ÉTUDE DE LA DEPOLLUTION DES EAUX CONTAMINEES PAR LE...

REPUBLIQUE ALGERIENNE DEMOCRATIQUE ET POPULAIRE

MINISTERE DE L'ENSEIGNEMENT SUPERIEUR ET DE LA RECHERCHESCIENTIFIQUE

UNIVERSITE LARBI BEN M’HIDI OUM EL BOUAGHI

FACULTE DES SCIENCES ET SCIENCES APPLIQUEES

DÉPARTEMENT DE GENIE DES PROCEDES

MEMOIRE

En vue de l'obtention

DU DIPLOME DE MASTER EN

GENIE CHIMIQUE

Présenté par : Encadreur :

1. SAIDI ZAKARIA Pr. GUEMINI Miloud

2. TAYEB MEHDI

Promotion 2013/2014

ÉTUDE DE LA DEPOLLUTION DES EAUX

CONTAMINEES PAR LE TOLUENE

UTILISANT L'ADSORBANT NATUREL

ZIZYPHUS LOTUS

République Algérienne Démocratique et Populaire

Ministère de l'Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

Université Larbi Ben M’hidi Oum El Bouaghi

Faculté Des Sciences et Sciences appliquées

DEPARTEMENT DE GENIE DES PROCEDES

MEMOIRE

En vue de l'obtention

DU DIPLOME DE MASTER EN

GENIE CHIMIQUE

Présenté par : Encadreur :

1. SAIDI ZAKARIA Pr. GUEMINI Miloud

2. TAYEB MEHDI

Promotion 2013/2014

ÉTUDE DE LA DEPOLLUTION DES EAUX

CONTAMINEES PAR LE TOLUENE UTILISANT

L'ADSORBANT NATUREL ZIZYPHUS LOTUS

Je dédie ce modeste travail à mes chers parents.

Ma mère pour m'avoir mis au monde et pour m’avoir

accompagné tout le long de ma vie

Mon père qui sans lui je ne serais pas arrivé jusqu'ici.

J’espère toujours

rester fidèle aux valeurs morales que vous m’avez

appris.

A toute ma chère famille

Et a tout mes amis et collègues

TAYEB MEHDI

Je dédie ce modeste travail à :

La mémoire de ma feue mère décédée le 19/01/2014,

Aucune dédicace ne saurait exprimer l’amour, l’estime, le

dévouement et le respect que j’ai toujours eu pour vous.

Rien au monde ne vaut les efforts fournis jour et nuit pour mon

éducation et mon bien être.

Ce travail est le fruit de tes sacrifices que tu as consentis pour mon

éducation et ma formation. Vous resteras toujours dans mon cœur

ma mère.

Mon père, qui peut être fier et trouver ici le résultat de longues

années de sacrifices et de privations pour m'aider à avancer dans

la vie. Puisse Dieu faire en sorte que ce travail porte son fruit ;

Merci pour les valeurs nobles, l'éducation et le soutient permanent

venu de toi.

Mes frères et sœurs qui n'ont cessé d'être pour moi des exemples de

persévérance, de courage et de générosité.

Tous mes amis.

Zakaria Saidi

1

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1971

Remerciements

Avant toute chose, on remercie DIEU tout puissant qui nous a guidé

tout au long de notre vie, qui nous a permis de nous instruire et

d’arriver jusqu’ici dans nos études, qui nous a donné courage et

patience.

On souhaite tout d’abord remercier notre encadreur Monsieur le

Pr.GUEMINI Miloud pour son soutien, sa confiance, et ses

connaissances dont on a bénéficié pendant ce travail. On lui exprime

notre profond respect et notre éternelle reconnaissance.

On souhaite aussi remercier Monsieur le Pr.REZGUI Yassine pour sa

disponibilité ses conseils qui nous ont aidé à avancer dans ce travail.

On remercie également Mecheri Ghania la responsable de laboratoire

de pétrochimie et raffinage au Pole universitaire Ain beida pour ses

efforts afin de nous garantir de meilleures conditions de travail.

On tient à remercier aussi les membres du jury d’être intéresser à ce

travail et de l’évaluer.

Résumé :

Les rejets des eaux usées industrielles contiennent des quantités importantes et

très diverses de composés chimiques, comme le toluène et les métaux lourds, ce qui

les rends la source potentielle de la pollution des eaux souterraines. Le toluène fait

parti de la famille de composées aromatiques les plus utilisés. Il est utilisé pour la

fabrication de produits pharmaceutiques, colorants, des résines synthétiques, des

pesticides, des matières tannantes, des parfums, des lubrifiants, des huiles essentielles

et des solvants. En raison de sa forte toxicité dans l'eau, le toluène figurent dans la

catégorie de risque de pollution de l'eau.

Dans ce présent travail nous avons étudié l’adsorption du toluène contenu dans les

solutions aqueuses par les noix de Zizyphus. Les résultats obtenus au cours de cette

étude été très satisfaisants.

Mots clés : zizyphus ; sorption ; toluène ; cinétique ; modélisation.

: ـخــــــــــصمل

حصزف ماي انصزف انصىاع حخي عهى كماث ممت جذا مخفاحت مه انماد انكمائت، مثم انخنه

انخنه ىخم إنى عائهت مه انمزكباث . انمعادن انثقهت، مما جعها مصذرا محخملا نخهد انماي انجفت

نمسخحضزاث انصذلاوت، الأصباغ، انزاحىجاث الاصطىاعت خم اسخخذام نخصىع ا. انعطزت الأكثز اسخخذاما

وظزا نسمخ انعانت ف انماء، . انمبذاث انحشزت دباغت انعطر ماد انخشحم انمذباث انشث الأساست

.انخنه ؤدي انى خطز حهد انماي

كاوج انىخائج انخ . انم انمائت مع واة انسذرف انعمم انحان درسىا الامخشاس مه انمحخاث انخنه ف انمح

.حم انحصل عها ف ذي انذراست مزضت نهغات

انسذر؛ الامخصاص؛ انخنه؛ حزكت؛ انىمذجت :الكلمات الرئيسية

Abstract:

Discharges of industrial waste water contains very important and varying

amounts of chemicals, such as toluene and heavy metals, which makes them a

potential source of ground water pollution. Toluene belongs to the family of aromatic

compounds most used.

