Post on 03-Jan-2016
description
1
Processus électroniques d'excitation et de relaxation
dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes.
THÈSE soutenue à
L'UNIVERSITÉ BORDEAUX IÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR
par Jérôme GAUDINPOUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR
SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense
M. Gérald DUJARDIN RapporteurM. Gérard JAMELOT RapporteurM. Patrick MARTIN Directeur de ThèseM. Stéphane GUIZARD Responsable CEAM. Alexandre N. BOUZDINEM. Éric FREYSZM. Sergey M. KLIMENTOV Membre InvitéM. Andrei N. VASIL'EV Membre Invité
Membres du Jury:
2
800800 400400
énergie énergie de de
photonphotonlongueulongueur d’onder d’onde
IRIR visiblvisiblee
UV XUVUV XUV XX
1,551,55eVeV
nmnm
3,13,1 100100
éclairement (W/cm²) éclairement (W/cm²) nbre nbre de photons / unité de surfacede photons / unité de surface
LumièreLumière & Diélectrique
diélectriquediélectrique
Bande interdite Eg=largeur
Interaction à faible Interaction à faible éclairementéclairement
Bande de valence
Bande de conduction
hv
hv
3
3,57.103,57.10 -10
-10 mm
Diélectriques
Largeur bande interdite - Eg
SiO2 9 eV
Al2O3 8,8 eV
CsI 6 eV
CeF3 10 eV (2p F->5d Ce)4,7 eV (4f Ce->5d Ce)
Diamant C 5,5 eV (indirect)7,7 eV (direct)
Maille cubique face Maille cubique face centrée du diamantcentrée du diamant
énergie
k
bande de conduction
bande de valence
Bande interdite
Eg
Réseau = N mailles Réseau = N mailles primitivesprimitives
Densité 10Densité 102121 atomes/cm atomes/cm33
4
E
time
FWHM= 30.10-15 s = 30 fs
Puissance crète1012 W
50.10-15s50.10-15s
Impulsions
•ultra-courtes:
quelques dizaines de fs
•intenses:
jusqu’à 10OO TW/cm²
(1 Terra=1012)
Caractéristiques :
Technologie Ti:Sa – Amplification à dérive de fréquence (C.P.A.)
λ émission : 800 nm (1,55 eV photons)
énergie: qques mJ/impulsion
Laser Femtoseconde
5
Interaction à fort éclairement
ee--
Bande de valence
Bande de conduction
A éclairement intense > 1 TW/cm²
interaction non linéaire menant à la création d’électrons chauds
(plusieurs eV -> qques 10aines d’eV)
défauts
Plasma
ablation
6
interaction électron-phonon – recombinaison
Transfert d’énergie
au réseau
Processus électroniques dans les solidesProcessus électroniques dans les solides
Excitation et Relaxation Excitation et Relaxation
absorption
1fs
Absorption de l’énergie: excitation des électrons
Relaxation rapide
1ps
Collisions inélastiques électron/électron => excitation d’électrons secondaires
temps
7
CONDUCTION BAND
Bande de conduction
ph
h h
e e
ph
Thermalisationpar les phonons
h Vk + ph
10–16 s 10–14 s 10–12 s 10–10 s 10–8 s temps
e–e inelastique
Eg
2Eg
0
Ev
Recombination
En
ergie d’électron
En
ergie de
trouDynamique de relaxation dans les isolantsDynamique de relaxation dans les isolants
Processus atomiques
désorption, localisation, défauts
Ionisation
e ee
h
e
h
h h
100 as 1 fs 1 ps 1 ns
piégeage
“Diagram of Vasil’ev”
8
éléments mesurables
- électrons
- photons
- atomes
Techniques
- photoémission (simple et résolue en temps)
- photoconductivité
- luminescence (résolue en temps)
- spectroscopie de masse
Moyens expérimentaux mis en oeuvre
9
PLAN
Introduction
I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense
II/ Processus de relaxationa/ Photoémission résolue en tempsb/ Photoconductivité
Conclusion et Perspectives
10
Excitation électronique par une impulsion laser fs IR Excitation électronique par une impulsion laser fs IR
Etude des processus d’excitation:
comment est absorbée l’énergie laser?
