Recherche sur l’air : sources, effets sanitaires et perspectives17 octobre 2019 – Cité universitaire de Paris

Caroline MARCHAND, Dalia SALAMEH, Samuel WEBER, Abdoulaye SAMAKE, Tanguy AMODEO, Alexandre ALBINET, Jean Luc JAFFREZO, Olivier FAVEZ

Etat des lieux sur les connaissances apportées par les études expérimentales des sources de particules fines en France

Le projet SOURCES a permis de dresser un état des lieux sur les connaissances apportées par les études expérimentales (récentes) de sources de PM10 en France (fond urbain, en priorité)

Financement: ADEME (80%) et Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (https://www.lcsqa.org/fr, 20%)

Porteurs: Ineris (O. Favez) et Institut des Géosciences de l’Environnement (IGE, J.-L. Jaffrezo)

Référentes ADEME: A. Marzin et I. Augeven-Bour

Durée: 34 mois, de Janvier 2015 à Novembre 2017

Période étudiée: 2010-2016

Objectifs:

Objectifs et déroulement de l’étude

1. Recensement et description des principales études disponibles

2. Analyse comparative des méthodologies et résultats obtenus par ces études

3. Ré-analyse de jeux de données comparables à l’aide d’une méthodologie harmonisée

Recensement et description des études récentes

https://www.lcsqa.org/system/files/rapport/lcsqa2016-veille_biblio_etude_des_sources_cara_2016.pdf

✓ Des programmes d’observations européens ne fournissant directement qu’assez peud’informations sur les sources de PM (quelques initiatives après 2015) :▪ EMEP : Long-range transmission of air pollutants in Europe Program https://www.emep.int/

▪ ACTRIS : Aerosol, Clouds and Trace Gases Research Infrastructure https://www.actris.eu/

✓ Des programmes nationaux d’exploration novateurs en Europe (e.g. CARA, CAMERA)

✓ Des résultats issus de projets de recherche européens ou nationaux relatifs à certainesrégions/villes quelques régions:▪ Paris: intérêts scientifiques liés à l’aspect « Mégapole »,▪ Hauts de France, Rhône-Alpes, PACA: projets transfrontaliers (e.g., ‘Interreg’)

✓ Des projets ciblant des sources spécifiques et/ou zones particulières:▪ combustion de biomasse, vallées alpines▪ transport routier, sites trafic▪ industries, ports▪ photochimie, été▪ …

Synthèse des méthodologies utilisées

Analyses chimiques différées (filtres) Précurseurs

gazeux

Mesures automatiques

CMB PMF sans contraintes

PMF avec contraintes

Isotopes « Modèle Aethalo »

PMF-AMS

Particul’Air INACS N, O JOAQUIN PARTICULES MEGAPOLI C FRANCIPOL PREQUALIF FORMES ALCOTRA Lanslebourg DECOMBIO C SALAGE PM Drive PAILLONS APICE ECUME

Analyses chimiques différées (filtres) Précurseurs

gazeux

Mesures automatiques

CMB PMF sans contraintes

PMF avec contraintes

Isotopes « Modèle Aethalo »

PMF-AMS

Particul’Air INACS N, O JOAQUIN PARTICULES MEGAPOLI C FRANCIPOL PREQUALIF FORMES ALCOTRA Lanslebourg DECOMBIO C SALAGE PM Drive PAILLONS APICE ECUME

Positive Matrixfactorization

Synthèse des méthodologies utilisées

Echantillon air ambiant

Profil source combustion bois

Profil source combustion fuel

Profil source poussières

Profil source embruns marins

Profil source émissions

véhiculaires

…

+

+

+

+

+

Matrice de données (concentrations des espèces)

Contribution des sources Matrice des Profils des sources: Facteurs

Résiduel

Positive Matrix Factorization (PMF)

✓ Déconvolution statistique des principales familles contribuant au mélange de particules

✓ Nécessite de disposer d’un large jeu de données : série temporelle longue, spéciation chimique ciblée avec mesures des composés majeurs et de marqueurs spécifiques

✓ Nécessite de bien connaitre les incertitudes de mesure

✓ N’impose pas la connaissance a priori de l’ensemble des sources

✓ Choix final de solutions du modèle laissé à l’opérateur, sur la base de la « réalité physique » des profils chimiques de chaque famille identifiée

Exemples de résultats obtenus par PMFVariations temporelles des principales sources de PM10

en fond urbain à Lens entre mars 2011-mars 2012Contributions annuelles moyennes des principales sources

de PM10 en fond urbain à Nogent/Oise en 2013-2104

Belis et al., Atmos Env 2013

Avant 2012 2012-2016

« Multiplication » des études de type PMF

10000

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Winter Spring Summer Fall

Variations spatio-temporelles des constituants chimiques des PMExemples:

1) Nitrate

2) Lévoglucosan(issu de la dégradation thermique de la cellulose)

= marqueurs des émissions par combustion de biomasse

NOx

Ré-analyse PMF harmonisée des jeux de données disponiblesImplementation and application of a standardized PMF

methodology for quantifying PM sources at different French urban environments using a constrained EPA-PMF5.0 approach

