Habilitation à Diriger des Recherches

EXPERIENCES AVEC DES ATOMES DE RYDBERG ET DES MOLECULES ULTRA-FROIDS.

Daniel Comparat

e-Cs+

F

e-Cs+

µ

µ

R

1) Expériences concernant les atomes de Rydberg1) Que faire avec des atomes de Rydberg froids ?2) Contrôle des interactions dipolaires3) Forces dipolaires4) Plasma ultra-froids et applications

2) Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation1) Que faire avec des molécules froides ?2) Spectroscopie de photoassociation3) Détection efficace des molécules4) Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules5) Formation et piégeage de molécules froides

3) Projets futurs

PlanUn dispositif (Cs MOT) deux expériences

Grande taille: ~ 2 n2 a0 ~ 1 μm (n=100)

Grand moments dipolaires: µ ~ n2 ea0 ~ 10000 D (H2O – 2.6 D)

Longue durée de vie: n3 ~ 1 ms

Facile à détecter Eion n-4 ~ 10 V/cm

Pourquoi des atomes de Rydberg ?

Dipôle-dipôle µµ‘/R3

Rydberg (atome, molécule, …) = n grand ~ atome d’hydrogènesemi-classique

0

1 1

0

10 MHz dipole-dipoleSin t/2

Cos t/2

B

Rydberg

µ µ‘

Excitation contrôléepar l’interaction dipolaire

A

R

Haute température: collisions binairestcoll << tvie; Einteraction << Ecin

Basse température: Effet à N-corpstcoll >> tvie; Einteraction ≥ Ecin

2 ms >> 10 μs; jusqu’à 100 MHz ≥ 2 MHz

Pourquoi froids ?

v

Ensemble quantique d’atomes quasi immobiles en forte interaction.Système intermédiaire entre atomes, molécules, solide et plasmas

Gaz de Rydberg froids (exp + th)1998 Interaction dipolaire dans un environnement d’atomes gelés (élargissement + diffusion ?)

Pillet (PRL 80 253), Gallagher (PRL 80 249)

1999 Forces dipolaires dynamique gaz non gelé !Pillet (PRL 82 1839)

2000 Rydberg plasma 1999 Plasma ultra-froids: photo-ionisation (NIST) (PRL 83, 4776)

Pillet + Gallagher (PRL 85 4466)

2000-2001 Porte quantique utilisant l’interaction dipolaire « dipole blockade »Lukin, Fleischhauer, Côté, Jaksch, Cirac, Zoller (PRL 87 037901)

2004 Van der Waals (2nd ordre): blocage (saturation excitation) + spectroscopie (élargissement)Eyler Gould (PRL 93 063001) + Weidemüller (PRL 93 163001) Martin (PRL 93 23300)

2006-2007 Blocage dipolaire(1er ordre) (saturation de l’excitation)Pillet : dipole permanent (PRL 99 073002) + dipole de transition (Förster) (PRL 97 083003)

2007 Excitation collective cohérente+ spin-echoPfau (PRL 99 163601)

2008 Oscillation de Rabi Weidemüller (NJP 10 045026) + (1 at) Saffman,Walker (PRL 100 113003)

Blocage dipolaire (2 at) Saffman,Walker (arXiv08050758) + Browaeys (arXiv:0810.2960)

Piégeage 3D d’atomes de Rydberg Merkt (PRL 100 043001)

Molécules Pfau (arXiv:0809.2961)

Superradiance (Gould), EIT (Adams),STIRAP (Raithel, Weidemüller), …

Molécules(Côté, Greene)

Champ électrique: blocage de l’excitation

7s300ns Ti:Sa

e-Cs+

F

e-Cs+

µ

µ

R

Vogt et al. PRL 97 083003 (2006)

np (n+1)snsnpVdd(ps)

np + np ↔ ns + (n+1)sVdd(pp)

Vdd m2 /R3 ~ hDlaser nRyd Dlaser/m2

Dipôle de transition (Förster, np milieu ns (n+1)s)

Vogt et al. PRL 99 073002 (2007)Dipôle permanent

2 atomes piégés: blocage de l’excitation

P(1 at | 1at)P(1 at | 2at)