chauffages des électrons: collision électron-photon-phonon
Montage expérimental:
Laser kHz CELIA focalisé 45° d’incidence
0,1 à 10 TW/cm² << seuil claquage
Spectromètre de photoémission
hémisphérique CLAM.
phononphonon
ph
oto
np
hoto
n
Photoémission = répartition en énergie des électrons excités = trace directe des processus d’excitation
11
Spectres mesurés*Spectres mesurés*
*Belsky et al. , Europhys. Let. 67, 301 (2004)
** Paulus et al, PRL 72, 2851 (1994)
10 20 30 40
Signa
l Ph
otoé
mission
(u.
a.)
1 1.
5 2
2.5
3 3.
5
Eclaireme
nt (T
W/cm2 )
E (eV)
SiOSiO22
Pour tous les matériaux:
- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV
soit 20 photons (hv =1,55 eV)
- population d’électrons chauds croit linéairement
Atomes (Ar)**: 66 -> 440 TW/cm2
Pour tous les matériaux:
- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV
soit 20 photons (hv =1,55 eV)
Pour tous les matériaux:
- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV
soit 20 photons (hv =1,55 eV)
- population d’électrons chauds croit linéairement
- spécifique aux solides
Pour tous les matériaux:
10 20 30 40
Signa
l Ph
otoé
mission
(u.
a.)
1 1.
5 2
2.5
3 3.
5
Eclaireme
nt (T
W/cm2 )
E (eV)
0 5 10 15 201E-4
1E-3
0,01
0,1
1
Sig
nal P
hoto
émis
sion
(u.
a.)
E (eV)60 μJ -> 2 TW/cm²
12
Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon
Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon
*Arnold and Cartier, PRB 46, 15102 (1992)
Monte-Carlo: évolution spatiale et en énergie d’un électron pendant et après l’impulsion laser
Prise en compte:
- des collisions e-/phonons (acoustiques et optiques)
- ionisation par impact
- e-/photons/phonons.
Conditions initiales: 0< E < 1 eV, 0 < z < 50 nm
Structure électronique: 1 bande de conduction parabolique isotrope
Calcul sur 104 électrons
13
1 2 3 4 5 6 71
10
100
1000 3 TW/cm²
PE
(c
ou
ps
)
E (eV)
1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,01
10
100
10001 TW/cm²
PE
(co
ups)
E (eV)
3 eV 5,5 eV
SiOSiO22
Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon
Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon
Conclusion: impossible de reproduire Conclusion: impossible de reproduire les spectres avec comme seul les spectres avec comme seul
mécanisme le chauffage mécanisme le chauffage électron/photon/phononélectron/photon/phonon
14
Modèle multi-branches paraboliquesModèle multi-branches paraboliques
*Vasil’ev et al., PRB 60(8), 5340 (1999)
-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010
0
2
4
6
8
10
E (
eV)
k (m-1)
-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010
0
2
4
6
8
10
E (
eV)
k (m-1)
0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,50
2
4
6
8
10
12
E (
eV)
k (2/a)
3
2
1
On considère une structure électronique périodique* telle que:
B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev
Les transitions directes interbranches multiphotoniques peuvent être prises en compte.
