Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées
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J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des
molécules alignées
Julien [email protected]
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Plan
•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Plan
•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Elaser
Le modèle à trois étapes [1]:
pI
Ionisation tunnel de l’électron
p kinetich I E
Accélération dans le champ laser
Recombinaison sur l’ion parent
[1]: P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).
Périodicité temporelle Tlaser / 2 ► périodicité fréquentielle 2.ωlaser
Harmoniques impaires du fondamental
Introduction
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Spectre harmonique:
2.ωlaserPlateau
Coupure
Introduction
3,17.coupure p pE I U 2.pU I
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Introduction
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Etude de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées
Recombinaison sur l’ion parent
Paquet d’onde électronique
Introduction
1Ao
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Plan
•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Pompe=alignementSonde=HHG
35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz
Rs/Rp=30
Montage expérimental
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pump beamprobe beam
35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz
Rs/Rp=30
Ealign
EIR
α
θEharm
Montage expérimental
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
pump beamprobe beam
35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz
Δα
N2 aligné à +0° (polar. linéaire)N2 aligné à +90° (polar. linéaire)N2 aligné à +50° (polar. elliptique)
N2 aligné à +0° (polar. linéaire)N2 aligné à +90° (polar. linéaire)N2 aligné à +50° (polar. elliptique)
min maxmax
max min
[2]s p
s p
R I R I
R I R I
Montage expérimental
[2]: P. Antoine et Al, Phys. Rev. A. 55, 1314 (1997).
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βα
CO2 N2
Caractérisation expérimentale: angle de polarisation
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βα
Ealign
EIR
α
30°H19
N2
Caractérisation expérimentale: angle de polarisation
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βα
Ealign
EIR
α
30°H25
N2
Caractérisation expérimentale: angle de polarisation
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
βα
Ealign
EIR
α
30°H31
N2
Caractérisation expérimentale: angle de polarisation
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Direction de polarisation α (°)Intensité Ellipticité maximum εmax
14 21.4 10 /I W cm
14 21.0 10 /I W cmN2
Caractérisation expérimentale
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Alignement N2: +50°
Caractérisation expérimentale: ellipticité
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•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
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Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov
HOMO
-1.1 eV
-3.2 eV
X
A
B
Interprétation, simulations
1.55IR eV Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser
Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser
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•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, parallèle au champ IR
Motivations
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Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence)→ composante perpendiculaire du champ harmonique
En mesurant cette contribution perpendiculaire, on supprime la contribution des molécules non excitées
amélioration du contraste de détection
Motivations
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Observation des « revivals » d’alignement N2 :
Configuration classique: pompe et sonde ont la même direction de polarisation, qui maximise le signal sur le détecteur (polarisation S)
Polarization resolved spectroscopy: sonde polarisée P, l’axe de polarisation de la pompe étant choisie pour maximiser la composante orthogonale du signal XUV
Motivations
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Plan
•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation
•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Observation des « revivals » d’alignement N2 :
Résultats
[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).
Polariseur
Pump-probe delay (ps)
Alignement
Anti-alignement
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Observation des « revivals » d’alignement N2 :
Résultats
[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).
Polariseur
Pump-probe delay (ps)
Alignement
Anti-alignement
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Observation des « revivals » d’alignement N2 :
Résultats
Alignement
Anti-alignement[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).
Polariseur
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Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2
Résultats
[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).
J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009
Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2
Extraction du signal!
Résultats
[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).
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•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé
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•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats
•Conclusion, perspectives
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Caractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N2 est fortement influencé par la contribution de multiples canaux d’ionisation/recombianaison
Spectroscopie résolue en polarisation: peut être utilisée pour étudier la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les molécules alignées, ou toute excitation créant une anisotropie dans le milieu générateur!
Perspectives: molécules plus complexes (IBr, CH3I, NO2,…)Faible Ip: vers les grandes longueurs d’onde!
Conclusion, perspectives
Spectre généré dans l’Ar@1830 nm
2.pU I
I (u.a.)
eV
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CELIA: équipe Harmoniques et ApplicationsE. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. Mairesse, E. Mével
Collaborations
CEA-SPAM (Saclay):S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré
Weizmann Institute of Science (Israel):N. Dudovich, D. Shafir, H. Deleon
Imperial College London (England):M. Ivanov
Max Planck Institute (Germany):O. Smirnova
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CO2: pas de couplage
Direction de polarisation α (°)Intensité Ellipticité maximum εmax
Résultats dans CO2
[3]: O. Smirnova et AL, Phys. Rev. Lett. 102, 063601 (2009).
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Simulations d’expérimentateurs:
HOMO
HOMO-1
Combinaison linéaire
Interprétation, simulations