It is used for the manufacture of pharmaceuticals, dyes, synthetic resins, pesticides,

tanning agents, fragrances, lubricants, solvents and essential oils. Due to its high

toxicity in water, toluene contained in the risk category of water pollution.

In the present work we studied the adsorption of toluene content in aqueous solutions

nuts Zizyphus. The results obtained in this study were very satisfactory.

Keywords: zizyphus; sorption; toluene; kinetics; modeling.

1

Sommaire

Liste des figures i

Liste des tableaux ii

Introduction Générale 1

Chapitre I :

Pollution

I.1 Généralités sur la pollution………….………………………………………………3

I.2 Sources de pollution…………………………………………………………………3

I.3 Les types de polluants……………………………………………………………….5

I.3.1 polluants organiques……………………………………………………….5

I.3.2 Polluants inorganiques…………………………………………………….6

I.4 Paramètres de pollution des eaux…….……………………………………………..7

I.5 Généralité Sur Les hydrocarbures monoaromatiques BTEX……………………….8

I.5.1 Caractéristiques et sources des hydrocarbures monoaromatiques………..8

I.5.2 Caractéristiques physicochimiques des hydrocarbures

aromatiques BTEX……………………………………………………………….8

I.5.3 Toxicités des hydrocarbures monoaromatiques……………………….…..8

I.5.4 Caractéristique physicochimique du Toluène………………………….….9

I.5.5 Sources du Toluène……………………………………………………..….9

I.5.6 Comportement du toluène……………………………………………….…10

I.5.7 Toxicocinétique du toluène………………………………………………..12

I.5.8 Toxicités humaines…………………………………………………………..13

I.6 Généralités sur les techniques classiques et modernes de dépollution des eaux…14

I.6.1 Procédés classiques de dépollution………………………………………..14

I.6.2 Procédés modernes de dépollution…………………………………………14

I.7 Traitement de l’eau polluée par les hydrocarbures……………………………………15

1.7.1 Traitements physiques…………………………………………………...15

1.7.2 Traitements thermiques…………………………………………………..16

1.7.3 Traitements chimiques……………………………………………………16

1.7.4 Traitements biologiques…………………………………………………..16

2

CHAPITRE II :

Adsorption

II.1 Définition……………………………………………………………………………17

II.2 Les types d’adsorption……………………………………………………………...17

II.2.1 L’adsorption physique (physisorption)…………………………………..17

II.2.2 L’adsorption chimique (chimisorption)………………………………….18

II.3 Les isothermes d’adsorption………………………………………………………18

II.3.1 Classifications des isothermes d’adsorption……………………………..18

II.4 Les principales équations des isothermes d’adsorption………………………..…21

II.4.1 Isothermes de Langmuir………………………………………………….21

II.4.2 Isothermes de Freundlich……………………………………..……….….22

II.4.3 Isothermes de Brunauer Emmett Teller (B.E.T) …………………………23

II.5 Facteurs influençant l’équilibre d’adsorption……………………………………..25

II.5.1 Facteurs liés à l’adsorbant………………………………………………..25

II.5.2 Facteurs liés à la nature de l adsorbat…………………………………….26

II.6 Types d adsorbants………………………………………………………………….26

II.7 Cinétique d’adsorption…………..………………………………………………….29

Chapitre III :

Discussion et résultats

III.1. Introduction …………………………………………………………………………30

III .2. Matériel et Méthodes ………………...……………………………….…………….30

III. 2.1 Matériel utilise …………………………..……………………………..………….30

3

III .2-2 Le Support (sorbant) …………………………………………………..………30

III .2.3. Sorbat (Toluène) …………………………...………………………..………..32

III .2.3.2 Propriétés physico-chimiques du sorbat…………………………………………32

III .2.4. Méthode Analytique ……………………………………………………………..32

III .3. RESULTATS ET DISCUSSION……………………………..………..………...35

III .3.1. Courbe d'étalonnage du Toluène ………………………..…….…….……………35

III .3.2 Protocole suivi et détermination des concentrations … … ………….….………...36

III .3.3 Dispositif expérimental ……………………………………………….……………37

III .3.4. Procédures de sorption …………………………… ……………….…………....37

III.3.4.1 Isothermes d'Adsorption ………………………………….…….……….37

III .3.4.2 Cinétique d'Adsorption…....…………………………….………..…….38

III.3.5 Effet des Paramètres Physico Chimiques …………..…………..…………….....38

III .3.6. Etude Et Modélisation Des Isothermes De Sorption ………………..…………46

III .3.6.1. Application des modèles d'adsorption …………………….……….…………47

III .3.6.1. 1. Modèle de Langmuir ……………………………………….….……47

III .3.6.1.2. Modèle de Freundlich ………………………………………..………48

III .3.6.1.3. Equation d’Elovitch ……………………………………………....49

III .3.7. MODELISATION DES CINTIQUES DE SORPTION ………………………..51

III .3.7.1 Modèle de Lagergren (Modèle de la cinétique du 1er

ordre)…….………51

III .3.7.2. Modèle de Blanchard (Modèle de la cinétique du 2eme ordre)……...52

III .3.7.3. Modèle de la diffusion intra particule (Modèle de Weber et Morris)….53

Listes des figures

Figure II.1 : Classes des isothermes d’après GILLES et COLL……………………………...19

Figure II.2 : Isotherme d’adsorption de LANGMUIR………………………………………..22

Figure II.3 : Isotherme de FREUNDLICH……………………………………………………23

Figure II.4 : Isotherme d’adsorption de B.E.T………………………………………………..24

Figure III.1 : Présentation de Zizyphus lotus (Le jujubier famille des Rhamnacées)…. …... 31

Figure III.2: Structure macroscopique des particules de noix de Zizyphus………………….32

Figure III.3 : Spectrophotométrie UV-Visible…………………………………………………..34

Figure III.4 : Principe de loi d’adsorption…………………………………………………….…34

Figure III.5 : Courbe d’étalonnage du Toluène…………………………………………………...36

Figure III.6 : Réacteur fermé, agitateur, bain thermostaté………………………………………..37

Figure III.7: Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps à différents

. Concentrations initiales…………………………………………………………....39

Figure III.8: Effet de la vitesse d’agitation sur la quantité adsorbée……………………………..41

Figure III.9 : Effet de la masse des noix de zizyphus sur la sorption de toluène en fonction de