Better comparability of the main PM10 sourcesat French urban background sites

Facteurs identifiés Principaux traceurs chimiques

Combustion de la biomasse Levoglucosan, mannosan, OC, K+

Trafic routier primaire EC, Ba, Cu, Fe, Sb

Nitrate-rich NO3-, NH4

+

Sulfate-rich SO42-, NH4

+, OC

Biogénique primaire Polyols

Biogénique secondaire marin MSA

Poussières minérales Ca2+, Al, Cu, Fe, Mn, Ti

Sels marins frais Na+, Mg2+, Cl-

Sels marins vieillis Na+, Mg2+, NO3-, SO4

2-

Industries As, Cd, Cr, Cs, Co, Ni, Pb, Rb, Se, V, Zn

Combustion de fuel lourd V, Ni, La, SO42-, EC

Résultats de l’analyse PMF harmonisée

Heavy fuel oilBiomass burningRoad trafficNitrate-richSulfate-richPrimary biogenicSecondary biogenicDustAged seasaltSeasaltIndustries

Variations spatiales

Talence 12-13 Lyon 12 Poitiers 15 Nice 15 Marseille 15

Port de Bouc 15 Aix en Provence 13-14 Nogent 13 Rouen 13 Lens 13

Grenoble LF 13 Roubaix 13 Strasbourg 13-14 Chamonix 13-14 Revin 13

Résultats de l’analyse PMF harmonisée

Urban site

Exemple: Marseille

Variations temporelles

15%

16%

4%

8%

10%6%

17%

17%

4%3%

trafic prim.comb. biom.embrunssels anthrop.dustbiogen. prim.nitrate-richsulfate-richAOS marinindus. prim.

✓ La contribution de la source de combustion de biomasseest très importante, contribuant par exemple jusqu’à 70%de la masse des PM10 et entre 10 et 30% dans les grandesagglomérations, en hiver.

✓ Les émissions primaires liées au transport routierinfluencent très fortement la masse des PM10 sur les sitesde proximité automobile, mais également sur certainssites de fond urbain tels que Rouen, Marseille, Grenobleet Nogent (avec des contributions relatives de l’ordre de20-30% en moyenne annuelle). Sur les autres sites, lescontributions annuelles sont d’environ 10%.

✓ Les aérosols secondaires riches en nitrate d’ammoniumprésentent une concentration maximale au printemps(typiquement 30% des PM10), en particulier sur les sitesde la moitié nord de la France.

Contributions moyennes annuelles en fond urbain métropolitain

Bilan des résultats de l’analyse PMF harmonisée (1/3)

15%

16%

4%

8%

10%6%

17%

17%

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trafic prim.comb. biom.embrunssels anthrop.dustbiogen. prim.nitrate-richsulfate-richAOS marinindus. prim.

Contributions moyennes annuelles en fond urbain métropolitain

✓ L’impact des aérosols secondaires riches en sulfated’ammonium sur les niveaux de PM10 est observée enpériode estivale (en particulier dans le sud de laFrance). Ce facteur constitue notamment la sourcemajoritaire des PM10 à Aix en Provence, avec unecontribution relative de 25%, en moyenne annuelle.

✓ Les poussières minérales présentent des contributionsimportantes et relativement comparables au printempset en été sur un grand nombre de sites.

✓ Les sources industrielles de particules primaires,observées sur seulement 5 des 15 sites étudiés,présentent une forte variabilité spatiale (influencesessentiellement locales)

Bilan des résultats de l’analyse PMF harmonisée (2/3)

15%

16%

4%

8%

10%6%

17%

17%

4%3%

trafic prim.comb. biom.embrunssels anthrop.dustbiogen. prim.nitrate-richsulfate-richAOS marinindus. prim.

Contributions moyennes annuelles en fond urbain métropolitain

✓ Les sels marins « vieillis » contribuent significativementaux niveaux de PM10 sur la plupart des sites étudiés,représentant jusqu’à environ 20% des PM10 en moyenneannuelle (à Nogent), et avec des contributionssaisonnières relativement stables (typiquement del’ordre de 10%).

✓ La contribution aérosols secondaires biogéniquesmarins (identifiés à l’aide du MSA) est égalementsignificative au printemps – été, notamment en PACA.

✓ Les émissions biogéniques primaires continentales(e.g., bioaérosols, spores fongiques) peuventreprésenter 10-20% des PM10 entre le début de l’été etla fin de l’automne.

Bilan des résultats de l’analyse PMF harmonisée (3/3)

https://www.mdpi.com/2073-4433/10/6/310

Rapport final ADEME :http://www.ademe.fr/etat-lieux-connaissances-apportees-etudes-experimentales-sources-particules-fines-france

Rapports LCSQA associés:https://www.lcsqa.org/system/files/rapport/LCSQA2017-metrologie-PM-CARA-compo%20chim_VF-DRC-18-167619-02922A-.pdf

https://www.lcsqa.org/system/files/rapport/lcsqa2016-traitement_harmonise_etude_sources_pmf.pdf

https://www.lcsqa.org/system/files/rapport/lcsqa2016-veille_biblio_etude_des_sources_cara_2016.pdf

Publication Weber et al., Atmosphere, 2019:

Liens utiles relatifs au projet SOURCES

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▪ Spéciation organique :

➢ HAP (combustions)

➢ alcanes (combustions ; biogéniques)

➢ hopanes (véhiculaires, charbon et fioul)

➢ thiophènes (industries carbone, ..)

➢ méthoxyphénols (biomasse)

➢ sucres et polyols (biomasse et biogénique)

➢ acides organiques (plutôt secondaire)

➢ HULIS (hiver : biomasse (?), été : secondaire)

HPLC-fluo

GC-MS

HPLC-PAD

LC-MS

HPLC-UV-TOC

▪ Matière carbonée (OC et EC) : méthode thermo-optique

▪ Ions : (marin, crustal, nitrate d’ammonium, AIS, ..) chromatographie ionique

▪ Métaux et ETM : (crustaux, métaux, ..) ICP-MS

Positive Matrix Factorization (PMF)