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N° d’ordre 06ISAL Année 2006 Thèse Transfert thermique par rayonnement et conduction dans les matériaux poreux micro et nanostructurés. Analogie transfert de phonons et de photons Présentée devant L’institut national des sciences appliquées de Lyon Pour obtenir Le grade de docteur École doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civile, Acoustique de Lyon Par Jaona Harifidy RANDRIANALISOA Soutenance prévue le 04 Décembre 2006 devant la Commission d’examen Jury MM. Laboratoire de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL, INSA de Lyon) Directrice de thèse Rapporteur Membre de jury Membre de jury Rapporteur Membre de jury D. BAILLIS P. ECHEGUT F. ENGUEHARD J.J. GREFFET D. LEMONNIER M. RAYNAUD Maître de Conférence HDR (INSA, Lyon) Directeur de recherche (CNRS, Orléans) Ingénieur de recherche (CEA, Ripault) Professeur (Ecole centrale, Paris) Chargé de recherche HDR (CNRS, Poitiers) Professeur (INSA, Lyon)

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N° d’ordre 06ISAL Année 2006

Thèse

Transfert thermique par rayonnement et conduction dans les matériaux poreux micro

et nanostructurés. Analogie transfert de phonons et de photons

Présentée devant L’institut national des sciences appliquées de Lyon

Pour obtenir Le grade de docteur

École doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civile, Acoustique de Lyon

Par

Jaona Harifidy RANDRIANALISOA

Soutenance prévue le 04 Décembre 2006 devant la Commission d’examen

Jury MM.

L

D. BAILLIS P. ECHEGUT F. ENGUEHARD J.J. GREFFET D. LEMONNIER M. RAYNAUD

Maître de Conférence HDR (INSA, Lyon) Directeur de recherche (CNRS, Orléans) Ingénieur de recherche (CEA, Ripault) Professeur (Ecole centrale, Paris) Chargé de recherche HDR (CNRS, Poitiers) Professeur (INSA, Lyon)

Directrice de thèse Rapporteur Membre de jury Membre de jury Rapporteur Membre de jury

aboratoire de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL, INSA de Lyon)

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Liste des Ecoles doctorales a

3

SIGLE ECOLE DOCTORALE NOM ET COORDONNEES DU RESPONSABLE

CHIMIE DE LYON Responsable : M. Denis SINOU

M. Denis SINOU Université Claude Bernard Lyon 1 Lab Synthèse Asymétrique UMR UCB/CNRS 5622 Bât 308 2ème étage 43 bd du 11 novembre 1918 69622 VILLEURBANNE Cedex Tél : 04.72.44.81.83 Fax : 04 78 89 89 14 [email protected]

E2MC

ECONOMIE, ESPACE ET MODELISATION DES COMPORTEMENTS Responsable : M. Alain BONNAFOUS

M. Alain BONNAFOUS Université Lyon 2 14 avenue Berthelot MRASH M. Alain BONNAFOUS Laboratoire d’Economie des Transports 69363 LYON Cedex 07 Tél : 04.78.69.72.76 Alain.bonnafous∂ish-lyon.cnrs.fr

E.E.A.

ELECTRONIQUE, ELECTROTECHNIQUE, AUTOMATIQUE M. Daniel BARBIER

M. Daniel BARBIER INSA DE LYON Laboratoire Physique de la Matière Bâtiment Blaise Pascal 69621 VILLEURBANNE Cedex Tél : 04.72.43.64.43 Fax 04 72 43 60 82 [email protected]

E2M2

EVOLUTION, ECOSYSTEME, MICROBIOLOGIE, MODELISATION http://biomserv.univ-lyon1.fr/E2M2 M. Jean-Pierre FLANDROIS

M. Jean-Pierre FLANDROIS UMR 5558 Biométrie et Biologie Evolutive Equipe Dynamique des Populations Bactériennes Faculté de Médecine Lyon-Sud Laboratoire de Bactériologie BP 1269600 OULLINS Tél : 04.78.86.31.50 Fax 04 72 43 13 88 E2m2∂biomserv.univ-lyon1.fr

EDIIS

INFORMATIQUE ET INFORMATION POUR LA SOCIETE http://www.insa-lyon.fr/ediis M. Lionel BRUNIE

M. Lionel BRUNIE INSA DE LYON EDIIS Bâtiment Blaise Pascal 69621 VILLEURBANNE Cedex Tél : 04.72.43.60.55 Fax 04 72 43 60 71 [email protected]

EDISS

INTERDISCIPLINAIRE SCIENCES-SANTEhttp://www.ibcp.fr/ediss M. Alain Jean COZZONE

M. Alain Jean COZZONE IBCP (UCBL1) 7 passage du Vercors 69367 LYON Cedex 07 Tél : 04.72.72.26.75 Fax : 04 72 72 26 01 [email protected]

MATERIAUX DE LYON

http://www.ec-lyon.fr/sites/edml M. Jacques JOSEPH

M. Jacques JOSEPH Ecole Centrale de Lyon Bât F7 Lab. Sciences et Techniques des Matériaux et des Surfaces 36 Avenue Guy de Collongue BP 163 69131 ECULLY Cedex Tél : 04.72.18.62.51 Fax 04 72 18 60 90 [email protected]

Math IF

MATHEMATIQUES ET INFORMATIQUE FONDAMENTALE http://www.ens-lyon.fr/MathIS M. Franck WAGNER

M. Franck WAGNER Université Claude Bernard Lyon1 Institut Girard Desargues UMR 5028 MATHEMATIQUES Bâtiment Doyen Jean Braconnier Bureau 101 Bis, 1er étage 69622 VILLEURBANNE Cedex Tél : 04.72.43.27.86 Fax : 04 72 43 16 87 [email protected]

MEGA

MECANIQUE, ENERGETIQUE, GENIE CIVIL, ACOUSTIQUE http://www.lmfa.ec-lyon.fr/autres/MEGA/index.html M. François SIDOROFF

M. François SIDOROFF Ecole Centrale de Lyon Lab. Tribologie et Dynamique des Systêmes Bât G8 36 avenue Guy de Collongue BP 163 69131 ECULLY Cedex Tél :04.72.18.62.14 Fax : 04 72 18 65 37 [email protected]

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Liste des Ecoles doctorales a

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Liste des professeurs A

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Novembre 2003

INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON Directeur : STORCK A. Professeurs : AMGHAR Y. LIRIS AUDISIO S. PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE BABOT D. CONT. NON DESTR. PAR RAYONNEMENTS

IONISANTS BABOUX J.C GEMPPM*** BALLAND B. PHYSIQUE DE LA MATIERE BAPTISTE P. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES

MANUFACTURIERS BARBIER D. PHYSIQUE DE LA MATIERE BASKURT A. LIRIS BASTIDE J.P. LAEPSI**** BAYADA G. MECANIQUE DES CONTACTS BENADDA B. LAEPSI**** BETEMPS M . AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE BIENNIER F. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES

MANUFACTURIERS BLANCHARD J.M. LAEPSI**** BOISSE P. LAMCOS BOISSON C. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE BOIVIN M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES SOLIDES BOTTA H. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -

Développement Urbain BOTTA-ZIMMERMANN M. (Mme) UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -

Développement Urbain BOULAYE G. (Prof. émérite) INFORMATIQUE BOYER J.C. MECANIQUE DES SOLIDES BRAU J. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Thermique du

bâtiment BREMOND G. PHYSIQUE DE LA MATIERE BRISSAUD M. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE BRUNET M. MECANIQUE DES SOLIDES BRUNIE L. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION BUFFIERE J-Y. GEMPPM*** BUREAU J.C. CEGELY* CAMPAGNE J-P. PRISMA CAVAILLE J.Y. GEMPPM*** CHAMPAGNE J-Y. LMFA CHANTE J.P. CEGELY*- Composants de puissance et applications CHOCAT B. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Hydrologie

urbaine COMBESCURE A. MECANIQUE DES CONTACTS COURBON GEMPPM COUSIN M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -Structures DAUMAS F. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et

Thermique DJERAN-MAIGRE I. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL DOUTHEAU A. CHIMIE ORGANIQUE

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Liste des professeurs A

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DUBUY-MASSARD N. ESCHIL DUFOUR R. MECANIQUE DES STRUCTURES DUPUY J.C. PHYSIQUE DE LA MATIERE EMPTOZ H. R ECONNAISSANCE DE FORMES ET VISION ESNOUF C. GEMPPM*** EYRAUD L. (Prof. émérite) GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE FANTOZZI G. GEMPPM*** FAVREL J. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES

MANUFACTURIERS FAYARD J.M. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET

TERACTIONS FAYET M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES SOLIDES FAZEKAS A. GEMPPM FERRARIS-BESSO G. MECANIQUE DES STRUCTURES FLAMAND L. MECANIQUE DES CONTACTS FLEURY E. CITI FLORY A. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATIONS FOUGERES R. GEMPPM*** FOUQUET F. GEMPPM*** FRECON L. (Prof. émérite) REGROUPEMENT DES ENSEIGNANTS CHERCHEURS

ISOLES GERARD J.F. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES GERMAIN P. LAEPSI**** GIMENEZ G. CREATIS** GOBIN P.F. (Prof. émérite) GEMPPM*** GONNARD P. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE GONTRAND M. PHYSIQUE DE LA MATIERE GOUTTE R. (Prof. émérite) CREATIS** GOUJON L. GEMPPM*** GOURDON R. LAEPSI****. GRANGE G. (Prof. émérite) GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE GUENIN G. GEMPPM*** GUICHARDANT M. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE GUILLOT G. PHYSIQUE DE LA MATIERE GUINET A. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES

MANUFACTURIERS GUYADER J.L. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE GUYOMAR D. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE HEIBIG A. MATHEMATIQUE APPLIQUEES DE LYON JACQUET-RICHARDET G. MECANIQUE DES STRUCTURES JAYET Y. GEMPPM*** JOLION J.M. RECONNAISSANCE DE FORMES ET VISION JULLIEN J.F. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Structures JUTARD A. (Prof. émérite) AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE KASTNER R. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Géotechnique KOULOUMDJIAN J. (Prof. émérite) INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION LAGARDE M. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE LALANNE M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES STRUCTURES LALLEMAND A. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et

thermique LALLEMAND M. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et

thermique LAREAL P (Prof. émérite) UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Géotechnique LAUGIER A. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE LAUGIER C. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE

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Liste des professeurs A

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LAURINI R. INFORMATIQUE EN IMAGE ET SYSTEMES D’INFORMATION

LEJEUNE P. UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE LUBRECHT A. MECANIQUE DES CONTACTS MASSARD N. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION

TELEACTIVITE MAZILLE H. (Prof. émérite) PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE MERLE P. GEMPPM*** MERLIN J. GEMPPM*** MIGNOTTE A. (Mle) INGENIERIE, INFORMATIQUE INDUSTRIELLE MILLET J.P. PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE MIRAMOND M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Hydrologie

urbaine MOREL R. (Prof. émérite) MECANIQUE DES FLUIDES ET D’ACOUSTIQUES MOSZKOWICZ P. LAEPSI**** NARDON P. (Prof. émérite) BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET

INTERACTIONS NAVARRO Alain (Prof. émérite) LAEPSI**** NELIAS D. LAMCOS NIEL E. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE NORMAND B. GEMPPM NORTIER P. DREP ODET C. CREATIS** OTTERBEIN M. (Prof. émérite) LAEPSI**** PARIZET E. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE PASCAULT J.P. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES PAVIC G. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE PECORARO S. GEMPPM PELLETIER J.M. GEMPPM*** PERA J. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Matériaux PERRIAT P. GEMPPM*** PERRIN J. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION

TELEACTIVITE PINARD P. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE PINON J.M. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION PONCET A. PHYSIQUE DE LA MATIERE POUSIN J. MODELISATION MATHEMATIQUE ET CALCUL

SCIENTIFIQUE PREVOT P. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION

TELEACTIVITE PROST R. CREATIS** RAYNAUD M. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Transferts

Interfaces et Matériaux REDARCE H. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE RETIF J-M. CEGELY* REYNOUARD J.M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Structures RICHARD C. LGEF RIGAL J.F. MECANIQUE DES SOLIDES RIEUTORD E. (Prof. émérite) MECANIQUE DES FLUIDES ROBERT-BAUDOUY J. (Mme) (Prof. émérite) GENETIQUE MOLECULAIRE DES

MICROORGANISMES ROUBY D. GEMPPM*** ROUX J.J. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON – Thermique de

l’Habitat RUBEL P. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION

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Liste des professeurs A

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SACADURA J.F. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON – Transferts Interfaces et Matériaux

SAUTEREAU H. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES SCAVARDA S. (Prof. émérite) AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE SOUIFI A. PHYSIQUE DE LA MATIERE SOUROUILLE J.L. INGENIERIE INFORMATIQUE INDUSTRIELLE THOMASSET D. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE THUDEROZ C. ESCHIL – Equipe Sciences Humaines de l’Insa de Lyon

UBEDA S. CENTRE D’INNOV. EN TELECOM ET INTEGRATION

DE SERVICES VELEX P. MECANIQUE DES CONTACTS VERMANDE P. (Prof émérite) LAEPSI VIGIER G. GEMPPM*** VINCENT A. GEMPPM*** VRAY D. CREATIS** VUILLERMOZ P.L. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE Directeurs de recherche C.N.R.S. : BERTHIER Y. MECANIQUE DES CONTACTS CONDEMINE G. UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE COTTE-PATAT N. (Mme) UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE ESCUDIE D. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON FRANCIOSI P. GEMPPM*** MANDRAND M.A. (Mme) UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE POUSIN G. BIOLOGIE ET PHARMACOLOGIE ROCHE A. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES SEGUELA A. GEMPPM*** VERGNE P. LaMcos Directeurs de recherche I.N.R.A. : FEBVAY G. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET

INTERACTIONS GRENIER S. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET

INTERACTIONS RAHBE Y. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET

INTERACTIONS Directeurs de recherche I.N.S.E.R.M. : KOBAYASHI T. PLM PRIGENT A.F. (Mme) BIOLOGIE ET PHARMACOLOGIE MAGNIN I. (Mme) CREATIS** * CEGELY CENTRE DE GENIE ELECTRIQUE DE LYON ** CREATIS CENTRE DE RECHERCHE ET D’APPLICATIONS EN TRAITEMENT DE L’IMAGE ET DU SIGNAL ***GEMPPM GROUPE D'ETUDE METALLURGIE PHYSIQUE ET PHYSIQUE DES MATERIAUX ****LAEPSI LABORATOIRE D’ANALYSE ENVIRONNEMENTALE DES PROCEDES ET SYSTEMES INDUSTRIELS

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Dédicaces A

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A mes parents, A Dimy, A mes frères et sœur. Spéciale dédicace à Domoina

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Dédicaces A

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Remerciements A

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REMERCIEMENTS

Les travaux présentés ont été effectués au sein de l’INSA de Lyon, dans le cadre du Centre

Thermique de Lyon (CETHIL-UMR 5008), laboratoire mixte regroupant l’Université Claude

Bernard, l’INSA de Lyon et le CNRS.

Mes premiers remerciements vont au professeur Martin RAYNAUD pour m’avoir

accueilli dans l’équipe TIM lors de mon arrivé, ainsi qu’au professeur Jean François

SACADURA, précédent directeur du CETHIL, et Madame Dany ESCUDIE, directrice

actuelle du CETHIL, pour leur accueil au sein du laboratoire.

Je tiens à exprimer ma très sincère et profonde reconnaissance à Madame Dominique

BAILLIS, ma directrice de thèse, pour m’avoir proposé ce sujet et s’être intéressée à mes

travaux. La confiance et la disponibilité qu’elle m’a accordées tout au long de cette thèse m’a

permis d’avancer, dans de meilleures conditions dans mes recherches. La grande qualité de

ses aides scientifiques m’a été d’un soutient inestimable. Sans oublier sa patience, rigueur et

ses critiques constructives.

Je tiens également à remercier Monsieur Vladimir LYSENKO pour la fabrication des

échantillons de Silicium nanoporeux et sa collaboration au sein du projet BQR.

Je remercie également Monsieur Laurent PILON pour sa fructueuse collaboration et

particulièrement pour avoir eu l’amabilité de nous fournir un des matériaux étudiés au cours

de ces travaux.

Ma gratitude va également à Monsieur Leonid DOMBROVSKY pour nos

collaborations lors de ses visites au CETHIL.

Que tous les membres du CETHIL trouvent ici l’expression de mes remerciements les

plus sincères pour leur chaleureux accueil et leur soutien. J’exprime ma profonde

reconnaissance à l’ensemble du service informatique et technique, et tout particulièrement à

Messieurs Bernard LACROIX, Loïc GUILMARD et Fabrice GUIGNARD pour leurs

précieuses aides.

Mon amitié s’adresse également à Christophe BAILLIS, Hervé KAMDEM, Remi

COQUARD pour leur aide, conseil et sympathie durant cette thèse.

Je tiens à remercier Julien RANC et Céline BRUNET-DUNAND pour leur

collaboration pendant leurs années de Master au CETHIL.

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Remerciements A

12

Ma gratitude s’adresse également à Messieurs Patrick ECHEGUT, Denis

LEMONNIER pour avoir accepté d’être les rapporteurs de ce travail et à Messieurs Franck

ENGUEHARD, Jean Jacques GREFFET et Martin RAYNAUD pour leur participation au

jury de thèse.

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Résumé A

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RESUME L’objectif de cette thèse est de modéliser et de mieux comprendre le transfert thermique multi-échelle au sein de matériaux micro et nanoporeux. Les deux modes de transfert de chaleur conduction et rayonnement sont modélisés à partir de l’équation de transport de particules de Boltzman (ETB) par l’intermédiaire de l’analogie entre le photon et le phonon.

Pour le transfert radiatif monodimensionnel, l’ETB est résolue par la méthode des ordonnées discrètes (MOD) basée sur l’utilisation d’une quadrature composée adaptée (QCA) afin d’obtenir une répartition directionnelle précise des intensités. Les propriétés radiatives du milieu homogène équivalent associé au milieu réel, intervenant dans l’ETB sont déterminées par des modèles de diffusion simple et indépendante appelés théorie classique de Mie (TCM), approche en champ lointain (ACL) et approche en champ proche (ACP) d’une part, et caractérisées par une méthode inverse d’identification des paramètres d’autre part. Les applications concernent deux types de matériaux différents : du quartz fondu contenant une faible fraction volumique de micro-bulles et des films de polymère contenant différentes concentrations de microsphères creuses. Ces matériaux sont caractérisés par une forte absorption aux longueurs d’onde infrarouge. La validité des méthodes est vérifiée par la comparaison des résultats issus des modèles avec des mesures expérimentales de transmittance et de réflectance hémisphériques. Si la concentration de particules est faible, les différents modèles de propriétés radiatives sont en bon accord entre eux et avec les résultats expérimentaux, dans le cas contraire, il est mis en évidence que l’ACL est la mieux appropriée.

A partir de notre connaissance concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux microstructurés, et de l’analogie phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche du transfert conductif dans les matériaux nanoporeux. Cette thèse est la première analyse permettant une modélisation fine du transport d’énergie phononique au sein d’un film de Silicium contenant des pores nanométriques. Les pores contenus dans le film étant de forte concentration et d’orientation très anisotropes, aucune des méthodes de résolution de l’ETB existantes n’est adéquate. Une nouvelle méthode de Monte Carlo en régime permanent et en trois dimensions est développée pour simuler directement le transport de phonons (conduction thermique) dans ce matériau. La morphologie nanoporeuse est modélisée, dans un premier temps, comme une répartition aléatoire de pores sphériques non agglomérés dans le volume et dans un second temps par un modèle fractal, Two-scale modifié, plus proche de la structure réelle. Les résultats de modélisation sont comparés avec les données expérimentales de la littérature. Cette méthode de Monte Carlo a permis de mettre en évidence l’influence de la taille, de la fraction volumique et de la morphologie des pores. Elle présente un fort potentiel, elle permettra notamment de modéliser le transport de phonon dans les matériaux diélectriques cristallins à géométries complexes. Mots clés : matériau micro et nanoporeux, propriétés radiatives, milieu absorbant, temps de

relaxation, collision de phonon, transfert thermique, Equation de transport de Boltzman, simulation de Monte Carlo, Silicium, Quartz fondu, film de polymère, microsphères de verre creuses

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Résumé A

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ABSTRACT The aim of this ph-D thesis is to model the heat transfer in micro and nanoporous materials in order to better understand the multi-scale thermal transport phenomena. We modeled both conductive and radiative heat transfer from the fundamental Boltzman Transfer Equation (BTE) using the analogy between the concepts of photon and phonon. Concerning the one-dimensional radiative transfer, the BTE is solved by the Discrete Ordinates Method (DOM) using an Adapted Composite Quadrature (ACQ) in order to obtain an accurate angular repartition of the radiative intensities. The radiative properties of the equivalent homogeneous medium associated with the real material are determined using two different methods. First, they are calculated directly using the classical Mie theory (CMT) with independent scattering, the near-field approach (NFA) or the far-field approach (FFA). They are also determined from spectroscopic measurements using an inverse identification method. The study of the radiative transfer concerns two different materials: fused quartz containing a weak volume fraction of micro-bubbles and thin polymer films containing different concentrations of hollow glass microspheres. These materials are characterized by a high absorption of radiation in the I.R wavelength range. We checked the validity of the results obtained by comparing the hemispherical transmittance and reflectance calculated theoretically with experimental measurements. For low particle concentrations, the different methods of determination of the radiative properties are in good agreement with each other and with the experimental results. On the other hand, for relatively high particle concentrations, the FFA proves to be more suitable. Thereafter, we use the analogy between the concepts of photon and phonon, used in radiative and conductive transfer respectively, to develop a novel approach to model heat conduction in nanoporous materials. Actually, this thesis constitutes the first study allowing a fine modeling of the phonon energy transport in Silicon films containing nanometric pores. Indeed, given that the concentration of pores is high and that their repartition is highly anisotropic, any of the classical method of solution of the BTE are suitable. Thus, we developed a new 3-D steady-state Monte Carlo method to simulate directly the transport of phonons in this kind of materials. The nanoporous structure is first represented by a random arrangement of non-agglomerated spherical pore and then by the modified “Two-scale” fractal model, which is closer to the real structure. The results of the model are compared with the experimental data reported in the literature. This Monte Carlo approach allows us to analyze the influence of the volume fraction, the size and the morphology of the pores on the heat conduction. It constitutes a promising method and would notably permit to model the phonon transport in crystalline dielectric materials with complex geometry Keywords: micro and nanoporous materials, radiative properties, absorbing medium,

relaxation time, phonon collision, Heat transfer, Boltzamn Transport Equation, Monte Carlo simulation, Silicon, Fused quartz, Polymer film, hollow glass microspheres

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Sommaire A

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Sommaire Nomenclature 21 Table des illustrations 29 INTRODUCTION GENERALE 39 PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON 42 Introduction 43 I.1. Généralité 43

I.1.1. Le rayonnement électromagnétique 43 I.1.1.1. L'onde électromagnétique 44

I.1.1.1.1. Propriétés 45 I.1.1.1.2. Flux d'énergie 47

I.1.1.2.. Le photon 48 I.1.1.2.1. Propriétés 48 I.1.1.2.2. La dualité onde-corpuscule 49

I.1.1.3. Le rayonnement thermique 49 I.1.1.3.1. L’absorption 49 I.1.1.3.2. L’émission spontanée 49 I.1.1.3.3. L’émission induite ou stimulée 49

I.1.2. Les ondes de vibration d’un solide cristallin 50 I.1.2.1. Origine et mécanisme du transport d’énergie 50 I.1.2.2. Le phonon 51

I.1.2.2.1. Propriétés 52 I.1.2.2.2. Energie et quantité de mouvement 53

I.1.2.3. La conduction thermique phonique 53 I.2. Analogie entre le photon et le phonon 54

I.2.1. Energie d’une enceinte contenant des ondes progressives 54 I.2.1.1. Densité d’états 58 I.2.1.2. Vitesses de propagation 58 I.2.1.3. Relation entre nombre d’occupation, intensité et flux d’énergie 60

I.2.2. Equations de transport 59 I.2.2.1. Conditions de validité de l’ETB 60 I.2.2.2. Approximation du temps de relaxation 61 I.2.2.3. Limites de validité de l’approximation du temps de relaxation 63

I.2.3. Equation de transport en présence d’hétérogénéités 64 I.2.3.1. L’approche de milieu homogène équivalent 64 I.2.3.2. L’approche de milieu non homogène 65

I.2.4. Solutions des équations de transports 66 I.2.4.1. Milieu épais 66 I.2.4.2. Milieu mince 66 I.2.4.3. Milieu semi-transparent 67

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Sommaire A

16

I.2.4.4. Choix de la méthode de résolution pour l’étude des milieux poreux 68

Conclusion 68 Références bibliographiques partie I 70 PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

ABSORBANTS MICRO-POREUX 71 Introduction 72 Hypothèses et limitations 73 II.1. Transfert radiatif dans un milieu diffusant et absorbant avec interfaces

de Fresnel 73 Introduction 73 II.1.1. Equations de transfert radiatif (ETR) dans un milieu absorbant et diffusant

avec interfaces de Fresnel 74 II.1.1.1. Conditions aux limites 75

II.1.1.1.1. Conditions aux limites internes (CLI) 78 II.1.1.1.2. Conditions aux limites externes (CLE) 79

II.1.1.2. Grandeurs physiques radiatives 80 II.1.1.2.1. Rayonnement incident 80 II.1.1.2.2. Flux radiatif 80 II.1.1.2.3. Transmittances et réflectances 80

II.1.2. Résolution de l’ETR 81 II.1.2.1. Méthode des ordonnées discrètes 81

II.1.2.1.1. Choix de la méthode 81 II.1.2.1.2. Principe de la méthode 81

II.1.2.2 Algorithme de résolution de l’ETR 84 II.1.2.2.1. Schémas d’interpolations spatiales 85 II.1.2.2.2. Quadratures angulaires 88

II.1.3. Validation de la méthode de résolution de l’ETR 95 II.1.3.1. Milieux absorbants, diffusants isotropes avec interfaces de Fresnel

