Thèses de l'INSA de Lyon | Les Thèses de l'INSA de Lyon -...
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1
N° d'ordre 97 ISAL 0056 Année 1997
THESE
présentée
DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON
pour obtenir
LE GRADE DE DOCTEUR
FORMATION DOCTORALE : Génie des MatériauxECOLE DOCTORALE : Ecole Doctorale Matériaux de Lyon (INSA-ECL-UCBL-U.Chambery -ENS)
PAR
IBRAHIM Mohamed Haisam
Ingénieur Mécanique de l'Université d'Alep (Syrie)Titulaire du DEA "Microstructure et comportement mécanique et macroscopique des
matériaux - Génie des Matériaux" de l'INSA de Lyon
ELABORATION DE MATERIAUX COMPOSITES MODELESUNIFILAMENTAIRES A FIBRES LONGUES SiC ET MATRICE
SILICE SOL-GEL ET CARACTERISATION MICROMECANIQUE DEL'INTERFACE
Soutenue le 18 Juillet 1997 devant la commission d'Examen
Jury MM. G. FANTOZZI PrésidentJ-P FAVRE RapporteurM. MURAT Directeur de thèseG. PAJONK RapporteurM. R'MILID. ROUBY
ECOLES DOTORfiLESOECEMBRE 1996
I Ecole Doctorale. Matbriaux de Lyon =INSR - ECL - UCBL - U. Chambery - ENS
Resoonsable : Pr. A. HORREflU
Formations doctorales :
- Ghie des matbriaw (Pr. GUENIN)- Sciences des math-iaux (Pr. BARRRRT)- Matbriaux macromolbculaires et composites (Pr. SAUTEREAU)
Ecole Doctorale des Sciences pour I’lnghieur de Lyon :
’ Mbcanique, Energbtique, GEnie Ciuil, Acoustique (MEGA) =ECL - INSA - UCBL
Resoonsable : Pr. J. BATAILLE
Formations doctorales :
-
-Rcoustique (Pr. GUYADER)G&nie ciuil : Sols, Materiaux, Structuresphysique du bgtiment (Pr. LAREAL)Mecanique (Pr. BflTfl I LLE]lhermique et Energetique (Pr. LflNCE)
Ecole Doctorale des Sciences pour I’lngknieur de Lyon :
’ Electronique, Electrotechnique, Automatique (EEA) =INSA - ECL - UCBL - 11. Chambery - U. St Etienne
ResDonsable : Pr. G. GIMENEZ
Formations doctorales :
Acoustique (Pr. GUYflDER)Rutomatique industrielle (Pr. BOLON)Dispositifs. de l’electronique integree (Pr. PINflRD)Genie biologique et medical (Pr. COLLOMBEL)G&nie Electrique (Pr. AURIOL)Signal, image, parole (Pr. LRCOUME)
INSA DE LYONNpartement des Etudes Doctorales
‘, Dkembre 1996
LISTE DES DEA ou FORMATIONS DOCTORALES
FORMATIONS DOCTORALES RESPONSABLES LNSA ADRESSB LNSA
I1
AcoustiqueI
GUYADER Tean LouisI
Bat 303 Thl 80 80
Analyse et mod&ation de SystQnes biologiques NARDON Paul B&t 406 T&l 80 86
Automatique industrielle SCAVARDA SergeI
B&t 303 T&l 83 41
BiochimieI
LAGARDE MichelI
B&406 T&l8240
Chimie InorganiqueI
GoNNARDPaul B&t 504 T&81 58
Conception en b&Went et techniques urbaines MIRAMOND Marcel B&t 304 T&l 85 56
DEA Informatiqw de Lyon KOULOUMDJTAN Jacques Bat 501 T&l 80 99
Dispositifs de lwecmtique ixltkgr& I PINARD Pieme I B&t 502 T& 82 47
G&e biologique et &dical MAGNINIsabeIleI
B&t 502 T&l 85 63
Ghiecivil:so~xm~~s~ physique du b&timentI
LAREALPiexTe B&t 304 Ta 82 16
ICHANTE Jean-Pierre I Bat 401 T&l 87 26
MMriaux polymhres et Ccomposites I SAUTEREAU Henri I B&t 403 T& 8178
MkaniqueI
DALMAZG&ZdI
Bit113 T&18303
MbWructure et comportement &canique et macroscopique des
IG-lENlNarard B&t 502 T&l 82 45
matkiaux - g&n.&? des matkriaux
PWluctique : organisation et conduite des syst&nes de production I FAVREL Wl I B&t 502 T&l 83 63
Sciences des mathiaux et des surf&es
Sciences et techniques du dkhet
Signal Image Parole
Thermique et &mg&ique
LAUGIER An&
NAVARRO Alain
GIMENEzG&ard
LALLEMAND Monique
BBt 502 T&l 82 33
B&t 404 T&l 84 30
B&t 502 T&l 83 32
Bat404 Tel81 54
Les responsabfes socdignds son t @galemen t responsabfes g&ha ux
DECEMBRE 1996 l/2
INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON
Directeur : J.ROCHAT
Profess .J .C .JB:M.G.c .M.J .M.c .M .H.G.Jhi.M .J .C .J .P .B.B .M.M .A .J .C .H.c .G .JG:Y.L.P.A .R .F.L.R .M .G.P.M.G.G .M.G.A .J.L.D.J .M.J .F .A .R .H.Jti.M .A .M .P.A .CH.P.A.
leurs. :QUDISIOBABOUXBAHUAUDBALLANDBARBIERBAYADABERGER (Melle)BETEMPSBLANCHARDBOISSONBOIVINBOTTABOULAYEBRAUBRISSAUDBRUNETBUREAUCHANTECHOCATCLAUDELCOUSINDIOTDOUTHEAUDUPUYEMPTOZESNOUFFANTOZZIFAVRELFERRARIS-BESSONFETIVEAUFLAMANDFLEISCHMANNFLORYFOUGERESFOUQUETFRECONGAUTHIERGERYGIMENEZGONNARDGONTRANDGRANGEGUENINGUICHARDANTGUILLOTGUINETGUYADERGUYOMARJOLIONJULLIENJUTARDKASTNERKLEIMANNKOULOUMDJIANLAGARDELALANNELALLEMANDLALLEMAND (Mme)LAREALLAUGIERLAUGIEBLEJEUNELUBRECHT
PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.MECANIQUE DES SOLIDESPHYSIQUE DE LA MATIEREPHYSIQUE DE LA MATIEREMOD. MAT. CAL. SCIEN../L.M.C.PHYSIQUE DE LA MATIEREAUTOMA’MQUE XNDUSTRIELLEL.A.E.P.S.I .VIBRATIONS ACOUSTIQUESMECANIQUE DES SOLIDES .EQUIPE DEVELOPPEMENT URBAINI.F.CETHIWTHERMIQUE DU BATIMENTGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES SOLIDESTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECOMPOSANTS DE PUISSANCE ET APPLICATIONSU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEL.A.E.P.S.I .U.R.G.C. STRUCTURETHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECHIMIE ORGANIQUEPHYSIQUE DE LA MATIERER.F .V .G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*P.R.I .S.Ma.MECANIQUE DES STRUCTURESGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES CONTACTSG.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*I .F .PHYSIQUE DE LA MATLERECETHIWEQ. THERMIQUE DU BATIMENTC.R.E.A.T.I .S.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.C.P.A.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEG.E.M.P.P.M.*BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEPHYSIQUE DE LA MATIEREPRISMaVIBRATIONS-ACOUSTIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITER.F .V .U.R.G.C. STRUCTURESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.I.S.I.BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEMECANIQUE DES STRUCTURESCETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUECETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEPHYSIQUE DE LA MA’I’IEREBIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEG.M.M.I .C .MECANIQUE DES CONTACTS
DECEMBRE 1996
Y . MARTINEZH. MAZILLEJ l MERLEJ . MERLINJPti.’
MILLETMIRAMOND
N . MONGEREAUR . MORELP. NARDONA . NAVARROM . OTTERBEINJ.P. PASCAULTJGO.
PERAPERACHON
JP:
PEREZPINARD
J . M . PINOND . PLAYJP’.
POUSINPREVOT
R. PROSTM . RAYNAUDJ.M. REYNOUARDJD’.
ROBERT-BAUDOUY (Mme)ROUBY
P. RUBELc . RUMELHARTJ.F. SACADURAH. SAUTEREAUs . SCAVARDAD. THOMASSETM . TROCCAZR . UNTERREINERJG:
VERONVIGIER
A . VINCENTP. VUILLERMOZ
Directeurs de recherche C.N.R.S. :
A. ANKERY. BERTHIERP . CLAUDYN. COTTE-PATTAT (Mme)P. FRANCIOSI
212
L.31.PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEMECANIQUE DES FLUIDESBIOLOGIE APPLIQUEEL.A.E.P.S.I .L.A.E.P.S.I .MATERIAUX MACROMOLECULAIRESU.R.G.C. MATERIAUXTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIEREL.I.S.I.C.A.S.M.MODEL. MATH. ET CALCUL SCIEN.G.R.A.C.I .M.P.C.R.E.A.T.I .S.CETHIWEQ. TRANSFERT INTERFACES MATERIAUXU.R.G.C. STRUCTURESG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.MECANIQUE DES SOLIDESCETHIL/EQ. TRANSFERTS INTERFACES MATERIAUXMATERIAUX MACROMOLECULAIRESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEC.R.E.A.T.I .S.L.A.E.P.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIERE
CHIMIE ORGANIQUEMECANIQUE DES CONTACTSTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*
M.A.MANDRAND-BERTHELOT (Mme) G.M.M.I.C.M . MURAT G.E.M.P.P.M.*J.F. QUINSON G.E.M.P.P.M.*A. ROCHE MATERIAUX MACROMOLECULAIRES
Directeurs de recherche I.N.R.A. :
G . BONNOT BIOLOGIE APPLIQUEEG. FEBVAY BIOLOGIE APPLIQUEEs . GRENIER BIOLOGIE APPLIQUEE
Directeurs de recherche T.N.S.E.R.M. :
A-F. PRTGENT (Mme)I. MAGNIN (Mme)
RIOLOGIE ET PHARMACOLOGIEC.R.E.A.T.I .S.
*GR0UPED'EIWDEMEWLLURGIEPHYS1QUEEI'PKYS1QUEDES MATERIAUX
2
A MA MERE, A MON PERE,
A MA FEMMEpour son soutien, sa patience et l'aide précieuse qu'elle m'a apportée durant
ces années
A MES ENFANTS
3
REMERCIEMENTS
Le présent travail a été effectué au sein du Laboratoire GEMPPM (Groupe d'Etudes de
Métallurgie Physique et de Physique des Matériaux) de l'INSA de Lyon avec l'appui de
l'Université d'Alep (Syrie).
Que Messieurs les Professeurs G. FANTOZZI et R. FOUGERES, Directeurs successifs
du GEMPPM, soient assurés de ma profonde reconnaissance pour m'avoir accueilli dans
leur Laboratoire et pour m'avoir fait confiance tout au long de mes travaux.
Je tiens à exprimer ma gratitude à Monsieur M. MURAT, Directeur de Recherche au
CNRS, pour avoir dirigé mon travail et pour en avoir suivi toutes les étapes avec un intérêt
constant, pour ses précieux conseils et pour l'amicale sollicitude qu'il a toujours témoignée à
mon égard.
Egalement, j'associe mes remerciements à Monsieur le Professeur D. ROUBY pour avoir
dirigé la partie micromécanique de ce travail et pour ses précieux conseils et sa gentillesse
au cours des nombreux entretiens scientifiques qu'il m'a accordés.
J'associe tous ces remerciements à Monsieur M. R'MILI, Maître de Conférence à l'INSA
de Lyon, pour son aide permanente sur tous les plans. En particulier sa disponibilité, son
soutien et son dynamisme m'ont toujours encouragé.
Je tiens à exprimer ma profonde gratitude aux rapporteurs : Monsieur J.P. FAVRE, Chef
de Service à l'ONERA (Office National d'Etudes et de Recherches Aérospatiales), et
Monsieur G. PAJONK, Professeur à l'Université Claude Bernard Lyon I, Laboratoire
d'Application de la Chimie à l'Environnemement (LACE), qui ont bien voulu prendre le temps
d'examiner et de juger ce travail. Qu'ils sachent que j'ai été très honoré de leur présence dans
mon jury. Je remercie particulièrement aussi Elaloui ELIMAME et Redouane BEGAG qui
m'ont fait bénéficier de leurs compétences et de leur aide dans le domaine du séchage
supercritique au Laboratoire LACE.
Je tiens également à remercier Monsieur N. ABDEL-WAHED, Professeur à l'Université
d'Alep, Faculté de Génie Mécanique, pour avoir été tuteur pour ma thèse en France.
Mes remerciement s'adressent également à tous les membres du Laboratoire LAEPSI, de
l'INSA, dirigé par le Professeur A. NAVARRO, en particulier aux deux Remy : BAYARD et
GOURDON pour leur sympathie et leur gentillesse au cours de mon travail.
Je ne saurais oublier toutes les personnes qui ont contribué à ce travail de thèse. En
particulier je remercie vivement C. BERTHAUD, L. BOUDOUKHA, S. CARDINAL, V.
4
COSTIL, A. DALMAZ, R. ELGUERJOUMA, R. GRIL, A. AMROUNE, C. OLAGNON, P.
REYNAUD, P. SANTINI, M. TAHA et G. THOLLET.
A mes camarades du Bureau Nelson CAMARGO et Laura FRANCO-GARCIA et à tous
les membres du GEMPPM, je dis un grand merci pour la sympathie qu'ils m'ont exprimée et
pour l'amitié qu'ils m'ont témoignée en toutes les occasions.
Enfin ma dernière pensée revient aux techniciens J. BIGOT, J. FEIRRERA, A. HECTOR
et G. MASSAL, pour leur compétence technique et leur éternel soutien moral, ainsi qu'aux
secrétaires de GEMPPM et en particulier J. MAS et C. BERNAVON pour leur gentillesse et
leur accueil.
5
Résumé
Dans l'objectif d'une analyse micromécanique fine de l'interface fibre-matrice dans les
composites, des échantillons de matériaux composites modèles unifilamentaires ont été
élaborés par une nouvelle méthode consistant à incorporer différents types de fibres longues
de carbure de silicium (SiC) dans un sol de silice (TMOS), puis à réaliser la gélification, le
séchage et la densification de la matrice. L'étape de séchage a été effectuée, soit à l'air, soit en
conditions supercritiques ce qui a conduit respectivement à des xérogels ou des aérogels. La
transformation en silice vitreuse de ces gels a été réalisée par densification à 900 °C pour les
premiers et 1300-1325 °C pour les seconds. L'utilisation du séchage supercritique du gel
(aérogel) a permis en particulier d'obtenir une interface sans micro-fissuration autour de la
fibre.
La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus a impliqué des
essais micromécaniques qui ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales
ayant nécessité la mise au point de montages originaux :
- Un montage permettant de réaliser l'extraction (pull-out) de la fibre incorporée dans un
échantillon cylindrique, et conduisant à la détermination des contraintes interfaciales de
décohésion et de frottement.
- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser
l'enfoncement "push-out" et la poussée en sens inverse "push-back" de la fibre en travaillant
sur des échantillons minces.
La comparaison des valeurs des contraintes interfaciales mesurées par les deux
techniques utilisées, a permis de mettre en évidence :
- pour tous les échantillons, l'intervention d'un effet de Poisson ;
- pour les échantillons à matrice ex-aérogel : l'intervention de la température de densification
sur les contraintes interfaciales qui sont plus élevées pour un traitement à 1300°C,
température pour laquelle le retrait de l'aérogel est maximal; le rôle du revêtement sur les
fibres et son épaisseur; le rôle de la rugosité de surface des fibres.
Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés un phénomène d'usure a été
mis en évidence pendant le glissement des fibres, phénomène qui a été plus précisément
analysé dans le cas de l'essai d'extraction "pull-out".
6
ABSTRACT
In the aim to undertake an accurate micromechanical analysis of the fibre/matrix interface in
composite materials, monofilament reinforced samples have been prepared by incorporating
different SiC long fibres into a silica sol (TMOS), then gelification, drying and densification
of the matrix. The drying has been made either in air or in supercritical conditions, that leads
to xero- or aerogels, respectively. The transformation of these gels into virteous silica was
performed by thermal densification at 900 °C for xerogels and 1300-1325 °C for aerogels.
Supercritical drying of the gel allows to obtain a material without any microcrack around the
SiC fibre.
Interfacial properties of the obtained samples were measured from micromechanical tests
using two experimental techniques that perform the pull-out of the fibre from cylindrical
samples, or both push-out and push-back tests using computer drived, micro-indentation of
thin samples.
The comparison of interfacial stress values measured by these techniques has allowed to point
out :
- for all samples, the intervention of the Poisson effect.
- for densified aerogel samples the role of the densification temperature (higher strengths was
obtained for densification at 1300 °C corresponding to the maximum shrinkage of the gel),
the nature of fibres coating and the roughness of the fibres.
On the other hand, for all investigated samples, a wear phenomena was detected and more
accurately analysed from pull-out tests.
7
SOMMAIRE
INTRODUCTION GENERALE....................................................................16
Chapitre I : BIBLIOGRAPHIE...........................................................19
I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES
COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE ...............................................20
I.1.1. GENERALITES...............................................................................20
I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL
(ROLE DE L'INTERFACE).....................................................................21
I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES .......................................................24
I.1.4. EFFET DE POISSON......................................................................25
I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES .......................26
I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE ....................................29
I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)..32
I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS
INTERFACIALES....................................................................................34
I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out" .................................................35
I.1.8.2. Les tests d'indentation .........................................................36
Test de "push-out" ...............................................................38
Test de "push-back"............................................................40
I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A
PARTIR DES ESSAIS D'EXTRACTION ET D'INDENTATION..........43
I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES .....................46
I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL .....................47
I.2. LE PROCEDE SOL-GEL .........................................................................48
I.2.1. GENERALITES..............................................................................48
8
I.2.2. ELABORATION DES GELS .........................................................49
I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de
condensation ....................................................................................51
I.2.3. SECHAGE DES GELS ...................................................................52
I.2.3.1. Séchage conventionnel ........................................................53
I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques..................................54
I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE...................................56
I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-
GEL...........................................................................................................59
I.2.6. CONCLUSION ...............................................................................61
Chapitre II : TECHNIQUES EXPERIMENTALES.........................62
II.1. LE RENFORT SiC ...................................................................................63
II.2. PRODUITS UTILISES POUR PREPARER LA MATRICE ..............68
II.3. ELABORATION DES COMPOSITES..................................................69
II.3.1. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR
D'UN XEROGEL......................................................................................70
II.3.1.1. Obtention d'un xérogel contenant une fibre.......................70
II.3.1.2. Conversion du xérogel en verre .........................................73
II.3.2. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR
D'UN AEROGEL......................................................................................74
II.3.2.1. Obtention d'un aérogel contenant une fibre .......................74
II.3.2.2. Conversion de l'aérogel en verre .......................................77
II.4. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LES ESSAIS
MICROMECANIQUES...................................................................................80
II.5. APPAREILLAGES UTILISES POUR LES ESSAIS
MICROMECANIQUES ...................................................................................80
II.5.1. ESSAI D'EXTRACTION DU FILAMENT "PULL-OUT" ..........80
9
II.5.2. TESTS D'INDENTATION............................................................82
II.6. ANALYSES COMPLEMENTAIRES ....................................................86
II.6.1. MESURE DE DENSITE................................................................86
II.6.2. MESURE DU MODULE D'YOUNG............................................87
II.6.2.1. Mesure par la technique de nanoindentation .....................87
II.6.2.2. Mesure par la technique ultrasonore..................................89
II.6.3. CARACTERISTIQUES MICROSTRUCTURALES....................91
II.6.3.1. Microscopie optique ..........................................................91
II.6.3.2. Microscopie électronique à balayage (MEB) ....................91
II.6.4. ANALYSE PAR DIFFRACTION DES RAYONS X...................91
II.6.5. ANALYSES DILATOMETRIQUES ............................................91
Chapitre III : RESULTATS EXPERIMENTAUX ET
INTERPRETATIONS ..........................................................................93
III.1. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-
XEROGEL ........................................................................................................94
III.1.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................94
III.1.1.1. Comportement des différents composites ex-xérogel et
calcul des contraintes interfaciales...................................................94
Composite XR-BP.................................................................95
Composite XR-S2..................................................................103
Composite XR-S6..................................................................105
III.1.1.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant
l'essai d'extraction ............................................................................107
III.1.1.3. Applications du modèle de l'usure aux composites ex-
xérogel..............................................................................................111
Composite XR-BP.................................................................111
Composite XR-S2..................................................................112
10
Composite XR-S6..................................................................113
III.1.1.4. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................114
III.1.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ....116
Composite XR-BP................................................................117
Composite XR-S2.................................................................120
Composite XR-S6.................................................................122
III.1.2.1. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................124
III.1.3. CONCLUSION ............................................................................124
III.2. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-
AEROGEL.........................................................................................................127
III.2.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................129
III.2.1.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et
calcul des contraintes interfaciales...................................................129
Composites AR-BP...............................................................129
Composites AR-S2................................................................136
Composites AR-S6................................................................142
III.2.1.2. Application du modèle de l'usure sur les composites ex-
aérogel pendant l'essai d'extraction..................................................148
Composites AR-BP...............................................................148
Composites AR-S2................................................................151
Composites AR-S6................................................................153
III.2.1.3. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................156
III.2.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ..161
III.2.2.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et
calcul des contraintes interfaciales...................................................161
Composites AR-BP...............................................................161
Composites AR-S2...............................................................164
Composites AR-S6...............................................................167
11
III.2.2.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant les
essais d'indentation ..........................................................................170
III.2.2.3. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................177
III.2.3. DISCUSSION ..............................................................................180
III.2.4. CONCLUSION............................................................................183
CONCLUSION GENERALE
...........................................................................................................................18
6
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
...........................................................................................................................19
0
12
13
INTRODUCTIONGENERALE
14
INTRODUCTION GENERALE
L'idée d'associer des matériaux aux caractéristiques complémentaires au sein d'un même
solide, appelé composite, en vue de lui conférer un ensemble de propriétés originales n'est pas
nouvelle : c'est ainsi que les végétaux et en particulier le bois, sont caractérisés par une
structure composite. Ce n'est toutefois que depuis une vingtaine d'années que des composites
synthétiques sont utilisés de manière systématique là où les matériaux conventionnels ne
répondent plus aux exigences de la technologie moderne.
L'avancement des matériaux composites a d'abord été lié au développement de l'industrie
aéronautique et aérospatiale, puis plus récemment le champ d'application s'est élargi et de
nombreux domaines sont concernés : sport de compétition, construction mécanique, stockage
des fluides sous pression, systèmes de freinage, prothèses osseuses, etc..
Les composites sont des matériaux jeunes et complexes dont la définition, l'élaboration,
les propriétés et l'utilisation soulèvent de nombreux problèmes tant fondamentaux que
technologiques. Divers types de matériaux composites ont été utilisés suivant le domaine
d'application. Par exemple, les composites à matrice céramique ont été développés pour faire
face aux sollicitations toujours plus sévères, rencontrées dans les secteurs de l'aéronautique et
de l'aérospatiale tant sur le plan mécanique que sur le plan chimique et thermique. Dans cet
esprit, l'utilisation d'un verre comme matrice a été suggérée. Ces matériaux présentent une
excellente inertie chimique et conservent l'intégralité de leur résistance mécanique jusqu'à une
température assez élevée.
En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice
céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les
constituants lors de l'élaboration du composite. Or, les caractéristiques de ces liaisons (ou
l'interface) sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés physico-chimiques des
constituants (fibres et matrice), la microstructure, les contraintes thermiques résiduelles, la
méthode d'élaboration du composite, etc..
Puisque les propriétés de l'interface conditionnent le comportement du composite, il
apparaît nécessaire de comprendre les phénomènes qui opèrent lors du glissement
fibre/matrice et les paramètres intervenants. De ce fait, notre travail a été entrepris dans
l'objectif d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle méthode consistant à
incorporer différents types de fibres longues de carbure de silicium (SiC) dans une matrice de
verre fabriquée par la méthode sol-gel, puis d'étudier le comportement micro mécanique de
l'interface de ces composites.
Ce mémoire se divise en trois chapitres : Dans le chapitre I, la première partie fait le
rappel sur le comportement de l'interface fibre/matrice dans les composites à matrice
céramique, en mettant l'accent sur les paramètres intervenant dans les propriétés de l'interface
15
; la deuxième partie présente les principes du procédé sol-gel et les étapes nécessaires à
l'obtention d'un verre par densification thermique du gel. Cette voie de synthèse présente des
avantages indéniables puisque l'homogénéité du matériau étant acquise dès le départ, les
températures finales d'élaboration sont relativement faibles. De plus la souplesse du procédé
permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes et avec des compositions différentes.
Dans le Chapitre II nous décrirons les différentes étapes conduisant à l'élaboration des
composites modèles qui ont servis pour cette étude. Les composites modèles que nous avons
élaborés ont été réalisés à partir de trois types de fibres de carbure de silicium (SiC : Sigma,
SCS-2 et SCS-6) et d'une matrice de silice (ex-xérogel ou ex-aérogel) que nous avons
élaborée par le procédé sol-gel en utilisant deux méthodes de séchage : séchage conventionnel
ou séchage en conditions supercritiques. Ensuite, nous présenterons les techniques utilisées
pour caractériser l'interface. Deux dispositifs ont été spécialement développés au laboratoire
pour réaliser des essais : l'extraction "pull-out" et l'indentation "push-out et push-back".
Le Chapitre III sera consacré à la caractérisation de l'interface pour les composites
élaborés avec une matrice ex-xérogel ou ex aérogel. Nous présenterons les résultats
expérimentaux obtenus et discuterons les phénomènes observés tel que l'usure pendant le
glissement fibre/matrice au cours des essais réalisés. Nous montrerons l'importance des
paramètres intervenants dans les propriétés de l'interface : revêtement, rugosité et surtout la
méthode de fabrication du composite qui joue un rôle primordial sur les propriétés de
l'interface.
16
Chapitre I
BIBLIOGRAPHIE
17
I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES
COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE
I.1.1. GENERALITES
Les propriétés d'un composite dépendent fortement des caractéristiques physico-
chimiques des constituants primaires : renfort (fibres, particules, etc.) et matrice. Mais le
comportement résultant du composite ne peut pas être représenté comme une combinaison
simple des propriétés de chacun des constituants. D'autres facteurs aussi importants que le
choix des constituants sont liés directement à la performance du composite (Fig. I.1) : le
procédé de fabrication de ce composite et les propriétés de l'interface entre les fibres et la
matrice.
Performance d'un composite
Procédé de fabrication
Choix des constituants
Propriétés de l'interface
Fig. I.1 : Paramètres qui conditionnent les performances d'un composite : choix des
constituants, procédé de fabrication et surtout caractéristiques de l'interface entre les fibres
et la matrice.
En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice
céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les
constituants lors de l'élaboration du composite [KERANS et al. 1989; ROUBY et NAVARRE
18
1990; EVANS et ZOK 1994]. Cette liaison est constituée d'une ou plusieurs interphases et
interfaces. Rappelons tout d'abord la distinction entre les termes interphase et interface :
L'interphase est un milieu continu qui peut être une zone de réaction chimiquement
formée par les constituants du composite lors de son élaboration, ou une fine couche
introduite volontairement dans le but de protéger la fibre ou de contrôler la liaison interfaciale
(Fig.I.2, a).
L'interface est un terme utilisé dans le domaine des matériaux composites, pour décrire
la surface ou la zone qui sépare la fibre et la matrice (discontinuité macroscopique) (Fig. I.2,
b).
Fibre Matrice
Interphase
a b
Fibre Matrice
Interface
Fig. I.2 : Concepts d'interphase et d'interface[AHLSTROM 1991].
C'est dans cette zone que s'effectue précisément le transfert de charge de la matrice vers
le renfort (ou vice versa) et elle est également le siège de concentration de contraintes
résiduelles lors de la préparation du composite.
Pour que le transfert de charge ait lieu, un certain contact ou adhérence à l'interface entre
les constituants est nécessaire. Comme caractéristiques de cette adhérence (caractéristiques del'interface) il y a : la contrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le
coefficient de frottement (µ), la microstructure, l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs
physico-chimiques. Suivant ces caractéristiques, le comportement du composite est
déterminé.
I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL (ROLE DE
L'INTERFACE)
19
Dans un composite céramique unidirectionnel sollicité parallèlement aux fibres, le
comportement à rupture peut être imaginé comme étant constitué des séquences suivantes
(Fig. I.3) : d'abord, fibres et matrice subissent la même déformation; le composite possède
donc un comportement linéaire élastique (domaine OA) jusqu'à l'apparition d'une première
fissure matricielle. Cette fissure se propage et s'approche d'une fibre, ensuite on peut
distinguer les cas suivants :
- Cas d'une interface très forte : si l'adhérence entre fibres et matrice est très forte, la fissure
continue sa propagation comme si elle n'avait rencontré aucun obstacle (Fig. I.3, a). Cela
entraîne aussi des concentrations de contraintes sur les fibres voisines et provoque la rupture
catastrophique du composite (domaine AE, Fig. I.3). Le comportement du composite est celui
d'un matériau fragile et les fibres n'exercent aucun effet de renforcement sauf éventuellement
par leur énergie de rupture.
- Cas d'une interface très faible : si l'interface est trop faible, la fissure matricielle est bien
déviée à l'interface, mais la décohésion entre fibres et matrice s'étend sur une très grande
distance sur laquelle la matrice n'intervient donc plus. Là également, la résistance du
composite est très faible.
- Cas d'une interface relativement faible et assez forte : si l'adhérence entre fibres et matrice
est relativement faible, la fissure au contact d'une fibre se dévie dans un plan perpendiculaire
(mode II de la rupture) en provoquant un décollement de la matrice au niveau de l'interface.
La fissure continue à se propager en répétant le même scénario avec les autres fibres jusqu'àce qu'elle traverse tout l'échantillon (Fig. I.3, b). Si la fraction volumique des fibres Vf est
suffisamment élevée et l'interface est assez forte, il peut s'opérer un transfert de charge
matrice-fibres permettant à ces dernières de supporter la surcharge due à la fissuration
matricielle; celle-ci peut s'étendre jusqu'à saturation en accord avec le principe énergétique
dévéloppé par AVESTON et al. [1971] (domaine AB, Fig.I.3).
20
Matrice
Fibre
a
b
O
AB
CD
E
E` E``
Contrainte
Déformation
Fig. I.3 : Rupture d'un composite à matrice céramique dans un test de traction selon la qualité
de l'interface : interface forte (a) et interface relativement faible (b).
Ensuite l'essai se poursuivant, les fibres pontent la fissure et jouent leur rôle de renfort en
supportant la sollicitation; elles se déforment élastiquement en frottant dans les gaines de
matrice (domaine BC). Dans cette étape la décohésion se propage au long des fibres et une
étape de glissement pour extraire les fibres, après leurs ruptures, hors de la matrice va
commencer mettant en jeu la résistance au frottement.
Dans le domaine CD de la courbe, outre le rôle de l'interface, les fibres commencent à se
rompre progressivement en accord avec la statistique de Weibull.
Enfin, suivant les caracteristiques de l'interface, il y a soit rupture brutale (DE`) soit
controlée (DE``) (cf. § I.1.4.).
Les caractéristiques de l'interface sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés
physico-chimiques des consituants (fibres et matrice), la microstructure de l'interface
(interphase et rugosité), les contraintes thermiques résiduelles, la méthode d'élaboration du
composite, etc..
21
Il est donc évident que la qualité des liaisons interfaciales (faibles ou fortes) et la
résistance au frottement sont des paramètres déterminant le comportement du composite.
I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES
Dans un matériau composite, fibre et matrice sont liées, et on distingue deux origines de
liaisons dans les composites à matrice céramique;
- liaisons d'origine mécanique,
- liaisons d'origines chimique.
La figure I.4 présente l'aspect d'une interface lisse (Fig. I.4, a) et d'une interface réelle
qui contient des rugosités (Fig. I.4, b).
Fibre
Matrice
Fibre
Matrice
a b
Fig. I.4 : Intreface lisse (a) et interface réelle ou rugueuse (b). [CHAWLA, 1993]
A part l'établissement de contraintes thermiques résiduelles (cf. § I.1.5), les températures
d'élaboration élevées conduisent à des phénomènes tels que :
- la pénétration de la matrice dans les creux de la surface rugueuse de la fibre par écoulement
visqueux ou par diffusion conduisant à la formation de liaisons mécaniques,
- la diffusion des éléments constituants la fibre et la matrice conduisant à la formation de
liaisons chimiques fortes, de types ioniques ou covalentes.
Selon la nature chimique et physique des constituants, la microstructure de la fibre et la
méthode d'élaboration, on peut distinguer deux types d'interfaces :
- Type continu (interface liée) : dans ce cas l'adhésion est parfaite entre la fibre et la matrice et
la déformation de deux constituants est élastique. Ce type d'adhésion survient si des réactions
chimiques sont intervenues entre la fibre et la matrice. Le comportement d'une telle interface
est caractérisé par un seuil de décohésion qui correspond au niveau de sollicitation nécessaire
pour rompre les liaisons fibre/matrice. Au-delà de ce seuil, le glissement fibre/matrice est
possible.
22
- Type discontinu (interface non liée) : il n'y a, entre la fibre et la matrice, aucune cohésion et
le déplacement relatif entre les deux se fait avec frottement. Ce déplacement relatif est
possible; soit dès le début du chargement, soit au-delà d'un certain niveau de sollicitation quel'on peut appeler seuil de glissement. La contrainte interfaciale de frottement τf atteint une
valeur limite, τ* = constante qui est considérée comme une caractéristique de l'interface.
Dans les composites céramique-céramique, on peut trouver les deux types d'interface
(liée ou non liée) selon les propriétés des constituants et les conditions d'élaboration. Mais il
est toujours recommandé d'éviter la formation de liaisons chimiques fortes provoquées par les
températures élevées d'élaboration.
Lors du glissement à l'interface, si on considère que le frottement pendant le glissement
est contrôlé par une loi de Coulomb, la contrainte interfaciale de frottement s'écrit :
τf = µ σrad (I.1)
où µ est le coefficient du frottement et σrad est la contrainte de frettage.
La contrainte de frettage σrad est due à trois causes:
- effet de Poisson,
- effet des contraintes résiduelles,
- effet de la rugosité.
Nous montrons par la suite l'importance de chaque effet.
I.1.4. EFFET DE POISSON
Les coefficients de Poisson de la fibre et de la matrice jouent un rôle non négligeable, en
particulier dans le cas des composites céramique-céramique où les deux constituants sont
rigides. Ce rôle provoque une contrainte radiale qui dépend de la nature de la force appliquée.
Au cours d'un essai de traction la contraction de la fibre provoque une diminution de la
compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface et par conséquent
la contrainte interfaciale du frottement diminue. Par contre si la fibre est mise en compression
axiale (lors d'un essai d'indentation par exemple), la compression axiale de la fibre provoque
sa dilatation transverse qui est plus ou moins gênée par la rigidité de la matrice et conduit à un
état de compression à l'interface et par conséquent, à une augmentation de la contrainte
interfaciale du frottement.
La figure I.5 présente les profils des contraintes dans un composite unifilamentaire
sollicité dans la direction de la fibre après la rupture de la matrice.
On peut imaginer le mécanisme suivant : la contraction de Poisson de la fibre et donc lapression interfaciale est d'autant plus faible que σf est petit. Par conséquent τf n'est plus
constant et σf s'écarte de la linéarité (σf : contrainte longitudinale dans la fibre).
23
Performance d'un composite
Procédé de fabrication
Choix des constituants
Propriétés de l'interface
Fig. I.5 : Profils des contraintes dans la fibre : en négligeant l'effet de Poisson (a) ou en
considérant l'effet de Poisson (b). [CONCHIN, 1994]
I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES
La fabrication du composite nécessite une montée en température relativement élevée
puis un refroidissement à température ambiante. Or la fibre et la matrice n'ont pas le même
coefficient de dilatation thermique et par conséquent des contraintes résiduelles d'origine
themique surviennent dans le matériau.
Il faut remarquer aussi que l'élaboration de la matrice donne souvent lieu à un retrait
pouvant également générer des contraintes résiduelles, mais cet effet est très difficile à
déterminer car le retrait se fait alors que la matrice n'a pas encore atteint ses propriétés
mécaniques maximales.
