DEUXIEME PARTIE

Thermodynamique des systèmesfluides

GéothermobarométrieApplications

Institut LaSalle • Novembre 2012

Composés majeurs des fluidesSalts (Chlorures : NaCl,

KCl, CaCl2, MgCl2, …)

H2O Gaz(CO2+autres)

Fluides magmatiques

Eau de mer

Eaux de formation

Fluides métamorphiquesEaux météoriques

Institut LaSalle, Novembre 2009

Les grands types de fluides

Robb (2005)

4. SYSTEMES UNAIRES

4.1. Le système H2O

4.1.1. Relations de phases

Constituant H2O

Diamond (2003a)

Isochores

Diamond (2003a)

Diagramme densité-température

Température

Densité

Solide

LiquideVapeur

C point critique

L+V→V courbe d ’ébullitionL+V→ L courbe de rosée

L+V→V L+V→LLiquide+

Vapeur

Vapeur + Solide

Liq. +Sol.

Remplissage vapeur

Densité

Tempé

ratire

Liquide+

Vapeur

%vap =BC

dlTamb " dt

dlTamb " dv

TambA B C

dvTamb

dlTamb

dt = 1" Rv( )dlTamb + RvdvTamb

Rv est unindicateur de ladensité totale

Conditions deformation

Système H2O

Cheminrétrograde

del’inclusion

Système H2O

Diamond (2003a)

Cheminrétrograde

del’inclusion

Système H2O

isochore critique

Liquide

Vapeur

4. SYSTEMES UNAIRES

4.1.2. Homogénéisation

Signification

Quand l'inclusion est homogène :• l'inclusion est dans son état initial• le postulat 3 est respecté

Température d'homogénéisation =température minimale de formation del'inclusion

La température d’homogénéisationpermet de déterminer la densité

4. SYSTEMES UNAIRES

4.1.3. Cryométrie

Cryométrie

Pression

Température

SolideLiquide

Vapeur

C point critiqueT point tripleLV courbe liquide-vapeur

(ébullition/condensation)SL courbe solide-liquide

(fusion/solidification)SV courbe solide-vapeur

(sublimation)

Congélation à Ttriple

Cryométrie (interprétation)

Pression

Température

SolideLiquide

Vapeur

C point critiqueT point tripleLV courbe liquide-vapeur

(ébullition/condensation)SL courbe solide-liquide

(fusion/solidification)SV courbe solide-vapeur

(sublimation)

Congélationà ~-36°C Fusion à °C

4. SYSTEMES UNAIRES

4.2. Le système CO2

Constituant CO2

Diamond (2003b)

Roedder (1984)

4. SYSTEMES UNAIRES

4.3. Autres systèmes

Système CH4

Goldstein et Reynolds (1994)

5. SYSTEMES H2O-sel(s)

5.1. Concentrations des sels

Système H2O-NaCl

Bodnar (2003)

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

30 20 10 0

Phase diagram for NaCl-H2O showing stabilityfields for halite, hydrohalite, liquid and vapour

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

30 20 10 0

An inclusion with 10 wt.% solution cooled below0oC does not form ice because of metastability

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

30 20 10 0

Rapid cooling below the eutectic temperature (Te)is usually needed before the inclusion freezes

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

30 20 10 0

On heating first melting (Tfm) occurs at -20.8(Te), evident by “unlocking” of the vapour bubble

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

Tm(ice)

30 20 10 0

Continued heating results in the melting of the lastice crystal (Tm_ice) at -6oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

Tm(ice)

30 20 10 0

Continued heating results in the melting of the lastice crystal (Tm_ice) at -6oC

-100oC

-100oCFreezing after Supercooling

-100oC

First melting temperature - Tfm

-100oC

-100oCLast ice melting temperature Tm(ice)

Interprétation

On mesure deux températures detransition de phases :la température de l’eutectiquela température de fusion de la glace