95 II.1.3.2. Milieu absorbant, diffusant anisotrope avec interfaces de Fresnel

101 Conclusion 103

II.2. Modélisation des propriétés radiatives du milieu homogène équivalent 104 Introduction 104 II.2.1. Les régimes de diffusion 105

II.2.1.1. Diffusion dépendante 105 II.2.1.2. Diffusion multiple 106

II.2.2. Théorie indépendante 107 II.2.2.1. Théorie classique de Mie 111 II.2.2.2. Approche en champ proche 118

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Sommaire A

17

II.2.2.3. Approche en champ lointain 119 II.2.3. Comparaison des modèles TCM, ACL et ACP 122

II.2.3.1. Facteur d’efficacité de diffusion 122 II.2.3.2. Facteur d’asymétrie 126 II.2.3.3. Facteur d’efficacité d’absorption 126

Conclusion 128

II.3. Méthode de détermination des propriétés radiatives par identification de paramètres 129

Introduction 129 II.3.1. Méthode d’identification des paramètres 129

II.3.1.1. Description de la méthode 129 II.3.1.2. Types de fonction S à minimiser 132 II.3.1.3. Modèles de fonction de phase 133 II.3.1.4. Estimation directe du coefficient d’extinction 137

II.3.2. Transmittance et réflectance expérimentales 138 II.3.2.1. Dispositif expérimental 138 II.3.2.2. Valeur mesurée et transmittance bidirectionnelle 142 II.3.2.3. Angles de divergence 143 II.3.2.4. Choix des paramètres 144 II.3.2.5. Mesures et traitement des données 147

II.3.3. Transmittance et réflectance théoriques 154 II.3.3.1. Description du modèle 154 II.3.3.2. Hypothèses et conditions aux limites 154 II.3.3.3. Résolution 154

II.3.4. Etudes paramétriques 156 II.3.4.1. Coefficients de sensibilité 159 II.3.4.2. Influence du nombre de mesures utilisé 161 II.3.4.3. Influence de la valeur initiale des paramètres 163 II.3.4.4. Calcul des paramètres avec identification à deux étapes 164

Conclusion 165 II.4. Application / Etude du verre à bulles 166

Introduction 166 II.4.1. Description des échantillons 166

II.4.1.1. Analyse structurale et morphologique 166 II.4.1.2. Indices optiques du quartz fondu 168

II.4.2. Caractérisation expérimentale et modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles 172 II.4.2.1. Caractérisation par la méthode d’identification des paramètres 172 II.4.2.2. Modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles 181

II.4.3. Comparaison entre la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales des échantillons de verre à bulles 185

Conclusion 189 II.5. Application / Etude des films de polymère contenant des microsphères

190 Introduction 190 II.5.1. Description et caractéristiques des échantillons 190

II.5.1.1. Analyse structurale et morphologique 190 II.5.1.2. Indices optiques du polymère et du verre des microsphères 196

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Sommaire A

18

II.5.2. Modélisation des propriétés radiatives du film contenant des microsphères 197

II.5.2.1. Analyse des facteurs d’efficacité des microsphères contenues dans le polymère 197

II.5.2.2. Propriétés radiatives du milieu homogène équivalent selon la théorie de diffusion simple et indépendante 203

II.5.3. Transfert radiatif dans les films minces contenant des microsphères 208

Conclusion 212 Références bibliographiques partie II 213 PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX 221 Introduction 222 III.1. Transport de phonon dans un solide cristallin 223

Introduction 223 III.1.1. Vibration d’un solide cristallin 223

III.1.1.1. Réseau cristallin 223 III.1.1.2. Réseau réciproque 225

III.1.2. Mécanismes du transfert de chaleur dans un solide cristallin 226 III.1.2.1. Vibration du cristal 226 III.1.2.2. Transfert de chaleur dans un solide cristallin diélectrique 230

III.1.3. Transport de phonons 234 III.1.3.1. Relations entre nombre d’occupation et flux de phonons 236 III.1.3.2. Relations entre nombre d’occupation et puissance de phonons 237

III.1.4. Modélisation du transport de chaleur en régime permanent par la méthode de Monte Carlo 237 III.1.4.1. Hypothèses de départ 237 III.1.4.2. Description de la méthode 238 III.1.4.3. Algorithme de Monte Carlo 239 III.1.4 4..Erreurs numérique et statistique 250 III.1.4.5. Implémentation de l’algorithme de Monte Carlo 250

III.1.5. Validation de l’algorithme de Monte Carlo 250 III.1.5.1. Le Silicium 251 III.1.5.2. Paramètres des temps de relaxation 253 III.1.5.3. Régime de transport limite 255 III.1.5.4. Conductivité thermique de films minces et nanofils 257

Conclusion 259 III.2. Transfert thermique dans le Silicium poreux 261

Introduction 261 III.2.1. Formation du Silicium poreux 261

III.2.1.1. Caractéristiques courant-tension et formation du Silicium poreux 261 III.2.1.2. Chimie de la formation du Silicium poreux 262 III.2.1.3. Caractéristiques des structures poreuses 263

III.2.2. Modélisation morphologique du Silicium poreux 267

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Sommaire A

19

III.2.2.1. Modélisation 3D avec des pores sphériques aléatoire non aggloméré (PSNA) 268

III.2.2.2. Modèles à apparences fractales existants 2D 271 III.2.2.3. Modèle à apparences fractales 3D du Silicium mésoporeux 278

III.2.3. Conductivité thermique du Silicium mésoporeux 287 III.2.3.1. Influence de la porosité et de la morphologie des pores 288 III.2.3.2. Influence de la taille des pores 289 III.2.3.3. Comparaison avec les résultats expérimentaux 290 III.2.3.4. Influence de l’épaisseur du film 291

Conclusion 292 Références bibliographiques partie III 294 CONCLUSION GENERALE 298 ANNEXES 300 A. CHAMPS ELECTROMAGNETIQUES EXPIMES EN SERIE DE FONCTIONS

HARMONIQUES SPHERIQUES 301 B. ALIGNEMENTS DU MONTAGE BRDF/BTDF 304 C. QUADRATURE DE MESURE DE TRANSMITTANCE ET DE REFLECTANCE

BIDIRECTIONNELLES 308 D. CARACTERISATION DES INDICES OPTIQUES 309

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Sommaire A

20

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Nomenclature A

21

Nomenclature

PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON c Vitesse de la lumière, 1−sm

1C , 2C Constantes D Densité d’états, s D Densité d’états par unité de volume, sm 3− e Epaisseur, m E Energie d’une enceinte, J E Vecteur champ électrique, 1−Vm e− , e+ charges dipolaires, C sE Energie d’un état excité d’un électron, J

iE Energie d’un état fondamental d’un électron, J E Espace des vecteurs d’ondes, 33 −mrad g Vecteur du réseau réciproque , 1−mrad h Constante de Planck, Js3410626.6 −×

Constante de Planck divisée par π2 , Jsrad 13410054.1 −−× H Vecteur champ magnétique, T I Intensité d’énergie, sradsrWm 112 −−− 0I Intensité à l’équilibre, sradsrWm 112 −−− Bk Constante de Boltzman, 1231038.1 −−×= JKkB

l Libre parcours moyen entre deux collisions, m cl Longueur de cohérence, m L Dimension du matériau, m M Nombre de cellule élémentaire du cristal m Masse effective des atomes, kg n Distribution de photons ou de phonons νn Indice de réfraction

0n Distribution de Bose Einstein p Quantité de mouvement, 1−smkg q Vecteur d’onde, 1−srad

xq Vecteur d’onde dans la direction x , 1−mrad

yq Vecteur d’onde dans la direction y , 1−mrad

zq Vecteur d’onde dans la direction z , 1−mrad Q Flux d’énergie , 2−Wm r Vecteur position, m S Vecteur de Poynting, 2−Wm s Polarisation

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Nomenclature A

22

t Temps, s T Température, K V Volume, 3m

gv Vitesse de groupe, 1−ms

pν Vitesse de phase, 1−ms

eν Vitesse de transport d’énergie, 1−ms

qqW →' Taux de transition entre l’état de vecteur d’onde 'q vers q , 1−s x Coordonnée spatiale suivant la direction x , m y Coordonnée spatiale suivant la direction y , m z Coordonnée spatiale suivant la direction z , m Symboles Grecques α Inverse du libre parcours moyen, 1−m β Inverse du libre parcours moyen effectif, 1−m ∆ Vecteur de direction ε Énergie d’un photon ou d’un phonon, J φ Equation d’onde spatiale, m

),'( ∆∆Φ Probabilité de diffusion de la direction '∆ vers la direction ∆ Φ Densité de flux net, 2−Wm γ Paramètre de Grüneisen ϕ Angle azimut, rad λ Longueur d’onde, m ν Fréquence, 1−s θ Angle polaire, rad

0σ Constante de Stefan Boltzman, 42120 1067.5 −−−×= KWmσ

wτ Temps moyen de collision, s

0τ Epaisseur acoustique ou optique

cτ Temps moyen de parcours entre deux collisions successives, s ω Fréquence angulaire, 1−srad Ω Angle solide, sr Indices 0 Espace vide n Milieu d’indice de réfraction n c Photon, lumière coll Collision s Phonon, son

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Nomenclature A

23

PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX ABSORBANTS MICRO-POREUX

A Surface, 2−m a Rayon de particule, m

32a Rayon de moment 32 , m

0a Rayon optique

na Coefficient de Mie

nb Coefficient de Mie b Pondération des mesures bidirectionnelles CS Coefficient de sensibilité E Vecteur champ électrique, 1−Vm e Épaisseur, m

MSf Distance focal d’un miroir sphérique, m

vf Fraction volumique, %

21, ff Paramètres de fonction de phase composée g Facteur d’asymétrie

21, gg Paramètres de la fonction de phase de Heyney et Greenstein H Vecteur champ magnétique, T I Intensité, 122 −−− msrmW J Matrice des coefficients sensibilité L Luminance, 122 −−− msrmW l Libre parcours moyen, m

Distance inter particule, m m Indice complexe de réfraction n Indice réel de réfraction Mb Ordre de quadrature angulaire Nd Nombre de directions expérimentales NM Nombre de mesures NC Nombre de conditionnement NI Nombre d’itérations

)(aN Nombre de particules de rayon a par unité de volume, 3−m )(an Distribution de taille normalisée, 1−m

np Paramètre inconnu à identifier q Vecteur d’onde, rads 1− Q Facteur d’efficacité Q Facteur d’efficacité moyen r Rayon, m Rd Rayon de détection, m R Réflectance S , >< S Vecteur Poynting, 2−mW

)0(,, 21 SSS Fonction d’amplitude de Mie t Temps, s

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Nomenclature A

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T Transmittance ou Reflectance bidirectionnelle moyenne, 1−sr T Transmittance w Poids de quadrature W Taux d’énergie, W x Coordonnée suivant la direction x , m z Coordonnée suivant la direction z , m z Hauteur moyenne de rugosité, m Symboles Grecques α Coefficient d’absorption, 1−m β Coefficient d’extinction, 1−m χ Incertitude expérimentale, % δ Épaisseur de paroi d’une particule, m ∆ Vecteur direction φ Fonction de phase de diffusion d’une particule Φ Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent γ Facteur de relaxation pour la méthode d’identification des paramètres ϕ Angle azimut, rad

nϑ Fonction angulaire dérivée du Polynôme de Legendre d’ordre 1 κ Indice d’extinction λ Longueur d’onde, m Λ Correction pour prendre en compte la diffusion multiple µ Cosinus de l’angle θ ν Pondération

nπ Fonction angulaire dérivée du Polynôme de Legendre d’ordre 1 Π Coefficient de sensibilité normalisé θ Angle polaire, angle de diffusion, rad Θ Angle de diffusion, rad ρ Densité, 3−mkg σ Coefficient de diffusion, 1−m

zσ Hauteur quadrique moyenne de rugosité de surface, m τ Épaisseur optique

zτ Longueur de corrélation de la rugosité de surface, m υ Pondération ω Fréquence anguaire ( 1−srad ), albédo de diffusion Ω Angle solide, sr Exposant bd Transmittance ou réflectance bidirectionnelle, 1−sr

hd − Transmittance ou réflectance directionnelle hémisphérique, % L Approche en champ lointain (ACL) M Théorie classique de Mie (TCM) P Approche en champ proche (ACP)

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Nomenclature A

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Indices a Absorption coll Transmittance collimatée exp Expérimentale e Extinction, transmittance expérimentale eff Milieu effectif env Milieu environnant le matériau étudié Exa Paramètre exact ind Théorie indépendante NC Fonction de phase de diffusion de Nicolau m Absorption propre s Diffusion sca Transmittance diffusée t , th Théorique Tr Fonction de phase de diffusion tronquée 0 Milieu environnant les particules ou les pores 1 Matière constituant la particule 2 Matière constituant le noyau de la particule PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION

DANS DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX A Surface, 2−m a Paramètre de maille, m

321 ,, aaa Vecteurs de translation de la maille primitive du réseau cristallin, m B Paramètre de temps de relaxation

321 ,, bbb Vecteurs de translation de la zone de Brillouin, 1−mrad C Capacité calorifique, 1−JK D Diamètre de pore, m d Distance inter pore, m

pd Distance minimal inter pore, m D Densité d’états, s D Densité d’états par unité de volume, 3−ms e Épaisseur, m E Energie, J F Facteur de réduction du temps de relaxation, τ

vf Porosité, %

G Vecteur réciproque du réseau cristallin, 1−mrad Constante de Planck, Js. 341005461 −=

I Intensité de phonons, sradsrmW 112 −−− 0I Intensité de phonons à l’équilibre, sradsrmW 112 −−−

k Conductivité thermique, 11 −− KmW K Constante de raideur

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Nomenclature A

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Bk Constante de Boltzman, 12310381 −−= JK.kB L Dimension du matériau, m l Libre parcours moyen , m al Longueur d’attraction, m

dl Longueur de diffusion, m LA Polarisation longitudinale m Masse atomique, kg n Distribution de phonons

0n Distribution de phonons à l’équilibre N Nombre de phonons

+n Dopage fort de type, n sp Probabilité de réflexion spéculaire +p Dopant fort de type, p

P Probabilité SQ Flux de phonons, 2−Wm

VQ Puissance de phonons, W q Vecteur d’onde, 1−mrad

mq Vecteur d’onde à la limite de la première zone de Brillouin, 1−mrad

zyx q,q,q Vecteurs d’onde suivant les trois directions zyx ,, du cristal, 1−mrad r Vecteur position, m r Rayon des hétérogénéités, m s Polarisation, TOLOTALAs ,,,= t Temps, s T Température, K TA Polarisation transverse TR Taux de remplissage, % V Volume, V

gv Vitesse de groupe, 1−ms

pv Vitesse de phase, 1−ms w Pondération de l’énergie de phonon

zyx ,, Bases orthonormées du cristal x Abscisse suivant l’axe, x y Abscisse suivant l’axe, y z Abscisse suivant l’axe, z Symboles Grecques β Constante δ Densité d’hétérogénéités par unité de volume, 3−m ∆ Vecteur de direction Φ Densité de flux net, 2−Wm ϕ Angle azimut, rad λ Longueur d’onde de phonon, m µ Cosinus de l’angle polaire θ

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Nomenclature A

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θ Angle polaire, rad σ Section transversale de diffusion, 2m τ Temps de relaxation, s χ Paramètre de taille ω Fréquence angulaire, 1−srad

mω Fréquence angulaire à la limite de la zone de Brillouin, 1−srad Ω Angle solide, sr ξ Nombre aléatoire Exposants abs Absorbée ems Émis inc Incident Indices cl Cellule eff Temps de relaxation effectif fr Frontière I Impureté nouv Nouvelle énergie de référence p Paroi pn Paroi noire réf Énergie initiale de référence s Polarisation ph3 Interaction à trois phonons

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Nomenclature A

28

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Table des illustrations A

29

Table des illustrations Figures : PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON Figure I.1 : Spectre d’onde électromagnétique 43 Figure I.2 : Onde électromagnétique, oscillation couplée du champ électrique E et du champ magnétique H . Modèle du dipôle vibrant où les charges dipolaires sont e− et e+ 44 Figure I.3a : polarisation linéaire 45 Figure I.3b : polarisation circulaire ou elliptique 45 Figure I.3c : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une polarisation circulaire à un instant t . 46 Figure I.3d : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une polarisation elliptique à un instant .t 46 Figure I.4a : Réflexion et réfraction d’un faisceau lumineux à l’interface entre deux milieux d’indice de réfraction différent 46 Figure I.4b : Diffusion d’un flux de photon par un obstacle 47 Figure I.4c : Phénomène de diffraction d’onde plane par deux fentes 47 Figure I.5a : Absorption d’un photon par un électron à l’état d’énergie iE suivie d’une émission spontanée après un temps très court wτ 50 Figure I.5b: Absorption d’un photon par un électron excité d’énergie sE suivie d’une émission stimulée après un temps très court wτ 50 Figure I.6a : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état d’équilibre 51 Figure I.6b : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état hors équilibre 51 Figure I.7 : Onde de vibration dans un cristal à deux dimensions 51 Figure I.8a : Mode de polarisation longitudinal dans un cristal en 2D 53 Figure I.8b : Mode de polarisation transversal dans un cristal en 2D 53 Figure I.9 : Cavité cubique contenant les ondes 56 Figure I.10 : Représentation de l’espace des vecteurs d’ondes : espace- qE 56

Figure I.11 : Octant positif de qE correspondant aux surfaces de rayon q et dqq + 57 Figure I.12 : Surface équi-fréquence de l’espace des vecteurs d’ondes des ondes de vibration (Kittel, 1983) 58 Figure I.13 : Représentation des angles caractéristiques de la direction ∆ . 59 Figure I.14 : Evolution de la distribution d’un courant de particules lors de la traversée d’un élément d’espace qdrdtd 60 PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

ABSORBANTS MICRO-POREUX Figure II.1 : Disposition des angles caractéristiques de l’intensité incidente λ'I et de celle diffusée λI 74 Figure II.2 : Illustration d’une interface monodimensionnelle soumis à un rayonnement incident 75 Figure II.3 : Domaine de validité des modèles d’interaction rayonnement-surface en fonction des paramètres géométriques zσ , zτ , de l’angle d’incidence ( iθ ) et de la longueur d’onde ( λ ) du rayonnement. 76

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Table des illustrations A

30

Figure II.4 : Conditions aux limites associées à un milieu plan (1D) avec interfaces de Fresnel soumis à un rayonnement incident collimaté 77 Figure II.5 : Discrétisation spatiale du milieu en plusieurs tranches 83 Figure II.6: Comparaison de la fonction de pondération υ des quatre schémas d’interpolation en fonction de l'épaisseur optique de la tranche τ∆ et pour deux directions différentes de l’intensité. 88 Figure II.7: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv = 91 Figure II.8: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv < 93

Figure II.9: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv > 93 Figure II.10 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : 41.meff = , 10 =τ , 90.=ω et

750.gHG = 94 Figure II.11 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : 41.meff = , 20 =τ , 30.=ω et

500.gHG = 95

Figure II.12 : Réflectance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991) 96 Figure II.13 : Transmittance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991) 97 Figure II.14 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 1.00=τ 97 Figure II.15 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 0.10=τ 98 Figure II.16 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 0.50=τ 98 Figure II.17 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD avec quadratures 6-6 et 24-24 99 Figure II.18 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 1.00=τ 99 Figure II.19 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 0.10=τ 100 Figure II.20 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD pour 0.50=τ 100 Figure II.21 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD avec des quadratures 6-6 et 24-24 101 Figure II.22 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en 0=τ 102 Figure II.23 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en 0ττ = 103 Figure II.24 : Configuration d’une particule illuminée par une onde plane électromagnétique 112 Figure II.25 : Evolution du rapport entre l’intensité incidente réelle rI et celle incidente à l’origine 0I en fonction du rayon optique aa 00 2α= 121 Figure II.26 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour 4.1/ 10 =mn 123 Figure II.27 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour 7.1/ 10 =mn 123 Figure II.28 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique 0a pour

4.1/ 10 =mn 124 Figure II.29 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique 0a pour

7.1/ 10 =mn 125 Figure II.30 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique 0a 125 Figure II.31 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour 4.1/ 10 =mn . Pour 00 =κ , les trois approches se recouvrent. 127

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Table des illustrations A

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Figure II.32 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour 7.1/ 10 =mn . Pour 00 =κ , les trois approches se recouvrent. 127 Figure II.33 : Facteur d’absorption propre de la particule en fonction du rayon optique 0a 128 Figure II.34 : Schéma numérique d’identification de paramètres (Doermann, 1995) 132 Figure II.35 : Fonction de phase de Mie, MieΦ , d’un pore optiquement large. Les paramètres caractéristiques sont le paramètre de taille : 40002000,500 etx = et les indices de réfraction de la phase solide : 7.15.1,3.10 etm = . 134 Figure II.36 : Comparaison de la fonction de phase de Mie, MieΦ , avec le modèle TrΦ pour un pore optiquement gros )2000( ≈x et une phase solide caractérisée par l’indice de réfraction 5.10 ≈m . Les paramètres de TrΦ sont 15.01 =λf , 98.01 =λg et 30.02 =λg . 136 Figure II.37 : Montage avec spectromètre FTIR, pour les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles (Moura, 1999). 139 Figure II.38 : Interférogramme du signal émis par la source 141 Figure II.39 : Schéma montrant les composantes du montage BRDF/BTDF (Moura, 1999). 142 Figure II.40 : Représentation de la transmittance bidirectionnelle 142 Figure II.41 : Angle de détection dθ (Uny, 1986, Doermann, 1995) 144 Figure II.42 : Vue détaillée du porte échantillon montrant les différentes rotations possibles et les deux plaques métalliques (Moura, 1999). 146 Figure II.43 : Absorptance des différentes peintures du porte échantillon, diaphragme du porte échantillon

mm30 146 Figure II.44 : Mesures de la réflectance dans les directions comprises entre 170° à 180° (Nicolau, 1994). 148 Figure II.45 : Quadrature expérimentale, 24=Nd directions (Nicolau ,1994) 149 Figure II.46 : Spectre de base en fonction des nombres d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte échantillon de mm30 de diamètre et une résolution spectrale de 18 −cm 150 Figure II.47 : Spectre de base en fonction des longueurs d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte échantillon mm30 de diamètre et une résolution spectrale de 18 −cm 151 Figure II.48: Exemple d’un filtrage d’un spectre en utilisant une moyenne sur 5=n et 20=n points. Spectre de réfléctance obtenu à partir d’un échantillon de quartz fondu . 152 Figure II.49: Bruits de mesure. 153 Figure II.50 : Echantillon situé dans un environnement d’air, soumis à un flux de rayonnement quasi-parallèle 155 Figure II.51 : Directions expérimentales et Quadrature numérique pour la discrétisation angulaire de l’ETR 155 Figures II.52a : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées, bruT , pour le matériau 1Cas 157 Figures II.52b : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées, bruT , pour le matériau 2Cas 158 Figures II.52c : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées, bruT , pour le matériau 3Cas 158 Figures II.53a: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 1Cas 160 Figures II.53b: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 2Cas 160 Figures II.53c : Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 3Cas 161 Figure II.54 : Photo d’une section de mmmm 1515 × de l’échantillon de quartz contenant de bulles, d’épaisseur mme 5= (Randrianalisoa et al., 2006) 168

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Figure II.55 : Distribution de taille de bulle normalisée, )a(n , calculée à partir de 212=tN bulles individuelles (Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006) 168 Figure II.56 : Indice de réfraction du quartz fondu, 0n , en fonction de la longueur d’onde λ (Pilon, 2002) 170 Figure II.57 : Indice d’absorption du quartz fondu, 0κ , en fonction de la longueur d’onde λ 170 Figure II.58 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions 41 ài = pour l’échantillon d’épaisseur mme 6= . 172 Figure II.59 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions 95 ài = pour l’échantillon d’épaisseur mme 6= . 173 Figure II.60 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions 2422 ài = pour l’échantillon d’épaisseur mme 6= . 173 Figure II.61 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions 2116 ài = pour l’échantillon d’épaisseur mme 6= . 174 Figure II.62 : Influence du modèle de fonction de phase sur la transmittance et la réflectance bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur mm6 à la longueur d’onde m. µ=λ 891 . 176 Figure II.63 : Influence du modèle de fonction de phase sur la transmittance et la réflectance bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur mm6 à la longueur d’onde m. µ=λ 963 . 176 Figure II.64: Coefficients d’extinction et d’absorption du quartz fondu contenant de bulles identifiés 178 Figure II.65: Albédo de diffusion du quartz fondu contenant de bulles identifié 178 Figure II.66: Paramètre λ,f1 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu contenant de bulles 179 Figure II.67: Paramètre λ,g1 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu contenant de bulles 179 Figure II.68: Paramètre λ,g2 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu contenant des bulles 180 Figure II.69: Facteur d’asymétrie λg correspondant respectivement à la fonction de phase TrΦ et HGΦ du quartz fondu contenant des bulles 180 Figure II.70 : Variation du rayon optique moyen des bulles, λκπ /8 0320 aa = , en fonction de la longueur d’onde avec mm.a 64032 = 181 Figure II.71 : Comparaison du coefficient d’extinction issu des modèles et des résultats expérimentaux d’identification 183 Figure II.72 : Comparaison de l’albédo de diffusion issu des modèles et des résultats expérimentaux d’identification 183 Figure II.73 : Comparaison du facteur d’asymétrie de fonction de phase issu des modèles et des résultats expérimentaux d’identification 184 Figure II.74 : Comparaison du coefficient d’extinction issu du modèle basé sur l’ACL et des résultats expérimentaux d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles 184 Figure II.75 : Comparaison sur l’albédo de diffusion issu du modèle basé sur l’ACL et de la méthode d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles 185 Figure II.76 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mme 5= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 186 Figure II.77 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mme 5= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 187 Figure II.78 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 187

