantillon ;

-analyses microbiologiques. Ces analyses,, qui sontencore en cours, sont réalisées afin d'étudier l'influencedes bactéries sur les phénomènes de vieillissement.

ERésultats des analyses

O,T'

mtnera|ogtques

Observations et analyses au MEB

Un échantillon de minerai de fer sain de la couchegrise a été prélevé dans une zone vierge de touteexploitation (Malavillers). Les observations au MEBmontrent que le minerai de fer, dont une vued'ensemble est donnée sur la figure 4, n'est pas altéré ;

les oolites sont saines, il n'y a pas de microfissures etle ciment, riche en phyllosilicates ferrifères et en car-bonates, est abondant et bien cristallisé. Ces observa-tions concernent donc I'état actuel du minerai de fer,état qui prend en compte l'évolution diagénétique.

On observe dans les vides du ciment inter-oolitique(Fig. 5) des cristaux de phyllosilicates femifères dontune vue détaillée (Fig. 6) montre une forme de cristalli-sation géodique caractéristique, dite crêtée ou enrosette. Ces phyllosihcates semblent très <frais I ou, dumoins, plus frais que les phyllosilicates diagénétiques

Minerai de fer sain prélevé dans une zortenon exploitée (Malavillers). Les oolitesd'oxyde sont bien cimentées par unassemblage de sidérite et de phyllosilicatesferrifères.Healthy iron ore taken in an area withoutmining working s. Oxide oolites are weli-cemented by an assembly of siderite and ironphyllosilicates.

llllËië{11$;+.1 Phyllosilicates ferrifères cristallisés sur lesparois d'un vide ouvert dans lesphyllosilicates diagénétiques. Minerai defer sain.Iron phyllosilicates crystallized on vacuum wallsopened in diagenetic phyllosilicates.Healthv iron ore.

à structure cristalline floue situés à leur base. D'aprèsles spectres EDS les compositions chimiques de cescristaux sont proches.

Les échantillons prélevés au cæur des piliers à par-tir des sondages carottés verticaux de Jæuf n'ont puêtre datés, mais leur analyse peut apporter des infor-mations complémentaires importantes quant à l'étudedu vieillissement et de son étendue dans les piliers. Lescarbonates de fer sont abondants et semblent à pre-mière vue peu altérés et bien cristallisés dans le cimentinter-oolitique (Fig.7). Une observation plus fine (Fig. B)

montre que la sidérite commence localement à sedégrader avec un développement de fissures.

Détail des phyllosilicates ferrifèrescristallisés en rosette et tapissant lesparois d'un vide.Detailed view of iron phyllosilicates crystallisedin rosette form and lining walls of a vacuum.

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Carbonates de fer (sidérite) en bon étatcimentant la porosité inter-oolitique.Healthy iron carbonates (siderite) cementingthe inter-oolitic porosity.

Le deuxième phénomène d'importance, observé surces échantillons prélevés au cæur des piliers, concernel'évolution du ciment argileux. En effet,, par rapport auxéchantillons sains, les microcavités et les microfrac-tures sont plus nombreuses et se remplissent de phyl-losilicates ferrifères néoformés ou transformés (Fig. 9)Ces nouveaux minéraux prennent d'ailleurs de plus enplus d'importance et cela au détriment des phyllosili-cates diagénétiques (Fig. 10) qui, à l'instar de la sidé-rite, commencent à s'altérer de façon importante. Cephénomène de néoformation de phyllosilicates a égale-ment été observé dans la couche rouge. Dans certainscas, les contacts entre les oolites deviennent directs etcertaines oolites s'écrasent mutuellement (Fig. 11).Lastructure intra-oolitique est endommagée et le cortexse desquame. Ainsi découvert, il tend à s'altérer et perdsa cohésion interne.

Traces d'altération et microfissures dans lasidérite inter-oolitique.Weathering and microcracks in inter-ooliticsiderite.

,:,' Néoformation de phyllosilicates ferrifèressur les parois d'un vide de l'espace inter-oolitique. Minerai de fer prélevé en cæurde pilier.Iron phyllosilicates neoformation on vacuumwalls of the inter-oolitic cement. Iron ore sampletaken at the center of a pillar.

Sur les échantillons prélevés en bordure des piliersde la couche grise exposés à l'atmosphère minièredepuis 10 à 30 ans, une altération semblable à la précé-dente s'observe et prend plus d'importance.

Les échantillons exposés à l'atmosphère minièredepuis plus longtemps, entre 1900 et 1910 pour le pre-mier et en 1930 pour le second, montrent dans un pre-mier temps une raréfaction des phyllosilicates femi-fères. Ceux-ci, qu'ils soient d'origine diagénétique ounéoforrnés, semblent être totalement altérés. En outre,on constate la disparition presque totale des carbonatesde fer (sidérite). Ces phénomènes marquent un étatd'altération très avancé du minerai de fer. A l'évidence,

1.1.l#iæri:,tq;;1;li:.: Néoformation importante de phyllo-silicates et dégradation des phyllosilicatesdiagénétiques.Important phyllosilicates neoformation andweathering of diagenetic phyllosilicates.

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9e tnmestre 2002

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Oolite écrasée entre d'autres oolites etdont le cortex se dégrade.Oolite crushed between other ones and cortexweathering.

Néoformation d'une croûte d'oxyde à lasurface des oolites.Échantillon de minerai exploité vers 1930.Neoformation of an iron oxide crust on oolites.Iron ore sample exploited towards 1930.

avant de tirer une conclusion, f importante variabilitéde la teneur relative en sidérite et, plus généralement,de la teneur en carbonates et en ciment inter-oolitique,nécessitera de réaliser ultérieurement des analvses àplus grande échelle.