La température de l’eutectique estcaractéristique de la nature du sel ensolution

Température eutectique

Système Températureeutectique

Phases àl’équilibre

H2O-NaCl -21,2 hH+Glace+L

H2O-KCl -10,7 KCl+Glace+L

H2O-CaCl2 -49,0 Ant+Glace+L

H2O-MgCl2 -33 Mg12+Glace+L

H2O-LiCl -75 Li5+Glace+L

Different binary systems

CaCl2-50

00 10 20 30 40 50

Wt% salt

) NaCl

MgCl2 Sources:Schiffries (1990)Dubois et al. (1993)Alikouss (1993)Dubois et al. (1997)Dubois and Marignac (1997)Oakes et al. (1990)

Inclusions fluides saturées

(c) Michel Dubois

Interprétation

Tfusion du sel

Salinité

5. SYSTEMES H2O-sel(s)

5.2. Etat du système à hautetempérature

Domaine d’immiscibilité

Pression

Température

Liq. +Vap.

L+V→L

L+V→V

Courbecritique

LIQUIDE

VAPEUR

6. SYSTEMES H2O-gaz

Limites de stabilité des hydratesde gaz

Structure des hydrates de gaz

Diagram of gas hydrate structure I.

Hydrate de gaz

Hydrate de gaz massif (mission GEOMAR, 2000) (Ph. Univ. de Brème)

Diamond (2003)

Système H2O-CO2

7. Systèmes à hydrocarbures

Les fluides de réservoir

La composition des fluides de réservoir dépendde plusieurs facteurs :

•environnement de dépôt•maturité (P, T, temps)•migration depuis la source jusqu’au lieu destockage•complexité de l’histoire (plusieurs sources,plusieurs phases de migration)

Les hydrocarbures (1)

•La composition exacte n’est pas d’un intérêtcrucial pour l’exploration et l’exploitationpétrolière :

•parfois plusieurs milliers de constituants•on les regroupe en grandes classes

•Constitution :•C et H•S (H2S : Lacq), O, N, métaux (V, Ni)•Formule générale : CnH2n+ξ (xi)

Les hydrocarbures (2)

•Formule générale : CnH2n+ξ•structure :

•ξ = 2•hc saturés = alcanes (paraffines)•chaîne linéaire ou simple ou ramifiée

•ξ = 0•hc insaturés = alcènes (double liaison)•cyclanes (cycles : CnH2n+2-2p / p=cycles)

•ξ = -6•cycles aromatiques

Classes d'hydrocarbures

•"Dry gas" :CH4 + gaz non hydrocarbures (N2, CO2)

•"Wet gas" :CH4 + hydrocarbures légers (C2 et C3)

•Condensat de gaz :hydrocarbures lourds (C5 à C8)

•"Volatile oil" :hydrocarbures un peu plus lourds

•"Black oil" :>20% d'hydrocarbures > C7

Compositions des réservoirs« Dry gas »

Constituant Wet gas Gascondensate

Volatile oil Black oil

N2 6,25 0,29 0,12 0,16CO2 2,341 1,72 1,50 0,91C1 81,13 79,14 69,59 36,47C2 7,24 7,48 5,31 9,67C3 2,35 3,29 4,22 6,95iC4 0,22 0,51 0,85 1,44nC4 0,35 1,25 1,76 3,93iC5 0,09 0,36 0,67 1,44nC5 0,03 0,55 1,12 1,41C6 0,61 1,22 4,31C7+ 4,80 16,64 33,29

Fluorescence

Détection deshydrocarbures

Points essentiels

Toute étude d’inclusions fluides requiertune connaissance approfondie despropriétés des inclusions (en plus decompétences sur le domaine pétrolier)

Détection rapide des hydrocarbures àl’aide de la fluorescence

Fluorescence

La couleur enfluorescence estfonction de ladensité API :

°API =141,5

"#131,5

ρ=densité en g/cm3 à 60°F (15,5°C)