1ère approche: ionisation multiphotonique de Keldysh
3 T
w / cm
²
3 T
w / cm
²
2.5
2.5221
.51.5110.5
0.5
15
Equation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du temps
*Yatsenko et al., Phys. Stat. Sol. (c) 2, 240 (2005)
Résolution de l’équation de Schrödinger dépendante du temps pour un électron dans le potentiel MPBB: prise en compte des « effets dynamiques »
B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev
1D1D
Pro
babili
té d
e t
ransi
tion
E
(eV
)
1 TW/cm²
2 TW/cm²
5 TW/cm²
3D3D
Pro
babili
té d
e t
ransi
tion
Élargissement des bandes
Apparition de nouvelles transitions
Structure 3D: possibilités de transitions plus nombreuses*
1 photon
2 photons3 photons
1,3 et 10 TW/cm²
16
Conclusion Conclusion Conclusion Conclusion
Transitions directes interbranches multiphotoniques
processus MAJORITAIRE pour le processus MAJORITAIRE pour le chauffage des électronschauffage des électrons
Mise en évidence expérimentale et théorique
Influence sur les modèles de claquage optique
17
Limites du modèleLimites du modèleLimites du modèleLimites du modèle
Importance du processus initial d’ionisation: change l’efficacité du chauffage
Compétition avec les processus de relaxation entraine une saturation pour les éclairements les plus forts
0,125 -> 1 TW/cm²
1,5 TW/cm²
0,6 TW/cm²CeF3
18
PLANIntroduction
I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense
II/ Processus de relaxation
a/ Photoémission résolue en temps
b/ Photoconductivité
Conclusion et Perspectives
19
Etude des processus de relaxationEtude des processus de relaxation
Utilisation des Harmoniques d’ordres élevés = excitation directe des électrons = contrôle de
l’énergie d’excitationB.V.
B.C.
Photoémission résolue en tempsexpériences « pompe/sonde » 2
couleurs=
mesure des temps de vie pour 1 énergie
20
Expériences pompe/sonde à 2 couleursExpériences pompe/sonde à 2 couleurs
temps
V.B.
C.B.
pom
pe
t0
EK
EMEASURE
t2
EK
< < t1
EK
hv=30 to 50 eV
hv=1.5 eV
Population d’électrons excités
Spectre de photoémission mesuré
21
Montage expérimentalMontage expérimental
ligne IR (sonde) déplacement 0,1 µmligne IR (sonde) déplacement 0,1 µm
délai délai ττ
+ spectromètre de photoélectron CLAM+ spectromètre de photoélectron CLAM
Ligne Ligne harmoniqueharmonique
Résolution temporelle: 600 fsRésolution temporelle: 600 fs
22
Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CeF3
E (eV)
25 30 35 40 45
(ps)
-10 0 10 20 30 40 50
Sig
nal PE (
u.a
.)
23
Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées SiO2
(ps)
E (eV)0 20 40 60 80 100
Sig
nal PE (
u.a
.)
Sig
nal PE (
u.a
.)
P
24
Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CsI
(ps)E (eV)
-10 0 10 20 30 40
Sig
nal PE (
u.a
.)
Sig
nal PE (
u.a
.)
25
Temps de décroissance Temps de décroissance
* Keldysh, Sov.Phys.JETP 37,509 (1960)** Gaudin et al., Las.Phys.Lett. 1–5 (2005) in press
30 32 34 36 38 40 42 44 460
5
10
15
20
25
30
35
40
Te
mp
s (
ps
)
E (eV)
SiO2 CsI CeF3 Al2O3
E (eV)
τ (
fs)
0.1
1diamond
10 20 30 40 50
- A partir de Keldysh* on estime le taux de collision @ 10 eV est de 6 fs-1 -> 0,15 fs
- Calcul temps de vie** pour E > ES
(V. Olevano, Théorie LSI)
26
ConclusionConclusion
• sonde non linéaire: sonde non linéaire:
•état de basse état de basse énergieénergie
Ec
0 fs ps
10 eV
20 eV
30 eV
0 eV
émission
BC
40 eV
temps
BIrecombinaison
hv p
om
pe
N h
v s
on
de
Eg
Relaxation rapide par ionisation par impact sub fs
Relaxation lente par phonon
BV
BC
25 30 35 40 45
P+S à différents délais S seule P seule P+S délai 0
+ 10 ps
sign
al P
E (
u.a.
)
E (eV)
+ 7 ps
+ 3 ps
27
PLANIntroduction
I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense
II/ Processus de relaxation
a/ Photoémission résolue en temps
b/ Photoconductivité: collision inélastique électron/électron
Conclusion et Perspectives
28
Collision inélastique électron/électron Collision inélastique électron/électron
V.B.
C.B.
2 électrons
V.B.
C.B.
4 électrons
Nombre d’électrons excités dans le matériau permet d’évaluer l’efficacité de la relaxation induit par les
collisions inélastiques
V.B.
