Supraconductivité induite dans desfils métalliques et des molécules
Collaborations:O.Stéphan, M/ Kociak, A. Gloter, C. Colliex (Orsay)F. Ladieu, M. Ocio (Saclay), P. Poulin (Bordeaux), P. Launois (Orsay)S. Nakamae (Saclay); M. Cazayous, A. Sacuto (Paris 7), L.Buchaillot, V. Agache, A-S. Rollier (IEMN Lille)A.M. Bonnot (Grenoble)O. Pietrement, E. Le Cam (IGR Villejuif); S. Lyonnais, J-L. Mergny (MNHN Paris)
L. Angers, F. Chiodi, A. Chepelianskii, C. Ojeda, A. Shailos, M. Kociak, P. Roche, M. Ferrier, R. Deblock, S. Guéron, A. Kasumov, B. Reulet, H. Bouchiat,
Laboratoire de Physique des SolidesUniversité Paris Sud, Orsay
S
SS
S S
S
SS
S
S
• What is the superconducting proximity effect?
•The classical proximity effect: dc squids made of long SNS junctions, where N is a metal (µm3)
•S-Molecular wire-S junctions (µm x nm²) :suspended carbon nanotubes, DNA molecules
•S-Molecule-S junction (nm3): métallofullérène (molecule with spin)
•S-Molecular plane-S junctions (µm²xÅ) :graphene (several layers)
The superconducting proximity effect in metals and molecule s
S S
S S SS
SS
SS
Ingredient number 1: Superconducting electrodesWhat is a superconductor?
S∆,ϕψBCS
V
i
R
T0
Tc
Example amongst metals: Al,Ta, Re, Tc~ 1-5 Kelvin
RN
Cooper pair∆= gap in the excitation spectrum, proportional to Tc
Energy
No single particle states at low energy: only pairedelectrons
0
Supercurrent:zero resistance state
V
I0
Ic
T<TcElectrical signatures of superconductivity
Zero resistance state for T< Tc
Density of states
∆−∆
Case 1: Insulator (the classical Josephson junction)
Pair correlations
x
Supercurrent:zero resistance state
R=dV/dI
I0
V
I0
Ic
Pairs tunnel from one superconducting electrode to the other
R
T0
RN
TcT<Tc
Ic
RNI=Ic sin (ϕ1-ϕ2)Ic=∆/eRN the big rule (Ambegaokar Baratoff)
S∆,ϕ1,ψBCS
S∆,ϕ2 ψBCS
V
10 Å
Ingredient number 2: a non-superconductor
Insu
lato
r
I
Supra
Normal metal
Cooper pair-> two time-reversed electrons« Andreev pair »
Supra
-> Cooper pair
Case 3: a moleculeSuperconducting proximity effect probes electronic properties of molecules (ground and excited states).
Case 2: a normal metal
Ingredient number 2: a non-superconductor
Supercurrent if normal metal is quantum:No change of state during diffusion from one S to other:No spin flip, no e-phonon collision, no thermal fluctuations…
In practice: at low temperature S correlations can extend to microns in normal metals. The proximity effect probes quantum coherence andelectron pair correlations.
S N S
=
∆ <
Induced gap in N ~ ∆∆∆∆
Proximity effect in short junctions Vs long junctions
Critical current through N :
Learn about S
L > ξsETh < ∆Induced gap in N ~ ETh
Critical current through N :
Learn about N!
S,∆ S,∆
L ETh= ћD/L²
Dynamics of propagation in N
Short LongL
Effet de proximité « classique » dans des fils métalliques
Supraconducteur= bicouche Niobium/or, Tc=9 KMétal normal=or très pur
I1,8µµµµm
I1,8µµµµm
N
N
S S
SS
Or
0,75µµµµm
V
0 2 4 6 8 10 12 14
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
L=0.75µm
R(Ω
)T(K)
L=1.2µm
Effet de proximité dans des fils métalliques
Résistance tombe à 0 quand le fil normal devient quantique.L<LT,,Lcohérence quantique
LT=√ (ћD/kBT)
Tc(S)
0 100 200 300 4000
20
40
60
80
100
120
140
V
(µV
)
I(µA)
T=16 mK
SSN
0,75µµµµm
V
0 100 200 300 4000
20
40
60
80
100
120
140
V(µ
V)
I(µA)
AeR
EIs
N
Th µ32011 ≈≈
Nb/Au/Nb LN=0.75mm
Ir
T=20mK
Classical proximity effect
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0
1
10
100 ETh
=140 mK
L=1.2 µmE
Th=50 mK
Ir
Is
I(µA
)
T(K)
L=0.75 µm
Switching out of the S state
Temperature dependence of switching current
Cuevas, 2007
Cf. Dubos 2001 PRB
Is well described with Usadel equations
~ exp(-T/ETh)
0 2 4 6 8 10 12 140
1
2
3
4
5
I s(µA
)
B(G)
Nouveau: un squid dc SNS
N
NSS
( )
ΦΦ+−=0
221
221
2cos4
πCCCC iiiiIs
Al/Au/Al
En fait, caractère diffusif change relation I(ϕ). Mais géométrie de squid dc pas adaptée pour mesurer.