Le dernier événement observé concerne la néofor-mation d'une croûte d'oxydes de fer (Figs. 12 et 13)dont la forme de cristallisation alvéolaire, dite en ( nidd'abeille l, est caractéristique. Cette croûte, que l'onsoupçonne être un dépôt résiduel dont la genèse seraitliée à l'altération du ciment inter-oolitique, tapisse tousles supports encore existants. Ainsi,, sous la formed'une fine pellicule, elle enveloppe la surface des oolitesou recouvre les phyllosilicates du ciment. Sur la figure14, Ies oxydes sont associés à des phyllosilicates néo-

formés du ciment inter-oolitique. Bien que leur struc-ture respective semble intimement liée, il semble bienque les oxydes soient de formation plus tardive.L'encroûtement représenté sur les figures 12 et 13constitue la dernière étape visible de I'oxydation duciment inter-oolitique.

Cette croûte d'oxydes ne peut cependant plus jouerle même rôle de ciment que jouaient la sidérite et lesphyllosilicates avant dégradation ; les liens forts d'ori-gine diagénétique, reliant initialement les oolites auciment carbonaté et assurant ainsi la cohésion del'ensemble, se sont rompus. L'adhérence est donc pré-caire et la croûte d'oxydes se détache alors facilement(Fig. 15). Les oolites, n'étant plus liées à ce qui reste duciment inter-oolitique, se déchaussent fréquemment deleur emplacement originel (Fig. 15) et laissent alors

Néoformation d'une croûte d'oxyde à lasurface des oolites.Échantillon de minerai exploité vers 1900-1910.Neoformation of an iron oxide crust on oolites.Iron ore sample exploited towards 1900-1910.

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Feuillets de phyllosilicates recouvertsd'une fine pellicule d'oxyde de fer.Phyllosilicates leafs covered with a thin layer ofiron oxide.

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iilil||iiiiiiiiiilliiiiiiiiiliiiiliii*læiiiiririlii.lili Oolites recouvertes par la croûte alvéolaired'oxyde qui s'en détache par altération.Echantillon de minerai exploité vers 1930.Oolites wrapped by the honeycombed oxidecrust that peeis off the oolites by weathering.Iron ore sample exploited towards 1930.

apercevoir leur empreinte sur d'autres oolites en sea décollant r (Fig. 16).

Les oolites, recouvertes de cette couche de corro-sion, présentent parfois un aspect altéré et leur cortexsemble endommagé. Ceci est surtout valable pour leséchantillons très ferrifères provenant du pilier exposé àl'atmosphère minière vers 1930 (Fig . 12),les échan-tillons du pilier exposé entre 1900 et 1910 étant pluscarbonatés (Fig. 13) et, semble-t-il, moins sensibles àl'altération par oxydation. Peut-être faut-il y voir unerelation entre l'aspect dégradé des cortex intra-ooli-tiques et la proportion initiale de sidérite présente dansle ciment inter-oolitique et susceptible de disparaîtrepar altération.

iiilliiii|iiiiiiiliiiiiiiiiilliiiiiiii*tiil*iln*:liiiiii Empreinte d'une oolite décollée en surfaced'une autre oolite.Échantillon de minerai exploité vers 1930.Print of an oolite detached on the surface fromother one. Iron ore sample exploited towards1 930.

Toutes ces observations indiquent donc que laroche soumise à l'atmosphère de la mine tend à perdresa cohésion inter-oolitique et intra-oolitique.

;1ijii:i1f1iiii1iiii.ii;1ii|1:ii|11f#F * i1ii..1.il1l Composition chimique des minérauxobservés au MEB. Spectres d'analyse EDSsemi-quantitatifs.Chemical composition of the minerals observedwith SEM. Semi-quantitative EDS absorptionspectra.

n.S. : non significatif.

ffildentification des minéraux observés

La composition chimique des minéraux observés estprésentée dans le tableau I. Les valeurs sont obtenues àpartir des spectres d'analyse EDS semi-quantitatifs, surdes fragments bruts de roche. Les compositions chi-miques qui correspondent à des analyses ponctuellessont donc approchées et sont présentées sous forme depourcentages d'oxydes. Elles sont au moins au nombrede 5 pour chaque minéral étudié et les chiffres présen-tés correspondent à une moyenne arithmétique.

Ces résultats montrent la présence en quantité nonnégligeable (3 à 7 %) de phosphore dans la structurede la goethite. La crorfte néoformée a une compositionrelativement proche de celle de la goethite du cortex, àla différence près que la proportion des autres consti-tuants que le fer (silice, alumine...) est plus faible. Ilpourrait s'agir soit d'hématite, soit d'une goethite pluspure que celle du cortex, soit d'un hydroxyde de fer.Dans le ciment inter-oolitique, les phyllosilicates néo-formés ou transformés dans les échantillons vieillissont constitués en moyenne de 20 "Â d'Al,O,, 28 "/o deSiO2 et 46 % de FeO, et leur compositicin "cfrlmique

s'avère donc relativement différente (diminution de laquantité de SiO2) de celle des phyllosilicates diagéné-tiques. Dans tous les cas, il s'agit d'espèces très ferui-fères.