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Table des illustrations A

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Figure II.79 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 188 Figure II.80 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la transmittance hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . 188 Figure II.81 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la réflectance hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . 189 Figure II.82 : Photo MEB d’un éclat de microsphère K20 montrant sa structure creuse 191 Figure II.83 : Distribution de taille normalisée )(an des types de microsphères contenus dans les matériaux composites 191 Figure II.84 : Distribution de taille en volume des deux types de microsphères fournis par 3M 192 Figure II.85 : Variation de l’épaisseur de la paroi des microsphères en fonction de leurs rayons selon la littérature (Maire et al., 2005) 193 Figure II.86 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°1, %6.6=vf , K20. 195 Figure II.87 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°5, %.fv 465= , du K20. 195 Figure II.88 : Indice de réfraction spectral du polymère environnant les microsphères 196 Figure II.89 : Indice de d’absorption spectral du polymère environnant les microsphères 197 Figure II.90 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP 198 Figure II.91 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP 199 Figure II.92 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP 199 Figure II.93 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP 200 Figure II.94 : Facteur d’efficacité d’absorption propre issu de la TCM, l’ACL et l’ACP 200 Figure II.95 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 574 . Comparaison de la TCM et l’ACL 202 Figure II.96 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM et l’ACL 203 Figure II.97 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 204 Figure II.98 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 205 Figure II.99 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 206 Figure II.100 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 207 Figure II.101 : Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 207 Figure II.102: Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 208 Figure II.103 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde

mµλ 5.4= . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles 209 Figure II.104 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde

mµλ 5.4= . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL. 210 Figure II.105 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde

m. µ=λ 312 . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL. 211

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Figure II.106 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL. 212

PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX Figure III.1 : Différentes formes de cellule élémentaires dans les solides cristallins (Tien et al., 1998) 224 Figure III.2 : Structures dérivées de la cellule cubique simple (Tien et al., 1998) 224 Figure III.3 : Vecteurs fondamentaux et cellule élémentaire du réseau cubique à faces centrées avec

( ) 21 /zyaa += , ( ) 22 /zxaa += et ( ) 23 /yxaa += (Kittel, 1983) 224 Figure III.4 : Construction de la première zone de Brillouin d’un réseau oblique plan. (Kittel, 1983) 225 Figure III.5 : Zone de Brillouin du réseau cubique à faces centrées. (Kittel, 1983). 226 Figure III.6 : Modèle monodimensionnel du système masse-ressort (Tien et al., 1998) 227 Figure III.7 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec un atome par maille élémentaire (Kittel, 1983) 227 Figure III.8 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec deux atomes par maille élémentaire montrant les branches optiques et acoustiques (Kittel, 1983). L’abscisse 0 correspond au centre de la zone de Brillouin et

a/π sa limite. 228 Figure III.9 : Ondes transverses optiques et acoustiques dans un réseau linéaire diatomique, montrant les déplacements des atomes dans les deux modes pour la même longueur d’onde (Kittel, 1983) 229 Figure III.10 : Courbe de dispersion du GaAs dans la direction ( 001 ,, ) du cristal. L’abscisse 0 correspond au centre de la zone de Brillouin et 1 à sa limite dont le vecteur d’onde vaut π/a (Waugh et Dolling, 1963) 229 Figure III.11 : Illustration du processus à trois phonons 233 Figure III.12: Algorithme de suivi de phonons 240 Figure III.13: Relation entre le repère normal à la frontière, nℜ et le repère fixe ℜ 243 Figure III.14 : Variation d’une distribution de phonon )r(N lors de la traversé d’une distance infinitésimale rd due aux interactions volumique 246 Figure III.15 : Structure cristalline du Silicium monocristallin 251 Figure III.16 : Première zone de Brillouin du Silicium monocristallin. 252 Figure III.17 : Courbe de dispersion expérimentale du Silicium mesurée à la température ambiante (Brockhouse, 1959) et le modèle BZBC, dans la direction (001). 21 TA&TA et 21 TO&TO signifient que les branches transverse se recouvrent. 252 Figure III.18: Comparaison des conductivités thermique du Silicium cristallin massif, calculées et mesurées (Holland, 1963) en fonction de la température 254 Figure III.19: Champ de température à travers un film de Silicium pure d’épaisseur nm500 à une température moyenne de K36 . Régime de transport balistique 255 Figure III.20: Champ de température à travers un film de Silicium pure d’épaisseur à une température moyenne de . Régime de transport diffusive 256 Figure III.21: Conductivité thermique le long des films de Silicium. (⎯) : modèle de prédiction (Asheghi et al., 1998), () : données expérimentales (Liu et Asheghi, 2006), () :: solution de Monte Carlo). L’étiquette

20100420 −−− Eet,E,E se réfère respectivement à l’échantillon de taille nmet,,Y 20100420= 258 Figure III.22: Conductivité thermique le long des nanofils de Silicium. (⎯) : simulation par Monte Carlo de Chen et al . (2005), () : données expérimentales de Li et al. (2003), () : simulation Monte Carlo dans cette étude). L’étiquette 2237115 −−− Eet,E,E se réfère respectivement à l’échantillon de taille

nmet,,YX 2237115== . 259 Figure III.23 : Attaque électrochimique d’un substrat de Silicium (anode) par une solution d’HF-Ethanol. Un métal inerte (Platine) plongé dans la solution joue le rôle de cathode. (Roussel, 1999) 262

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Table des illustrations A

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Figure III.24 : Destruction des liaisons HSi − par les ions −F grâce à l'apport de trous (Lehman et Göesele, 1991) 263 Figure III.25 : Attaque des liaisons SiSi − par les ions −F et libération des atomes Si sous forme gazeuse (Lehman et Göesele, 1991) 263 Figure III.26 : Influence de la densité de courant sur la morphologie des pores dans le cas du Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992) 264 Figure III.27 : Clichés de microscopie électronique à transmission de différentes morphologies : )a( Si nanoporeux à base de Si dopé p ; )b( Si mésoporeux à base de Si dopé +p ; )c( Si macroporeux à base de Si dopé n non éclairé ; )d( Si mésoporeux à base de Si dopé +n (Smith et Collins, (1992) 265 Figure III.28 : Schématisation de la structure du Silicium nanoporeux. En grisé, les cristallites de Silicium et en blanc, les pores. (Roussel, 1999) 265 Figure III.29 : Clichés par Scanning electron micrographs(SEM) de l’interface entre le Silicium dense et mésoporeux dans la direction (100 ) du cristal )a( : Si- +p avec une porosité de %38 et une taille de pores de nm125 − ; )b( : Si- +n avec une porosité de %30 et une taille de pores de nm10< (Lehmann et al., 2000) 266 Figure III.30 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la densité de dopant et du temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type p . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000) 266 Figure III.31 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la densité de dopant et du temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type n . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000) 267 Figure III.32 : Morphologie poreuse générée pour le Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992) 268 Figure III.33 : Vue du plan xz0 d’un film poreux modélisé par le modèle PSNA montrant les conditions aux limites périodiques (selon x ) et les conditions aux limites de surface libre (selon z ). 269 Figure III.34 : Vue 2D d’une cellule de base de dimension xL , yL et eLz << 269 Figure III.35 : Vue 2D d'un film poreux épais obtenu par duplication d'une cellule de base 270 Figure III.36 : Evolution de la conductivité thermique d'une cellule poreuse en fonction de sa largeur (ou de sa hauteur) adimensionnée par le diamètre des pores D Avec nmD 10= , 5.0/ =Dd p , nme 250= ,

%fv 14= , K)z(T 1100 == , et K)ez(T 90== . 271 Figure III.37 : Cellule de base de dimensions DLLL zyx 20=== avec %fv 14= 271 Figure III.38 : Surface de diffusion circulaire développée autour d’une base active. Modèle Two-scale (John et Singh, 1996) 272 Figure III.39 : Surface de diffusion autour de l'agrégat en croissance 273 Figure III.40 : Zone de croissance de la structure poreuse 274 Figure III.41 : Déplacement de la particule aléatoire en fonction de la valeur de l’angle θ 275 Figure III.42 : Angle ϕ utilisé pour repérer la position de la particule aléatoire par rapport à la base j 275 Figure III.43 : Structures poreuses obtenues pour 30=dl et 1=al 276 Figure III.44 : Structures poreuses obtenues pour 10=dl et 1=al 276 Figure III.45 : Structures poreuses obtenues pour 2=dl et 1=al 277 Figure III.46 : Comparaison des clichés SEM des Silicium méporeux )(a Si- +n ; )(b Si- +p (Lehmann et al., 2000) avec le présent algorithme caractérisé par les paramètres suivants : )(c - 10== da ll ; )(d -

2== da ll 278 Figure III.47 : Zone de croissance des structures poreuses en 3D 279

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Table des illustrations A

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Figure III.48 : Repérage de la position de la particule par les angles θ et ψ 279 Figure III.49 : Repérage de la particule aléatoire par rapport à une particule de l'agrégat par les angles θ et ψ 280 Figure III. 50 : Morphologie poreuse obtenue pour 10== da ll 281 Figure III.51 : Morphologie poreuse obtenue pour 2== da ll 281 Figure III.52 : Morphologie poreuse obtenue pour 25 == da letl 282 Figure III. 53 : Morphologie poreuse obtenue pour 824 == da letl 282 Figure III.54 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- +p 283 Figure III. 55 : Agglomération avec un rapport distance interpore sur diamètre de pore : )(a 1/ =Dd p ;

)(b 5.0/ =Dd p 284 Figure III.56 : Evolution de la porosité du modèle de Silicium mésoporeux fonction de la distance interpore adimensionnée par le diamètre des pores. 285 Figure III.57 : Morphologie modélisée du Silicium mésoporeux de type +n avec les paramètres 2=al et

10=dl . 286 Figure III.58 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- +n 287 Figure III.59 : Influence de la porosité et de la morphologie des pores sur les conductivités thermiques obtenues par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de nm500 d'épaisseur 289 Figure III.60 : Influence de la taille des pores sur les conductivités thermiques obtenues par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de nm500 d'épaisseur 290 Figure III.61 : Comparaison des résultats obtenus par la méthode de Monte Carlo avec les mesures expérimentales dans le cas de films de nm500 d'épaisseur 291 Figure III.62 : Influence de l’épaisseur du film sur la conductivité thermique obtenue par simulation avec la géométrie PSNA pour des pores de taille de nm20 et une porosité %30 . Evolution de la conductivité expérimentale en fonction de l’épaisseur du film pour la même porosité. 292

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Table des illustrations A

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Tableaux : PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON Tableau I.1 : Analogie entre photon et phonon 69 PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

ABSORBANTS MICRO-POREUX Tableau II.1 : Résolution, rayon du diaphragme interne au spectromètre et demi-angle de divergence 0θ (Nicolau, 1994) 144 Tableau II.2 : L’incertitude maximale associée à chaque direction de mesure 154 Tableau II.3: Solutions de base des mesures simulées 157 Tableau II.4: Nombre de mesures testé pour l’identification 161 Tableau II.5: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau. 1Cas 162 Tableau II.6: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau 2Cas 163 Tableau II.7: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau 3Cas 163 Tableau II.8: Valeur initiale des paramètres )(vip considérée 163 Tableau II.9: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 1Cas 164 Tableau II.10: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 2Cas 164 Tableau II.11: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 3Cas 164 Tableau II.12: Erreur relative des propriétés identifiés et nombre de conditionnent6 obtenus avec la méthode d’identification à deux étapes 165 Tableau II.13: Résumé des données expérimentales de l’indice de réfraction du quartz fondu à la température ambiante (Pilon, 2002) 169 Tableau II.14: Résumé des données expérimentales d’indice d’absorption du quartz fondu à température ambiante (Pilon, 2002) 171 Tableau II.15: Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés radiatives identifiées pour l’échantillon d’épaisseur de mm6 aux longueurs d’ondes m.et,.,. µ=λ 963762891 . 175 Tableau II.16 : Propriétés physiques et structurales des microsphères étudiés 192 Tableau II.17: Les principales caractéristiques des échantillons 194 Tableau II.18: Hauteur moyenne de la rugosité des échantillons 195 Tableau II.19 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen 32a pour m. µ=λ 54 . Microsphères type S38 201 Tableau II.20 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen 32a pour m. µ=λ 54 . Microsphères type K20 201 Tableau II.21 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen 32a pour m. µ=λ 312 . Microsphères type S38 202 Tableau II.22 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen 32a pour m. µ=λ 312 . Microsphères type K20 202

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Table des illustrations A

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PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX

Tableau III.1 : Quelques éléments chimiques ayant une structure diamant 224 Tableau III.2 : Caractéristiques de la maille élémentaire 251 Tableau III.3 : Caractéristiques de courbe de dispersion des branches acoustiques du Silicium dans la direction (001) 253 Tableau III.4 : Paramètres de temps de relaxation avec les hétérogénéités, )(sBI 254 Tableau III.5 : Paramètres des temps de relaxations à trois phonons, )(3 sB ph 254 Tableau III.6 : Caractéristiques des échantillons de Silicium mésoporeux fournis par le LPM 288

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Introduction générale A

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INTRODUCTION GENERALE Le développement technologique actuel conduit les industries à utiliser des matériaux de plus en plus performants, les poreux font partis des matériaux potentiellement très intéressants notamment en raison de leurs remarquables caractéristiques mécanique mais aussi d’isolation tant électrique que thermique ou encore acoustique. Ces matériaux sont utilisés dans des domaines divers et variés selon la dimension des pores. Par exemple en microélectronique, on fait appel à des matériaux poreux nanostructurés pour l’isolation des composantes électroniques. Dans le domaine du bâtiment, des matériaux microstructurés tels que des microsphères creuses peuvent être utilisés en tant que revêtement pour minimiser la perte de chaleur. Dans le domaine de l’aérospatiale, des matériaux micro et nanostructurés sont utilisés pour la protection thermique des engins spatiaux. Par ailleurs, lors de processus de fabrication industriels, des pores peuvent apparaître, représentant des inconvénients tels que des défauts dans le matériau pouvant en plus engendrer une hausse des coûts et/ou une altération de la production.

Vu le rôle des matériaux poreux dans le développement technologique actuel et dans les

processus de fabrication, une connaissance précise de leurs caractéristiques est indispensable. L’objectif de cette thèse est de modéliser et de caractériser les transferts thermiques au sein de poreux micro et nano structurés à partir de leurs propriétés physiques intrinsèques et de leur morphologie.

Trois types de matériaux de morphologie et de taille de pores différentes sont étudiés dans

ce travail. Le verre contenant des bulles d’une centaine de micromètres de diamètre (figure 1), a été fourni par L. Pilon dans le cadre d’une collaboration entre le CETHIL et l’université de Purdue (USA). Les films de polymère contenant des microsphères creuses (figure 2) dont la taille des particules est d’une dizaine de micromètres, ont été élaborés et fournis par la compagnie 3M. Des films minces de Silicium nanoporeux (figure 3) dont la taille des pores est de l’ordre du nanomètre, ont été produits par le LPM dans le cadre d’un projet BQR financé par l’INSA de Lyon et regroupant trois laboratoires. Pour les deux premiers matériaux, nous nous intéressons essentiellement au transfert thermique par rayonnement et pour le troisième, au transfert thermique par conduction.

Dans la première partie de ce travail, l’analogie entre le photon et le phonon est établie

afin de traiter le transfert par conduction aux petites échelles (c’est à dire le transport de phonon dans les films minces nanoporeux) de la même façon que le transfert par rayonnement. L’équation générale de transport de phonon ou de photon est introduite. Une revue comparative des méthodes de résolution existantes est effectuée.

La deuxième partie est consacrée à la modélisation du transfert thermique par

rayonnement dans les matériaux absorbants poreux. La méthode des ordonnées discrètes permettant de résoudre l’équation de transport est décrite en soulignant l’utilisation d’une quadrature composée adaptée. Des modèles de propriétés radiatives basées sur la théorie de diffusion indépendante et simple sont introduits. La méthode d’identification des paramètres est décrite pour déterminer expérimentalement ces propriétés radiatives avec une attention particulière sur le choix du modèle de fonction de phase utilisé. Afin de valider les modèles de propriétés radiatives, une comparaison des résultats avec les données expérimentales sur le verre à bulles est réalisée. Pour valider le modèle de transfert radiatif, les transmittances et réflectances hémisphériques théoriques et expérimentales du verre à bulles puis des films contenant des microsphères sont comparées.

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Introduction générale A

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La troisième et dernière partie de ce travail porte sur la modélisation du transport de

phonon dans les films de Silicium nanoporeux. Une nouvelle méthode de Monte Carlo, basée sur le même principe que celle développée auparavant pour le transfert radiatif, est proposée pour simuler directement le transport de phonon à travers le matériau poreux. Elle permet de prendre en compte l’influence de la taille, la morphologie et la fraction volumique des pores. Une modélisation fractale proche de la morphologie réelle du Silicium poreux est effectuée. Les résultats de simulation sont comparés avec les données expérimentales de conductivité thermique des films minces de Silicium nanoporeux obtenues par Microscope thermique à sonde locale et spectroscopie de Raman.

Figure 1 : Echantillon de verre à bulles

Figure 2 : Echantillon de film de polymère contenant des microsphères creuses

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Introduction générale A

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Figure 3 : Echantillon de Silicium nanoporeux. )(a : Si dopé +p ; )(b : Si dopé +n

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Analogie entre le photon et le phonon A

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PARTIE I ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Introduction Cette partie est consacrée à l’établissement de l’analogie entre le photon et le phonon afin de traiter le transfert par conduction et le transfert par rayonnement de la même façon. Après avoir rappelé les caractéristiques du rayonnement électromagnétique et du photon, d’une part, et de l’onde de vibration d’un solide et du phonon d’autre part, nous établissons l’analogie entre le photon et le phonon à partir d’une dérivation des paramètres énergétiques (énergie, flux et intensité) et de l’équation de transport de Boltzman (ETB) sous l’approximation du temps de relaxation. Les limites de validité de l’ETB et l’approximation du temps de relaxation sont discutées. Nous terminons par l’établissement de l’équation de transport de photon ou de phonon en présence d’hétérogénéités. Les méthodes de résolution les plus utilisées sont revues en soulignant un à un leurs aspects positifs et négatifs, puis, on procède au choix de la méthode de résolution à adopter en fonction du matériau étudié. I.1. Généralité

I.1.1. Le rayonnement électromagnétique Le rayonnement électromagnétique désigne la propagation des champs électrique et magnétique. Il peut se caractériser par un flux de particules dépourvues de masse, les photons, associé à une onde : l'onde électromagnétique.

La lumière désigne un rayonnement électromagnétique visible par l’œil humain. Les ondes radio, les rayons X et γ sont également des rayonnements électromagnétiques. Le spectre électromagnétique désigne la décomposition du rayonnement électromagnétique en fonction de sa longueur d'onde, de sa fréquence, ou de l'énergie de ses photons (figure I.1).

Figure I.1 : Spectre d’onde électromagnétique

Le rayonnement électromagnétique peut se modéliser de deux manières :

1) Sous forme d’onde électromagnétique : la propagation du rayonnement résulte d’une variation des champs électrique et magnétique ; l'analyse spectrale permet de décomposer cette onde en ondes monochromatiques de longueurs d’onde λ ;

2) Sous forme de photon : la mécanique quantique associe à une radiation électromagnétique monochromatique un corpuscule de masse nulle nommé photon.

Dans le vide, le rayonnement électromagnétique, en particulier la lumière, se déplace à la vitesse environ s/m8103 +× . Cette vitesse, appelée vitesse de la lumière et notée 0c , est l’une des constantes physiques fondamentales.

La longueur d'onde du rayonnement est égale à :

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Analogie entre le photon et le phonon A

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ν=λ /cn (I.1) où nc est la vitesse de l’onde dans le milieu considéré d’indice de réfraction νn pour la fréquence ν telle que :

ν= n/ccn 0 (I.2) Les sources de rayonnement produisent de très grandes quantités de photons. Les

processus permettant de produire des photons sont divers. Par ordre de longueur d'onde décroissante, on peut citer :

• Les courants électriques hautes fréquences permettent de produire les ondes radio et les ondes radar ; • Les transitions électroniques c’est à dire, le passage d'un électron d'un niveau d'énergie plus élevé vers un niveau plus faible, dans les atomes produisent des ondes infrarouges, de la lumière visible et du rayonnement ultraviolet ; • La radioactivité par la désintégration d'un noyau atomique instable, le freinage d'électrons par un tube à rayons X, et la déviation de faisceau d'électrons relativistes par un rayonnement synchrotron peuvent être utilisés pour produire des rayons X. • Les transitions nucléaires produisent le rayonnement γ.

I.1.1.1. L'onde électromagnétique

La théorie ondulatoire de la lumière a été principalement développée par Christiaan Huygens dans les années 1670, et par Augustin Fresnel (1822). Elle s'opposait à l'époque à la théorie corpusculaire, défendue essentiellement par Isaac Newton (1672). Huygens travaillait principalement sur les lois de réflection et de réfraction, tandis que Fresnel développait les notions d'interférence et de longueur d'onde.

La grande avancée théorique fût la synthèse des lois de l'électromagnétisme par James Clerk Maxwell (1864). Les équations de Maxwell prédisaient la vitesse des ondes électromagnétiques, et la mesure de la vitesse de la lumière démontra que la lumière était de nature électromagnétique.

Comme toutes les ondes, une onde électromagnétique peut s'analyser en utilisant l'analyse spectrale : on peut la décomposer en ondes dites «ondes monochromatiques ».

Les champs électromagnétiques sont polarisés transversalement dans le plan perpendiculaire au vecteur d’onde, λπ= /q 2 , avec une composante parallèle )(II et une composante perpendiculaire )(⊥ .

Une onde électromagnétique monochromatique peut se modéliser par un dipôle vibrant (cf. figure I.2). Ce modèle reflétant convenablement, par exemple, les oscillations du nuage électronique d'un atome intervenant dans la diffusion Rayleigh (modèle de l'électron élastiquement lié).

Figure I.2 : Onde électromagnétique, oscillation couplée du champ électrique E et du champ magnétique H . Modèle du dipôle vibrant où les charges dipolaires sont e− et e+

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Les variations des champs électrique, E , et magnétique, H , sont liées par les équations de Maxwell, on peut donc représenter l'onde par un seul de ces champs, en général, le champ électrique. On peut alors écrire l’expression générale d'une onde plane monochromatique par :

[ ])(.cos),( 0 ϕω +−= trqEtrE (I.3) où

• r est le vecteur position du point considéré ; • ϕ est la phase de l’onde à l'origine.

Au lieu de l’équation (I.3), on utilise aussi fréquemment la forme complexe suivante : [ ])(exp),( 0 ϕω +−⋅= trqjEtrE (I.4)

I.1.1.1.1. Propriétés

o La polarisation : La polarisation correspond à la direction et à l'amplitude du champ électrique E . Pour une onde non polarisée dite naturelle, E tourne autour de son axe de façon aléatoire et imprévisible au cours du temps. Il y a plusieurs sortes de polarisation :

• La polarisation est linéaire quand E reste toujours dans le même direction (cf. figure I.3a) ; • La polarisation est circulaire quand le champ magnétique EouH tourne autour de q en formant un cercle (cf. figure I.3b et I.3c) ; • La polarisation est elliptique dans le cas où le champ EouH tourne autour de q et change d'amplitude pour former une ellipse (figure I.3b et I.3d) .

Figure I.3a : Polarisation linéaire

Figure I.3b : Polarisation circulaire ou elliptique

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Figure I.3c : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une

polarisation circulaire à un instant t .

Figure I.3d : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une

polarisation elliptique à un instant .t

o Le comportement ondulatoire :

Dans un milieu homogène et isotrope, l'onde électromagnétique se propage en ligne droite. Lors de sa rencontre avec un obstacle, il y a diffusion. Lors d'un changement de milieu, il y a réflexion et réfraction. Il y a aussi réfraction si les propriétés du milieu changent selon l'endroit.

• Réflexion (cf. figure I.4a) : lors d'un changement de milieu de propagation, c’est à dire changement d’indice de réfraction, une partie de l'onde électromagnétique repart vers le milieu d'origine. • Réfraction (cf. figure I.4a) : lors d'un changement de milieu de propagation, si le second milieu a un indice de réfraction différent du premier, l'onde se propage dans le seconde milieu avec une direction différente. • Diffusion (cf. figure I.4b) : c’est le phénomène au cours duquel un faisceau de rayonnement percutant un obstacle est dévié dans de multiples directions. • Interférence (cf. figure I.4c) : c’est la superposition d’ondes monochromatiques de même fréquence. Quand les ondes sont en phases, il y a superposition d’amplitudes, l’interférence est dite constructive. Cependant, quand il y a opposition de phase, les amplitudes se soustraient, l’interférence est dite destructive. • Diffraction (cf. figure I.4c) : lorsqu’une onde est diffusée par un obstacle, les ondes diffusées peuvent interférer de façon constructive et destructive, la densité de l'onde n'est pas conservée. La diffraction est en fait le résultat de l'interférence des ondes diffusées.

n1

n2

n2> n1

Figure I.4a : Réflexion et réfraction d’un faisceau lumineux à l’interface entre deux milieux d’indice de réfraction différent

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Figure I.4b : Diffusion d’un flux de photon par un obstacle

ν Interférences

destructives

Interférences constructives Diffusion par

deux fentes

Onde plane monochromatique

Figure I.4c : Phénomène de diffraction d’onde plane par deux fentes

I.1.1.1.2. Flux d'énergie L’amplitude et la direction du taux de transfert d’énergie électromagnétique en tous

points de l’espace sont données par le vecteur de Poynting, noté S . Quand l’onde électromagnétique est harmonique en temps, le vecteur de Poynting instantané est donné par : (Bohren et Huffmam, 1983)

)(Re)(Re HES ∧= (I.5) où E et H sont les champs électrique et magnétique de l’onde. Re indique la partie réelle d’une grandeur complexe. La fonction (I.5) varie rapidement avec le temps pour les longueurs d’ondes optiques et thermiques. La majorité des instruments ne sont pas capable de détecter cette variation instantanée d’énergie mais plutôt la moyenne temporelle >< S , définie par : (Bohren et Huffmam, 1983)

∫∆+

∆>=<

tt

tdttS

tS ')'(1 (I.6)

avec t∆ un intervalle de temps long comparé ν/1 . Pour les champs harmoniques en temps, la moyenne temporelle du vecteur de Poynting est :

)(Re21 *HES ∧>=< (I.7)

avec * le conjugué d’une grandeur complexe. Par la suite, la moyenne temporelle du vecteur de Poynting >< S est notée par S .

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Analogie entre le photon et le phonon A

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I.1.1.2. Le photon

Les travaux de la fin du XIXème et du début du XXème siècle notamment de Heinrich Hertz (1888) sur l'effet photoélectrique et de Max Planck (1900) sur le rayonnement du corps noir ont montré que la matière recevait ou émettait de l'énergie électromagnétique exclusivement par paquets de valeur bien déterminée appelés quantas d’énergie.