B
L=1.9 µm
Interférence entre deux courants
Comme un squid SIS fait de jonctions Josephson habituelles où I=Ic sin(∆ϕ)?
S SNB
-3 -2 -1 0 1 2 30,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
Ic/ic
2BLW/Φ0
At high field: flux quantum in the junction area?!
Field destroys interference between AndreevpairsG. Montambaux, JC Cuevas (2007):Decay depends on aspect ratio of the junction!
Expected for wide junction (SIS squid): Comparison theory/experiment
Gaussian decay (Φ0 in N)
Not full agreement yet:
field focusing and screening?
Measured on long narrow junction (SNS)
⊂
∫Φ−
⊂=ldAi
cC eiI
rr
0
4
0
π
0 100 200 3000
1
2
3
4
Al13Fic Al13sqc
I s(µA
)
B(G)
Al13sqb
Some mysteries remain: field reentrance
0.9µm1.3µm 1.25µm
• Field freezes magnetic impurities? Should happen at higher fields
• Amplified weak localization? 20% effect!: not weak enough!
• Paramagnetic orbital contribution? (Cf Mota, 1990)
Critical current enhanced by magnetic field! (Only in Al/Au/Al wires and squids , but not all)
T=20 mK
Current phase relation in a diffusive SNS junction
Heikkila, Sarkka, Wilhelm PRB 2002
ETh33
dc measurement ac measurement
S,-ϕ/2 S, ϕ/2N
n=1
harmonic
)(1 ϕcI Dτ
traversal time
n=2 )(2 ϕcI Dτ2
Can we take a snapshot of the Andreev states ?Current phase relation in a Josephson SIS junction
I=Ic sinϕ
Relation courant phase dans une mesure ac
Squid ac SNS sur un résonateur haut facteur de qualité
Résonateur LC multimode Nb
f: 300 MHz to > 8 GHz
Φ
SNS
Inductance cinétique anneau LA
(Bouchiat, Reulet, 1995)
Résonateur LC multimode Nb
Squid ac SNS (Nb/Au)
The classical proximity effect in long junctions:
Still need to:
Understand the role of magnetic field in the proximity eff ect; Geometry can be varied at will (aspect ratio)
Grasp the dynamics of the diffusing pairs: IV curves,Distribution of switching current,ac measurement of the current Vs phase relation, as a
function of frequency (conversion time, diffusion tim e, coherencetime...)
Supraconductivité induite à travers des nanotubesde carbone suspendus
Cons
tant
ine,
Alg
érie
ContactSupraconducteur
Nanotube de carbone
1 µmSubstrat Si
2 nm2 nm 3 nm
µm
nm
Individuel Multiparoi cordes
Un plan de graphene enroulésur lui-même
Qu’est-ce qu’un nanotube de carbone?
• Structure électronique particulière:• 1/3 nanotubes sont très bons conducteurs • Un fil moléculaire!
Nanosoudure laser (A. Kasumov)
Impulsion laser
Film carbone amorphe
Fente 100 x 1 µmContact supraconducteur
Membrane nitrure
Caractérisation au microscope électronique à transmission
Connecter les nanotubes et les observer
Nanotubes de carbone
ContactSupraconducteur
Nanotube de carbone
1 µmSubstrat Si
Refroidir les nanotubes sélectionnés
-200 -100 0 100 200
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
0,4
0,6
I (nA)
V (
mV
)
Courant critique
T = 130 mK
Supercourant
S contact(Au-Ta)
S
Supercourant à travers un nanotube de carbone
0
1 tube 7 tubes
300 nm
0.2 0.4 0.6 0.8 1.05
10152025
R(kΩ)
T(K)
Résistance nulle à basse température
Courant critique trop élevé! (RNIc>∆contact)Les nanotubes sont eux-mêmes supraconducteurs!