Les spectres d'analyse quantitative obtenus par lamicrosonde électronique permettent de préciser lacomposition de certains minéraux analysés au MEB. Ilssont obtenus sur des lames minces, support pourlequel le bilan des teneurs boucle correctement. Pourla croûte d'oxydes néoformée sur les échantillons deminerai de fer vieilli, on a obtenu la composition chi-mique suivante (moyenne sur 7 mesures) : O : 28,3 oÂ

;Ai: 1,4o/"; Si :2,4"/o etFe:56,6 "/o.Les impuretés pré-sentes sont en faibles quantités.

Des analyses diffractométriques aux rayons X ontété réalisées sur le minerai de fer sain et vieilli. il n'y apas de différence fondamentale entre ces différentesanalyses. Il est très difficile de faire une distinction entre

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2e trimestre 9009

Phyliosilicatediagénétique

Phyllosilicatenéo-cristalliséétat altéré

Croûte d'oxydesnéoformée

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les différents oxydes de fer, comme l'hématite et la goe-thite, à partir d'un diffractogramme. Il existe cependantune méthode, basée sur la spectroscopie Môssbauer, lepermettant (Loef, 2000) . La principale informationconcerne l'absence de la raie caracTéristiqu e à 14 A de lachamosite. Les phyllosilicates observés au MEB corres-pondent donc à de la berthiérine. Ce résultat, qui estpour le moins surprenant dans le sens où Bubenicek(1,970) affirme que le minerai de fer est formé d'unechlorite feruifère de type chamosite, demande à êtrevérifié par des analyses plus nombreuses et plus variées(prélèvements à différents endroits du gisement). Parailleurs, les raies caractéristiques de la sidérite, dont laprincipale à 2,79 A, sont introuvables dans le diffracto-gramme réalisé sur l'échantillon de minerai de fer leplus altéré (exposé en 1930), mais bien présentes dansles autres diffractogrammes réalisés sur les échantillonsnon altérés (en cæur de pilier ou récemment exploités).Ce fait confirme, en af[endant un plus grand nombre demesures qui permettraient de s'affranchir des hétéro-généités du matériau, que la sidérite contenue dans leciment inter-oolitique s'altère en vieillissant et tenddonc à disparaître.

-

Mod èle phén oméno I ogiq uede vieillissement

A partir de toutes les analyses et observations pré-cédentes, nous proposons un modèle phénoménolo-gique d'évolution dans le temps,, et en plusieurs étapes,pour le minerai de fer constituant les piliers abandon-nés. Les évolutions d'origine anthropique dans lespiliers de minerai seront désignées par les termestransformations et néoformations. Les produits detransformation sont,, pour le minerai de fer, les phyllo-silicates néo-cristallisés en rosette sur les phyllosilicatesdiagénétiques. Les produits de néoformation cristalli-sent à partir des ions en solution. Les oxydes ouhydroxydes de fer formant la croûte néoformée ainsique les phyllosilicates en rosette remplissant les vides,font partie des minéraux ainsi élaborés.

WÉtat actuel de l'évolution diagénétiquedu minerai de fer

Le minerai de fer est très poreux (de 20 à 35 %) etassez perméable (environ 10 18 m2 de perméabilité dematrice). Cette roche correspond donc à un milieu chi-miquement très réactif. Le minerai de fer est riche enoxydes et dans les zones non exploitées, il est en équi-libre chimique avec l'eau interstitielle depuis des mil-Iions d'années. Après formation et enfouissement, lesconditions chimiques sont celles d'un milieu réducteuret ont permis la formation d'un ciment riche en sidériteet en phyllosilicate ferrifère, qui sont des minéraux oùle fer est à l'état réduit au cours de la diagenèse pré-coce. L'analyse d'échantillons prélevés dans une zoneéloignée de toute exploitation minière nous a permisd'identifier l'état actuel de l'évolution diagénétique duminerai de fer, état qui va servir de référence auxobservations suivantes sur le minerai vieilli. Enl'absence de conditions chimiques extérieures oxv-

dantes, les berthiérines et les carbonates de fer évo-luent dans un milieu propice à Ieur stabilité.

rcPhase transitoire de l'exploitation

Les travaux miniers vont modifier de manière fonda-mentale les conditions chimiques puisque le minerai defer va se trouver dans des conditions oxydantes. Lemilieu est à I'origine, réducteur et l'exposition des piliersà l'atmosphère humide régnant dans Ies mines aban-données est propice au développement de réactionsminéralogiques d'oxydation. Ainsi, l'exploitation va êtreà l'origine de transformations de certains minéraux duminerai de fer et de modifications microstructurales.Tous ces phénomènes sont donc d'origine anthropiqueet ils ont été observés sur du minerai de fer situé en bor-dure et, pour certains, à l'intérieur des piliers.

Les traçages et dépilages successifs en coursd'exploitation, ainsi que le phénomène de redistribu-tion des contraintes, vont endommager les piliers rési-duels. La conséquence est le développement de fissuresde l'échelle de Ia microstructure à celle du pilier. Cettephase transitoire d'exploitation est le point de départdu vieillissement anthropique du minerai de ferpuisqu'elle va initialiser et favoriser les étapes succes-sives de l'évolution minéralogique dans les piliers. Laprésence de grandes fractures va amplifier le vieillisse-ment à l'intérieur des piliers, et surtout à proximité desfronts de taille, sépaiant les stots de piotection deszones antérieurement foudroyées, où les roches sonttrès fracturées et très lessivées. Le lessivage des rochesest. en effet. une condition très favorable à l'amplifica-tion des phénomènes d'altération.

f,fqrPhase progressive d'abandon des piliers

Cette phase concerne dans un premier temps lesphénomènes d'altération chimique des minéraux asso-ciés au lessivage et aux transferts hydriques dans lespiliers. Cette phase d'aitération concerne la berthiérinedu ciment inter-oolitique. En effet, à plus ou moinsIongue échéance, les minéraux silicatés vont devenirinstables et libérer une partie des éléments chimiquesqu'ils renferment. La phase suivante va être la forma-tion de nouveaux édifices cristallins stables dans lesconditions de leur environnement. C'est à partir decette étape que l'on peut réellement commencer à par-Ier d'altération. Une altération chimique se développedans une zone si le phénomène d'hydrolyse (action del'acide carbonique sur des minéraux riches en cations)est favorisé (Cojan et Renard, 1997).