Les photons sont donc ces «paquets» d'énergie élémentaires qui sont échangés entre les rayonnements électromagnétiques et la matière. Les photons sont une sorte de concentré de l'énergie et de la quantité de mouvement, appelé aussi pression de radiation, des rayonnements électromagnétiques. Le concept de photon a été introduit par Albert Einstein (1905) pour expliquer les interactions entre les rayonnements électromagnétiques et la matière.

La première image que l'on a du photon est la « bille de lumière », la lumière serait composée de grains qui voyageraient à la vitesse de la lumière. Dans ce modèle, un flux d'énergie lumineuse donné est décomposé en billes. L'énergie d’une bille de longueur d’onde λ vaut λ/hc avec Js.h 34106266 −×= la constante de Planck. Ainsi, pour une lumière monochromatique, le spectre se résume à une seule longueur d'onde, le flux d'énergie est composé de beaucoup de « petites » billes si la longueur d'onde est grande, ou de très peu de « grosses » billes si la longueur d'onde est petite. Les qualificatifs « petit » et « gros » sont relatifs à quantité d'énergie des billes. Si la lumière est composée de plusieurs longueurs d'onde, alors le flux d'énergie se compose de billes de « taille » diverses.

Cette vision ne permet pas d'expliquer correctement toutes les propriétés de la lumière et est donc incomplète, mais elle permet de donner une représentation simple.

I.1.1.2.1. Propriétés • La lumière monochromatique de fréquence ν est constituée de photons d'énergie cε :

λ=ν=ε /chh nc (I.8) et de quantité de mouvement ou impulsion cp :

λ=ν=ε= /hc/hc/p nncc (I.9) L’indice c signifie qu’il s’agit de particule de « lumière » pour ne pas confondre à celle du « son » indexé par s que nous verrons plus loin.

• Les photons ont un spin* qui vaut 1 . Les particules de spin entiers sont appelées bosons. En effet, pour une fréquence donnée, le nombre de photons à l’équilibre thermodynamique suit la distribution statistique de Bose-Einstein (Mandl, 1971).

• Dans le vide, les photons se déplacent à la vitesse de la lumière 0c . Lorsqu'ils se déplacent dans la matière, les photons se déplacent plus lentement, la vitesse étant déterminée par la valeur de l'indice de réfraction de ce milieu selon (I.2) et qui lui-même dépend de la fréquence ou la longueur d'onde de cette lumière.

* Le spin une notion introduite par Pauli en 1924. C’est une propriété quantique intrinsèque associée à chaque particule, qui est caractéristique de la nature de la particule, au même titre que sa masse et sa charge électrique. Mathématiquement le spin est un opérateur vectoriel. Dans une approche élémentaire, le spin peut être caractérisé par un nombre réel positif, homogène à une action. Le spin est quantifié : il ne peut prendre que des valeurs égales à un multiple entier ou demi-entier du quantum d’action : Nii ∈,2/ . Les particules ayant un spin demi-entier s'appellent fermions, et celles ayant un spin entier s'appellent bosons. Le spin n'a pas d'équivalent en physique classique mais on peut l’interpréter comme un moment cinétique quantique (Uhlenbeck et Goudsmit, 1925).

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Analogie entre le photon et le phonon A

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I.1.1.2.2. La dualité onde-corpuscule A la fin du èmeXIX et au début du èmeXX siècle, certaines expériences montraient que la lumière se comporte comme un corpuscule, alors que d’autres la présentaient comme une onde :

• L’expérience sur l’effet photo-électrique menée par Heinrich Hertz (1888) montrait l'aspect corpusculaire avec l’émission d'énergie électromagnétique exclusivement par paquets de valeur bien déterminée.

• L'aspect ondulatoire se manifeste par des phénomènes d'interférence et de diffraction, énoncés par Huygens et Fresnel et dont l'exemple le plus marquant, sinon le plus commun est l'expérience des fentes d'Young.

Un corpuscule est caractérisé par une impulsion p et une énergie E . L'énergie d'un

corpuscule de masse m s'écrit m/pE 22= en mécanique classique. Une onde est caractérisée par une amplitude évoluant dans l'espace et le temps avec une pulsation ω selon un vecteur d'onde q (on se place dans le modèle d’onde plane monochromatique, cf. § I.1). La correspondance entre ces deux aspects a été établie par Louis de Broglie (1924) grâce à la constante de Planck h :

ω=E et qp= (I.10) Ces aspects ont d’abord été observés sur la lumière, puis étendus à l'électron, et à

d'autres particules par la suite. Un des piliers de la mécanique quantique réside dans la compréhension de la liaison de ces deux aspects. C'est la dualité onde-corpuscule. Ainsi, à tout objet quantique, on peut associer soit une onde soit un corpuscule.

I.1.1.3. Le rayonnement thermique Le rayonnement thermique est la partie du rayonnement électromagnétique produite par la transition d’énergie moléculaire. Il s’agit, en ce qui nous concerne, de niveau d’énergie électronique. On distingue trois mécanismes de base :

I.1.1.3.1 L’absorption Lorsqu’un atome est soumis à une onde lumineuse de fréquence ν , il peut absorber un photon. L’atome, initialement dans un état d’énergie électronique iE , passe alors dans un état électronique d’énergie supérieure sE > iE . Ce processus d’absorption est illustré dans les figures I.5a et I.5b.

I.1.1.3.2. L’émission spontanée Les états électroniques excités ne sont pas stables. Plus ou moins vite, l’atome d’énergie sE

retombe à un état d’énergie inférieur, iE ' , en émettant un photon (figure I.5a). La durée de vie de l’état excité noté par, wτ , est le temps moyen au bout duquel cette émission spontanée se produit ; typiquement, wτ vaut de l’ordre de 1 à 100 nanosecondes. Le photon émis peut se diriger dans n’importe quelle direction. L’énergie 'νh du photon crée est égale à la différence d’énergie 'is EE − entre les deux niveaux atomiques. Ce type d’émission domine la plupart de l’émission d’énergie thermique.

I.1.1.3.3. L’émission induite ou stimulée La présence d’un rayonnement incident peut induire un atome excité, d’énergie sE , à émettre un photon ayant les mêmes caractéristiques que le photon incident (figure I.5b). Cela à

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Analogie entre le photon et le phonon A

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condition que l’énergie de ces photons, νh , soit égale à l’écart d’énergie entre le niveau supérieur, sE , et le niveau inférieur, iE . Dans ce type d’émission, le photon créé par l’atome désexcité a la même fréquence et la même direction de propagation que le rayonnement incident. Ce processus, qui permet d’amplifier une onde lumineuse, est à la base du fonctionnement des lasers.

Figure I.5a: Absorption d’un photon par un électron à l’état d’énergie iE suivie d’une

émission spontanée après un temps très court wτ

Figure I.5b: Absorption d’un photon par un électron excité d’énergie sE suivie d’une

émission stimulée après un temps très court wτ

I.1.2. Les ondes de vibration d’un solide cristallin I.1.2.1 Origine et mécanisme du transport d’énergie

Du fait des forces s'exerçant entre les différents atomes du réseau cristallin, le déplacement d'un ou plusieurs atomes autour de leur position d'équilibre (figure I.6a et I.6b) entraîne une série d'ondes de vibrations se propageant dans le réseau. Quand une onde se propage dans une direction, des plans entiers d’atomes se déplacent en phase ; le mouvement est parallèle ou perpendiculaire au vecteur d’onde. La figure I.7 illustre une onde de vibration dans un réseau cristallin à deux dimensions (2D). L'amplitude de l'onde est donnée par l'amplitude du déplacement des atomes autour de leur position d'équilibre. La longueur d'onde λ correspond au plus petit intervalle entre deux répétitions identiques de l'arrangement des atomes.

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Figure I.6a : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état d’équilibre

Figure I.6b : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état hors équilibre

Figure I.7 : Onde de vibration dans un cristal à deux dimensions

Toutes les longueurs d'onde de vibration ne sont pas possibles. Il existe notamment une

longueur d'onde minimale donnée par la distance entre les atomes, noté a (figure I.6a). Toutes les vibrations possibles du réseau ne possèdent pas nécessairement une longueur d'onde sauf les modes normaux de vibration.

Un mode normal de vibration est un mode dans lequel chaque atome vibre à la même fréquence. Ces modes normaux de vibration ont une grande importance, notamment parce que tout mouvement de type vibration dans un solide peut être représenté comme la superposition d'un certain nombre de modes normaux de vibration de fréquences différentes. Les modes normaux de vibration peuvent donc en quelque sorte être compris comme les vibrations élémentaires du réseau.

I.1.2.2. Le phonon En physique de la matière condensée, un phonon (du grec ancien φονη / phonê, la voix) désigne un quantum de vibration dans un solide cristallin, c'est-à-dire un « paquet élémentaire de vibration » ou « paquet élémentaire de son » : lorsqu'un mode de vibration du cristal de fréquence définie ν cède ou gagne de l'énergie, il ne peut le faire que par paquets d'énergie

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Analogie entre le photon et le phonon A

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νh , h étant la constante de Planck. Ce paquet est considéré comme une quasi-particule, à savoir une particule fictive associée au son. Le cristal échange des phonons lorsqu'il perd ou gagne de l'énergie. Le concept de phonon permet une analogie avec la lumière qui possède des propriétés similaires : elle se manifeste tantôt comme une onde, tantôt comme un paquet d'énergie νh , qui correspond à une particule élémentaire : le phonon obéit à la dualité onde-corpuscule. Ainsi, le phonon peut être modélisé d’une part comme une particule énergétique dépourvue de masse et d’autre part comme une onde.

Les phonons sont l'équivalent en mécanique quantique d'une catégorie particulière de mouvement vibratoire connus sous le nom de modes normaux de vibration en mécanique classique.

Les phonons n'existent qu'au sein d'un réseau cristallin comportant un grand nombre de particules et les seules structures physiques connues correspondant à cette définition sont les solides cristallins. Dans la suite nous ne traiterons donc des phonons que dans ce cadre et, pour la clarté de l'exposé, nous appellerons les particules constituant le réseau « atomes », bien qu'il puisse s'agir d'ions dans un solide ionique.

L'étude des phonons prend une part importante dans la physique de la matière condensée car elle joue un rôle important dans un grand nombre de propriétés physiques des solides dont :

• La capacité calorifique ou la capacité à échanger la chaleur ; • La conductivité thermique ou la capacité à conduire la chaleur ; • La conductivité électrique, ou la capacité à conduire le courant électrique ; • La capacité à propager le son.

La mécanique classique seule, qui ne prend en compte que l'aspect vibratoire, n'explique pas toutes ces propriétés. Il faut faire appel à la mécanique quantique.

I.1.2.2.1. Propriétés o Les comportements ondulatoires :

Analogue aux photons, un phonon sous sa forme ondulatoire est caractérisé par une fréquence ν , une longueur d’onde λ et un vecteur d’onde q dont l’amplitude est égale à

λπ /2 . De plus, comme toutes ondes, les phonons peuvent se réfléchir, se réfracter, interférer et diffracter dans des conditions analogues aux photons. o Polarisations :

A chaque vecteur d’onde q correspond trois modes de polarisation : • Un mode de polarisation longitudinale quand le déplacement du plan d’atomes se fait dans la direction parallèle à la direction de propagation de l'onde. Le cas d’un réseau cristallin à deux dimensions est représenté par la figure I.8a ; • Deux modes de polarisation transversale quand le déplacement des atomes se fait dans les directions perpendiculaires à la direction du vecteur d’onde. Dans le cas d’un cristal à deux dimensions, une seule polarisation transversale existe comme l’illustre la figure I.8b.

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Analogie entre le photon et le phonon A

53

Figure I.8a : Mode de polarisation longitudinal dans un cristal en 2D

Figure I.8b : Mode de polarisation

transversal dans un cristal en 2D

I.1.2.2.2. Energie et quantité de mouvement L’énergie d’un phonon est quantifiée et est égale à :

ν=ε hs (I.11) Elle se propage à une vitesse gv qui est la vitesse de groupe des modes normaux que nous

décrivons plus tard. Sa quantité de mouvement, sp , est donnée par: λ= /hps (I.12)

Remarques :

• Les phonons font partis de la famille des bosons. Ils ont aussi un spin égale à 1 , analogue au photon, donc le nombre de population de phonon à l’équilibre thermodynamique suit la distribution de Bose-Einstein. • Contrairement au photon, le phonon ne peut se propager qu’en présence de la matière.

I.1.2.3. La conduction thermique phonique

D’un point de vue macroscopique, la conduction thermique phonique est le mode de transfert d’énergie provoqué par une différence de température entre deux régions d'un même milieu† ou entre deux milieux en contact sans déplacement appréciable de matière.

D’un point de vue microscopique, la conduction thermique phonique est due au transfert d’énergie entre les phonons. Quand le réseau vibre, les phonons interagissent en transférant de l’énergie. Ce transfert va de la région la plus chaude où il y a plus de phonons, car les atomes sont plus excités, vers la région la plus froide où il y a moins de phonons.

Dans un solide, les vibrations des atomes ne sont pas aléatoires et indépendantes les unes des autres, mais correspondent à des modes propres de vibration qui sont les modes normaux. Ces modes propres de vibration correspondent à des ondes (les phonons) qui peuvent se propager dans le matériau, si sa structure est organisée. Cette contribution sera donc plus importante dans une structure cristalline, ordonnée, que dans une structure amorphe, désordonnée, d’où par exemple la différence de conductivité thermique‡ entre le diamant qui est une structure ordonnée (la conductivité thermique varie de 1000 à

112400 −− KWm à C°20 ) et le verre qui est une structure désordonnée (la conductivité est de l’ordre de 11351 −− KWm. à la même température).

† Ici, on ne fait référence qu’aux matériaux diélectriques, c’est à dire non métalliques ‡ Elle représente la quantité de chaleur transférée par unité de surface et par une unité de temps sous un gradient de température.

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Analogie entre le photon et le phonon A

54

I.2. Analogie entre le photon et le phonon I.2.1. Energie d’une enceinte contenant des ondes progressives

Jusqu’ici, nous avons vu que la théorie du rayonnement électromagnétique et celle de vibration des atomes sont très similaires. Ces porteurs d’énergie peuvent être vus tantôt comme une onde, tantôt comme une particule dépourvue de masse. Même si l’origine des phénomènes physiques est différente, il y a similitude : du point de vue corpusculaire, les photons et les phonons peuvent être émis et absorbés ainsi leurs nombres ne sont pas constants. Ils ont un spin égale à 1 , par conséquent, à l’équilibre thermodynamique, leurs distributions obéissent à la distribution de Bose-Einstein. Du point de vue ondulatoire, ils peuvent interférer, diffracter, être réfractés et réfléchis. Aussi, il est intéressant de développer une théorie générale.

Pour cela, considérons une enceinte de volume V à la température T dans laquelle baignent des ondes progressives. Nous appelons état d’une particule, son mode d’oscillation caractérisé par son vecteur d’onde q . Ainsi pour une particule à un état donné q , son énergie est égale à :

)()( qq ωε = (I.13) et sa quantité de mouvement :

qqp =)( (I.14) où srad /2πνω = désigne la fréquence angulaire de l’onde et Jsrad. 134100541 −−×= la constante de Planck divisée par π2 .

Nous supposons qu’il existe un nombre )(qn de particule qui occupe l’état q dans l’enceinte. L’énergie associée aux particules )(qn est donnée par :

)()()()()( qqnqqnqE ωε == (I.15) De plus, nous avons déjà remarqué qu’une particule à un état donné q dispose de

plusieurs degrés de liberté interne appelés polarisations que nous notons par s . Alors, l’énergie totale, E , des particules dans la cavité est donnée par la somme de l’énergie )(qE sur tous les états possibles et sur tous les degrés de liberté de chaque état. Soit :

∑∑∑∑ ==q sq s

qqnqEE )()()( ω (I.16)

Comme les particules que nous considérons sont des bosons, le nombre )(qn à l’équilibre thermodynamique, désigné dans la suite par 0n , suit la distribution statistique de Bose-Einstein : ( Mandl, 1971, Kittel, 1983)

[ ] 1/)(exp1

0 −=

Tkqn

Bω (I.17)

où 12310381 −−×= JK.kB est la constante de Boltzman. Conventionnellement, le nombre 0n est aussi appelé nombre d’occupation de particule à l’équilibre thermodynamique.

Si les vecteurs d’ondes q sont très proches les uns des autres, ce qui est le cas comme nous le démontrerons par la suite, on peut remplacer la somme discrète sur q par une intégrale selon la transformation suivante :

∑ ∫→q q

qdV 33)2( π

(I.18)

Le terme devant l’intégral est un facteur de normalisation. Comme nous verrons dans la section suivante que chaque valeur permise de q est contenue dans un volume V/)2( 3π dans

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Analogie entre le photon et le phonon A

55

l’espace des vecteurs d’ondes, noté qE , alors, le nombre total de modes permis dans un

volume ∫q qd 3 de qE , est : ∫q qdV 33)2/( π valeurs permises de q .

Une autre transformation plus courante consiste à travailler dans l’espace des fréquences, noté ωE , au lieu de qE . Soit ωω ds ),(D le nombre d’états ayant une polarisation s dans l’intervalle de fréquence ],[ ωωω d+ , nous avons :

∑ ∫=q

sdω

ωω ),(D (I.19)

L’énergie totale des particules dans la cavité à l’équilibre thermodynamique est alors donnée par :

∑∫=s

sndEω

ωωω ),(0 D (I.20)

Cette dernière relation est générale pour toutes les Bosons telles que photons et les phonons. De (I.20), nous pouvons définir une énergie spectrale de fréquence ω et de mode de

polarisation s par : ),(0, ωωω snE s D= , (I.21)

telle que :

∑∫ω ωω=s

s,EdE (I.22)

I.2.1.1. Densité d’états

Considérons l’équation d’une onde spatiale suivante : 0)()( 22 =+∇ rqr φφ (I.23)

La relation (I.23) décrit des ondes stationnaires ou des ondes progressives selon le type des conditions aux limites. q se réfère à l’amplitude du vecteur d’onde q et r au vecteur position tel que :

),,( zyxr (I.24) Nous définissons la vitesse de phase de l’onde par la relation :

qv p /ω= (I.25) appelée fréquemment « relation de dispersion ».

Considérons les ondes décrites par (I.23) à l’intérieur d’une cavité cubique de côté L (cf. figure I.9) et imposons les conditions aux limites périodiques :

⎪⎩

⎪⎨

===

),,()0,,(),,(),0,(),,(),,0(

LyxyxzLxzxzyLzy

φφφφφφ

(I.26)

Une solution bien connue de l’équation (I.23) avec la condition (I.26) est une onde progressive de la forme :

rqjer ⋅= 0)( φφ (I.27) où 0φ est une constante.

Les vecteurs d’ondes dans (I.27) sont restreints à l’une des valeurs suivantes : ( )LnLnLnq /2,/2,/2 321 πππ= avec ,...2,1,0,, 321 ±±=nnn (I.28)

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Analogie entre le photon et le phonon A

56

Figure I.9 : Cavité cubique contenant les ondes

A partir de (I.28), nous pouvons constater que toutes les valeurs de q ne sont pas

permises. Il existe seulement certaines valeurs de q qui satisfont les conditions aux limites (I.26).

Nous pouvons dessiner ces vecteurs d’ondes dans un espace tridimensionnel des vecteurs d’ondes (espace- qE ), avec xq , yq et zq comme axes (cf. figure I.10).

Figure I.10 : Représentation de l’espace des vecteurs d’ondes : espace- qE

Dans qE , ces solutions forment un réseau cubique de points espacés de L/2π

représentées dans la figure I.11. Notons que chaque point représente une valeur permise de q . Le volume par point dans cet espace est ainsi 3)/2( Lπ ; la densité de points du réseau (densité de valeurs permises de q ) dans qE est 3)2/( πL par unité de volume de qE .

Maintenant, nous voulons le nombre de ces modes propres de vibration de polarisation s dont les modules des vecteurs d’ondes sont dans l’intervalle q à dqq + . Ce nombre est égal au nombre de points dans qE contenu entre deux surfaces concentrique de rayon q et

dqq + (seul le premier octant positif de ces surfaces est montré dans la figure I.11).

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Analogie entre le photon et le phonon A

57

Figure I.11 : Octant positif de qE correspondant aux surfaces de rayon q et dqq +

Pour faciliter le dénombrement des modes, nous considérons que la surface équi-

fréquence dans l’espace des vecteurs d’ondes est sphérique. En fait, pour les ondes de vibrations, la surface équi-fréquence est de forme complexe comme illustré sur la figure 12 et dans la pratique, un espace sphérique équivalent est souvent considéré. Dans ce cas, le volume de la couche sphérique de rayon entre q et dqq + est dqdSω avec 24 qdS π=ω . Ainsi le nombre de modes permis, dqsq ),(D , ayant un vecteur d’onde d’amplitude compris entre q et dqq + est :

dqqVLdqqdqsq 2

232

2)/2/()4(),(

πππ ==D (I.29)

Ici 3LV = indique le volume de l’enceinte considérée. En sachant que pvq /ω= et en notant :

dqdvgω= , (I.30)

nous déduisons le nombre des modes permis ayant une fréquence dans l’intervalle ],[ ωωω d+ par :

ωπ

ωωω dvv

Vdsgp22

2

2),( =D (I.31)

gv est appelée « vitesse de groupe ». Elle indique la vitesse de propagation du groupe d’ondes de polarisation s dont la densité est ωω ds),(D .

On peut montrer que le nombre de modes ωω ds),(D ne dépend ni de la forme de la cavité ni du type de condition aux limites choisi mais dépend essentiellement du volume de l’enceinte (Kittel, 1983). Dans certaine référence, on utilise la densité de mode par unité de volume : (Tien et al., 1998, Chung et al., 2004)

ωπ

ωω dvv

sgp22

2

2),( =D (I.32)

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Analogie entre le photon et le phonon A

58

Figure I.12 : Surface équi-fréquence de l’espace des vecteurs d’ondes des ondes de vibration

(Kittel, 1983)

I.2.1.2. Vitesses de propagation

Il existe trois types de vitesse de propagation d’onde : )(i la vitesse de phase, pv , )(ii la

vitesse de groupe, gv , et )(iii la vitesse de transport d’énergie, notée ev . Cette dernière caractérise la vitesse à laquelle l’énergie est transférée d’un endroit à un autre (Tiggelen et al., 1992). Les deux premiers types de vitesses ont été déjà définis ci-dessus. Quant à ev , elle peut être définie comme suit :

Soient l le libre parcours moyen du porteur d’énergie qui correspond à la distance moyenne entre deux collisions successives, cτ le temps moyen que prend ce porteur pour parcourir une distance équivalente à l en absence de collision, et wτ la durée du processus de collision. La vitesse réelle de transfert de l’énergie entre deux collisions est donnée par :

cwg

wce vlv

ττττ /11

+=

+= (I.33)

où le terme cl τ/ est remplacé par la vitesse de groupe gv . Dans la plupart des cas, nous avons toujours wc ττ >> (Tiggelen et al., 1992). Par

conséquent : ge vv ≈ (I.34)

I.2.1.3. Relation entre nombre d’occupation, intensité et flux d’énergie

Connaissant la vitesse ),( qsv , l’énergie )(qω et la distribution de particules par unité de volume, notée )(qn associées à un état de vecteur d’onde q et de polarisation s , on peut définir le flux directionnel (en 2/ mW ) par : (Vincenti et Kruger, 1977, Majumdar, 1993)

)()(),()( qqnqsvqQ ω= (I.35) Comme dans le cas de l’énergie d’une enceinte établie précédemment, cette relation peut être exprimée en terme de fréquence en introduisant la densité d’état par unité de volume ),( ωsD :

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Analogie entre le photon et le phonon A

59

Ω∆=∆ ddsnsvQ s ωωωωωπω ),()(),,(

41)(, D (I.36)

où nous avons utilisé (I.18) et (I.19) pour passer de l’espace des vecteurs d’onde vers l’espace des fréquences : πωωωωπωω 4/),()(),,()2/()(),,()()( 33 Ω∆=∆= ddsnsvdqnsvqnqv D , ∆ est la direction du vecteur d’onde, ϕθθ ddd sin=Ω est l’angle solide élémentaire entourant la direction ∆ (cf. figure I.13) et ),,( ∆ωsv la vitesse de propagation dans la direction ∆ . De (I.36), le flux hémisphérique spectral (taux d’énergie par unité de surface) en fonction du nombre d’occupation est donné par :

∫ Ω∆=πω ωωωωω

2, ),()(),,( ddsnsvQ s D (I.37)

Et le flux hémisphérique total, Q , est donné par :

∑∫ ∫ Ω∆=s

ddsnsvQω π

ωωωωω2

),()(),,( D (I.38)

Figure I.13 : Représentation des angles caractéristiques de la direction ∆ .

En utilisant la relation entre le flux directionnel (I.36) et l’intensité, nous déduisons :

),()(),,(cos41)(, ωωωω

θπω snsvI s D∆=∆ (I.39)

Dans le cas d’un volume à l’équilibre de température T , l’intensité d’équilibre notée par 0,sIω est :

),(),()(41

0,0, ωωωωπω sTnvI sgs D= (I.40)

avec )(, ωsgv la vitesse de groupe, indépendante de la direction et ),(0 Tn ω la distribution de particules à l’équilibre.

I.2.2. Equations de transport Afin de décrire de façon générale une équation de transport de quasi-particules (de photons ou de phonons), nous partons de la théorie classique des processus de transport de particules connue sous le nom d’équation de transport de Boltzman (ETB).