On peut distinguer trois types de contraintes thermiques résiduelles (Fig.I.6) ;- Contraintes radiales (σr
th); si le coefficient de dilatation radiale de la matrice (αm) est
supérieur à celui des fibres (αf), l'interface est mise en compression radiale et le glissement
fibre-matrice devient difficile. Dans le cas inverse (αm < αf), l'interface est mise en tension
radiale et l'extraction des fibres sera plus facile que dans le premier cas.
En effet, dans ce dernier cas la décohésion à l'interface est plus facile à cause de
l'existence de la force motrice supplémentaire. En ce qui concerne le frottement, il est nul si
l'interface était lisse, sinon la rugosité est la seule source de la résistance au glissement
[BENOIT et al., 1993].
24
On peut calculer la contrainte radiale d'origine thermique par la relation suivante :
σrth = ∆α . ∆T
A (I.2)
avec ∆α = αm - αf et ∆T = T - T0 où T : température d'essai mécanique et T0 : température
d'élaboration du composite où σrth = 0 . Le coefficient de flexibilité A peut être obtenu à partir
du calcul de Lamé, explicié pour des disques concentriques par OEL et FRECHETTE [1986],
ce qui revient à négliger l'effet des contraintes thermiques longitudinales :
A = 1 - νfEf
+ 1 + νm + Vf . (1 - νm)
Em . Vm(I.3)
avec Ef, νf et Vf : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la fibre et
Em, νm et Vm : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la matrice.
- Contraintes longitudinales (σlth
); Elles sont dans le sens longitudinal des fibres et peuventêtre en tension si αm < αf, ou en compression si αm > αf. Ces contraintes sont calculées, en
négligeant les effets radiaux, par les relations suivantes :
σfth = Ef
1 + η ∆α ∆T et
σmth = - Em
ηη + 1
∆α ∆T(I.4)
où;
η = Ef. Vf
Em. Vm(I.5)
La contrainte σfth
joue aussi un rôle très important sur la décohésion car il y a une force
motrice qui s'ajoute à la contrainte critique de décohésion σfD.
- Contraintes circonférentielles (σθ); Dans le cas où αm > αf l'interface est soumise à des
contraintes de tension circonférentielles pouvant provoquer une fissuration radiale. Si αm < αf
l'interface est soumise à des contraintes circonférentielles en compression. Ces contraintes
sont calculées selon OEL et FRECHETTE [1986] par :
σθ = - σr (I.6)
Ces trois types de contraintes résiduelles jouent donc un rôle très important dans les
conditions de décohésion et les conditions de frottement. S'il existe une grande différenceentre les valeurs de αm et αf la matrice se fissure lors du refroidissement. C'est le cas
rencontré dans le composite Al2O3/SiC où ∆α = - 5,7 . 10-6 °C-1.
25
σrth
σlth
σrth
σlth
σθ σθ
Matrice
Fibre
a b
Fibre
Matrice
Fig. I.6 :Contraintes thermiques résiduelles exerçantes sur la fibre après refroidissement :cas de αm < αf (a) et cas de αm > αf (b).
De nombreux travaux ont été consacrés à l'étude de l'influence des ces contraintes sur le
comportement de matériaux composites [OEL et FRECHETTE, 1986; CHARALAMBIDES
et EVANS, 1989; HUTCHINSON et JENSEN, 1990; BENOIT et al. 1993; KUNTZ et al.,
1993; BOBET et al., 1995].
En effet MARSHALL et EVANS [1988] montrent que les contraintes résiduelles detension dans la matrice (cas où αm > αf) augmentent la ténacité malgré le rôle apparemment
négatif de ces tensions. Ces dernières peuvent être compensées par plusieurs mécanismes dont
les contraintes de compression résiduelles dans la fibre qui peuvent conduire à une
augmentation de l'ouverture de la fissure quand les fibres se rompent. De même qu'une
augmentation des contraintes de compression normales à l'interface peut conduire à des forces
de friction plus importantes qui peuvent être bénéfiques dans le cas où l'extraction est limitée
par la longueur de fibres discontinus. Mais ces forces de friction, qui contribuent à
l'augmentation de la résistance mécanique du composite et de la ténacité à l'amorçage, ne
doivent pas être trop importantes. En effet, si tel est le cas, la fissure matricielle traverse les
fibres, conduisant alors à une rupture fragile du composite (cf. § I. 1. 2. ).
26
Dans les composites à matrice céramique, il est préférable d'avoir une petite différenceentre les valeurs de αf et αm, pour éviter la fissuration de la matrice et avoir une décohésion
facile et un glissement suffisant pour assurer le transfert de charge. Ainsi le cas αm < αf est
désirable dans la majorité des cas [CHAWLA, 1993].
En effet, si tel est le cas, lorsque la décohésion a lieu, la contrainte thermique résiduelle
radiale est relaxée et un jeu à l'interface est créé. Dans ce cas la résistance au glissement peut
s'expliquer seulement par l'effet de la rugosité [BENOIT et al., 1993].
I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE
Les aspérités à l'interface peuvent jouer le rôle de butée entre la fibre et la matrice qu'il
est nécessaire de surpasser ou détruire pour permettre à la fibre de glisser dans sa gaine de
matrice. Cette rugosité due aux aspérités est supposée provenir des deux nouvelles surfaces
créées lors de la décohésion ou des défauts de la rugosité préexistants sur la surface de la fibre
[JERO et KERANS, 1990; BENOIT et al. 1993].
JERO et al. [1991] ont classé la décohésion résultant d'une interface rugueuse en trois
modes;
1- décohésion d'une fibre rugueuse le long d'une interface relativement faible. Dans ce cas la
rugosité de l'interface est donnée par la rugosité initiale de la fibre. La surface de la matrice
est le miroir de la surface rugueuse de la fibre (Fig. I.7, a),
2- décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) le long d'une interface relativement forte
(résultant d'une réaction chimique). De ce fait, la fissure se propage partiellement dans la
matrice laissant ainsi des portions de celle-ci collées sur la fibre (Fig. I.7, b),
3- décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux sur la fibre (Fig. I.7, c).
(a) (b) (c)
FM M F M FR
Fig. I.7 : Modes de décohésion selon JERO et al.[1991], M; Matrice, F; Fibre, R;
Revêtement.
27
a) décohésion d'une fibre rugueuse au long d'une interface faible,
b) décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) au long d'une interface forte,
c) décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux.
Le troisième mode de décohésion est préférable. L'interposition d'une interphase peu
rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la déviation de la fissure matricielle à l'interface et
à réduire la fragilité du matériau.
En pratique, la décohésion interfaciale est souvent une combinaison de ces trois modes et
elle dépend des propriétés de la matrice. Pour obtenir de bonnes propriétés interfaciales, il faut
éviter le deuxième mode qui résulte d'une interface forte et peut provoquer une rupture
catastrophique du composite (cf. § I.1.2).
Le glissement relatif, entre fibre et matrice, fait intervenir un frottement. Dans le cas
d'une interface rugueuse, une contrainte radiale de compression va apparaître lors du
glissement (Fig.I.8). Cette contrainte s'ajoute à la contrainte résiduelle radiale d'originethermique. Si l'interface est en compression (αm > αf) la résistance au glissement va
augmenter et dans le cas inverse la rugosité peut être la seule source de la résistance au
glissement.
δ δ σrad
(a) (b)
` δ - δ̀
Fibre
Matrice
Fig. I.8 : Jeu interfacial et rugosité : configuration sans glissement relatif (a), et
configuration avec glissement relatif et "forçage" de la rugosité [BRENET, 1994].
Une analyse a été proposée par BENOIT et al. [1993] pour estimer cette contrainte et
calculer la résistance au frottement. La contrainte radiale est donnée par la relation :
σrad = - δ - δ`R
1A (I.7)
28
où δ est l'amplitude effective des aspérités, δ` est un jeu créé à l'interface après la décohésion
(Fig. I.8, a) : δ` = R ∆α ∆T et A est donné par l'équation (I.3) car le glissement relatif entraîne
aussi la relaxation des contraintes thermiques longitudinales [MARSHALL, 1992].
Finalement on peut écrire l'expression de la contrainte interfaciale sous la forme :
τf = µ δA R
- µA
∆α ∆T (I.8)
Cette équation donne aussi la variation de τf avec la température, comme elle est
schématisée dans la figure I.9. Dans le cas où l'interface est en tension à la températureambiante (αm<αf), la rugosité peut être la seule source de la résistance au glissement après la
décohésion (cas d'une interface liée). Cette résistance augmente lorsque la température à
laquelle se fait la mesure augmente. Cette augmentation est due au rétrécissement progressifdu jeu thermique δ`. En dépassant To (température d'élaboration où les contraintes thermiques
sont nulles), τf augmente encore et l'interface sera en compression radiale thermique (Fig. I.9,
a).Dans le cas inverse (αm>αf), en faisant les mesures à la température ambiante, la
contrainte radiale résultant de l'effet de la rugosité s'ajoute à celle d'origine thermique et par
conséquent la résistance au glissement est grande. Cette résistance diminue lorsque latempérature à laquelle se fait la mesure augmente (∆T augmente). En dépassant To, τf
diminue encore par l'apparition du jeu thermique qui va s'élargir progressivement. C'est la
rugosité seule qui résiste au glissement.
τf
T0
∆T ∆T`
τf
Température TempératureT0
∆T
αm α< f αm α> f
Compression radiale thermique
Effet du jeu thermique et de la rugosité
Effet de la rugosité
Compression radiale thermique
(a) (b)
29
Fig. I.9 : Schéma représentant la variation de la contrainte interfaciale de frottement enfonction de la température : cas où αm<αf (a) et cas où αm>αf (b) [ROUBY, 1995].
L'incorporation d'un revêtement sur la fibre modifie la rugosité à l'interface ainsi que le
champ des contraintes thermiques résiduelles dans le composite et par conséquent le
comportement interfacial du composite.
Nous allons voir dans le paragraphe suivant le rôle des revêtements sur le comportement
d'un composite.
I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)
Les fibres sont revêtues dans un premier temps pour les protéger lors de leurs
manipulation. En réalité, même si cette fonction protectrice existe, le but d'un revêtement est :
- d'empêcher un accrochage chimique trop important entre fibre et matrice,
- de créer des liaisons interfaciales favorisant la déviation de la fissure matricielle à l'interface,- de permettre le transfert de charge, donc d'avoir une contrainte de frottement τf élevée.
La Fig. I.10 montre l'influence du revêtement des fibres SiC sur le comportement à la
rupture d'un composite (à matrice de Zircon) en flexion d'après [SINGH, 1990]. On observe
une rupture prématurée du composite renforcé par des fibres non revêtues par rapport au
même composite renforcé par des fibres revêtues : ce dernier cas montrant une diminution de
la charge plus graduelle et donnant une dissipation d'énergie plus importante.
30
zircon monolithiquecomposite avec des fibres de SiC non revêtuescomposite avec des fibres de SiC revêtues
Flèche (mm)
Fig. I.10 : Influence de la présence ou non d'un revêtement en BN sur des fibres SiC, sur la
rupture en flexion du composite à matrice de Zircon. D'après SINGH [1990].
La qualité des liaisons interfaciales d'un composite dépend de la qualité du revêtement
de ses fibres. Avec un mauvais revêtement des fibres, le glissement à l'interface va réduire
rapidement les aspérités : usure rapide de l'interface. Cette usure se produit aussi dans les
interfaces fortes et conduit à une dégradation de la résistance au glissement et du
comportement du composite [JERO et al. 1991; KERANS, 1994; KERANS et al. 1994;
KERANS, 1995; SINGH et REDDY 1996].
L'interposition d'une interphase peu rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la
déviation de la fissure matricielle à l'interface interphase/fibre et à réduire la fragilité du
matériau en diminuant la limite de début d'endommagement. Par contre, l'effet inverse se
produit si l'interphase est rigide (par exemple carbure de bore) en favorisant la déviation de
fissure à l'interface matrice/interphase [MARTIN et al. 1992].
L'épaisseur de la couche du dépôt a un effet sur la qualité des liaisons : plus celle-ci est
importante, plus l'effet dissipatif à la rupture du matériau est grand. Mais, avec des épaisseurs
très grandes les propriétés mécaniques du composite chutent après la décohésion (à cause de
la diminution de la contrainte interfaciale de frottement) et il existe une épaisseur optimale
pour laquelle les propriétés sont optimales [MENESSIER et al., 1988].
31
CORBIN et al. [1986] ont étudié l'influence de l'épaisseur du revêtement sur deux types
de composites à fibres SiC et une matrice en nitrure de silicium, le premier type est renforcé
avec des fibres SCS-2 (couche de carbone de 1 µm) et le deuxième avec des fibres SCS-6
(couche de carbone de 3 µm). Les résultats ont montré que la résistance et la déformation à
rupture du composite SCS-6 sont supérieures à celles du composite SCS-2. Ces résultats
montrent que les fibres SCS-2 ont formé une liaison très forte avec la matrice, ce qui n'a pas
été le cas avec les fibres de SCS-6. D'après l'analyse des fibres extraites, les atomes de
silicium ont diffusé dans la couche de carbone des fibres SCS-2 et l'interphase n'est plus riche
en carbone. D'autre part les fibres SCS-6 avec leur couche épaisse ont pu résister à
l'infiltration du silicium pendant l'étape d'élaboration. Cette étude montre l'importance de la
stabilité du revêtement pendant l'élaboration du composite [KERANS et al., 1989].
Les revêtements les plus utilisés sont à base de pyrocarbone et de nitrure de bore. Ils sont
déposés par différentes méthodes et souvent par CVD (Chemical Vapor Deposition).
L'interphase permet d'optimiser les caractéristiques mécaniques interfaciales, mais
l'inconvénient des dépôts utilisés (pyrocarbone et BN) est leur faible résistance à l'oxydation
lors de la fabrication ou pendant le service du composite. Ce phénomène provoque la
dégradation des propriétés interfaciales et par conséquent du comportement du composite
[BARSOUM et al., 1991]. La préparation des composites et des revêtements par la méthode
sol-gel peut jouer un rôle pour limiter ce phénomène car la température finale de densification
par cette méthode est plus basse que celle utilisée avec les méthodes traditionnelles.
I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS INTERFACIALES
L'effet de l'interface dans un composite renforcé a fait l'objet d'un grand nombre de
travaux. Diverses méthodes d'évaluation des propriétés mécaniques de l'interface ont été
mises en oeuvre et on peut les classer en deux catégories [DESPIERRES et CHERMANT,
1995]:
- Méthodes indirectes : elles consistent à solliciter un composite dans son ensemble et
l'utilisation d'un modèle micromécanique est nécessaire pour déduire les caractéristiques de
l'interface. Ces méthodes impliquent par exemple :
- la mesure de la distance entre microfissures, modèle ACK [AVESTON et al., 1971;
AVESTON et KELLY, 1973],
- la mesure de l'ouverture des fissures à la charge et décharge [MARSHALL et EVANS,
1985],
- la mesure de la longueur de déchaussement [THOULESS & EVANS, 1988],
- l'analyse des cycles de charge/décharge [REYNAUD, 1992].
32
- Méthodes directes : elles consistent à solliciter une fibre unitaire dans son environnement
composite ou dans un système supposé reproduire ses caractéristiques (composite modèle).
L'exploitation des résultats est supposée conduire de manière directe au comportement de
l'interface. Selon la méthode de sollicitation, on distingue :
- le test d'extraction "pull-out" (traction sur une seule fibre afin de l'extraire de sa gaine
matricielle),
- les tests d'indentation : l'indentation classique et le "push-out" et le "push-back"
(enfoncement d'une fibre afin de la faire glisser dans la matrice),
- le test de fragmentation sur un composite monofilamentaire (le composite modèle est
sollicté en traction) [CURTIN, 1991; MOLLIEX et al., 1994], (Fig. I.11, a)
- le test "slice" (compression d'un composite modèle entre deux plaques : inférieur rigide et
supérieur ductile) [KAGAWA et HONDA, 1991; HSUEH, 1993]. (Fig. I.11, b)
Fibre Matrice
MatriceFibre
(a) (b)
Fig. I.11 : Principes des tests de fragmentation (a) et slice (b).
Les tests micromécaniques les plus pratiqués pour étudier l'interface fibre/matrice dans
les composites à matrice céramique sont le test d'extraction "pull-out" et les tests
d'indentation. Nous décrirons par la suite ces méthodes que nous avons testées sur nos
composites modèles pour déterminer leurs propriétés interfaciales.
I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out"
A l'origine, ce test a été développée pour les essais sur fibres enrobées par des matrices
polymères [BROUTMAN, 1969]. Plus récemment, cette technique a été utilisée pour
caractériser les propriétés interfaciales des composites à matrice fragile [JUREWICZ et
KERANS, 1988; GOETTLER et FABER, 1988; KUNTZ et al., 1994; MUMM et FABER,
1995].
33
Le principe de cet essai consiste à soumettre une fibre, dont une partie est enchâssée
dans un gaine de matrice, à une contrainte de traction uniaxiale (Fig. I.12), jusqu'à provoquer
la décohésion à l'interface, puis l'extraction complète de la fibre.
Matrice
L
MatriceFibre
Force
e
Fig. I.12 : Schéma d'une éprouvette d'extraction.
Durant l'essai, on peut enregistrer la courbe Force appliquée - Déplacement (Fig. I.13)
Cette courbe peut se décomposer en deux domaines : un premier domaine (A) qui correspond
à la déformation élastique de la partie libre de la fibre qui provoque la décohésion; la chargemaximale (Fd) correspond à la décohésion complète. La décohésion est suivie par une chute
de la force et ensuite l'extraction de la fibre va commencer à partir de la force (F0), mettant en
jeu un frottement. La sortie de la fibre de la matrice est accompagnée par une décroissance
continue de la force appliquée car l'aire des surfaces frottantes diminue.
Force appliquée
Fd
F0
A B
Déplacement
Lex
Glissement (frottement)
34
Fig. I.13 : Courbe typique d'essai d'extraction "pull-out".
Il faut rappeler que cette technique est délicate à réaliser surtout avec des fibres ayant des
petits diamètres. Les résultats présentent une dispersion importante, mais ils permettent
néanmoins d'avoir accès à divers paramètres caractéristiques de l'interface comme les
contraintes de décohésion et de frottement, le coefficient de frottement et aussi l'évolution de
la résistance de l'interface (l'usure à l'interface).
I.1.8.2. Les tests d'indentation
Cette méthode a été développée à l'origine pour les composites à matrice céramique par
MARSHALL [1984]. Il s'agit d'une technique de micro indentation qui consiste à appliquer, à
l'aide d'un indenteur Vickers, une charge sur une fibre qui se présente perpendiculairement à
la surface du matériau poli (Fig. I.14).
Fibre
Matrice
Indenteur
(b) (c)(a)
δ
FEmpreinte de l'indenteur
Fig. I.14 : Schémas de l'essai d'indentation; avant (a), pendant (b) et après (c). D'après
MARSHALL [1984].
A partir de la charge appliquée (F) ainsi que du déplacement (U) de la fibre et en
considérant que la charge appliquée est supportée totalement par les contraintes de friction à
l'interface, tandis que l'effet de dilatation radiale de la fibre (effet de Poisson) pendant l'essai
35
est négligée, on peut déterminer la contrainte interfaciale par l'équation [MARSHALL et
EVANS, 1985] :
τ = F2
4 π2 U R3 Ef(I.9)
où F est la force appliquée, R le rayon de la fibre et Ef module de Young de la fibre.
Mais avec cet essai, on ne peut pas obtenir la décohésion totale de la fibre et l'effet de
Poisson ne peut pas être négligé. Pour ces raisons il est difficile de savoir si les valeurs
obtenues reflètent la contrainte interfaciale de décohésion, la contrainte de frottement ou une
combinaison des deux. MARSHALL et OLIVER [1987] ont modifié ce test en utilisant un
nanoindenteur qui permet de mesurer la force appliquée en fonction du déplacement au cours
d'un chargement et d'un déchargement (Fig. I.15). Les contraintes de frottement et d'une
combinaison frottement - décohésion ont alors été analysées par la prise en compte d'un seuil
de décohésion interfaciale. Ceci a permis, en outre, de calculer l'énergie de rupture et lacontrainte interfaciale de frottement τf à l'aide de l'équation :
U = F2
4 π2 R3 Ef τf - 2 Gc
τf(I.10)
où Gc est l'énergie de rupture en mode II à l'interface.
Fig. I.15 : Courbe charge-décharge d'un essai d'indentation [MARSHALL et OLIVER, 1987].
36
Les avantages de la technique de l'indentation résultent des faits suivants :
- elle peut être appliquée en utilisant une face polie d'un composite unidirectionnel standard,
- elle ne dépend pas des propriétés de rupture de la fibre car celle-ci est testée en compression.
Deux types d'échantillons peuvent être utilisés : il s'agit d'échantillons épais
généralement faciles à réaliser, mais la fibre est comprimée pendant le test ce qui demande
des efforts importants par rapport à la force nécessaire de glissement. De plus, la
détermination de la longueur de la partie décollée de la fibre est difficile à définir et par
conséquent les calculs des contraintes interfaciales nécessitent des hypothèses
supplémentaires. Par contre, les échantillons minces permettent une détermination aisée des
paramètres de l'interface, néanmoins la préparation des éprouvettes contenant des fibres de
faibles diamètres reste l'étape la plus délicate à réaliser. Avec les échantillons minces l'essai
est nommé "push-out" ou "push-down" [KERANS et al., 1989].
Test de "push-out"
LAUGHNER et al. [1986] ont été les premiers à utiliser cette technique, qui consiste à
appuyer à l'aide d'un indenteur sur une fibre, qui se présente perpendiculairement aux surfaces
de l'échantillon, afin de l'extraire de la matrice en utilisant des échantillons minces (épaisseur
de 1 à 3 mm) (Fig. I.16). Dans ce test la décohésion est totale sur l'interface et la fibre glisse
sur toute sa longueur pendant l'étape du glissement.
Matrice
Fibre
F
Fig. I.16 : Principe de l'essai de "push-out"
De la même façon que pour la méthode "pull-out", les contraintes interfaciales de
décohésion et de frottement sont déterminées à partir de la courbe Force-Déplacement. Onpeut distinguer dans cette courbe (Fig. I.17) : un sommet de charge (Fd), après une partie
linéaire (A), qui correspond à la décohésion, puis une chute de la force suivie d'un glissement
(partie B) mettant en jeu un frottement entre la fibre et la matrice.
37
Force appliquée
Déplacement
F
F
d
0
A
B
Fig. I.17 : Courbe typique d'essai de push-out.
Pour éviter de déformer la fibre pendant l'essai, il est préférable que l'indenteur ne soit
pas aigu (ou pointu). BRIGHT et al. [1989] ont utilisé un indenteur de carbure de tungstène
qui a une forme conique avec une base circulaire plate (Fig. I.18) et qui permet d'effectuer
l'essai sans endommagement de la fibre ni contact avec la matrice. Dans les composites à
matrice ductile (métallique), un problème de flexion de l'éprouvette peut apparaître si la
distance du support X est très grande par rapport au diamètre de la fibre (Fig. I.18) [VERMA
et al., 1995].
Matrice
Fibre
30°
XSupport
38
Fig. I.18 : Géométrie conique de l'indenteur pour l'essai de "push-out"
Test de "push-back"
A la fin de l'essai de "push-out", l'échantillon est retourné pour repousser la fibre en sens
inverse (Fig. I.19) .
Matrice
Fibre
FF
Rotation de
180°
(push-out)(push-back)
Fig. I.19 : Principe de l'essai de "push-back"
Pendant l' essai, la fibre est repoussée au-delà de sa position initiale (son origine : point
de départ de l'essai de push-out"). Une courbe Force-Déplacement est enregistrée (Fig. I.20) et
on constate une partie linéaire A jusqu'à un niveau de charge nécessaire pour redémarrer le
glissement. Le glissement de la fibre dans la matrice est accompagné par une croissance
continue de la force appliquée (partie B) car l'aire des surfaces frottantes augmente. Ensuite,
on observe une chute importante de la force au moment du passage par la position
initiale."seating drop" et un nouvel essai de push-out recommence ( partie C Fig. I.20).
Cette technique a été utilisée par JERO [1990], JERO et KERANS [1990] et JERO et al.
[1991] qui ont mis en évidence le crochet de repositionnement "seating drop" qui correspond
à la remise en place de la fibre dans sa position initiale dans la matrice.
39
Fbac
A
BC
Fig. I.20 : Courbe Force-Déplacement d'un essai de "push-back".
Ce phénomène montre clairement que le glissement est fortement contrôlé par la rugosité
: au départ de l'essai de "push-out", juste après la décohésion et au début du glissement, les
surfaces rugueuses de la fibre et de la matrice sont en coïncidence; cette coïncidence est
retrouvée lors du retour de la fibre à sa position initiale par l'essai de push-back.
La figure I.21 montre le schéma du scénario avant, pendant et après le phénomène de
"seating drop". La force pendant la position 1 est une force globale nécessaire pour faire
glisser tous les contacts fibre/matrice sans avoir un effet des aspérités de la fibre et des creux
de la matrice. Ensuite les aspérités commencent à être en correspondance avec une pente
négative du contact (position 2) manifeste par une chute de la force. Les surfaces rugueuses de
la fibre et de la matrice sont en coïncidence (position 3) ce qui correspond à la position initiale
de la fibre. Pour sortir de cette coïncidence il est nécessaire d'augmenter la force pour
surmonter la pente (position 4). Enfin à la position 5, le glissement revient au même niveau
qu'au début (position 1).
40
Fig. I.21 : Schéma du scénario de "seating drop" : glissement ordinaire entre les surfaces (1),
aspérités commençant à être en correspondance (2), position initiale de la fibre (3), aspérités
commençant à sortir de la correspondance (4) et de nouveau le glissement ordinaire .
Cette technique permet de séparer l'effet de la rugosité de l'effet du frettage thermique
qui s'exercent sur l'interface pendant le glissement (cf. § I.1.5. ). Les niveaux de force avant et
après le seating drop (positions : 1 et 5, Fig. I.21) correspondent à ces deux effets (rugosité et
frettage thermique), tandis que le niveau de force au moment de la coïncidence (position
initiale : 3, Fig. I.21) correspond seulement au frettage thermique. Cette analyse a permis de
calculer l'amplitude moyenne des aspérités par la relation [JERO et al., 1991] :
δ = ∆F kπ ζ R
1
exp ( 2 µ k Le
R ) - 1
(I.11)
où :
∆F est la différence de force entre les valeurs avant le seating drop et le moment de la
coïncidence (Fig. I.20),
k et ζ sont des constants liés aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à
partir du calcul du Lamé, par les relations :
k = Em νf
Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) et
ζ = Em Ef
Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) (I.12)
41
En utilisant la fibre SCS-6 dans des matrices de verre et mesurant les diamètres des
nodules superficiels de la fibre, on trouve que leurs dimensions sont variées et que leur
diamètre maximal est environ de 10 µm. Cette valeur est en corrélation avec la période de
seating drop ∆D mesurée sur la courbe Force-Déplacement (Fig. I.20) et qui a une valeur
entre 9 et 13 µm [JERO et al., 1991].
Enfin, l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement pendant le glissement peut
être contrôlée par la mesure de sa valeur après la décohésion en push-out et juste après le
seating drop en push-back. La dégradation à l'interface peut être étudiée en faisant plusieurs
cycles d'essais push-out et push-back consécutifs [JERO et al., 1992].
I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A PARTIR DES ESSAIS
D'EXTRACTION ET D'INDENTATION
Les caractéristiques de l'interface paraissent un élément clef pour la détermination du
comportement des matériaux composites. Les caractéristiques de l'interface comportent : lacontrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le coefficient de frottement (µ),
l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs physico-chimiques.
Nous avons signalé auparavant que plusieurs facteurs pouvaient intervenir dans les
caractéristiques de l'interface. A part les propriétés des constituants et les conditions
d'élaboration, les conditions expérimentales pendant les tests micromécaniques peuvent aussijouer un rôle. Par exemple, la vitesse de chargement a un effet sur les valeurs de τd
[GOETTLER et FABER, 1988] et aussi sur l'allure des courbes force - déplacement.
Plusieurs traitements des résultats de ces tests ont été effectués en considérant le type de
composite étudié et en ajoutant les simplifications nécessaires.
Calcul simple de τd et τf (modèle linéaire)
C'est l'exploitation la plus simple pour calculer les contraintes interfaciales τd et τf. Ce
modèle suppose que la force appliquée est supportée par une contrainte interfaciale constantele long de l'interface fibre/matrice [MARSHALL, 1984]. Les contraintes τd et τf sont
calculées ainsi :- contrainte interfaciale de la décohésion τd : on considère que cette contrainte est constante le
long de la fibre et se calcule à partir de l'équilibre des forces exercées sur l'échantillon par la
relation suivante:
τd = Fd2 π R Le
(I.13)
42
où Fd : la force nécessaire pour provoquer la décohésion (voir courbes force - déplacement
Figures I.13 et I.17 ), Le : longueur enchâssée ( ou l'épaisseur de l'échantillon) et R : rayon de
la fibre.Ce calcul simple présente l'avantage de ne faire intervenir que la force Fd et la surface de
décohésion (2.π.R.Le), mais il ne fournit qu'une valeur moyenne apparente de τd qui n'est pas
uniforme le long de la fibre [GRAY, 1984 ; KERANS et PARTHASARATHY 1991].- contrainte interfaciale du frottement τf : l'étape B (Figures I.13 et I.17) fournit théoriquement
une évolution linéairement décroissante dont la pente permet d'obtenir une valeur moyenne dela contrainte interfaciale de frottement τf.
F F + dF
dxxτf
τf
Fig. I.22 : Volume représentatif élémentaire et équilibre statique des contraintes dans une
fibre pendant le glissement
A partir de l'équilibre d'un élément de longueur dx de la fibre (Fig. I.22), on trouve :
σf π R2 + (σf + dσf) π R2 - τf 2 π R dx = 0 (I.14)
où :σf = F
π R2 (I.15)
Finalement on obtient:dσfdx
= - 2 τfR
(I.16)
Dans le cas où τf est constante, la pente de la courbe pendant l'étape B égale à - 2 τf
R et
on peut aussi calculer τf par la relation :
τf = F0
2 π R Le = constante (I.17)
43
où F0 est la force juste après la décohésion au début du glissement (où x= 0 et F = F0).
L'estimation des contraintes interfaciales τd et τf dans ce modèle, est raisonnable par
rapport aux autres modèles qui prennent en compte des effets intervenants dans le
comportement interfacial [SINGH et al., 1996].
Calcul τd et τf par d'autres modèles
Plusieurs modèles de calcul ont été proposés par des études plus approfondies réalisées à
partir des essais d'extraction et d'indentation pour estimer les caractéristiques de l'interface.
Concernant les essais d'extraction, GRESCZUK [1969] a été le premier à modéliser laforce maximale Fd pour laquelle apparaît la décohésion et la force F0 correspondante au début
du glissement par "Shear-Lag model":
Fd = 2 π R τd
β tanh (β Le) (I.18)
β = 2 Gi
bi R Ef (I.19)
F0 = π R2 σ0z [ 1 - exp (
- 2 µ z Le
R ) ] (I.20)
oùLe : la longueur enchâssée,
R : rayon de la fibre,Gi : module de cisaillement de l'interface,
bi : épaisseur effective de l'interface,
µ : le coefficient du frottement,σ0 : la contrainte de compression résiduelle à l'interface,
z : un paramètre dépendant des propriétés de la fibre et de la matrice et qui est égale à :
z = Em νfEf ( 1 + νm )
(I.21)
où νf et νm les coefficients de Poisson respectivement pour la fibre et la matrice.
Le même modèle a été développé par SHETTY [1988] pour l'essai de "push-out" quidiffère par la relation de la force F0 correspondante au début du glissement donnée par :
F0 = π R2 σ0z [ exp (
2 µ z Le
R ) - 1 ] (I.22)
44
Quand la longueur enchâssée est petite par rapport au diamètre de la fibre, on retrouve
les mêmes équations (I.13 et I.17) utilisées dans le modèle linéaire [GRESCZUK, 1969;
KERANS et PARTHASARATHY, 1991].On retrouve les mêmes équations (I.20 et I.22) concernants la force F0 au début du
glissement pendant les essais d'extraction et de "push-out" dans le modèle proposé par
KERANS et PARTHASARATHY [1991]. Mais cette fois le paramètre z est remplacé un
autre paramètre (k) lié aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à partir du
calcul du Lamé, par la relation (I.12).
D'autres modèles ont aussi été réalisés pour étudier l'interface et déduire ses
caractéristiques [GRAY, 1984 ; HUTCHINSON et JENSEN, 1990 ; HSUEH et al., 1991 ;
HSUEH, 1993].
I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES
Plusieurs méthodes ont été utilisées pour élaborer les échantillons des composites
modèles afin de caractériser l'interface. En général, pour les composites à matrice céramique,
on doit passer par une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point de
fusion (ou point de ramollissement si la matrice est de verre) pour établir la densification.
KAGAWA et HONDA. [1991], KERANS et PARTHASARATHY [1991], JERO et al.
[1991] et RAUSCH et al., [1992] ont préparé leurs composites en plaçant des fibres entre des
plaques de verre (produites par l'industrie) qui forment la matrice et à chauffer à une
température déterminée sous vide ou sous gaz inerte en appliquant une charge sur les plaques
de façon à ce que la matrice forme un solide continu (Méthode I). BRIGHT et al.[1991] ont
fait la comparaison entre la méthode précédente et une autre qui consiste à chauffer sous
argon, à une température supérieure au point de fusion, des baguettes de verre de borosilicate
(également produites par l'industrie) comportant des trous capillaires contenant des fibres de
SiC préalablement insérées dans ces trous (Méthode II).
Or, la fusion et le pressage à chaud peuvent endommager les fibres et l'homogénéité
globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986 ; DONGXIN et PANTANO, 1986 ;
FITZER et GADOW, 1986]. Par conséquent, les propriétés de l'interface sont modifiées et on
obtient des valeurs différentes avec chaque technique pour le même composite (Tableau)
[BRIGHT et al., 1991].
Tableau I.1 : Comparaison de la contrainte interfaciale du frottement τf et du coefficient de
frottement µ pour un composite élaboré par la méthode I (monofilament) et un autre élaboré
par la méthode II (multifilament), testés par le "push-out". D'après BRIGHT et al. [1991].
45
Fibre Matrice
Méthode
d'élaboration
Contrainte defrottement τf
(MPa)
Coefficient de
frottement
µSCS-6 CGW-7740* Méthode I 13,8 0,27
SCS-6 CGW-7740* Méthode II 3,43 0,05
* Verre Pyrex
L'enjeu actuel pour l'optimisation de l'interface est d'essayer de nouvelles combinaisons
fibre/matrice par plusieurs méthodes d'élaboration du matériau composite.
I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL
Les caractéristiques mécaniques des composites à matrice céramique et fibres longues
dépendent fortement de leurs caractéristiques interfaciales. Il apparaît donc important de
comprendre le rôle de l'interface et les effets qui interviennent dans ce rôle. Il est nécessaire
aussi de quantifier les caractéristiques interfaciales par l'application des tests connus comme
les tests d'extraction, de "push-out" et de "push-back".
L'objectif de ce travail est d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle
méthode en utilisant des fibres longues de carbure de silicium (SiC) incorporées dans une
matrice de verre fabriquée par la méthode sol-gel. Ensuite, nous étudierons le comportement
micromécanique de l'interface de ce composite par les méthodes décrites précédemment.
Nous montrons brièvement dans le paragraphe suivant les principes de la méthode sol-
gel pour élaborer des verres.
I.2. LE PROCEDE SOL-GEL
I.2.1. GENERALITES
L'originalité du procédé sol-gel réside dans l'obtention, à basse température (chimie
douce), d'un matériau ou d'une poudre de structure généralement amorphe qui fournit un verre
ou une céramique par traitement thermique ultérieur [BRINKER et SCHERER, 1990].
L'idée de base de ce procédé consiste à gélifier un sol (suspension, dans un liquide, de
particules de taille inférieure à 0,1 µm, ou liquide constitué d'un précurseur organique ou
inorganique) et de créer progressivement un réseau tridimensionnel d'oxyde par une étape
d'hydrolyse suivie d'une étape de polymérisation ou condensation du précurseur. On obtient
ainsi des espèces de plus en plus condensées qui forment un gel : un "quasi solide" qui peut
46
être rigide (gel de silice) ou élastique comme la gélatine. Un traitement thermique de séchage
et de densification de ce gel conduit ensuite au matériau [PHALIPPOU, 1987; PIERRE,
1992].