C.B.
3 électrons
ESEUIL
1
2
29
Photoconductivité Photoconductivité
INTERETS:
- observation directe du nombre d’électrons excités (1aires et 2aires)- sensibilité jusqu’à 107 e-/cm3
General Physics Institut
NRL
UeU pc
2
0
: mobilité: facteur géométriqueL: distance interélectrodesUo: amplitude du créneau HTN: nombre de porteurs
S.M. Klimentov
B. Carré
+ gpe Attoélectrodesélectrodes
CristalCristal
S.V.GARNOV et al., JETP 67(3),600 (1988)
30
Montage expérimental Montage expérimental
50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150-0,005
0,000
0,005
0,010
0,015
0,020
0,025
0,030
PC
(V
olt)
time (ns)
Laser LUCA:50 fs – 50 mJ – 20 Hz – Ti:Sa
Harmoniques « grand volume »:Jet pulsé - Xénon Harmoniques 9->19, hv=14 ->30 eV
Echantillons:diamant naturel II a diamant synthétique CVD
échantillon
Électrode HT
signal
Temps (ns)
31
Dépendance PC nombre de photons Dépendance PC nombre de photons
PMphotons UR
RN
)1(
1E-3 0.01 0.1 1
1E-3
0.01
PC
sig
na
l (V
)
PM signal (V)
PM
Normalisation des dépendances en fonction de la réflectivité de l’échantillon
5 10 15 20 25 300
10
20
30
40
50
60
70
0
5
10
15
20
R (
%)
heV
CVD DN
R (
%)
R = coef. de réflexion
= sensibilité PM
1e-3 0,01 0,1 1
PC
1e-3
0,01
PM
32
Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact
CVD
Observations:
- croissance du signal pour les harmoniques 9 (hv=13.95 eV) à 13 (hv=20.15 eV)- saturation ou diminution pour les harmoniques plus hautes hv > 20 eV
II a
33
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0
1
2
3
4
5
E (eV)
Ele
ctro
n 2
aire /
ele
ctro
n 1
aire
Ordre Harmonique
Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact
Es=5,5 eV
B.V.
B.C.
1
2
1
32
Es2=11 eV
Es3=16,5 eV
Es4=21 eV
1Excitation à partir du haut de la
bande de valence
34
Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact
9 11 13 15 17
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35
0,005
0,010
0,015
0,020
1
2
3
E (eV)si
gn
al P
C (
V)
ordre harmonique
R Pace R mesuré
35
nmnm
Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact
Plusieurs hypothèses:- augmentation du rendement de la photoémission
- mécanisme de relaxation plus efficace à partir de 20 eV: plasmon, création de défaut (lacune) = pas avant E>30 eV
- effet de la structure électronique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0
1
2
3
4
5
E (eV)
Ele
ctro
n 2ai
re /
elec
tron
1ai
re
Ordre Harmonique
36
Modélisation Monte-Carlo Modélisation Monte-Carlo
évolution d’1 électron et comptabilisation du nombre d’électrons secondaires induits = reproduction des courbes de PC.
Prise en compte des conditions initiales : densité d’état bande de valence et « trou » dans la bande de conduction
densité d’état
-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
bande de conduction
DO
S (
u.a
.)
E (eV)
bande de valence
1 1 = largeur 1ère
bande de conduction
2 2 = largeur 2nde bande
interdite
37
Résultats Monte-Carlo Résultats Monte-Carlo
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
2,2
E (eV)
gap =0 eV (s = 10 eV)
Ele
ctr
on
2ai
re /
ele
ctr
on
1ai
re
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
2,2
E (eV)
gap =0 eV (s = 10 eV)
Ele
ctr
on
2ai
re /
ele
ctr
on
1ai
re
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
2,2
E (eV)
gap =0 eV (s = 10 eV)
Ele
ctr
on
2ai
re /
ele
ctr
on
1ai
re
Ordre Harmonique
Largeur de la 2nde bande:
0246 eV
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
2,2
E (eV)
Ele
ctr
on
2ai
re /
ele
ctr
on
1ai
re
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Ele
ctro
n 2
air
e /
ele
ctro
n 1
air
e
E (eV)
gap = 5 eV (s = 11 eV)
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Ele
ctro
n 2
air
e /
ele
ctro
n 1
air
e
E (eV)
gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV)
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Ele
ctro
n 2
air
e /
ele
ctro
n 1
air
e
E (eV)
gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV)
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Ele
ctro
n 2
air
e /
ele
ctro
n 1
air
e
E (eV)
gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV)
Ordre Harmonique
9 11 13 15 17 19
13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Ele
ctro
n 2
air
e /
ele
ctro
n 1
air
e
E (eV)
gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV) gap = 5 eV (s = 17 eV)
Ordre Harmonique
-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
bande de conduction
DO
S (
u.a
.)