. temps (C0 = 0.5 mg/l, T = 20 °C.)…………………………………………….....42

Figure III.10 : Evolution de la quantité sorbée à l’équilibre en fonction de la masse du sorbant ...42

Figure III.11 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a déférent

. températures (200C, 30

0C, 40

0C, 50

0C)…...………….…………………………44

Figure III.12: Evolution de la quantité sorbée a l’équilibre en fonction de la Température……….45

Figure III.13 : Isothermes de sorption du toluène par les noix de zizyphus (m=0.5g T=200C).....46

Figure III.14 : Modèle de Langmuir du Toluène………………………………………………...…47

Figure III.15 : Modèle de Freundlich du Toluène....…………………………………………...…...49

Figure III.16 : Modèle d’Elovitch du Toluène………………………………………………………50

Figure III.17 : Cinétique du pseudo premier ordre du toluène……………………………………51

Figure III.18 : Cinétique du deuxième ordre du toluène………………………………………….53

Figure III.19: Représentation graphique du modèle de la diffusion intra particulaire

pour différentes concentrations initiaux……………………………………….54

Liste des Tableaux

Tableau I.1 : Seuil de toxicité de quelque polluants organiques.......................................06

Tableau II.1 : Les différents types d’adsorbants…...…………………………………….28

Tableau III.1 : Etalonnage pour la détermination de concentration en toluène…………35

Tableau III.2 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a C0 = 0.5 mg/l...39

Tableau III.3 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a C0 = 0.25mg/l…39

Tableau III.4 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a C0 = 0.12 mg/l...39

Tableau III.5 : Evolution de la quantité sorbée a l’équilibre en fonction de la masse du sorbant

. .................................................................................................................41

Tableau III.6 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a T= 20°C….43


Tableau III.8 : Evolution de la capacité de sorption en fonction de temps a T= 40°C…44


Tableau III.10 : Effet de la quantité sorbée a l’équilibre en fonction de la Température…45

Tableau III.11 : Constantes des modèles cinétiques d’adsorption du toluène (1er

ordre, .

. 2ème

ordre, la couche diffuse)……..…………………………………….55

INTRODUCTION GENERALE

1

INTRODUCTION

La pollution des eaux et des sols, accidentellement ou volontairement par

certains produits chimiques d’origine industrielle (hydrocarbures, phénols,

colorants,...) ou agricole (pesticides, engrais,…) est devenue actuellement un

problème crucial et grande inquiétude, puisque elle constitue une source de

dégradation de l’environnement et suscite à l’heure actuelle un intérêt particulier à

l’échelle internationale.

L’importance de la protection des milieux naturels et l’amélioration de la qualité

des eaux ne cessent de croître et les différentes instances nationale et internationale

chargées d’inspecter et de surveiller l’environnement sonnent l’alarme à l’occasion de

chaque catastrophe et proposent des réglementations de plus en plus strictes.

Les chercheurs scientifiques de différents horizons (chimie, géologie, agronomie,

physiologie végétale, médecine,…) s’intéressent de plus en plus à l’identification et à

l’élimination de polluants impliqués directement dans l’apparition de déséquilibres au

niveau des écosystèmes pouvant conduire à la mort, aussi bien chez les animaux que

chez l’homme.

En général Les produits chimiques ont une certaine toxicité, ils sont considérés

comme des micropolluants cancérigènes et dangereux même lorsqu’ils existent sous

forme de traces. Ils ont pour source généralement les industries chimique,

pétrochimique et agricultrice. Dans la plupart des cas elles sont à l’origine de la

contamination de différents endroits de notre planète.

Les principales sources de pollution sont :

Les eaux résiduaires des industries qui sont chargées de nombreux micropolluants

organiques (colorants, produits phénoliques..).

Les eaux issues de la pluviométrie constituant le principal vecteur de contamination

des sols, les eaux de surface et des nappes d’eaux souterraines (métaux lourds, oxydes

d’azotes et les oxydes de souffre..).

A cela, s’ajoute l’utilisation abusive et parfois sauvage de certains pesticides très

toxiques qui posent un problème majeur et complexe à cause de leur caractère non

dégradable.

L’élimination de ces polluants à partir des rejets industriels est très souvent

réalisée par des traitements chimiques classiques tels que : la décantation, coagulation

floculation, oxydation,...etc. Les eaux résiduaires traitées par ce procédé contiennent

encore des polluants et sont chargées du fait du nombre de réactifs ajoutés. Dans la

INTRODUCTION GENERALE

2

plupart des cas, ces procédés sont très onéreux. Il est nécessaire de réfléchir à des

techniques d’efficacité sévère et à moindre coût.

Les techniques d’adsorption ont été couronnées de succès dans l’élimination

des espèces organiques. Actuellement, le charbon actif est l’adsorbant le plus

communément employé grâce à son pouvoir adsorbant qui est très important vis-à-vis

des colorants, mais l’inconvénient est que le charbon actif coûte cher à cause de sa

préparation qui demande de grands investissements (oxydation, broyage, tamisage,

activation, conditionnement…). Ceci a donc encouragé des travaux de recherche en

les orientant vers des procédés de traitement faisant appel à des matériaux naturels

moins couteux et largement disponibles. En effet la performance et l’efficacité de

cette technique d’adsorption dépend d’une façon prépondérante de la nature du

support utilisé comme adsorbant, son coût, son abondance, sa régénération, etc.

L‘objectif de notre travail est d‘éliminer le toluène comme un produit chimique

très toxique sur un support obtenu à partir un petit arbre de la famille

des Zizyphus qui pousse en milieu très humide et dont les noix peuvent être utilisée

comme adsorbant naturel. où le critère principal du choix de ces derniers repose

surtout sur des considérations purement économiques. Car nous sommes toujours à la

recherche de matériaux naturels n‘ayant pas une utilité évidente afin éventuellement

de les valoriser en les utilisant pour des tâches bien spécifiques. nous devons

mentionner qu’aucune recherche scientifique n‘ a été faite dans ce domaine.

Dans le premier chapitre de ce mémoire nous donnons des généralités sur la

pollution et les différents types de polluants organiques et inorganiques en décrivant

ses différentes ressources naturelles, ainsi que les différentes et principales sources de

sa pollution, leurs origines, les effets des polluants sur ses propriétés physico

chimiques. Le chapitre deuxième concerne la théorie du mécanisme d‘adsorption et

des différentes isothermes et cinétiques décrivant ce processus, etc. Nous présentons

la procédure expérimentale ainsi que la discussion des principaux résultats obtenus

dans le troisième chapitre.