Cette technique a été largement utilisée, d'abord pour fabriquer des combustibles
nucléaires dans les années 60, puis pour élaborer des catalyseurs, des verres, des céramiques
(composites ou non), des dépôts en couche mince, des fibres, etc. [ROY, 1987; KLEIN, 1988;
BRINKER et SCHERER, 1990].
Les avantages du procédé sol-gel sont les suivants [ULRICH, 1988 ; PIERRE, 1992] :
- faible coût énergétique : les gels secs peuvent être vitrifiés ou frittés à plus basse
température que celle utilisée dans l'industrie pour les matières premières conventionnelles,
- mise en oeuvre simplifiée : la viscosité des sols et des gels permet d'élaborer directement les
matériaux sous les formes les plus variées : couches minces, fibres, poudres fines et matériaux
massifs,
- des matériaux sur mesure : le contrôle des réactions de condensation permet d'orienter la
polymérisation et d'optimiser les caractéristiques du matériau en fonction de l'application
envisagée,
- grande pureté et meilleure homogénéité du matériau.
Le procédé sol-gel permet d'élaborer des verres de plusieurs variétés qui peuvent ainsi
s'adapter aux domaines d'applications envisagés. Ces verres ont les mêmes propriétés que
ceux fabriqués par les méthodes traditionnelles [PIERRE, 1992]. Diverses méthodes ont été
utilisées pour élaborer des verres par le procédé sol-gel. La Fig. I.23 schématise les étapes
nécessaires à l'obtention d'un verre par la voie sol-gel [PHALIPPOU, 1987].
47
Sol ou solution
Gel imbibé de solvant
Xérogel Aérogel
Gel sec
Frittage Pressage à chaud
Fusion
Verre
Gélification
Séchage
Traitement thermique
Fig. I.23 : Etapes suivies pour obtenir un verre par le procédé sol-gel [PHALIPPOU, 1987].
I.2.2. ELABORATION DES GELS
La préparation des gels fait intervenir des réactions de polymérisation inorganiques.
Deux voies sont utilisées :
- Voie inorganique : cette voie utilise des solutions aqueuses de sels minéraux (chlorures,
nitrates,...) dissous dans l'eau. La réaction fait intervenir deux étapes :
1- acidification de la solution aqueuse qui conduit à la formation d'espèces protonées
O-M-OO
O
H+O-M-O
O
OH où M est un métal (Si, Al, Ti, etc.)
2- polycondensation avec élimination des molécules d'eau
O-M-O
OO-M-O
O
OH H+O O-M-O
O
OO-M-O
O
O
- + H O2
48
On obtient ainsi un réseau d'oxydes polymèriques qui forment le gel. Cette voie est utilisée
dans les procédés de fabrication industrielle des poudres, mais le contrôle des nombreux
paramètres qui la régissent est souvent délicat, surtout dans un milieu concentré.- Voie organométallique : cette voie utilise des précurseurs tels que les alcoxydes M(OR)n où
M est un métal, R un radical organique (de type méthyle CH3, éthyle C2H5, etc.) et n le degré
de valence du métal. Deux étapes interviennent dans la réaction :
1- hydrolyse de l'alcoxyde (exemple avec M = Si)
RO-Si-OR
OR
OR
H O2 RO-Si-O
OR
OR
H
2- condensation avec élimination de molécules d'alcool ou de molécule d'eau
RO-Si-O
OR
OR
+ RO -Si-OR
OR
OR
RO-Si -O-
OR
OR
H Si -OR
OR
OR
+ ROH
RO-Si-O
OR
OR
-Si-OR
OR
OR
+H HO RO-Si -O-
OR
OR
Si -OR
OR
OR
+ H O2
Cette condensation se poursuit jusqu'à la disparition totale des groupements OH ou OR au
profit des pontages oxygène-métal-oxygène et conduit à une stucture continue
tridimensionnelle ( telle que celle présentée sur la Fig. I.24) comportant encore des
groupements hydroxyles terminaux.
40 A°
Fig. I.24 : Structure d'un gel de silice après la densification [ULRICH, 1988]
49
Les gels obtenus par cette voie permettent la préparation de nouveaux matériaux
amorphes ou cristalins, avec une large diversité dans la mise en forme, une meilleure pureté et
une grande homogénéité [PHALIPPOU, 1987 ; BRINKER et SCHERER, 1990].
I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de condensation
De nombreuse études ont été conduites pour déterminer les paramètres qui gouvernent
les réactions d'hydrolyse et de condensation. Ces paramètres sont :
- la nature du catalyseur (acide ou base dissous dans l'eau) : le catalyseur permet de réaliser
les réactions en milieu basique ou en milieu acide. La réaction d'hydrolyse est favorisée en
milieu acide; par contre, en milieu basique, la polycondensation est plus rapide et par
conséquent la gélification est plus courte; dans un milieu neutre les vitesses des deux
réactions sont équivalentes [YAMANE et al., 1984],
- la nature du précurseur : la nature du précurseur a une influence importante dans la synthèsedes gels. Dans la série des esters M(OR)4, plus le radical organique R est long et plus difficile
est la réaction d'hydrolyse [SANCHEZ, 1988].
- le solvant : la synthèse d'un gel nécessite l'emploi d'un solvant qui intervient pendant
l'hydrolyse et le séchage du produit. Il est préférable d'utiliser le solvant qui a le même radical
alcoyle que le précurseur. Pour élaborer le gel de silice les solvants les plus utilisés sont leméthanol avec le tétramétoxysilane [TMOS : Si(OCH3)4], et l'éthanol avec le
tétraéthoxysilane [TEOS : Si(OC2H5)4]. La Fig. I.25 montre les limites de miscibilité de ces
deux systemes "précurseur-solvant" à la température ambiante. Pour avoir une miscibilité plus
grande, on effectue la réaction à température plus élevée [PRASSAS et HENCH, 1984].
-la quantité d'eau : la proportion d'eau ajoutée au sol exerce une grande influence sur la
vitesse de gélification et les caractéristiques du gel. Avec un faible nombre de molécules
d'eau, le gel reste élastique à basse température et le temps de gélification est long. Dans le
cas inverse, la gélification est rapide et la totalité des liaisons M-OR sont hydrolysées et se
polycondensent. On obtient alors un gel dur à forte connectivité. Le frittage à haute
température entraîne un retrait important de ce gel [PHALIPPOU, 1987].
50
Fig. I.25 : Diagramme de miscibilité du système Si(OR)4-ROH-H2O [PRASSAS. 84].
I.2.3. SECHAGE DES GELS
L'eau et l'alcool qui se trouvent dans les pores du gel ne font pas partie du gel lui-même.
Ils sont nécessaires à son élaboration. Une fois le gel obtenu, les solvants doivent être
évaporés. On agit généralement sur la température pour atteindre ce but, mais il faut prendre
des précautions lors du séchage surtout lorsqu'il s'agit du méthanol de manière à éviter
l'oxydation des radicaux organiques liés au silicium qui n'auraient pas réagi lors de la réaction
d'hydrolyse. L'oxydation des radicaux organiques résiduels doit être menée à température
modérée pour éviter la carbonisation du gel. Un gel carbonisé sera difficilement converti en
verre transparent [PHALIPPOU, 1987].
Ces éléments mettent en évidence que le passage du gel humide au gel sec est une étape
très importante du procédé sol-gel pour l'obtention de verre. Les méthodes les plus utilisées
pour effectuer le séchage sont le séchage conventionnel et le séchage en conditions
supercritiques.
51
I.2.3.1. Séchage conventionnel
Cette méthode de séchage est la plus simple puisqu'il suffit en principe de laisser le gel
dans des conditions normales de température et de pression, ou encore d'accélérer le séchage
par l'augmentation de la température et/ou la diminution de la pression (vide). Le séchage
d'un gel en utilisant cette méthode conduit à un matériau dénommé xérogel. Ce type de
séchage est accompagné de rétrécissement et de fractures du gel dus aux forces capillaires qui
s'exercent sur les parois des pores à l'interface solide-liquide-gaz, Fig. I.26 [SCHERER, 1986;
BRINKER et SCHERER, 1990].
Solide
LiquideVapeur
Φγsl
γlvγsv
r
Fig. I.26 : Section de pore cylindrique de rayon r dans un gel [SCHERER, 1986].
Ces forces capillaires (p) s'expriment par la loi de Laplace :
p = - 2 . ∆γ
r (I.24)
où r est le rayon du pore et ∆γ = γsl - γsv = - γlv . cos Φ, les γ étant les enthalpies libres de
surface solide-liquide (sl), solide-vapeur (sv) et liquide-vapeur (lv) et Φ l'angle de
raccordement "liquide-paroi" dans le pore.
donc
p = 2 . γlv . cos Φ
r(I.25)
si Φ = 0, on obtient
p = 2 . γlv
r (I.26)
Si la vitesse d'évaporation est rapide, le rétrécissement est plus important. Cela est dû aufait que, lorsque le solvant quitte les pores, [car γsv (solide-vapeur) est supérieur à γlv (liquide-
52
vapeur)] une compression du réseau s'ensuit, éventuellement suivie de l'apparition de
fractures.
Fig. I.27 : Pression hydrostatique en fonction du rayon de pore [ZARZYCKI, 1984].
Les xérogels sont obtenus principalement sous forme de poudre mais il est possible de les
préparer sous forme monolithique à condition d'éviter l'apparition des fractures. Les moyens
efficaces pour les éviter sont :
1- diminuer la tension superficielle : en utilisant un solvant ayant une tension superficielle
plus faible ou en ajoutant des composés tensioactifs ou des agents chimiques permettant de
contrôler le séchage (DCCA : Drying Control Chemical Agent) tel que le formamide et le
glycérol [ULRICH, 1988].
2- augmenter la résistance du solide : par évaporation très lente du solvant [KLEIN, 1988], ce
qui peut être réalisé par un chauffage judicieusement programmé.
3- augmenter le rayon des capillaires : la pression hydrostatique sur les parois des pores est
grande si le diamètre des pores est petit, conséquence de la loi de Laplace citée plus haut, Fig.
I.27 [ZARZYCKI, 1984]. Ce diamètre des pores dépend des conditions initiales de
gélification : si on prépare des gels en milieu basique, le diamètre des pores est plus grand que
pour une gélification en milieu acide [KLEIN, 1988].
I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques
53
Le principe de cette méthode est d'évacuer, dans un autoclave, le solvant contenu dans la
porosité du gel en conditions de pression et de température (au-delà du point critique) pour
lesquelles il n'existe qu'une seule phase homogène. Il n'y a plus d'interface liquide-gaz et en
conséquence, l'énergie interfaciale, liquide-gaz du solvant, est nulle.
NICOLAON et TEICHNER [1968] signalent que c'est KISTLER qui a été le premier à
utiliser cette méthode en 1932 pour obtenir un matériau sec qu'il a appelé aérogel. Dans de
telles conditions les forces capillaires n'existent plus et les craquelures ne se produisent plus.
La Fig. I.28 montre les divers chemins qui peuvent être adoptés pour passer au-delà du point
critique.
Fig. I.28 : Diagramme pression-température et chemins suivis pour l'évacuation
supercritique [PHALIPPOU, 1987].
Le trajet (1-2-3) correspond à une augmentation initiale de la pression suivie d'un
chauffage à pression constante. Le trajet (1-3) se rapporte à l'augmentation simultanée de la
pression avec la température.
Après l'évacuation du solvant la pression est ramenée à la pression atmosphérique, une
purge de l'appareil par un gaz neutre est nécessaire avant le refroidissement, pour éviter toute
recondensation des dernières traces de vapeurs.
54
Très souvent, le gel contient un mélange "solvant+eau" et les conditions critiques (Tc et
Pc) du mélange sont différentes de celles du solvant. PRASSAS et al. [1984] ont donné une
méthode qui permet de calculer les valeurs réelles corrigées des coordonnées critiques du
solvant quand celui-ci est mélangé à l'eau à l'aide des deux équations suivantes :
- pour la température critique :
Tc = TcH2O + fsolv. (Tc
solv. - TcH2O) (I.27)
- pour la pression critique :
Pc = PcH2O + fsolv. (Pc
solv. - PcH2O) (I.28)
où :fsolv. = masse du solvant
masse du solvant + masse d'eau (I.29)
Par cette méthode de séchage on élimine les contraintes capillaires qui causent les
dommages rencontrés lors du séchage conventionnel [NICOLAON et TEICHNER, 1968],
mais cela ne veut pas dire que l'on obtienne systématiquement un aérogel non fissuré.
Plusieurs paramètres interviennent sur la monolicité de l'aérogel [ZARZYCKI, 1984;
PHALIPPOU, 1987] :
- la composition du gel; nature et quantités, de précurseur, de solvant et d'eau dans le gel; la
vitesse de chauffage ; les dimensions du gel et sa forme; la température de gélification; le
vieillissement préalable du gel [PAJONK et al., 1997].
Tous ces paramètres ont été étudiés et optimisés pour synthétiser des aérogels
monolithiques [PRASSAS et al., 1984; HDACH et al., 1990; ELIMAME, 1994].
I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE
Le gel sec se distingue d'un verre par sa porosité et sa teneur en eau (ou en solvant). Pour
convertir un gel sec en verre, un traitement thermique doit être effectué. Plusieurs facteurs
interviennent pour déterminer le protocole du traitement thermique et la température finale de
la densification : la composition du gel, la morphologie, le type du gel (xérogel ou aérogel),
les réactions chimiques du gel, la nature de l'atmosphère pendant le traitement et la vitesse du
chauffage. Tous ces paramètres sont contrôlés lors de la procédure de préparation
[MUKHERJEE, 1980; YAMANE, 1988; JAME, 1988; BRINKER et SCHERER, 1990]. La
Fig. I.29 montre la succession des changements structuraux d'un gel, pendant la gélification,
le séchage et le traitement thermique [ULRICH, 1988].
55
Fig. I.29 : Succession des changements structuraux du gel [ULRICH, 1988].
Diverses méthodes ont été utilisées pour transformer un gel sec en verre [MUKHERJEE,
1980; PHALIPPOU, 1987] :
1- par frittage conventionnel en dessous de Tg, (Tg : température de transition vitreuse)
2- par frittage au-dessus de Tg (avec ou sans pressage) sans dépasser la température de la
fusion,
3- par fusion.
Dans tous les cas il faut empêcher la cristallisation du gel et il faut connaître la
température à laquelle le gel peut être transformé en verre.
56
Une première méthode de conversion (frittage en dessous de Tg) a été utilisée dans le
cas où le gel est relativement dense. Les xérogels présentent en effet une densité supérieure à
celle des aérogels, ceci étant dû à la forte contraction qui se produit aux températures
inférieures à 100 °C pendant la polycondensation [MUKHERJEE, 1980].
Les aérogels se densifient à des températures supérieures à celles nécessaires pour
densifier les xérogels (à cause de leur grande porosité) par un phénomène de frittage où
l'écoulement visqueux joue le rôle principal. Le frittage s'effectue dans un faible domaine detempérature (proche de Tg du verre) [PHALIPPOU, 1987 : YAMANE, 1988; BRINKER et
SCHERER, 1990].
La Fig. I.30 montre la cinétique de densification d'un aérogel de silice à différentes
températures [WOIGNIER et al., 1990 (a)].
Fig. I.30 : Densité du verre de silice en fonction de la température finale et du temps du
maintien de l'aérogel à cette température, (+) 1250 °C, (o) 1200 °C, (∆) 1100 °C, (❏) 1050
°C, (❈) 1005 °C et (◆) 980 °C [WOIGNIER et al., 1990 (a)].
Trois phénomènes gênants peuvent être rencontrés lors de la densification d'un gel sec;
1- fissuration du gel : elle provient de l'expansion de la vapeur de l'eau (ou du solvant) dans
les pores du gel pendant le chauffage.
2- carbonisation du gel : un chauffage brutal du gel organométallique entraîne un dépôt de
carbone à l'intérieur même de celui-ci. Les produits de la combustion de l'alcool et de
l'oxydation ménagée des radicaux organiques résiduels (CO2 et CO), interagissent sous
certaines conditions pour donner un dépôt de carbone [WOIGNIER et al., 1990 (a) et (b)].
57
3- moussage du gel (bloating) : le gel devient comme une mousse et s'opacifie, du fait de la
densification de la surface avant celle du coeur. Ceci résulte d'une fermeture prématurée des
pores ouverts et par conséquent de l'emprisonnement des gaz à l'intérieur du gel
[PHALIPPOU, 1987].
Pour éviter ces problèmes et obtenir des verres monolithiques et transparents, le
traitement thermique doit être bien contrôlé, notamment la nature de l'atmosphère et la vitesse
de chauffe [KLEIN et al., 1984; KAWAGUCHI et al.,1984] ]. En plus, les aérogels doivent
subir un traitement d'oxydation qui a pour effet d'éliminer les résidus organiques restant lors
du séchage supercritique. Ce traitement s'effectue à basse température (T < 600 °C)
[PHALIPPOU, 1987].
I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-GEL
Pour élaborer des composites à matrice céramique (ou verre), il y a souvent passage par
une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point du fusion pour établir
la densification. Or pendant cette étape, les fibres ou les particules risquent d'être
endommagées et l'homogénéité globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986;
DONGXIN et PANTANO, 1986; FITZER et GADOW, 1986].
Le procédé sol-gel présente plusieurs avantages pour élaborer des composites à matrice
céramique (ou verre) :
- densification à des températures inférieures à celles utilisées dans les méthodes
traditionnelles, voir Fig. I.31 [MACKENZIE,1988],
- obtention d'une microstructure uniforme du composite,
- diminution ou suppression du pressage,
- variation facile de la composition de la matrice pour modifier la chimie de l'interface et les
coefficients de dilatation thermique qui jouent un rôle important dans les contraintes
thermiques résiduelles [DONGXIN et PANTANO, 1986; BRINKER et SCHERE, 1990].
La réalisation de matériaux composites à filaments continus est constituée de plusieurs
étapes :
1- imprégnation des fibres (ou substrat fibreux) par un sol de faible viscosité,
2- gélification du sol qui contient les fibres : une interface intime peut être obtenue après la
gélification,
3- évaporation des solvants par séchage,
4- densification par traitement thermique avec ou sans pressage.
58
Fonte
T
Tg
r
1500 °C
pérature
Temps
Refroidissement
Recuit
Gélification
Séchage
Pyrolyse
Densification
(1)
(2)
Fig. I.31 : Comparaison des étapes nécessaires pour fabriquer un verre par la méthode
traditionnelle (1) et la méthode sol-gel (2) [MACKENZIE,1988].
Pour éviter une ségrégation ou fissuration entre les fibres et la matrice pendant l'étape de
séchage ou de densification, du fait de la contraction de la matrice, plusieurs solutions ont été
appliquées;
- pressage à chaud : dans des conditions (T et P) modérées par rapport aux méthodes
classiques. Par cette méthode FITZER et GADOW [1986] et DONGXIN et PANTANO
[1986] ont obtenu des composites à fibres longues qui ont des propriétés comparables et
mêmes meilleures que celles des composites de même composition mais élaborés par la
méthode traditionnelle.
- multiplier l'imprégnation des fibres dans le sol [CLARK, 1986],
- contrôler le séchage en ajoutant des agents chimiques comme le glycérol dans le sol pour
diminuer le retrait [LANNUTTI et CLARK, 1984]
59
- effectuer la gélification du sol à basse températures (freeze gelation). En revenant à
température ambiante on obtient un gel poreux qui se densifie par traitement thermique
[RUSSELL-FLOYED et al., 1993].
I.2.6. CONCLUSION
L'élaboration des matériaux composites par les méthodes classiques nécessite des
températures élevées. Elle entraîne de ce fait des dépenses d'énergie importantes.
Basées sur des réactions de polymérisation inorganique, la technique sol-gel permet
d'obtenir à température ambiante un matériau parfaitement homogène et amorphe : un gel.
Ensuite par séchage on obtient un gel sec (xérogel ou aérogel) à forte porosité.
L'obtention particulière d'un verre nécessite un traitement thermique bien contrôlé pour
assurer la monolicité et la transparence du matériau.
Cette méthode de synthèse présente des avantages indéniables puisque l'homogénéité du
matériau étant acquise dès le départ, les températures finales d'élaboration sont relativement
faibles. De plus la souplesse du procédé permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes
et avec des compositions différentes.
62
Chapitre II
TECHNIQUESEXPERIMENTALES
63
II. TECHNIQUES EXPERIMENTALES
Dans ce chapitre nous allons décrire les différentes étapes conduisant à l'élaboration de
composites modèles qui ont servi pour cette étude. S'agissant de la caractérisation de
l'interface, deux dispositifs ont été spécialement développés au laboratoire.
Les composites modèles que nous avons élaborés ont été réalisés à partir de trois types
de fibres de carbure de silicium (SiC) et d'une matrice de silice que nous avons élaborée par le
procédé sol-gel en utilisant deux méthodes de séchage.
II.1. LE RENFORT SIC
Le choix d'une fibre de gros diamètre a été motivé par la facilité de sa manipulation lors
des étapes d'élaboration et par des observations moins délicates au cours d'une caractérisation
en microscopie optique.
Dans ce travail nous avons utilisé trois types de fibre longue de carbure de silicium
(SiC):
-fibre AVCO SCS-2,
-fibre AVCO SCS-6,
-fibre BP Sigma
Le tableau (II.1) résume les principales caractéristiques de ces trois types de fibre
[GOETTLER et FABER, 1988; BRIGHT et al., 1989; MORSHER et al., 1989; JERO et al.,
1991; BHIHE 1992; ROMAN et AHARONOV, 1992; MOLLIEX et al., 1994; HONDA et
KAGAWA 1995; MUMM et FABER, 1995]
Tableau II.1 : Caractéristiques des renforts utilisés
Propriétés SCS-2 et SCS-6 Sigma
Diamètre Df (µm) 140 - 143 100
Module de Young Ef (GPa) 400 - 427 340 - 420
Contrainte de rupture en
traction σfR (MPa) 3790 - 4140 3250
Amplitude des aspérités δ (µm) 0,18* 0,45
Coefficient de Poisson νf 0,17 - 0,2 0,19
Coefficient de dilatation
thermique :
- radial αrf 10-6 C-1 2,53 - 4 4,6 - 5
- longitudinal αrl 10-6 C-1 2 - 5 4,6 - 5
64
* cette valeur concerne la fibre SCS-6
Ces fibres sont obtenues par un dépôt chimique en phase vapeur (CVD : Chemical Vapor
Deposition). Elles se distinguent par la nature du substrat sur lequel est réalisé le dépôt de carbure de
silicium (carbone ou tungstène), par la composition de ce dépôt et par la nature du revêtement de
surface.
La technique CVD consiste à réaliser à partir d'une phase gazeuse, une réaction chimique
hétérogène sur une surface chauffée donnant naissance à une phase condensée [FOLTZ, 1985]. La
figure II.1 montre le principe de fabrication des fibres de carbure de silicium par cette technique. Le
dépôt est réalisé par le passage d'une âme-substrat dans un réacteur sous pression réduite et
température élevée (environ 1350 °C). L'introduction d'un mélange de gaz (hydrogène + vapeur de
silane) dans le réacteur permet de réaliser la réaction nécessaire pour déposer les particules de SiC sur
l'âme-substrat.
Substrat
Fibre de SiC
Réacteur
Hydrogène + Vapeur de silane
Gas pour recycler
Fig. II.1 : Schéma du principe de fabrication des fibres SiC par la technique CVD.
Les fibres SCS-2 et SCS-6
Ces deux fibres sont fabriquées par la société Textron Speciality Materials (USA). Les deux
fibres possèdent quasiment la même structure et diffèrent par l'épaisseur de la couche extérieure. Le
65
dépôt est réalisé sur une âme-substrat en carbone ayant un diamètre de 33 µm. La superposition de
plusieurs couches de SiC et d'une couche de revêtement finale de carbone conduit à une fibre de
diamètre de l'ordre de 140 µm (Fig. II.2). L'épaisseur de la couche finale de carbone est de 1 µm pour
la fibre SCS-2 et de 3 µm la SCS-6.
Couche de revêtement en C
Zone extérieure en SiC
Zone intérieure en SiC + C
Coeur en C
0 16,5 35 70Distance du centre de la fibre ( m)µ
Fig. II.2 : Schéma de la microstructure des fibres SCS-2 et SCS-6.
Il faut noter que ces fibres sont particulièrement utilisées dans le domaine aéronautique pour
leur bonne stabilité thermique, leurs propriétés mécaniques et leur diamètre important. Elles sont
aussi destinées au renforcement des matrices céramiques ou métalliques, comme le renforcement du
titane par SCS-6 et de l'aluminium par SCS-2 par exemple.
Fibre Sigma -BP
Cette fibre est produite par la société British Petroleum International (UK). Le dépôt de SiC est
réalisé sur un coeur de tungstène de 13 µm de diamètre. L'utilisation du tungstène en tant que substrat
permet d'éviter les contraintes résiduelles au sein de la fibre (le SiC et le tungstène ont pratiquement
le même coefficient de dilatation).
Il faut noter que l'état de surface de ces trois fibres n'est pas le même. La fibre Sigma présente
une rugosité assez importante, elle est de l'ordre de 0,45 µm [BHIHE 1992]. Par contre, les fibres
SCS-2 et SCS-6 possèdent des rugosités moins importantes. L'amplitude moyenne de la rugosité est
de l'ordre de 0,18 µm dans la fibre SCS-6 [JERO et al., 1991]. En ce qui concerne la fibre SCS-2,
nous n'avons pas retrouvé dans la littérature la valeur de son amplitude de rugosité. Les figures II.3 et
II.4 montre à deux échelles différentes, la différence de la rugosité entre les trois fibres utilisées. On
constate à la grande échelle que la rugosité de la fibre SCS-6 est légèrement supérieure à celle de la
fibre SCS-2.
66
Sigma
SCS-2
SCS-6
Fig. II.3 : Aspect de la rugosité de surface des fibres : Sigma, SCS-2 et SCS-6 (x1600 ).
67
Fig. II.4 : Aspect de la rugosité de surface des fibres : Sigma, SCS-2 et SCS-6 (x12000).
68
II.2. PRODUITS UTILISES POUR PREPARER LA MATRICE
Les étapes nécessaires pour préparer un verre par le procédé sol-gel sont montrées par la
figure I.23. Les produits chimiques qui sont à la base du procédé sol-gel peuvent être classés
en trois familles principales :
- précurseur,
- solvant,
- catalyseur.
Ces composés chimiques sont nécessaires pour permettre d'obtenir le gel à partir du sol,
comme schématisé ci-dessous :
sol = précurseur + solvant + catalyseur gélification gel
Chaque composé joue un rôle bien défini dans le procédé sol-gel et dans la fabrication
du verre.
Dans notre travail, nous avons utilisé les produits suivants pour élaborer le sol :- Tétraméthoxysilane (TMOS) : comme précurseur, de formule brute Si(OCH3)4. Nous avons
utilisé un TMOS produit par la société Aldrich avec une pureté de 98 %. Ses propriétés
physico-chimiques sont les suivantes :
- masse volumique apparente en g/cm3 : ρ = 1,032- masse molaire en g : Mm = 152,22
- pH = 5
Le TMOS est bien soluble dans les alcools, surtout dans l'alcool parent : le méthanol.- Le méthanol (CH3OH) : comme solvant : ses propriétés physico-chimiques sont :
- densité apparente en g/cm3 : ρ = 0,79- masse molaire en g : Mm = 32,04
- pression critique en bar : Pc = 79,3
- température critique en °C : Tc = 240
Nous avons utilisé un méthanol produit par la société Sds avec une pureté de 99,8 %.- L'ammoniaque (NH4OH) : comme catalyseur basique. Nous avons utilisé une solution
commerciale d'ammoniaque à 28 % produite par la société Prolabo. En diluant cette solution
dans l'eau distillée, nous avons préparé plusieurs concentrations. Les propriétés physico-
chimiques de cet ammoniaque sont :
- densité apparente en g/cm3 : ρ = 0,892- masse molaire en g (pour NH3) : Mm = 17,03
69
II.3. ELABORATION DES COMPOSITES
Le composite modèle élaboré pour cette étude est constitué essentiellement d'une fibre
longue incorporée dans une matrice de verre de silice fabriquée par le procédé sol-gel. Lors de
la première étape la solution (ou le sol) obtenue va se gélifier, puis se densifier dans les étapes
ultérieures pour se transformer en verre, restant toujours sous la forme monolithique. Il faut
donc incorporer la fibre dès la première étape.
La figure II.5 décrit le montage utilisé pour la préparation de nos échantillons. Dans ce
montage, la fibre est maintenue dans l'axe d'un tube à essai en PVC dans lequel on verse le sol
préparé auparavant. Après la gélification du sol, le gel contenant la fibre va subir les étapes
nécessaires pour sa conversion en verre sans endommagement.
Fig. II.5 : Première étape du cycle de préparation du composite modèle.
Deux méthodes de séchage ont été adoptées pour l'obtention d'un gel sec monolithique
contenant une fibre :
- le séchage conventionnel qui donne un xérogel,
- le séchage supercritique qui donne un aérogel.
70
Les verres obtenus ultérieurement diffèrent par le type de traitement thermique subi et
dépendent de la nature du gel et de sa composition .
Avant de détailler la méthode d'élaboration de chaque type de gel, il est important de
rappeler les différents paramètres intervenant dans le procédé sol-gel.
En utilisant les produits précédemment mentionnés, les réactions chimiques du procédé
sol-gel sont les suivantes :
n Si (OCH3)4 + 4 n H2O n Si (OH)4 + 4 n CH3OHCatalyseurSolvant
Le monomère Si (OH)4 est instable et se polycondense spontanément :
n Si (OH)4 n SiO2 + 2 n H2O
Au cours de la synthèse des gels plusieurs paramètres influencent la qualité du produit
obtenu. Au cours de cette étude, un intérêt particulier sera accordé à la préparation des sols
qui se gélifient au cours d'un temps relativement faible et permettent d'obtenir des gels
monolithiques qui se transforment en verre sans aucune microfissuration. Ces deux critères
sont conditionnés par un certain nombre de paramètres :
1- Le pourcentage volumique en TMOS : le précurseur doit être dilué dans le solvant (le
méthanol) en pourcentage volumique défini comme suit :
% V = Volume de TMOS pur
Volume de TMOS + volume de méthano(II.1)
Ce pourcentage dépend de la courbe de miscibilité (Fig. I.25).
2- La quantité d'eau ajoutée : cette quantité dépend du rapport n choisi, ce rapport étant défini
par :
n = Nombre de moles d'eauNombre de moles de TMOS
(II.2)
3- La concentration du catalyseur : en général, avec une concentration plus forte dans un sol,
la gélification est plus rapide. Elle joue aussi sur la densité du gel, les gels obtenus avec des
concentrations fortes sont plus poreux que les gels obtenus avec des concentrations faibles
[NICOLAON et TEICHNER, 1968; YAMANE et al., 1978].
II.3.1. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR D'UN XEROGEL
II.3.1.1. Obtention d'un xérogel contenant une fibre
71
Dans ce type d'élaboration, le séchage après la gélification est conventionnel et peut
s'effectuer à l'air et dans l'étuve aux faibles températures (qui ne dépassent pas 120 °C). Les
travaux de VOLATIER [1992], nous ont permis d'optimiser nos conditions d'élaboration d'un
xérogel sous forme monolithique et transparent .
Au cours de l'étape de séchage, un retrait important survient dans le gel. Pour estimer
l'importance de ce retrait, nous avons placé 10 ml de solution TMOS à 20 % dans un tube à
essai (diamètre intérieur 12,6 mm) et ajouté 2,4 ml de solution aqueuse de catalyseur. La
figure II.6 montre la variation des dimensions du gel avant et après l'étape de gélification et
de séchage.
Tube à essai
Solution à gélifier
Séchage
Gel sec monolithique et transparent (xérogel)
Avant la gélification Après le séchage
85 mm
12,6 mm 5,1 mm
32,6 mm
Fig. II.6 : Variation des dimensions du gel avant la gélification et après le séchage.
En présence de la fibre, des macro-fissures dans le gel apparaissent au voisinage de
celle-ci après l'étape de gélification et pendant le séchage et qui causent l'invalidité de
l'échantillon (Fig. II.7).
Pour éviter l'apparition de ces macro-fissures, une optimisation des conditions
d'élaboration a été effectuée au cours de laquelle nous avons fait varier certains paramètres
comme : le pourcentage volumique de TMOS, la quantité d'eau ajoutée (n), la longueur de
fibre incorporée et en utilisant des tubes à essai plus petits (diamètre intérieur : 8 mm) que
précédemment pour diminuer la contraction autour de la fibre. Les conditions d'élaboration et
le mode opératoire pour avoir un xérogel sous forme monolithique non fissuré (macro-
scopiquement) contenant une fibre, sont les suivantes :
- pourcentage volumique en TMOS : 15 %,
72
- quantité d'eau ajoutée : n = 10,
- concentration de l'ammoniaque dans l'eau : 14,7 10-2, (dans ces conditions, il faut 1,76 ml de
solution aqueuse de catalyseur pour 10 ml de TMOS à 15 %),
- 3 ml de la solution de TMOS à 15 % sont placés dans un petit tube à essai contenant une
fibre dans son axe, (la gélification a lieu après 30 mn à la température ambiante).
Le séchage doit être lent : 2 jours à la température ambiante et ensuite 4 jours à l'étuve à
40 °C.
On obtient ainsi un xérogel monolithique sous la forme d'un barreau de 4 mm de
diamètre. La partie de la fibre incorporée dans le gel est de 5 mm de longueur (Fig. II.8).
Exemples des macro-fissures au voisinage de la fibre
Fibre
Gel
Fig. II.7 : Apparition des fissures au voisinage de la fibre pendant la gélification et au cours
du séchage
73
Fig. II.8 :Exemple de xérogel contenant une fibre de SiC.
La contraction du gel autour de la fibre immobile pendant l'étape de séchage a provoqué
des microfissures internes (craquelures autour de la fibre) au niveau de l'interface fibre/gel.
II.3.1.2. Conversion du xérogel en verre
Cette transformation s'effectue au cours d'un traitement thermique qui peut être réalisé
de différentes manières (cf. § I.2.4). La température nécessaire à la transformation d'un
xérogel en verre dépend de sa composition. Les températures maximales des traitements
thermiques utilisés doivent être inférieures à la température de fusion et la vitesse du
chauffage doit être faible pour éviter toute formation de macrofissures.
Les traitements thermiques ont été effectués dans un four de type MULER dans une
atmosphère naturelle. Après plusieurs essais de traitement, nous avons obtenu des
échantillons qui ne présentent aucune macro-fissuration. Le programme utilisé est indiqué sur
la figure II.9, il est caractérisé par une faible vitesse de chauffe.
La première partie (I) du programme correspond à l'augmentation de la température
jusqu'à 900 °C à une vitesse de chauffe constante de 1 °C/mn; ensuite dans la deuxième partie
(II) la température reste constante pendant 3 heures. La fin du programme (partie III) consiste
en un refroidissement naturel des échantillons.
74
T °C
900 °C
1 °C/mn
T Temps (h)
14,6 h 3 h 6,5 h
I II IIIam
Fig. II.9 : Programme utilisé au cours des traitements thermiques permettant la
transformation d'un xérogel en verre.
La procédure, décrite précédemment, nous a permis d'élaborer des composites modèles
constitués d'une matrice de verre de silice renforcé par une seule fibre SiC. Mais nous n'avons
pas pu éliminer les microfissures internes entre la fibre et la matrice en chauffant aux
températures plus hautes. Cela a provoqué le phénomène de "bloating" : le gel devient comme
une mousse et s'opacifie. Le problème n'est pas non plus résolu en chauffant les échantillons
sous vide aux températures élevées.
II.3.2. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR D'UN AEROGEL
II.3.2.1. Obtention d'un aérogel contenant une fibre
Dans ce type d'élaboration, après la gélification, le séchage est réalisé dans un autoclave
dans les conditions supercritiques du solvant présent dans la porosité du gel (Fig. II.10). Le
séchage supercritique du gel a été effectué au Laboratoire d'Application de la Chimie à
l'Environnement, Université de Claude Bernard, Lyon I.
75
Fig. II.10 : Schéma de l'autoclave; jauge de mesure de pression (1), porte-échantillon (2), gel
à sécher (3), four de chauffage (4), solvant (5), thermocouple (6), corps de l'autoclave (7),
programmateur-régulateur de température (8), capuchon de fumée (9), réfrigérant (10).