Soit n la distribution d’un ensemble de quasi-particules. Dans l’espace défini par l’espace temps t , le vecteur position r , et le vecteur d’onde q , le nombre de particules dans un élément d’espace qdrdtd est défini par :

qdrdtdqrtn ),,(

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Analogie entre le photon et le phonon A

60

Figure I.14 Evolution de la distribution d’un courant de particules lors de la traversée d’un

élément d’espace qdrdtd

Si nous suivons le courant de particules pendant un laps de temps dt , schématisé par la figure I.14, la variation de la fonction de distribution ),,( qrtn selon la théorème de Liouville (Kittel, 1983) s’écrit :

• en l’absence de collision et de toute force extérieure, la distribution des particules est indépendante du temps et le système est toujours en équilibre :

0),,(),,( =−+++ qrtnqdqrdrdttn ; (I.41) • et avec des collisions, la distribution des particules devient dépendante du temps et

s’écrit :

colltndtqrtnqdqrdrdttn ⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂=−+++ ),,(),,( (I.42)

Cette dernière équation peut se mettre sous la forme :

collqr t

ndtnqdnrdtndt ⎟

⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂=∇+∇+

∂∂ .. (I.43)

ou encore :

collqr t

nnqnvtn

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂=∇+∇+

∂∂ .. (I.44)

où : • dtrdv /= est le vecteur vitesse de propagation des particules. i∇ indique l’opérateur

vectoriel de gradient par rapport à la variable i soit r ou q . • dtqdq /= est la force exercée par les champs externes. • colltn )/( ∂∂ est appelé terme de collision qui décrit la transition entre les différents

états de vecteur d’onde à travers des interactions mutuelles, des interactions avec d’autres types de particules, et/ou avec les imperfections du matériau. C’est ce terme qui rétablit l’équilibre.

L’équation (I.44) constitue la forme la plus générale de l’équation de transport de Boltzman.

I.2.2.1. Conditions de validité de l’ETB o Ondes corpusculaires

L’équation (I.44) gouverne essentiellement le transport des particules classiques. Pour que le transport de photons ou de phonons puisse être gouverné par cette équation, il faut que ces ondes soient incohérentes, c’est à dire que leurs phases soient aléatoires. L’incohérence d’ondes est caractérisée par une longueur caractéristique appelée longueur de cohérence, cl , qui se réfère à la distance en dessous de laquelle les effets d’interférences associés à une onde

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Analogie entre le photon et le phonon A

61

peuvent être observés (Born et Wolf, 1970). Les critères d’apparitions des interférences pour l’onde électromagnétique ont été étudiés dans le cas d’un film mince par Chen et Tien (1992) et (Tien et Chen, 1994). Soit e la dimension du milieu :

• Quand cle ≤ , une altération d’interférence constructive et d’interférence destructive apparaît. Il en résulte une oscillation harmonique de l’intensité de l’onde entre une valeur maximale (interférences constructives) et une valeur minimale (interférences destructives). Pour le transport de photon, la description de l’onde par les équations de Maxwell est indispensable, alors que pour le transport de phonon, les relations de transport quantiques doit être développées (Tien et al., 1998).

• Quand cle >> , une petite variation spatiale de la dimension du milieu crée une déphasage aléatoire de l’onde. Il en résulte une superposition aléatoire d’un cycle d’interférence qui se moyenne et qui devient inobservable. Dans ce cas, le traitement des photons ou des phonons comme des particules aboutit au même résultat que l’approche ondulatoire.

Une relation entre la longueur de cohérence et la longueur d’onde λ est donnée par Longtin (Tien et al.,1998)

λ75.0≈cl (I.45) Alors, pour que le transport de photons ou de phonons puisse être gouverné par l’ETB,

la dimension du matériau doit être suffisamment grande par rapport aux longueurs d’ondes. o Collision simple

Soient v et cτ respectivement la vitesse moyenne et le temps moyen entre deux collisions des particules, le produit cvl τ= est appelé libre parcours moyen des particules. Pour passer de (I.42) vers (I.43), nous avons supposé que l’espace élémentaire, qdrdtd , est suffisamment petit de tel sorte que la variation de la distribution de particules ),,( qrtn puisse être gouvernée par l’approximation différentielle :

nqnrdtndtqrtnqdqrdrdttn qr ∇+∇+

∂∂≈−+++ ..),,(),,( . (I.46)

Mathématiquement, la relation (I.46) nécessite les critères suivants :

ldriidti c

<<<<

:)(:)( τ

(I.47)

En satisfaisant (I.47), chaque particule dans le paquet ),,( qrtn subit tout au plus une collision lors de la traversée du volume élémentaire qdrdtd . C’est la collision simple. o Espace élémentaire homogène

Cette condition impose qu’en tout point de coordonnée ),,( qrt , on puisse toujours définir un espace élémentaire qdrdtd qui a les mêmes caractéristiques physiques et morphologiques. On dit alors que le domaine est homogène isotrope.

I.2.2.2. Approximation du temps de relaxation Le terme de collision dans l’équation de Boltzman est le gain net de particules d’un état initial de vecteur d’onde q . Ce gain est constitué de deux composantes : l’une est l’augmentation du nombre de particules grâce à la diffusion des autres états de vecteurs d’ondes 'q vers l’état en considération, q . L’autre est la diminution du nombre de particules à cause de la diffusion de l’état q considéré vers les autres états 'q possibles. Dans sa forme la plus générale,

colltn )/( ∂∂ peut être défini comme suit : (Ziman, 2001, Tien et al., 1998)

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Analogie entre le photon et le phonon A

62

[ ]∑ →→ −=∂∂q

qqqqcoll qnWqnWtn )()'()/( '' (I.48)

où qqW →' est le taux de transition de l’état 'q pour l’état q . Le premier terme dans (I.48) est la diffusion de l’état 'q pour l’état q et le second terme désigne le processus inverse.

Les taux de transitions qqW →' et 'qqW → dans (I.48) sont en général des fonctions non-linéaires des vecteurs d’onde q et 'q (Ziman, 2001, Klemens, 1958), ce qui fait que la résolution de l’ETB avec (I.48) soit extrêmement difficile. En pratique, une simplification de ce terme de collision appelée « approximation du temps de relaxation » est effectuée. Elle consiste à linéariser (I.48) de la forme :

τ0)/( nntn coll

−−=∂∂ (I.49)

où 0n étant la distribution à l’équilibre, τ est appelé de temps de relaxation. C’est le temps moyen de retour à l’équilibre du système grâce aux collisions.

L’approximation (I.49) implique que si une annulation soudaine des forces externes conduit à la distribution hors équilibre du système, c’est à dire 0nn − non nul, le retour à l’équilibre du système, grâce aux collisions, suit la décroissance exponentielle suivante : (Kittel, 1983)

)/exp(0 τtnn −≈− (I.50) Finalement, l’équation de Boltzman sous l’approximation du temps de relaxation est

donnée par :

τ0..

nnnqnv

tn

qr−

−=∇+∇+∂∂ (I.51)

En régime permanent ( 0/ =∂∂ tn ) et en absence de champs externe agissant sur les particules ( 0=q ), l’équation de Boltzman dans l’approximation de temps de relaxation se réduit à :

τ0. nnnv r

−−=∇ (I.52)

I.2.2.3. Limites de validité de l’approximation du temps de relaxation

L’approximation du temps de relaxation rend la résolution de l’ETB plus abordable. Cependant, il est nécessaire de connaître ses limites.

Pour le cas du transport de photon, en multipliant l’équation (I.51) en absence de force externe par ),( ωω sD , nous dérivons l’équation de transfert radiatif polarisée dans un milieu absorbant, exprimée en terme fréquence :

( )0,

.1 IIItI

v rsg

+−=∇∆+∂∂ α (I.53)

avec 0I l’intensité à l’équilibre (cf. équation I.40), τα sgv ,/1= le coefficient d’absorption ou

l’inverse du libre parcours moyen d’absorption. ∆ le vecteur directeur de l’intensité I . L’équation (I.53) est admise en rayonnement et vérifiée expérimentalement sur un très

vaste domaine : optique, astrophysique et thermique en l’occurrence. Elle devra toujours être valable tant que les critères de validité de l’ETB citées précédemment sont satisfaits (I.47).

En ce qui concerne le transport de phonon, les ouvrages dérivant l’approximation de temps de relaxation sont rares, ainsi nous avons recherché à démontrer pour mieux comprendre les limites de l’approximation (I.49) et les hypothèses associées. L’expression

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Analogie entre le photon et le phonon A

63

générale du terme de collision (I.48) due uniquement aux interactions anharmoniques* à trois phonons dans le cristal peut être donnée par : (Klemens,1958)

[ ]∑∫ +++++−+=⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂

",'

'

0 ",'",'2

212 ")1')(1()1"(')','('2

ssgqqq

collnnnnnnCCsd

tn ω

ωωω δδωωπD (I.54)

avec :

"'32

01 ωγωω

vm

MjC −= (I.55)

"'3

32 ωωωm

C = (I.56)

où m est la masse effective des atomes, M est le nombre de cellules élémentaires du cristal de volume V , γ est le paramètre de Grüneisen (Kittel, 1983), 0v est la vitesse du son dans le cristal ( gv quand 0→q ). ω est la fréquence du phonon considéré dont le vecteur d’onde est q et la polarisation est s . 'ω , "ω sont respectivement les fréquences des phonons, de vecteur d’onde 'q , de polarisation 's et "q , "s , participant au processus à trois phonons. ",' ωωωδ + et

gqqq ++ ",'δ sont des fonctions de Kronecker définies par:

⎩⎨⎧

≠+=+

=+ "',0"',1

",' ωωωωωω

δ ωωω sisi

(I.57)

⎩⎨⎧

+≠++=+

=++ gqqqsigqqqsi

gqqq "',0"',1

",'δ (I.58)

g est un vecteur d’onde qui est égale à G (vecteur réciproque du réseau cristallin, cf. partie III, chapitre I.1 ) ou 0 (le vecteur nul) dépendant du type du processus à trois phonons (Kittel, 1983, Ziman, 2001).

Pour dériver un temps de relaxation à partir de (I.54), les hypothèses suivantes sont nécessaires :

• Le nombre de phonons pénétrant dans l’espace élémentaire qdrdtd est important (on est en présence d’un flux de phonons) :

nnn ≈+⇒>> 11 (I.59) avec 1n la perturbation de 0n telle que 01 nn << .

• La déviation du système par rapport à l’équilibre est petite de telle sorte que la distribution n puisse se mettre sous la forme d’une perturbation :

10 nnn += (I.60) • Les autres modes interagissant avec la distribution de particule n sont à l’équilibre,

c'est-à-dire : 0'' nn ≈ et 0"" nn ≈ (I.61)

où 0n , 0'n et 0"n se réfèrent respectivement aux distributions d’équilibre pour les phonons de fréquence ω , 'ω , et "ω .

Sachant que 0)/( 0 =∂∂ colltn selon la définition d’équilibre, nous avons :

collcoll tntn )/()/( 1 ∂∂=∂∂ (I.62)

* L’interaction anharmonique est le processus de collisions qui fait intervenir un certain nombre de phonon. Ce type interaction sera détaillé dans la partie III.

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Analogie entre le photon et le phonon A

64

∑∫ +++−=⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂=⎟

⎠⎞

⎜⎝⎛

∂∂

",'

'

0 ",'",'002

21121 )"'(),'(2

ssgqqqii

collcollnnCCsdn

tn

tn ω

ωωω δδωωπD (I.63)

Puis en remplaçant 1n dans (I.63) par 0nn − , nous pouvons définir un temps de relaxation de la forme :

∑∫ +++−=",' ' ",'",'"0'0

2212 )()','('21

ssgqqqnnCCsd

ω ωωω δδωωπτ

D (I.64)

En récapitulant, pour pouvoir appliquer l’approximation du temps de relaxation, il faut que :

• Le système étudié soit faiblement perturbé. • La distribution de phonons dans l’équation de Boltzman contienne un grand nombre

de phonons : on parle de flux de phonons. • Dans le matériau existe d’autres sources de collisions qui assurent le maintient en

équilibre des autres modes de phonons participant à la collision à trois phonons.

I.2.3. Equation de transport en présence d’hétérogénéités Jusqu’ici, nous avons considéré que le transport de particules s’effectue dans un espace où l’état hors équilibre est dû seulement aux collisions entre les particules elles mêmes (collision phonon-phonon) ou avec d’autres particules quantiques (collision photon-électron d’un atome). Dans de nombreux problèmes, le matériau peut contenir des hétérogénéités telles que des pores, des impuretés,…, avec lesquelles les particules peuvent entrer en collision. Ces nouvelles sources de collision contribuent au retour à l’équilibre du système. Afin d’étudier le transport de particules dans ce domaine hétérogène, toutes les collisions doivent être prises en compte. Pour cela, deux approches peuvent être utilisées que nous décrivons par la suite.

I.2.3.1. L’approche de milieu homogène équivalent Quand les hétérogénéités sont distribuées de façon homogène et aléatoire dans le milieu, il est possible et avantageux d’étudier un milieu équivalent au milieu réel hétérogène ayant des propriétés équivalentes.

L’interaction d’un photon ou d’un phonon avec les hétérogénéités est un processus élastique, c’est à dire après ce type d’interaction, seule la direction du vecteur d’onde de la particule se trouve modifiée. Généralement les propriétés caractéristiques de l’interaction des particules avec des hétérogénéités de type i , dans l’approximation du temps de relaxation, sont :

• Le temps moyen de parcours libre des particules entre deux interactions successives avec les hétérogénéités, noté iτ ;

• La probabilité que les particules incidentes suivant la direction '∆ soient diffusées dans la direction ∆ après une telle interaction. On la notera ),'( ∆∆Φi

En prenant en compte l’interaction des particules avec les hétérogénéités, le terme de collision selon l’équation (I.51) doit incorporer d’autres termes :

• d’atténuation :

∑−i i

(I.65)

• de renforcement :

∑ ∫Ω Ω∆∆Φ∆+i

ii

dn'

'),'()'(41

πτ (I.66)

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Analogie entre le photon et le phonon A

65

Le terme d’atténuation (I.65) est dû aux pertes par diffusion de la distribution n par les hétérogénéités. Quant au terme de renforcement (I.66), c’est les fractions de particules )'(∆n provenant de toutes les directions π∈∆ 4' qui se trouvent diffuser par les hétérogénéités dans la direction ∆ . La somme dans les équations (I.65) et (I.66) est effectuée sur tous les types d’hétérogénéités présents dans le matériau.

Finalement, l’équation de transport de Boltzman en présence d’hétérogénéités et en absence de force externe devient :

∑ ∫∑ ΩΩ∆∆Φ∆+−−−=∇+

∂∂

ii

ii ir dnnnnnv

tn

'0 '),'()'(

41.

πτττ (I.67)

En multipliant chaque membre par ),( ωω sD , nous obtenons l’ETB en terme d’intensité :

( ) ∑ ∫∑ ΩΩ∆∆Φ+−−=∇∆+

∂∂

iis

i

isisssr

s dIIIIIt

Iv ' ,,,0 ,,

, '),'('4

.1ωωωωω

ωπ

σσα (I.68)

où nous avons noté : )(,, ∆= ss II ωω , )'(' ,, ∆= ss II ωω et ∆= vv , v étant le norme de la vitesse de transport. α désigne l’inverse du libre parcours moyen entre deux collisions mutuelles successives :

τα v/1= (I.69) iσ est l’inverse du libre parcours moyen d’interaction des particules avec les hétérogénéités

de type i : ii vτσ /1= (I.70)

Remarque Quand la taille des hétérogénéités est comparable à la longueur d’onde, v est la vitesse

de transport d’énergie sev , sinon elle est égale la vitesse de groupe sgv , . L’introduction de la

vitesse de transport d’énergie sev , à la place de sgv , permet d’éviter le dépassement de la

vitesse maximale de l’énergie mv (vitesse de la lumière, c , pour le photon et vitesse du son,

0v , pour le phonon). En effet, quand la taille des hétérogénéités est de l’ordre de la longueur d’onde, il est montré que gm vv < ( Tiggelen et al., 1992, Prasher, 2005), il faut utiliser ev

pour représenter la vitesse de l’énergie, qui reste inférieure à mv .

I.2.3.2. L’approche de milieu non-homogène Quand les hétérogénéités ont une distribution non homogène et non aléatoire dans le domaine d’étude, on ne peut plus définir des propriétés équivalentes, iτ et iΦ pour chaque hétérogénéité i , car le milieu n’est pas statistiquement homogène.

Si les hétérogénéités sont plus grosses ou égale à de la dimension de l’élément de volume élémentaire, rd , avec ldr << (I.47), l’élément de volume ne peut plus contenir plusieurs hétérogénéités. Dans ce cas, les propriétés équivalentes du volume élémentaire ne peuvent plus être définies. Alors, l’équation (I.52) ou (I.68) doit être résolue en considérant les hétérogénéités comme parties intégrantes du milieu étudié. Elles doivent être traitées parmi les conditions aux limites du domaine.

Les équations I.51, I.67 et I.68 sont les équations de base utilisées dans ce travail pour étudier d’une part le transfert radiatif dans des milieux absorbants et diffusants, et d’autre part, le transfert par conduction dans des cristaux diélectriques.

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Analogie entre le photon et le phonon A

66

I.2.4. Solutions des équations de transports Dans le cadre de l’ETB (I.68), plusieurs méthodes de résolution sont développées : des méthodes formelles, approchées, et numériques. La liste et les détails des méthodes existantes sont disponibles dans les ouvrages traitant le transfert de chaleur par rayonnement comme Özisik (1973) et Modest (1993). Bien entendu, chaque méthode est adaptée à un problème spécifique dépendant de plusieurs paramètres tels que : )(i les dimensions du milieu par rapport au libre parcours moyen des particules, )(ii l’homogénéité du milieu, et )(iii le type de calcul (calcul de flux, de champ de température, de distribution angulaire et/ou spatiale de l’énergie, calcul de transport mono ou multidimensionnel). Dans la suite, nous évoquerons seulement les approches les plus classiques.

Soit e la dimension du milieu suivant laquelle le transfert de chaleur est étudié et β l’inverse du libre parcours moyen effectif du porteur d’énergie prenant en compte tous les types de collisions. Le terme eβτ =0 désigne l’épaisseur caractéristique du milieu. Il est appelé épaisseur optique pour le photon (Özisik, 1973) et épaisseur acoustique pour le phonon (Majumdar, 1993).

I.2.4.1. Milieu épais Quand 10 >>τ , le milieu est considéré comme acoustiquement ou optiquement épais, les particules subissent plusieurs collisions avant de traverser la distance e . Le régime de transport est dit de diffusion. Dans le cas d’un seul mode de transport (photons ou phonons), le champs de température est linéaire et la densité de flux de chaleur net est donnée par la loi de Fourier :

drrdTk )(−=Φ (I.71)

où k est appelé conductivité phonique pour le phonon et conductivité radiative pour le photon (Özisik, 1973), )(rT le profil de température.

Si 0τ n’est pas suffisamment large, soit 105 0 <≤τ , il y a des sauts de température sur les frontières, la correction introduite par Diessler (Modest, 1993) peut être appliquée pour déterminer le flux de chaleur.

I.2.4.2. Milieu mince Quand 10 <<τ , le milieu est acoustiquement ou optiquement mince, les particules ne subissent que très peu de collisions pendant la traversée du parcours e . Dans ce cas, le régime est dit ballistique. Si 00 →τ , le problème est équivalent au transfert d’énergie entre deux surfaces séparées par un milieu acoustiquement ou optiquement transparent, sa solution est bien connue : le champs de température (†) est gouverné par la loi de Stefan-Boltzman (Brewster, 1992) :

4/1440

2)(

⎥⎥⎦

⎢⎢⎣

⎡ += eTT

rT (I.72)

et la densité de flux de chaleur net par :

4400 eeTT γγ −=Φ (I.73)

† Dans le cas d’un milieu mince, la température n’a plus vraiment de signification physique. Cependant, on l’utilise pour définir une pseudo température du système.

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Analogie entre le photon et le phonon A

67

où 0γ et eγ sont respectivement des paramètres caractéristiques des frontières en 0=r et en er = . Ils peuvent être dépendants de la nature des frontières vis à vis du type des particules

(opaque, gris, …), de leurs orientations, de leurs dimensions, et de leur température (Brewster, 1992). Dans le cas où les frontières sont planes, parallèles, noires (vis à vis des particules), ces paramètres sont identiques : eγγ =0 , et sont égales à la constante de Stefan-Boltzman, 0σ associée à la particule considérée (exemple pour le photon, 12

0 1067.5 −×=σ Wm-2K-4).

I.2.4.3. Milieu semi-transparent Quand 10 ≈τ , les solutions formelles et approchées sont peu adaptées à la résolution des équations de transports. Par conséquent, le recours à des méthodes semi-analytiques et numériques est indispensable. Dans la suite, nous évoquerons seulement les différentes méthodes de résolution les plus courantes en soulignant leurs avantages et leurs inconvénients en fonction des problèmes étudiés. Elles sont énumérées par ordre croissant en précision et décroissant en temps de calcul et en complexité de l’analyse. o La méthode deux flux (2-flux) ou approximation de Schuster-Schwarzschild (Modest

1993, Brewster, 1992) : Aspects positifs La méthode 2-flux :

• admet des solutions analytiques et est facile à mettre en œuvre ; • est bien adaptée au couplage avec d’autres modes de transports ; • est adaptée aux milieux où la distribution directionnelle de l’intensité est isotrope.

Aspects négatifs La méthode 2-flux :

• ne fournit aucune information sur la distribution angulaire de l’intensité ; • introduit une grosse approximation qui peut se répercuter sur les résultats si la distribution directionnelle de l’intensité dans le milieu n’est pas isotrope ; • n’est pas adaptée à l’étude des milieux non homogènes.

Cette méthode reste la plus utilisée dans le milieu industriel grâce à la facilité de sa mise en œuvre et l’absence de contrainte de temps de calcul. o La méthode des ordonnées discrètes (MOD) ou approximation SN (Chandrasekhar,

1960) Aspects positifs La MOD est :

• adaptée au problème multidimensionnel et/ou à géométrie complexe ; • adaptée aux analyses de la distribution spatiale et angulaire de l’intensité d’énergie ; • adaptée au couplage avec d’autres modes de transports. • caractérisée par une erreur numérique faible.

Aspects négatifs La MOD

• induit une augmentation du degré de complexité de mise en œuvre pour les géométries sphérique, cylindrique, en deux et en trois dimensions ; • nécessite une optimisation des maillages et des schémas d’interpolation ;

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Analogie entre le photon et le phonon A

68

• nécessite une discrétisation angulaire fine pour mieux représentée la distribution angulaire de l’intensité ; • n’est pas adaptée à l’étude des milieux non homogènes ;

La méthode des ordonnées discrètes est identifiée comme la plus adaptée au cas du

transport monodimensionnel grâce à son élaboration assez aisée et un temps de calcul acceptable. o La méthode statistique de Monte Carlo (MC) (Modest, 1993, Brewster, 1992) Aspects positifs La méthode de MC :

• est bien adaptée au problème multidimensionnel et/ou à géométrie complexe ; • est bien adaptée aux analyses de la distribution spatiale et angulaire de l’intensité d’énergie ; • est bien adaptée à l’étude des milieux homogènes et non homogènes ; • offre la possibilité d’optimisation des erreurs statistique et numérique ; • est souvent prise comme une solution de référence ; • est aisée à mettre en œuvre par rapport aux méthodes numériques telles que la MOD, surtout dans le cas du calcul avec des géométries complexes et multidimensionnelles.

Aspects négatifs La méthode de MC est caractérisée par un temps de calcul excessif, même pour des cas simples. Cette contrainte la rend moins adaptée au couplage de différentes modes de transport.

I.2.4.4. Choix de la méthode de résolution de l’ETB pour l’étude des milieux poreux

Dans la deuxième partie de ce travail de thèse, nous étudions le transfert thermique radiatif dans les matériaux poreux homogènes (les pores sont répartis aléatoirement dans chaque milieu) monodimensionnelles (leur épaisseur est plus petite que les autres dimensions). La technique d’identification des paramètres nécessite à la fois une bonne connaissance de distribution angulaire des intensités traversant le milieu et une méthode de résolution rapide. A partir de ces informations et en tenant compte des caractéristiques de chaque méthode de résolution évoquées ci-dessus, la méthode 2-flux n’est pas un bon choix car elle ne peut pas satisfaire les besoins listés. La méthode de MC peut être envisageable, cependant à cause de la contrainte de temps de calcul, elle est à éviter. La MOD nous paraît la plus adaptée.

L’étude du transfert de chaleur par conduction dans les films minces nanoporeux est l’objet de la troisième et dernière partie de ce travail. Les matériaux étudiés sont complexes et non homogènes. Les pores ont des orientations fortement anisotropes. Les propriétés équivalentes caractérisant l’interaction phonon-pore sont encore mal connues. Tenant compte de ces spécificités, la méthode de MC semble le mieux adaptée à résoudre le problème. Conclusion Après avoir présenté les caractéristiques du photon et du phonon, l’analogie photon/phonon a été mise en évidence. Le photon et le phonon obéissent à la dualité onde corpuscule (ce sont des ondes-corpusculaires) et à la loi de distribution de Bose-Einstein qui donne leur nombre à une température et pour un état quantique donné. Leurs paramètres énergétiques : énergie, flux et intensité sont caractérisés par les mêmes formulations. Leur transport est gouverné par l’équation de transport de Boltzman (ETB) sous l’approximation du temps de relaxation.

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Analogie entre le photon et le phonon A

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En régime permanent, l’ETB peut être appliquée tant que la dimension caractéristique du matériau est plus grande que la longueur d’onde des porteurs d’énergie. Pour le transport de phonon, le système étudié ne doit pas trop s’écarter de son état d’équilibre pour que l’approximation du temps de relaxation soit valide.

Les caractéristiques générales du photon et du phonon sont résumées dans le tableau ci-dessous.

Tableau I : Analogie entre photon et phonon

Photon Phonon

Champ Onde électromagnétique Onde élastique

Vitesse de référence Vitesse de la lumière, 0c Vitesse du son dans le solide, 0v

Energie ω

Quantité de mouvement q

Caractéristiques ondulatoires oui Oui

Milieux de propagation Dans le vide et dans la matière

Uniquement en présence de matière

Polarisation Transverses perpendiculaire et parallèle

Longitudinale et transverses perpendiculaire et parallèle

Dispersion des vitesses non Oui‡ Espace de fréquence ou de

vecteur d’onde Infinie Finie#

Equation de transport ETB sous l’approximation du temps de relaxation

Distribution à l’équilibre Distribution de Bose-Einstein

Pour les matériaux hétérogènes, il est nécessaire de résoudre l’ETB. Pour le transport 1D dans les matériaux poreux homogènes, la méthode des ordonnées discrètes est la mieux adaptée, elle sera développée dans la partie II de ce travail. Pour les matériaux poreux non homogène, la méthode de Monte Carlo est la plus appropriée, elle sera développée dans la partie III pour étudier le transport de phonons dans des films nanoporeux.