Une conclusion générale récapitule les principaux résultats obtenus au cours

de ce travail ainsi que des recommandations futures pour une éventuelle amélioration

des matériaux utilisés.

CHAPITRE I POLLUTION

3

I.1 Généralités sur la pollution :

Dans les sociétés modernes où les progrès technologiques et les évolutions

sociologiques ont profondément modifié le mode de vie de l’homme et des espaces qui

l’entourent, le respect de l’environnement est devenu l’une des préoccupations majeures,

voire un problème mondial dans la mesure où sa dégradation, sa pollution et ses

modifications ont atteint des proportions importantes dans la plus part des grandes villes

[1].

Cette prise de conscience sur la pollution se traduit sur le terrain par l’organisation

de nombreux forums, séminaires et conférences sur la thématique très sensible de la

sauvegarde du patrimoine naturel.

Avant donc d’aborder ce problème sérieux qui est d’actualité, nous avons jugé utile de

définir d’abord le terme pollution : qui est l’introduction de substances (substances

chimique, substances biologiques et microbiologiques ou énergie sous forme de bruit, de

chaleur ou de lumière) dans l’environnement à un point que ses effets deviennent nuisibles

à la santé humaine, à celle d’autres organismes vivants et à l’environnement ou au climat

[2].

La pollution est une modification défavorable du milieu naturel qui apparaît en

totalité ou en partie, à travers des effets directs ou indirects altérant les critères de

répartition des flux d’énergie, des niveaux de radiation, de la constitution physicochimique

du milieu naturel et de l’abondance des espèces vivantes. Par exemple, la pollution

aquatique est une altération de sa qualité et de sa nature qui rend son utilisation dangereuse

et perturbe l’écosystème aquatique. Elle peut concerner aussi bien les eaux superficielles

que souterraines.

I.2 Sources de pollution :

I.2.1 Source urbaine :

L’origine des eaux résiduaires urbaines est principalement domestique où les

populations génèrent les ¾ des eaux usées. Ces effluents sont un mélange d’eaux contenant

des déjections humaines telles que les urines, fèces, eaux de toilette et de nettoyage des

sols et des aliments (eaux ménagères).

Les eaux usées urbaines peuvent aussi contenir des eaux résiduaires d’origine

industrielle, mais normalement, ces dernières doivent avoir subi un prétraitement pour

atteindre des caractéristiques comparables à celles des eaux usées domestiques pour

permettre un traitement en commun [3].


4

I.2.2 Source industrielle :

Elle constitue les déchets liquides obtenus lors de l’extraction et de la

transformation de matières premières en produits industriels.

Les eaux résiduaires proviennent principalement de l’eau consommée dans de nombreuses

opérations de fabrication par voie humide, comme par exemple:

La précipitation, le lavage, le nettoyage des appareils, les ateliers, les filtrations, les

distillations, etc. [4].

Les effluents industriels peuvent causer des pollutions organiques (industries

agroalimentaires, papeteries), chimiques (tanneries, usines textiles…) ou physiques

(réchauffement par les centrales thermiques, matières en suspension des mines ou de la

sidérurgie). Ils sont responsables de l’altération des conditions de clarté et d’oxygénation

de l’eau, pouvant aussi causer l’accumulation de certains éléments dans la chaîne

alimentaire (métaux, pesticide, radioactivité). La pollution peut aussi être due à

l’infiltration de produits toxiques mal entreposés, à des fuites dans les réservoirs ou à des

accidents lors du transport de matières dangereuses menant à des concentrations dans les

eaux qui peuvent aisément atteindre 1g/l [5].

I.2.3 Source agricole :

La pollution d’origine agricole provient surtout des engrais et pesticides épandus

dans le sol sur de très grandes surfaces à proximité ou pas de cours d’eau [5]. Ce type de

pollution s’est intensifié depuis que l’agriculture est entrée dans un stade

d’industrialisation assez avancé. La concentration des élevages entraîne un excédent de

déjections animales qui finissent par enrichir les cours d’eau et les nappes souterraines en

dérivés azotés, encourageant ainsi une source de pollution bactériologique.

L’utilisation massive des engrais chimiques (nitrates et phosphates) altèrent aussi

la qualité des nappes souterraines vers lesquelles ils sont entraînés.

I.2.4 Source naturelle :

Ce phénomène se retrouve pour toute eau en contact avec l’atmosphère car celle-ci

contient du gaz carbonique CO2 qui est soluble dans l’eau pour donner de l’acide

carbonique de formule H2CO3.

On comprend ainsi qu’une concentration de CO2 dans l’atmosphère conduit à une

acidification de l’eau à son contact. Ainsi, même avant l’existence des pluies acides

d’origine anthropique, les pluies naturelles étaient légèrement acides, ceci étant toujours le

cas dans des zones protégées telles que les forêts amazoniennes [6].


5

I.2.5 Source microbiologique :

La qualité microbiologique de l’eau peut aussi être à l’origine de problèmes, qu’ils

soient aigus ou chroniques. Des accidents peuvent avoir lieu lors d’une mauvaise

désinfection des canalisations, donnant une eau de mauvaise qualité microbiologique qui

peut être un facteur de risque de plusieurs pathologies, surtout digestives [6].

I.3 Les types de polluants :

Les eaux usées véhiculées par le réseau d’assainissement contiennent toutes sortes

de résidus rejetés par les utilisateurs de l’eau courante, industriels, mais aussi de l’eau de

pluie après ruissellement sur les chaussées, trottoirs et toitures de la ville.

Ces eaux résiduaires peuvent contenir des flottants, des matières en suspension et des

matières dissoutes. La pollution chimique (minérale) libère dans ces derniers divers

composés tels que les nitrates, les phosphates, des sels utilisés en agriculture ainsi que

divers résidus rejetés par la métallurgie (Pb, Cd, Hg) et d’autres activités (hydrocarbures)

[7].

I.3.1 polluants organiques :

Les polluants organiques sont les plus nombreux et les plus dangereux. Certaines de

ces substances sont même cancérigènes ou mutagènes, d’où l’importance de les éliminer.

Ils peuvent être classés en phénols, hydrocarbures, colorants, détergents et pesticides,

formant de loin, la première cause de pollution des ressources en eaux. Ces matières

organiques sont notamment issues des effluents domestiques (déjections animales et

humaines, graisses, etc.) mais également des rejets industriels.