Le processus d'altération de la berthiérine s'installedans tout le pilier. II est accompagné par des transfor-mations ou néoformations de ce même minéral. Lesmicrofissures induites par l'exploitation renforcent cephénomène puisque la création de vides est propice àla cristallisation de nouveaux minéraux. La compositionchimique de ces nouvelles berthiérines est différente(diminution de la teneur en silice) de celle des berthié-rines diagénétiques (du minerai sain ou vieilli). Ce typede phénomène, qui s'inscrit à la suite du processus dia-génétique et qui a déjà été observé par ailleurs (Velde,

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1989), est lié au processus d'altération par hydrolyse.Les silicates en généraI, et les phyllosilicates en parti-culier,, s'altèrent par hydrolyse de leurs constrtuants, aucours de laquelle les ions 02- de la charpente silicatéevont alors se lier préférentiellement aux ions H. (de fortpotentiel ionique) de la solution et libérer ainsi lescations AI3* puis Si4* dont le potentiel ionique est plusfaible. Dans le cas d'une hydrolyse assez poussée, unepartie importante de la silice ainsi que la totalité descations basiques sont éliminés. Finalement, les feuilletsaltérés des berthiérines servent de base à la formationde nouveaux minéraux.

Cette première phase d'altération des piliersconcerne également la sidérite du ciment inter-oolitique.La sidérite a effectivement la propriété de s'oxyder avecun ry[hme constant dans ]e temps. Ce phénomène estd'ailleurs identifié depuis longtemps dans le minerai defer (Burchard, 191,6). Dans des conditions physico-chi-miques oxydantes (présence de HrO et O,) et lorsque lepH est proche de la neutralité, comme c'est le cas pour leminerai de fer qui est très riche en carbonates, l'oxyda-tion du fer ferreux, libéré dans Ia solution aqueuse pardissolution de la sidérite, en fer ferrique est très rapide etest donnée par la réaction partielle suivante :

FeZ* + 1/q O, + FI* -- Fe3* + 1/z HrO (1)

Le résultat de cette oxydation est l'altération de lasidérite dont la proportion dans le ciment inter-ooli-tique va diminuer avec le temps.

La phase d'abandon des piliers concerne ensuite lesphénomènes de néoformation de minéraux. Ceux-cidérivent de solutions concentrées en ions libérés deszones d'altération, et correspondent à une réorganisa-tion complète du réseau cristallin. Les néoformationssont liées à un processus de dissolution-recristallisation.

En présence d'oxygène dissous ou adsorbé auniveau des micropores, les réactions d'oxydation pré-cédentes ont lieu et le pH est localement acide. Mais engénéral, des valeurs relativement élevées de pH sontmaintenues grâce au processus de neutralisation pardes minéraux carbonatés tels que la calcite (Rose et al.,1998). Dans ces conditions, Fe3" (1) et Al3* (issu del'hydrolyse des phyllosilicates) précipitent sur placesous forme d'hydroxydes insolubles en s'unissant auxions OH- (dissociation partielle de l'eau en OH- et H.). ilpeut alors se former des hydroxydes d'alumine et deshydroxydes de fer selon la réaction suivante :

Fe3* + 3 HrQ -+ Fe (OH), (hydroxyde de fer) + 3 H* (2)

De la même façon, la goethite (oxy-hydroxyde defer), produit d'altération le plus commun de la sidérite(Senkayr ef a|.,1986), peut cristalliser sur place. L'héma-tite (oxyde de fer), qui est également un produit d'alté-ration de la sidérite (Deer et al., 1962), peut se formerselon la réaction complète suivante :

Ces réactions conduisent à la néoformation de lacroûte oxydée observée dans les échantillons de mine-rai vieilli. Cette crorite est donc finalement un résiducristallisé à partir des produits de dégradation duciment inter-oolitique.

La réaction (1) nécessite la présence d'ions H* dansla solution aqueuse, d'où la nécessité de passer par un

milieu acide, du moins localement, étant donné lanature tamponnée du milieu. Cette acidité soutient etfavorise l'oxydation de la sidérite et l'hydrolyse desphyllosilicates. La réaction de précipitation deshydroxydes (2) peut être une des sources de cette aci-dité. Il peut alors se créer un cycle oxydatif qui amplifieprogressivement les réactions chimiques existantes.Par ailleurs, le volume de CO, dissous dans l'eau contri-bue à la quantité d'ions H* disponibles dans la solution(4) et renforce le mécanisme de dissolution des miné-raux carbonatés fsidérite) par l'eau.

