Cyril Lemarchand Laboratoire de Physique des Lasers Directeur de thèse : Christophe Daussy

Mesure de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser: vers une contribution au

futur Système International d’unités

Cyril LemarchandLaboratoire de Physique des Lasers

Directeur de thèse : Christophe Daussy

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Plan

• Introduction• Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008• Amélioration de la mesure• Conclusions et perspectives


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Pourquoi mesurer kB ?

• S’affranchir de tout objet macroscopique• Redéfinir certaines unités en fixant la

valeur de constantes fondamentales• Échéance : 2015

c

e

NA

1983

Refonte du Système international d’unités

Kilogramme étalon

Point triple de l’eau

h

kB

4

Etat de l’art en 2008 (1)

AB N

Rk NA = 6,022 141 79(30) x1023 mol-1

R = 8,314 472(15) J.mol-1.K-1

(1,7 x 10-6)

(5 x 10-8)avec

kB = 1,380 650 4(24) ×10-23 J.K-1 (1,7 x 10-6) (CODATA 2006)

Mesure de RDeux mesuresUne méthode

Colclough et al., 1979Moldover et al., 1988

Thermométrie acoustique à gaz (AGT)

5

Etat de l’art en 2008 (2)Méthodes variées

Incertitude relative compétitiveObjectifs :

15 x 10-6

9,1 x 10-6

• Thermométrie acoustique à gaz (AGT)

• Thermométrie à gaz par mesure de la constante diélectrique (DCGT)

• Thermométrie à gaz par mesure de l’indice de réfraction (RIGT)

• Thermométrie à élargissement Doppler (DBT)Proposée par Ch. J. Bordé en 2000

1,8 x 10-6 (1988)

(2008)

(2007)

6

Plan


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Principe de la méthode DBT

Détecteur

Cellule d’absorption

Laser

L

Fréquence ()

D

Loi de Beer-Lambert :

α()

• Elargissement Doppler (Gaussienne de largeur ΔD)• Elargissement homogène (Lorentzienne)• Rétrécissement Dicke (Diffusion)• Structure hyperfine• …

Enregistrement du profil d’absorptionModélisation du profil d’absorptionContrôle et mesure de la température

0

8

Montage expérimental

Contrôle de la fréquence du laser

Contrôle de l’intensité du laser

Grande accordabilité et balayage en fréquence

NH3

nBL-, nBL+

nL

Laser CO2

stabilisé en fréquence

Asservissement en intensité

Polariseur

Voie sonde (B)

Thermostat @ 273,15 K

nL

nBL-

Voie de référence (A)

Détection synchrone @ f1

Détection synchrone @ f1

CFPISL=1GHz

MEO8-18 GHz

SynthétiseurAM @ f1

λ/4

nBL-

nBL-

Contrôle de la température

du gazNH3

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Forme de raie d’absorption

Elargissement Doppler

Collisions déphasantes

Rétrécissement Dicke

Dépendance en vitesse des taux de relaxation

ΔD 50 MHz g = 0 x pavec 0 100 kHz /Pa (HWHM)

δ= δ0 x pavec δ0 2 kHz /Pa

= 0 x pavec 0 15 kHz /Pa

g → (v)

δ → δ(v)

Profil gaussienIG (0, ΔD)

Profil lorentzienIL (0, , δ)

Profil de VoigtIV (0, ΔD , , δ)

Profil de Galatry (collisions « douces ») IG (0, ΔD , , δ, G)

Profil de Rautian (collisions « fortes »)IR (0, ΔD , , δ, R)

Profil de Voigt dépendant des vitessesISDV (0, ΔD , , δ, m, n)

: profil de raie normalisé : Absorbance intégrée (NNH3

)

Hypothèses de collisions « douces » ou « fortes » (v)= .f[m]

δ(v) = δ.f[n]

Expressions analytiques

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La méthode DBT en 2008

Limites de l’expérience : • Rapport signal à bruit• Contrôle en température• Modélisation du profil de raie

Effets systématiques non testés : • Structure hyperfine de la raie• Saturation de la transition• Composition du gaz• ….

C. Daussy et al. UP13 14NH3 10,3 m 38x10-6

(Type A)

L. Gianfrani et al. UniNa2 12C16O2 2 m

160x10-6

(Type A : 90x10-6)

T. Shimizu et al. NMIJ 13C2H2 1,5 m 1200x10-6

(Type A)

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Plan

• Introduction• Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008• Amélioration de la mesure– Réduction de l’incertitude statistique– Etude des effets systématiques

• Conclusions et perspectives



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Contrôle de la ligne de base

• Nouveaux montage optique : – Stabilisation– Filtrage en fréquences spatiales

1.000

1.015

0.985-125 1250

Inte

nsité

Fréquence absolue (MHz) – 28 953 694 MHz

Filtrage sur la voie sondeFiltrage en sortie de la CFP

Fluctuations temporelles < 3 ‰ sur 24 h Temps d’optimisation quotidien réduit d’un facteur 6

Bruit < 3‰ @ t = 40 s

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Automatisation de l’expérience

• Réduction du temps d’acquisition d’un spectre de 24%

• Augmentation de l’autonomie des photodétecteurs d’un facteur 8

• Acquisition jour et nuit

Temps d’acquisition quotidien augmenté

d’un facteur 3

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Conditions d’enregistrement et d’ajustement

• Extension de la plage de pression

• Prise en compte de l’incertitude de mesure

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Résultats

7000 spectres

ΔD

2

02

D cmTk D

B

Incertitude statistique sur kB : 6,4x10-6

( 70 h d’acquisition)

16

Plan



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Etude des effets systématiques

Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6)

Température du gaz

Composition du gaz

Structure hyperfine

Modélisation des collisions

Elargissement de la raie par saturation

Saturation différentielle

hyperfineModulation d’amplitude

Budget d’incertitude global

? ?