Elles provoquent l’appauvrissement en oxygène des milieux aquatiques, avec des effets

bien évidents sur la survie de la faune. Ce sont aussi tous les déchets carbonés tels que la

cellulose produite par les papeteries, le sucre ou le lactosérum des industries agro-

alimentaires. À l’inverse des matières en suspension (MES), elles constituent une

nourriture de choix pour les microorganismes de l’eau et provoquent leur prolifération. Les

matières organiques se mettent alors à vider le milieu de son oxygène, ce qui s’avère fatal

pour la vie aquatique et les micro-organismes vont le chercher dans les sulfates dissous

(SO4-2), qu’elles réduisent en sulfure, qui se dégage sous forme de sulfure d’hydrogène,

engendrant une odeur d’œufs pourris [7].

Le seuil de toxicité de polluants organiques est présenté sur le tableau (I.1) suivant:


6

Tableau I.1: Seuil de toxicité de polluants organiques [7]

Polluants Procédé aérobie Nitrification Procédé anaérobie

(Valeur limite en mg/l)

Hydrocarbures 50 50 50

M2Phénol 50(1000) ** 10 (*)

Dinitrophénol 5 (*) 5

Pentachlorophénol 5 (*) 5

Chloroforme 20 20 10

Chlorure de méthylène 50 (*) (*)

Chlorure 15000 (*) (*)

Nitrites 40 (*) (*)

Sulfites 20 (*) (*)

Ammoniac 1600 (*) (*)

(*) : Résultats insuffisants

(**) : Après acclimations des bactéries.

I.3.2 Polluants inorganiques :

Les éléments sous forme de traces, présents à l'état solide dans les sols, sont mis en

circulation par l'érosion qui les met en solution ou suspension. Le ruissellement sur les

surfaces imperméables (sols, chaussée) ainsi que les sources anthropiques s'ajoutent à ces

sources naturelles liées à l'érosion. Les métaux lourds sont présents le plus souvent dans

l’environnement sous forme de traces: mercure, plomb, cuivre, arsenic, nickel, zinc, cobalt,

manganèse. Les plus toxiques d’entre eux sont le plomb, le cadmium et le mercure.

De nombreuses activités industrielles telles l’électronique, les traitements de surface,

l’industrie chimique, utilisent des métaux d’où la possibilité de rejets dans l’environnement

[8].

Généralement, l’implantation d’unités industrielles privilégie les sites à proximité des

fleuves pour le transport de matières premières, pour l'alimentation en eau de


7

refroidissement des installations et aussi pour les possibilités de rejets des effluents

industriels. En effet l'eau a longtemps été l'exutoire qui permettait d'évacuer ces déchets,

sans respect des normes

I.4 Paramètres de pollution des eaux :

I.4.1 Les matières en suspension (MES) :

Elles désignent toutes les matières organiques qui ne se solubilisent pas dans l’eau

pour donner une eau trouble. Les MES diminuent la luminosité dans l’eau, donc freinent la

photosynthèse. Les espèces végétales se développent plus difficilement, l’oxygène qu’elles

produisent diminue dans le milieu, et les espèces animales en souffrent [7].

I.4.2 La conductivité :

Cette mesure donne une indication précise sur la concentration totale en sels

dissous. La comparaison de la valeur mesurée avec celle de l’eau potable peut indiquer si

les apports sont importants ou non [9].

I.4.3 Le Ph:

C’est une mesure qui donne des indications sur l’acidité ou la basicité des eaux.

Grace à un Ph-mètre, les mesures se font in situ.

I.4.4 L’oxygène dissout :

C’est un paramètre très important qui se détermine in situ avec un oxymètre.

L’oxygène dissous donne une mesure indirecte du degré de pollution d’une eau.

I.4.5 Demande biochimique en oxygène (DBO5) :

Elle représente la quantité d’oxygène dépensée par les phénomènes d’oxydation

chimique, d’une part et, d’autre part par la dégradation des matières organiques par voie

aérobique [9]. La DBO permet d’évaluer le contenu d’une eau en matières organiques

biodégradables et, donc dans une certaine mesure sa qualité ou son degré de pollution.

I.4.6 Demande chimique en oxygène (DCO) :

Elle représente la teneur totale de l’eau en matières organiques. La DCO est une

mesure de toutes les matières organiques (ou presque) contenues dans les eaux, qu’elles

soient ou non biodégradables [10].

I.5 Généralité Sur Les hydrocarbures monoaromatiques BTEX :

I.5.1 Caractéristiques et sources des hydrocarbures monoaromatiques :

Les hydrocarbures aromatiques sont d’origine naturelle et leur présence dans

l’environnement n’est pas nécessairement d’origine anthropogène. Les BTEX (benzène,

toluène, éthylbenzène et xylène) sont des hydrocarbures monoaromatiques.


8

Les principales sources naturelles des composés monoaromatiques dans l’environnement

sont la dégradation de la lignine et le pétrole brut [14].

Par contre, il y a aussi des quantités considérables d’hydrocarbures monoaromatiques qui

sont d’origine pétrolière ou pétrochimique [15].

La conséquence de la présence de ces composés dans l’environnement est la

pollution des sols et des eaux souterraines engendrée par l’activité humaine en plus de celle

dans l’air et dans les eaux de surface.

I.5.2 Caractéristiques physicochimiques des hydrocarbures aromatiques BTEX :

Les hydrocarbures monoaromatiques ont certaines propriétés physiques semblables.

Ils sont composés uniquement de carbone et d’hydrogène et renferment un anneau de

benzène. Les BTEX sont tous liquides, très volatils et sont très inflammables [16].

Ils ont une faible solubilité dans l’eau et une grande solubilité dans les huiles et dans la

plupart des solvants organiques [17].

Leur solubilité leur confère une bonne mobilité dans les eaux et dans les sols où ils ont des

importants impacts environnementaux.

Ils sont facilement accessibles aux micro-organismes sous forme solubilisée [15].

Les BTEX sont moyennement adsorbés par la phase organique du sol.

Leur valeur de coefficient de partage octanol/eau (log Koe) est comprise entre 2 et 4.

Si la valeur du coefficient de partage est supérieure à 1, cela signifie que la substance est

plus facilement soluble dans les graisses que dans l’eau, tandis que si cette valeur est

inférieure à 1, la substance sera plus soluble dans l’eau que dans les graisses [17].