Les conditions d'élaboration du sol, pour l'aérogel, ne sont pas les mêmes que pour le
xérogel. En effet, après plusieurs essais de séchage, nous avons obtenu des aérogels non
fissurés contenant des fibres avec les conditions suivantes :
- pourcentage volumique en TMOS : 50 %,
- quantité d'eau ajoutée : n = 4,
- concentration de l'ammoniaque dans l'eau : 4,4 10-2,
Dans ces conditions, il faut 2,4 ml de solution aqueuse de catalyseur pour 10 ml de
TMOS à 50 %.
Le mode opératoire est le suivant :
- nous avons placé 3 ml du mélange d'une solution de TMOS à 50 % + de l'eau dans un petit
tube à essai (diamètre intérieur : 10 mm) contenant une fibre positionnée dans l'axe du tube,
- la gélification a lieu après 24 heures environ à la température ambiante,
- nous avons laissé l'échantillon 3 jours aux conditions ambiantes après la gélification pour
permettre au gel de se décoller des parois du tube à essai (Fig. II.11),
76
Fig. II.11 : Gel monolithique décollé des parois du tube à essai, en présence de la fibre après
tros jours du gélification naturelle.
- pour effectuer le séchage supercritique, l'échantillon est placé au fond de l'autoclave avec
une quantité de méthanol telle que le gel doit être complètement immergé dans le méthanol
(Fig. II.10).
- le programme permettant d'obtenir un séchage supercritique (Fig. II.12) est le suivant : onfait circuler un courant d'azote sec (N2) à l'intérieur de l'autoclave pour chasser l'air. Dans
notre cas, la vitesse de montée en température doit être très faible pour permettre d'obtenir des
aérogels non fissurés. Cette vitesse est fixée à 0,3 °C/mn à l'aide d'un programmateur de
température de type EUROTHERM. Une fois la température critique du solvant dépassée
(d'une dizaines de dégrés), l'ensemble est stabilisé pendant une heure environ. Ensuite une
détente très lente (une dépressurisation isotherme) est pratiquée jusqu'à la pression
atmosphérique. Après quoi on balaye de nouveau à l'azote sous un faible débit (4 bars)
pendant 5 minutes pour chasser le reste du solvant, et enfin on commence à refroidir
l'autoclave.
77
50
100
150
200
250
T °C P (bar)
15
30
45
60
75
90
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1112 13 14 15 temps (h)
PressionTempérature
I II III IV V
Fig. II.12 : Programme du séchage supercritique, chauffage et pression (I), stabilisation (II),
évacuation (III), balayage à l'azote (IV), refroidissement (V).
Dans notre étude, le séchage supercritique des gels a été effectué dans les conditions
supercritiques du méthanol (240 °C et 80 bars). Pour atteindre ces conditions, on est obligéd'ajouter une certaine quantité du méthanol (Qs) dans l'autoclave. Cette dernière est en
fonction de la densité critique de méthanol et du volume de l'autoclave (Qs = 540 ml du
méthanol pour un autoclave de 2 litres).
La période de stabilité est nécessaire pour installer un équilibre thermique de telle sorte
que le fluide emprisonné au sein du gel soit à la température supercritique voulue. Cette
période de stabilisation est suivie d'une phase de dépressurisation très lente pour éviter de
créer une turbulence au sein de l'autoclave, susceptible de casser les échantillons.
On obtient ainsi un aérogel monolithique de forme cylindrique de 8 - 9 mm de diamètre ,
contenant une fibre de longueur variable (Fig. II.13).
78
Fig. II.13 : Un aérogel contenant une fibre de SiC.
II.3.2.2. Conversion de l'aérogel en verre
Pour densifier les aérogels il est nécessaire de chauffer aux températures supérieures à
celles nécessaires pour densifier les xérogels (à cause de la grande porosité des aérogels). La
température finale du traitement dépend à la fois des conditions d'élaboration et de la
composition du gel. En plus, le gel doit subir un traitement de densification et un traitement
d'oxydation pour éliminer les résidus organiques et éviter le phénomène de carbonisation.
Dans une atmosphère naturelle, un dépassement de quelques degrés de la température de
traitement conduit à des réactions chimiques à l'interface fibre/matrice. Pour éviter ce
problème, le traitement thermique de densification a été effectué sous vide.
Les aérogels ont subi des traitements thermiques suivant les programmes présentés par
les figures II.14 et II.15, pour les convertir en verre de silice transparent non fissuré autour de
la fibre SiC. Ces traitements se déroulent selon la procédure suivante :
1- élimination des produits organiques contenus dans l'aérogel par un traitement thermique à
500 °C sous air, le traitement a été effectué dans four de MULER suivant le programme
indiqué sur la figure II.14, la première partie (I) du programme correspond à une
augmentation de la température jusqu'à 500 °C à une vitesse de chauffe constante de 1 °C/mn.
La température reste constante pendant 10 heures dans la deuxième phase du programme
(partie II). Lors de la dernière étape (partie III), un refroidissement naturel des échantillons est
effectué.
79
I I I III
1 °C/mn
500 °C
T °C
Temps (hr)Tam
8,3 h 10 h
Fig. II.14 : Programme permettant l'élimination des produits organiques.
2- conversion de l'aérogel sec en verre : ce traitement a été effectué dans un four de type
VMDI, permettant d'effectuer des traitements sous atmosphère contrôlée (vide ou argon)
jusqu'à 2000 °C. Dans notre cas ces traitements thermiques ont été réalisés sous vide. La
figure II.15 montre le programme retenu après optimisation du traitement : la partie A
correspond à une augmentation de la température jusqu'à 500 °C à une vitesse de chauffeconstante (3 °C/mn) suivie par une augmentation jusqu'à la température de densification Td
(entre 1275 et 1325 °C) avec une vitesse du chauffe de 1 °C/mn (partie B). La température Td
reste constante pendant une heure dans la partie C et à la fin, le refroidissement est effectué à
une vitesse de 3 °C/mn (partie D).
Il faut noter deux choses :
- le chauffe avec des vitesses plus grandes de 1 °C/mn a provoqué des déformations et des
macrofissures dans le gel,
- la température finale du traitement ne doit pas dépasser 1325 °C. Sinon, un phénomène de
gonflement est observé sur le gel qui finit par s'opacifier ; phénomènes signalés par
PHALIPPOU [1987].
Cette procédure décrite précédemment nous a permis d'élaborer des composites modèles
constitués d'une céramique (Verre de Silice) renforcée par une seule fibre SiC. La figure II.16
montre un échantillon traité suivant notre procédure : on constate une bonne adhésion entre la
fibre et la matrice et au voisinage immédiat de la fibre aucune fissure n'a été observée.
80
T
T °C
Temps (hr)
2,6 h 13,3 h 1 h 7,2 h
500 °C
A
B
C
D
am
Td
Fig. II.15 : Programme du traitement thermique sous vide permettant densifier un aérogel sec
en verre contenant une fibre.
Fig. II.16 : Un échantillon de composite modèle : une matrice de verre de silice contenant une
fibre de SiC.
81
II.4. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LES ESSAIS
MICROMECANIQUES
Pour avoir les dimensions désirées pour permettre de réaliser les essais d'extraction et
d'indentation du filament (Fig. II.17), nous avons découpé les échantillons avec une scie à fil
diamanté (modèle Well 3023-4). La découpe est faite dans un bain contenant de la pâte
diamantée fortement diluée dans l'eau. Cela nous permet d'avoir une surface polie après le
découpage.
FibreMatrice
a b c
Découpage
Le Le Le
Fig. II.17 : Echantillons découpés pour les essais d'extraction (a) et d'indentation (b et c).
II.5. APPAREILLAGES UTILISES POUR LES ESSAIS MICROMECANIQUES
Pour la caractérisation de l'interface fibre-matrice, deux techniques ont été utilisées :
l'essai d'extraction de la fibre (pull-out) et d'indentation (push-out et push-back). Dans cette
partie, nous allons décrire les différentes installations qui ont été conçues ou développées
spécialement au laboratoire pour effectuer ces essais. La procédure expérimentale relative à
chaque essai sera également décrite dans ce chapitre.
II.5.1. ESSAI D'EXTRACTION DU FILAMENT "PULL-OUT"
Les essais d'extraction ont été réalisés à l'aide d'une micromachine de traction que nous
avons conçue au Laboratoire à cet effet (Fig. II.18). La machine est munie d'un dispositif
spécial permettant à la fois d'aligner parfaitement la fibre suivant l'axe de traction et de la
fixer au système de traction.
82
Base de la machine
Traverse mobile
Capteur de force
Moteur pas à pas
Eprouvette
Plateau réglable et porte-échantillon
Support
Tête conique
Bille
Vis
Capteur de déplacement
Traverse fixe
PC
Fig. II.18 : Schéma de l'appareillage utilisé pour le test de l'extraction "pull-out".
On colle la base de l'éprouvette sur le porte-échantillon par une colle de type
cyanoacrylique. A l'aide de la tête conique qui ne sert que de pointeur, on peut régler
l'alignement de la fibre avec l'axe de sollicitation par l'intermédiaire des trois vis. En effet, le
serrage ou le desserrage de l'une des trois vis du plateau réglable (disposées à 120° l'une de
l'autre) permet, à l'aide d'une bille située au centre, d'aligner la fibre suivant l'axe de traction.
Ensuite on remplace le support contenant la tête conique par un autre support qui a été
préparé pour tirer sur la fibre pendant l'essai. Ce support est approché de l'éprouvette de
manière à ce que la fibre se loge dans une rainure pratiquée suivant l'axe de celui-ci (Fig.
II.19). La même colle est utilisée pour fixer la fibre dans la rainure.
83
A
A
La fibre logée dans la rainure
Section A-A
Fig. II.19 : Support cylindrique permettant de solliciter la fibre pendant l'essai de traction.
Une fois la fibre fixée dans la rainure du support, l'effort de traction sur la fibre peut être
appliqué par le mouvement vers le bas de la traverse mobile à l'aide d'un moteur pas à pas. La
vitesse de déplacement de la traverse mobile peut varier de 0,05 à 0,3 mm/min.
A l'aide d'un capteur de force d'une capacité de 120 N, fixé sur la traverse fixe, et d'un
capteur de déplacement, positionné sur la traverse mobile, un système d'acquisition permet la
sauvegarde en temps réel de la charge et du déplacement. A la fin de l'essai, la fibre et la
matrice sont récupérées pour mesurer la longueur enchâssée et pour procéder aux
observations microscopiques.
II.5.2. TESTS D'INDENTATION
Les tests d'indentation sont réalisés sur un microindenteur instrumenté que nous avons
adapté pour faire les essais de push-out et push-back. La figure II.20 présente le schéma de
principe de l'appareillage. Le système est piloté par un ordinateur qui permet d'acquérir les
données (charge/déplacement) et de commander le moteur à l'aide d'une carte d'interface
implantée dans l'ordinateur. Nous avons modifié le programme de pilotage et d'acquisition
pour qu'il s'adapte à nos essais.
84
Moteur pas à pas
Oculaires
Tourelle du microscope
Objectif
poussoir et capteur de déplacement
Echantillon
Capteur de force
Table X, Y
Table de marbrePC
Cellule d'indentation:
Table micrométrique
Fig. II.20 : Schéma du montage utilisé pour effectuer les tests d'indentation.
Le dispositif est construit sur la base d'un microscope optique (Olympus). Ce dernier est
équipé d'une tourelle multi-objectifs sur laquelle est positionnée la cellule d'indentation, de la
même façon qu'un objectif. Cette cellule comprend un poussoir et un capteur de déplacement
capacitif (Fig. II.21).
Capteur de déplacement capacitif
Poussoir
Cellule d'indentation
Echantillon
Porte-échantillon
Vis de réglage
∆
de la distance ∆
Fig. II.21 : Schéma de la cellule d'indentation avec le porte-échantillon.
85
Le poussoir cylindrique (diamètre : 6 mm) dont une extrémité est conique est en cermet
carbure de tungstène/cobalt (WC/Co). Nous avons utilisé deux formes de pointe pour pousser
la fibre : une pointe du cône est aplatie jusqu'à un diamètre d'environ 50 µm (Fig. II.22, a), et
une pointe du cône qui se termine avec un cylindre de 80 µm de diamètre et 0,5 mm en
hauteur (Fig. II.22, b).
22 mm
Φ 6 mmΦ 50 µm
2 mm30 °
Φ 80 µm
2 mm30 °
0,5 mm
(a)
(b)
Fig. II.22 : Poussoir d'indentation utilisé et son extrémité
Le capteur de déplacement capacitif est situé très près du poussoir et permet d'enregistrer
le déplacement de l'extrémité de la fibre par rapport à la matrice. Ce capteur de type capacitif
a l'avantage de fonctionner sans contact. La mesure de déplacement nécessite une certaine
distance minimale (∆) entre son extrémité et la cible (Fig. II.21). Pour cette raison, le porte-
échantillon a été muni d'un système permettant le réglage de la distance minimale (∆) du
capteur à l'aide d'une vis de réglage (Fig. II.21). Le porte-échantillon comporte une rainure de
dégagement de largeur 300 µm, permettant d'éviter tout contact de l'extrémité de la fibre au
86
cours de l'essai de push-out. L'ensemble est monté sur une table X-Y permettant le centrage
du poussoir par rapport à l'axe de la fibre.
Le microscope et sa tourelle sont fixés sur une table micrométrique (Microcontrôle)
verticale commandée par un moteur pas à pas pour assurer le déplacement vertical du
poussoir.
L'ensemble du dispositif est fixé sur une table de marbre. Cette table dispose d'un
système anti-vibration pour une plus grande stabilité de l'ensemble.
La procédure d'essais est la suivante :
- placer l'échantillon sur le porte-échantillon et l'ensemble sur le capteur de force,
- régler la position du capteur de déplacement (réglage de la distance ∆),
- viser l'échantillon et la fibre par les oculaires du microscope (à l'aide de deux objectifs : 10
et 80 fois), et centrer la fibre par rapport aux axes de l'oculaire (l'axe optique étant confondu
avec celui du poussoir),
- régler le zéro électrique des capteurs à l'aide d'un programme de contrôle,
- lancer le programme d'indentation qui permet de choisir les paramètres de l'essai et affiche
en continu les valeurs déplacement et charge appliquée, ce qui permet un contrôle permanent
du bon déroulement de l'essai.
Les données charge/déplacement sont enregistrées après l'essai et traitées ultérieurement.
87
II.6. ANALYSES COMPLEMENTAIRES
Nous avons élaboré des composites modèles dont la matrice est en verre de silice qui a
été préparée par deux méthodes : la première à partir d'un xérogel et la deuxième à partir d'un
aérogel. Pour connaître les caractéristiques de ces matrices et les comparer avec les verres
élaborés par les méthodes traditionnelles, nous avons utilisé différentes techniques permettant
la mesure de la densité, du module d'Young et l'analyse microstructurale ou dilatométrique.
II.6.1. MESURE DE DENSITE
Nous avons utilisé la méthode d'Arthur. Cette méthode permet à la fois de déterminer la
densité hydrostatique et les pourcentages des diverses porosités (porosité ouverte et porosité
fermée). Le mode opératoire est le suivant :
On pèse à l'air l'échantillon dégraissé. Ensuite, il est immergé dans un bêcher contenant
du xylène. L'ensemble est placé dans un dessiccateur sous vide pour que le xylène pénètre
aisément dans les porosités ouvertes. L'échantillon imprégné de xylène est essuyé et pesé à
nouveau dans l'air et puis dans l'eau.
Les formules de calcul de la densité et de des porosités sont les suivantes :
d (g/cm3) = meamexa - mexe
.deau (II.3)
P.O. en % = 100 .[ mexa - meamexa - mexe
.deaudxy
] (II.4)
P.T. en % = 100 .[ 1 - meamexa - mexe
.deaudth
] (II.5)
P.F. en % = P.T. en % - P.O. en % (II.6)
où :mea : masse de l'échantillon dans l'air,
mexa : masse de l'échantillon imprégné dans l'air,
mexe : masse de l'échantillon imprégné dans l'eau,
deau : densité de l'eau (0,997 à 25°C),
dxy : densité du xylène (0,8802),
dth : densité théorique absolue du verre,
P.O., P.F. et P.T. sont respectivement les taux des porosités ouverte, fermée et totale.
88
II.6.2. MESURE DU MODULE D'YOUNG
Le module d'Young E est mesuré par deux méthodes :
- Mesure par la technique de nanoindentation,
- Mesure par la technique ultrasonore.
II.6.2.1. Mesure par la technique de nanoindentation
Cette technique permet de déterminer localement les propriétés mécaniques d'un
matériau pour une pénétration en profondeur de quelques dizaines de nanomètres dans une
surface soigneusement polie du matériau.
Pratiquement, il s'agit de quantifier la déformation plastique provoquée par l'application
ponctuelle d'une faible charge à l'aide d'un indenteur Berkovich (Fig. II.23).
Surface du matériau
Chargement (P)
Indenteur
h h
h
t p
e
Fig. II.23 : Représentation schématique du processus d'indentation; profondeur totale depénétration (ht), déplacement élastique (he) et déplacement plastique (hp) : (ht = he + hp).
La mesure continue de la charge et de la profondeur de pénétration permet d'accéder à
l'évolution de la dureté et du module élastique (module d'Young). Cette technique permet de
donner une courbe d'indentation, qui représente la variation de la charge en fonction de la
profondeur. La figure II.24 montre que pour un matériau élastoplastique, la courbe de
chargement cumule les enfoncements élastique et plastique. La courbe de décharge quant à
elle représente le retour élastique du matériau.
89
0
20
40
60
80
100
0 100 200 300 400 500 600
Déchargement
Chargement
hhp t
Déplacement (nm)
arge (mN)
Fig. II.24 : Courbe expérimentale charge-déplacement, comportement élasto-plastique
[BOUDOUKHA, 1996].
Les mesures ont été réalisées sur un nanoindenteur NANO INDENTERTM II. Cet
appareil est composé de trois parties importantes : l'indenteur, un microscope optique et une
table de précision qui déplace les échantillons entre le microscope et l'indenteur. L'indenteur
est un diamant en forme de pyramide à base triangulaire de type Berkovich. Ce type
d'indenteur donne exactement la même relation entre l'aire de l'indenteur et la profondeur de
pénétration que le pyramide Vickers traditionnel. L'appareil est piloté par un système
informatique dont le logiciel permet de faire le dépouillement de données de façon
automatique.
La méthode utilisée pour déterminer E est celle d'OLIVER et PHAR [1992]. En
exploitant la courbe de décharge, on détermine la rigidité S du contact qui est reliée à la
géométrie de l'empreinte par :S = dP
dh = β 2
π Er A (II.7)
Où :
P : la charge appliquée,
h : la profondeur sur le matériau étudié,
β : facteur géométrique,Er : module d'Young réduit issu du contact entre les deux matériaux,
A : l'aire de contact projetée, reliée à la profondeur plastique hp par la relation :
90
A = 24,5 hp2 (II.8)
Le coefficient 24,5 est lié à la géométrie de l'empreinte.
En tenant compte de la déformation de l'indenteur dont le module d'Young et lecoefficient de Poisson sont respectivement Ei et νi, on obtient :
1Er
= 1 - ν2
E + 1 - ν2
iEi
(II.9)
En remplaçant les constantes élastiques de l'indenteur : Ei = 1141 GPa et νi = 0,07, on
peut calculer le module d'Young du matériau, en connaissant son coefficient de Poisson.
II.6.2.2. Mesure par la technique ultrasonore
La caractérisation par ultrasons des matériaux anisotropes est basée sur la mesure des
vitesses de propagation des ondes ultrasonores pour différentes directions de propagation. Les
mesures ultrasonores sont alors effectuées sous incidence en transmission (Fig. II.25).
Ref
Matériau
E R
L
T
OL
OT
R
E
Signal de référence
Signaux de mesure
i
Fig. II.25 : Mesure de la vitesse en immersion sous incidence; emetteur (E), récepteur (R),
onde longitudinale (OL) et onde tranversale (OT).
Les vitesses de propagation des ondes longitudinales et transversales sont déterminées
par mesure du temps de vol par intercorrélation entrée (signal de référence)-sortie (signaux de
mesure) (Fig. II.25) [EL GUERJOUMA et al., 1992].
91
L'acquisition des données, la mise sous incidence et les mesures de vitesses sont
entièrement automatisées [DUBUGET et al., 1996]. Les essais sont effectués à 10 MHz de
manière à satisfaire l'hypothèse de milieu homogène équivalent vis-à-vis de la propagation
ultrasonore.
Dans le cas d'un matériau isotrope, deux constantes d'élasticité (le module d'Young E et
le coefficient de Poisson ν) caractérisent mécaniquement le matériau. Pour cela, deux vitesses
de propagation (une longitudinale et l'autre transversale) suffisent alors à identifier les
paramètres mécaniques du matériau.
En effet le module d'Young et le coefficient de Poisson d'un matériau isotropes'expriment simplement en fonction des vitesses de propagation longitudinale notée VL et
transversale notée VT, qui ne dépendent plus de la direction de propagation :
E = ρ VT2
3VL2 - 4VT
2
VL2 - VT
2(II.10)
ν = 12
VL
2 - 2VT2
VL2 - VT
2 (II.11)
où ρ est la masse volumique du matériau.
Une autre méthode bien adaptée aux matériaux isotropes de petites dimensions est celle
dite "au contact". Un seul transducteur mis en contact direct avec l'échantillon moyennant un
couplage est utilisé (Fig. II.26). Le temps de propagation est déterminé par intercorrélation
sur deux échos successifs. La vitesse de propagation est alors déterminée en divisant
l'épaisseur de l'échantillon (e) par ce temps. Les moyens d'acquisition et de traitement sont les
mêmes que ceux utilisés en immersion. Nos échantillons étant de petites tailles, les mesures
ont donc été effectuées par cette méthode.
Matériau
Transducteur
CouplantOrdinateur
e
92
Fig. II.26 : Méthode adaptée pour mesurer les vitesses de propagation des ondes ultrasonores
dans les matériaux isotropes de petites dimensions.
II.6.3. CARACTERISTIQUES MICROSTRUCTURALES
II.6.3.1. Microscopie optique
Nous avons utilisé un microscope optique type ZEISS. Cet appareil est équipé d'un
système d'éclairage permettant de réaliser des observations en lumière réfléchie (épiscope), de
modules optiques, d'un équipement photo et avec une capacité de grandissement maximale de
1250 fois.
Cet appareil nous a permis de réaliser les observations concernant l'état de l'interface
entre la fibre et la matrice.
II.6.3.2. Microscopie électronique à balayage (MEB)
Pour les observations plus fines comme l'état de surface des fibres (la rugosité), nous
avons utilisé un microscope électronique à balayage (MEB). Ce dernier est de type Jeol
J.S.M. 840A LGS dont les principales caractéristiques sont :
- résolution garantie : 4 nm
- tension d'accélération : 0,2 Kv à 40 Kv
- grandissement : 10 à 300 000.
Les observations sont faites en électrons secondaires après métallisation sous vide à l'or
des échantillons.
II.6.4. ANALYSE PAR DIFFRACTION DES RAYONS X
Un diffractomètre Siemens D500 est utilisé pour l'obtention des spectres de diffraction
des verres obtenus. Il est couplé à un micro-ordinateur (Digital PDP 11-23) qui permet un
pilotage automatique de la rotation du goniomètre, l'acquisition et le traitement des données.
Le matériau est bombardé par des électrons émis par une anticathode de cuivre. Leurlongueur d'onde est celle de la raie λkαl = 1,5418 Å. La mesure des intensités diffractées est
effectuée en réflexion à l'aide d'un compteur linéaire (méthode de Bragg-Brentano).
II.6.5. ANALYSES DILATOMETRIQUES
93
Les expérimentations ont été réalisées par la société SETARAM en utilisant l'analyseur
thermomécanique TMA 92 qui est équipé d'un four à résistance de graphite. Il permet
d'effectuer des investigations dans une gamme de températures allant de l'ambiante à 1750°C
sous toutes les atmosphères. Le système est piloté par ordinateur qui permet par
l'intermédiaire d'un contrôleur CS 92 d'assurer les fonctions suivantes :
- programmation et régulation de la température du four,
- acquisition et digitalisation des signaux température - dilatation (TMA) et dérivée de
la courbe dilatation - température (DTMA),
- transfert des signaux au micro-ordinateur.
L'échantillon est en contact avec un palpeur plan en alumine qui transmet la variation de
la longueur de l'échantillon au cours de l'essai. Après acquisition des données, le système
permet d'avoir les courbes du déplacement, après correction TMA par le blanc, en fonction de
la température.
Nous avons réalisé les analyses dilatométriques sur les aérogel et les verres obtenus à
l'aide de cet analyseur (TMA 92).
93
Chapitre III
RESULTATSEXPERIMENTAUX ETINTERPRETATIONS
94
RESULTATS EXPERIMENTAUX ET INTERPRETATIONS
Dans ce chapitre, nous allons présenter les résultats expérimentaux obtenus lors de cette
étude. Nous avons incorporé trois types de fibres SiC (SCS-2, SCS-6 et Sigma) au sein de
deux types de matrices de verre de silice que nous avons préparées par la méthode sol-gel : un
verre de silice à partir d'un xérogel et un autre à partir d'un aérogel. Nous allons déterminer les
caractéristiques de l'interface pour chaque type de composite modèle obtenu en utilisant les
essais d'extraction (pull-out) et d'indentation (push-out et push-back).
III.1. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-
XEROGEL
Nous avons préparé dans les mêmes conditions, suivant les étapes décrites au chapitre II,
trois composites modèles en utilisant les trois types de fibres de SiC (Sigma, SCS-2 et SCS-6)
avec le verre de silice ex-xérogel. Ces composites modèles seront notés comme suit :
- composite XR-BP avec la fibre Sigma,
- composite XR-S2 avec la fibre SCS-2,
- composite XR-S6 avec la fibre SCS-6.
Nous avons eu des difficultés à reproduire les conditions de synthèse pour un grand
nombre d'échantillons à cause de la grande contraction (de l'ordre de 85%) du gel autour d'une
fibre immobile pendant l'étape de séchage. Le taux de succès a été d'environ 50%, la matrice
étant macro-fissurée pour la moitié des échantillons.
Les essais micromécaniques (pull-out, push-out et push-back) ont été réalisés sur les
échantillons sélectionnés qui ne présentent aucune fissure macroscopique apparente.
III.1.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"
III.1.1.1. Comportement des différents composites ex-xérogel et calcul des contraintes
interfaciales
Des essais de "pull-out" ont été réalisés sur les trois types de composites avec différenteslongueurs enchâssées (Le). Il faut noter que ces matériaux sont très fragiles surtout au point de
sortie de la fibre (Fig. III.1) et que leur manipulation nécessite une grande précaution. Ceci
augmente ainsi le nombre d'échantillons perdus.
Les courbes force-déplacement obtenues ont toujours la même allure qu'une courbe
classique de pull-out (Fig. I.13) sauf que la décroissance de la charge en fonction du
déplacement pendant l'étape du glissement est de type non linéaire. De plus, nous avons noté
95
quelques différences entre les échantillons d'un composite de même type. Ces différences
seront évoquées et analysées par la suite.
Matrice Fibre
Point fragileLe
Fig. III.1 : Point fragile dans l'échantillon de "pull-out".
Composite XR-BP
Des essais d'extraction ont été effectués sur le même type de composite en faisant varierla longueur enchâssée Le dans la matrice. Les courbes obtenues ont permis de distinguer les
phénomènes suivants :
a) - la chute de force après la décohésion : après l'étape de la déformation élastique qui
provoque la décohésion, nous avons constaté deux comportements :- premier mode (noté MI) : la décohésion se produit avec une chute importante de la
force appliquée (Fig. III.2, a),- deuxième mode (noté MII) : la décohésion se produit avec une chute relativement faible
de la force appliquée (Fig. III.2, b).
b) - l'allure de la courbe force-déplacement pendant l'étape de frottement : pendant l'étape de
frottement nous avons constaté que la courbe n'est pas de type linéaire, mais une courbe
présentant une diminution graduelle de la pente lorsque le déplacement augmente. Ce
phénomène a été observé aussi par BRIGHT et al., [1991]. Ces auteurs ont attribué ce
phénomène à un effet du coefficient de Poisson de la fibre au cours de l'étape de frottement.
En effet, au cours de l'essai la fibre se contracte pendant la traction et cela provoque une
diminution de la compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface
et par conséquent la contrainte interfaciale du frottement diminue.
La figure III.2 présente deux exemples de ce phénomène, l'allure de la courbe force -
déplacement variant suivant les échantillons. Cette variation entre les échantillons sera
évoquée plus en détail dans ce qui va suivre.
96
0
1
2
3
4
5
6
0250 500 750 1000
0
1
2
3
4
5
6
0250 500 750 1000 1250 1500
Le = 2 mmMI
Le = 1,9 mmMII
Déplacement ( m)µ
(a) (b)XR-BP XR-BP
F0
Fd
Fig. III.2 : Modes de décohésion dans le composite XR-BP : décohésion en mode MI (a),
décohésion en mode MII (b). Vitesse d'extraction = 0,3 mm/mn.
Au cours de l'étape du glissement, la vitesse de chargement est un paramètre important.
En effet, avec une vitesse lente (0,2 mm/mn), nous avons observé le phénomène de "stick-
slip" (Fig. III.3), tandis qu'avec une vitesse plus rapide pour les autres échantillons (0,3
mm/mn), ce phénomène ne se manifeste pas.
0
2
4
6
appliqée (N)
0 250 380 505 630 880 1130 1380
Déplacement (µm)
"stick-slip"
Le = 2,5 mmXR-BP
2,5
3
495 512,5
maxF
Fmin
c
ii c
ic
i
97
Fig. III.3 : Phénomène de "stick-slip" dans un essai de pull-out avec une vitesse lente
d'extraction (0,2 mm/mn) pour un échantillon de composite XR-BP.
Ce phénomène est constitué d'une succession de phases stables de chargement "c" etphases d'instabilités "i" (Fig. III.3). Les maxima et minima de force à l'instabilité (Fmax et
Fmin) sont liés aux deux cisaillement interfaciaux effectifs, et au coefficient de frottement (µ)
via la pression interfaciale (en considérant que le frottement est contrôlé par un loi deCoulomb : τf = µ σrad). Lors d'un glissement à faible vitesse, les aspérités des rugosités ont le
temps de s'interpénétrer par fluage local sous l'effet de la compression radiale à l'interface. Aucours de chargement, τf est associée à un glissement lent : les zones locales de contact sont
plus nombreuses et le coefficient de frottement µ est donc plus élevé et par conséquent τf
possède une valeur maximale. Le glissement s'accélérant sous l'effet de la force appliquée, la
diminution corrélative de µ entraîne que la force appliquée est surabondante, ce qui conduit à
l'instabilité. Donc le glissement rapide provoqué par la diminution de µ pendant cette phaseconduit à une valeur de τf minimale.
Ce phénomène a été analysé récemment d'un point de vue théorique [HESLOT et al.,
1994], il dépend en grande partie de la raideur du dispositif de chargement (K). L'expression
ci-dessous donne la raideur critique K* en dessous de laquelle il y a une apparition de "stick-
slip" :
K* = - 2 π R Le σrad
D0
dµd(ln V)
, instable si K < K* (stick-slip) (III.1)
où D0 est la distance de glissement nécessaire pour rompre le contact moyen ; dµ/d(ln V)
représente la sensibilité du coefficient de frottement à la vitesse de glissement. Ces paramètres
dépendent des conditions de glissement que nous ne maîtrisons pas parfaitement dans nos
échantillons et qui dépendent très probablement aussi de la présence des débris à l'interface.Par contre la contrainte radiale σrad joue un rôle primordial. De plus s'il y a une usure
lors du glissement, cette contrainte radiale diminue et entraîne une diminution de K* qui peut
devenir inférieure à la raideur du système et par suite le phénomène de stick-slip disparaît au-
delà d'un certain déplacement (Fig. III.3).
La vitesse du glissement joue aussi un rôle important. En effet, le stick-slip est favorisé
si cette vitesse diminue [HESLOT et al., 1994], cela a été observé qualitativement lors de nos
expériences (voir par exemple la Figure III.2).
c) - l'usure ou la dégradation à l'interface : dans le cas d'une interface qui ne s'use pas, le
déplacement et la charge appliquée suivent une loi linéaire pendant l'étape de glissement et lavaleur finale du déplacement correspond à la valeur de la longueur enchâssée (Le). Dans ce
cas, la contrainte interfaciale de frottement (τf) demeure constante pendant l'étape de
98
glissement. En ce qui concerne nos expériences, les résultats obtenus montrent que la valeur
finale du déplacement (où la charge devient nulle) ne correspond pas exactement à la longueur
enchâssée.Suite à ces deux dernières observations (b et c), on peut considérer que τf n'est pas
constant et diminue avec le déplacement. Cette diminution provient de l'effet de l'usure qui est
liée probablement à la diminution de l'amplitude de la rugosité au cours de frottement, du fait
des déplacements relatifs importants [JERO et al., 1991; KERANS et al., 1991; BENOIT et
al., 1993].
d) - l'influence de la longueur enchâssée (Le) : nous avons réalisé les essais d'extraction avec
des longueurs d'enchâssement variant de 1 à 3 mm. Le comportement des échantillons ayant
des longueurs inférieures à 1,9 mm conduisent à une décohésion de type brutal. Quant à l'effet
de friction, il reste relativement faible après le décrochement (Fig. III.4, a). En ce qui
concerne les échantillons épais (Le > 2,8 mm), la fibre est rompue dans la matrice avant la
décohésion et nous avons constaté une chute de la charge à cet instant suivie par une zone de
frottement pour la partie qui frotte encore et va sortir de la matrice (Fig. III.4).
0
3
6
9
0250 500 750 1000
0
2
4
6
0500 1000
ppliquée (N)
Déplacement ( m)
Le = 1,4 mm Le = 3 mm
µ
(a) (b)XR-BP XR-BP
Fig. III.4 : Effet de la longueur enchassée : courbes force - déplacement pour un échantillon à
faible épaisseur (a) et à grande épaisseur (b) pour le composte XR-BP. Vitesse d'extraction =
0,3 mm/mn.
99
Pour les échantillons qui ont subi des essais complets d'extraction, nous avons calculé les
contraintes interfaciales de décohésion et de frottement à partir du modèle linéaire que nous
avons évoqué auparavant ( cf. § I.1.9. ) en utilisant les relations suivantes :
τd = Fd2 π R Le
(III.2)
τf0 = F02 π R Le
(III.3)
où R est le rayon de la fibre, Le est l'épaisseur de l'échantillon, Fd est la charge maximale
nécessaire pour provoquer la décohésion et F0 est la force juste après la décohésion au début
du glissement (où x= 0 et F = F0).
Le tableau III.1 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs
de Le pour les échantillons testés en extraction.
Tableau III.1 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-BP pendant l'essai
d'extraction.
Le
(mm)
Mode de
décohésion
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
1 MI 3,34 0,99 9,66 2,86
1,2 MI 3,61 1,15 8,70 2,77
1,4 MI 3,05 1,02 6,30 2,10
1,9 MII 5,09 3,75 7,75 5,71
2 MI 5,73 3,99 8,29 5,77
2,1 MII 7,76 4,99 10,69 6,87
2,3 MI 6,43 3,16 8,09 3,97
2,5 MII 6,69 5,05 7,74 5,84
2,8 MII 7,63 4,33 7,88 4,47
Moyenne 8,34 4,48
Ecart-type 1,25 1,66
On peut noter que les valeurs de τd sont relativement dispersées, mais restent autour de la
moyenne qui est de l'ordre de 8,3 MPa avec un écart - type de 1,2 MPa. On peut noter aussi
100
que le résultat est le même pour tous les échantillons testés, et ne dépend pas de l'allure dudécrochement dû à la décohésion et de la longueur enchâssée Le.
En ce qui concerne les contraintes interfaciales de frottement, comme nous avons signaléauparavant que τf n'étant pas constante, le tableau III.1 ne fournit que les valeurs "initiales" de
cette contrainte (τf0). On constate que les valeurs de τf0 dans les échantillons à faible Le sont
plus petites (environ 2,5 MPa) que celles des échantillons à valeur de Le plus élevées (τf0 • 5
MPa). La valeur de l'écart - type concernant τf0 pour tous les échantillons est de l'ordre de
1,66 MPa. On peut noter que cette valeur est plus élevée que celle associée à τd.