‡, #, Ces propriétés seront détaillées dans la partie III consacrée au transport de phonon dans les matériaux diélectrique nanoporeux.

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Analogie entre le photon et le phonon A

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Références bibliographies Partie I Born M. and Wolf E., Principles of Optics (Pergamon Press, New York, 1968). Bohren, C. F., and Huffman, D. R., Absorption and Scattering of Light by Small Particles (Wiley, New York, 1983) Brewster, M. Q., Thermal Radiative Transfer and Properties (Wiley, New York, 1992) Chandrasekhar S., Radiative transfer (Dover publication, New York, 1960) Chen G. and Tien C. L., 1992, Partial coherence theory of thin film radiative properties, Journal of Heat Transfer, Vol. 114, pp. 311-318 Chung, J. D., Mc Gaughey, A. J. H., and Kaviany, M., 2004, Role of Phonon Dispersion in Lattice Thermal conductivity Modeling, Journal of Heat Transfer, Vol. 126, pp. 376-380. Kittel, C., Introduction to Solid State Physics (6th Ed., Willey, New York, 1983) Klemens, P. G., 1958, Thermal Conductivity and Lattice Vibrational Modes, in Solid State Physics, Vol. 7, pp. 1–98. Majumdar, A., 1993, Microscale heat conduction in dielectric thin films, Journal of Heat Transfer, Vol. 115, No. 7, pp. 7-16. Mandl, Statistical physics, (John Willey and Sons., New York, 1971) Modest M. F., Radiative Heat Transfer (McGraw-Hill, New York, 1993). Özisik M. N., Radiative Transfer and Interaction with Conduction and Convection (John Wiley and Sons, New York, NY, 1973) Prasher, R. S., 2005, Modification of Planck Blackbody Emissive Power and Intensity in Particulate Media Due to Multiple and Dependent Scattering, Journal of Heat Transfer, Vol. 127, pp. 903–910. Tien, C. L., Majumdar, A., and Gerner, F. M., Microscale Energy Transport, (Taylor and Francis, Washington, 1998) Tigglen, B. A., Lagendijk, A., van Albada, M. P., and Tip, A., 1992, Speed of Light in Random Media, Phys. Rev. B, Vol. 45, pp. 12233–12243. Vincenti, W. G., and Kruger, C. H., Introduction to Physical Gas Dynamics (John Wiley, New York, 1965) Ziman, J. M., Electrons and phonons (Cambridge university press, London, 2001)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

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PARTIE II TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX ABSORBANTS MICRO-POREUX

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

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Introduction Le rayonnement thermique est un mode de transfert d’énergie dans les milieux semi-transparents. Ainsi, la modélisation du transfert radiatif dans ces milieux joue un rôle important dans de nombreuses applications technologiques telles que la télédétection de la surface d’océan, la surveillance en temps réel des processus de fabrication des matériaux par imagerie infrarouge, l’imagerie médicale, le traitement de matériaux ou encore l’optimisation des isolants thermiques.

Une bibliographie étendue du transfert radiatif dans les milieux dispersés a été effectuée par Viskanta et Mengüç (1989), et Baillis et Sacadura (2000). Un milieu dispersé est souvent considéré comme continu, homogène, absorbant et diffusant. L’étude du transfert radiatif dans ces milieux nécessite une bonne connaissance des propriétés radiatives caractéristiques du matériau et la résolution de l’équation de transfert radiatif (ETR).

Depuis, de nombreuses années, beaucoup de travaux sur la résolution des équations de transport ont été menés. En effet, son importance dans le transport de photons, phonons, neutrons, ou électrons, non seulement dans les matériaux mais aussi dans le domaine de la météorologie et de l’astrophysique, a suscité l’intérêt des chercheurs. Comme on l’a déjà évoqué dans la première partie de ce travail, les méthodes de résolution existantes sont diverses (Modest, 1993, Siegel et Howell, 1992), elles s’étendent des méthodes simples et rapides aux méthodes complexes et lourdes. Cependant, la plupart d’entre elles ont été élaborées et appliquées pour résoudre des problèmes classiques représentant des cas idéaux. Notre apport concerne l’identification de la méthode de résolution appropriée au transfert radiatif monodimensionnel à travers un milieu diffusant et absorbant sans interface et son extension pour l’étude des milieux diffusants et absorbants avec interfaces de Fresnel. Ce sera l’objet du premier chapitre.

Depuis la fin XIXème siècle et le début du XXème siècle, l’étude des propriétés radiatives a suscité un grand intérêt, particulièrement pour la compréhension de la diffusion et de l’atténuation de la lumière par les particules comme le montrent les travaux de Rayleigh (1899) et de Mie (1908). Ces premiers travaux ont été généralement focalisés sur l’étude des particules sphériques et des fibres dans un environnement non absorbant. Plus récemment, l’étude des propriétés radiatives a pris une plus grande ampleur. Elle a été motivée par l’élaboration de nouveaux matériaux liée aux avancées technologiques (Howell et al., 1971, Brewster et Tien, 1982, Ishimaru et Kuga, 1982, Drolen et Tien, 1987, Cartigny et al., 1986, Kumar et Tien, 1990, Tancrez et Taine, 2004, Coquard et Baillis, 2004), et la nécessité de la compréhension des phénomènes de diffusion par des particules de forme arbitraire (Mischenko et al.,2000) et les particules dans un environnement absorbant (Mundy et al, 1974, Chylek, 1977, Bohren et Gilra, 1979, Chylek et Sudiarta, 2001, Sun et al., 2001, Lebedev et al., 1999, Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006a). Dans le second chapitre, nous nous focalisons sur la modélisation des propriétés radiatives des milieux absorbants contenant des pores fermés ou des billes creuses, de différentes fractions volumiques. Les modèles existants prenant en compte la diffusion simple et indépendante (faible concentration de diffuseurs) et la diffusion multiple et dépendante (forte concentration de diffuseurs) sont rappelés et discutés. La ou les approches les plus appropriées à prédire les propriétés radiatives de ces milieux sont identifiées. Le troisième chapitre est consacré à la caractérisation des propriétés radiatives de ces milieux par la méthode d’identification des paramètres (Nicolau et al., 1994, Hespel et al., 2003).

Les propriétés radiatives ainsi, que le transfert radiatif dans du verre contenant des bulles et dans un film de polymère contenant des billes creuses sont étudiées dans le dernier chapitre de cette partie. Une confrontation des résultats expérimentaux et ceux issus des modèles, sur les propriétés radiatives et les transmittances et réflectances est effectuée.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

73

L’influence du phénomène de diffusion dépendante dans le cas des diffuseurs de dimensions comparables à la longueur d’ondes est analysée.

Avant d’introduire ces différents chapitres, nous allons énumérer les hypothèses et les limitations adoptées dans ce travail. Hypothèses et limitations Dans le cadre de ce travail, nous nous limiterons au cas où les milieux environnant les pores ou les billes sont des milieux solides diélectriques. De plus, nous considérons les hypothèses suivantes :

• Nous nous intéressons à l’étude du transfert radiatif au sein des milieux soumis à un éclairement polychromatique collimaté. • Le milieu étudié d’indice de réfraction 10 ≠n est placé dans un environnement non participant d’indice de réfraction 1=envn . Par conséquent, le rayonnement subit un phénomène de réflexion et de réfraction lors de son interaction avec l’une des frontières du milieu que nous appelons aussi interfaces. • Le rayonnement est non-polarisé dit naturel. Alors, l’étude du processus de transport peut être restreinte aux grandeurs radiatives non polarisées. • La symétrie azimutale du rayonnement est considérée. Ainsi, l’intensité radiative et les propriétés radiatives sont supposées indépendantes de l’angle azimut. • La dimension de la surface d’incidence est très grande par rapport à l’épaisseur. Par conséquent, le transfert de rayonnement est monodimensionnel (1D). • L’épaisseur du milieu est grande par rapport aux longueurs d’ondes du rayonnement. Dans ce cas, le transfert radiatif est incohérent et les équations de transport établies dans la première partie de ce rapport de thèse sont applicables. • Le milieu environnant les particules ou les pores est absorbant. • Les pores ou les particules sont supposés sphériques, lisses, et polydispersés. Ils sont répartis de façon homogène et aléatoire dans le milieu absorbant environnant. Ainsi le milieu peut être considéré comme homogène. • Les propriétés optiques sont dépendantes de la longueur d’onde ou de la fréquence du rayonnement mais faiblement dépendent de la température dans le domaine spectral d’étude.

II.1. Transfert radiatif dans un milieu diffusant et absorbant avec des interfaces de Fresnel

Introduction

L’objectif de ce chapitre est de présenter la méthode de résolution de l’équation de transport de rayonnement monodimensionnel dans un milieu absorbant poreux avec des interfaces de Fresnel.

Dans un premier temps, l’équation de transport de rayonnement 1D dans un milieu absorbant et diffusant avec des interfaces de Fresnel est présentée avec les conditions aux limites qui lui sont associées. Ensuite, la méthode des ordonnées discrètes (MOD) est décrite en détail pour résoudre l’ETR. Le choix des paramètres de résolution, notamment de la quadrature angulaire est effectué. La MOD est validée avec les solutions exactes et les résultats de la littérature.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

74

II.1.1. Equations de transfert radiatif (ETR) dans un milieu absorbant et diffusant avec des interfaces de Fresnel

En appliquant les hypothèses citées ci-dessus à l’équation de transport généralisée établie dans la partie I (I.68), exprimée dans l’espace des longueurs d’onde, nous obtenons l’équation de transfert radiatif monodimensionnel :

[ ] ∫Ω ΩΘΦ+−−=∂

∂'

0 ')()',',(4

),,(),,()(),,( dzIzIzIzIz

zIλλ

λλλλλλ

λ ϕµπ

σϕµσϕµαϕµµ (II.1)

avec : z l’abscisse de l’intensité suivant l’épaisseur du milieu ; θµ cos= ; 'cos' θµ = ; Θ l’angle entre l’intensité incidente )',',( ϕµλ zI et celle diffusée ),,( ϕµλ zI au

point d’interaction z , défini par : ( )( ) ( )[ ]'cos'cos1cos1'coscoscos 221 ϕϕθθθθ −−−+⋅=Θ − (II.2)

où θ et ϕ sont les angles caractéristiques de la direction de propagation de l’intensité ),,( ϕµλ zI et 'θ et 'ϕ sont ceux caractéristiques de la direction de propagation de

l’intensité )',',( ϕµλ zI . La disposition de ces angles est indiquée sur la figure II.1.

0λI l’intensité spectrale du corps noir à la température d’équilibre.

λα et λσ le coefficient d’absorption et de diffusion du milieu homogène équivalent. )(ΘΦ la fonction de probabilité de diffusion appelée aussi fonction de phase de

diffusion (Brewster, 1992, Modest, 1993).

( )',',, ϕθϕθ=Θ'θ

θ

ϕ

z

z z

λ'I

λI

Figure II.1 : Disposition des angles caractéristiques de l’intensité incidente λ'I et de celle diffusée λI

Par la suite, nous notons )',',( ϕµλ zI par λ'I et ),,( ϕµλ zI par λI . En considérant la

symétrie azimutale du rayonnement, l’équation (II. 1) devient :

( ) ∫− Φ+−−=∂

∂ 1

10 '),'('

2µµµσσαµ λλ

λλλλλλ

λ dIIIIz

I (II.3)

Si de plus, la source de rayonnement est modulée et le système d’acquisition est synchronisé avec la source, comme dans l’expérimentation utilisant un spectromètre à transformé de Fourier, l’intensité émise par le milieu, 0

λλα I , peut être omise. Ainsi, l’équation de transport se réduit à :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

75

∫− Φ+−=∂∂ 1

1'),'('

2µµµω

τµ λλ

λλ

λλ dIII (II.4)

où nous avons utilisé les notations conventionnelles suivantes : Du coefficient d’extinction :

λλλ σαβ += ; (II.5) De l’épaisseur optique à l’abscisse z :

zλλ βτ = ; (II.6) De l’albédo de diffusion

λλ

λ βσω = . (II.7)

II.1.1.1. Conditions aux limites

Les conditions aux limites décrivent les intensités quittant les interfaces soit vers l’intérieur soit vers l’extérieur du milieu, comme l’illustre la figure II.2. Elles dépendent généralement de la nature des interfaces (opaques, réfléchissantes, et/ou réfractantes) et de ses rugosités.

Nous sommes limités à l’étude des matériaux diélectriques, alors les interfaces peuvent réfléchir et réfracter le rayonnement.

Considérons le modèle d’interface monodimensionnel soumis à un rayonnement incident, représenté sur la figure II.3. Nous désignons par zσ la hauteur quadrique moyenne des pentes définie par :(Hespel, 1999)

[ ]∫ −=Lz dxxzz

L2)(1σ , (II.8)

et par zτ la longueur moyenne de corrélation de surface : (Hespel, 1999)

( ) [ ][ ]∫ +−−−

=−L z

zdxxzzxzz

Le )()(1

21 τ

τσ (II.9)

avec : L la longueur de l’interface ; z la hauteur moyenne définie par :

∫=L

dxxzL

z )(1 (II.10)

iθ l’angle entre le rayonnement incident et la normale au plan d’incidence. e est le nombre exponentiel

x

z

iθPlan tangent

Lx =0=x

Figure II.2 : Illustration d’une interface monodimensionnelle soumis à un rayonnement

incident

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

76

Figure II.3 : Domaine de validité des modèles d’interaction rayonnement-surface en fonction des paramètres géométriques zσ , zτ , de l’angle d’incidence, iθ , et de la longueur d’onde, λ ,

du rayonnement. (Tang et Buckius, 2001)

Selon le critère de Rayleigh (Beckmann et Spizzichino, 1963), quand 125.0/cos <λθσ iz où λ est la longueur d’onde du rayonnement incident et iθ son angle

d’incidence défini sur la figure II.2, l’interface peut être considérée comme lisse, par conséquent, l’interaction rayonnement-matière est gouvernée par la loi de réflexion et de réfraction de Fresnel. Cependant, quand 125.0/cos >λθσ iz , la surface est optiquement rugueuse. Les modèles existants dans la littérature sont résumés sur la figure II.3 (Tang et Buckius, 2001) dont nous pouvons les séparés en deux catégories :

Pour 2.0/cos125.0 << λθσ iz et 2/ >zz τσ , la description du rayonnement en onde est nécessaire. Les solutions de l’interaction rayonnement-matière sont obtenues à partir de la résolution des équations d’ondes électromagnétiques (Thorsos, 1987, Sanchez-Gil et Nieto-Vesperinas, 1991). L’approche la plus répandue est celle de Kirchoff (Beckmann et Spizzichino, 1963, Kong, 1975), basée sur l’approximation des plans tangents. En effet, le facteur de réflexion et de transmission locale, en un point particulier de la surface, est supposé être celui d’un plan infini tangent à la surface en ce point (figure II.2). Pour que ce modèle soit plus complet, une extension prenant en compte la diffusion multiple et l’effet d’ombrage au niveau de la surface est nécessaire (Liszka et McCoy, 1982).

Pour 2.0/cos >λθσ iz et 2/ <zz τσ , la rugosité de la surface est suffisamment importante permettant la validité des lois de l’optique géométrique. Le problème d’interaction rayonnement matière peut être analysé en utilisant la technique de tracé de rayon (approche de l’optique géométrique) ou la méthode statistique de Monte Carlo (Tang et Buckius, 1997).

Pour les frontières rugueuses, la résolution du problème d’interaction du rayonnement-matière est complexe et fastidieuse. Parmi les travaux existants, très peu concernent le cas des surfaces diélectriques (Tang et Buckius, 2001, Caron et al., 2002) mais la plupart se sont focalisés sur l’étude des surfaces opaques ou métalliques (Beckmann et Spizzichino, 1963, Tang et Buckius, 1997, Leyva-Lucero et al., 1999). Dans certaines applications comme dans l’expérience de diffusion de la lumière où la connaissance précise de la distribution angulaire du rayonnement quittant le milieu est indispensable, l’étude approfondie de l’interaction

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

77

rayonnement-interface est obligatoire. Cependant dans la majorité des cas, notamment celui du transfert thermique radiatif où la distribution directionnelle de la luminance en dehors du milieu a peu d’importance, l’utilisation d’une interface équivalente est plus avantageuse. Une interface équivalente est une surface qui a les mêmes propriétés radiatives hémisphériques que les surfaces réelles.

Pour simplifier la présentation des conditions aux limites, le cas des interfaces lisses (appelées aussi interfaces de Fresnel) est présenté par la suite.

Milieu étudié, 000 κ+= jnm

0>µµ ei ,

0<µµ ei ,

λ,Q0

),(I i 00 >µλ

),e(I i 0<µλ

),e(I e,t 0>µλ

),e(I e,t 0>µλ

z

Milieu environnant, envn iθ 0Ωd

Milieu environnant, envn

0=z

ez =

Figure II.4 : Conditions aux limites associées à un milieu plan (1D) avec interfaces de Fresnel soumis à un rayonnement incident collimaté

Considérons le cas illustré sur la figure II.4 : un flux de rayonnement collimaté, λ,0Q ,

incliné d’un angle iθ par rapport à la normale à l’interface, est incidente en l’abscisse 0=z . Le milieu environnant est indexé par env et le milieu étudié indexé par 0 . D’après la définition d’un flux directionnel, λ,Q0 s’écrit en fonction de l’intensité λ,I0 par : (Siegel et Howell, 1981)

0000 Ωµ= λλ dIQ ,, (II.11)

avec λ,I0 l’intensité incidente associée à λ,Q0 , icos θ=µ0 , et 0Ωd l’angle solide contenant le flux de rayonnement.

D’après la figure II.4, nous pouvons distinguer deux types de condition aux limites : )(i des conditions aux limites internes (CLI) qui décrivent les intensités quittant les frontières pour l’intérieur du matériau et vont servir à la résolution de l’ETR (II.4) ; )(ii les conditions aux limites externes (CLE) qui décrivent les intensités quittant les frontières pour le milieu environnant. A partir des CLE sont déterminées les transmittances (directions 0>η ) et les réflectances (directions 0<η ) qui seront définies plus tard.

Le milieu environnement est supposé faiblement absorbant, alors il peut être caractérisé seulement par son indice de réfraction λ,envn . Quant au milieu étudié (la matrice environnant les diffuseurs), il peut absorber le rayonnement dépendant de la longueur d’onde de ce dernier. La matrice est donc caractérisée par son indice complexe de réfraction

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

78

λλλ κ+= ,,, jnm 000 où λ,n0 et λκ ,0 se réfèrent respectivement à l’indice de réfraction et d’absorption.

II.1.1.1.1. Conditions aux limites internes (CLI) Généralement, les conditions aux limites sont déterminées à partir du bilan d’énergies mises en jeu au niveau de l’interface (Siegel et Howell, 1981). Il est montré que les intensités quittant l’interface pour l’intérieur du milieu peuvent s’écrire comme suit : (Baillis et al., 2004 ; Randrianalisoa et al., 2006b)

( ) ( ) ( ) ( )00002

21 0100 µδ−+µ−=µ λµµ→λλλ ,Irm,Ir,I ,i,env,effii 0i >µ (II.12)

( ) ( )ienvi ,eIr,eI µ−=µ λ→λ 0 0i <µ (II.13) avec :

jir → la réflectivité de Fresnel à l’interface pour un rayonnement incident du milieu i et vers le milieu j .

λ,effm l’indice de réfraction effectif de l’interface, son expression sera donnée plus tard.

i,µµδ 0 la fonction delta ou le symbole Kronecker défini par :

⎩⎨⎧

µ≠µµ=µ

=δ µµ0

00 0

1

i

ii, si,

si, (II.14)

Le premier terme du second membre de (II.12) et le terme du second membre de (II.13) proviennent respectivement des intensités diffusées dans le volume qui sont réfléchies spéculairement par les frontières. Le second terme du second membre de (II.12) est la fraction de rayonnement externe transmise à travers l’interface en 0=z .

Quand la matrice environnant les diffuseurs est faiblement absorbante avec un indice d’absorption λκ ,0 tel que 20 10−λ <κ , , correspondant à la plupart des cas des matériaux diélectriques dans le domaine de longueur d’onde visible et proche infrarouges variant de

mà. µ470 , les réflectivités 0→envr et envr →0 peuvent être déterminées entièrement à

partir des indices de réfraction λ,n0 et envn en utilisant les relations de Fresnel (Brewster, 1992). Pour tout angle d’incidence iθ tel que °<θ 15i , la réflectivité 0→envr peut être donnée par la réflectivité de Fresnel pour un rayonnement incidence normale à l’interface :

( )( )2

2

01

1

+

−=

λ

λ→

,eff

,effenv

m

mr (II.15)

où l’indice relatif de réfraction λ,effm est défini par :

env,,eff n/nm λλ = 0 (II.16) A cause de la diffusion par les hétérogénéités (particules ou pores) dans le milieu étudié, les rayonnements internes incidents sur les frontières n’arrivent pas toujours perpendiculairement à la surface. Alors, la réflectivité envr →0 dépend de l’angle d’incidence du rayonnement par rapport à la normale à la frontière :

⎥⎦

⎤⎢⎣

⎡θ+θθ−θ+

θ+θθ−θ=→ )(tg

)(tg)(sin)(sinr

exin

exin

exin

exinenv 2

2

2

20 2

1 (II.17)

où iin cos µ=θ −1 est l’angle entre le rayonnement interne et la normale à la surface.

eex cos µ=θ −1 est l’angle entre le rayonnement réfracté vers le milieu environnant et la

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

79

normale à la surface. Les angles inθ et exθ sont reliés par la loi de Snell : (Hottel et Sarofim, 1967)

exin,eff sinsinm θ=θλ (II.18)

Quand le milieu environnant les diffuseurs est fortement absorbant ( 20 10−λ >κ , ), les réflectivités et l’indice relatif de réfraction deviennent aussi dépendants de l’indice d’absorption λκ ,0 . Il est montré que: (Hottel et Sarofim, 1967)

+ Pour un rayonnement se propageant du milieu env vers le milieu 0 d’angle d’incidence iθ par rapport à la normale à la frontière, la réflectivité 0→envr est donnée par :

⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

⎥⎦

⎤⎢⎣

⎡+θ++θ−+

+µ++µ−=→ 22

22

220

2200 1

21

btanna(btanna(

b)na(b)na(r

ienv

ienv

env

envenv (II.19)

avec : 0µ=θ )cos( i

)n/n(sin)n/()n/n(

sin)n/()n/n(na

,env,,ienv,env,

ienv,env,env

20022020

220202

4

2

λλλλλ

λλ

κ+θ−κ−+

θ−κ−=

a/nb ,, λλκ= 00 + pour un rayonnement se propageant du milieu 0 vers env , avec une incidence d’angle iin cos µ=θ −1 par rapport à la normale à la frontière et une direction de réfraction d’angle eex cos µ=θ −1 telle que :

in,effex sinm~sin θ=θ λ , (II.20)

la réflectivité envr →0 est donnée par :

⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

⎥⎦

⎤⎢⎣

⎡+θ++θ−+

+µ++µ−=→ 22

22

22

220 1

21

'btann'a('btann'a(

'b)n'a('b)n'a(r

exenv

exenv

eenv

eenvenv (II.21)

Les paramètres 'a et 'b sont respectivement définis de la même manière que a et b , sauf que dans l’expression du paramètre 'a , on utilise l’angle exθ à la place de iθ .

Dans (II.21), on peut remarquer que pour calculer la réflectivité, il faut déjà connaître l’angle de réfraction exθ . Ce dernier étant relié à l’angle d’incidence iθ par la relation (II.20) dans laquelle l’indice apparent de réfraction λ,effm~ est donné par : (Hottel et Sarofim, 1967)

222 asinnm~ ex,env,eff +θ= λλ (II.22)

En pratique, connaissant l’angle d’incidence iθ , l’angle exθ est déterminée par itération en utilisant (II.20) et (II.22).

II.1.1.1.2. Conditions aux limites externes (CLE) De la même manière que ci-dessus, les intensités quittant les interfaces pour le milieu environnant le milieu étudié sont données par : (Baillis et al., 2004 ; Randrianalisoa et al., 2006b)

( ) ( ) ( ) ( )eenv,effe,e,enve ,Irm,Ir,I µ−+µ−δ=µ λ→−

λλµ−µ→λ 0100 02

000 0e <µ (II.23)

( ) ( ) ( )eenv,effe ,eIrm,eI µ−=µ λ→−

λλ 02 1 0e >µ (II.24)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

80

Le premier terme du second membre de (II.23) est la partie réfléchie du flux externe incident l’abscisse 0=z . Le second terme du membre à droite de (II.23) et le second membre de (II.24) sont respectivement les intensités réfractées en abscisse 0=z et ez = , provenant du milieu 0 . Remarque : Quand le milieu 0 est fortement absorbant, l’indice effective de réfraction λ,effm~ est utilisé à

la place de λ,effm dans (II.12), (II.13), (II.23) et (II.24).

II.1.1.2. Grandeurs physiques radiatives II.1.1.2.1. Rayonnement incident

Le rayonnement monochromatique incident en l’abscisse z représente la somme du rayonnement monochromatique incident provenant de toutes les directions de l'espace. Il est défini par :

∫ Ω=π λλ ϕθ

4),,()( dzIzG (II.25)

avec ϕθθ=Ω ddsind dont [ ]π∈θ ,0 et [ ]π∈ϕ 2,0 . En considérant la symétrie azimutale du rayonnement, l’intensité est indépendante de

l’angle azimut ϕ , ainsi l’intégration dans (II.25) se simplifie :

∫−=1

1),(2)( µµπ λλ dzIzG (II.26)

L’intégrale de l’équation (II.26) sur tout le domaine spectrale définie le rayonnement total incident :

∫ ∫∞

−=

0

1

1),(2)( λµµπ λ ddzIzG (II.27)

II.1.1.2.2. Flux radiatif

Le flux de rayonnement joue en rôle important dans le calcul de transfert radiatif. Son expression monochromatique au point d’abscisse z peut être écrite sous la forme :

),(2)(1

1∫−=Φ µµµπ λλ dzIz (II.28)

Son intégration sur toutes les longueurs d’ondes donne le flux de rayonnement total :

∫ ∫∞

−=Φ

0

1

1),(2)( λµµπ λ ddzIz (II.29)

II.1.1.2.3. Transmittances et réflectances

La transmittance et la réflectance d'un milieu donné peuvent être définies selon la nature du rayonnement incident : flux directionnel ou hémisphérique, ou selon le type de la mesure radiatif effectué : flux bidirectionnelle ou hémisphérique.

o Transmittance et réflectance bidirectionnelles spectrales La transmittance bidirectionnelle est le rapport de l’intensité du rayonnement transmis à travers le milieu en ez = dans une direction donnée et du flux radiatif externe incident en

0=z , dans un angle solide élémentaire 0Ωd :

00,0 d),(2),(

Ω=

µµπµ

λλ

λ IeIeT e

ebd avec 0>µe (II.30)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

81

Le terme, o, dI Ωµλ 00 représente le flux d'énergie spectral par unité de surface, incident

sur le milieu avec d’angle d’incidence 01 µ=θ −cosi . Si 0Ωd est petit, le faisceau incident est dit collimaté, sinon si 0Ωd vaut π2 , l'incidence est dite hémisphérique. L’intensité ( )e,eI µλ est définie selon la relation (II.24).