Broawaeys, Grangier

Rb(58d)

A. Gaëtan et al. arXiv:0810.2960

0

Equation de taux -> Méthode de Monte Carlo cinétique(Exacte et plus rapide que Monte Carlo classique)

i

k

-60 -40 -20 0 20 40 60

020406080

100120140160180 n=85, F=0.63 V/cm

n=85; F=0 V/cm

Nb

Ryd

berg

s

Delta MHz

Modélisation du blocage dipolaire

Domination de l’interaction entre plus proche voisins

6s80pA. Chotia et al. NJP 10, 045031 (2008)

Interaction entre toutes les paires :di ~ dLaser + Sk m2 (1-3 Cos2 qik)/Rik

3

n=70Monte Carlo sans ion avec dipôle-dipôle

Monte Carlo avec ionisation corps-noir (*50) sans dipôle-dipôle

Monte Carlo sans ion sans dipôle-dipôle

Effet des ions

Dip_Dip_New_CB.exeDynamique à N-corps

(LeapFrog-Verlet-Störmer-Delambre ¹ Runge-Kutta)

-15 -10 -5 0 5 10 15

0

50

100

0481216

Nom

bre

d'at

omes

de

Ryd

berg

d(MHz)

Ions

Etude en champ électriqueM. Mudrich et al. PRL 95 233002 (2005)

Contrôle de l’énergie des ions ?

Ionisation controllée

Etude en champ électrique nulM. Viteau et al. PRA 78 040704 (2008)

Collisions Rydberg/RydbergIonisation Penning Formation d'un

plasma ultra-froids

0 2500 5000 7500 100000

250

500

750

Nom

bre

d'io

ns a

près

10µ

s

nombre initial d'atomes de Rydberg

454443

Collisions Rydberg/atomes

Corps-noir ?

39

40

41

0 2500 5000 7500 100000

250

500

750

Nom

bre

d'io

ns a

près

10µ

s

nombre initial d'atomes de Rydberg

42

0 2500 5000 7500 100000

250

500

750

Nom

bre

d'io

ns a

près

10µ

s

nombre initial d'atomes de Rydberg

pp

ss '

E

R

n=39,40,41

np np

ns (n+1)s

ss’

pp

E

R

D

n=43,44,45ns (n+1)s

np np

Tem

péra

ture

[K]

103

10341028104103

Densité [m]-3

102

105

104

109

106

107

108

Nébuleuses Couronne solaire

Foudre

FlammesAurores

ITER

101

Intérieur du soleil

1010 1022plasmas neutresultra -froids

Plasmas corrélés

Γ≥1

Ecran plasma

Espace

interstellaire

Magnétosphère

Plasmas cinétiques Γ=Epot/Ecin<1

confinements: magnétique, inertiel, gravitationnelLaser Méga

Joule

Plasmas ultra-froids (non ultra-froids)-

-

+

-Atome de Rydberg

Néon

Laser

Nainesbrunes

Ions piégés

“dusty”

Plasma ultra-froid Amas globulaireF= (-G M2 )/ r2F= (qe

2 / 4 0)/r2

Même équation de Boltzmann (Vlasov) : électrons (piégés par les ions) étoilesMaxwellienne abaissée à l’équilibre (Kramers-Michie-King) f (E) ~ e-E/kT -e-E0/kT

Mêmes lois (taux) collisionnelles: dissociation des binaires (Rydberg) si Eliaison> 4 kB T

Analogie avec les amas globulaires (1957) D. Comparat et al. MNRAS 361, 1227 (2005)

Refroidissement par(anti-)recombinaison à 3 corps ? -

-

+

-

Atome de Rydberg

Les Rydberg: des glaçons pour les électrons ?

