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DEUXIEME PARTIE Thermodynamique des systèmes fluides Géothermobarométrie Applications Institut LaSalle • Novembre 2012 Composés majeurs des fluides Salts (Chlorures : NaCl , KCl, CaCl 2 , MgCl 2 , …) H 2 O Gaz (CO 2 +autres) Fluides magmatiques Eau de mer Eaux de formation ? Fluides métamorphiques Eaux météoriques Institut LaSalle, Novembre 2009 Les grands types de fluides Robb (2005)

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DEUXIEME PARTIE

Thermodynamique des systèmesfluides

GéothermobarométrieApplications

Institut LaSalle • Novembre 2012

Composés majeurs des fluidesSalts (Chlorures : NaCl,

KCl, CaCl2, MgCl2, …)

H2O Gaz(CO2+autres)

Fluides magmatiques

Eau de mer

Eaux de formation

?

Fluides métamorphiquesEaux météoriques

Institut LaSalle, Novembre 2009

Les grands types de fluides

Robb (2005)

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4. SYSTEMES UNAIRES

4.1. Le système H2O

4.1.1. Relations de phases

Institut LaSalle • Novembre 2012

Constituant H2O

Diamond (2003a)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

H2O

Diamond (2003a)

Institut LaSalle • Novembre 2012

Isochores

Diamond (2003a)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Diagramme densité-température

Température

Densité

C

Solide

LiquideVapeur

C point critique

L+V→V courbe d ’ébullitionL+V→ L courbe de rosée

L+V→V L+V→LLiquide+

Vapeur

Vapeur + Solide

Liq. +Sol.

Institut LaSalle • Novembre 2012

Remplissage vapeur

Densité

Tempé

ratire

Liquide+

Vapeur

V L!

%vap =BC

AC=

dlTamb " dt

dlTamb " dv

Tamb

TambA B C

dt

!

dvTamb

!

dlTamb

!

dt = 1" Rv( )dlTamb + RvdvTamb

Rv est unindicateur de ladensité totale

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Conditions deformation

Système H2O

Institut LaSalle • Novembre 2012

Cheminrétrograde

del’inclusion

Système H2O

Diamond (2003a)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Cheminrétrograde

del’inclusion

Système H2O

isochore critique

C

Liquide

Vapeur

4. SYSTEMES UNAIRES

4.1. Le système H2O

4.1.2. Homogénéisation

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Signification

Quand l'inclusion est homogène :• l'inclusion est dans son état initial• le postulat 3 est respecté

Température d'homogénéisation =température minimale de formation del'inclusion

La température d’homogénéisationpermet de déterminer la densité

4. SYSTEMES UNAIRES

4.1. Le système H2O

4.1.3. Cryométrie

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Cryométrie

Pression

Température

T

C

SolideLiquide

Vapeur

C point critiqueT point tripleLV courbe liquide-vapeur

(ébullition/condensation)SL courbe solide-liquide

(fusion/solidification)SV courbe solide-vapeur

(sublimation)

LV

SL

SV

Congélation à Ttriple

Institut LaSalle • Novembre 2012

Cryométrie (interprétation)

Pression

Température

T

C

SolideLiquide

Vapeur

C point critiqueT point tripleLV courbe liquide-vapeur

(ébullition/condensation)SL courbe solide-liquide

(fusion/solidification)SV courbe solide-vapeur

(sublimation)

LV

SL

SV

Congélationà ~-36°C Fusion à °C

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4. SYSTEMES UNAIRES

4.2. Le système CO2

Institut LaSalle • Novembre 2012

Constituant CO2

Diamond (2003b)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

CO2

Roedder (1984)

Institut LaSalle • Novembre 2012

CO2

Roedder (1984)

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4. SYSTEMES UNAIRES

4.3. Autres systèmes

Institut LaSalle • Novembre 2012

Système CH4

Goldstein et Reynolds (1994)

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5. SYSTEMES H2O-sel(s)

5.1. Concentrations des sels

Institut LaSalle • Novembre 2012

Système H2O-NaCl

Bodnar (2003)

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0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

30 20 10 0

Phase diagram for NaCl-H2O showing stabilityfields for halite, hydrohalite, liquid and vapour

0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

30 20 10 0

An inclusion with 10 wt.% solution cooled below0oC does not form ice because of metastability

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0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ V

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

30 20 10 0

Rapid cooling below the eutectic temperature (Te)is usually needed before the inclusion freezes

0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

30 20 10 0

On heating first melting (Tfm) occurs at -20.8(Te), evident by “unlocking” of the vapour bubble

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0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

Tm(ice)