En général, les BTEX s’accumulent à la surface des eaux avant d’être partiellement

solubilisés. Ils sont volatils et leur densité de vapeur est plus importante que celle de l’air

[14]. Les hydrocarbures monoaromatiques sont toxiques pour l’organisme humain et le

benzène est cancérogène [15].

I.5.3 Toxicités des hydrocarbures monoaromatiques :

La toxicité est la capacité d’une substance de provoquer des effets néfastes et

mauvais pour la santé sur toute forme de vie. Elle peut être la conséquence de divers

phénomènes [32].

L’expression de la toxicité auprès d’un organisme a trois types :

La toxicité aiguë, la toxicité sub-aiguë et la toxicité à long terme.

La toxicité aiguë peut causer la mort immédiatement ou en très peu de temps.

La toxicité subaiguë peut causer des altérations du comportement ou de la

productivité biologique d’un organisme.


9

La toxicité chronique à long terme est la capacité d'une substance à provoquer des

effets toxiques à long terme sur la santé chez les humains, les animaux, les poissons

et d'autres organismes.

La première et la seconde correspondent à des toxicités respectivement létale et sublétale.

Les concentrations toxiques des substances chimiques sont précisées au moyen de

bioessais d’écotoxicité, lesquels testent les effets toxiques de ces substances chez des

organismes biologiques en laboratoire [33].

I.5.4 Caractéristique physicochimique du Toluène :

Le toluène est un liquide transparent et incolore; il dégage une odeur sucrée et

piquante. Il s'agit d'un composé aromatique monocyclique dont un hydrogène du cycle

benzénique a été remplacé par un groupe méthyle (formule moléculaire : C6H5CH3).

Le toluène est un liquide volatil qui est inflammable et explosif; il présente une tension de

vapeur relativement élevée (3,7 kPa à 25 °C). Le toluène est modérément soluble dans

l'eau (535 mg/L à 25 °C) et il est miscible avec la plupart des solvants organiques [18].

Le toluène est moyennement mobile dans les sols et se volatilise rapidement à partir de

l’eau ou de la surface du sol [14].

Le toluène est un produit de substitution du benzène depuis de nombreuses années

principalement à cause du pouvoir cancérogène de ce dernier. Le toluène peut réagir

vivement avec les agents oxydants forts et il peut attaquer certains caoutchoucs et matières

plastiques.

Une décomposition thermique peut mener à un dégagement de monoxyde de carbone, de

dioxyde de carbone, d'aldéhydes (acétaldéhyde, etc), d'acides carboxyliques (acide

acétique, etc) et d'autres composés organiques [19].

I.5.5 Sources du Toluène :

Le toluène est un constituant naturel du charbon et du pétrole [18] et, par

conséquent, on en trouve dans l’essence. Tout le toluène présent dans l'essence au Canada

provient du procédé normal de raffinage du pétrole. En Ontario, l’essence régulière sans

plomb contient généralement l,4 % de toluène et l’essence super sans plomb en renferme

1,7 % [20].

Les sources naturelles de toluène sont les incendies de forêts (combustion incomplète des

matières végétales), les éruptions volcaniques et les émissions volatiles de la végétation

[20]. Les sources anthropiques de toluène sont le raffinage du pétrole et du charbon, les

émissions de véhicules et l’évaporation de solvants et de diluants.


10

Environ 51 % des rejets de toluène se font dans l’atmosphère et l’ensemble des rejets des

véhicules (lourds et légers) représente environ 38 % du total des émissions au Canada [18].

Le toluène est rejeté dans le sol et l’eau par les fuites de réservoirs souterrains de stockage

de pétrole, les déversements durant le transport, l’utilisation de pesticides et les rejets de

déchets industriels et urbains [20]. Cependant, les quantités totales libérées à partir de ces

sources au Canada sont peu connues [18].

La principale utilisation finale du toluène est la production de benzène par le procédé

d’hydrodésalkylation.

Le toluène est utilisé comme solvant dans les peintures et les vernis, les formulations

de pesticides, les encres d’impression, les adhésifs et les mastics, les agents de nettoyage et

les procédés d’extractions chimiques [20,21].

Il est également utilisé dans la fabrication de colorants, parfums, plastiques, produits

pharmaceutiques et explosifs (particulièrement le TNT- trinitrotoluène).

I.5.6 Comportement du toluène :

Le toluène peut être très mobile quand il est libéré dans l’environnement.

Il y a quatre voies de transport principales :

il s’évapore facilement du sol dans l’atmosphère; son taux d’évaporation dépend de

facteurs comme la température et l’humidité;

il se lie facilement à certains sols, particulièrement aux sols riches en matières

organiques;

il se convertit en dioxyde de carbone et en eau quand il est dégradé par les

microbes du sol;

il est modérément soluble dans l’eau; subséquemment, les eaux de pluie qui

s’infiltrent dans le sol peuvent le transporter dans les eaux souterraines.

I.5.6.1 Devenir dans l’atmosphère :

Il est estimé qu’environ 99 % du toluène rejeté dans l’environnement sont présents

dans l’atmosphère [18]. Le toluène se volatilise rapidement à partir de l’eau ou de sol. Une

fois libéré dans l'atmosphère, le toluène est soumis à une réaction de photo-oxydation.

Il réagit avec des radicaux hydroxylé pour donner des crésols, du benzaldéhyde et

un certain nombre d'autres produits qui sont eux-mêmes dégradés de manière plus poussée

[23,18].

La durée de vie troposphérique minimale du toluène est 4,5 heures [23,18], mais des demi-

vies allant jusqu'à dix jours ont été calculées sous des latitudes septentrionales en hiver

[24,18].


11

Le toluène n'intervient pas dans l'amincissement de la couche d'ozone ni dans le

réchauffement planétaire à cause de sa durée de vie relativement courte dans l'atmosphère;

de plus, il n'absorbe pas le rayonnement ultraviolet [23,18].