Contrôle et mesure de la température du gaz

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Inhomogénéités sur les dimensions de la

celluleΔT(x,y,z)/T ≤ 5x10-6

Stabilité temporelleΔT(t)/T < 1x10-6

Stabilité temporelle améliorée d’un facteur 8Inhomogénéités réduites d’un facteur 5

Contrôle et mesure de la température du gaz au niveau de 1,07x10-6

DT/T

1 mPont thermique

Sonde thermiqueFiltres interférentiels

Enceinte

Ecran thermique

50 cm

5,6 cm

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Température du gaz 0 1,07

Composition du gaz

Structure hyperfine






? ?

20

Ajustement numérique

• Nombre de paramètres libres maximum : 5

• Profil de Galatry• ptotale= ppartielleIG (0, ΔD , , δ, G)

IV (0, ΔD , , δ)

ISDV (0, ΔD , , δ, m, n)IR (0, ΔD , , δ, R)

= 0 x pG = 0

G x pA= A0 x p

0: tel que ΔD soit indépendant de la pression 0

G : d’après mesures du coefficient de diffusionA0: de manière à reproduire l’échelle en pression

ΔD , ,… Rapport signal à bruit

Lié au coefficientde diffusion

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Composition du gaz

• Nouvelle série de mesure– Basses pressions: 0,15 Pa à 0,8 Pa– 5 paramètres libres: ΔD fixée

d’après la température, et A libres– Augmentation de la plage de

balayage (nouvelle CFP)

• ptotale= ppartielle ?

Ptotale ppartielle

et A doivent être ajustés → 6 paramètres libresConditions de pression : 1 à 2 Pa

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Composition du gaz 0 Négligeable

Structure hyperfine






? ?

Pression [1 Pa-2 Pa]6 paramètres libres

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Structure hyperfine de 14NH3

Spin nucléaire de 14N : IN=1

Spin total des atomes d’hydrogène: I=3/2

78 transitions hyperfines

24

Enregistrement de la structure hyperfine

25

Analyse de la structure hyperfine

Si la structure hyperfine n’est pas prise en compteΔD surestimée de 4,35x10-6

Absorption linéaire

x2000

Absorption saturée

10 %

45 % 45 %

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Structure hyperfine -8,71 0,03






? ?


Etude de la forme de raie

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Voigt Voigt dépendant des vitesses

RautianGalatry

1,75 Pa17,5 Pa

ΔD fixée+

spectres moyennés (24)

Résidu Résidu

Résidu Résidu

500 MHz

2 ‰

500 MHz

2 ‰

500 MHz

2 ‰

500 MHz

2 ‰

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Etude de la forme de raie : bilan

• Modèle le mieux adapté aux données expérimentales :

• Estimation des paramètres collisionels :

ISDV (0, ΔD , , δ, m, n)

δ =1,2(1) kHz/Pa (8%) n=-3,8(3) (8 %) =120(3) kHz/Pa (2,5%) m =0,360(9) (2,5%)

Incertitude sur m et n Contribution à l’incertitude sur kB: 1,8x10-6

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Modélisation des collisions 0 1,8






Voigt dépendant des vitesses

30






Modélisation des collisions 0 1,8

Elargissement de la raie par saturation 0 Négligeable


hyperfine< -0,007 < 0,007

Modulation d’amplitude -0,46 0,04

Budget d’incertitude global -9,17 2,09


Voigt dépendant des vitesses

31

Plan


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Mesure de kB en 2012

Réduction de l’incertitude statistique : 6,4x10-6 (70 h d’acquisition)Incertitude sur la correction due aux effets systématiques : 2,1x10-6

Mesure de kB avec une incertitude < 10x10-6

2013

DBT

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La méthode DBT en 2012

L. Gianfrani et al. UniNa2 H2

18O 1,4 m 80x10-6

(Type A)

A. Luiten et al. UWA 85Rb 0,8 m

427x10-6

(Type A : 398x10-6)

S.M. Huet al. USTC 12C2H2 0,8 m 2000x10-6

C. Daussy et al. UP13 14NH3 10,3 m 6,4x10-6

(Type A)

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Perspectives

Nouvelle mesure de kBDéveloppement d’un nouveau

spectromètre

Réduction du temps d’acquisition

Augmentation de l’intensité disponible

Accordabilité de plusieurs GHz

Sources QCL

Mesure de ΔD à température variable

Mélange eau-éthanol Température variable de -

10°C à +10°C Estimation de kB à partir de

Thermostat à température variable

Augmentation de la pression jusqu’à 200 Pa

Meilleure détermination des paramètres collisionnels


Cellule courte (3 cm)

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• A l’équipe MMTF :– Permanente :

Merci !

Christian Chardonnet Anne Amy-Klein Christian J. Bordé

Christophe Daussy Benoît DarquiéFrédéric Du BurckVincent Roncin Olivier Lopez

36

• A l’équipe MMTF :– Non permanente :

Merci !

Meriam Triki Hichem Mezaoui

Sinda Mejri Papa Lat Tabara Sow

Khélifa Djerroud Clara Stoeffler Bruno Chanteau

Fethallah Thaleb

Frédéric Auguste

Alexis GodeauAnthony Bercy

Alexander ShelkovnikovSean Tokunaga

37

Merci !

• Aux services du LPL :– Administratif– Mécanique– Optique– Electronique– Informatique

• A toutes les personnes du laboratoire• A mes proches

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