Collaboration avec Dresde: Rost, Pattard, Pohl

Plasma seul

Plasma + n=36

Plasma + n=31

Plasma + n=26

Expérience (Ionisation dans un plasma) Théorie N. Vanhaecke et al. PRA 71 013416 (2005) T. Pohl et al. EPJD 40 45 (2006)

Gélectron ~ 1

Frac

tion

des

atom

es re

stan

t

2 105 5 105 7.5 105

Nb d’ions dans le plasma

Plasmas ultra-froids faisceaux d’ions (électrons)

Travaux futurs (Focussed Ion(e-) Beam: FIB)

1) Orsay Physics, thèse CIFRE (Leila Kime) : FIBa) Jet d’ions monocinétique de césium de basse énergie

microanalyseur ionique secondaire (SIMS). b) Plasma ultra-froid de gaz rare FIB non contaminante

2) Laboratoire de Physique des Solides (Ch. Colliex + A. Gloter ) Jet d’électrons monocinétiques (500pA/0.1nm/0.1 eV)

Faible dispersion en énergie propriétés optiques.

Problèmes étudiés actuellement:Taille de la source de départ (inhomogénéité + aberrations) Effets coulombiens (long temps d’interactions)

Luiten & Vredenbregt Physics of Plasmas 14 3101 (2007)McClelland Nano Lett., 8 2844 (2008)

Réduction de la dispersion en énergie (<0.1 eV contre 1eV) basse énergie + éventuellement petites sondes

Nouvelles sources non contaminantes (Ga actuellement)

Travaux futurs (antihydrogen)2002 CERN ATRAP (Antihydrogen Trap) + ATHENA (AnTiHydrogEN Apparatus)

Production d’antihydrogène (antiprotons + 2 positrons) 2006 Projet AEGIS (Antimatter Experiment : Gravity, Interferometry, Spectroscopy)

1) Former par échange de charge2) “Stark-accélérer” les anti Rydberg pour mesurer la chute3) Mesure de gravité avec de l’antimatière (¹ violation CPT)

A. Kellerbauer et al. NIMB 266 351 (2008)

1) Excitation Ps= (e+ e- ) F. Castelli et al. PRA accepté2) Champ magn. et acc. Stark ?3) Désexcitation des Rydberg.4) Projet (Louis Cabaret)Refroidissement laser à 121nm(source quasicontinue très intense)

Approbation de principe par le CERN

AEGIS

1) Expériences concernant les atomes de Rydberg1) Que faire avec des atomes de Rydberg froids ?2) Contrôle des interactions dipolaires3) Forces dipolaires4) Plasma ultra-froids et applications

2) Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation1) Que faire avec des molécules froides ?2) Spectroscopie de photoassociation3) Détection efficace des molécules4) Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules5) Formation et piégeage de molécules froides

3) Projets futurs

PlanUn dispositif (Cs MOT) deux expériences

Refroidissement laser des atomesRepétition d’absorption-émission spontanée (transfert d’impulsion)

x 10000

Refroidissement laser des molécules ?

Impossible

Refroidissement laser de molécules ?

D’autres méthodes marchent !Méthode Molécules T(µK) N

Résonance de FeshbachFermi (Jin); BEC (Ketterle,Grimm,Sengstock)

Li2, K2, Cs2, Rb2, Na2, Cs4, KRb 0,05 100 000

Photoassociation (Pillet, Zimmerman, DeMille )

Cs2,Rb2, He*2, H2, Li2, Na2, K2, Ca2, KRb, RbCs, NaCs, LiCs 100 200 000

Collisions à 3 corps (Gabbanini, Grimm)

Rb2, Li2 0,2 2 000 000

Cryogénie (Doyle) CaH, CaF, V O, PbO, NH, ND, CrH, MnH 400 000 1013

Ralentissement Stark (Meijer) Rydberg (Softley) Optique (Barker) Zeeman (Raizen, Merkt)

14NH3, 14ND3,15NH3,CO,OH,OD,H2CO, SO2, C7H5N, YbFH2

C6H6 (190 m/s)O2

25 000 10 000

Collision de 2 jets (Chandler) NO, KBr (@13K) 400 000

Buse tournante (Herschbach) O2, CH3F,SF6 1 000 000

Filtrage des vitesses (Rempe) H2CO, ND3, S2, D2O, CH3F 1 000 000

Refroidissement sympathique(Drewsen,Schiller,Wester)

ArH+, ArD+, MgH+, N2H+,N2D+,H3+,D3

+,D2+,H2D+, NH2

-

C16H14C16N2O9S+, Cyt12+, ...< 20 000 1 000

Que faire avec des molécules froides (lentes) ?1) Faire des mesures précises (G. Meijer, J. Ye, …)

a) Durée de vie: OH, CO, … (~59 ms) PRL 95 013003 (2005)Effet due au corps noir

b) Spectroscopie: ND3 structure hyperfine (Hz) EPJD 31 337349 (2004)c) Test de physique fondamentale (Hinds, DeMille, Doyle, Ye, ...)