ApplicationsReconstituer l’histoire d’un réservoir :

positionnement des phases de genèse etde migration par rapport à l’histoirediagénétique de la roche

thermobarométrie : reconstituer l’évolutionthermique d’un bassin (complémentairedes traces de fission et de la modélisationdes bassins). Histoire P-T-t-migrations

repérer les niveaux dans lesquels leshuiles ont circulé (prospection)

évaluer les conditions de piégeage

« Wet gas »

Pression

Température

PAS DESÉPARATIONDE PHASES

« Gas condensate » et plus

Pression

Température

« Volatile oil »« Black oil »

9. Géothermobarométrie

9.1. Température et pression dansla croûte

Géotherme, gradient géothermique,régime de pression

P = "gz

& ' z + T

Géotherme : augmentation de pression avec la profondeur

Relation entre pression et profondeur

G : gradient géothermique

Valeur moyenne : 30°C/kmIntervalle : 20-50°C/km

Régime lithostatique : ρ=2,5 g/cm3

Régime hydrostatique : ρ=1,0 g/cm3

Pression fluide

0 100 200 300 400 500 600 700

Température (°C)

Gradient hydrostatique

Pression Lithostatique

P = "gz

P kbar( )=z km( )10

P kbar( )=z km( )4

Pression et profondeur

Pression lithostatique/hydrostatique :litho. : P(kbar)~z(km))/4hydro. : P(kbar)~z(km)/10

Pression

régime hydrostatique

surpression locale

régime hydrostatique

régime supra-hydrostatique

transition

régimelithostatique

gradient hydrostatique

gradientlithostatique

Géothermobarométrie

A partir de l’application des méthodes :composition totale des inclusions (xi)densité totale

Choix d’une équation d’état applicableau système chimique :gîtes : H2O-NaCl-(CO2) : BH, Duan, …hydrocarbures : Peng-Robinson, …

Calcul de l’isochore et/ou de la surfaceliquide-vapeur

H2O-gaz (xgaz fort)

H2O-gaz (xgaz faible)

Fluide homogène vs hétérogènePression

Température

C220 bars

374°C

H2O-selsdomaine périmagmatique :• porphyres cuprifères•skarns

métamorphisme haut degré/magmatisme

métamorphismeschiste vert(gisemts Au Archéens)

bassins sédimentaires• réservoirs• gîtes MVT

9.2. Fluides homogènes

Géobarométrie (fluide homogène)

Pression

Température

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)

isochore

géothermomètre

Pression

Géothermomètres

Isotopes de l’oxygène (δ18O)Géothermomètres chimiques :

Na/K, Na/K/Ca, (SiO2)aqComposition des minéraux (ex. chlorite)

AlIV = ƒ(t°C) (Cathelineau, 1985)Cristallinité de l’illite

Géothermométrie (fluide homogène)

Pression

Température

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)

isochore

géobaromètre

Température

Géobaromètres

Profondeur :P(kbar) = z(km)/10

Composition des minéraux :phengites

Géothermobarométrie (fluide homogène)

Pression

Température

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)+

P=ƒ’(T)

isochore

Température

Pression

Géothe

Géothermobaromètres

Géotherme local :T=G*z+T0 (G=gradient géothermique)

Courbe d’équilibre minéralogique

9.2. Fluides hétérogènes

Fluide en ébullition (H2O+sel)

LiquideVapeur

Apparitiondu liquide

Apparition dela vapeur

Saturation duliquide en sel

T, P ↓

Fluide en ébullition

LiquideVapeur

Fluide piégé sur sacourbe L+V

Type « VL »

Type « SLV »

Th(VL)=Th(SLV)

Composition 1=> isoplèthe 1

Composition 2=> isoplèthe 2

Vers une analyse intégrée (2)

Composition de laphase vapeur

Paramètresmicrothermométriques

Concentrationen Cl-

Rapportscationiques :

Na/K, Na/Ca, Na/Li

Rapportvolumique Rv

TfG / Tfcl [Cl-]Choix dessystèmes

eau-sel

Géothermomètrescationiques

Température

Composition totalede l'inclusion (eau ,sels, gaz)

Densité totale

Contenu en gazDensité phase vap.