30 20 10 0

Continued heating results in the melting of the lastice crystal (Tm_ice) at -6oC

0.1oC

-20.8oC

Ice + NaCl.2H2O + V

Ice + L+ V

L + V NaCl+L+V

NaCl.2H2O+L+ VTfm

Weight % NaCl

Tem

pera

ture

o C

-50

25

-25

0

Tm(ice)

30 20 10 0

Continued heating results in the melting of the lastice crystal (Tm_ice) at -6oC

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350oC

25oC

-100oC

0oC

350oC

25oC

0oC

-100oCFreezing after Supercooling

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350oC

25oC

0oC

-100oC

First melting temperature - Tfm

350oC

25oC

0oC

-100oC

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350oC

25oC

0oC

-100oC

350oC

25oC

0oC

-100oC

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350oC

25oC

0oC

-100oC

350oC

25oC

0oC

-100oC

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350oC

25oC

0oC

-100oCLast ice melting temperature Tm(ice)

Institut LaSalle • Novembre 2012

Interprétation

On mesure deux températures detransition de phases :la température de l’eutectiquela température de fusion de la glace

La température de l’eutectique estcaractéristique de la nature du sel ensolution

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Température eutectique

Système Températureeutectique

Phases àl’équilibre

H2O-NaCl -21,2 hH+Glace+L

H2O-KCl -10,7 KCl+Glace+L

H2O-CaCl2 -49,0 Ant+Glace+L

H2O-MgCl2 -33 Mg12+Glace+L

H2O-LiCl -75 Li5+Glace+L

Institut LaSalle • Novembre 2012

Different binary systems

KCl

CaCl2-50

-40

-30

-20

-10

00 10 20 30 40 50

Wt% salt

Tem

péra

ture

(°C

) NaCl

CsCl

RbCl

MgCl2 Sources:Schiffries (1990)Dubois et al. (1993)Alikouss (1993)Dubois et al. (1997)Dubois and Marignac (1997)Oakes et al. (1990)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Inclusions fluides saturées

(c) Michel Dubois

Interprétation

Tfusion du sel

Salinité

25°C

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5. SYSTEMES H2O-sel(s)

5.2. Etat du système à hautetempérature

Institut LaSalle • Novembre 2012

Domaine d’immiscibilité

Pression

Température

C1 C2

C1

Liq. +Vap.

L+V→L

L+V→V

Courbecritique

LIQUIDE

VAPEUR

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6. SYSTEMES H2O-gaz

Institut LaSalle • Novembre 2012

Limites de stabilité des hydratesde gaz

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Structure des hydrates de gaz

Diagram of gas hydrate structure I.

Institut LaSalle • Novembre 2012

Hydrate de gaz

Hydrate de gaz massif (mission GEOMAR, 2000) (Ph. Univ. de Brème)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Diamond (2003)

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Système H2O-CO2

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7. Systèmes à hydrocarbures

Institut LaSalle • Novembre 2012

Les fluides de réservoir

La composition des fluides de réservoir dépendde plusieurs facteurs :

•environnement de dépôt•maturité (P, T, temps)•migration depuis la source jusqu’au lieu destockage•complexité de l’histoire (plusieurs sources,plusieurs phases de migration)

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Les hydrocarbures (1)

•La composition exacte n’est pas d’un intérêtcrucial pour l’exploration et l’exploitationpétrolière :

•parfois plusieurs milliers de constituants•on les regroupe en grandes classes

•Constitution :•C et H•S (H2S : Lacq), O, N, métaux (V, Ni)•Formule générale : CnH2n+ξ (xi)

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Les hydrocarbures (2)

•Formule générale : CnH2n+ξ•structure :

•ξ = 2•hc saturés = alcanes (paraffines)•chaîne linéaire ou simple ou ramifiée

•ξ = 0•hc insaturés = alcènes (double liaison)•cyclanes (cycles : CnH2n+2-2p / p=cycles)

•ξ = -6•cycles aromatiques

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Classes d'hydrocarbures

•"Dry gas" :CH4 + gaz non hydrocarbures (N2, CO2)

•"Wet gas" :CH4 + hydrocarbures légers (C2 et C3)

•Condensat de gaz :hydrocarbures lourds (C5 à C8)

•"Volatile oil" :hydrocarbures un peu plus lourds

•"Black oil" :>20% d'hydrocarbures > C7

Institut LaSalle • Novembre 2012

Compositions des réservoirs« Dry gas »

Constituant Wet gas Gascondensate

Volatile oil Black oil

N2 6,25 0,29 0,12 0,16CO2 2,341 1,72 1,50 0,91C1 81,13 79,14 69,59 36,47C2 7,24 7,48 5,31 9,67C3 2,35 3,29 4,22 6,95iC4 0,22 0,51 0,85 1,44nC4 0,35 1,25 1,76 3,93iC5 0,09 0,36 0,67 1,44nC5 0,03 0,55 1,12 1,41C6 0,61 1,22 4,31C7+ 4,80 16,64 33,29

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Fluorescence

Détection deshydrocarbures

Institut LaSalle • Novembre 2012

Points essentiels

Toute étude d’inclusions fluides requiertune connaissance approfondie despropriétés des inclusions (en plus decompétences sur le domaine pétrolier)

Détection rapide des hydrocarbures àl’aide de la fluorescence

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Fluorescence

La couleur enfluorescence estfonction de ladensité API :

!