On peut calculer τf au cours de déplacement à partir des valeurs instantanées de la force
appliquée Fi et de la longueur de la fibre encore enchâssée dans la matrice Li, à l'aide de la
relation suivante :
τf = Fi2 π R Li
et Li = Le - x (III.4)
où x est le déplacement relatif de la fibre par rapport à la matrice (défini sur la figure III.5) etR est le rayon de la fibre. Nous avons constaté que les allures des courbes de la variation de τf
avec le déplacement de la fibre, dépend du mode de décohésion.
Fd
F0
Le
x Déplacementx
Fd
F0
Fi
Fi
FF
(a) (b)
Fig. III.5 : Courbes (Force - Déplacement) d'essai d'extraction : courbe idéale où τf =
constante (a), type de courbes obtenues où τf ‡ constante (b).
La figure III.6 montre un exemple de l'allure de τf en fonction du déplacement pour
chaque type de décohésion : en mode MI, où la chute brutale de charge après le maximum est
grande. Dans ce cas, τf diminue très rapidement dans les premiers stades de glissement et
semble se stabiliser par la suite, alors qu'en mode MII où le décrochement est plus petit,
101
l'évolution de τf est plus régulière. Dans ce dernier cas, l'extraction peut être considérée
essentiellement contrôlée par le frottement.
0
1
2
3
4
5
6
0 200 400 6001
2
3
4
5
6
0 200 400 600
iale du frottement (MPa)
Déplacement de la fibre ( m)µ
Mode ILe = 2 mm
(M ) Mode II (M ) Le = 1,9 mm
I II
a) b)XR-BP XR-BP
Fig. III.6 : Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement
de la fibre dans le composite XR-BP: a) en mode I, b) en mode II.
Après la décohésion, les surfaces en regard à l'interface fibre/matrice présentent une
certaine rugosité. Si l'on suppose que l'amplitude des aspérités diminue pendant le glissement
à cause d'un phénomène d'usure dû au déplacement relatif de la fibre par rapport à la matrice,
il en résulte une diminution de l'effort de frottement. L'allure de la courbe d'usure semble liéeau mode de décohésion. En Mode MI nous avons une usure très rapide au départ suivie d'un
stade plus lent (Fig. III.6, a); par contre en mode MII , l'usure est moins rapide et plus régulière
(Fig. III.6, b).
Ces différentes allures pendant l'étape de frottement sont liées probablement à
l'endommagement variable de l'interface (microfissures internes autour de la fibre) provoqué
par un retrait important du gel au cours de l'élaboration des échantillons. Ce retrait ne produit
pas exactement la même interface à chaque fois. La figure III.7 montre deux exemples de
deux types de l'interface XR-BP pour deux échantillons fabriqués dans les mêmes conditions
et découpés perpendiculairement au sens longitudinal de la fibre : on constate des
microfissures de la matrice autour de la fibre qui diffèrent d'un échantillon à l'autre. Nous
observons 4 microfissures autour de la fibre dans l'échantillon A, tandis que deux
microfissures encerclent la fibre dans l'échantillon B. Il faut noter que le découpage et le
polissage peuvent provoquer des microfissures supplémentaires autour de la fibre. Pour éviter
102
cet endommagement supplémentaire, nous avons découpé les échantillons en utilisant une
scie à fil diamanté. La découpe est faite dans un bain contenant de la pâte diamantée
fortement diluée dans l'eau. Cela nous a permis d'obtenir une surface polie après le découpage
et d'éviter l'étape de polissage.
Fissures
Fibre
Matrice
Fissures
Fibre
Matrice
Fig. III.7 : Deux exemples de l'interface XR-BP pour deux échantillons fabriqués dans les
mêmes conditions.
103
Composite XR-S2
Nous avons réalisé des essais d'extraction sur ce type de composite en variant la longueur
enchâssée. Nous avons pu faire des essais jusqu'à extraction complète de la fibre sur deséchantillons de longueurs Le variant de 1,5 à 2,8 mm. L'allure des courbes pendant l'étape du
frottement possède une forme parabolique variable d'un échantillon à l'autre.
Les phénomènes généraux observés dans le cas du précédent composite (XR-BP) ont été
retrouvés pour ce composite avec quelques petites différences comme :
- la chute de force après la décohésion : nous avons constaté que la décohésion à la fin de la
première étape de la courbe force - déplacement s'est produite avec une chute importante de laforce appliquée (mode MI de décohésion) dans tous les échantillons.
La figure III.8 montre un exemple d'un essai d'extraction pour ce type de composite.
0
2
4
6
8
Déplacement (µm)
Le = 2,8 mmXR-S2
500 1000 15000
Fig. III.8 : Exemple d'une courbe force - déplacement d'un essai d'extraction de composite
XR-S2.
Concernant les contraintes interfaciales, le tableau III.2 regroupe les valeurs obtenues deFd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs de Le . Nous n'avons pas observé d'effet très marqué
de la longueur enchâssée Le du fait de la dispersion des résultats. On trouve que les valeurs de
τd varient de 5,56 à 8,59 MPa avec un écart - type important de l'ordre de 1,43 MPa. Par
104
contre, les valeurs de τf0 sont peu dispersées et elles varient de 3,71 à 4,00 MPa avec un écart
- type de 0,12 MPa.
Tableau III.2 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S2 pendant l'essai
d'extraction.
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
1,5 5,50 2,54 8,22 3,79
2 4,96 3,49 5,56 3,91
2,5 9,58 4,46 8,59 4,00
2,8 8,12 4,64 6,50 3,71
Moyenne 7,21 3,85
Ecart-type 1,43 0,12
L'évolution de τf au cours du déplacement est de même type que pour le composite XR-
BP (mode MI) : τf diminue très rapidement dans les premiers stades de glissement et semble
se stabiliser ensuite. A la fin du glissement, τf rechute de nouveau mais moins rapidement que
lors des premiers stades. Ce comportement est très probablement associé à des microruptures
d'aspérités ou de contact lors de la décohésion. Cela provoque une agglomération des débris
des aspérités à l'interface, ce qui augmente la résistance au glissement et par conséquent la
contrainte interfaciale de frottement reste constante pendant une période de glissement.
Ensuite, les débris accumulés se déplacent avec la fibre au cours de son glissement ce quiconduit à une diminution de la résistance au glissement et la rechute de τf. La figure III.9
montre un exemple de cette évolution.
105
0
1
2
3
4
0 500 1000 1500 2000
Déplacement de la fibre (µm)
XR-S2Le = 2,5 mm
Fig. III.9:Variation de τf pendant le glissement dans un essai d'extraction de composite XR-
S2.
Composite XR-S6
Des essais d'extraction ont été effectués sur le composite XR-S6 en faisant varier aussi la
longueur enchâssée. Nous avons pu faire des essais jusqu'à extraction complète de la fibre surdes échantillons de longueurs Le variant de 0,9 à 2,8 mm.
Les phénomènes observés sur les courbes force - déplacement de ce composite sont du
même type que ceux observés dans le cas du composite XR-S2. La figure III.10 montre un
exemple d'une courbe force - déplacement lors d'un essai d'extraction pour un échantillon du
composite XR-S6 : la décohésion s'est produite aussi avec une chute importante de la forceappliquée (mode MI). Ensuite, au cours de l'étape de frottement est une courbe présentant une
diminution de la pente avec le déplacement.
106
XR-S6
Déplacement (µm)
0
1
2
3
4 Le = 1,3 mm
250 500 7500
Fig. III.10 : Exemple d'une courbe force - déplacement d'un essai d'extraction du composite
XR-S6.
Le tableau III.3 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs
de Le. La dispersion des valeurs de τd est relativement faible par rapport au composite XR-S2.
Elles sont proches de 8 MPa avec un écart - type de 0,8 MPa. La dispersion associée à τf0 est
du même ordre de grandeur que celle de τd.
Tableau III.3 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S6 pendant l'essai
d'extraction.
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
0,9 3,09 2,45 7,36 5,84
1,3 4,40 2,80 7,26 4,62
1,5 6,25 4,27 8,94 6,10
2 8,46 3,55 9,07 3,80
2,5 8,76 4,86 7,51 4,17
2,8 11,00 6,94 8,43 5,31
Moyenne 8,09 4,97
Ecart-type 0,81 0,92
107
En ce qui concerne l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement τf au cours du
déplacement, la figure III.11 montre un exemple de cette évolution. Elle est similaire à cellesdes composites XR-BP en mode MI : τf diminue très rapidement dans les premiers stades de
glissement et semble se stabiliser par la suite.
0
1
2
3
4
0 250 500 750
XR-S6Le = 2 mm
Déplacement de la fibre (µm)
Fig. III.11 : Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du
déplacement de la fibre dans un essai d'extraction pour un échantillon de composite XR-S6.
III.1.1.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant l'essai d'extraction
Les propriétés physiques et chimiques de la fibre et de la matrice, les conditions
d'élaboration du composite, la présence d'un revêtement sur la fibre, les propriétés et
l'épaisseur du revêtement sont des facteurs très importants qui interviennent dans la qualité de
l'interface. En effet, ces paramètres influent au cours de l'élaboration du composite et en
particulier pendant l'étape du refroidissement et contrôlent en grande partie le comportement
mécanique du composite et la dégradation pendant le glissement [MENESSIER et al. 1988 ;
MARTIN et al. 1992; KERANS et al. 1993].
108
Nous avons vu dans les trois types de composites que la contrainte interfaciale dufrottement τf diminue au cours du déplacement. Le glissement à l'interface peut réduire
l'amplitude des aspérités et on peut parler d'usure de l'interface. Cette usure est plus
importante dans les interfaces fortes où la pression interfaciale est forte. Cette pression estprésentée par σrad : la contrainte de frettage qui est proportionnelle à la contrainte interfaciale
de frottement τf selon la loi de Coulomb (cf. § I.1.3 p. 25). Cette usure conduit à une
dégradation de la résistance au glissement et du comportement du composite [JERO et al.
1991; KERANS et al. 1994]. Pour mieux comprendre le comportement du composite au cours
de cette phase du glissement, il est important de prendre en compte l'effet de l'usure de
l'interface. Par la suite, nous allons donner les paramètres caractéristiques de l'extraction des
fibres. Pour ce faire, il faut modéliser la partie glissement de la courbe force - déplacement.
Calcul de la contrainte interfaciale et de la force du frottement (τf et F)
Au cours de cette analyse, nous allons faire appel aux grandeurs instantanées Fi et Li à
partir desquelles on peut calculer la contrainte interfaciale τf au cours du déplacement par
l'équation suivante :
τf = Fi
2 π R Li et Li = Le - x (III.5)
La relation précédente peut être exploitée en considérant plusieurs types d'hypothèses :
- 1° hypothèse : τf = constante : il n'a pas d'usure à l'interface et dans ce cas la charge
appliquée et le déplacement suivent une loi de type linéaire pendant l'étape de glissement :
FLe - x
= 2 π R τf = constant (III.6)
- 2° hypothèse : dτfdx
= C où C (négatif) : coefficient d'usure : la contrainte interfaciale du
frottement τf devient :
τf = C x + C1 (III.7)
où C1 est une constante définie par les conditions aux limites : τf = τf0 pour x = 0 et
finalement
τf = C x + τf0 (III.8)
109
Cette relation montre que τf est reliée cette fois linéairement au déplacement x. Dans ce
cas, la charge appliquée et le déplacement sont reliés par l'équation suivante :
FLe - x
= 2 π R (C x + τf0) (III.9)
- 3° hypothèse : dτf
dx = C τf où C (négatif) : coefficient d'usure. τf devient après l'intégration :
τf = Y exp(C x) (III.10)
où Y est une constante retenu par les conditions aux limites. En effet, lorsque le glissement estnul (x = 0), la contrainte τf égale à τf0. Ce qui signifie que τf a sa valeur initiale avant tout
glissement de la fibre. Finalement, la contrainte interfaciale du frottement s'écrit par la
relation :
τf = τf0 exp(C x) (III.11)
Donc τf varie exponentiellement avec le déplacement. Dans ce cas aussi la relation entre
la charge appliquée et le déplacement est de type exponentiel :
FLe - x
= 2 π R τf0 exp(C x) (III.12)
ou Ln( F
Le - x) = Ln(2 π R τf0) + C x (III.13)
Dans le but d'analyser le type d'usure qui intervient au cours de l'étape du glissement,
nous avons essayé d'appliquer et de comparer les trois modèles avec la courbe expérimentale
obtenue (Fig. III.12). Il apparaît que le modèle le mieux adapté à ce type de comportement estcelui de la dernière hypothèse : τf varie suivant une loi de type exponentielle avec le
déplacement.
110
0
2
4
6
0 0,2 0,4 0,6 0,8
Déplacement de la fibre x (mm)
Composite XR-BPLe = 1,9 mm MII
Courbe expérimentale
Fittage par 3° hypothèse
Fittage par 2° hypothèse
1° hypothèse τf = constante = τf0
Fig. III.12 : Exemple de comparaison entre le comportement réel (courbe expérimentale) et
les trois modèles proposés pour un échantillon du composite XR-BP testé en pull-out.
Justifications de la troisième hypothèse
La contrainte interfaciale de frottement est liée à l'amplitude effective des aspérités (δ :voir Fig.I.8) par l'intermédiaire de la contrainte radiale σrad exercée sur l'interface. On peut
décrire l'usure par la diminution de l'amplitude des aspérités (dδ) par unité de distance de
glissement relatif (dδ/dx). Cette usure est d'autant plus grande que la pression normale estélevée et donc que τf est élevée. Donc la diminution de τf (dτf/dx) est liée à la diminution de
l'amplitude des aspérités (dδ/dx) au cours du déplacement qui entraîne par conséquent une
diminution de la pression normale. On peut écrire, si on considère que le frottement est
contrôlé par une loi de Coulomb :
τf = µ σrad (III.14)
etdδdx
= K σrad = K τfµ
(III.15)
où K est une constante et µ le coefficient de frottement.
111
En dérivant la loi de Coulomb, on obtient :
dτf = µ dσrad (III.16)
Mais σrad est donnée par la relation [BENOIT et al., 1993]:
σrad = ∆α ∆ TA
+ δR A
(III.17)
En dérivant cette équation par rapport à δ, on obtient :
dσrad
dδ = 1
R A (III.18)
De plus cette équation donne :
dδ = R A dσrad (III.19)
Soit en divisant par dx et en utilisant ensuite l'équation (III.16) :
dδdx
= R A dτfµ dx
(III.20)
En égalant les équations (III.20) et (III.15), on tire enfin :
dτfdx
= C τf ou dτfτf
= C dx (III.21)
où C est le coefficient d'usure.
Il faut noter que cette relation est exactement la même équation de l'hypothèse 3concernante la variation de τf en fonction de déplacement.
Donc, il est vrai que l'usure par unité de déplacement (le gradient de cisaillement) estproportionnelle à la contrainte interfaciale τf (3° hypothèse).
Pour déterminer les deux inconnues τf0 et C, on peut tracer Ln( F
Le - x) en fonction de x.
On obtient alors une droite, de pente C et d'ordonnée à l'origine égale à Ln(2 π R τf0). On peut
ainsi déterminer les valeurs des deux inconnues.
112
III.1.1.3. Applications du modèle de l'usure aux composites ex-xérogel
Composite XR-BP
Comme nous l'avons signalé auparavant, on a deux modes de décohésion et l'évolutionde τf est liée à ces modes. En Mode MI nous avons une usure très rapide au départ suivie d'un
stade plus lent. Par contre en mode MII , l'usure est moins rapide et régulière. Donc en mode
MI le coefficient d'usure possède deux valeurs, une première pendant le stade rapide et une
seconde pendant le stade lent. Cela peut être expliqué de la façon suivante : la décohésion
entre la fibre et la matrice conduit à détruire une partie des aspérités qui accompagne la fibre
lors de son glissement. Ce phénomène provoque une accumulation des débris des aspérités à
l'interface, ce qui conduit à un relentissement du glissement et à une diminution de l'usure
pendant le deuxième stade.
-1,5
-1
-0,5
0
0,5
0 0,25 0,5 0,75 1
x(mm)
CII = - 1,16
CI = - 6,26
I II
Modèle
Courbe expérimentale
Le = 2,3 mm XR-BP
MI
Fig. III.13 : Exemple d'analyse de l'usure dans le mode MI du composite XR-BP.
Par contre en mode MII le coefficient d'usure est sensiblement constant. Les figures ( III.13 et
III.14) montrent un exemple de chaque mode pour le composite XR-BP.Les valeurs du coefficient d'usure en mode MI sont les suivantes :
113
- pendant le premier stade : l'usure est rapide et le coefficient d'usure C possède des valeurs
importantes pendant ce stade. Nous avons trouvé que les valeurs de C varient dans la gamme
de -5 à -6,
- pendant le deuxième : le glissement est plus lent pendant ce stade et l'usure est moins
importante. Nous avons trouvé que les valeurs de C varient dans la gamme de -0,9 à -1,2.En mode MII le glissement est régulier et le coefficient d'usure possède une seule valeur
dans chaque essai : elle est de l'ordre de -1 à -3.
La dispersion des valeurs de C est globalement liée aux mêmes raisons signaléesauparavant qui conduisent à la fois à la dispersion des valeurs de τd et τf.
-1,5
-1
-0,5
0
0,5
1
0 0,2 0,4 0,6 0,8
x(mm)
&� ������
Ln(2πRτf0)
Courbe expérimentale
XR-BPLe = 1,9 mmMIIModèle
Fig. III.14 : Exemple d'analyse de l'usure dans le mode MII du composite XR-BP.
Composite XR-S2
Pour ce composite, l'évolution de τf au cours du déplacement suit l'allure du mode MI de
décohésion. L'usure est importante pendant le premier stade à cause de la diminution rapidede τf qui se stabilise ensuite par le ralentissement du glissement et conduit à la diminution de
l'usure pendant le deuxième stade.
La figure III.15 montre un exemple où le modèle a été appliqué pour un échantillon du
composite XR-S2.
114
Le coefficient d'usure est plus important dans le premier stade que dans le deuxième et on
constate des irrégularités pendant ce deuxième stade. Ces irrégularités sont dues probablement
aux agglomérations des débris des aspérités, arrachés lors de la décohésion, au point de sortie
de la fibre, ce qui a perturbé le glissement.
Les valeurs de coefficients de l'usure dans ce type de composite sont aussi dispersées à
cause de l'interface variable d'un échantillon à l'autre. Les résultats obtenus conduisent à des
valeurs de C de l'ordre de -3 à -6,5 pendant le premier stade, et de -0,5 à -1 pendant le
deuxième.
-2
-1,5
-1
-0,5
0
0,5
1
x (mm)
CII = - 1,06
CI = - 4,38
I II
Courbe expérimentale
XR-S2Le = 2,8 mm
Fig. III.15 : Exemple d'analyse de l'usure dans le composite XR-S2 (mode MI de décohésion).
Composite XR-S6
Nous avons vu que la décohésion dans ce type de composite est de même type que pourle composite XR-S2. La variation de τf est aussi similaire à celles des composites XR-BP en
mode MI (Fig.III.16): usure très rapide dans les premiers stades de glissement et qui semble se
stabiliser par la suite. Nous avons donc deux valeurs du coefficient d'usure pour chaque essai.
Une dispersion a été aussi observée pour les valeurs de ce coefficient d'un échantillon à
l'autre.
115
Les résultats obtenus conduisent à des valeurs de C de l'ordre de -4,4 à -9,5 pendant le
premier stade, et de -0,7 à -2 pendant le deuxième.
-1
-0,5
0
0,5
1
0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6
x (mm)
CII = - 1,76
CI = - 7,89
I II
Courbe expérimentale
XR-S6Le = 1,3 mm
Fig. III.16 : Exemple d'analyse de l'usure dans le composite XR-S6 (mode MI de décohésion).
III.1.1.4. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction
En conclusion, pendant les essais d'extraction nous pouvons retenir :- que la décohésion peut se produire dans le composite XR-BP soit en mode MI ou en mode
MII selon les échantillons testés. Par contre, la décohésion se produit uniquement en mode MI
pour les composites XR-S2 et XR-S6.- que la contrainte interfaciale de la décohésion τd possède une valeur moyenne assez proche
pour les trois types de composites et cela indépendamment de la longueur enchâssée Le (Fig.
III.17).- que la moyenne de la contrainte interfaciale du frottement τf diffère selon le composite :
pour XR-BP et XR-S6, la moyenne est du même ordre de grandeur, tandis que pour le
composite XR-S2 la moyenne est plus faible (Fig. III.18).Nous avons calculé les écarts - types associés aux valeurs de τd et τf0. La dispersion est
liée probablement à l'endommagement variable de l'interface (microfissures internes autour de
la fibre) provoqué par un fort retrait du gel au cours du procédé utilisé pour élaborer les
116
échantillons. Ce retrait est difficilement contrôlé et ne conduit pas exactement la même
interface à chaque échantillon.
0
3
6
9
12
15
0,5 1 1,5 2 2,5 3
Longueur enchâssée (mm)
XR-S6
XR-S2
XR-BP
Fig. III.17 : Relation entre la contrainte interfaciale de décohésion τd et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites.
0
2
4
6
8
10
0,5 1 1,5 2 2,5 3
Longueur enchâssée (mm)
XR-S6
XR-S2
XR-BP
117
Fig. III.18 : Relation entre la contrainte interfaciale de frottement τf0 et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites.
Nous avons observé pour les trois types de composites que la contrainte interfaciale dufrottement τf n'est pas constante pendant le glissement. C'est une conséquence de la présence
d'un phénomène d'usure dans les interfaces.Pour le composite XR-BP, l'évolution de la contrainte τf est contrôlée par le type de
mode produit lors de la décohésion (MI ou MII). Par contre, l'évolution de τf est régie
uniquement par le mode MI pour les composites XR-S2 et XR-S6.
L'analyse de la courbe force - déplacement pendant l'étape du glissement nous a permis à
une détermination du coefficient d'usure C pendant cette étape. Le tableau III.4 fournit les
valeurs de ce coefficient pour les trois types de composites. On constate que C possède des
valeurs importantes pendant le premier stade de glissement pour les composites XR-S2, XR-S6 et XR-BP (en mode MI). Cela peut être expliqué de la façon suivante : la décohésion entre
la fibre et la matrice réduit une partie des aspérités qui accompagne la fibre lors de son
glissement. Ce phénomène provoque une accumulation des débris des aspérités à l'interface,
ce qui ralentit le glissement et diminue l'usure pendant le deuxième stade.
Tableau III.4 : Valeur moyenne de τf0 et les coefficients de l'usure C pour les trois types de
composites à matrice de verre de silice ex-xérogel.
C
τf0 (MPa)* MI MII
1er stade 2ème stade
XR-BP 4,48 -5 à -6 -0,9 à -1,2 -1 à -3
XR-S2 3,85 -3 à -6,5 -0,5 à -1
XR-S6 4,97 -4,4 à -9,5 -0,7 à -2
* Valeur moyenne de τf0.
La dispersion du coefficient d'usure C pour les trois types de composites est
probablement reliée à l'étape de séchage du procédé de fabrication du verre ex-xérogel.
III.1.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK"
118
A partir de la courbe force - déplacement d'un essai de push-out, on peut décrire le
comportement interfacial et déduire les caractéristiques de l'interface. Il est aussi intéressant
de faire une comparaison de ces caractéristiques avec celles obtenues à partir de l'essai de
pull-out permettant d'estimer l'effet de coefficient de Poisson sur ces caractéristiques.
L'essai de push-back nous permet d'avoir des informations sur la rugosité à l'interface et
l'état des aspérités après la décohésion et le glissement : lors du retour à la position initiale, on
observe (ou non) le phénomène de "seating-drop". Enfin, on peut aussi constater l'évolutionde τf et l'usure à l'interface.
Il faut noter que les échantillons utilisés pour ce type d'essais (push-out et push-back)
sont généralement minces et ils nécessitent une grande précaution au cours de l'étape de
découpage afin d'éviter des microfissures internes supplémentaires autour de la fibre. Cela
peut jouer un rôle pour modifier le comportement interfacial du composite et par conséquent
les caractéristiques de l'interface.
Des essais de push-out et de push-back ont été réalisés sur les trois types de compositesavec différentes épaisseurs Le.
Nous présentons par la suite quelques exemples de courbes force - déplacement obtenues
pendant ces essais pour chaque type de composite.
Composite XR-BP
Les courbes force - déplacement obtenues pour ce composite sont aussi différentes entre
elles que les courbes des essais de pull-out. D'abord pendant les essais de push-out, nous
avons retrouvé à la fin de l'étape de la déformation élastique les modes de décohésion (modeMI : décohésion se produisant avec une chute importante de la charge appliquée, et MII :
décohésion avec une chute plus petite qu'en MI).
En ce qui concerne l'allure des courbes pendant l'étape de frottement, plusieurs
comportements ont été observés pendant cette étape :
- la charge reste presque constante pendant l'étape de frottement, néanmoins une légère
augmentation est observée à la fin de cette étape (Fig. III.19, a),
- ou la charge diminue graduellement accompagné du phénomène de "stick-slip" (Fig. III.19,
b).
Les observations ci-dessus montrent que le glissement au cours d'un essai de push-out estcontrôlé par les deux modes de décohésion MI et MII évoqué pendant les essais de pull-out de
ce composite.
119
Nous avons observé aussi une dispersion de comportement pendant les essais de push-
back. Le phénomène stick-slip a complètement disparu pendant certains essais (à cause de
l'usure) et le phénomène de "seating-drop" a été aperçu parfois dans les deux modes de
décohésion.
0
1
2
3
4
Cha
rge
appl
iqué
e (N
)
-20 0 20 40 60
Déplacement (µm)
Push-back
Push-out
XR-BP Le = 0,8 mm
"seating drop"
Mode MI
(a)
Fbac
F0
Fpo
Fpb
120
0
0,5
1
1,5
2
2,5C
harg
e ap
pliq
uée
(N)
-25 0 25 50 75
Déplacement (µm)
push-back
Push-out
F0
Fpo
Fpb
Fig. III.19 : Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour deux
échantillons de composite XR-BP.
Nous constatons une baisse de la charge nécessaire pour faire glisser la fibre entre lesessais de push-out et de push-back : comparaison entre F0 et Fbac ou entre les niveaux de la
charge à la fin de l'essai de push-out (Fpo) et au début du glissement (Fpb) pendant l'essai de
push-back (Fig. III.19). De plus, le phénomène de stick-slip a disparu parfois pendant les
essais de push-back. Cela signifie de l'existence d'une usure à l'interface après la décohésion et
pendant le glissement. Cette usure est due probablement à la rupture des aspérités lors de la
décohésion et au cours du glissement. On peut avoir une idée de l'usure à l'interface encalculant la contrainte interfaciale du frottement τfb au moment du retour de la fibre à sa
position initiale pendant l'essai de push-back. A cette position la surface du glissement(2.π.R.Le) est la même que celle utilisée pour calculer τd et τfo de l'essai de push-out.
Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd, τf0 et τfb pendant les essais de push-
out et de push-back par les mêmes équations utilisées en pull-out. Le tableau III.5 fournit les
résultats pour une série d'échantillons testés en push-out et push-back.
121
Tableau III.5 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-BP pendant les
essais d'indentation
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,7 4,50 2,00 18,63 8,28 1,10 4,54
0,8 3,75 2,10 13,58 7,60 1,15 4,15
1,1 2,40 2,00 6,32 5,27 0,90 2,36
1,25 2,25 2,25 5,21 5,21 1,90 4,39
1,4 7,00 4,50 14,49 9,31 1,20 2,48
Moyenne 11,64 7,13 3,58
Ecart-type 5,70 1,80 1,07
Il faut noter que les valeurs des contraintes τd sont les plus dispersées (Tableau III.5) : τd
varie de 5,21 à 18,63 MPa avec un écart - type très important de 5,70 MPa. Par contre, lesvaleurs de τfo sont moins dispersées : elles varient de 5,21 à 9,31 MPa avec un écart - type de
1,80 Mpa.La dispersion des valeurs de τd et τfo est due aux mêmes raisons que celles citées
précédemment : l'endommagement variable de l'interface à cause du fort retrait incontrôlable
du gel au cours de l'élaboration. En plus, l'effet de découpage des échantillons peut provoquer
des endommagements supplémentaires.Concernant les valeurs de τfb, il faut rappeler que ces contraintes sont calculées après
deux glissements : le premier pendant l'essai de push-out et le deuxième lors du retour à la
position initiale pendant l'essai de push-back. Or, la distance du glissement cumulée pendantles deux essais n'est pas identique pour tous les échantillons. Alors que τfb dépend de cette
distance cumulée à cause du phénomène d'usure, τfb est d'autant plus petite que cette distance
est plus grande, ce qui conduit à une dispersion importante de τfb. Cette contrainte varie de
2,36 à 4,54 MPa, avec un écart type égal à 1,07 MPa.
Composite XR-S2
Nous avons réalisé des essais de push-out et push-back pour ce type de composite enfaisant varier l'épaisseur Le de 0,7 à 1,3 mm. A cet effet, nous pouvons faire les mêmes
remarques que pour le cas précédent : une dispersion du comportement d'un échantillon à
l'autre pendant les essais de push-out et de push-back. Et aussi, un phénomène d'usure a été
détecté lors des essais de push-back.
122
La figure III.20 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et de
push-back pour deux échantillons testés de ce composite.
Le tableau III.6 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en push-out et push-
back.
Tableau III.6 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S2 pendant les
essais d'indentation.
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,7 1,90 1,00 6,08 3,20 0,31 0,99
0,9 2,40 2,40 5,97 5,97 1,85 4,60
1,2 7,70 2,90 14,38 5,41 2,10 3,90
1,3 3,70 2,80 6,38 4,82 1,55 2,67
Moyenne 8,20 4,80 3,04
Ecart-type 4,12 1,19 1,58
0
2
4
6
8
Cha
rge
appl
iqué
e (N
)
-40 0 40 80 120
Déplacement (µm)
Push-back
Push-out
XR-S2 Le = 1,2 mm
(a)
123
0
1
2
3
4C
harg
e ap
pliq
uée
(N)
-80 -40 0 40 80 120
Déplacement (µm)
Push-back
Push-out
XR-S2 Le = 1,3 mm
(b)
Fig. III.20 : Courbes force - déplacement des essai de push-out et de push-back pour deux
échantillons de composite XR-S2.
On constate du tableau III.6 que les valeurs des contraintes τd sont les plus dispersées,
avec une valeur très importante de l'écart - type égale à 4,12 MPa : τd varie de 5,97 à 14,38
MPa. Par contre, les valeurs de τfo sont moins dispersées que les valeurs de τd, l'écart - type
étant égal à 1,19 MPa : τfo varie de 3,20 à 5,97 MPa. Cette dispersion des valeurs de τd et τfo
est due aux mêmes raisons que celles du cas précédent.Concernant les valeurs de τfb, elles sont aussi dispersées : τfb varie de 0,99 à 4,60 MPa,
avec un écart type égale à 1,58 MPa. Les valeurs basses de τfb sont aussi dues au phénomène
d'usure produit pendant le glissement.
On trouve en général que la dispersion dans ce type composite est moins importante que
dans le type précédent.
Composite XR-S6
Nous avons aussi réalisé des essais d'indentation sur ce type de composite et les résultats
sont peu différents de ceux des autres composites.
Le tableau III.7 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en push-out et en
push-back pour ce composite.
124
Tableau III.7 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S6 pendant les
essais d'indentation
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,55 2,25 0,80 9,17 3,26 0,31 1,26
0,65 1,25 1,10 4,31 3,79 0,35 1,20
0,85 7,30 4,20 19,25 11,07 0,45 1,18
0,95 2,10 2,10 4,95 4,95 0,05 0,11
1,10 7,60 5,30 15,49 10,80 3,25 6,62
1,30 4,70 1,25 8,10 2,15 0,70 1,20
1,60 10 2,50 14,01 3,50 1,45 2,03
Moyenne 10,75 5,64 1,94
Ecart-type 5,60 3,70 2,10
On constate aussi que les valeurs de τd, τf0 et τfb sont aussi dispersées qu'avec les autres
types de composites (XR-BP et XR-S2) pour les mêmes raisons que citées plus haut.
La figure III.21 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et de
push-back pour deux échantillons. Nous pouvons faire les mêmes remarques que pour les
deux composites précédents.
125
0
1
2
3
4
5C
harg
e ap
pliq
uée
(N)
-20 0 20 40 60 80
Déplacement (µm)
Push-back
Push-out
XR-S6 Le = 1,3 mm
0
2
4
6
8
Cha
rge
appl
iqué
e (N
)
0 25 50 75
Déplacement (µm)
Push-back
Push-out
XR-S6 Le = 1,1 mm
Fig. III.21 : Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour deux
échantillons de composite XR-S6.
III.1.2.1. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation
126
Au cours des essais de push-out, comme pour les essais de pull-out, plusieurs formes de
courbes ont été observées pour des échantillons élaborés dans les mêmes conditions. Ces
différentes formes sont dues à l'endommagement variable de l'interface à cause du fort retrait
incontrôlable du gel pendant l'étape du séchage au cours du procédé utilisé pour élaborer les
échantillons. En plus, le découpage des échantillons peut provoquer des fissures
supplémentaires à l'interface : les échantillons de push-out sont minces en général et de plus,
ils sont soumis à deux découpes ; les échantillons de pull-out sont plus épais et sont obtenus
par une seule découpe (Fig.II.17).
Concernant les essais de push-back, les courbes obtenues n'ont pas toujours la forme
typique d'un essai de push-back. Dans la plupart des cas, le glissement survenu pendant l'essai
de push-out a provoqué un endommagement au niveau de l'interface. En effet, la diminution
de l'amplitude des aspérités avec la déformation du contour de la fibre dans la matrice conduit
à une diminution de l'effort de frottement pendant l'essai de push-back. Une autre
conséquence de cet endommagement est que nous n'avons pas pu observer clairement le
phénomène de "seating drop" au moment du repassage par la position initiale : la coïncidence
des surfaces rugueuses de la fibre et de la matrice, survenue juste après la décohésion et au
début du glissement pendant l'essai de push-out, n'a pas été retrouvée lors du retour de la fibre
à sa position initiale au cours de l'essai de push-back.Pour les caractéristiques de l'interface τd et τf0, nous avons une dispersion importante de
leurs valeurs pour les trois types de composites étudiés.
Nous avons aussi constaté une baisse de la force nécessaire pour faire glisser la fibre,
entre les essais de push-out et de push-back pour les trois types de composites. Cette baisse
est liée à l'existence d'un phénomène d'usure à l'interface après la décohésion et pendant le
glissement. Cette usure est due problement à la rupture des aspérités lors de la décohésion etau cours du glissement. Nous avons calculé la contrainte interfaciale du frottement τfb au
moment du retour de la fibre à sa position initiale pendant l'essai de push-back. Les valeurs de
cette contrainte sont relativement dispersées.
III.1.3. CONCLUSION
Les essais d'extraction et d'indentation "push-out et push-back" pour les différents
composites testés (XR-BP, XR-S2 et XR-S6) ont permis d'obtenir des informations sur le
comportement interfacial de ces composites élaborés par la méthode sol-gel à partir d'un
xérogel. L'endommagement variable de l'interface, provoqué par un retrait important du gel
durant la préparation des composites, disperse les caractéristiques interfaciales de chaque
composite et peut masquer aussi les différences attendues entre les composites (rôle du
revêtement et de son épaisseur sur les fibres). Malgré ces handicaps, nous avons pu mettre en
évidence une certaine différence au niveau du comportement et des caractéristiques.
127
La comparaison des valeurs de τd et τf0 obtenues pendant les essais d'extraction et
d'indentation "push-out" pour chaque type de composites (Tableau III.8), permet de constater
que leurs valeurs moyennes dans le cas de push-out sont en général supérieures à celles
calculées dans le cas d'extraction. Cela peut s'expliquer par l'intervention de l'effet de Poisson.
En effet, au cours de l'essai d'extraction, la contraction de la fibre provoque une diminution de
la compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface et par
conséquent la contrainte interfaciale diminue. Par contre si la fibre est mise en compression
axiale (lors de l'essai de push-out), la compression axiale de la fibre provoque sa dilatation
transverse qui est plus ou moins gênée par la rigidité de la matrice et conduit à un état de
compression à l'interface et par conséquent, à une augmentation de la contrainte interfaciale.
Tableau III.8 : Valeurs moyennes de τd et τf0 pour tous les types de composites modèles à
matrice de verre de silice ex-xérogel, avec la valeur de l'écart - type de chaque valeur.