La réflectance bidirectionnelle est définie de manière analogue à la transmittance bidirectionnelle, mais cette fois en relation avec l’intensité de rayonnement sortant en face arrière du milieu, c’est à dire en 0=z :

00,0 d),0(2),0(

Ω=

µµπµ

λλ

λ IIR e

ebd avec 0<µe (II.31)

Dans (II.31), ),0( eI µλ est l’intensité définie selon la relation (II.23).

o La transmittance et réflectance hémisphériques spectrales La transmittance hémisphérique est le rapport du flux transmis à travers le milieu dans un angle solide srπ2 et du flux incident sur le milieu. Dans notre cas, le flux incident est directionnel caractérisé par un angle solide élémentaire 0Ωd , la transmittance est dite

directionnelle-hémisphérique, notée hdT −λ :

00,0

1

0d

d),(2

Ω=∫−

µ

µµµπ

λ

λλ I

eIT

eeehd (II.32)

La réflectance directionnelle-hémisphérique, notée hdR −λ , est définie de manière

analogue à (II.32), mais cette fois en relation avec le flux du rayonnement réfléchi :

00,0

0

1d

d),0(2

Ω=∫−−

µ

µµµπ

λ

λλ I

IR

eeehd (II.33)

II.1.2. Résolution de l’ETR

II.1.2.1 Méthode des ordonnées discrètes II.1.2.1.1. Choix de la méthode

Comme nous l’avons déjà évoqué dans la première partie, le choix de la méthode de résolution dépend de plusieurs paramètres. Dans cette étude, le choix est principalement dicté par la nécessité d’avoir une distribution angulaire d’intensité radiative en tout point du milieu. Parmi les méthodes existantes, la méthode des ordonnées discrètes (MOD) largement utilisée en transfert radiatif nous paraît la plus adaptée. Cette méthode est détaillée ci-dessous.

II.1.2.1.2. Principe de la méthode Soit )(∆f une fonction de variable directionnelle ∆ . Considérons l’intégrale de )(∆f dans l’espace sphérique srπ4 :

∫ Ω∆π4

)( df (II.34)

La méthode des ordonnées discrètes consiste à remplacer l’intégrale angulaire par une somme discrète appelée quadrature :

∑∫=

∆=Ω∆Mb

iii fwdf

14)()(

π (II.35)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

82

où l’espace angulaire a été discrétisé en Mb directions distinctes i∆ auxquelles on a associé à chacune un poids iw .

L’utilisation de l’équation (II.35) pour le calcul des intégrales angulaires constitue le seul outil commun des différents schémas des MOD. De nombreuses possibilités de distinctions apparaissent, notamment pour la formulation des quadratures numériques (multiples variantes de choix des directions discrètes i∆ et des poids associés iw ).

Dans ce qui suit, nous rappelons l’utilisation de la MOD pour résoudre l’ETR en une dimension (1D) dans le cas de coordonnées cartésiennes. Nous nous intéressons à la solution de l’équation de transport (II.4) à travers le milieu présenté dans la figure II.5. Les conditions aux limites associées à cette équation sont données par les relations (II.12) et (II.13).

Dans un premier temps, la méthode des ordonnées discrètes appliquée à l’équation (II.4) consiste à discrétiser le domaine angulaire et spatial.

o Discrétisation angulaire En appliquant le principe de la discrétisation angulaire décrit ci-dessus au terme intégral de la relation (4), celle-ci devient :

∑=

Φ+−=∂∂ Mb

ijiiij

z

jj IwI

I

1,,

,

, ),(2

µµωτ

µ λλλ

λλ

λ Mb,j 1= (II.36)

où Mb est le nombre total de direction de discrétisation dans l’intervalle ],[ 11− à l’intérieur du milieu dont le poids associé à chaque direction i est est iw . La direction discrète dans laquelle les intensités seront calculées est indexée par j .

Dans la relation (II.36) et par la suite, l’indice spectral est omis pour alléger l’écriture. Le calcul des grandeurs radiatives telles que le flux de rayonnement, le rayonnement incident, la transmittance et la réflectance hémisphériques nécessite aussi une discrétisation angulaire. Dans le cas avec symétrie azimutale, les grandeurs discrétisées sont : Le rayonnement incident :

∑=

=Nd

iii zIwMbzG

1),(2)( µπ (II.37)

Le flux de rayonnement:

∑=

=ΦMb

iiii zIwz

1),(2)( µµπ (II.38)

La transmittance hémisphérique :

00,0

2/

1d

),('2

Ω=

∑=−

µ

µµπ

λI

eIwT

Nd

iiii

hd (II.39)

La réflectance hémisphérique:

00,0

2/d

),0('2

Ω=

∑=−

µ

µµπ

λI

IwR

Mb

Mbiiii

hd (II.40)

Dans (II.37) et (II.38), Nd se réfère au nombre de directions associé à la quadrature à l’extérieur du milieu. Le nombre de directions Nd peut être différent de Mb comme nous le verrons plus tard.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

83

o Discrétisation spatiale L’équation (II.36) est écrite pour toutes les directions j allant de 1 à Mb . Ainsi, nous aboutissons à un système d’équations aux dérivées partielles (EDP). En subdivisant le domaine spatial en M petites tranches juxtaposées comme l’illustre la figure II.5, le système EDP est transformé en un système d’équations algébriques susceptible d’être résolu avec une méthode itérative. Le centre de chaque tranche représente un nœud indexé par k . Les intensités, k,jI , au nœud k et dans les directions Mb,j 1= seront calculées au centre de la tranche. La méthode mettra en œuvre les intensités sur les deux faces limites de la tranches. La face supérieure de la tranche k est indexée par 21 /k + tandis que la face inférieure est indexée par 21 /k − . La tranche k a une épaisseur ke∆ .

z

0<µµ ij ,

0>µµ ij ,

M

k+1/2

M-1/2

• kk-1/2

1/21

3/2

M+1/2 ez =

0=z

ke∆

Figure II.5 : Discrétisation spatiale du milieu en plusieurs tranches

Une fois le domaine discrétisé, l’équation (II.36) est intégrée sur chaque tranche. Pour la tranche k , nous avons :

∑ ∫∫∫= ∆∆∆

Φ+−=∂

∂ Mb

i kekijii

kekj

ke

kjj dzIwdzIdz

zI

1,,

, ),(2

µµωβ

µ Mb,j 1= (II.41)

L’intégrale de la partie à gauche de l’équation est remplacée par une intégrale linéique conduisant à :

βµ

βµ 2/1,2/1,, +−

−=

∂∂

∫ kjkjj

ke

kjj

IIdz

zI

(II.42)

où 21 /k,jI − et 21 /k,jI + sont respectivement l’intensité aux limites inférieure et supérieure de la tranche k .

Pour les autres intégrales, la valeur des intensités est considérée comme constante dans chaque élément de volume et égale à leur valeur moyenne :

kk,ike

k,i eIdeI ∆=∫∆

M,ketMb,i 11 == (II.43)

La forme discrétisée de l’équation de transport au nœud k est alors : ( )

∑=

+− Φ∆+∆−=− Mb

ikijii

kkkj

kjkjj IweeIII

1,,

2/1,2/1, ),(2

µµωβ

µ Mb,j 1=

(II.44) Comme nous avons déjà mentionné dans la première partie de cette étude (cf. partie I,

section I.2.2.1), chaque tranche ke∆ du milieu est contrainte à une dimension maximale :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

84

1<<∆β=τ∆ kk e (II.45) La condition suivante est souvent utilisée : (Brewster, 1992)

10.k ≈τ∆ (II.46)

• Maillage variable Pour un maillage variable, l’épaisseur de la tranche est variable selon une loi. Ceci est intéressant pour des milieux de forte épaisseur optique où la variation du champ d’intensité a lieu près des frontières. Un maillage de type Tchebychev peut alors être utilisé. Dans ce cas, la dimension des volumes de contrôle est donnée par :

⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛π−⎟

⎠⎞

⎜⎝⎛ −π=∆

Mkcos

Mkcosek

121 M,k 1= (II.47)

• Maillage régulier

Pour un maillage régulier, les volumes de contrôle ont la même dimension, c’est à dire :

Meee...e...ee Mk =∆=∆=∆=∆=∆ 21 (II.48)

Dans la plupart des cas, le maillage régulier est bien adéquat. Ce maillage sera adopté dans cette étude.

II.1.2.2. Algorithme de résolution de l’ETR Sur chaque tranche, l’équation (II.44) a trois inconnus : )(i l’intensité au centre de la tranche,

k,jI , et les intensités aux frontières, )(ii 21 /k,jI − et )(iii 21 /k,jI + . Pour réduire le nombre d’inconnu, on impose une loi de variation de l’intensité à l’intérieur de la tranche :

2/1,2/1,, )1( −+ −+= kjkjkj III υυ (II.49)

où υ est une pondération, variant entre 0 et 1, choisie en fonction de la variation spatiale de l’intensité.

La relation (II.49) nous permet d’éliminer l’une des intensités inconnues aux frontières : pour les directions 0>µ j :

υυ 2/1,,

2/1,)1( −

+−−

= kjkjkj

III (II.50)

pour les directions 0<µ j :

υυ−

−= +

− 12/1,,

2/1,kjkj

kjII

I (II.51)

En introduisant la relation (II.50) puis (II.51) dans la relation (II.44), nous déterminons l’intensité dans la tranche k par :

ekj

k,j/k,jjk,j

SII

∆υβ−µυβ−µ

= − 21 0>µ j (II.52)

ekj

kjkjjkj

SII

∆−+−+

= +βυµ

βυµ)1(

)1( ,2/1,, 0<µ j (II.53)

où k,jS est appelé terme source tel que :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

85

∑=

Φ∆=Mb

ikijii

kkj IweS

1,, ),(

2µµω (II.54)

La résolution des équations (II.52) et (II.53) se fait de manière progressive. En supposant que les conditions aux limites et les intensités intervenant dans le terme source sont connues, la méthode consiste à résoudre (II.52) c’est à dire pour les directions jµ positives à partir du nœud 1=k jusqu’au noeud Mk = de manière croissante, et à résoudre (II.53) pour les directions jµ négatives à partir du nœud Mk = jusqu’au noeud 1=k avec une progression décroissante.

Ainsi, connaissant l’intensité au centre de la tranche k , l’autre intensité inconnue de la face de cette tranche est obtenue en utilisant la relation (II.50) ou (II.51). Après, on passe à la tranche adjacente et ainsi de suite, jusqu’à la détermination du champ des intensités dans tout le domaine.

Pendant le calcul du champ d’intensité, les intensités aux frontières du domaine et celles intervenant dans le terme source sont supposées connues. En réalité, ces intensités ne sont pas connues au départ mais sont à déterminer. Dans ce cas, la méthode de résolution se fait de manière itérative: les intensités avant et après la résolution de l’équation (44) sont comparées. Tant que leurs différences sont supérieures à une tolérance donnée, la résolution est répétée en utilisant les nouvelles valeurs des intensités comme valeurs de départ. L’itération s’arrête quand la tolérance prédéfinie est satisfaite.

II.1.2.2.1. Schémas d’interpolations spatiales

Différents schémas d’interpolation consistant à fixer la valeur de la pondération, υ , sont proposés dans la littérature.

o Schéma diamant : C’est le schéma d’interpolation le plus utilisé. Ce schéma considère que l’intensité au centre du volume de contrôle est égale à la moyenne arithmétique des intensités sur ces frontières. Ceci fixe la valeur du coefficient d’interpolation υ à 50. .

Ce schéma peut conduire à des intensités négatives physiquement irréelles et pouvant parfois être à l’origine des effets d’instabilités numériques comme des oscillations (Moura, 1999). Etant donnée que l’intensité est une quantité positive, une procédure proposée par Carlson et Lathrop (1968) consiste à remettre à zéro l’intensité lorsqu’elle est devenue négative.

Fiveland (1987) a proposé un critère à respecter pour le pas du maillage des volumes de contrôle afin d’éviter les intensités négatives avec le schéma diamant et permet ainsi d’éviter leurs remisent à zéro. La dimension du volume de contrôle dans le cas du maillage régulier est donné par :

jµτ min4.0<∆ Mb,j 1= (II.55)

o Schéma step : Le schéma step considère que l’intensité au centre du volume de contrôle est égale à l’intensité en aval de sa frontière selon la direction de propagation. Dans ce cas, la pondération prend la valeur :

1=υ 0>µ j (II.56)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

86

0=υ 0<µ j (II.57)

Ce schéma donne toujours des intensités positives, mais il nécessite un nombre de volume de contrôle assez important pour atteindre la convergence.

o Schéma exponentiel : Pour obtenir une meilleure approximation de la relation de fermeture, Carlson et Lathrop (1968) ont proposé d’utiliser la solution formelle de l’équation de transfert radiatif pour un volume de contrôle où le terme source est constant à chaque itération (il n’est plus dépendant de la luminance). Une équation simplifiée est obtenue :

)z(zdz

d S)I(I =+β

µ (II.58)

L’équation (II.58) peut se mettre sous la forme généralisée : 0),(),( =+ dIzIBdzzIA (II.59)

avec : ( ) )/exp(),( jzSIzIA µβ−=

)/exp(),( jj

zzIB µβµβ=

L’équation (II.59) est une équation différentielle exacte et sa solution générale est de la forme : (Riley et al., 1998)

( )∫∫ +−=+= )()/exp()(),( IFdzzSIIFdzzIAC jµβ (II.60)

avec :

)(IF satisfait la relation ),( zIBIC =

∂∂ , qui implique que ')( CIF = est une constante.

La relation (60) peut être intégré sans difficulté : ( ) ( )jj zSzICC µβµβ /exp/exp' −=− (II.61)

La constante 'CC − est déterminée en appliquant la condition aux limites pour une tranche k sur le nœud 21 /k − :

2121 /k,j/k,j SI'CC −− −=− (II.62) En supposant que le terme source S est constant sur le volume de contrôle, l’intensité dans la direction j , au noeud 21 /k + , dont z vaut e∆ , est donnée par (61) :

)e1(e j,j1/2-kj,1/2k,a

kja

j SII −−+ −+⋅= (II.63)

avec : j

je

µβ ∆=a

Pour le calcul de la luminance au centre du volume de contrôle, on substitue (63) dans (44) intégrée sur un volume de contrôle et on obtient ainsi le schéma exponentiel :

kj,kj,1/2-kj,1/2,j

j =e

SIII k +

∆−+

βµ (II.64)

La combinaison de (II.63) et (II.64) donne :

[ ]j

kj,jjj

j1/2-kj,kj, )e1(e1

aS

aa

II aa

−−

−−+−= (II.65)

En utilisant les équations (II.49), (II.63) et (II.65), on peut définir le coefficient υ comme :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

87

)1(

1ja

j

jaj

jea

ea−

−⋅

−+=υ Mb,j 1= (II.66)

Pour le schéma exponentiel les luminances sont toujours positives, mais υ est alors fonction de jµ et prend une valeur différente pour chaque direction j considérée. o Schéma intégral : Un autre schéma un peu similaire au schéma exponentiel est la formulation intégrale. El Wakil (1991) a appliqué cette formulation pour une géométrie bidimensionnelle cartésienne d’un milieu gris. De Miranda (1995) l'a adaptée pour un problème monodimensionnel relatif toujours à un milieu gris. Dans ce cas, l’équation (II.63) est utilisée pour le calcul de

21 /k,jI + . Toutefois, k,jI , pour le cas d’une géométrie 1D, est calculé en considérant un demi-volume de contrôle :

)1(e jkj,j1/2-kj,1/2k,aa

j eSII −−+ −+⋅= (II.67)

)1(e 2/jkj,2/j1/2-kj,k,

aaj eSII −− −+⋅= (II.68)

De ces deux relations on tire l'expression de υ :

ja

/jaj

ee

−−=υ1

1 2 Mb,j 1= (II.69)

A nouveau une pondération υ fonction de jµ est obtenue, cette dernière donne toujours des luminances positives.

La Figure II.6 compare la variation de υ en fonction de l'épaisseur optique de la tranche e∆β=τ∆ pour les quatre schémas décrits ci-dessus et pour les directions 1=µ j et

140.j =µ On peut noter que quand la direction est proche de la direction parallèle à la

tranche, c’est à dire 0→µ j , les schémas exponentiel et intégral convergent vers le schéma

step. L’évolution de la pondération υ pour les directions négatives ( 0<µ j ) est symétrique à

l’évolution de υ pour les directions 0>µ j par rapport à l’axe 50.=υ .

Une analyse comparative de la convergence des différents schémas de fermeture a été effectuée par Moura (1999) pour différents types de milieu : )(i milieu purement absorbant,

)(ii purement diffusant, )(iii absorbant et diffusant avec une diffusion isotrope et )(iv anisotrope. Différentes conditions aux limites ont été testées à savoir des frontières noires émissives, et des frontière soumises à un rayonnement incident collimaté. Moura (1999) concluait qu’en terme de convergence et de précision, le schéma diamant ( 50.=υ ) est le plus efficace pour toutes les différentes situations étudiées.

Vu la diversité de cette précédente analyse, nous pouvons supposer que cette conclusion est aussi valable pour le cas des milieux absorbants et diffusants ayant des frontières semi-transparentes soumises à un rayonnement incident collimaté.

Le maillage spatial peut être dicté selon la relation suivante qui vérifie à la fois le critère de validité de l’ETR et de précision du schéma diamant :

[ ]jµτ min4.0,1.0min ×=∆ Mb,j 1= (II.70)

Cependant, avec la méthode des ordonnées discrètes pour résoudre l’ETR, le critère de Fiveland (II.55) satisfait systématiquement la relation (II.70).

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

88

0 2 4 6 8 100.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1.0

intégral exponentiel step diamant

µi=0.14

µi=1

Fonc

tion

de p

ondé

ratio

n υ

Epaisseur optique de la tranche ∆τ

Figure II.6: Comparaison de la fonction de pondération υ des quatre schémas d’interpolation

en fonction de l'épaisseur optique de la tranche τ∆ et pour deux directions différentes de l’intensité.

II.1.2.2.2. Quadratures angulaires

La quadrature angulaire, c’est à dire l’ensemble des directions et les poids associés doivent vérifier l’un des critères suivants :

∑∫=− ⎩

⎨⎧

∀∀+

==Nd

j

kjjk

impairkpairkk

wd1

1

1 0)1/(2

µµµ (II.71)

∑∫= +

==2/

1

1

0 11Nd

j

kjj

kk

wd µµµ (II.72)

L’exposant k pour l’intégrale dans l’intervalle 1− à 1 est appelé ordre des moments de l’intégration. Pour l’intégration dans l’intervalle 0 à 1 , k est appelé ordre des demi-moments.

Différentes quadratures peuvent être utilisées pour calculer les intégrales angulaires : o Quadratures régulières :

Les méthodes d’intégration classiques comme celles de Simpson et des trapèzes peuvent être utilisées pour évaluer les intégrales angulaires (Hottel et Sarofim, 1968, 1970). Cependant, elles nécessitent un grand nombre de direction pour aboutir à une précision suffisante, par conséquent moins avantageuses en temps de calcul.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

89

o Quadratures irrégulières : Ce type de quadrature est le plus adapté pour évaluer les intégrales angulaires. Elles ne

nécessitent que très peu de subdivision angulaire pour évaluer correctement les intégrales. Les quadratures les plus utilisées sont celles de Gauss, Radau, et Fiveland.

• Quadrature de Gauss (Abramowitz et Stegun, 1970) : Les directions de propagation dans les termes intégrales sont comprises entre ] [11,− avec Mb valeurs discrètes jµ , qui permet d’évaluer correctement chaque terme intégral pour tous polynômes de Legendre de degré inférieur à 12 −Mb . La quadrature de Gauss donne des directions parfaitement symétriques, mais ne respecte pas l’intégration sur un hémisphère, c’est à dire les demi moments (II.72). Par conséquent, la quadrature de Gauss ne permet pas d'obtenir une bonne précision du calcul du flux surfacique (de demi moment d'ordre 1). De plus, si la fonction de phase )',( µµΦ intervenant dans le terme source (II.54) est proche d’un polynôme de degré Mb , on devrait aussi satisfaire tous les moments d'ordre inférieur à Mb .

• Quadrature de Radau (Abramowitz et Stegun, 1970) : Similaire à la quadrature de Gauss mais les directions discrètes sont comprises dans l’intervalle [ ]1,1− . Dans ce cas, la quadrature intègre un polynôme de degré inférieur ou égal à 32 −Mb puisque les points 1±=µ sont fixés. Pour un nombre de direction donné, Mb , les directions jµ et

les poids associés jw issus de la quadrature de Gauss et de Radau peuvent être calculés aisément par l’intermédiaire du sous-programme GQRUL ou GQRCF de la bibliothèque IMSL. • Quadrature de Fiveland : Fiveland (1987) a proposé l'utilisation d'une quadrature sur un hémisphère :

∑∫=

≅2/

1jj

kjj

1

0k )(d)(

MbIwI µµµµµ (II.73)

qui respecte tous les moments pour un polynôme de degré inférieur à 2/Mb et aussi le moment d'ordre 1 pour un hémisphère. Fiveland a calculé les directions de la quadrature à partir de la relation (II.70) en utilisant une pondération constante,

Mbk w...w...ww ==== 21 , à l'aide d'une méthode de Newton-Raphson. Le système d'équations obtenu devient fortement non linéaire avec l'augmentation du nombre de directions et des résultats irréalistes, c'est-à-dire des directions µ en dehors de [ ]10, sont parfois obtenus. Ainsi, Fiveland (1987) a présenté uniquement des résultats pour un nombre maximum de 12=Mb directions.

Une comparaison de la quadrature de Gauss et de Fiveland a été effectuée par Fiveland (1987) pour un milieu diffusant isotrope et anisotrope, et avec des frontières noires ou diffusantes isotropes. Il a montré que la quadrature de Fiveland est meilleure que celle de Gauss pour les intégrations des grandeurs radiatives dans l’intervalle de 1− à 1 . Une quadrature de Gauss d’ordre 8≥Mb est au moins nécessaire alors que pour celle de Fiveland, un ordre 64 àMb = est suffisant. o Quadrature composée : Une autre façon d'obtenir une quadrature entre [ ]b,a est l’utilisation d’un changement de variable sur une quadrature conventionnelle (de Gauss, Radau, ou de Fiveland). En fait, on ramène l'intégrale de [ ]11,− à [ ]b,a . Ce type de changement de variable permet de combiner plusieurs quadratures dans l’intervalle [ ]11,− ainsi de concentrer un certain nombre de directions dans un intervalle spécifique.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

90

Par exemple, à partir de ce principe de changement de variable, Nicolau (1994) a construit une quadrature adaptée à des mesures sur des matériaux présentant un fort pic de diffusion en avant et en arrière. Il a construit une quadrature composée d'un total de 24 directions soit 12 directions vers l'avant, avec 0>µ , et 12 directions vers l'arrière, avec

0<µ . Le flux collimaté se trouve dans une première zone correspondant à 10 ≤µ≤µ . Au-delà de cette région, jusqu’à un angle de °=θ 20 , une demi quadrature de Gauss d’ordre 12 ( 6 directions) est considérée de façon à concentrer les mesures près de la direction d’incidence collimaté. La région )90cos()20cos( °≤≤° µ est prise en compte en utilisant une demi quadrature de Gauss d’ordre 10 (5 directions).

Dans le cas des milieux avec des frontières diffusantes isotropes ou transparentes, toutes les précédentes quadratures angulaires (Gauss, Radau, Fiveland, et quadrature composée) sont capables d’évaluer précisément les intégrales angulaires avec un ordre de discrétisation comparable. o Quadrature composée adaptée (QCA) Quand il y a un changement d'indice de réfraction du milieu, le milieu n’est plus continu mais séparé en des sous régions par une ou des interfaces. Dans ce cas, les directions de la quadrature dans chaque sous régions ne se coïncident pas forcément. Ce phénomène se produit quand )i( le milieu étudié, d’indice de réfraction différent par rapport à celui de son environnement, est limité par des frontières lisse ; )ii( le milieu est constitué d’un ensemble de couches à paroi lisses superposées dont les couches voisines ont des indices de réfraction différents (ce type de milieu est connu comme les multicouches).

Concernant le cas )i( , si on suit la direction de propagation du rayonnement incident sur l’une des deux frontières, sa direction de réfraction change, selon le rapport d’indice de réfraction des deux milieux constituant l’interface. Dans les calculs traditionnels de transfert radiatif, la quadrature dans le milieu reste invariante, l’utilisation de la même quadrature pour évaluer les grandeurs radiatives (telles que le flux transmis à l’extérieur du milieu, la transmittance ou la réflectance hémisphérique) n’est plus possible car il n’y a plus de correspondance entre les directions dans le milieu et celles à l’extérieur du milieu sauf les directions normales aux interfaces. Hottel et Sarofim (1968, 1970) ont utilisé la loi de Snell-Descartes (II.16) ou (II.18) pour déterminer les directions de réfraction (directions du rayonnement sortant le milieu) correspondantes aux directions du rayonnement interne incident aux interfaces pour calculer les transmittances et les réflectances à travers des milieux diffusants avec des frontières de Fresnel. En appliquant ce démarche pour les milieux dont leurs indices de réfraction varient avec la longueur d’onde, les directions des transmittances et des réflectances vont varier avec la longueur d’onde.