~ 103 meilleur qu’avec des atomes

dipole de l’électron (PbO, YbF), chiralité (champ électrique)

Da/a < 10-16 /an (mesure sur OH; PRL 96 143004 (2006))

me/mp (coïncidence de niveaux rotationels et hyperfins)

2) Dipole permanent (molécules hétéronucléaires) cf. Rydberg !a) Gaz quantique dipolaire (anisotropie) (Zoller, Lewenstein, …) Ecin<Eintb) Interaction dipolaire pour information quantique (DeMille)

3) Contrôle des réactions chimiques (collisions) (Tous !)a) Réactions à basse température (résonnance, effet

tunnel, …)b) Collisions en champ : contrôle de la dynamique

(association, dissociation)

CH3F + Ca+ CaF+ + CH3 T. Sofltey PRL 100, 043203 (2008)

Photoassociation

2 atomes absorbent un photon

(1)

Désexcitation

(2'')

(2')

Molécules

Perte d’atomes

Ener

gie

(cm

-1)

25000

30000

Emission spontanée

Laser à colorant pulsé

PALaser

Cs2+

13000

14000

10 15 20 25 30 35 40 45

-200

-100

0

a Su+

11000

11200

11400

11600

11800

R(a0)

XSg+

(2'')

(2') (1)

Spectroscopie de longue élongationPlusieurs v peuplés1998: triplet molécules (détection sélective)

Photoassociation & molécules froides

Cn/Rn

Détection REMPI Resonance Enhanced Multi-Photon Ionization

• Li2: Hulet (Rice)

• Na2: Lett (NIST), VanderStraten (Utrecht)

• K2: Gould, Stwalley (Storrs)

• Rb2: Heinzen (Austin), Gabbanini (Pise)• Cs2: Pillet (Orsay), Stwalley (Storrs)

• H2: Walraven (Amsterdam)• He2: Leduc, Cohen-Tannoudji (Paris)

• Ca2: Tiemann, Riehle (Hannover/Braunschweig)

• Yb2: Takahashi (Tokyo)

• Sr2: Killian (Boulder)• 6Li7Li Zimmerman (Tübingen)• RbCs: DeMille (Yale)• KRb: Bagnato (São Carlos), Stwalley (Storrs)• NaCs: Bigelow (Rochester)• LiCs: Weidemüller (Freiburg)• YbRb: A. Görlitz (Dussedorf)….• PA in BEC (Li, Na, Rb, …)

Reviews of Modern Physics, 78 483535 (2006)Spectroscopie de photoassociation (1993-2008)

LeRoy-Bernstein(1970) +D. Comparat J. Chem. Phys.1318 (2004)

v-vD Cn1/n DPA

(n-2)/(2n) + g DPA + …

-400 -200 0 200 400 6000

20

40

60

80

100

120

140

-400 -200 0 200 400 6000

20

40

60

80

100

120

140D = 38 MHz

D = -2.1 MHz

Cs 2+

Fréquence [MHz] Fréquence [MHz]

J=0 2 4

C. Lisdat et al., EPJD 21, 299 (2002)N. Vanhaecke et al., EPJD 28, 351 (2004)

Ener

gie

J=0,2,4S+

u3 S+

g1

D

Photoassociation de frustration (résolution ~10 MHz)

0 1 2 3 4 5 6-3,5

-3,0

-2,5

-2,0

-1,5

-1,0

-0,5

0,0

555 6666 444f

ener

gy (c

m )

-1

rotation l

6600 6700 6800 6900 7000 7100

[Amiot and Dulieu, 2002]

[Kotochigova et al., 2000]

[Derevianko et al., 1999]

[Leo et al., 2000]

[Weickenmeier et al., 1985]

[Leo et al., unpublished]

[Amiot et al., 2002]

6843 200+-6851 74+-6890 35+-6859 25+-6860 60+-6836 100+-6828 19+- (exp.)