La concentration de toluène dans l’air peut varier de 1,1 μg/m³ en espace rural à 2 600

μg/m³ en milieu urbain. Dans les villes canadiennes, les concentrations moyennes de

toluène dans l’air varient de 5,2 à 44,2 μg/m³. À proximité des pompes à essence, ces

concentrations moyennes s’élèvent à 880 μg/m³ en hiver et 2550 μg/m³ en été. [18]

I.5.6.2 Devenir dans les sols :

La volatilisation du toluène à partir de la surface du sol est très rapide. [25] ont

calculé une demi-vie de neuf secondes pour la volatilisation du toluène à partir de la

surface du sol. [18] Au premier centimètre de la surface du sol, la demivie serait de moins

d'une heure dans le cas de la volatilisation à partir d'un sol sec et de moins d'un jour à partir

d'un sol humide; pour la couche des dix premiers cm de sol, les demi-vies seraient de

moins de trois jours dans le cas d'un sol sec et de moins d'un mois dans le cas d'un sol

humide [26,18]. À des profondeurs supérieures à dix cm, la biodégradation remplace la

volatilisation en tant que principale cause de l'élimination du toluène [26].

Le toluène se biodégrade assez rapidement dans la plupart des sols. Des demi-vies

variant de moins de deux jours à 92 jours ont été signalées pour la biodégradation du

toluène dans divers systèmes de sol dans différentes conditions expérimentales [18, 27,28].

La concentration moyenne du toluène dans les sols canadiens est de 0,0013 mg/kg pour les

milieux ruraux et de 0,00092 mg/kg dans les milieux urbains [18].

I.5.6.3 Devenir dans les eaux :

Vu que le toluène est soluble dans l’eau, il peut facilement atteindre les eaux

souterraines. Dans l’eau, le toluène peut se dégrader tant par voie anaérobie que par voie

aérobie [18]. Dans l’eau stagnante d’un mètre de profondeur, sa demi-vie est estimée à 5,2

heures et elle serait plus courte dans le cas d'une eau turbulente [18,29].

Les vitesses de volatilisation ont été calculées à partir de lacs (huit jours), de rivières (un à

deux jours) [26 ; 18] et de ruisseaux (36 minutes à 47 jours) [30,18].

Dans les lacs et les étangs, la biodégradation du toluène est variable et sa demi-vie s’étend

de moins d’une semaine à plusieurs semaines, selon le degré d'acclimatation des

organismes [26,30].

Dans les écosystèmes marins, la demi-vie du toluène à des températures de 2 à 10°C

est estimée à six jours, la perte étant principalement due à la volatilisation; à des

températures de 18 à 19 °C, la demi-vie du toluène n'est que d'un jour en raison de sa


12

biodégradation rapide [31,18]. Aucune donnée concernant le devenir du toluène sous la

glace en hiver n’est disponible [18].

La concentration de toluène la plus élevée qui a été mesurée dans les eaux de surface

ambiante canadienne s’élevait à 0,5 μg/l. Il est donc possible de considérer que les

concentrations ambiantes de toluène dans les eaux de surface sont inférieures à 0,5 μg/l.

Cependant, des concentrations de 22 μg/l ont été enregistrées à la suite d’un déversement et

la concentration la plus élevée dans un effluent était 32 μg/l [18].

I.5.7 Toxicocinétique du toluène :

La principale voie d’absorption du toluène est l’inhalation car l’ingestion est un

phénomène accidentel ou volontaire. Par inhalation, l’absorption est rapide : 10 à 15

minutes après le début de l’exposition [34]. Environ 50 % de la dose inhalée sont retenus

dans les poumons à la suite d’une exposition à 100 mg/kg pendant trois heures.

Le toluène est également absorbé par la peau. Le taux d'absorption de 14-23 mg/cm²/h,

chez des volontaires avec les mains immergées dans le liquide. Dans certaines conditions,

l’absorption cutanée peut contribuer de façon significative à la quantité totale absorbée (ex.

l’immersion des mains dans le liquide pendant 30 minutes conduit à des concentrations

sanguines d’environ le quart de celle obtenues à la suite de l’inhalation de 100 mg/kg

pendant deux heures) [19].

Le toluène suit un métabolisme comparable chez l’humain et l’animal. Il est d’abord

bien absorbé par les tractus gastro-intestinal et respiratoire et, à un degré moindre, par voie

cutanée. Il se distribue dans les tissus riches en lipides, en particulier le cerveau. Il est

surtout métabolisé dans le foie selon des transformations résumées à la figure 3.2. Il est

éliminé tel quel dans l’air expiré, et après transformation, dans l’urine, majoritairement

sous forme d’acide hippurique [35]. Environ 80 % du toluène absorbé sont excrétés dans

l'urine sous forme de métabolites. Les 20 % restants sont éliminés inchangés dans l'air

expiré. Moins de 2 % du toluène sont éliminés dans les fèces.

L'élimination urinaire de l'acide hippurique est monophasique avec une demi-vie de

deux à quatre heures tandis que la demi-vie de l'ortho-crésol est de trois à quatre heures et

l'élimination du toluène dans l'air expiré est multiphasique avec des demi-vies d'environ

deux minutes, 30 minutes, 3,5 heures et de 20 heures. La demi-vie d'élimination du toluène

dans les tissus adipeux est d'environ 77 heures [19].

I.5.8 Toxicités humaines :


13

Le toluène a une faible toxicité aiguë; sa cible principale est le système nerveux

central. Des expositions à des concentrations comprises entre 281 et 562 mg/m³ induisent

des maux de tête, des vertiges, des muqueuses irritées et une somnolence.

Chez l’humain comme chez l’animal, les troubles sont généralement réversibles en

quelques heures après l’arrêt de l’exposition [36]. L’inhalation de fortes concentrations

peut entraîner la stupeur, la parésie et l’amnésie et, à de très fortes concentrations, peut

provoquer la perte de conscience et la mort [19].

Le toluène est irritant pour la peau, les yeux et le système respiratoire [35].

Il est rapidement absorbé par la voie respiratoire; environ 50 % de la dose inhalée sont

retenus dans les poumons à la suite d’une exposition à 100 x 10³ mg/m³ pendant trois

heures [19].

Les données disponibles ne permettent pas d’évaluer la cancérogénité ou la clastogénicité

du toluène chez les humaines. Les données disponibles sur les effets de l’exposition des

humains au toluène proviennent d’études effectuées chez des volontaires.

La dose minimale avec effet nocif observé pour l’inhalation de toluène est d’environ 375

mg/m³.