COz@^,, + HrO <+ H,CO, o HCO3- + H* <+ COrt- + ZlH* (4)

EConditions physico-chimiqueset catalyseurs

Avant exploitation,, les fluides, pratiquement immo-biles, réagissent avec les minéraux environnants dansun système clos et leur composition évolue en fonctiondes transformations diagénétiques. Dans les conditionsde l'exploitatioh, les transferts hydriques dans lespiliers deviennent importants puisque le milieu est sou-mis à un lessivage et à un aérage intenses. Les eauxkarstiques, chimiquement déséquilibrées, s'infiltrent etvont accélérer tous les processus d'altération (dissolu-tion). Les écoulements de fluides entraînent les pro-duits de l'hydrolyse, notamment la silice, expliquantainsi la composition des berthiérines transformées (ounéoformées). A l'intérieur des piliers, l'atmosphèren'est pas encore totalement oxydante et l'hydrolyse desphyllosilicates et l'oxydation de la sidérite devraientêtre limitées (la quantité d'ions H* est certainement plusfaible). Ces phénomènes concernent I'état actuel duminerai de fer mais sont progressifs et évoluent doncconstamment dans le temps. De plus, Ie vieillissementse propage au cæur des piliers selon un gradientd'intensité et au moins jusqu'à B0 cm de profondeur,c'est-à-dire la longueur maximale des sondages hori-zontaux réalisés jusqu'à présent.

Les propriétés physico-chimiques de l'eau intersti-tielle, notamment pFI et Eh, ainsi que le potentiel d'o>cy-doréduction des différents équilibres minéraux, vontdéterminer la nature des évolutions minéralogiquesfutures et la cinétique d'oxydation du fer ferreux. Deplus, les réactions d'oxydoréduction et la réactiond'hydrolyse sont plus poussées dans des milieux biendrainés où la circulation des solutions favorise le renou-vellement des ions H*, selon la réaction (4), ainsi quel'élimination des ions en solution. En outre, la quantitéde CO, dissous dans l'eau, et par conséquent la quan-tité d'ions H. disponibles dans la solution aqueuse,, estfavorisée par la décomposition de matière organiqueprésente dans le milieu.

Les conditions physico-chimiques locales (pH etconcentration d'oxygène de l'eau interstitielle), ainsique l'intensité du lessivage des roches, constituent leparamètre déterminant dans la cinétique de vieillisse-ment du minerai de fer, plus que le temps d'expositionà l'atmosphère minière. Le temps d'exposition va, biensûr, jouer un rôle, de même que la profondeur dans lepilier et la teneur en calcite de la roche, mais les condi-tions locales demeurent prépondérantes. A cet égard,le drainage à l'échelle de l'ensemble de la formation

2 Fez* + 4 HCO3- + 1/z O, + 4 HzO - FerO, (hématite) rô\+4COr*6HrO l.r-t

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peut apparaître comme un paramètre important. Lateneur en calcite dans le ciment inter-oolitique vadéterminer i'intensité du vieillissement de par ses pro-priétés de tampon acide. Ainsi, dans le faciès très car-bonaté du minerai de fer, les carbonates de calciumvont rendre négligeables les néoformations.

Les réactions d'oxydation précédentes peuvent êtrefavorisées dans Ies milieux riches en fer par l'interven-tion de bactéries oxydantes du fer (Ferris, 1989). Lesconditions climatiques et physico-chimiques régnantdans les mines de fer abandonnées sont propices àl'actMté bactérienne. Ces conditions sont : températuretempérée et stable (environ 15'C), humidité importanteet présence en abondance de fer à l'état ferreux (etdonc réduit) dans le minerai de fer. Les bactéries chi-miolithotrophes utilisent en effet I'énergie fournie parles réactions d'oxydation, du fer notamment, pourvivre. Par ailleurs, l'activité bactérienne et l'oxydationdu fer ferreux sont favorisées par un pH acide. Dans unmilieu globalement tamponné comme le minerai de fer,les bactéries peuvent localement oxyder le fer ferreuxen fer ferrique (1) à l'origine de la précipitationd'oxydes ou d'hydroxydes de fer (2). L'acidité néces-saire à I'entretien de ces réactions d'oxydation du ferpeut être apportée, comme nous l'avons vu précédem-ment, par la présence en solution d'une quantité impor-tante de gaz carbonique (4). De la même façon, les bac-téries consommatrices de phosphore, contenu dans lagoethite formant le cortex oolitique, peuvent expliquersa dégradation par une désorganisation de sa structurecristaliine.

Des échantillons de minerai ont été prélevés dans lestot de Tressange afin de réaiiser des anaiyses bacté-riologiques:

-prélèvement d'eau de percolation (sous Ie toit d'unechambre) ;

-prélèvement de boues rouges près d'un pilier;-prélèvement d'échantillons de minerai de fer de lacouche grise sur différents piliers correspondant à desdates d'exploitation différentes ;

-prélèvement de l'air minier près de chacun des piliersprécédents.

Les incubations sont réalisées en flacons poursérologie et, pour les cultures anaérobies, Ie dégage-ment de CO" est mesuré. Pour chague essai, destémoins stériies sont réalisés. En paralièle, des étale-ments sur boîte de Pétri permettent de dénombrer lesmicroflores iautotrophes ou hétérotrophes) présentes.Après incubation aérobie ou anaérobie (2 mois à24 "C),les solutions sont analysées par ICP. Les solu-tions d'eau de mine et les solides sont également ana-Iysés par ICP.