°API =141,5

"#131,5

ρ=densité en g/cm3 à 60°F (15,5°C)

Institut LaSalle • Novembre 2012

ApplicationsReconstituer l’histoire d’un réservoir :

positionnement des phases de genèse etde migration par rapport à l’histoirediagénétique de la roche

thermobarométrie : reconstituer l’évolutionthermique d’un bassin (complémentairedes traces de fission et de la modélisationdes bassins). Histoire P-T-t-migrations

repérer les niveaux dans lesquels leshuiles ont circulé (prospection)

évaluer les conditions de piégeage

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« Wet gas »

Pression

Température

A

C

PAS DESÉPARATIONDE PHASES

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« Gas condensate » et plus

Pression

Température

A

C

« Volatile oil »« Black oil »

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9. Géothermobarométrie

9. Géothermobarométrie

9.1. Température et pression dansla croûte

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Géotherme, gradient géothermique,régime de pression

!

P = "gz

!

T =dT

dz

"

# $

%

& ' z + T

0

!

G =dT

dz

"

# $

%

& '

Géotherme : augmentation de pression avec la profondeur

Relation entre pression et profondeur

G : gradient géothermique

Valeur moyenne : 30°C/kmIntervalle : 20-50°C/km

Régime lithostatique : ρ=2,5 g/cm3

Régime hydrostatique : ρ=1,0 g/cm3

Institut LaSalle • Novembre 2012

Pression fluide

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

0 100 200 300 400 500 600 700

Température (°C)

Pre

ssio

n (

bars

)

Gradient hydrostatique

Pression Lithostatique

!

P = "gz

!

P kbar( )=z km( )10

!

P kbar( )=z km( )4

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Pression et profondeur

Pression lithostatique/hydrostatique :litho. : P(kbar)~z(km))/4hydro. : P(kbar)~z(km)/10

Pression

Prof

onde

ur

régime hydrostatique

surpression locale

régime hydrostatique

régime supra-hydrostatique

transition

régimelithostatique

gradient hydrostatique

gradientlithostatique

Institut LaSalle • Novembre 2012

Géothermobarométrie

A partir de l’application des méthodes :composition totale des inclusions (xi)densité totale

Choix d’une équation d’état applicableau système chimique :gîtes : H2O-NaCl-(CO2) : BH, Duan, …hydrocarbures : Peng-Robinson, …

Calcul de l’isochore et/ou de la surfaceliquide-vapeur

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20°C

/km

50°C

/km

H2O-gaz (xgaz fort)

H2O-gaz (xgaz faible)

Fluide homogène vs hétérogènePression

Température

C220 bars

374°C

L+V

L+V

H2O-selsdomaine périmagmatique :• porphyres cuprifères•skarns

métamorphisme haut degré/magmatisme

métamorphismeschiste vert(gisemts Au Archéens)

bassins sédimentaires• réservoirs• gîtes MVT

9. Géothermobarométrie

9.2. Fluides homogènes

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Géobarométrie (fluide homogène)

Pression

Température

C

L+V

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)

isochore

géothermomètre

Pression

Institut LaSalle • Novembre 2012

Géothermomètres

Isotopes de l’oxygène (δ18O)Géothermomètres chimiques :

Na/K, Na/K/Ca, (SiO2)aqComposition des minéraux (ex. chlorite)

AlIV = ƒ(t°C) (Cathelineau, 1985)Cristallinité de l’illite

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Géothermométrie (fluide homogène)

Pression

Température

C

L+V

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)

isochore

géobaromètre

Température

Institut LaSalle • Novembre 2012

Géobaromètres

Profondeur :P(kbar) = z(km)/10

Composition des minéraux :phengites

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Institut LaSalle • Novembre 2012

Géothermobarométrie (fluide homogène)

Pression

Température

C

L+V

xi, dt

EOS applicable

P=ƒ(T)+

P=ƒ’(T)

isochore

Température

Pression

Géothe

rme

Institut LaSalle • Novembre 2012

Géothermobaromètres

Géotherme local :T=G*z+T0 (G=gradient géothermique)

Courbe d’équilibre minéralogique

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9. Géothermobarométrie

9.2. Fluides hétérogènes

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Fluide en ébullition (H2O+sel)