E (eV)
bande de valence
22==
22
11
Largeur de la 1ère bande de conduction :
1191
3eV
11== 1517
38
Conclusion Conclusion
Les simulations montrent un effet sur le nombre d’électrons 2aires produits
Prise en compte de la conservation en k
Présence d’une seconde bande interdite dans la BC
Les conditions de relaxation pour une excitation XUV directe dépendent donc des conditions initiales d’excitation (E photon)
39
CONCLUSION
- Nouveaux mécanismes de chauffage des électrons par laser fs intense: transitions directes interbranches
- relaxation ps des électrons pour E<Es: domaine extrèmement complexe et encore peu exploré
- mise en évidence expérimentale d’une 2nde bande interdite dans la structure électronique du diamant.
40
PERSPECTIVES
PC avec des photons de plus hautes énergies (2nd gap et effet plasmon)
Source XUV
E (eV)τ (
fs)
0.1
1diamond
10 20 30 40 50
PLASMON
41
PERSPECTIVES
Expériences de photoémission résolues en temps avec 100 fs de résolution
Source VUV proche fs
Ec
0 fs ps
10 eV
20 eV
30 eV
0 eV
émission
BC
40 eV
temps
BIrecombinaison
hv p
om
pe
N h
v s
on
de
Eg
BV
BC
0 eV
Ec
0 fs ps
5 eV
10 eV
15 eV
émission
BC
20 eV
temps
BIrecombinaisonh
v p
om
pe
N h
v s
on
de
Eg
BV
BC
42
PERSPECTIVES
luminescence résolue en temps = effet de densité
nouvelles sources ultrabrèves > 1019 e-/cm-3
1ers résultats sur LEL : accélérations des cinétiques de relaxation avec l’augmentation de la densité
Test avec le rayonnement HOH
43
FIN
44
Publications:Publications:
•““Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap dielectrics” dielectrics” Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)
•““PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-order harmonics femtosecond irradiation” order harmonics femtosecond irradiation” Laser Phys. Lett. 1-5, DOI Laser Phys. Lett. 1-5, DOI 10.1002 (2005)10.1002 (2005) •““Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by intense femtosecond laser pulses” intense femtosecond laser pulses” Phys. Stat. Sol. (c), in pressPhys. Stat. Sol. (c), in press
•““Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate laser intensity”laser intensity” Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004)
•““Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by ultrashort VUV pulses”ultrashort VUV pulses” Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004)
““Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement and modelisation of crater profiles”and modelisation of crater profiles” Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001). Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001).
45
Problèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes Expérimentaux
2 main problems:
1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum
2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)
2 main problems:
1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum
2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)
Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +
detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if
heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons
Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +
detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if
heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
15 20 25 30 35 40
Harmonique seuleHarm. + canon électrons
sig
nal photoéle
ctrons (
com
ptes/sec.)
énergie cinétique (eV.)
Al2O3Spe+-Canon.QPC080302(4/8)
Emax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eVEmax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eV
46
600 fs
-1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5
-SiO2
Ph
oto
em
issi
on
sig
nal
pump- probe delay (ps)
résolution temporelle = 600 fs limitation due à l’utilisation d’un réseau de diffraction
Artefact expérimental ?Artefact expérimental ?
600fs600fs
Problème de charge d’espace et de surface:
- chauffage de l’échantillon
-utilisation d’un canon à électron pour compenser la charge émise