Les résultats de microbiologie sont, pour l'instant,préliminaires. Des microflores hétérotrophes (utiiisantle carbone d'origine organique), composées de bacté-ries, et autotrophes (utilisant le gaz carbonique dissousJont été isolées des eaux à l'équilibre avec les échan-tillons solides. Une partie de la microflore hétérotropheest plutôt oligotrophe et donc particulièrement bienadaptée à croître dans des milieux pauvfes en carboneorganique. L'impiication des bactéries dans ia dégra-dation des matières organiques conduit à la minérali-sation (production de CO,) d'une partie du carboneorganique initialement présênt dans l'échantillon. Cetteminéralisation faible est observable dans ies incuba-tions anaérobies. L'activité altérante des bactéries, vis-à-vis des phases minérales, est significative dans les

échantillons qui correspondent aux roches les moinsaltérées initialement et peut sans doute conduire à laformation de la boue rouge riche en fer prélevée dansla mine. On constate effectivement une solubilisationde Fe, Al et Si qui pourrait expliquer Ia dégradation dela sidérite et de la berthiérine. C'est aussi dans ceséchantillons que l'activité minéralisatrice anaérobie estla plus significative. Au lu de ces premiers résultats, lerôle de l'activité bactérienne semble donc primordial.La dégradation de la matière organique, via l'action desbactéries, génère une production de COr. Ce gaz car-bonique permet Ia iibération d'ions H* dans la solutionselon la réaction (4) et peut ainsi contribuer au proces-sus d'oxydation. Par ailleurs, les bactéries ont égale-ment une activité minéralisatrice altérante vis-à-vis duminerai de fer et cette activité peut être anaérobie.

La sidérite peut présenter des phases superficiellessolubilisées riches en fer II. Celles-ci représentent desapports en fer II et constituent donc des substrats éner-gétiques et bio-disponibles d'emblée en solution pourles micro-organismes qui les utilisent principalement(Toniazzo, 1998). Thiobacillus ferrooxidans, dans le casdes schistes (carton), peut oxyder directement le ferII, ou indirectement par production en solution d'unoxydant puissant, Ie fer ferrique (Rakontondratsima,1995). Le fer II provenant de I'oxydation aqueuse de lasidérite peut également être oxydé par voie bacté-rienne, selon la réaction (1) et Ie fer III produit peutréagir avec la sidérite et accélérer la dissolution decelle-ci (cycle oxydatif). Si ces conditions idéales per-sistent, l'oxydation bactérienne de la sidérite peut résul-ter, comme dans le cas de l'oxydation de la pyrite, dela dissolution du fer maintenu sous forme ferrique parla présence de bactéries oxydatrices du fer. Bien queces bactéries autotrophes affectionnent particulière-ment les milieux acides où le fer est disponible engrande quantité sous forme dissoute, une oxydation àdes pH voisins de la neutralité reste possible. En effet,en présence d'O, dissous ou adsorbé au niveau desmicropores, l'action oxydante du fer III peut être main-tenue. En revanche, Ia présence de carbonates limitel'acidification et la solubilité du fer.

Nous avons vu que l'état de fracturation du maté-riau jouait un rôle primordial dans l'oxydation puisqu'ilfavorise la présence d'eau et d'oxygène dissous dansl'eau, au contact des minéraux. De même, les caracté-ristiques physiques (taille des particules, perméabilité...)des matériaux miniers et le régime hydrologique sontdes facteurs qui conditionnent les différentes réactionschimiques (Todd et Reddick, 1997). Les conditionsd'oxygénation diffèrent en fonction de l'état de i'exploi-tation minière. Elles sont au nombre de trois :

-milieu très ventilé : cas de l'aérage actif. La catalysebactérienne n'est probablement pas critique dans dessections bien ventilées des mines souterraines actives(Kleinmann, 1998). En effet, l'apport des bactéries àl'oxydation du minerai de fer n'est pas primordialbien que la forte concentration d'oxygène dans l'air(9,3 x 10 3 mol.l-1) Ieur soit favorable : le processusd'oxydation peut s'engager et se poursuivre sans leuraction ;

- aérage stoppé : c'est Ie cas lorsque Ies travauxminiers prennent fin dans une concession. Dans cesconditions, la concentration d'oxygène diminue defaçon significative et l'action des bactéries devient alorsprimordiale car celies-ci peuvent accélérer fortement lacinétique des réactions d'oxvdation ;

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- milieu anaérobie : c'€st le cas lorsque les mines sontennoyées suite à l'arrêt des pompages d'exhaure (fer-meture des exploitatrons). Dans ces conditions, les bac-téries aérobies vont avoir une activité tant que l'oxy-gène disponible sous forme gazeuse dans l'eau n'estpas totalement consommé. Ensuite, l'oxydation et doncl'altération du minerai devraient s'arrêter,, à moinsqu'un apport d'eau riche en oxygène, via les fracturesinduites par l'exploitation, puisse parvenir. Globale-ment, l'eau est renouvelée sauf, peut-être, à certainsendroits profonds de la mine où l'oxydation et doncaussi le vieillissement pourraient prendre fin. Lesconditions hydrogéologiques locales deviennent alorsun paramètre primordial. Par ailleurs, certaines bacté-ries, telles que Thiobacillus fercooxidans, peuvent avoirune activité même en l'absence d'oxygène. Dans ce cas,l'accepteur des électrons libérés par la réaction d'oxy-dation de fer ferreux devient le fer ferrique en lieu etplace de l'oxygène (Corbett et al., 1987). Aprèsennoyage, l'hypothèse d'une activité bactérienne anaé-robie altérante vis-à-vis du minerai de fer est assez pro-bable, d'autant plus que le milieu (c'est-à-dire la minesouterraine) n'est pas clos et donc ouvert à la circula-tion des bactéries anaérobies.