(th.)

(th.)

(exp.)

(exp.)

(exp.)

Détermination du coefficient de van der Waals

C6 = 6846.2 +/- 15.6 u.a.

C6/R6

Sélective (REMPI) détection

R

Translation froide

+Vibration

chaude (pas v=0)

A partir d’atomes

But

Translation froide

+Vibration

froide

Translation chaude

+Vibration

froide

A partir de molécules

• Refroidissement cryogénique

• Ralentissement d’un jet supersonique

• Filtrage en vitesse

• Champs externe (Feshbach) @ 1µK, 1012 at/cm3

(v unique)

• Collision avec un partenaire

• Photon-association @ 100µK, 1010 at/cm3

(plusieurs v)

1) Refroidir * interne * externe 2) Meilleure formation

Molécules froides (juin 2008!) peu de problèmes de rotation

.Bmag

Eyler, Wang, Stwalley, Gould 2000 J. Deiglmayr, R. Wester, M. Weidemüller PRL 101, 133004 (2008)

2 étages 1 étape

Relativement faible taux de formation ~5. 103 /s dans v=0

PRL 82 703 (1999)PRL 84 246 (2000)

Former des états profonds ?Meilleure photoassociation ! v=0

5 10 15 20 25 30-5000

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

a 3S+u

Laser d'ionisation770 + 532 nm

PA

Cs2

+

C 1u

X 1S+g

6s+6s

Ene

rgie

cm

-1

R (a0)

6s+6pB 1

uEm. Spon

Détection non sélective en vX

(FHWM ~ 25 cm-1)

Détection pour chercher le maximum de moléculesdans X 1Sg

+ (pas a 3Su+)

M. Viteau et al. PRA soumis

arXiv:0809.4991

Détection large bande

Détection“normale”

Balayage PA Nouvelles molécules (X 1Σg+)

J=8

2 Bv J

Re =(2μBv)−1/2 = 8.73a0

Taux de formation 106/s. Méchanisme complexe 4 courbes 1g couplées + 2 photons spontanés !

REMPI fin spectralement vX= 1-10 (pas de vX =0)

Cohérent (STIRAP, lasers CW) 2008H-C. Nägerl (Cs2) Science 321 5892

D. Jin, J. Ye (KRb) Science 322 5899 J. Hecker Denschlag, Grimm (Rb2) PRL 101 133005

Incohérent (laser pulsé ns) DeMille (c-d) 500 mol. v=0PRL 94, 203001 (2005)

PA

Transférer un niveau de vibration

Transférer les niveaux de vibrationsPOMPAGE OPTIQUE M. Viteau et al. Science 321, 232 (2008)

“cavity cooling”favoriser la desexcitation vers v=0S. Chu PRL 84 3787 (2000)R. Vivie-Riedle PRL 99 073001 (2007) J. Ye PRA 77 023402 (2008)

Contrôle cohérent (fs laser intense)favoriser v=0 (interferences destructives)D. Tannor, A. Bartana & R. Koslov,J. Chem. Phys. 99 196210 (1993)

1) Répétition de la séquence Absorption Emission

121

2

3

3

2) Façonner la source pouréviter l’étape

Ener

gie

distance internucleaire

V=0 état noir

V=2

X

Idée similaire (pour la rotation des ions) M Drewsen J. Phys. B 37 4571 (2004)

PRINCIPE DU POMPAGE

12800 12900 13000 131000

20406080

100120140

Inte

nsity

Wavenumber (cm-1)

Façonnage d’un laser femtoseconde couvrant ~ 5 niveaux vibrationnels

Ligne-4f (B. Châtel)

Réalisation expérimentale

façonnage

Réalisation du pompage optique

Transfert (80%) des vX (<8) vers vX = 050mW/cm2

0-1

ionization laser

PA

Cs2+

C 1u

X 1S+g

B 1u

Spon. EmvX

vC

0-3

15940 15960 15980 16000 16020 160400

20406080

100120140

Cs

+ 2

Wavenumber (cm-1)

1476 3 5 2

VX = 0 VC = 0 1 2 3

VX =

Limité par la largeur du laser supercontinuum

Femto 15940 15960 15980 16000 16020 160400

20406080

100120140

Cs

+ 2

Wavenumber (cm-1)