LiquideVapeur

Apparitiondu liquide

Apparition dela vapeur

Saturation duliquide en sel

T, P ↓

T, P ↓

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Fluide en ébullition

LiquideVapeur

Fluide piégé sur sacourbe L+V

Type « VL »

Type « SLV »

Th(VL)=Th(SLV)

Composition 1=> isoplèthe 1

Composition 2=> isoplèthe 2

Vers une analyse intégrée (2)

Composition de laphase vapeur

Paramètresmicrothermométriques

Concentrationen Cl-

Rapportscationiques :

Na/K, Na/Ca, Na/Li

Rapportvolumique Rv

TfG / Tfcl [Cl-]Choix dessystèmes

eau-sel

Géothermomètrescationiques

Température

Composition totalede l'inclusion (eau ,sels, gaz)

Densité totale

Contenu en gazDensité phase vap.

Isochores

Pression

SalinitésDensité phase aq.

Raman

EcrasementPIXE-PIGELA + ICP-MS/OESMicrothermométrie

Autres méthodes(isotopes, …)

Autres méthodesgéobaromètres

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10. Modifications post-piégeage

Institut LaSalle • Novembre 2012

Question

Est-ce que les inclusions sontreprésentatives des propriétés physico-chimiques initiales du fluide ?

Respectent-elle réellement les postulatsde conversation de l’état initial ?

Si non :quels sont les processus ?peut-on identifier les inclusions ayant

perdu ces propriétés ?

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Limites aux postulats

Non conservation de lacomposition : gain ou perte

• fuites• diffusion

Augmentation du volume • dissolution des parois• activation de défauts

plans, microfissures, …« stretching », décrépitation

Fluide initial hétérogène • immiscibilité : ébullition,saturation, effervescence

Non représentativité du fluidepiégé

• étranglement

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Décrépitation

25 µm

Décrépitation

•Implosion d’un minéral soumis à un chauffage

(c) Michel Dubois

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Elargissement (« stretching »)•Légère augmentation de volume liée à la différencede pression interne de la cavité avec le minéral hôte

Pression

Température

Géotherme

Formation desinclusions

1

2

∆PIsochore

Courbe liquide-vapeur

Th nouvelle Th

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Stretching des inclusions

Relation entre la taille des inclusions etla température d’homogénéisationdans de la fluorite (Bodnar, 2009)

site R.J. Bodnar

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Etranglement10 µm

Etranglement

Scission d’une cavité endeux sous-cavités(necking-down)

Fluide initial Nucléation vapeur Scission Evolutionindépendante

Deux cavitésde Rv (=dt)différents

L

V

(c) Michel Dubois

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Vers une analyse statistique

•Les perturbations des inclusions sont parfoisindiscernables (élargissement)•On isole une zone d’inclusions (même génération) surlaquelle on mesure toutes les températures dechangements de phases•On analyse statistiquement les données•On élimine les inclusions déviantes•Les inclusions non éliminées représentent le fluideoriginel à un instant t•On multiplie les zones d’étude•On décrypte l’histoire P-T-t du fluide

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Deux exemples

Histogramme monomodal⇒ le mode représente le fluideinitial

Histogramme bimodal⇒le mode inf. représente lefluide initial⇒le mode sup. représente lesinclusions ayant subi unélargissement

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« Fluid inclusion assemblage » (FIA)

« FIA » = la plus petite associationpossible d’inclusions regroupant desinclusions formées au même moment

Etabli à partir de l’observationpétrographique

Toutes les d’une « FIA » devraitprésenter les mêmes propriétés (P, T,composition, t)

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Démarche de travailFaire la typologie des inclusions

Identifier le ou les type(s) répondant à la question posée

Repérer 4-5 « FIA » de 15-20 FI

Analyse microthermométrique

Analyse statistique : éliminer lesinclusions s’éloignant des valeurs

moyennes (Th, TfG, …)

Calculer xi

Reconstruire une histoire P,T, x, t

xi

Th

… …

… … …

FIA#1

FIA#2

FIA#3

FIA#4

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Quelques situations

xi

ThFIA#1

FIA#2

FIA#3

FIA#4 Refroidissement

FIA#3

xi

ThFIA#1

FIA#2

FIA#4Mélange avec

eau froide

xi

ThFIA#4

FIA#3

FIA#2FIA#1 Décompression

P

T

Ebullition xi

Th

FIA#1

FIA#2FIA#3

FIA#4

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11. Conclusions

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Conclusions

•Les défauts des minéraux permettent dedéterminer les conditions de formation•La méthode est applicable dans un largedomaine de P-T (diagenèse à plutonisme)•Applications :

•Composition des fluides naturels•Géothermobarométrie•Evolution fine des systèmes

•Limites :•Pas applicable en-dessous de ~70°C•Endommagements post-piégeage