Elnfluence du vieillissementsur le comportement mécaniquedu minerai defer

L'exposition à l'atmosphère minière des piliers estun paramètre important dans l'évolution du comporte-ment du minerai de fer pour lequel une loi mécanique aété établie (Hoxha et a1.,2000). il faut donc prendre encompte les modifications microstructurales induites parles transformations minéralogiques. Ces dernièress'accompagnent d'un développement de microfissuresdans le ciment inter-oolitique et dans les oolites. I1

s'agit maintenant de traduire ces modifications enterme de variation des propriétés mécaniques. L'alté-ration du ciment, qui est un phénomène microm éca-nique, se traduit à l'échelle macroscopique par uneréduction des différents seuils de la loi de comporte-ment : seuil de plasticité et résistance au pic.

Le faciès ferrifère est le plus sensible au vieillisse-ment. La figure 17 représente les courbes contrainte-déformation axiales obtenues à partir d'essais de com-pression monoaxiale sur la ferri-arénite la plus altérée,exposée à l'atmosphère minière vers 1930, et sur laferri-arénite saine. On note que la résistance diminuede moitié entre le minerai sain (environ 20 MPa) et leminerai vieilli (environ 10 MPa). Par ailleurs, la figure18 montre les enveloppes des mesures de Ia résistanceau pic de ces deux faciès, obtenues à partir d'une séried'essais triaxiaux à différentes pressions de confine-ment. La surface au pic est fortement abaissée du faitdu vieillissement, ce qui se traduit physiquement parune diminution de la cohésion de la roche. En fait, Ieminerai de fer a perdu une grande partie de sa cohé-sion en vieillissant. Pour conclure, le vieillissement dufaciès ferrifère du minerai de fer se traduit par unediminution des caractéristiques mécaniques à courtterme (diminution de la résistance et du seuil initial deplasticité), sans que les propriétés élastiques (modulede Young et coefficient de Poisson) ne soient modi-fiées.

L'influence sur le comportement mécanique est dif-férente selon le faciès du minerai de fer. Pour le facièscarbonaté,la présence de calcite en abondance réduitles néoformations minéralogiques et les modificationsmicrostructurales, et ceci même si l'échantillon estexposé à l'atmosphère minière depuis près d'un siècle.Aucune modification dans le comportement mécaniquen'est constatée par rapport au faciès sain (Grgic,2001).Le paramètre primordial conditionnant le vieillissementdu minerai de fer est donc bien la nature ferrifère dufaciès, viennent ensuite les conditions physico-chi-miques locales et, finalement, le temps d'exposition àl'atmosphère minière.

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nerai vieilli 193û

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Compressions monoaxiales sur le mineraide fer sain et le minerai de fer vieilliexploité en 1930.Uniaxial tests on healthy iron ore and onweathered iron ore exploited towards 1930.

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Enveloppe au pic pour le minerai de fersain et le minerai de fer vieilli (1930).Peak envelope of healthy iron ore andweathered iron ore (1930).

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2e trimestre e00e

ninerai sain

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ConclusionLes mines de fer abandonnées de Loruaine, exploi-

tées selon la méthode des chambres et piliers, posentdes problèmes de stabilité dont le vieillissement desroches peut être l'une des causes. L'étude de l'évolu-tion des caractéristiques minéralogiques du minerai defer lorrain a été réalisée à partir d'échantillons prélevésdans des sondages carottés dans une zone sans exploi-tation et dans des prliers abandonnés. Certains son-dages, réalisés horizontalement dans des piliers expo-sés à l'atmosphère minière à différentes époques, sontdatés. Les échantillons ont été analysés au MEB, à lamicrosonde et en diffractométrie X. En parallèle, desanalyses microbiologiques, encore en cours, nous ontpermis d'étudier l'influence des bactéries sur les phé-nomènes d'altération des minéraux.

I1 résulte de ces études que l'évolution anthropique,c'est-à-dire liée aux travaux miniers. est bien réelle etque ses effets se superposent à l'évolution diagéné-tique. Cette évolution d'origine anthropique est décriteen deux étapes. La première correspond à une altéra-tion physico-chimique du ciment inter-oolitique argi-leux et carbonaté. Il s'agit d'une hydrolyse des phyllo-silicates ferrifères (berthiérines) et d'une oxydation descarbonates de fer (sidérite). La seconde étape corres-pond dans un premier temps à la transformation etnéoformation de berthiérines et dans un deuxièmetemps à la néoformation d'une croûte d'oxyde de ferqui est finalement un résidu cristallisé à partir des pro-

duits libérés au cours de la phase initiale d'altération.Ces transformations minéralogiques sont favoriséespar l'activité bactérienne.

La structure interne du minerai est affectée par cesmodifications. Certaines oolites sont écrasées, lescouches concentriques des cortex intra-oolitiques des-quament, la croûte d'oxyde se détache et les oolitesn'adhèrent plus à ce résidu de ciment. Ces phéno-mènes se traduisent à l'échelle macroscopique par unediminution de la cohésion et de la résistance au picdans des proportions importantes. Ces évoiutionsd'origine anthropique correspondent à une diagenèserécente ou rétro-diagenèse et peuvent alors être quali-fiées de vieillissement dans le sens où elles se tradui-sent par une fragilisation mécanique du minerai de fer.Le vieillissement est donc un paramètre important à

prendre en compte dans l'étude de la stabilité à longterme des piliers abandonnés.