Les effets de cette exposition sont une augmentation des symptômes neurologiques

et une irritation des voies respiratoires. Les tests se sont déroulés pendant quatre jours;

aucun effet néfaste n’a été observé lorsque la dose était 150 mg/m³. Ces effets peuvent

disparaître lorsque l'exposition cesse, mais ils empirent et persistent si la concentration

augmente ou si l'exposition dure [18].

Les études réalisées en milieu professionnel montrent qu’une exposition chronique à des

concentrations comprises entre 115 et 500 mg/m³ induisent, entre autres, des atteintes

neurologiques [37].

Aucune altération rénale n’a été détectée pour une exposition professionnelle à 382

mg/m³pendant 6,5 heures [38]. Alors que, dans certains cas d’expositions accidentelles ou

à des concentrations plus élevées, surviennent des dommages rénaux (oligurie), des

dysfonctionnements urinaires (myoglobinurie) [39] et des acidoses [40].

I.6 Généralités sur les techniques classiques et modernes de dépollution des eaux :

Les techniques d’élimination des déchets sont très anciennes. On a trouvé des

égouts d’évacuation des eaux sanitaires dans les sites antiques d’Assyrie [42], mais c’est à


14

partir du XXe siècle que les techniques de traitement proprement dites ont pris un essor

remarquable.

De nos jours, avec la modernisation et l’avancée de la technologie, il existe un nombre

important de techniques de traitement des eaux usées dont nous allons faire un bref survol.

I.6.1 Procédés classiques de dépollution :

Les procédés classiques sont utilisés dans les installations municipales de traitement

des eaux usées [43]. Les techniques couramment utilisées sont : l’adsorption sur charbon

actif, les résines échangeuses d’ions ou encore un traitement par membrane.

S’agissant du traitement par adsorption, le mécanisme d’élimination se résume par

l’introduction d’un adsorbant (charbon actif, argile activée…) dans une solution polluée.

L’adsorption par charbon actif permet d’avoir un bon rendement de traitement des eaux

contaminées par des colorants, des métaux lourds etc. Cependant l’inconvénient de

l’adsorption en général, est que les molécules polluantes ne sont pas oxydées mais plutôt

transférées de la phase liquide polluée vers la phase solide des adsorbants .Un traitement

supplémentaire de la phase solide est donc préconisé.

Ces techniques « classique » de dépollution ont beaucoup contribué à l’amélioration

de la qualité de l’environnement. Mais le développement industriel et l’évolution des

normes sur l’environnement demandent encore plus d’investissements : d’où l’intervention

des techniques modernes de dépollution.

I.6.2 Procédés modernes de dépollution :

L’exigence croissante de la protection de l’environnement (nouvelles

réglementations plus strictes) et les coûts élevés de certaines techniques de traitement,

nécessitent une attention toute particulière à la gestion des effluents. Dans un premiers

temps, il s’agit de minimiser ces effluents à la source grâce au bon choix de procédés et à

l’optimisation de la gestion des différents flux générés par le procédé : l’emploi des

technologies propres est l’une des solutions.

La technologie propre est une opération d’intégration antipollution au sein du

processus industriel afin de produire moins de déchets plus faciles à détruire ou à valoriser

et moins toxiques [44].

Parmi les procédés modernes de la pollution :

- Les procédés Oxydation Option (HOO)

Le procédé d'oxydation catalytique à l'air humide (oxydation par voie humide)

Oxydation par l’eau supercritique


15

- Les procédés électrochimiques d’oxydation

Oxydation directe

Oxydation indirecte (utilisation d’un médiateur chimique électrogénéré)

- Les procédés d’Oxydation Avancée (POA)

Bombardement électronique

Ozonation

Procédé fenton (Fe2+

/H2O2)

Photodissociation directe (UV)

Photolyse de H2O2 (H2O2/UV)

Photolyse de l’ozone (O3/UV)

Peroxonation (H2O2/O3)

Photocatalyse hétérogène (UV/TiO2/H2O/O2)

Radiolyse

Procédés plasmas

I.7 Traitement de l’eau polluée par les hydrocarbures :

Les hydrocarbures sont connus pour représenter un risque certain pour la santé

humaine et les écosystèmes, si leur concentration et leur mobilité sont trop importantes.

Le choix d’une méthode particulière de dépollution va dépendre, au préalable, de certains

paramètres comme le type de polluant et de la variabilité de son comportement (volatilité,

adsorbabilité, polarité…), de voir s’il s’agit d’une pollution récente ou ancienne, de son

étendue ou non. En plus, les exigences économiques et administratives sont à prendre en

compte. Tout ceci nécessite donc, au préalable, un diagnostic [45].

La dépollution peut être mise en œuvre en utilisant les procédés suivants :

1.7.1 Traitements physiques :

Actuellement, les traitements physiques constituent la majorité des techniques

mises en oeuvre.

Elles consistent à séparer et concentrer les polluants, sans les modifier ou les détruire.

Les procédés d’extraction, de lavage et de confinement sont les plus souvent utilisés [46].

1.7.2 Traitements thermiques :

Deux techniques ex situ sont utilisées, l'incinération et la désorption thermique.

Elles sont employées pour la décontamination de l’eau polluée par les produits organiques.

Ces technologies consistent à utiliser les hautes températures pour réduire les polluants en

CO2 et H2O [47].


16

1.7.3 Traitements chimiques :

Les traitements chimiques ont pour but de détruire les polluants ou de les

transformer en une forme moins nocive pour l'environnement ; et ceci par l’intermédiaire

de réactions chimiques se produisant entre le polluant et le réactif ajouté. Ils peuvent être

applicables in situ ou après excavation des eaux. La majorité des procédés exigent que les

sols soient sous forme de boues ou que les contaminants soient mobilisés dans un milieu

liquide [48].

1.7.4 Traitements biologiques :

Les procédés biologiques permettent de dégrader les polluants par l'action des

Organismes (bactéries, champignons, levures, plantes). Ils peuvent être utilisés seuls ou en

Complément d'une autre technique. La décontamination par voie biologique consiste donc

à Stimuler un phénomène naturel pour en augmenter le rendement afin de détruire le

polluant Organique qui sera utilisé comme source de carbone [49].

Pour la dégradation des hydrocarbures, différents micro-organismes sont utilisés tels que

Arthrobacter, Novocardia ou Pseudomonas. Si la flore locale est inadaptée à la

dégradation des polluants ou est peu abondante, des souches bactériennes performantes

allochtones peuvent être ajoutées à l’eau [50].

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