Type de pull - out push - out
composite Vmoy* s** Vmoy s
XR-BP τd (MPa) 8,34 1,25 11,64 5,70τf0 (MPa) 4,48 1,66 7,13 1,80
XR-S2 τd (MPa) 7,21 1,43 8,20 4,12τf0 (MPa) 3,85 0,12 4,80 1,19
XR-S6 τd (MPa) 8,09 0,81 10,75 5,60τf0 (MPa) 4,97 0,92 5,64 3,70
* V moy : valeur moyenne de la contrainte interfaciale (τd ou τf0)
** s : écart - type.
Si l'on compare les valeurs moyennes de τd et τf obtenues pour les trois types de
composites élaborés (matrice de silice à partir d'un xérogel) avec celles rapportées par d'autres
auteurs sur des composites à fibres SiC incorporées dans différentes matrices de verre et testéspar les deux techniques (extraction et indentation), on constate que les valeurs de τd et τfmesurées sur nos échantillons sont généralement du même ordre de grandeur que celles des
autres composites à matrice verre borosilicaté fabriqués par pressage à chaud (Tableau III.9).
Mais nos valeurs sont supérieures à celles du composite à matrice de silice et fibre de SCS-6
fabriqué par pressage à chaud et testé par le technique de protrusion "slice compression".D'autre part, les valeurs de τd et τf les plus élevées sont celles du composites à matrice de
verre silico-sodo-calcique.
128
Cette observation peut être expliquée sur la base de la nature des contraintes résiduelles
qui apparaissent au cours de l'élaboration du composite. Les coefficients de dilatation du verre
de silice pure (α = 0,5 10-6 C-1) et d'un verre borosilicaté (α = 3 à 3,5 10-6 C-1) sont inférieursà celui d'une fibre de SiC (αrf = 4 10-6 C-1), provoquant ainsi la mise en traction de la fibre au
cours du refroidissement. Dans le cas du composite à matrice de verre silico-sodo-calcique le
coefficient de dilatation de la matrice (α = 8 à 9,5 10-6 C-1) est supérieur à celui de la fibre et
donc la fibre est mise en compression, conduisant à des valeurs de contraintes interfaciales
plus élevées.
Tableau III.9 : Valeurs des contraintes interfaciales pour différents composites verre/SCS-6
élaborés par pressage à chaud et testés en pull-out et push-out.
Fibre Matrice α. 106
(1/°C)
Technique
de mesure
τd
(MPa)
τf
(MPa)
Auteurs
pull-out 9 7 CHOU et al.,
1991
Borosilicate 3,2 pull-out 5,8 - 6,9 4,5 JUREWICS et
KERANS, 1988
SCS-6 push-out 17,5 11,6 BRIGHT et al.,
1989
Silico-sodo-
calcique
8,2 pull-out 17,4 13 CHOU et al.,
1991
SiO2 0,5 slice
compression
0,3 0 MILIVOJ et
SINGH, (1988)
Concernant la différence entre nos composites et celui qui possède le même type de
matrice, la méthode de fabrication joue un rôle très important pour déterminer le niveau de la
contrainte radiale résiduelle exercée à l'interface. Dans le dernier cas, cette contrainte peut être
estimée à partir d'équations simples à partir des coefficients de dilatation et des températures
de fabrication (cf. § I.1.5) des constituants. Mais dans notre cas la contrainte résiduelle radiale
est difficile à estimer à cause du fort retrait du gel autour de la fibre pendant le séchage. Ce
retrait provoque des contraintes radiales importantes mettant la fibre en compression et
modifie l'estimation faite par les calculs. En conséquence, les contraintes interfaciales sont
plus importantes que celles des composites fabriqués par pressage à chaud à partir des plaques
de verre denses.
En plus l'élaboration des composites modèles par pressage à chaud peut provoquer des
endommagements au niveau de l'interface et de la fibre.
129
III.2. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-
AEROGEL
Ces composites, dont le mode de préparation a été décrit au chapitre II, utilisent les trois
type de fibres de SiC (BP, SCS-2 et SCS-6) avec le verre de silice ex-aérogel. Nous allons
appeler ces composites modèles comme suit :
- composites AR-BP avec la fibre Sigma,
- composites AR-S2 avec la fibre SCS-2,
- composites AR-S6 avec la fibre SCS-6.
La reproductibilité dans la préparation de ces composites modèles à partir d'un aérogel
est plus élevée que dans le cas de la préparation à partir d'un xérogel. Le retrait du gel pendant
le séchage sous conditions supercritiques pour obtenir un aérogel est faible (environ 10%) par
rapport au séchage conventionnel (environ 85%). Pour cette raison nous n'avons pas constaté
l'apparition de macro-fissures dans le gel et autour de la fibre pendant cette étape. Mais, après
l'étape de gélification, lors de la sortie du gel contenant une fibre hors du tube à essai pour
effectuer le séchage supercritique dans un autoclave, nous avons eu des difficultés à
manipuler ce gel humide à cause de sa grande fragilité. De plus, les mouvements de la partie
libre de la fibre au cours de la manipulation peuvent provoquer l'endommagement de
l'interface fibre/gel au point de sortie de la fibre (Fig. III.22).
Fibre
Gel humide
Mouvements
Endommagement à l’interface
Partie libre de la fibre
Fig. III.22 Endommagement à l'interface fibre/gel provoqué par les mouvements de la partie
libre de la fibre.
Après le séchage supercritique, deux traitements thermiques ont été effectués pour
convertir l'aérogel en verre (cf. § II.3.2.2.). Il faut noter que nous avons défini la températurefinale de densification Td expérimentalement suivant le programme de chauffe schématisé sur
la figure II.15. La densité et la transparence sont les critères préliminaires que nous avons
130
choisis pour définir la qualité de la conversion de l'aérogel en verre. Nous avons commencénos expériences en chauffant à Td = 1200 °C : ce choix a été basé sur les résultats de
WOIGNIER et al. [1990] (Fig. I.30). Mais notre gel n'a pas été densifié malgré un temps du
maintien (60 mn) à cette température. Cela peut être expliqué par les conditions d'élaboration
de l'aérogel qui ne sont pas les mêmes dans notre cas et le cas de WOIGNIER et al. [1990].Ensuite nous avons essayé d'augmenter Td successivement avec un intervalle de 25 °C à
chaque fois. L'obtention d'un verre complètement dense et transparent a été obtenu pour Td =
1300 °C. Nous avons calculé la densité du verre obtenu en utilisant la méthode d'Arthur : elle
est égale à 2,17 g/cm3 (la densité théorique d'un verre de silice vitreuse est égale à 2,2 g/cm3).
Le même résultat a été aussi obtenu en chauffant l'aérogel à 1325 °C avec un temps du
maintien de 30 mn. Au delà de 1350 °C, le gel est transformé en mousse opaque (phénomène
de "bloating" : cf. § I.2.4).
Nous avons réalisé une analyse dilatométrique sur l'aérogel sous atmosphère similaire à
celle du traitement thermique de densification d'un aérogel contenant une fibre. L'analyse a
été effectuée par la société SETARAM en utilisant l'analyseur thermomécanique TMA 92. La
figure III.23 montre la courbe dilatométrique obtenue.
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
10
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
Température °C
5 °C/mn 2 °C/mn
1335 °C
retrait maximal = 51,76 %
Fig. III.23 Courbe dilatométrique de l'aérogel de silice sous vide : retrait (%) en fonction de
la température.
131
On constate que la densification de l'aérogel se produit entre 1000 °C et 1335 °C avec un
retrait de 51,76 %. A partir de 1335 °C, on constate des dilatations rapides suivies par des
retraits aussi rapides. Cela confirme la présence du phénomène de bloating après la
densification à 1335 °C. Nous avons constaté que l'échantillon est devenu, après l'essai,
comme une mousse opaque.Cela confirme la validité de nos expériences pour déterminer Td (1300 °C avec un temps
de maintien de 60 mn ou 1325 °C avec un temps de maintien de 30 mn). Il faut noter que la
température de densification peut se déplacer en fonction de la vitesse de chauffe (elle
augmente de façon linéaire avec celle-ci). Cela explique la petite différence entre l'essai
dilatométrique (vitesse de la chauffe 2 °C/mn à partir 500 °C) et notre protocole pour
densifier l'aérogel contenant une fibre (vitesse de chauffe 1 °C/mn à partir 500 °C).
Nous avons déterminé d'autres propriétés du verre de silice obtenu à partir d'un aérogel
traité sous vide à 1300 °C avec un temps de maintien de 60 mn, ou à 1325 °C avec un temps
de maintien de 30 mn.
Dans les deux cas, les propriétés du verre sont les mêmes :
- densité égale à 2,17 g/cm3
- coefficient de dilatation α • 0,54 10-6 C-1 (valeur théorique = 0,5 10-6 C-1)
- module d'Young : (valeur théorique = 60-72 GPa)
- mesure par la technique de nanoindentation : 68,3 GPa
- mesure par la technique ultrasonique : 70,4 GPa
Concernant les essais micromécaniques pour déterminer les propriétés interfaciales, nous
avons réalisé les essais d'extraction "pull-out" et d'indentation "push-out et push-back" pour
les trois types de composites (AR-BP, AR-S2 et AR-S6). Les essais sont effectués sur deux
groupes d'échantillons pour chaque type de composite : un groupe traité à 1300 °C et un autretraité à 1325 °C. Cela pour vérifier s'il y a une influence de la température de densification Td
sur le comportement interfacial des composites.
III.2.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"
III.2.1.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et calcul des contraintes
interfaciales
Nous avons réalisé des essais d'extraction "pull-out" sur les trois types de composites(AR-BP, AR-S2 et AR-S6) en faisant varier la longueur enchâssée Le. Nous présentons par la
suite les résultats obtenus.
Composites AR-BP
132
Nous avons effectué des essais d'extraction avec ce type de composites sur les deux
groupes traités à 1300 °C (composite AR-BP1300) et à 1325 °C (composite AR-BP1325).
Dans les deux groupes, l'allure des courbes force - déplacement (Fig. III.24) ne diffère
pas trop d'un échantillon à l'autre, à l'inverse du composite ex-xérogel XR-BP. Les courbes,
dans les deux groupes (AR-BP1300 et AR-BP1325), sont composées d'une partie linéaire de
l'étape de la déformation élastique qui provoque la décohésion, suivie par une chute de la
charge et ensuite l'extraction de la fibre est accompagnée par une décroissance continue de la
force appliquée.
0
1
2
3
0 400 800 1200 1600
0
1
2
3
0 400 800 1200
Déplacement (µm)
AR-BP1300Le = 2 mm
AR-BP1325Le = 2,1 mm
Fig. III.24 Exemples des courbes force -déplacement des essais d'extraction du composite AR-
BP.
On constate que l'allure générale des courbes force - déplacement dans les deux cas est
plus proche de la courbe théorique (voir Fig. I.13) que dans le cas du composite XR-BP (voir
Fig. III.2). La diminution de la pente au cours du déplacement est moins apparente dans le cas
des composites de type AR-BP.
Cependant, nous avons observé une différence de comportement entre les deux groupes
de composites (AR-BP1300 et AR-BP1325). Nous avons constaté dans le cas du composite
AR-BP1300 que le niveau de forces nécessaires pour provoquer la décohésion et initialiser le
glissement est plus élevé que pour le composite AR-BP1325, ce qui traduit une résistance
interfaciale plus forte. Nous allons essayer d'interpréter cette différence plus tard dans ce
paragraphe.
133
Nous avons aussi calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 de la même façon que dans
le cas du composite XR-BP, en utilisant les équations (III.2) et (III.3). Le tableau III.10fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 en fonction de Le pour les échantillons testés
pour les deux groupes AR-BP1300 et AR-BP1325.
Tableau : III.10 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-BP pendant
l'essai d'extraction.
Groupe Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
1,8 2,61 2,03 4,19 3,26
2 3,25 2,80 4,71 4,05
AR-BP1300 2,5 4,27 3,68 4,94 4,26
3 5,74 4,53 5,53 4,37
4 11,16 7,00 8,07 5,06
Moyenne 5,48 4,20
Ecart-type 1,52 0,64
1,5 1,70 1,33 3,29 2,57
2,1 2,58 1,90 3,56 2,62
AR-BP1325 2,7 2,78 2,35 2,98 2,51
3,4 4,46 3,62 3,79 3,08
4,2 6,30 4,91 4,34 3,38
Moyenne 3,59 2,83
Ecart-type 0,51 0,38
Dans le cas du composite AR-BP1300, les valeurs de τd sont dispersées. Elles varient de
4,19 à 8,07 MPa avec un écart-type assez important qui est égal à 1,52 MPa. Concernant les
contraintes interfaciales de frottement dans ce cas, le tableau III.10 fournit les valeurs"initiales" τf0 de cette contrainte. Cette fois la dispersion est moins importante, τf0 varie de
3,26 à 5,06 MPa avec un écart-type de 0,64 MPa.Les valeurs de τd et τf0 sont moins dispersées dans le cas du composite AR-BP1325 : τd
varie de 2,98 à 4,34 MPa avec un écart - type de 0,51 et τf0 varie de 2,51 à 3,38 MPa avec un
écart-type de 0,38.On constate dans les deux cas que la longueur enchâssée Le a peut-être un effet sur les
contraintes interfaciales τd et τf0. Avec les grandes longueurs (3 à 4,2 mm), nous avons
obtenu des contraintes interfaciales qui sont légèrement supérieures à celles obtenues avec les
longueurs plus petites (1,5 à 2,7 mm). Cela peut être due à un effet d'endommagement à
134
l'interface au point de sortie de la fibre (Fig. III.22), provoqué lors de la sortie des
échantillons hors des tubes à essais après l'étape de gélification pour effectuer le séchage
supercritique. L'examen des échantillons au microscope optique après l'étape de densification
montre effectivement un endommagement à l'interface au point de sortie de la fibre.
La détermination de cette longueur endommagée est nécessaire pour corriger les valeurs
des contraintes interfaciales obtenues.
Pour estimer cette longueur initialement endommagée, il faut déterminer la valeur réellede la contrainte initiale du frottement τf0 à partir de la surface réelle de l'échantillon au début
glissement : 2 π R Leré
où Leré
est la longueur réelle de l'échantillon au début du glissementLe
ré = Le - Leen
; Le est la longueur enchâssée "nominale" de l'échantillon et Leen est la longueur
endommagée. La mesure directe de cette longueur Leen est difficilement accessible.
Néanmoins, nous pouvons approximativement déterminer cette longueur indirectement par
l'analyse suivante :
Si on suppose que la contrainte interfaciale du frottement dans la zone endommagée est nulle,on peut écrire la force nécessaire pour initier le glissement (F0), à partir de l'équation suivante
:
F0 = 2 π R (Le - Leen) τf0 (III.22)
d'où
F0 = 2 π R Le τf0 - 2 π R Leen τf0 (III.23)
où R est le rayon de la fibre.En effet, la représentation des valeurs de F0 en fonction de Le permet à la fois de
déterminer τf0 "réelle" à partir de la pente de la courbe F0 - Le et la longueur endommagée
Leen à partir de l'abscisse à l'origine. La figure III.25 montre une application de cette analyse
sur les résultats obtenus pour les deux groupes de composites AR-BP. Il faut rappeler que la
valeur de Leen n'est pas la même pour tous les échantillons et cette analyse ne fournit qu'une
valeur approximative pour la longueur endommagée.
135
0
2
4
6
8
0 1 2 3 4 5
Leen
2 π R τf0 = 2,1
2 π R τf0 = 1,3
Fig. III.25 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-BP afin de déterminer une valeur
moyenne de τf0 "réelle" et la longueur endommagée Leen.
A partir de cette analyse présentée par la figure précédenté (Fig. III.25), nous avons
obtenu les valeurs suivantes :- pour AR-BP1300, τf0 = 6,7 MPa et Le
en = 0,8 mm
- pour AR-BP1325, τf0 = 4,1 MPa et Leen = 0,7 mm.
Finalement la contrainte interfaciale réellement mise en jeu lors de la décohésion est de
l'ordre de 8,8 MPa pour AR-BP1300 et de l'ordre de 3,9 MPa pour AR-BP1325.On constate aussi que les valeurs des contraintes interfaciales τd et τf0 sont plus
importantes dans le cas du groupe AR-BP1300 que dans le cas du groupe AR-BP1325. Cette
différence des caractéristiques de l'interface entre les deux groupes vient de la différence de la
contrainte radiale exercée sur la fibre après le refroidissement. Cette contrainte est plus
importante dans le cas du groupe AR-BP1300. Cela peut être s'expliqué à partir de la courbe
dilatométrique de l'aérogel (Fig. III.26). Lors du traitement à 1300 °C, la densification de
l'aérogel autour de la fibre est complète et le retrait pendant le refroidissement est maximal.
Par contre si on chauffe aux températures supérieures (ou inférieures) à 1300 °C le retrait est
moindre et le frettage de la fibre diminue et par conséquent la résistance interfaciale diminue.
136
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
10
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
Température °C
5 °C/mn 2 °C/mn
1335 °C
retrait maximal = 51,76 %
1
2
1 -2 - retrait < au retrait maximal
Fig. III.26 Rôle de la température de densification sur le retrait de l'aérogel pendant le
traitement thermique.
Bien que l'allure générale des courbes force - déplacement, dans les deux groupes du
composite AR-BP, soit proche de l'allure de la courbe théorique, nous avons constaté
l'existence d'un phénomène d'usure pendant l'étape du glissement. Ce phénomène se
manifeste par l'évolution de la charge appliquée. Dans tous les essais, la charge devient nulle
avant l'extraction complète de la fibre : la valeur finale de déplacement (où la charge devient
nulle) ne correspond pas à la longueur enchâssée. Cela signifie l'existence d'une usure qui
survient lors de l'extraction de la fibre.On peut calculer l'évolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours de
déplacement à partir de la relation (III.4 : τf = Fi/(2πRLi) avec Li = Le - x). Dans les deux
groupes de ce composite, nous avons constaté une différence de cette évolution entre les
échantillons d'un groupe. La figure III.27 montre deux exemples concernant le groupe AR-BP1300. La contrainte interfaciale τf diminue lorsque le déplacement de la fibre augmente
(Fig. III.27, a) dans l'échantillon à longueur d'enchâssement Le = 1,8 mm (Le est relativement
petit). Par contre, dans les échantillons à longueur d'enchâssement plus élevée ( Le • 2 mm),
on assiste pendant le glissement à plusieurs stades de diminution de τf séparés par de petites
périodes de stabilisation et même parfois à une légère augmentation de τf. La figure (III.27, b)
montre un exemple de ce comportement.
137
Dans ce type de composite, la grande rugosité de la fibre Sigma peut être très
probablement la cause d'une grande rupture d'aspérités ou de contacts lors de la décohésion.
Cela provoque une accumulation des débris des aspérités à l'interface, ce qui ralentit le
glissement et par conséquent la contrainte interfaciale de frottement reste constante pendant
une certaine période. Ensuite, les débris agglomérés sont evacués avec le glissement, ce quidiminue de nouveau la résistance au glissement et entraîne la nouvelle chute de τf.
0
1
2
3
4
5
0 0,5 1 1,5 20,5
1
1,5
2
2,5
3
3,5
0 0,5 1 1,5
Déplacement de la fibre x (mm)
AR-BP1300Le = 1,8 mm
AR-BP1300Le = 4 mm
(a) (b)
Fig. III.27 Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement
de la fibre dans le composite AR-BP1300 : a) Le = 1,8 mm, b) Le = 4 mm .
Concernant l'évolution de τf dans le groupe AR-BP1325, nous avons aussi constaté deux
allures de cette évolution. Mais cette fois la contrainte interfaciale τf diminue en continu
lorsque le déplacement augmente dans les échantillons à longueur de 1,5 à 2,7 mm. La figure
(III.28, a) montre un exemple de cette évolution. Dans les échantillons à longueur plusimportante (3,4 et 4,2 mm), nous avons observé une diminution de τf pendant le premier stade
de glissement suivi par une période de stabilisation et ensuite une rechute de τf (Fig. III.28,
b).
138
0
1
2
3
0 0,5 1
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
0 0,5 1 1,5 2
Déplacement de la fibre x (mm)
AR-BP1325Le = 2,1 mm
AR-BP1325Le = 3,4 mm
(a) (b)
Fig. III.28Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement
de la fibre dans le composite AR-BP1325 : a) Le = 2,1 mm, b) Le = 3,4 mm .
Cette différence d'évolution de τf entre les groupes AR-BP1300 et AR-BP1325 peut
aussi être expliquée par l'effet de frettage lors du traitement thermique à différentes
températures qui influe sur les contraintes interfaciales (voir Fig. III.26).
Concernant la microstructure de l'interface dans ce type de composite, la figure III.29
montre un exemple de cette interface. Nous n'avons pas constaté de différence en
microstucture générale de l'interface entre les groupes AR-BP1300 et AR-BP1325. Mais par
rapport aux composites ex-xérogel, les microfissures internes autour de la fibre sont absentes
dans les deux groupes.
Cette amélioration de la microstructure de l'interface par rapport à l'interface obtenue
dans les composite ex-xérogel peut s'expliquer par le fait que le faible retrait du gel pendant le
séchage supercritique et la densification de l'aérogel à haute température par un phénomène
de frittage où l'écoulement visqueux joue le rôle principal permet d'avoir un bon enrobage de
la matrice autour de la fibre.
139
Fig. III.29 Qualité de l'interface dans le composite AR-BP.
Composites AR-S2
Comme pour le composite précédent, nous avons effectué des essais d'extraction sur
deux groupes de ce composite : AR-S2.1300 et AR-S2.1325.
La figure III.30 montre un exemple de la courbe force - déplacement pour chaque groupe
de composite AR-S2. Nous avons constaté que l'allure des courbes n'est pas exactement la
même pour les deux groupes. Dans le groupe AR-S2.1300, la chute de la charge appliquée
provoquée par la décohésion est plus importante que dans le cas AR-S2.1325. En plus, la
diminution de la charge appliquée au cours du déplacement diffère entre les deux groupes.
Dans le groupe AR-S2.1300, la charge diminue d'une façon relativement régulière lorsque le
déplacement augmente jusqu'à la sortie complète de la fibre à l'exception d'une légèreaugmentation à la fin dans les échantillons à longueur "Le" élevée (Fig. III.30, a).
Le scénario n'est pas le même pendant le glissement dans le groupe AR-S2.1325. La charge
diminue pendant le premier stade de glissement et ensuite on assiste à une période de
stabilisation de la charge suivie par un autre stade de diminution, mais plus lent que le
premier (Fig. III.30, b). Nous n'avons pas observé ce dernier stade avec les échantillons defaibles valeurs de Le dans ce groupe.
Il faut rappeler dans ce type de composite la présence d'une faible couche de revêtement
(1µm) de pyrocarbone autour de la fibre. Cela modifie les liaisons interfaciales et les
contraintes résiduelles et par conséquent les caractéristiques de l'interface.
140
0
1
2
3
0 1000 2000 3000
0
1
2
3
0 1000 2000 3000
AR-S2.1300Le = 4,9 mm
AR-S2.1325Le = 5 mm
(a) (b)
Fig. III.30 Exemples des courbes force-déplacement des essais d'extraction du composite AR-
S2 : un exemple du groupe AR-S2.1300 (a), un autre du groupe AR-S2.1325 (b).
Concernant les forces nécessaires pour provoquer la décohésion et initialiser le
glissement, nous avons observé qu'elles sont légèrement plus importantes dans le cas du
groupe AR-S2.1300.Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 pour les deux groupes de ce
composite. Le tableau III.11 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes
valeurs de Le.
A partir de ce tableau on peut constater que :- la dispersion des valeurs de τd et τf0 est faible dans les deux groupes de composites,
- les valeurs de τd et τf0 sont légèrement supérieures dans les échantillons à longueur
d'enchâssement plus importante dans les deux groupes de composites,- les valeurs de τd et τf0 sont aussi légèrement plus importantes dans le groupe AR-S2.1300
que celles obtenues dans le groupe AR-S2.1325 pour la même raison que celle evoquée pourles composites AR-BP (frettage maximum de la fibre à Td = 1300 °C).
A part une dispersion moins importante dans le cas présent par rapport au composite
précédent, on constate que les observations sont les mêmes pour les deux types de composites
(AR-BP et AR-S2).
141
Tableau : III.11 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S2 pendant l'essai
d'extraction.
Groupe Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
1,6 0,84 0,73 1,17 1,02
2,2 1,17 0,99 1,19 1,00
AR-S2.1300 3,8 2,77 1,94 1,63 1,14
4,9 2,99 2,51 1,36 1,14
5,3 3,15 2,88 1,33 1,21
Moyenne 1,33 1,10
Ecart-type 0,18 0,09
2,3 1,10 0,96 1,07 0,93
2,6 1,10 0,97 0,95 0,83
AR-S2.1325 3 1,44 1,27 1,07 0,94
4 1,84 1,76 1,03 0,98
5 2,51 2,29 1,12 1,02
Moyenne 1,04 0,94
Ecart-type 0,06 0,07
La dispersion peut être due à l'effet de l'endommagement provoqué à l'interface pendant
la manipulation des échantillons. Nous avons appliqué l'analyse utilisée pour les composites
précédents (AR-BP), afin de déduire une valeur moyenne de la longueur endommagée Leen et
une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" du frottement τf0. La figure III.31
montre l'application de cette analyse pour les deux groupes de composites AR-S2. A partir de
cette analyse, nous avons obtenu les valeurs suivantes :- pour AR-S2.1300, τf0 = 1,27 MPa et Le
en = 0,4 mm
- pour AR-S2.1325, τf0 = 1,14 MPa et Leen = 0,5 mm.
Si on remplace les longueurs enchâssées par leurs valeurs "réelles", on peut calculer
aussi une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" de la décohésion. On obtient
après les calculs :- pour AR-S2.1300, τd = 1,57 MPa
- pour AR-S2.1325, τd = 1,25 MPa
On constate que les valeurs de Leen sont moins importantes par rapport aux composites
précédents (AR-BP). Par conséquent la différence est petite entre les valeurs moyennes descontraintes interfaciales calculées à partir des longueurs enchâssées "nominales" Le et celles
calculées après la correction (à partir de Leré
).
142
0
1
2
3
0 1 2 3 4 5 6
Le (mm)
Len
AR-S2.1300
AR-S2.1325
2 π R τf0 = 0,57
2 π R τf0 = 0,51
e
Fig. III.31 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-S2 afin de déterminer une valeur
moyenne de τf0 "réelle" et la longueur endommagée Leen.
Un effet d'usure a aussi été constaté dans les deux groupes de ce composite (charge nulle
avant l'extraction complète de la fibre et diminution de la pente de la courbe pendant leglissement). Nous avons calculé l'évolution de τf en fonction du déplacement pour les deux
groupes.
Dans le groupe AR-S2.1300, avec les échantillons à faible longueur d'enchâssement (1,6;2,2 et 3,8 mm), τf diminue régulièrement lorsque le déplacement augmente (Fig. III.32, a).
Par contre avec les autres échantillons (4,9 et 5,3 mm), on assiste à une période assezimportante de la décroissance de τf en fonction du déplacement, suivie par un petit stade de
stabilisation et à une augmentation de τf dans le dernier stade (Fig. III.32, b). Cette différence
de comportement entre les échantillons peut être expliquée par une absence d'accumulation
des débris, résultant de la microrupture des aspérités lors de la décohésion. Au cours du
déplacement, les débris sortent directement à l'extérieur de la matrice au point de sortie de lafibre. Par contre, pour les échantillons à Le plus grand, ces débris s'accumulent à l'interface,
ce qui augmente la résistance au glissement et, par conséquent, la contrainte interfaciale de
frottement prend le profil montré par la figure ( III.32, b).Concernant l'évolution de τf dans le groupe AR-S2.1325, l'allure des courbes d'évolution
de τf en fonction du déplacement est presque la même dans les échantillons avec Le = 2,3 à 4
mm : une période de décroissance de τf suivie par un petit stade de stabilisation et ensuite une
143
augmentation de τf dans le dernier stade (Fig. III.33, a). Par contre τf rechute après le stade de
stabilité et d'augmentation dans l'échantillon à Le = 5 mm (Fig. III.32, b).
0,25
0,5
0,75
1
1,25
0 1 2 3
0
0,25
0,5
0,75
1
1,25
0,5 1 1,50
Déplacement de la fibre (mm)
AR-S2.1300Le = 2,2 mm
AR-S2.1300Le = 4,9 mm
(a) (b)
Fig. III.32 Evolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours du déplacement de
la fibre dans le composite AR-S2.1300 : a) Le = 2,2 mm, b) Le = 4,9 mm .
0
0,25
0,5
0,75
1
1,25
0 1 2 30,25
0,5
0,75
1
1,25
0 0,5 1 1,5
Dé l t d l
AR-S2.1325Le = 2,3 mm
AR-S2.1325Le = 5 mm
(b)(a)
Fig. III.33 Evolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours du déplacement de
la fibre dans le composite AR-S2.1325 : a) Le = 2,3 mm, b) Le = 5 mm .
144
Ces différents comportements dans les deux groupes de ce type de composite, sont dus
au frettage de la fibre selon la température finale de densification, et à l'accumulation des
débris à l'interface. De plus, le revêtement et la rugosité de la fibre SCS-2 jouent un rôle
important dans le comportement interfacial (cf. § I.1.6 et § I.1.7).
Nous rappelons que l'épaisseur du revêtement de la fibre SCS-2 est petite (1 µm de
pyrocarbone) et la rugosité de cette fibre est faible par rapport aux fibres Sigma (voir Fig. II.3
et II.4). Ces deux caractères de fibre SCS-2 peuvent justifier l'interface faible de ce composite(valeurs basses de τd et τf0) en sachant que la contrainte radiale résiduelle sur la fibre est une
contrainte résultant du retrait pendant la densification (contrainte de compression) et pendant
refroidissement à cause de la différence des coefficients de dilatation entre la fibre et lamatrice (contrainte de tension : αm < αf, α coefficient de dilatation). Cet aspect sera détaillé
et analysé dans un prochain paragraphe.
Pendant les manipulations, nous avons observé après les essais d'extraction une trace
noire dans la matrice du verre ainsi que des débris noirs sur le point de sortie de la fibre. C'est
probablement le revêtement de pyrocarbone qui a été arraché lors de la décohésion et du
glissement et qui a provoqué la dégradation de l'interface. La trace et les débris noirs ont
disparu après un traitement sous air à 900 °C (disparition par oxydation du carbone). Cela
confirme l'arrachement du revêtement lors de l'essai. Le chauffage de la fibre d'origine SCS-2
dans les mêmes conditions ne fait pas disparaître la coloration noire de SiC. C'est donc bien le
pyrocarbone qui a disparu dans la première manipulation.
En ce qui concerne la qualité de l'interface dans le composite AR-S2, nous avons
constaté un bon enrobage de la matrice autour de la fibre (Fig. III.34).
Interface
Fig. III.34 Qualité de l'interface dans le composite AR-S2.
142
Composites AR-S6
Nous avons réalisé des essais d'extraction sur deux groupes de ce type de composites :AR-S6.1300 et AR-S6.1325, en faisant varier la longueur enchâssée Le de la fibre dans la
matrice. La figure III.35 montre un exemple de la courbe force - déplacement pour deséchantillons de même longueur Le = 2,5 mm de chaque groupe de composites AR-S6. Nous
avons constaté clairement la différence entre les deux groupes de composites. Tout d'abord les
forces nécessaires pour la décohésion et initialisation du glissement sont nettement
supérieures dans le cas du groupe AR-S6.1300. Dans ce groupe, nous n'avons pas pu extraire
les fibres dans les échantillons qui possèdent une longueur supérieure à 3,7 mm, les fibres
sont rompues avant l'extraction.
Concernant l'allure des courbes pendant l'étape du glissement, elle n'est pas exactement
la même pour les deux groupes. Dans le groupe AR-S6.1300, on constate que la charge
diminue d'une façon relativement régulière lorsque le déplacement augmente jusqu'à la sortie
complète de la fibre (Fig. III.35, a).
Le scénario n'est pas reproductible pendant le glissement dans le groupe AR-S6.1325. En
général la diminution de la charge est plus rapide dans ce groupe, mais on assiste parfois à
une période de stabilisation de la charge suivie par un autre stade de diminution (Fig. III.35,
b), ou même à une diminution régulière dans certains échantillons.
Il faut rappeler dans ce type de composite la présence d'une couche importante de
revêtement (3 µm) de pyrocarbone autour de la fibre SCS-6 et la différence de rugosité par
rapport aux fibres SCS-2 et Sigma.
143
0
0,5
1
1,5
2
0 500 1000 1500
0
2,5
5
7,5
10
0 500 1000 1500
AR-S6.1300Le = 2,5 mm
AR-S6.1325Le = 2,5 mm
(a) (b)
Fig. III.35 Exemples des courbes force-déplacement des essais d'extraction du composite AR-
S6 : un exemple du groupe ARS6.1300 (a), un autre du groupe AR-S6.1325 (b).Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 pour les deux groupes de
composites. Le tableau III.12 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 en fonction de
Le pour les échantillons testés.
A partir de ce tableau on constate :- dans le groupe AR-S6.1300 : les valeurs de τd et τf0 sont dispersées avec des écarts - types
assez importants. L'origine de cette dispersion est l'endommagement à l'interface au point de
sortie de la fibre (Fig.III.22). On observe aussi la différence des valeurs de ces contraintesentre les échantillons à petite et grande longueur Le, on trouve qu'elles sont nettement plus
élevées dans les échantillons à grande longueur d'enchâssement. La conséquence de
l'endommagement de l'interface est plus faible dans ces échantillons.- dans le groupe AR-S6.1325 : les valeurs de τd et τf0 sont très inférieures à celles du groupe
précédent mais elles sont moins dispersées. On constate aussi, mais légèrement, la supérioritédes valeurs de τd et τf0 dans les échantillons à grande longueur Le.
Tableau : III.12 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S6 pendant l'essai
d'extraction.
Groupe Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
1,2 3,62 2,65 6,76 4,95
1,4 4,77 4,29 7,63 6,86
1,8 5,04 3,47 6,27 4,32
2 6,67 4,92 7,47 5,51
144
AR-S6.1300 2,5 10,36 7,4 9,28 6,63
3 14,1 12,39 10,53 9,25
3,3 16,35 12,95 11,10 8,79
3,7 19,43 19,43 11,77 11,77
Moyenne 8,85 7,26
Ecart-type 2,10 2,51
1,2 1,01 0,85 1,88 1,58
1,5 1,3 1 1,94 1,49
2 1,9 1,7 2,13 1,90
2,5 1,9 1,55 1,70 1,39
AR-S6.1325 3 2,93 2,75 2,18 2,05
3,2 4,32 3,76 3,02 2,63
3,8 4,91 3,85 2,89 2,27
4,2 8,44 3,95 4,50 2,10
Moyenne 2,53 1,92
Ecart-type 0,92 0,42
Nous avons appliqué la même analyse que celle utilisée pour les composites précédents
(AR-BP et AR-S2), afin de déduire une valeur moyenne de la longueur endommagée Leen et
une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" du frottement τf0. La figure III.36
montre la relation entre F0 et Le pour les deux groupes de composites AR-S6.
0
5
10
15
20
0 1 2 3 4 5
Leen Le
en
Le (mm)
AR-S6.1325
2 π R τf0 = 1,16
AR-S6.1300
2 π R τf3 = 10
2 π R = 1,86τf`
145
Fig. III.36 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-S6 afin de déterminer une valeur
moyenne de τf0 "réelle" et la longueur endommagée Leen.
On constate que dans le cas du groupe AR-S6.1325 que cette relation est linéaire et àpartir de la courbe on trouve que τf0 = 2,6 MPa et Le
en = 0,6 mm et par conséquent τd = 3,43
MPa.
Par contre dans le groupe AR-S6.1300, l'effet de l'endommagement n'est pas le même
pour tous les échantillons. Cet effet est plus important dans les échantillons à faible longueurd'enchâssement et par conséquent leurs valeurs de τf0 sont moins élevées (pente faible : 2 π Rτf0 = 1,86 Fig. III.36) que celles pour les échantillons à longueur Le plus importante (pente
plus importante : 2 π R τf0 = 10 : Fig. III.36). Dans ce cas, l'estimation de la valeur "réelle" de
τf0 peut être conduite comme suit :
- dans le cas d'une interface non endommagée où F (la charge appliquée sur la fibre) varie
linéairement avec le déplacement de la fibre, la contrainte interfaciale de frottement a unevaleur constante τf1 (Fig.III.37) qui est égale à la pente de la courbe (cf. § I.1.9) et on peut
calculer la force initiale F0 du glissement par :
F0 = 2 π R Le τf1 (III.24)
x
Le
LeLeen
τf1
τf2
τf3
τf̀
F
F
F0
F`
Leen
Fig. III.37 Relation entre la charge appliquée et le déplacement dans un essai d'extractionpour une interface non endommagée (cas du τf1) et une interface endommagée (τf2 et τf3).