Isochores

Pression

SalinitésDensité phase aq.

EcrasementPIXE-PIGELA + ICP-MS/OESMicrothermométrie

Autres méthodes(isotopes, …)

Autres méthodesgéobaromètres

10. Modifications post-piégeage

Question

Est-ce que les inclusions sontreprésentatives des propriétés physico-chimiques initiales du fluide ?

Respectent-elle réellement les postulatsde conversation de l’état initial ?

Si non :quels sont les processus ?peut-on identifier les inclusions ayant

perdu ces propriétés ?

Limites aux postulats

Non conservation de lacomposition : gain ou perte

• fuites• diffusion

Augmentation du volume • dissolution des parois• activation de défauts

plans, microfissures, …« stretching », décrépitation

Fluide initial hétérogène • immiscibilité : ébullition,saturation, effervescence

Non représentativité du fluidepiégé

• étranglement

Décrépitation

25 µm

Décrépitation

•Implosion d’un minéral soumis à un chauffage

(c) Michel Dubois

Elargissement (« stretching »)•Légère augmentation de volume liée à la différencede pression interne de la cavité avec le minéral hôte

Pression

Température

Géotherme

Formation desinclusions

∆PIsochore

Courbe liquide-vapeur

Th nouvelle Th

Stretching des inclusions

Relation entre la taille des inclusions etla température d’homogénéisationdans de la fluorite (Bodnar, 2009)

site R.J. Bodnar

Etranglement10 µm

Etranglement

Scission d’une cavité endeux sous-cavités(necking-down)

Fluide initial Nucléation vapeur Scission Evolutionindépendante

Deux cavitésde Rv (=dt)différents

(c) Michel Dubois

Vers une analyse statistique

•Les perturbations des inclusions sont parfoisindiscernables (élargissement)•On isole une zone d’inclusions (même génération) surlaquelle on mesure toutes les températures dechangements de phases•On analyse statistiquement les données•On élimine les inclusions déviantes•Les inclusions non éliminées représentent le fluideoriginel à un instant t•On multiplie les zones d’étude•On décrypte l’histoire P-T-t du fluide

Deux exemples

Histogramme monomodal⇒ le mode représente le fluideinitial

Histogramme bimodal⇒le mode inf. représente lefluide initial⇒le mode sup. représente lesinclusions ayant subi unélargissement

« Fluid inclusion assemblage » (FIA)

« FIA » = la plus petite associationpossible d’inclusions regroupant desinclusions formées au même moment

Etabli à partir de l’observationpétrographique

Toutes les d’une « FIA » devraitprésenter les mêmes propriétés (P, T,composition, t)

Démarche de travailFaire la typologie des inclusions

Identifier le ou les type(s) répondant à la question posée

Repérer 4-5 « FIA » de 15-20 FI

Analyse microthermométrique

Analyse statistique : éliminer lesinclusions s’éloignant des valeurs

moyennes (Th, TfG, …)

Calculer xi

Reconstruire une histoire P,T, x, t

… …

… … …

Quelques situations

ThFIA#1

FIA#4 Refroidissement

ThFIA#1

FIA#4Mélange avec

eau froide

ThFIA#4

FIA#2FIA#1 Décompression

Ebullition xi

FIA#2FIA#3

11. Conclusions

Conclusions

•Les défauts des minéraux permettent dedéterminer les conditions de formation•La méthode est applicable dans un largedomaine de P-T (diagenèse à plutonisme)•Applications :

•Composition des fluides naturels•Géothermobarométrie•Evolution fine des systèmes

•Limites :•Pas applicable en-dessous de ~70°C•Endommagements post-piégeage

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