1476 3 5 2

1) Expériences concernant les atomes de Rydberg1) Que faire avec des atomes de Rydberg froids ?2) Contrôle des interactions dipolaires3) Forces dipolaires4) Plasma ultra-froids et applications futures

2) Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation1) Que faire avec des molécules froides ?2) Spectroscopie de photoassociation3) Détection efficace des molécules4) Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules5) Formation et piégeage de molécules froides

3) Projets futurs

PlanUn dispositif (Cs MOT) deux expériences

Piége magnétique (quadrupolaire) N. Vanhaecke et al. PRL 89 063001 (2002)

a3Su+

Accumulation après photoassociation dans un MOT à fort gradient

Piégeage des molécules (futur)

Piège “dipolaire” hors résonance N. Zahzam et al. PRL 96 023202 (2006)

a3Su+ et X 1Sg

+

200 000 molécules 20mK107 cm-3Bs s

Durée de vie ~ 600 ms

0 50 1000

Délai avant ionisation tion (ms)150

200

ions

Cs 2

+

Cs MOTprofondeur ~

1K

Atomes CO2

0.9 mKMolecules

CO2

1.5 mK

N ~ 107 N ~ 105 N ~ 104

n ~ 1010 cm-3 n ~4.1011 cm-3

N ~1010 cm-3

T ~ 130 μK T ~ 40 μK T ~ 40 μK

Gat-mol ~3 . 10-11 cm3/s Gmol-mol ~ 10-11 cm3/s

Chargement efficace d’un piège dipolaire

-200-100

0

100

200

-200-100

0100

200

-4000

-2000

0

-4000

-2000

0

Laser CO2 sur 50µm

Etude d’un pousseur-guideur pour transferer les atomes entre 2 MOTE. Dimova et al. EPJD 42 299 (2007) avec V. Lorent, H. Perrin (LPL)

D. Comparat et al. PRA 73, 043410 (2006) avec B. Laburthe-Tolra (LPL)Etude du chargement par collision d’un laser Nd:YAG (fibre) + réservoir (magnétique)

Ne marche pas (piège croisé) pour le Cs !!

109 atomes, 150µK (magnétique 10mT/cm)En 0.1s 108 atomes 200µK (100W/100µm2)

Lévitation magnétique et Zoom optiqueRésonance de Feshbach NBEC>107 en tBEC<1s

Théorie « complète » de l’évaporation

-Amélioration (99%) et sélection des v: meilleur façonnage (B. Châtel) -Refroidissement avec une source incohérente (diode ?)-Test avec un jet moléculaire

Futur

Repétition !

-Nouvelle expérience YbCs (Fermion-Boson, Boson-Boson)- Appliquer toutes les techniques à la molécule polaire YbCs- Intéret de l’Yb pour les Rydberg, coeur très polarisable

Excitation (nl) du premier électron et piégeage laser du second (coeur isolé)En

ergy

Internuclear distance

V=0, J=0 noirJ=2J=1J=0

J=2J=1

V=0, J=2

V=0, J=1- Extension à la rotation- Refoidissement de molécules (test sur Cs2 )

Bruno Laburthe-Tolra Cyril Drag Nicolas VanhaeckeThibault VogtMatthieu ViteauAmodsen ChotiaRidha Horchani

Nassim ZahzamDimitris Sofikitis

Nathalie HoangGuillaume Stern

Wilson de Souza MeloChristian LisdatMarcel Mudrich

Emilyia Dimova

Andréa FiorettiJianming Zhao (Suotang,Xiao)Duncan TateMaria AllegriniThomas Gallagher

Nadia BouloufaAnne CrubellierOlivier DulieuEliane LucFrançoise Masnou

Etienne BrionVladimir Akulin

Personnel du laboratoire Aimé Cotton(administration, électronique, chaudronnerie, mécanique, accueil, achats et marchandises, ...)

Pierre Pillet

Thésards

Ryd,Mol

BEC

Post-doc

Ryd,Mol

BEC

Invités

ThéorieLAC

Jérome Leygnier

Michèle Leduc

Christian Colliex