146
- Dans le cas où il existe une zone endommagée Leen, on suppose dans un premier temps que la
contrainte interfaciale τf est nulle dans cette zone (τf = 0 si x < Leen). Dans ce cas τf prend une
valeur τf2 calculé par la relation (Fig.III.37) :
F0 = 2 π R (Le -Leen) τf2 (III.25)
Il faut noter dans ce cas que la contrainte τf2 > τf1 (contrainte théorique). On constate
que cette hypothèse (τf = 0 si x < Leen) conduit à une surestimation de τf0. En effet d'après la
figure III.36 on constate que τf n'est pas nulle dans les échantillons à faible longueur (ou τf • 0
dans la zone endommagée). Donc si on suppose que τf a une valeur constante dans cette zone
: τf = τf` si x < Le
en. Dans ce cas, la contrainte interfaciale dans la zone non endommagé
possède une valeur τf3 calculé par :
F` = 2 π R (Le - Leen) τf3 (III.26)
A partir de la figure III.37, on peut écrire :
F0 - F` = 2 π R Leen τf
`(III.27)
d'où :
F0 = 2 π R (Le - Leen) τf3 + 2 π R Le
en τf`
(III.28)
L'expression III.28 et la représentation de F0 - Le (Fig.III.36), montrent que l'évolution
de F0 en fonction de Le présente un aspect bimodal permet à la fois de déterminer τf` et τf3 à
partir de la première pente et de la seconde respectivement comme c'est montré dans la figure
III.36. La détermination de ces deux paramètres et de Leen conduit à une estimation de la
valeur réelle de τf0.
A partir de la Figure III.36, on peut déterminer : τf` = 4,2 MPa, τf3 = 22,4 MPa et aussi
Leen = 2 mm. A partir de ces informations et de la relation (III.28), on peut calculer les valeurs
de F0 pour les échantillon à Le > 2 mm du composite AR-S6.1300 et ensuite τf0. Nous avons
trouvé que la valeur moyenne de τf0 pour ces échantillons égale à 10,53 MPa. Le même type
d'analyse a été effectué pour calculer τd. On trouve après le calcul que la valeur moyenne de
la contraint de décohésion est τd = 12,15 MPa.
En ce qui concerne l'évolution de τf en fonction du déplacement, on constate aussi, bien
que les courbes force - déplacement soient proches de la courbe théorique, un phénomène
147
d'usure dans les deux groupes de ces composites. Nous avons calculé cette évolution pour les
deux groupes.Dans le groupe AR-S6.1300, la contrainte τf diminue d'une façon presque régulière dans
les échantillons à petite longueur Le de 1,2 à 1,4 mm (Fig. III.38, a). Ce comportement ne
change pas trop dans les échantillons à longueur supérieure Le à 1,4 mm, sauf qu'au dernier
stade, nous assistons à une petite période de stabilisation (Fig. III.38, b) ou parfois à unelégère augmentation de τf à la fin du déplacement à cause d'une agglomération des débris au
point de sortie de la fibre.Concernant le groupe AR-S6.1325, l'évolution de τf est différente ; en général, nous
observons des périodes de stabilisation soit au début du glissement, soit après un stade dediminution de τf ou même entre deux stades de diminution de τf (Fig. III.39, a). Dans les
échantillons à Le élevé (de 3 à 4,2 mm), le comportement a tendance à devenir plus régulier
(Fig. III.39, b).
Les différentes observations entre les groupes que nous venons de voir pour ce type de
composites (AR-S6), ont les mêmes origines que celles que nous avons signalées pour les
autres composites.
0
2
4
6
0 0,2 0,4 0,6
0
2
4
6
8
10
12
0 0,5 1 1,5 2 2,5
(a) (b)
Déplacement de la fibre (mm)
AR-S6.1300Le = 1,4 mm
AR-S6.1300Le = 3,7 mm
Fig. III.38 Evolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours du déplacement de
la fibre dans le composite AR-S6.1300: a) Le = 1,4 mm, b) Le = 3,7 mm .
148
0
0,5
1
1,5
2
2,5
0 0,5 1 1,5 2
0
0,5
1
1,5
0 0,5 1 1,5
(a) (b)
Déplacement de la fibre (mm)
AR-S6.1325Le = 2,5 mm
AR-S6.1325Le = 3,8 mm
Fig. III.39 Evolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours du déplacement de
la fibre dans le composite AR-S6.1325 : a) Le = 2,5 mm, b) Le = 3,8 mm .
En ce qui concerne la qualité de l'interface dans le composite AR-S6, nous avons
constaté un bon enrobage de la matrice autour de la fibre (Fig. III.40).
Fig. III.40 Qualité de l'interface dans le composite AR-S6
149
III.2.1.2. Application du modèle de l'usure sur les composites ex-aérogel pendant l'essai
d'extraction
Nous venons de constater sur les composites à matrice de verre de silice ex-aérogell'existence d'un phénomène d'usure pendant le glissement de la fibre (diminution de τf lorsque
le déplacement augmente). Or, ce phénomène a été constaté aussi dans les composites à
matrice de verre de silice ex-xérogel. Pour les composites ex-aérogel, nous allons appliquer la
même analyse que celle utilisée pour les composites ex-xérogel (cf. § III.1.1.2 p. 107), pour
traiter l'usure et déduire son coefficient C pendant le glissement.
Composites AR-BP
Nous avons vu que l'évolution de τf n'est pas la même entre les deux groupes de ces
composites et même au sein d'un groupe, il existe une différence entre les échantillons. Cettedifférence est fonction de la longueur enchâssée Le.
Rappelons que pour appliquer le modèle d'usure sur les résultats, il faut tracer Ln[F/(Le-
x)] en fonction du déplacement x de la fibre : on obtient alors une droite de pente C qui est
égale au coefficient d'usure.Dans le groupe AR-BP1300, nous avons vu auparavant que la variation de τf prend une
forme relativement régulière dans les échantillons à faible longueur Le, tandis que cette forme
n'est pas valable pour les échantillons à Le élevé. Pour cette raison, dans certains échantillons
nous avons appliqué l'analyse sur les premiers stades du glissement. La figure III.41 montredeux exemples : échantillon à une longueur relativement faible Le = 1,8 mm (a), et
échantillon à longueur plus importante Le = 4 mm (b). Pour tous les échantillons étudiés, les
valeurs du coefficient d'usure C sont assez proches et varient de -0,81 à -1,21.
150
-0,75
-0,5
-0,25
0
0,25
0,5
0,75
0 0,25 0,5 0,75 1
\� �������
Déplacement de la fibre x (mm)
AR-BP1300Le = 4 mm
(a) (b)
-1,5
-1
-0,5
0
0,5
0 0,5 1 1,5
\� �������
AR-BP1300Le = 1,8 mm
Courbe expérimentale
Modèle C = -0,95
Modèle C = -0,89
Courbe expérimentale
Fig. III.41 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-BP.1300 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
Concernant le groupe AR-BP1325, l'allure de la variation de τf en fonction de la
longueur enchâssée est similaire à celle du groupe AR-BP1300. Donc, nous avons traité les
résultats de ce groupe de la même manière que les résultats du groupe précédent. La figureIII.42 montre deux exemples : sur un échantillon à longueur relativement faible Le = 2,1 mm
(a), et un autre à longueur plus importante Le = 3,4 mm (b). Nous avons trouvé dans tous les
cas que les valeurs du coefficient d'usure sont peu dispersées, elles varient de -0,90 à -1,55.
On constate dans ce groupe (AR-BP1325) que les valeurs de C sont légèrement
supérieures à celles que nous avons obtenues avec le groupe AR-BP1300 (Tableau III.13).
Mais comme nous l'avons signalé lors de l'analyse de l'usure dans les composites à matrice de
verre ex-xérogel (cf. § III.1.1.2), l'usure est d'autant plus grande que la pression normale estélevée et donc que τf est élevée. Donc, on doit avoir une usure plus importante dans le groupe
AR-BP1300. Cela n'a pas été obtenu et la cause est probablement l'endommagement au point
de sortie de la fibre au cours de manipulation entre l'étape de gélification et de séchage (Fig.
III.22). Cet endommagement peut modifier le scénario du glissement lors de l'extraction de la
fibre et par conséquent l'usure est modifiée.
151
-0,25
-0,2
-0,15
-0,1
-0,05
0,05 0,1 0,15
-2
-1,5
-1
-0,5
0
0 0,5 1 1,5
\� �������AR-BP1325Le = 2,1 mm
AR-BP1325Le = 3,4 mm
Courbe expérimentaleCourbe expérimentale
Modèle C = -1,19 Modèle
C = -1,29
Déplacement de la fibre x (mm)
(a) (b)
Fig. III.42 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-BP.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
Tableau III.13 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-BP1300, AR-BP1325 et XR-
BP.
Composite τf0 (MPa)* C
AR-BP1300 4,20 -0,81 à -1,21
AR-BP1325 2,83 -0,90 à -1,55
XR-BP 4,48 -5 à -6**
* Valeur moyenne
** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-BP (composite à matrice ex-
xérogel).
La différence des valeurs de C entre les composites XR-BP et AR-BP (Tableau III.13)
est en grande partie liée aux raisons suivantes :
- les deux types de composites (XR-BP et AR-BP) ne sont pas élaborés dans les mêmes
conditions et les liaisons fibre/matrice sont par conséquent différentes,
- l'interface est endommagée par les fissures internes autour de la fibre dans le composite XR-
BP,
152
- la pression normale (ou la contrainte résiduelle radiale) à l'interface et les coefficients du
frottement (µ) ne sont pas les mêmes dans les deux composites.
Donc, on peut dire que l'usure ou la dégradation à l'interface, pendant le glissement, est
moins importante (ou limite) dans le cas du composite AR-BP.
Composites AR-S2
Comme pour le composite précédent, l'évolution de τf est liée à la longueur enchâssée
dans les deux groupes. Nous avons appliqué l'analyse de l'usure sur les résultats obtenus en
suivant la même voie que nous avons appliquée au composite AR-BP : analyse sur les
premiers stades du glissement dans les échantillons longs et aussi lors de l'existence despériodes de stabilisation ou d'augmentation de τf.
La figure III.43 montre deux exemples du groupe AR-S2.1300 : un échantillon àlongueur relativement faible Le = 2,2 mm (a), et un autre à longueur plus importante Le = 4,9
mm (b). Les valeurs du coefficient d'usure dans ce groupe sont proches et relativement
faibles, elles varient de -0,59 à -0,87.
-2
-1,5
-1
0 0,5 1
-3,5
-3
-2,5
-2
-1,5
-1
-0,5
0 0,5 1 1,5 2
AR-S2.1300Le = 2,2 mm
Courbe expérimentaleCourbe expérimentale
Modèle C = -0,60
Modèle C = -0,75
Déplacement de la fibre x (mm)
(a) (b)AR-S2.1300Le = 4,9 mm
Fig. III.43 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S2.1300 : sur unéchantillon à longueur relativement Le faible (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
Dans le groupe AR-S2.1325, toutes les courbes τf = f(x) contiennent des périodes de
stabilisation et d'augmentation. Pour cette raison l'analyse a été appliquée sur les premiers
stades de glissement. La figure III.44 montre deux exemples du groupe AR-S2.1325 : un
153
échantillon à longueur relativement faible Le = 2,3 mm (a), et un autre à longueur plus
importante Le = 5 mm (b). Dans ce groupe, les valeurs du coefficient d'usure sont aussi
proches et relativement faibles, elles varient de -0,86 à -0,97.
-1,2
-1,1
-1
-0,9
-0,8
0 0,1 0,2 0,3
-1,75
-1,5
-1,25
-1
-0,75
0 0,2 0,4 0,6 0,8
AR-S2.1325Le = 2,3 mm
Courbe expérimentale
Courbe expérimentale
Modèle C = -0,97
Modèle C = -0,88
Déplacement de la fibre x (mm)
(a) (b)AR-S2.1325Le = 5 mm
Fig. III.44 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S2.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
On constate que les valeurs de coefficient de l'usure C dans le composite AR-S2 sont
relativement faibles par rapport à celles que nous avons obtenues avec le composite XR-S2
(Tableau III.14). Cela peut aussi s'expliquer par les différentes raisons évoquées pour les
composites AR-BP.
Tableau III.14 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-S2.1300, AR-S2.1325 et XR-
S2.
Composite τf0 (MPa)* C
AR-S2.1300 1,10 -0,59 à -0,87
AR-S2.1325 0,94 -0,86 à -0,97
XR-S2 3,85 -3 à -6,5**
* Valeur moyenne
154
** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-S2 (composite à matrice ex-
xérogel).
Composites AR-S6
Dans ces composites, nous avons vu que l'évolution de τf dans le groupe AR-S6.1300 est
régulière, surtout dans les échantillons à petites longueurs Le. Par contre, l'évolution de τf n'a
pas la même évolution dans le groupe AR-S6.1325, l'allure des courbes τf = f(x) est perturbée
par les périodes de stabilisation et d'augmentation de τf lorsque le déplacement augmente. En
tous cas, pour analyser les courbes qui contiennent ces périodes, nous avons suivi la même
voie que nous avons appliquée pour les composites AR-BP et AR-S2.
Dans le groupe AR-S6.1300, les valeurs de coefficient d'usure sont un peu dispersées,
elles varient de -0,93 à -2,88. La figure III.45 montre deux exemples du groupe AR-S6.1300 :un échantillon à longueur relativement faible Le = 1,4 mm (a), et un autre à longueur plus
importante Le = 3,7 mm (b).
-2
-1
0
1
2
0 0,5 1 1,5 2 2,5
-2
-1
0
1
0 0,2 0,4 0,6
AR-S6.1300Le = 1,4 mm
Courbe expérimentale
Courbe expérimentale
Modèle C = -2,88
Modèle C = -1,13
Déplacement de la fibre x (mm)
(a) (b)
AR-S6.1300Le = 3,7 mm
Fig. III.45 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S6.1300 : sur unéchantillon à longueur relativement faible Le (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
Le coefficient d'usure, dans le groupe AR-S6.1325, possède des valeurs moins
importantes mais elles sont aussi dispersées, elles varient de -0,44 à -1,7. La figure III.46
montre deux exemples du groupe AR-S6.1325 : un échantillon à longueur relativement faibleLe = 2,5 mm (a), et un autre à longueur plus importante Le = 3,8 mm (b).
155
L'effet de l'endommagement, au point de sortie de la fibre lors de manipulation des
composites à l'état gel, est à l'origine de la dispersion de C. D'ailleurs, nous avons constatéque cet effet est plus important dans les échantillons à faibles longueurs Le. Ces échantillons
possèdent souvent des coefficients d'usure assez importants par rapport aux autres
échantillons dans les deux groupes.
Concernant la différence de C entre les groupes AR-S6.1300 et AR-S6.1325, cette foisnous avons pu remarquer le rôle de σr (la contrainte radiale exercée sur l'interface) sur l'usure.
Les valeurs de C sont plus importantes dans le groupe AR-S6.1300 que celles obtenues dans
le groupe AR-S6.1325 (Tableau III.15) : c'est normal car le frettage sur la fibre est plus
important lors de densification à 1300 °C (cf. Fig. III.26).
-3
-2
-1
0
0 0,5 1 1,5
-2,5
-2
-1,5
-1
-0,5
0 0,25 0,5 0,75 1
AR-S6.1325Le = 2,5 mm
Courbe expérimentale
Courbe expérimentale
Modèle C = -1,48
Modèle C = -1,67
Déplacement de la fibre x (mm)
(a) (b)AR-S6.1325Le = 3,8 mm
Fig. III.46 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S6.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante
(b).
Tableau III.15 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-S6.1300, AR-S6.1325 et XR-
S6.
Composite τf0 (MPa)* C
AR-S6.1300 7,26 -0,93 à -2,88
AR-S6.1325 1,92 -0,44 à -1,7
XR-S6 4,97 -4,4 à -9,5**
* Valeur moyenne
** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-S6 (composite à matrice ex-
xérogel).
156
On constate aussi que l'usure est plus importante dans le composite AR-S6 par rapport
au composite AR-S2. Cela peut être interprété de la même façon que précédemment.
Si on compare les valeurs de C dans le groupe AR-S6.1325 et le composite XR-S6
(Tableau III.15), on trouve que les valeurs de C dans AR-S6.1325 sont inférieures à celles deXR-S6 car τf est plus importante dans le composite XR-S6. Mais lors de la comparaison entre
AR-S6.1300 et XR-S6, on constate que les valeurs de C sont plus importantes dans le
composite XR-S6. On peut attribuer cette opposition aux raisons citées pour les composites
AR-BP.
Les observations comparées, au MEB (Fig. III.46 bis), sur les fibres après leur extraction
des composites ex-aérogel AR-BP1300, AR-S2.1300 et AR-S6.1300 montrent deux choses
importantes : la présence de débris de matrice sur la surface des fibres et une modification peu
marquée de la rugosité de surface par rapport à celle des fibres vierges (voir Fig.II.4 p.67).
Ce résultat confirme une usure limitée de la matrice dans les composites ex-aérogel.
Sigma
1 µm
SCS-2
1 µm
157
SCS-6
1 µmFig. III.46 bis : Surface des fibres après extraction des composites ex-aérogel AR-BP1300
(fibre Sigma), AR-S2.1300 (fibre SCS-2) et AR-S6.1300 (fibre SCS-6).
III.2.1.3. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction
Tout d'abord, nous avons constaté, dans tous les types de composites à matrice ex-
aérogel, une amélioration de l'état de l'interface par l'absence des microfissures internes
autour de la fibre. Cette amélioration est obtenue grâce au changement de la méthode de
séchage (séchage supercritique) des gels après l'étape de gélification.
En ce qui concerne la forme des courbes force - déplacement, nous avons observé que la
décohésion se produit avec un seul mode dans tous les types de composites et que l'allure des
courbes pendant l'étape du glissement est proche de celle de la courbe théorique.La température de densification Td du composite intervient directement dans les
caractéristiques mécaniques de l'interface (valeurs de τd et τf0) du composite. Ces
caractéristiques sont plus élevées lors de densification à 1300 °C. A cette température, la
densification du composite est complète et les fibres sont fortement frettées par la matrice
après le refroidissement. Les figures (III.47, 48, 49 et 50) montrent les relations entre les
contraintes interfaciales et la longueur enchâssée de la fibre pour les trois types de composites
et aux deux températures de densification que nous avons utilisées (1300 et 1325 °C).
Ces différences de caractéristiques interfaciales entre les composites sont interprétées par
l'intervention des propriétés des fibres : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration, de la
rugosité et du revêtement des fibres. Nous allons détailler ces différences entre les composites
dans un paragraphe de discussion à la fin de ce chapitre.
L'effet de l'endommagement au point de sortie de la fibre sur les propriétés interfaciales
des composites a été remarqué. Cet effet a été analysé pour estimer une valeur approximative
de la longueur endommagée Leen et calculer les valeurs "réelles" moyennes des contraintes
interfaciales τd et τf0. Le tableau III.16 fournit les valeurs estimées de Leen, τd et τf0 à partir
cette analyse pour les trois types de composites.
158
Tableau III.16 : Valeurs estimées de Leen, τd et τf0 en tenant compte de l'effet de
l'endommagement au point de sortie de la fibre.
Leen (mm) τd (MPa) τf0 (MPa)
AR-BP1300 0,8 8,8 6,7
AR-BP1325 0,7 3,9 4,1
AR-S2.1300 0,4 1,6 1,3
AR-S2.1325 0,5 1,3 1,1
AR-S6.1300 2 12,2 10,6
AR-S6.1325 0,6 3,4 2,6
0
5
10
15
1 2 3 4 5
AR-BP1300
AR-S2.1300
AR-S6.1300
Longueur enchâssée (mm)
Fig. III.47 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.
159
Longueur enchâssée (mm)
0
1
2
3
4
5
6
2 3 4 5
AR-S2.1325
AR-BP1325
AR-S6.1325
Fig. III.48 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites densifiés à 1325 °C.
Longueur enchâssée (mm)
0
5
10
15
2 3 4 5
AR-S6.1300
AR-S2.1300
AR-BP.1300
Fig. III.49 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf0 et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.
160
Longueur enchâssée (mm)
0
1
2
3
4
2 3 4 5
AR-S2.1325
AR-BP1325
AR-S6.1325
Fig. III.50 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf0 et de la longueur
enchâssée Le pour les trois types de composites densifiés à 1325 °C.
Par ailleurs, dans tous les types de composites à matrice ex-aérogel, un effet d'usure a été
constaté pendant le glissement malgré le fait que les courbes force - déplacement soientproches de la forme théorique. L'évolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au
cours du déplacement dépend de la température de densification du composite et les
propriétés de la fibre incorporée : revêtement et rugosité. En analysant l'usure, nous avons
obtenu des coefficients qui sont en corrélation directe avec la pression radiale exercée surl'interface et la contrainte interfaciale τf0. Mais des relations inverses sont apparues lors de la
comparaison des coefficients C entre les composites à matrice de verre ex-xérogel et ex-
aérogel (Tableau III.17). Ceci peut être lié en grande partie aux raisons suivantes :
- les deux types de composites ne sont pas élaborés dans les mêmes conditions et les liaisons
fibre/matrice sont par conséquent différentes,
- la pression normale (ou la contrainte résiduelle radiale) à l'interface et les coefficients du
frottement (µ) ne sont pas les mêmes dans les deux types,
- l'interface est endommagée par les microfissures internes autour de la fibre dans les
composites à matrice ex-xérogel.
161
Tableau III.17 : Valeurs de de la contrainte du frottement τf0 et du coefficcient de l'usure C
pour tous les types de composites élaborés (matice de verre de silice ex-xérogel et ex-
aérogel).
τf0 (MPa) C
XR-BP 4,48 -5 à -6
AR-BP1300 6,70* -0,81 à -1,21
AR-BP1325 4,10* -0,90 à -1,55
XR-S2 3,85 -3 à -6,50
AR-S2.1300 1,30* -0,59 à -0,87
AR-S2.1325 1,10* -0,86 à -0,97
XR-S6 4,97 -4,40 à -9,50
AR-S6.1300 10,60* -0,93 à -2,28
AR-S6.1325 2,60* -0,44 à -1,70
* Valeurs corrigées de τf0 en tenant compte de l'effet de l'endommagement au point de sortie
de la fibre.
Donc, on peut dire que l'élaboration des composites par la technique de séchage en
conditions supercritiques, a permis de limiter l'usure à l'interface et d'obtenir des composites
où aucune fissuration à l'interface n'a été observée.
La Figure III.51 montre un exemple de comparaison de l'interface entre les composites à
matrice de verre ex-xérogel et ex-aérogel.
162
(a)
(b)
Fig. III.51 Comparaison de l'interface dans les composites à matrice du verre ex-xérogel et
ex-aérogel ; (a) : interface fibre/matrice dans le verre ex-xérogel (XR-S6), (b) : interface
fibre/matrice dans le verre ex-aérogel (AR-S6).
163
III.2.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK"
III.2.2.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et calcul des contraintes
interfaciales
Nous avons réalisé des essais d'indentation "push-out et push-back" sur les trois types de
composites à matrice de silice ex-aérogel (AR-BP, AR-S2 et AR-S6).
Rappelons que ces essais sont réalisés sur des échantillons minces d'épaisseurs Le.
Composites AR-BP
Les essais ont été réalisés sur les deux groupes de composites : AR-BP1300 et AR-
BP1325. Nous avons observé des différences de comportement et de caractéristiques
interfaciales entre ces deux groupes.
Les courbes force - déplacement obtenus pendant les essais de push-out pour les
échantillons du groupe AR-BP1300, ont presque la forme des courbes théoriques. La figure
III.52 montre les courbes de push-out et de push-back obtenues pour un échantillon
d'épaisseur 0,7 mm. On constate que la diminution de la charge pendant l'étape du glissement
est très faible. Nous avons aussi constaté dans certains essais que la charge augmente pendant
cette étape. Par contre la charge diminue pendant les essais de "push-back" lors de
déplacement et on constate clairement le phénomène de "seating-drop" lors du retour de la
fibre à sa position initiale. Nous rappelons que la charge doit augmenter pendant l'étape du
glissement dans l'essai de puh-back, mais la présence de l'usure à l'interface a modifié le
comportement et minimisé parfois le phénomène de "seating-drop". Cela peut être à cause de
l'endommagement de la forme initiale de l'interface par la décohésion et le glissement.
Concernant le groupe AR-BP1325 (Fig. III.53), le comportement n'est pas le même
pendant les essais par rapport au groupe AR-BP1300. Dans les essais de push-out, nous
observons pendant l'étape du glissement que la charge augmente au cours de déplacement. Par
contre pendant les essais de push-back et comme pour le groupe précédent, la charge diminue
pendant le glissement et le phénomène de "seating-drop" a complètement disparu. Cette fois
la coïncidence à l'interface est entièrement endommagée. Les forces nécessaires pour
provoquer la décohésion et initialiser le glissement sont plus basses dans ce groupe par
rapport au groupe précédent.
Nous interprétons la différence de comportement entre les deux groupes par les mêmes
explications que nous avons citées lors des essais de pull-out de cette famille de composites
AR-BP.
164
0
0,5
1
1,5
-20 0 20 40
push-out
push-back
AR-BP1300Le = 0,7 mm
Seating-drop
Fig. III.52 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-BP1300.
0
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
-30 -20 -10 0 10 20 30
Déplacement (µm)
push-out
push-back
AR-BP1325Le = 0,65 mm
Fig. III.53 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-BP1325.
165
Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd, τf0 et τfb pendant les essais de push-
out et de push-back. Le tableau III.18 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en
push-out et push-back pour les deux groupes de ce type de composites.
Tableau III.18 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-BP pendant les
essais d'indentation.
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,54 1,05 0,86 5,66 4,65 0,55 2,99
0,7 1,56 1,14 6,45 4,75 0,76 3,16
G1* 1,15 2,59 2,00 6,53 5,05 1,79 4,50
1,32 2,78 2,20 6,09 4,83 1,66 3,65
1,5 3,21 2,70 6,19 5,21 2,14 4,13
Moyenne 6,18 4,89 3,68
Ecart-type 0,34 0,22 0,63
0,48 0,21 0,21 1,27 1,27 0,09 0,55
0,65 0,43 0,38 1,94 1,73 0,31 1,40
G2* 1 0,50 0,50 1,44 1,44 0,39 1,13
1,28 0,79 0,71 1,78 1,60 0,55 1,22
1,4 0,80 0,77 1,65 1,59 0,54 1,13
Moyenne 1,61 1,52 1,08
Ecart-type 0,26 0,17 0,31
* G1 : groupe AR-BP1300, G2 : groupe AR-BP1325
A partir de ce tableau on peut faire les mêmes remarques que pour les essais d'extraction
pour ce composite :- la dispersion des valeurs de τd, τf0 et τfb est faible pour les deux groupes,
- les valeurs de τd, τf0 et τfb sont plus importantes dans le groupe AR-BP.1300 que celles
obtenues dans le groupe AR-BP.1325. Ces différences de caractéristiques entre les groupes
sont dues aussi aux mêmes raisons que celles évoquées pendant les essais d'extraction.
166
La comparaison des valeurs moyennes des contraintes interfaciales τd et τf0 entre les
essais d'extraction (en négligeant l'effet de l'endommagement au point de sortie de la fibre) et
ceux de push-out montre une légère supériorité des caractéristiques interfaciales pendant les
essais de push-out, pour le groupe AR-BP1300. Cela peut être expliqué par l'intervention de
l'effet de Poisson (cf. § I.1.4). Concernant le groupe AR-BP1325, nous n'avons pas obtenu la
même chose, les résultats sont inversés (supériorité dans le cas d'extraction). Apparemment,
l'usure est importante pendant les essais de push-out de ce groupe.
Composites AR-S2
Nous avons aussi réalisé des essais d'indentation sur les deux groupes AR-S2.1300 et
AR-S2.1325 de ce composite : comme pour le composite précédent, le comportement
interfacial n'est pas le même dans les deux groupes.
Avec le groupe AR-S2.1300, nous avons distingué dans les courbes force - déplacement
obtenues (Fig. III.54) pendant les essais de push-out un sommet de charge après une partie
linéaire qui correspond à la décohésion, puis une chute de la force suivie d'un glissement
accompagné par une diminution de la force. Par contre pendant les essais de push-back, on
constate après la partie linéaire jusqu'à la charge nécessaire pour redémarrer le glissement,
une diminution rapide de la charge au cours du glissement. Ensuite, le phénomène de
"seating-drop" est apparu lors du passage par la position initiale.
En ce qui concerne l'autre groupe de ce composite (AR-S2.1325), le comportement (Fig.
III.55) est similaire à celui du composite AR-BP1325. Mais nous constatons ici une
diminution de la charge pendant le glissement lors des essais de push-out. En plus, le
phénomène de "seating-drop" n'a pas disparu complètement dans certains échantillons lors
des essais de push-back.
167
0
0,2
0,4
0,6
0,8
-25 0 25 50
Déplacement (µm)
push-out
push-back
AR-S2.1300Le = 0,67 mm
Fig. III.54 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S21300.
0
0,1
0,2
0,3
0,4
0 25 50
Column 2
Column 2
Déplacement (µm)
AR-S2.1325Le = 0,71 mm
push-out
push-back
168
Fig. III.55 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S2.1325.
Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd, τf0 et τfb pendant les essais de push-
out et de push-back. Le tableau III.19 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en
push-out et push-back pour les deux groupes de ce composite.
Tableau III.19 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S2 pendant les
essais d'indentations
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,67 0,77 0,68 2,57 2,27 0,32 1,07
0,78 0,79 0,65 2,27 1,86 0,35 1,02
G1* 0,91 0,85 0,83 2,09 2,04 0,30 0,73
1,13 0,88 0,88 1,74 1,74 0,31 0,63
1,42 1,30 1,19 2,05 1,87 0,92 1,45
Moyenne 2,14 1,95 0,98
Ecart-type 0,30 0,20 0,32
0,71 0,41 0,40 1,32 1,26 0,17 0,53
0,8 0,43 0,40 1,22 1,14 0,28 0,78
G2* 0,92 0,47 0,45 1,14 1,09 0,19 0,46
1 0,53 0,46 1,19 1,03 0,22 0,50
1,47 1,06 0,85 1,62 1,30 0,28 0,43
Moyenne 1,29 1,16 0,54
Ecart-type 0,19 0,11 0,13
* G1 : groupe AR-S2.1300, G2 : groupe AR-S2.1325
A partir de ce tableau on peut faire les mêmes remarques que celles faites avec le
composite précédent : les contraintes interfaciales sont plus élevées dans le cas du groupe
AR-S2.1300 et on note la supériorité des valeurs de ces contraintes pendant les essais
d'indentation par rapport à celles obtenues pendant les essais d'extraction dans les deux
groupes.
169
Composite AR-S6
Comme pour les autres types des composites, nous avons réalisé des essais d'indentationen faisant varier l'épaisseur Le sur les échantillons des deux groupes de ce composite : AR-
S6.1300 et AR-S6.1325. Nous montrons par la suite le comportement interfacial de ce
composite et les différences mises en évidence pendant les essais.
L'allure générale des courbes force - déplacement obtenues pendant les essais de push-
out dans le groupe AR-S6.1300 (Fig. III.56, 57), est similaire à celle que nous avons vue dans
les composites AR-BP1300 et AR-S2.1300. Cependant, nous avons constaté une différence
lors de la chute de la force, juste après le sommet de charge, suivant l'épaisseur de
l'échantillon. Dans les échantillons à faibles épaisseurs (de 0,5 à 0,75 mm), la chute est assez
importante et accompagnée d'un déplacement de la fibre (Fig. III.56). Ensuite, la fibre est
bloquée et la charge remonte jusqu'au niveau nécessaire pour débloquer la fibre et démarrer
l'étape du glissement. A la fin de cette étape, on constate une légère augmentation de la
charge. On approche de la forme typique des courbes, en augmentant l'épaisseur de
l'échantillon et à partir de l'épaisseur 0,8 mm, l'allure des courbes retrouve sa forme normale
(Fig. III.57). Concernant les courbes de ce groupe (AR-S6.1300) pendant les essais de push-
back, à part la diminution de la charge pendant le glissement, nous n'avons pas constaté dedifférence entre l'allure typique de cet essai et nos courbes quelle que soit l'épaisseur Le (Fig.
III.56, 57).
Le comportement pendant les essais de push-out du groupe AR-S6.1325 (Fig. III.58) est
similaire à celui que nous avons retrouvé dans les échantillons à faible épaisseur dans le
groupe AR-S6.1300. Mais ici, la charge continue à diminuer pendant l'étape du glissement.
Concernant les essais de push-back, on constate que les courbes ont la même allure que celles
obtenues avec le groupe AR-S6.1300 avec une diminution rapide de la charge au cours du
glissement. Ensuite, le phénomène de "seating-drop" est toujours présent, dans tous les essais,
lors du passage par la position initiale.
170
0
1
2
3
4
-40 0 40 80
Déplacement (µm)
AR-S6.1300Le = 0,5 mm
push-out
push-back
Fig. III.56 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S6.1300.
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
Déplacement (µm)
AR-S6.1300Le = 1,16 mm
push-out
push-back
171
Fig. III.57 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S6.1300.
0
0,5
1
1,5
2
0 30 60 90
Déplacement (µm)
AR-S6.1325Le = 0,73 mm
push-out
push-back
Fig. III.58 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S6.1325.
Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd, τf0 et τfb pendant les essais de push-
out et de push-back. Le tableau III.20 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés pour
les deux groupes de ce composite.
Comme pour les composites précédents, on constate que les valeurs des contraintes
interfaciales sont plus grandes dans le groupe AR-S6.1300 que dans le groupe AR-S6.1325.
Nous constatons aussi que les contraintes interfaciales dans les composites AR-S6 sont les
plus élevées par rapport aux autres composites.
Si on compare les résultats des essais d'extraction et ceux de push-out pour ce composite,
on trouve une supériorité des caractéristiques interfaciales pendant les essais de push-out pour
les deux groupes (effet de Poisson).
172
Tableau III.20 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S6 pendant les
essais d'indentation.
push - out push - back
Le
(mm)
Fd
(N)
F0
(N)
τd
(MPa)
τf0
(MPa)
Fbac
(N)
τfb
(MPa)
0,50 3,68 2,10 16,52 9,41 1,94 8,69
0,60 6,17 3,14 23,07 11,73 2,20 8,22
0,75 4,56 3,60 13,63 10,76 2,60 7,77
0,80 4,36 3,55 12,21 9,94 1,58 4,42
G1* 0,90 5,52 4,90 13,75 12,20 3,90 9,71
1,12 7,29 6,70 14,59 13,41 5,35 10,71
1,16 7,10 6,41 13,72 12,38 4,10 7,92
1,19 6,51 6,51 12,26 12,26 3,63 6,83
1,35 8,32 8,32 13,81 13,81 4,10 6,80
Moyenne 14,48 11,76 7,89
Ecart-type 3,33 1,48 1,81
0,5 1,81 0,99 8,12 4,43 0,58 2,60
0,65 2,26 1,30 7,79 4,48 0,42 1,44
0,73 2,02 1,40 6,21 4,30 0,87 2,67
0,78 1,56 1,56 4,48 4,48 0,73 2,09
0,8 2,93 1,84 8,21 5,17 0,99 2,77
G2* 0,86 2,30 2,30 6,01 6,01 1,28 3,33
0,90 2,82 2,00 7,04 4,98 1,12 2,81
0,96 2,66 2,35 6,23 5,37 1,48 3,45
1 2,97 2,20 6,67 4,93 1,97 4,41
1,15 3,40 2,60 6,62 5,06 1,80 3,50
1,36 4,09 3,03 6,74 5,00 1,40 2,30
Moyenne 6,73 4,92 2,85
Ecart-type 1,07 0,49 0,80
* G1 : groupe AR-S6.1300, G2 : groupe AR-S6.1325
III.2.2.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant les essais d'indentation
173
Rappelons que lors d'un essai d'extraction "pull-out" (voir § III.2.1), la fibre sort
complètement hors de la matrice à la fin de l'essai et que la forme de la courbe force -déplacement et l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement τf au cours de
déplacement de la fibre montrent clairement l'existence d'un phénomène d'usure.