Parmi les points restant à élucider, il y a la déter-minatlon de l'étendue de la zone vieillie dans lespiliers ; des sondages plus profonds (10 m) sont pré-vus. En outre,, afin de pouvoir réellement prendre encompte l'influence du vieillissement du minerai de fersur la stabilité à long terme des piliers abandonnés, ilfaudrait connaître précisément la cinétique des diffé-rentes transformations min éralogiques. Pour cela,,l'étude des propriétés physico-chimiques de l'eauinterstitielle, par une approche géochimique du pro-blème, est nécessaire pour déterminer les équilibresminéraux initiaux et comprendre l'évolution de ceséquilibres dans le temps et en fonction des conditionsenvironnantes.

carton l. Thèse de doctorat, INPL,Nancy, 1995, 234 p.

Rose A. W., Cravotta C. A. - it Coal mineDrainage Prediction and pollution Pre-vention in Pennsylvania >. Chap. 1. Geo-chemistry of Coal Mine Drainage. ThePennsylvania Department of Environ-mental Protection, oct. 1998, 22 p.

Senkayi A.L., Dixon J.8., Hossner L.R. -< Todorokite, goethite and hematite :

alteration products of siderite in EastTexas lignite overburden r. Soil science142, 1986, p.36-42.

Teyssen T. - <r A depositional model for theliassic Minette ironstones (Luxembourgand France), in comparison with otherphanerozo'ic ooidal ironstones )) . Specialptrblication geological society London 46,1989, p. 79-92.

Todd J., Reddick K. - rc Groundwater Pollu-tron Primer. Acid Mine Drainage r. CivilEngineering Dept., Virginia Tech, 1997,5p.

Toniazzo V. - ( Approche des mécanismesd'oxydation de la pyrite par Thiobacillusferrooxidans grâce à la modélisationmorpho-chimique de la surface miné-rale: rôle fondamental des phasessuperficielles oxydées r. Thèse de docto-rat,, université Henri-Poincaré, Nancy L,

1998,228p.Velde B. - < Phyllosiiicate formation in ber-

thierine peloids and iron oolites r. Spe-cial publication geological society Lon-don 46, 1989, p. 3-8.

Bibliographie

Bubenicek L. - < Recherches sur la consti-tution et la répartition des minerais defer dans l'Aalénien de Lorraine >.

Sciences de la Terce. Nancy B, 1961, p. 5-204.

Bubenicek L. - rc Géologie du gisement defer de Lorraine >. Thèse de la faculté desSciences, Nancy, tome 1,, 1970, 146 p.

Burchard E.F. - < Iron ore in Cass, Marion,Morris, and Cherokee Counties, Texas >.

F.L. Ransome and H.S. Gale, geologistin charge, contributions to economicgeology. U.S. geological survey bttlletin620, 1,916, p. 69-109.

Burkhalter R.M. - ( Ooidal ironstones andferruginous microbiolites : origin andrelation to sequence stratigraphy [Aale-nian and Bajocian, Swiss Jura moun-tajns) r. Sedim entology 42, 1,995, p. 57-74.

Cojan 1., Renard M. - Sédimentologie.Enseignement des sciences de la Terre,Masson,1997, 418 p.

Corbett C.M., Ingledew W.J. - ( Is Fe3-/2-

cycling an intermediate in sulphur oxi-dation by Fe2* grown Thiobaciilus fer-rooxidans ? r FEMS microbiology 41,1987 , p. 1-6.

Dagallier G. - (Analyse des carottes dessondages SN1, SN2, SN3 réalisés dansia formation ferrifère aalénienne à Jæuf[54) r. Rapport d'étude, ENSG-INPL,Nancy, 1997 ,8 p.

Deer W.A., Howie R.A., Zussman J. - Anlntroduction to the Rock Forming Mine-rals. Ed. Longmans, 1962,528 p.

Ferris F.G ., Tazaki K., Fyte W.S. - ( Ironoxides in acid mine drainage environ-ments and their association with bacte-ria > . Chemical geology 16, 1989, p. 149-152.

Grgic D. - rr Modélisation du comporte-ment à court et à long terme des rochesde la formation ferrifère lorraine r.Thèse de doctorat, INPL, Nancy, 2001,1BZ p.

Kleinmann R.L.P. - rr Coal mine DrainagePrediction and pollution Prevention inPennsylvania r. Chap . 15. BactericidalControl of Acidic Drainage. The Penn-sylvania Department of EnvironmentalProtection, oct. 1998, 6 p.

Konhauser K.O. - < Diversity of bacterialiron mineralization ). Earth-sciencereviews 43, 1998, p. 91 -121.

Loef J.J. - rr Composition and genesis ofrattlestones from Dutcl-i soils as shownby Môssbauer spectroscopy, INAA andXRD r. À/eth erlands Tournal of geos-ciences 79 (1),2000, p.59-71.

Mustin C. - < Approche physico-chimiqueet modélisation de l'oxydation bacté-rienne de la pyrite de Thiobacillus fer-rooxidans : rôle déterminant de la phaseminérale >. Thèse de doctorat. Univer-sité de Nancy 1,1992.

Pineau J.L. - < Contribution à la caractéri-sation géomécanique des roches. Appli-cation au minerai de fer lorain r. Thèsede doctorat, INPL, Nancy, 1978,252 p.

Rakotondratsima L.Y.G. - ( Mécanismes degonflement et d'altération des schistes

ô0REVUE FRANÇAISE DE GEOTECHNIQUEN" 992e tnmestre2002