Kasumov et al., Science(1999)
Supra SupraNanotube
phase ϕ1 phase ϕ2
Vi
0 500 1000 1500 2000 2500 3000-10
0
10
20
30
40
50
60
R (
Ω)
Frequency (MHz)
Reulet et al. PRL 2000
•Detection: Heating or phase coherence breaking at resonance
•Possible Qbit candidate (F. Nori, 2004):
?
Use the proximity effect to detect mechanical vibrations
Q=1000
Fundamental transverse modeof a clamped rod
MHzE
L
RfT 276
24.22 2 ≈=
ρE Young modulus ~ 1TPa
Au/Re contacts200 tubes, L=1.7µm, RN =65Ω
S S
ωT=120 mK Ћω=kBT
Why would DNA conduct electricity?
2 nm
Base pairs ressemble benzene molecules
Benzène:
Guanine:
HOMO LUMO
• Delocalized orbitals (in the base planes and along the helix)• Calculations predict semi-conducting band structure• Random base sequence
Disordered wire? Localized? Doping?
Pourquoi l’ ADN conduirait-elle?
• Electrons délocalisés sur les bases et le long de l’hélice• Calculs prédisent semi-conducteur• Mais désordre dû à séquence aléatoire de paires de bases.
Fil désordoné, peut-on le doper?Peut-on voir la signature de sa structure hélicoïdale?
ADN-B (standard) Bases Aromatique
Paires de Base
épine dorsale phosphate-sucre
2 nm
Loi d’Ohm à 1 Kelvin!
~200 kΩ per molecule
Mica
Electrodes: Renium/Carbone Supraconducteur sous Tc=1 K
ADN-λ
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0
5
10
15
20
T(K)
R(k
Ω)
H=0
-150 -100 -50 0 50 100 150
5
10
15
20
R (
kΩ)
I (nA)
-100 0 100
-2
0
2
V(m
V)
I(nA)
10 brins d'ADN
Kasumov et al, Science 2001
Supraconductivité (partiellement) induite à basse température
Supraconductivité à travers des molécules d’ADN
Les paires supraconductrices peuvent se propager sur ~200 nm à T= 0.1 Kelvin
Image AFM
Mais:Expérience difficile à reproduire:ADN est une molécule fragile!Contrôler la surface et les interactionsLes électrodesLe rôle de la solution tamponLe dopage éventuel par les contacts…
thèse A. Chepelianskii
ADN conduit aussi entre des électrodes de Platine Carbone
(Kasumov et al, APL 2004)
Jonction Supra-metallofulerene-Supra
A. Kasumov, R. Deblock, S.Guéron, H. Bouchiat (LPS Orsay);K. Tsukagoshi, M. Kawamura, T. Kobayashi, Y. Aoyagi (RIKEN, Japan)K. Senba, T. Kodama, H. Nishikawa, I. Ikemoto, K. Kikuchi,(Department of Chemistry, Tokyo Metropolitan University, Japan)
Supra Supra
Superconductivity andferromagnetism?
Why S-metallofulerene-S junctions ?
Superconductivity and a quantum dot with one unpairedspin? (Superconductivity andKondo.)
S SF
S SQD+
S SQD withmagneticmoment
= S-metallofulerene-S !
What is a metallofullerene ?
Gd atomC82 fullerene
S= 7/2, s= 1/2
A fullerene molecule with an metal atom inside.
Charge transfer Gd 3+, C823-
S = 3 for single Gd 3+@ C823-
Does it conduct? Senapati et al, Nanolett (2004)
Estimate R<6 kΩ, and (but) Gd plays no role!
LUMO HOMO
< 1 nm
Magnetic properties of Gd@C82 dimers and clusters ?
Furukawa et al. , J. Phys. Chem. A 2003 : Dimerisation in condensed solution Magnetism of Gd@C82 dimer: 2 coupled spins 7/2
Weak dipolar coupling (0.1 K):Antiferromagnetic or ferromagnetic
Is it possible to see these magnetic states?
Susceptibility on powder (dimer), at 5 T (Funasaka et al, J. Phys. Chem. 1995)
Paramagnetic above 3 KExtrapolation to 0 K:
Antiferromagnetic, J=0.7 K
AF F
Metal
SiSi3N4
Fabrication d’électrodes pour mesurer et visualiser des molécules de quelques nanomètres
3mm
Il faut diminuer l’écartement entre électrodes
1 µm
Trop gros!
Electrodes pour mesurer une molécule…Alik Kasumov: Japon, Orsay! Faiseau d’ions focalisé
Metal
SiSi3N4
GaliumIons (30 keV)
Vapeur d’hexa
carbonyl
de
tungstène
W. Nativel, C. Collet, Thalès
FIB image
TEM image
Properties of superconducting tungsten electrodes
• Auger analysis :75% tungsten10 % carbon10 % gallium5% oxygen
• Rsq: between 1 and 50 Ohm• TC = 4-5 K (pure W has Tc of less than 100 mK !)• HC = 7 T !!!