Dans les essais d'indentation (push-out et push-back), le déplacement de la fibre estlimité et l'évolution de τf pendant une période très courte ne suffit pas à donner une idée
exacte sur le phénomène d'usure. Cependant, par l'essai de push-back et lors du retour à laposition initiale on peut avoir une idée sur l'usure en calculant la contrainte interfaciale τf à
cette position (τfb). Mais pour pouvoir comparer l'usure dans tous les échantillons, il faut que
la distance du glissement cumulée (l'aller au cours de push-out + le retour au cours de push-back) soit identique pour tous les échantillons. Donc τfb dépend de cette distance cumulée à
cause du phénomène d'usure et par conséquent τfb est d'autant plus petite que cette distance
est plus grande. En effet, la distance cumulée reste petite par rapport au déplacement effectué
pendant les essais d'extraction pour analyser l'usure.
Nous avons essayé d'analyser ce problème par deux solutions :
- modification de la forme de pointe du poussoir pour augmenter la valeur du déplacement de
la fibre,
- application d'un chargement cyclique.
Modification de la forme de pointe du poussoir
la première solution est d'utiliser une forme de pointe du poussoir qui nous permette de
pousser la fibre dans la matrice au maximum sans toucher bien évidement la matrice par la
pointe. A l'aide de ce type de pointe (voir Fig. II.22 p. 84), nous avons pu suivre l'évolution deτf pendant une période du déplacement assez importante. Ensuite nous avons analysé la
courbe force - déplacement obtenue de la même manière que pour les essais d'extraction pour
déduire le coefficient d'usure. Mais malheureusement ce type de pointe avec les dimensions
dont nous avons besoin, est très fragile malgré la dureté de son matériau constitutif (cermet
carbure de tungstène/cobalt). Il en a résulté une limitation du nombre d'essais compte-tenu de
ruptures des pointes qui sont très coûteuses. L'automatisation complète de l'essai peut être une
solution pour pouvoir réaliser ce genre d'investigations.
Nous avons réalisé ce genre d'essais seulement sur des composites AR-S6 : la figure
III.59 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et push-back pour un
échantillon du composite AR-S6.1300. On constate pendant l'essai de push-out que la forme
de la courbe pendant l'étape du glissement est similaire à celle que nous avions trouvée
pendant les essais d'extraction sur ce groupe. Par contre, on trouve que la forme de la courbe
résultant de l'essai de push - back est modifiée par rapport aux courbes obtenues pendant cet
174
essai. On trouve aussi que le phénomène de "seating-drop" est présent, mais il est déformé à
cause d'un endommagement probable pendant le glissement.
0
1
2
3
4
5
0 100 200 300
Déplacement (µm)
AR-S6.1300Le = 0,8 mm
push-out
push-back
Fig. III.59 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un
échantillon de composite AR-S6.1300.
L'évolution de τf en fonction du déplacement pendant l'essai de push-out est présentée
par la figure III.60, a. On trouve qu'elle présente la même allure que celle des courbes τf =
f(x) du composite AR-S6.1300 pendant l'essai d'extraction, avec une période de stabilisationet une légère augmentation de τf à la fin de l'essai. En analysant la partie où τf diminue (Fig.
III.60, b), on peut déduire le coefficient d'usure C. Dans le cas du groupe AR-S6.1300, ce
coefficient varie de -2,32 à -3,43.
Nous avons aussi appliqué l'analyse sur quelques échantillons du AR-S6.1325, mais dans
ce cas le déplacement pendant l'étape du glissement n'a pas dépassé 160 µm. Le coefficient
d'usure dans ce groupe varie de -1,83 à -5,4.
On constate donc que les valeurs de C sont dispersées dans les deux groupes
d'échantillons AR-S6, mais elles sont en général supérieures aux valeurs que nous avonsretrouvées pendant les essais d'extraction "pull-out". Rappelons que τf est plus élevée pendant
175
les essais d'indentation à cause de l'effet de Poisson ; les coefficients d'usure sont parconséquent plus grands : l'usure est d'autant plus grande que τf est élevée.
6
7
8
9
10
0 0,1 0,2 0,31
1,2
1,4
1,6
0 0,05 0,1 0,15
Déplacement de la fibre (mm)
AR-S6.1300Le = 0,8 mm
AR-S6.1300Le = 0,8 mm
C = -2,65
(a) (b)
Fig. III.60 Evolution de τf au cours du déplacement de la fibre pendant l'essai de push-out
d'un échantillon du composite AR-S6.1300 (a) et analyse de l'usure du même échantillon (b).
Application d'un chargement cyclique
JERO et al. [1992] ont appliqué cette méthode pour étudier l'effet du déplacement sur la
rugosité et le phénomène de "seating-drop" dans le composite SCS-6/verre borosilicaté,
fabriqué par pressage à chaud. Cette méthode consiste à faire plusieurs essais de push-out et
de push-back d'une manière successive sur le même échantillon (Fig. III.61).
(a) (b) (c) (d) (e)
etc...
Fig. III.61 Cycles successifs de push-out et de push-back : position initiale (a), premier essai
de push-out PO-1 (b), premier essai de push-back PB-1 suivie par un deuxième de push-out
PO-2 en passant par la position initiale (c), fin de PO-2 (d) et rotation de l'échantillon pour
des nouveaux PB et PO (e) etc...
176
La figure III.62 montre un exemple de courbes force - déplacement résultant des essais
successifs de push-out et de push-back effectués sur un échantillon du groupe AR-S6.1300
d'une épaisseur de 1,16 mm.
177
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
0
2
4
6
-100 -50 0 50 100 150
PO-1
PB-1PO-2
PB-2 PO-3
PB-3PO-4
PB-4 PO-5
PB-5PO-6
PB-6 PO-7
PB-7PO-8
PB-8 PO-9
PB-9PO-10
PB-10 PO-11
PB-11PO-12
178
Fig. III.62 Evolution des courbes force-déplacement pendant des essais successifs de push-
out et de push-back pour un échantillon du groupe AR-S6.1300 .
Ce type d'essais nous permet de suivre l'évolution des courbes force - déplacement
pendant les essais et de savoir à chaque essai la force nécessaire pour initialiser le glissement
lors du passage par la position initiale. Par conséquent, on peut déterminer l'évolution de lacontrainte interfaciale τf en fonction du déplacement cumulé et aussi avoir des informations
sur la dégradation (ou l'usure) à l'interface. Le calcul de l'amplitude des aspérités à partir de lamesure de ∆F (la différence entre F0 et Fs) sur le "seating-drop" à chaque essai (cf. § I.1.8.2. :
test de push-back), nous permet aussi de suivre la dégradation à l'interface.
Nous avons appliqué cette méthode sur les deux groupes de composites AR-S6. Il faut
rappeler que la manipulation pendant ce genre d'essais est difficile et longue. Pour cette
raison, nous avons choisi le composite AR-S6 qui présente les meilleures propriétés
interfaciales parmi les composites que nous avons élaborés pour effectuer ces essais.
Nous constatons au premier temps (Fig. III.62), dans tous les essais de PO et PB, la
présence du phénomène de "seating-drop" lors du retour de la fibre à sa position initiale. On
observe aussi que le niveau global de la force de frottement diminue pendant les quatre
premiers essais (jusqu'à PB-4), ensuite ce niveau reste presque constant malgré l'accumulation
des "aller et retour". Donc, on peut dire que la diminution de la force du frottement pendant
les premiers essais est associée à une dégradation à l'interface. La figure III.63 illustre la
dégradation de cet échantillon pendant les essais successifs de PO et PB, en mesurant lesforces à chaque essai : lors du passage par la position initiale (forces de glissement F0n) et en
bas du "seating-drop" (Fsn). Ensuite nous avons tracé les relations entre ces forces et le
déplacement cumulé. Nous constatons la diminution de la force du glissement pendant les
quatre premiers essais et ensuite cette force reste constante. Concernant les forces mesuréesau point bas du "seating-drop" (Fsn), on constate une légère diminution au début du
glissement suivie par un niveau constant de cette force. On rappelle que ces forces
correspondent seulement au frettage thermique exercé sur l'interface et pour suivre le scénariode l'usure on regarde l'évolution de ∆F (la différence entre F0 et Fs) en fonction du
déplacement cumulé (Fig. III.63). On constate aussi que ∆F diminue pendant les premiers
essais et reste presque constante par la suite. Cela confirme la présence de l'usure pendant les
premiers cycles, ensuite la dégradation à l'interface se limite par une stabilisation de ∆F sur un
certain niveau.
Les mêmes observations ont été constatées sur des échantillons du groupe AR-S6.1325.La figure III.64 montre un exemple d'évolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement
cumulé pour un échantillon de ce groupe.
179
0
2,5
5
7,5
0 500 1000 1500 2000
Déplacement cumulé (µm)
AR-S6.1300Le = 1,16 mm
F0n
Fsn
∆F
Fig. III.63 Evolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement cumulé pour un
échantillon du groupe AR-S6.1300.
0
1
2
3
0 500 1000 1500 2000
Déplacement cumulé (µm)
AR-S6.1325Le = 1 mm
F0n
Fsn
∆F
Fig. III.64 Evolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement cumulé pour un
échantillon du groupe AR-S6.1325.
180
La comparaison des résultats des essais successifs de push-out et de push-back sur les
deux groupes de composites AR-S6 nous amène à confirmer notre interprétation sur l'effet dela température finale de densification Td sur les propriétés interfaciales du composite.
A partir du calcul de JERO et al. [1991], la force (Fn) en bas du "seating-drop"
correspond seulement au frettage thermique exercé sur l'interface. En faisant les essais
successifs sur les deux groupes de composites AR-S6, nous avons constaté que le niveau de laforce Fn est presque constant pendant les essais. Mais en faisant la comparaison entre les
échantillons de deux groupes AR-S6.1300 et AR-S6.1325, on trouve par exemple que lamoyenne de Fn est égale à 2,35 N dans un échantillon d'épaisseur 1,16 mm du groupe AR-
S6.1300 et à 1,04 N dans un échantillon d'épaisseur 1 mm du groupe AR-S6.1325. Cela
confirme la supériorité de σradth
dans le cas du groupe AR-S6.1300 ; σrad est en général plus
grand et par conséquent la contrainte interfaciale du frottement τf est plus élevée dans ce
groupe.
III.2.2.3. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation
A partir des résultats d'indentation effectués sur les trois types de composites (AR-BP,AR-S2 et AR-S6), on constate la confirmation du rôle de la température de densification Td
sur les propriétés interfaciales. Les propriétés les plus élevées sont obtenues lors de
densification à 1300 °C pour les trois types de composites. Les figures (III.65,66,67et 68)montrent les relations entre les contraintes interfaciales (τd et τf) et l'épaisseur de l'échantillon
Le dans les trois types de composites pour les deux températures de densification : 1300 °C et
1325 °C.
On constate, parmi ces composites, que les propriétés interfaciales les plus élevées sont
obtenues avec la fibre SCS-6 (composite AR-S6) avec densification du composite à 1300 °C.
Cela a été aussi observé avec les essais d'extraction. Dans ce composite (AR-S6.1300), nous
avons constaté une petite différence de comportement lors de décohésion entre les
échantillons suivant l'épaisseur de l'échantillon (voir Fig. III.56 et 57). Cela peut être une
conséquence de découpage des échantillons. On rappelle que les échantillons d'indentations
sont soumis à deux coupes qui peuvent provoquer un endommagement à l'interface des deux
cotés de l'échantillon. Cet effet d'endommagement est plus important dans les échantillons à
faible épaisseur. On remarque sur la figure III.67 que la contrainte interfaciale du frottementτf n'est pas constante, elle augmente légèrement en fonction de l'épaisseur Le.
181
0
5
10
15
20
25
0,5 1 1,5
Epaisseur de l’échantillon (mm)
AR-S2.1300
AR-BP1300
AR-S6.1300
Fig. III.65 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et l'épaisseur de
l'échantillon Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.
0
2
4
6
8
10
0,5 1 1,5
Epaisseur de l’échantillon (mm)
AR-S2.1325
AR-BP1325
AR-S6.1325
Fig. III.66 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et l'épaisseur de
l'échantillon Le pour les trois types de composites densifiés à 1325 °C.
182
0
5
10
15
0,5 1 1,5Epaisseur de l’échantillon (mm)
AR-S2.1300
AR-BP1300
AR-S6.1300
Fig. III.67 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf et l'épaisseur de
l'échantillon Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.
0
2
4
6
0,5 1 1,5Epaisseur de l’échantillon (mm)
AR-S2.1325
AR-BP1325
AR-S6.1325
183
Fig. III.68 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf et l'épaisseur de
l'échantillon Le pour les trois types de composites densifiés à 1325 °C.
Lors de l'essai de push-back, nous avons observé la présence de l'usure dans tous les
types de composites. Cette usure est plus ou moins forte selon le type de composite mais elle
se manifeste toujours par la diminution de la charge appliquée en fonction du déplacement
pendant le glissement et aussi par le niveau de la charge lors du passage par la positioninitiale (F0n : force juste après le "seating-drop"). En mesurant la période de "seating-drop"
∆D (Fig. I.20 p.41), nous avons trouvé qu'elle varie de 10 à 15 µm dans les composites AR-
S6. On rappelle que ∆D correspond au diamètre maximum des nodules superficiels de la fibre
(SCS-6) qui est environ de 10 µm. Ces valeurs sont en corrélation avec les résultats de JERO
et al. [1991].
Nous avons analysé l'usure dans les deux groupes de composites AR-S6 par deux
méthodes : application d'un déplacement important au cours du glissement pendant l'essai de
push-out et application d'un chargement cyclique par la succession de push-out et push-back.
Les données de la première méthode ont été traitées sur le même modèle que celui utilisé
pendant les essais d'extraction pour déduire le coefficient d'usure. Nous avons obtenu des
coefficients assez dispersés, mais les valeurs sont en accord avec le principe de l'usure.
En appliquant des cycles d'essais de push-out et push-back, nous avons constaté la
présence de l'usure seulement pendant les premiers essais. Ensuite, la dégradation à l'interface
se limite par une stabilisation de la charge sur un certain niveau lors du passage par la
position initiale.
III.2.3. DISCUSSION
Dans les deux techniques utilisées (extraction et indentation) pour caractériser l'interface,nous avons constaté que les caractéristiques interfaciales τd et τf0 ne sont pas les mêmes pour
tous les composites élaborés : AR-BP, AR-S2 et AR-S6. Ces différences sont interprétées par
l'intervention des propriétés des fibres utilisées : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration,
de la rugosité et du revêtement des fibres. Nous avons vu aux paragraphes I.1.5 et I.1.6 que lacontrainte interfaciale du frottement τf est liée à la contrainte résiduelle radiale σrad par la
relation suivante:
τf = - µ σrad (III.29)
et
σrad = 1A
(∆α ∆ T - δR
) (III.30)
où :
- µ est le coefficient du frottement,
184
- A est le coefficient de flexibilité (ou l'inverse du module effectif radial de l'interface) obtenu
à partir du calcul de Lamé (équation I.3),
− δ est l'amplitude effective des aspérités,− ∆α = αm - αf ; αm et αf sont les coefficients de dilatation de la matrice et de la fibre
respectivement,- ∆T = T - T0, où T et T0 sont respectivement la température des essais et celle d'élaboration.
En effet , T0 est la température où les contraintes résiduelles sont nulles, du fait de la viscosité
à chaud de la matrice. Donc T0 est très probablement inférieure à la température d'élaboration.
A partir de l'équation I.3, on obtient le coefficient de flexibilité pour les composites :
A = 1,818 10 -11 pour le système avec la fibre Sigma (composites :AR-BP) et A = 1,804 10 -
11 pour les systèmes avec les filaments SCS-2 et SCS-6 (composites : AR-S2 et AR-S6). Soit
un module équivalent, de 55,2 GPa pour les trois systèmes.Il faut noter à partir de la relation III.30 que σrad est liée directement avec le rapport δ/A
R (contrainte en compression) et le produit ∆α ∆T/A R (tension ou compression). Rappelonsque si αm > αf, l'interface est mise en compression radiale et dans le cas inverse (αm < αf),
l'interface est mise en tension.
Dans notre cas, le gel se rétracte autour de la fibre pendant la densification. Ce retrait
peut provoquer des contraintes radiales importantes mettant la fibre en compression et
modifier l'estimation faite par les calculs. Pour cette raison, On va supposer que ∆α = αm* - αf
où αm* = αm
r + αm : αmr est le coefficient équivalent au retrait du gel pendant la densification.
Sachant que αmr est le même pour tous les types de composites densifiés à la même
température (1300 °C par exemple), on peut expliquer les différences entre les composites àpartir des valeurs de τf obtenues par l'analyse suivante :
Si on suppose que le coefficient du frottement est le même pour les composites AR-
BP1300 et AR-S6.1300, il est possible d'exprimer les equations (III 29) et (III 30) comme ci-
disous :
τf Aµ
= ( δR
- ∆α ∆ T ) (III.31)
En remplaçant les valeurs de τf0, αf, αm, ∆T et δ/R dans l'équation précedente pour
chaque composite, la résolution des deux équations obtenues conduit à des valeurs du µ et αm*
qui sont, bien entendu, supposées ici identiques pour les deux composites :
µ = 0,02
αm* = 7,8 10-6 C-1
On constate que la valeur de µ est très faible. Cela provient probablement d'une valeursurestimée de σrad (relation III.30) car l'effet de la rugosité n'est pas dû à la totalité de
185
l'amplitude des aspérités. Il est aussi possible que le module radial soit surestimé car
l'interaction entre les surfaces rugueuses se fait par un petit nombre de contacts ponctuels.En connaissant µ, on peut donc estimer σrad :
pour le composite AR-BP1300 σrad = - 335 MPa (compression)
pour le composite AR-S61300 σrad = - 526 MPa (compression)
Cela est en accord avec les différences entre les valeurs de τf0 effectivement mesurées. Il
reste à situer le composite AR-S2.1300 par rapport aux précédents.
La fibre SCS-2 a été incorporée de la même façon dans le composite AR-S2.1300 que
les fibres Sigma et SCS-6 dans les composites AR-BP1300 et AR-S6.1300. De plus, sa
structure est quasiment la même que celle de la fibre SCS-6 : la seule différence entre les
deux fibres est l'épaisseur du revêtement de pyrocarbone : 1 µm pour SCS-2 et 3 µm pourSCS-6. On peut interpréter la valeur "faible" de τf obtenue avec la fibre SCS-2 par les
explications suivantes :
1) Selon les expériences effectuées par MUMM [1994] sur des composites modèles SCS-
6/verre borosilicaté en variant l'épaisseur du revêtement de la fibre, la contrainte interfaciale
du frottement augmente systématiquement avec l épaisseur du revêtement.
2) Selon les données de la bibliographie, on trouve plusieurs valeurs du coefficient de
dilatation pour la fibre SCS-6 variant de 2,53 10-6 C-1 à 4 10-6 C-1. Nous avons choisi la
valeur de la publication la plus récente : 2,63 10-6 C-1 [MUMM 1994]. Concernant la fibre
SCS-2, nous avons trouvé peu de données sur cette fibre. Selon ROMAN et AHARONOV
[1992], le coefficient de dilatation de cette fibre est de l'ordre de 5 10-6 C-1. Si on considèrecette valeur de αf et si on tient compte du coefficient de frottement µ qui n'est pas le même
dans les deux composites AR-S2 et AR-S6, on peut alors expliquer la valeur faible de τf
mesurée expérimentalement avec le composite AR-S2 (relation III 31 : τf diminue quand ∆α
augmente).
3) De plus, nos observation au microscope sur le composite AR-S2 nous ont montré qu'après
les essais d'extraction, des traces noires étaient apparues sur la surface de la cavité cylindrique
laissée par la fibre dans la matrice et aussi des débris noirs autour de cette cavité au point de
sortie de la fibre. Cela peut être dû à un arrachement du revêtement de pyrocarbone lors de
l'essai. L'observation microscopique d'une fibre intacte SCS-2 nous a permis d'ailleurs de
détecter des zones "mal revêtues" sur la surface de la fibre (Fig. III.69).
186
Fig. III.69 Qualité du revêtement sur la fibre SCS-2.
Dans le cas du filament SCS-6 (composite AR-S6.1300) ces traces noires sont le plus
souvent absentes et ne sont également jamais observées pour le filament Sigma. Cela semble
donc indiquer que pour la fibre SCS-2 le revêtement est peu adhérent et de mauvaise qualité.Ceci pourrait expliquer la contrainte τf0 plus faible pour cette fibre.
Si on fait la même analyse pour les composites AR-BP1325 et AR-S6.1325, on trouve
que αm* est de l'ordre de 4,5 10-6 C-1 et µ est égale à 0,08. Ce qui conduit à une contrainte
interfaciale du frottement τf0 dans le groupe AR-BP1325 qui est supérieure à la valeur
obtenue dans le groupe AR-S6.1325. Cela est vérifié expérimentalement pour les essais
d'extraction "pull-out" tandis que nous n'avons pas l'accord pour les essais de "push-out"
(Tableau III.21). Il faut rappeler que la fibre Sigma (composite AR-BP) possède une forte
rugosité qui peut provoquer la rupture d'aspérités lors de la décohésion et du glissement, ou
entraîner des fissurations radiales à l'interface et par conséquent les propriétés de l'interface se
dégradent. Du fait de la contraction de Poisson du filament, cette dégradation est moinsprobable lors de l'extraction. Ceci pourrait expliquer la faible valeur de τf0 en "push-out" pour
ce filament.
L'analyse précédente doit être considéré comme une approche uniquement qualitative,
car les paramètres utilisés sont mal connus. Cependant, elle explique les observations
expérimentales.
III.2.4. CONCLUSION
187
Nous avons obtenu des informations intéressantes sur les comportements interfaciaux
des composites modèles à matrice de verre de silice ex-aérogel en appliquant les essais
d'extraction et d'indentation. Ces composites sont élaborés en utilisant le séchage
supercritique pour obtenir des aérogels contenant la fibre. La première conséquence
d'utilisation de cette méthode de séchage est d'avoir une interface sans fissures internes.Nous avons pu montrer l'intervention de la température de densification Td sur les
propriétés interfaciales des composites modèles élaborés (Tableau III.21).
Ces propriétés sont plus élevées lors de densification à 1300 °C dans les trois types de
composites : AR-BP, AR-S2 et AR-S6. A cette température le frettage sur la fibre est plus
important car on se situe au point de retrait maximum de l'aérogel. Par conséquent, la
contrainte radiale résiduelle est plus élevée par rapport à celles obtenues aux autres
températures de densification.
Tableau III.21 : Valeurs moyennes de τd et τf0 pour tous les type de composites modèles à
matrice du verre de silice ex-aérogel.
Type de pull - out push - out
composite τd (MPa) τd (MPa)* τf0
(MPa)
τf0
(MPa)*
τd (MPa) τf0
(MPa)
AR-BP AR-BP1300 5,48 8,8 4,20 6,7 6,18 4,89
AR-BP1325 3,59 3,9 2,83 4,1 1,61 1,52
AR-S2 AR-S2.1300 1,33 1,6 1,10 1,3 2,14 1,95
AR-S2.1325 1,04 1,3 0,94 1,1 1,29 1,16
AR-S6 AR-S6.1300 8,85 12,2 7,26 10,6 14,84 11,76
AR-S6.1325 2,53 3,4 1,92 2,6 6,63 4,92
* Valeurs corrigées en tenant compte de l'effet de l'endommagement au point de sortie de la
fibre.
Avec l'interface non endommagée par des microfissures internes autour de la fibre, nous
avons pu distinguer les rôles du revêtement et de la rugosité des fibres sur les propriétés de
l'interface. Avec les deux techniques de caractérisation de l'interface (l'extraction et
l'indentation), les meilleures propriétés interfaciales ont été obtenues avec la fibre SCS-6
(composite AR-S6). Cette fibre possède une couche de pyrocarbone assez importante (3 µm)
et l'amplitude moyenne de sa rugosité est de 0,18 µm [JERO et al., 1991]. Par contre, avec un
revêtement de 1 µm sur la fibre SCS-2, les propriétés de l'interface (dans les composites AR-
S2) sont beaucoup plus faibles que celles obtenues avec les composites AR-S6.
188
En ce qui concerne les composites AR-BP, pour une densification à 1300 °C les valeurs
des caractéristiques interfaciales sont intermédiaires entre celles des composites AR-S2 et
AR-S6. Par contre, une densification des composites à 1325 °C, les caractéristiques
interfaciales sont les plus élevées pendant les essais d'extraction et au même niveau que celles
du composite AR-S2.1325 lors des essais d'indentation.
Ces différences entre les composites élaborés sont interprétées par l'intervention des
propriétés des fibres utilisées : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration, de la rugosité et
du revêtement des fibres. Une analyse qualitative a permis d'expliquer les observations
expérimentales.
Dans les deux techniques de caractérisation (extraction et indentation), nous avons
constaté la présence d'un effet d'usure pendant l'étape du glissement dans les trois types de
composites. Nous avons analysé cette étape pour déduire un coefficient d'usure C dans les
deux essais : pull-out et push-out. Ce coefficient est d'autant plus important que la contrainte
interfaciale est élevée. Par conséquent, les valeurs de C sont plus importantes dans les essais
d'indentation que dans les essais d'extraction.
Une autre méthode pour suivre l'usure pendant les essais d'indentation, a été appliquée :
réalisation d'essais successifs de push-out et de push-back sur le même échantillon. Avec cette
méthode, nous avons observé aussi la présence de l'usure pendant les premiers essais, maispar la suite τf reste presque constant.
On constate comme dans les composites à matrice de verre ex-xérogel l'intervention de
l'effet de Poisson dans les propriétés interfaciales obtenues à partir des deux essais decaractérisation. Ces propriétés (τd et τf0) sont plus élevées pendant l'indentation (push-out).
Le tableau III.21 fournit les valeurs moyennes de τd et τf0 pour les trois types de composites
et aux deux températures de densification : 1300 et 1325 °C.Si l'on compare les valeurs moyennes de τd et τf0 obtenues pour le composite AR-
S6.1300 avec celles rapportées par d'autres auteurs sur des composites à fibres SCS-6
incorporées dans différentes matrices du verre et testés en extraction et indentation, on trouve
que nos valeurs sont du même ordre de grandeur que celles des composites à matrice de
borosilicate (voir tableau III.9 au § III.1.3). Par contre, nos valeurs sont beaucoup plus élevées
que celles du composite à matrice de silice et de fibre de SCS-6 fabriqué par pressage à chaud
[MILIVOJ et SINGH, 1988].
Donc, on voit l'importante primordiale du rôle de la méthode de fabrication d'un
composite pour déterminer son comportement et en particulier le comportement interfacial
fibre/matrice. L'utilisation du procédé sol-gel doit permettre en outre d'ajuster les propriétés
interfaciales par le contrôle de la méthode de séchage et de la température de densification.
1
CONCLUSIONGENERALE
2
CONCLUSION GENERALE
Le procédé sol-gel nous a permis d'élaborer des matériaux composites modèles
unifilamentaires à fibres longues de type SiC enrobées d'une matrice de silice sol-gel. La
méthode consiste à incorporer une fibre longue de SiC dans un sol (TMOS :
Tétraméthylorthosilicate), puis à réaliser la gélification, le séchage du gel obtenu puis sa
densification à haute température. Pendant les étapes de préparation, deux méthodes de
séchage ont été utilisées pour l'obtention de composites modèles :
- séchage conventionnel qui donne un xérogel (composites modèles à matrice de silice ex-
xérogel),
- le séchage supercritique qui donne un aérogel (composites modèles à matrice de silice ex-
aérogel).
La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus (contraintesinterfaciales de décohésion τd et de frottement τf) a impliqué des essais micromécaniques qui
ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales ayant nécessité la mise au point
de montages originaux :
- Un montage permettant de réaliser l'extraction (pull-out) de la fibre incorporée dans un
échantillon cylindrique;
- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser l'enfoncement
"push-out" et la poussée en sens inverse "push-back" de la fibre en travaillant sur des
échantillons minces.
Les principaux résultats obtenus sont les suivants :
1) En ce qui concerne les composites modèles à matrice de silice ex-xérogel:
Bien qu'il puisse paraître paradoxal d'utiliser la méthode conventionnelle pour sécher un
gel contenant une fibre longue, compte-tenu de la forte contraction du gel au cours de l'étape
de séchage autour de la fibre (laquelle ne subi pas de déformation), cette voie a permis
cependant d'obtenir des échantillons composites à matrice de silice ex-xérogel et fibres de SiC
: XR-BP, XR-S2 et XR-S6. Les essais d'extraction "pull-out" et d'indentation "push-out et
push-back" réalisés sur les différents composites élaborés ont permis de caracteriser le
comportement interfacial de ces composites.
L'endommagement à l'interface provoqué par le retrait important du gel durant la
préparation de ces composites conduit à une dispersion des caractéristiques interfaciales. Cette
dispersion relativement importante ne permet pas de distinguer le rôle du revêtement sur la
fibre et de son épaisseur sur l'évolution des propriétés interfaciales. Malgré ce handicap, nous
3
avons pu mettre en évidence une certaine différence au niveau du comportement et des
caractéristiques selon la technique de mesure mise en oeuvre.
Les résultats obtenus pour les trois types de composites élaborés sont comparables à ceux
rapportées dans la littérature pour des composites à fibres SiC incorporées dans différentes
matrices de verre borosilicaté et fabriqués par pressage à chaud. Par exemple pour lecomposite XR-S6 (fibre SCS-6), les contraintes interfaciale de la décohésion τd et du
frottement τf sont de l'ordre de : en pull-out τd ~ 8 MPa et τf ~ 5 MPa ; en push-out τd ~ 11
MPa et τf ~ 6 MPa.
Par contre, il faut noter que les caractéristiques obtenues pour les composites à matrice
de silice et fibre de SCS-6 fabriqués par pressage à chaud sont relativement faibles par rapport
à celles que nous avons mesurées sur nos échantillons. Cette différence est en grande partie
liée à la technique de fabrication qui joue un rôle très important pour déterminer le niveau de
la contrainte radiale résiduelle exercée à l'interface.
2) En ce qui concerne les composites modèles à matrice de silice ex-aérogel:
L'élaboration des composites par cette technique, a permis d'obtenir des composites où
aucune fissuration à l'interface n'a été observée. Cette amélioration est obtenue grâce au
changement de la méthode de séchage (séchage supercritique) des gels après l'étape de
gélification.
Dans les trois types de composites à matrice ex-aérogel : AR-BP, AR-S2 et AR-S6, nousavons aussi pu montrer l'effet de la température de densification Td sur les propriétés
interfaciales des composites modèles élaborés.Les caractéristiques τd et τf sont plus élevées lors de densification à 1300 °C dans les
trois types de composites élaborés. Par exemple pour le composite AR-S6 (fibre SCS-6), lescontraintes interfaciales de la décohésion τd et du frottement τf sont de l'ordre de : en pull-out
τd ~ 12 MPa et τf ~ 10 MPa ; en push-out τd ~ 15 MPa et τf ~ 12 MPa. A cette température le
frettage de la fibre est plus important car on se situe au point de retrait maximum de l'aérogel
et de part et d'autre de cette température, on a noté après refroidissement à 25 °C que le retrait
était moins important. Par conséquent, la contrainte radiale résiduelle résultant du traitement à
1300 °C est plus élevée par rapport à celles obtenues aux autres températures de densification.
Avec l'interface non endommagée par des microfissures internes autour de la fibre, nous
avons pu distinguer à l'aide des résultats obtenus sur les trois composites élaborés, les rôles
respectifs du revêtement et de la rugosité des fibres sur les propriétés de l'interface. On
constate aussi, comme dans les composites à matrice de verre ex-xérogel, l'intervention de
l'effet de Poisson dans les propriétés interfaciales obtenues à partir des deux essais de
caractérisation.
Si on compare les caractéristiques interfaciales obtenues pour les composites à matrice
de silice ex-aérogel, on trouve que les caractéristiques du composite AR-S6.1300 sont du
4
même ordre de grandeur que celles des composites à matrice de borosilicate. Par contre, nos
valeurs sont beaucoup plus élevées que celles de composites à matrice de silice et de fibre de
SCS-6 fabriqués par pressage à chaud.
Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés et avec les deux techniques de
caractérisation (extraction et micro-indentation) que nous avons utilisées, nous avons constaté
la présence d'un effet d'usure pendant l'étape du glissement, phénomène qui a été plus
précisément analysé dans le cas de l'essai d'extraction "pull-out". Le coefficient d'usure a pu
être déterminé avec une assez bonne précision.
Pour suivre l'usure pendant les essais de micro-indentation, une autre méthode a été
appliquée consistant à réaliser des cycles successifs de push-out et de push-back sur le même
échantillon. Avec cette méthode, nous avons observé aussi la présence de l'usure pendant les
premiers essais, mais à partir du troisième cycle ce phénomène n'apparaît plus.
Ce travail a mis en évidence l'importante primordiale du rôle de la méthode de
fabrication d'un composite pour déterminer son comportement et en particulier le
comportement interfacial fibre/matrice. L'utilisation du procédé sol-gel doit permettre en
outre d'ajuster les propriétés interfaciales par le contrôle de la méthode de séchage et de la
température de densification. Par ailleurs, cette méthode permet d'élaborer d'autres types de
matrices pour lesquelles le coefficient de dilatation serait ajustable: des essais préliminaires
sur des matrices du système Silice-Oxyde de Bore ont été très concluants. De même
l'extension de la méthode d'élaboration et d'analyse micromécanique à des échantillons
comportant plusieurs fibres parallèles et plus ou moins rapprochées pourrait permettre de faire
le joint entre le comportement du composite unifilamentaire et les matériaux composites
industriels multifibres. Là encore, des essais préliminaires non détaillés dans ce mémoire
confirment cette possibilité.
Ce travail n'est donc qu'une première étape qu'il serait intéressant de poursuivre dans
l'optique des deux derniers points cités.
1
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FOLIO ADMINISTRATIF
THESE SOUTENUE DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON
NOM : IBRAHIM DATE de soutenance
Prénoms : Mohamed Haisam 18 juillet 1997
TITRE : ELABORATION DE MATERIAUX COMPOSITES MODELES UNIFILAMENTAIRES AFIBRES LONGUES SiC ET MATRICE SILICE SOL-GEL ET CARACTERISATION
MICROMECANIQUE DE L'INTERFACE.
NATURE : Doctorat Numéro d'ordre : 97 ISAL 0056
Formation doctorale : Microstructure et comportement mécanique et macroscopique des matériaux - Génie des matériaux.
Cote B.I.U. - Lyon : T 50/210/19 / et bis CLASSE :
RESUME :
Dans l'objectif d'une analyse fine de l'interface fibre-matrice dans les composites, des composites modèlesunifilamentaires ont été élaborés par une nouvelle méthode consistant à incorporer différents types defibres longues (SiC) dans un sol de silice (TMOS), puis à réaliser la gélification, le séchage et ladensification de la matrice. Le séchage a été effectué, soit à l'air, soit en conditions supercritiques ce qui aconduit respectivement à des xérogels ou des aérogels. La transformation en silice vitreuse de ces gels a étéréalisée par densification à 900 °C pour les premiers et 1300-1325 °C pour les seconds. Le séchagesupercritique du gel (aérogel) a permis en particulier d'obtenir une interface sans micro-fissuration autourde la fibre.La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus a impliqué des essaismicromécaniques qui ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales ayant nécessité la miseau point de montages originaux :- Un montage d'extraction "pull-out" de la fibre incorporée dans un échantillon cylindrique,- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser des essais de "push-out" et"push-back" en travaillant sur des échantillons minces.Les résultats obtenus par les deux techniques, ont permis de mettre en évidence :- pour tous les échantillons, l'intervention d'un effet de Poisson ;- pour les échantillons à matrice ex-aérogel : l'intervention de la température de densification sur lescontraintes interfaciales qui sont plus élevées pour un traitement à 1300°C, température pour laquelle leretrait de l'aérogel est maximal; le rôle du revêtement sur les fibres et son épaisseur; le rôle de la rugositéde surface des fibres.Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés un phénomène d'usure a été mis en évidencependant le glissement des fibres, phénomène qui a été plus précisément analysé dans le cas de l'essaid'extraction "pull-out".
MOTS-CLES : Matériau composite, Propriété interface, Procédé sol-gel, Carbure silicium, Indentation,Extraction, Silice, Usure
Laboratoire (s) de recherche : Groupe d'Etudes de Métallurgie Physique et de Physique des Matériaux (GEMPPM) - INSA de Lyon
Directeur de thèse : M. MURAT
Président de jury : G. FANTOZZIComposition de jury : G. FANTOZZI - J. P. FAVRE - M. MURAT - G. PAJONK - M. R’MILI - D. ROUBY