Investigate the proximity effect in high fields!
• Length = several microns,typical width = 200 nm
Insertion des métallofullérènes
solution CS2 10 µg/ml fullerene(Furukawa et al. J. Phys. Chem. A (2003)).
Interstice nanométrique, suspendu!
Comment le sait-on ?
On a obtenu: Un dimère
R(300 K) = 13 k Ω
Des agrégats d’environ 7 molécules
R(300 K) = 3 and 1.5 kΩ
V
On l’a vu!
Observation dans un microscope électronique en transmission• nombre et nature des molécules• rien d’autre dans l’interstice…. Et on mesure!
Dimère de Gd@C82
électrodes supraconductrices en tungstène
Kasumov et al, Phys. Rev. B 72, 033414 (2005)
Les paires passent-elles à travers un dimère de métallofullérène?
Mais la TC des contacts est de 5K !Transition with TC = 0.7 K, HC = 1 T
Etat magnétique fluctuant?
Spins antiparallèles?Laisseraient passer les paires?
Selon son état, la molécule peut bloquer le passage des paires
S S
Hysteretic behavior: magnetic moment (frustrated AF grain?)
Magnetic ordering in the cluster with a magnetic moment?
No proximity effect in a metallofullerene cluster (about 10 molecules)
T=4.2 K
small m ?
larger m ?
What next?
• Simplify: Monomers of metallofullerenes (La@C82)
• Other molecules (DNA quadruplexes…)
• Find a way to gate these suspended devices, and stillobserve them...
S S
Φ
0 state
π stateNeed a loop to test prediction
• Prediction: electronic configuration can control relative orientation of moments
Bergeret, Levy Yeyati, Martin-Rodero, Phys. Rev. B (2006)
Toward suspended gates on metallofullerenes…
Focused Ion Beam-assisted growth (A. Kasumov, F. Fortuna)
SEM image
side gate
contacts
nanogaps
Work in progress…
La nouvelle passion: le graphèneA. Shailos, P. Delplace, W. Nativel, C. Collet,
M. Ferrier, R. Deblock, S. Guéron, A. Kasumov, H. Bouchiat
Graphène: monoplan atomique.Les électrons ont des propriétés très particulières:En particulier, modifie la conversion paire-> électrons conjugués (prédiction 2006).
Use the proximity effect to probe a non superconducting sample
Graphene????Effect of the band structure on proximity effect?
Beenakker, 2006: modified Andreev reflexionE
SiN
(Quelques couches de) Graphène connecté à des électrodes supraconductrices
Microscope électronique balayage
2.5 µm
Résistance chute, mais ne tombe pas à 0: électrodes trop éloignées. D’autres ont fait mieux (U. Delft).
À suivre…
S electrodes: Ti/Al, Tc=1 K , less than 400 nm apart
Heersche et al, Nature 2006: gate-dependent supercurrent
supercurrent Andreev reflection
High field behavior?
1.8
2
2.2
2.4
2.6
2.8
3
3.2
-0.3 -0.2 -0.1 0 0.1 0.2 0.3
dI/d
V (
10-4
/ohm
s)
Vsd (Volts)
Differential conductance in meV range : graphene/ite band structure
T=0.25 K
T=150 K
2.5
3
3.5
4
4.5
5
5.5
6
6.5
-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2
dVdI
(kO
hms)
Vsd (mV)
T (mK)
V(mV)
∆′
∆2
∆′2
∆
32∆′
Multiple Andreev reflection peaks. 2 gaps due to local doping by contacts ?
From 50 mK to 1K
©R. Cron
2.5
3
3.5
4
4.5
5
5.5
6
6.5
-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2
dV/d
I (kO
hms)
Vsd (mV)
32∆′
∆′
∆2
∆′2
∆
Field dependence is more complicated
Could we see focusing by magnetic field ?Shailos et al, Europhys Lett (2007)
Resistance alternatesbetween local maximum and minimum:
Effect of orbit focusing by magnetic field?
S SS
S
Long diffusive junctions
0d, 1d, 2d « molecule »
The superconducting proximity effect in metals and molecu les
Still things to explore (magnetic field, dynamics):snapshots of diffusing Andreev pairs
S
S
S
S
Proximity effect singles outintrinsic properties of molecules:Orbital statesSpin statesVibrational modesCorrelated states…
Enhances contrast thanks to thesuperconducting electrodes.
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