Dans certaines applications, les directions de propagation du rayonnement sortant le milieu (les transmittances et les réflectances) sont imposées par les contraintes expérimentales et doivent être fixes, comme c’est le cas des expériences de mesure de diffusion dont la source de rayonnement polychromatique. Par conséquent, l’utilisation d’une quadrature invariante dans le milieu pose un problème. Une interpolation angulaire est utilisée par Liou et Wu (1996a) et Baillis et al. (2004) pour évaluer les intensités sortantes selon les directions souhaitées (par exemple les directions de mesure) connaissant la distribution angulaire des intensités dans le milieu. Cependant, quand la variation du champ d’intensité entre deux directions voisines est brusque, l’interpolation peut engendrer une mauvaise estimation des intensités, donc du calcul du transfert radiatif. Pour remédier ce problème, une approche alternative basée sur la quadrature adaptée composée (QAC) est proposée dans la littérature (Liou et Wu, 1996b, Muresan et al., 2004, Randrianalisoa et al., 2006b). Cette approche consiste )(i à relier les directions et les poids associés des deux couches par l’intermédiaire de la relation de Snell-Descartes (II.16) ou (II.18) ; )(ii à ajouter des directions

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

91

complémentaires dans l’hémisphère où la direction critique de réfraction est loin de la direction parallèle à l’interface.

Considérons le cas d’une bicouche (figures II.7 à II.9) dont les indices de réfraction des deux couches sont respectivement envn et 0n . Les deux milieux sont séparés par une interface lisse ou de Fresnel. Supposons que les directions dans le milieu d’indice envn suivent une quadrature donnée dont l’ordre est Nd (seules les directions 02 >/Nd sont représentées sur ces figures). Le cosinus de l’angle associé à une direction discrète i telle que

[ ]Nd,i 1∈ est désigné par 0>µi et le poids associé à cette direction est désigné par iw . Les directions de réfraction dans le milieu d’indice 0n , 0>µ j' , ainsi que les poids associés, j'w , sont déterminés selon les trois cas suivants :

• Cas où 0nnenv = (figure II.7), il n’y a pas de réfraction au niveau de l’interface, les directions d’incidence 0>µi pour [ ]21 /Nd,i ∈ sont entièrement confondues avec les directions de réfraction 0>µ j' avec [ ]21 /Nd,j ∈ . La quadrature dans le milieu

d’indice envn est alors applicable au milieu d’indice 0n .

Figure II.7: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv =

• Quand 0nnenv < (figure II.8), les directions incidentes 0>µi avec [ ]21 /Nd,i ∈ sont toutes réfractées dans le milieu d’indice 0n mais confinées dans un cône de réfraction caractérisé par 'crµ , c’est à dire 1<µ<µ j'cr ' . La valeur de 'crµ est donnée par :

[ ])/1(sincos 1' effcr m−=µ (II.74)

où effm est donné soit par (II.16) soit par (II.22).

Les directions j'µ pour [ ]21 /Nd,j ∈ sont données par :

[ ])cossin(sincos' 111 ieffj m µµ −−−= Nd/21,ij, = (II.75)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

92

Le poids j'w associé à la direction j pour j allant de 1 à 2/Nd peut être interprété

comme l’angle solide j'∆Ω élémentaire entourant de la direction j divisé par π2 :

' max,' min,' max,' min,2

'' jj

j

j

jj dw µµµ

πµ

µ−=−=

∆Ω= ∫ Nb/21,j = (II.76)

où ' min,jµ et ' max,jµ sont les cosinus des angles limites caractérisant l’angle solide

j'∆Ω . Pour 1=j °:

[ ]⎪⎩

⎪⎨⎧

=

=

−−− )cossin(sincos

1

max,1111' max,1

' min,1

µµ

µ

effm (II.77)

et ' max,11 1' µ−=w

(II.78) avec 1max,1 1 w−=µ

Ainsi pour les directions j allant de Nb/2à2 , nous pouvons calculer ' min,jµ et ' max,jµ , par :

[ ]⎪⎩

⎪⎨⎧

=

=

−−−

)cossin(sincos max,111' max,

' max,1' min,

jeffj

jj

m µµ

µµ Nb/22,j = (II.79)

avec jjj w−= − max,1max, µµ . Ensuite, nous déduisons le poids j'w associé par l’intermédiaire de (II.76). Due à la réfraction à l’interface, les 2/Nd directions 'µ confinées sous la direction critique 'crµ n’intègrent pas entièrement l’hémisphère des 0' >jµ (cf. figure II.8). Alors, pour compléter cet hémisphère, 2/Nc directions sont ajoutées entre 0=µ' et

'crµ . Ces 2/Nc directions peuvent être choisies en utilisant une quadrature de Gauss (ou de Radau) définie entre [ ]11,− , ramenée à [ ]',0 crµ en effectuant en faisant un changement de variable. Cependant, la variation des intensités en dehors de l’angle critique 'crµ est quasiment linéaire, l’utilisation d’une discrétisation régulière est suffisante. Toutefois, les 2/Nc directions peuvent être définies par:

( )2/'cos' 12/ θθµ ∆+=+ crNb (II.80) )'(cos' ' 1 θθµ ∆+= −jj 222 /Mb,/Ndj += (II.81)

avec 2

2/Nc

/''crθ−π=θ∆ , NcNdMb += , 'cr'cr cos µ=θ −1 et ' j' j cos µ=θ −1 .

Et les poids associés par : )cos()cos(' θθθθ ∆+−∆−= jjjw 212 /Mb,/Ndj += (II.82)

Il reste à compléter la quadrature dans le milieu d’indice 0n par les directions 0<µ j'

avec [ ]21 /Mb,j ∈ . Les directions de la quadrature étant symétriques par rapport à la direction 0=µ' , nous avons :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

93

⎪⎩

⎪⎨⎧

=

µ=µ

−' /Mbj'j

' /Mbj'j

ww

-

2

2 Mb1,/Mbj += 2 (II.83)

Figure II.8: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv <

• Quand 0nnenv > (figure II.9), seules les directions d’incidence 0>µi contenues sous la direction critique crµ (en pointillé) peuvent être réfractées dans le milieu d’indice 0n . Les relations (II.75) à (II.79) sont utilisées pour calculer la quadrature dans le milieu d’indice 0n . Dans ce cas, le nombre de directions 0>iµ , dans le milieu d’indice envn , c’est à dire 2/Nd , est choisi de façon à ce que le nombre de directions réfractés ' jµ soit suffisant pour bien évaluer les différents moments d’intégration dans

l’hémisphère des directions ' jµ positives.

Figure II.9: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu d’indice envn pour le milieu d’indice 0n . Cas où 0nnenv >

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

94

Dans le cas d’un milieu 1-D, absorbant et diffusant anisotrope, limité par des frontières

lisses, une étude comparative entre la quadrature composée adaptée (QCA) et celle de Gauss utilisant différentes lois d’interpolation des intensités telles qu’une loi linéaire (L), exponentielle (E), et exponentielle-linéaire (EL) a été effectuée par Randrianalisoa et al. (2006b). La comparaison des transmittances bidirectionnelles est illustrée sur les figures II.10 et II.12. Le milieu est soumis à un rayonnement incident collimaté. La fonction de phase du milieu est pris égale à celle de Heyney et Greenstein (cf. Chapitre II.3, équation II.216) dont le paramètre est HGg . Les caractéristiques du milieu sont )i( 41.meff = , 10 =τ , 90.=ω et

750.gHG = (cf. figure II.10) qui est un milieu semitransparent fortement diffusant avec une diffusion fortement anisotrope vers l’avant ; )ii( 41.meff = , 20 =τ , 30.=ω et 500.gHG = (cf. figure II.11), correspondant à un milieu plus absorbant que diffusant avec une diffusion anisotrope vers l’avant. L’ordre des quadratures est donné dans la légende de chaque figure. Le nombre de direction considéré pour calculer les transmittances bidirectionnelles est

24=Nb (c’est à dire 12 directions en avant et 12 directions en arrière). Les résultats obtenus avec la QCA d’ordre 40 ( 40=Mb ) sont prises comme référence car à partir de cet ordre de quadrature, les résultats de QCA n’évoluent plus.

0 30 60 90 120 150 180

10-2

100

102

104

QC

A-4

0Q

CA

-40

QCA: Mb=30E : Mb=30 Mb=40L : Mb=30 Mb=40EL: Mb=30 Mb=40

(Tbd

- Tbd

)/Tbd

, %

Angle de diffusion θ, deg

Figure II.10 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois

d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : 41.meff = , 10 =τ , 90.=ω et 750.gHG =

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

95

0 30 60 90 120 150 180

10-2

100

102

104

QCA: Mb=30E : Mb=30 Mb=40L : Mb=30 Mb=40EL: Mb=30 Mb=40

QC

A-4

0Q

CA

-40

(Tbd

- Tbd

)/Tbd

, %

Angle de diffusion θ, deg

Figure II.11 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois

d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : 41.meff = , 20 =τ , 30.=ω et 500.gHG =

On peut constater que la QCA ne nécessite d’ajouter que 6=Nc directions pour

atteindre la convergence, c’est à dire 30=Mb . Cependant, les interpolations appliquées à la quadrature de Gauss nécessitent un nombre assez important de directions pour atteindre la convergence. Dans les cas testés, une quadrature de Gauss 40≥Mb est nécessaire. Une loi d’interpolation exponentielle est nécessaire pour mieux approximer la variation brutale de l’intensité proche de la direction d’incidence ( °≈θ 0 ou °≈θ 180 ) tandis qu’une loi linéaire est suffisante pour les angles loin de la direction d’incidence ( °<<θ<<° 1800 ) car dans ces cas, la variation directionnelle des intensités est faible.

Cette analyse montre que QCA est meilleur que les quadratures basées sur les lois d’interpolation pour la discrétisation angulaire. Elle sera adoptée par la suite.

II.1.3. Validation de la méthode de résolution de l’ETR II.1.3.1. Milieux absorbants, diffusants isotropes avec interfaces de

Fresnel Considérons un milieu d’indice de réfraction 3310 .n = , absorbant froid et diffusant avec une fonction de phase de diffusion isotrope ( 1=ΘΦ )( ). Le milieu est dans un environnement d’indice de réfraction 1=envn et soumis à un flux incident unitaire, collimaté normal, à sa frontière en 0=τ , c’est à dire 10000 =∆Ωµ= IQ . La transmittance et la réflectance hémisphériques sont calculées en résolvant l’ETR avec la MOD présentée précédemment. Pour la discrétisation spatiale, nous utilisons le schéma de fermeture diamant et le critère de

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

96

discrétisation (II.55). La QCA est appliquée pour discrétiser le domaine angulaire dans le milieu tandis que une quadrature de Radau est utilisée pour discrétiser le domaine angulaire du milieu environnant. Les résultats dits « exactes » issus de l’équation intégrale (Chien et Wu, 1991) sont pris comme référence. Ces résultats sont reportés sur la figure II.12 pour les réflectances et sur la figure II.13 pour les transmittances. Les erreurs relatives de la présente MOD par rapport aux résultats de référence sont représentées dans les figures II.14 à II.22 pour différentes valeurs de l’épaisseur optique et de l’albédo. Différents ordres de quadrature sont utilisés comme indiqué dans les légendes des figures. Au niveau des légendes, yx − signifie qu’une quadrature de Radau d’ordre xNd = est utilisée pour le calcul des hdT − (II.39) et hdR − (II.40), et qu’une QCA d’ordre yMb = est appliquée pour la résolution de l’ETR (II.44).

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.1

1.0

τ0=0.1 τ0=1.0 τ0=5.0

Réf

léct

ance

hém

isph

ériq

ue, R

d-h

albédo, ω

Figure II.12 : Réflectance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

97

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

albédo, ω

Tran

smitt

ance

hém

isph

ériq

ue, T

d-h

τ0=0.1 τ0=1.0 τ0=5.0

Figure II.13 : Transmittance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991)

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε R-h, %

albédo, ω

Figure II.14 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour

1.00=τ

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

98

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.5

1.0

1.5

2.0 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε R-h, %

albédo, ω

Figure II.15 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour

0.10=τ

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε R-h, %

albédo, ω

Figure II.16 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour

0.50=τ

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

99

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00

20

40

60

80

100

120

τ0=5.0

τ0=1.0

τ0=0.1

, , : 6-6, , : 24-24

ε R-h, %

albédo, ω

Figure II.17 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD avec

quadratures 6-6 et 24-24

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

0.12 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε T-h,

%

albédo, ω

Figure II.18 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD

pour 1.00=τ

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

100

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε T-h,

%

albédo, ω

Figure II.19 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD

pour 0.10=τ

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5 6-8 6-12 12-14 12-24 24-26 24-30 24-40

ε T-h,

%

albédo, ω

Figure II.20 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD

pour 0.50=τ

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

101

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00

20

40

60

80

100

120

τ0=5.0

τ0=1.0

τ0=0.1

, , : 6-6, , : 24-24

ε T-h,

%

albédo, ω

FigureII.21 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD avec

des quadratures 6-6 et 24-24

En adoptant le schéma de fermeture diamant avec un maillage spatial respectant la condition de la relation (II.55), nous avons constaté que les résultats sont fortement sensibles à la discrétisation angulaire. Par ailleurs, l’erreur augmente avec l’épaisseur optique et l’albédo.

• Quand NdMb = , quelque soit l’ordre de Nd , l’erreur sur la transmittance et la réflectance est importante. Elle atteint %100 pour 50 =τ et 8040 .à.=ω . • Quand NdMb > , la convergence de la MOD est meilleure. L’erreur maximale correspond aux valeurs de 50 =τ et 01.=ω . Elle est inférieure à %4 pour une quadrature d’ordre 86 − . Un ordre de discrétisation de l’ETR 24=Mb est nécessaire pour obtenir une erreur inférieure à %1 . On peut noter que les résultats de la MOD n’évoluent plus à partir de d’un couple de quadrature 3024 − .

II.1.3.2. Milieu absorbant, diffusant anisotrope avec interfaces de

Fresnel Maintenant, considérons un milieu d’indice de réfraction 510 .n = , absorbant froid et diffusant avec 010 .=τ et 90.=ω . Il est caractérisé par une fonction de phase anisotrope vers l’avant donnée par :

∑=

Θ=ΘΦ3

0)()(

mmmPA (II.84)

où Θ est donné par la relation (II.2), mP est le polynôme de Legendre d’ordre m (Abramowitz et Stegun, 1972) :

1)(0 =ΘP , Θ=Θ)(1P , ( ) 2/13)( 22 −Θ=ΘP , et ( ) 2/35)( 33 Θ−Θ=ΘP Les coefficients des polynômes sont : 30 =A , 3611 /.A = , 312 /A −= , et 3403 /.A = .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

102

Le milieu est situé dans un environnement d’indice de réfraction 1=envn et soumis à un flux incident unitaire 10 =Q , collimaté normal à la frontière, en 0=τ . Les intensités incidentes sur les interfaces à l’intérieur du milieu, sont analysées. Des quadratures Radau-QCA de 6-12, 24-30 et 24-40 sont utilisées dans la MOD pour discrétiser l’ETR. La même discrétisation spatiale et le même schéma de fermeture (diamant) utilisés dans la section précédente sont adoptés. Une comparaison qualitative avec les résultats de Hottel et al. (1968), lesquels sont obtenus avec une discrétisation angulaire uniforme avec 24=Mb , est effectuée. Sur la figure II.22 est montrée la distribution des intensités à l’intérieur de l’interface en l’abscisse 0=τ et sur la figure II.23 celles à l’intérieur de l’interface en l’abscisse 0τ=τ .

-1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.00

0.04

0.08

0.12

0.16

0.20

0.24

Inte

nsité

à l'

inte

rfac

e en

τ=0,

I(0

,µ')

µ'=cosθ

MOD 6-12 MOD 24-30 MOD 24-40 Hottel et al. (Mb=24)

Figure II.22 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en 0=τ

A partie de ces figures, nous constatons une variation importante de l’intensité proche

de la direction d’incidence 1=µ . Due à la réflection totale aux interfaces pour les directions d’incidence comprises entre 7430.'cr ±=µ et 0=µ' , la distribution directionnelle des intensités représente un décrochement puis une variation quasi-linéaire jusqu’à la direction parallèle aux interfaces, 0=µ' .

En utilisant une QCA d’ordre 6-12, les résultats de la MOD concordent bien avec ceux de Hottel et al. (1968). Comme constaté dans le cas d’une fonction de phase isotrope (cf. section précédente), les résultats ne sont indépendants de l’ordre des quadratures qu’à partir d’une combinaison Radau-QCA de 24-30. Rappeons que les résultats de Hottel et al. (1968) ne sont pas exacts mais seulement indicatifs.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

103

-1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.00

0.04

0.08

0.12

0.16

0.20

0.24

MOD 6-12 MOD 24-30 MOD 24-40 Hottel et al. (Mb=24)

µ'=cosθ

Inte

nsité

à l'

inte

rfac

e en

τ =

τ 0, I(τ

0,µ')

Figure II.23 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en 0τ=τ

Conclusion

Dans ce chapitre, nous avons présenté l’équation de transport gouvernant le transfert radiatif monodimensionnel dans un milieu absorbant et diffusant anisotrope limité par des frontières de Fresnel et soumis à un éclairement collimaté. En supposant les propriétés radiatives connues, nous avons présenté la résolution de l’équation de transfert radiatif (ETR) avec la méthode des ordonnées discrètes (MOD). Nous avons montré que )(i le schéma de fermeture diamant associé à un maillage uniforme respectant la relation (II.55) est bien adapté pour la discrétisation du domaine spatiale ; )(ii Une quadrature composée adaptée (QCA) d’ordre

2412 − pour la discrétisation du domaine angulaire est optimale que ce soit pour le calcul des transmittances et des réflectances ou pour assurer la bonne distribution directionnelle des intensités incidentes aux interfaces. Par la suite, cet ordre de quadrature angulaire sera adopté.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

104

II.2. Modélisation des propriétés radiatives du milieu homogène équivalent

Introduction Le coefficient d’absorption λα , le coefficient de diffusion λσ , et la fonction de phase λΦ , interviennent dans l’équation de transfert radiatif (ETR). Leurs connaissances sont primordiales dans l’évaluation du transfert de chaleur par rayonnement à travers le milieu étudié. Dans le cas des milieux optiquement épais )1( >>τ , on utilise habituellement un coefficient réduit d’absorption, *λα , et de diffusion, *λσ , associés à une fonction de phase isotrope ( 1=Φλ ) qui rend simple la résolution de l’ETR avec des méthodes semi-analytiques telles que la méthode 2-flux (Modest, 1993, Brewster, 1992) et la méthode 2-flux modifiée (Dombrovsky et al., 2006a). Les propriétés radiatives réduites sont reliées aux propriétés radiatives totales par les relations suivantes : (Brewster, 1992, Modest, 1993)

λλ α=α* (II.85)

) (1* gσ=σ λλ − (II.86) où g est appelé facteur d’asymétrie (Bohren et Huffman, 1983). Ce facteur donne une indication sur le comportement de diffusion du matériau. Sa valeur est comprise entre 1− à 1 dont les cas particuliers sont :

• 1−=g , la diffusion est entièrement vers l’arrière, la fonction de phase est représentée par un Dirac dans la direction opposée à la direction d’incidence.

• 0=g , la diffusion est isotrope, la fonction de phase est égale à 1 dans toutes les directions ;

• 1+=g , la diffusion est entièrement vers l’avant, la fonction de phase est représentée par un Dirac dans la direction d’incidence.

Il existe quatre approches distinctes pour déterminer les propriétés radiatives totales ou réduites : )(i l’approche basée sur les propriétés radiatives individuelles des particules (Kerker, 1969, Bohren et Huffman, 1983) ; )(ii la théorie de la diffusion multiple (Tsang et al., 2000) ; )(iii la méthode inverse d’identification des paramètres (Nicolau, 1994, Baillis et Sacadura, 2001) ; et )(iv la méthode statistique de Monte Carlo (Tancrez et Taine, 2004, Coquard et Baillis, 2004).

)(i Dans la première approche, les propriétés radiatives du milieu homogène équivalent sont obtenues par sommation des propriétés radiatives de chaque particule et du milieu environnant ces particules : c’est la théorie de diffusion indépendante et de diffusion simple que nous désignons par la suite par « théorie indépendante ». Cette approche nécessite la bonne connaissance des propriétés radiatives des particules. Elle est la plus connue et la plus utilisée de toute. Quand la fraction volumique des particules dépasse une certaine valeur, selon la taille des particules, l’effet de la diffusion dépendante et/ou la diffusion multiple peut influencer les propriétés radiatives du milieu. Dans ce cas, une correction de la théorie indépendante est nécessaire.

)(ii La théorie de diffusion multiple consiste à résoudre l’équation gouvernant la propagation des champs électromagnétiques dans le milieu réel, appelée équation de diffusion multiple (Tsang et al., 2000). Des solutions telles que le vecteur d’onde complexe dans le milieu homogène équivalent, les champs diffusés et totaux en tout point du milieu sont déterminées. Le coefficient d’extinction est déduit à partir du vecteur d’onde complexe associé au milieu homogène équivalent (Foldy, 1945). Le coefficient de diffusion et la

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

105

fonction de phase sont calculées à partir de leurs définitions probabilistiques et de la connaissance des champs diffusés (Henkel, 1997, Tsang et al., 2000). Pour l’étude des propriétés radiatives d’un milieu hétérogène, cette approche est exacte car elle prend directement en compte l’effet de la diffusion dépendante et la diffusion multiple entre les diffuseurs dans le milieu. Cependant, son développement est restreint au cas des milieux contenant des petites particules )1( <<x pour lequel, des solutions analytiques peuvent être obtenues (Foldy, 1945).

)(iii La méthode d’identification des paramètres est une approche expérimentale consistant à trouver les paramètres radiatifs qui minimisent l’écart entre des grandeurs expérimentales et les mêmes grandeurs mais théoriques. Les grandeurs expérimentales sont souvent des mesures radiométriques, à savoir des transmittances bidirectionnelles, des transmittances hémisphériques, et/ou d’émittances. Les grandeurs théoriques sont obtenues en résolvant l’ETR.

)(iv La méthode statistique de Monte Carlo consiste à simuler la propagation d’un flux de photon à travers un échantillon représentatif du milieu étudié (milieu tomographique, Tancrez et Taine, 2004, et/ou milieu modèle, Coquard et Baillis, 2004). Elle associe la technique de suivi de rayon, qui considère le flux de rayonnement comme une superposition d’un grand nombre de rayons énergétiques incohérents, et la technique probabiliste, qui traite la propagation de chaque rayon avec des processus aléatoires. Des grandeurs, telles que le rapport entre le nombre de rayons suivis et le nombre de rayons absorbés et le rapport entre le nombre de rayons suivis et le nombre de rayons diffusés, dans chaque direction de diffusion sont calculées. A partir de ces grandeurs et des lois de probabilité, les propriétés radiatives du milieu homogène équivalent sont déduites. Cette approche est un peu similaire à la théorie de diffusion multiple sauf que l’aspect ondulatoire de l’onde est ignoré, ce qui restreint son champ d’application au cas des matériaux contenant des grosses particules )1( >>x .

Nous nous sommes intéressés aux milieux hétérogènes dont la taille de particules est comparable à la longueur d’onde )1 ~(x pour certaines, et beaucoup plus grandes )1( >>x pour les autres. Par conséquent, l’approche de Monte Carlo et celle de la diffusion multiple ne sont pas les mieux adaptées pour prédire les propriétés radiatives. Les approches )(i et )(iii , seront détaillées une à une par la suite.

II.2.1. Les régimes de diffusion Considérons une dispersion aléatoire de particules sphériques dans un milieu hôte diélectrique. Nous désignons par a le rayon de particule ; )(aN le nombre de particules par unité de volume ayant un rayon entre a et daa + ; vf la fraction volumique des particules ;

32a le rayon moyen des particules qui sera défini plus tard ; et la distance moyenne entre le centre des particules. En considérant que les particules sont arrangées suivant un arrangement rhomboédrique1, la distance inter particule et la taille des particules peuvent être liées à la fraction volumique par : (Tien et Drolen, 1987)

3/1/81.1/ vfa = (II.87) Nous considérons que les particules ne s’agglomèrent pas, c’est à dire 322a> . Nous

avons les cas suivants : II.2.1.1. Diffusion dépendante

Il est montré que quand 5.03.0/ à<λ , l’interférence (constructive ou destructive) entre les ondes diffusées par chaque particule devient importante. Alors, le fait de sommer les propriétés radiatives de chaque particule fausse les propriétés radiatives du milieu, on est 1 Le modèle rhomboédrique est souvent choisi car il fournit la fraction maximale d’arrangement de particules.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

106

parle alors de régime de diffusion dépendante (Tien et Drolen, 1987, Kumar et Tien, 1990). Dans le cas contraire, la diffusion est indépendante.

Dans le cas de la diffusion dépendante, ce sont la fonction de phase, les coefficients d’extinction et de diffusion qui sont affectés. Les études antérieurs ont montré que :

• Quand les particules sont petites )1( <<x , la diffusion dépendante apparaît même pour un petit pourcentage de fraction volumique. Cartigny et al. (1986) ont montré que pour 1<<x et %6.0>vf , on a systématiquement 5.0/ <λ .

• Quand les particules sont larges )10( >>x , on a toujours 5.0/ >λ . Par conséquent, la diffusion dépendante est négligeable. Cette observation a été vérifiée expérimentalement par Hottel et al. (1970) et Cartigny et al. (1986) pour les particules dans l’air.

II.2.1.2. Diffusion multiple La diffusion multiple se réfère au cas d’une onde diffusée par une particule qui arrive sur une autre particule, puis rediffusée une autre fois. Dans un élément de volume élémentaire contenant une distribution aléatoire de particules, quand les particules sont proches les unes des autres, comme c’est le cas quand la fraction volumique est élevée, le rayonnement incident sur l’élément de volume subit plusieurs diffusions successives avant de le traverser. Ce phénomène peut subsister aussi bien pour les petites que les grosses particules. Les propriétés influencées sont la vitesse de propagation dans le milieu homogène équivalent (Prasher, 2005), le coefficient d’extinction (Singh et Kaviany, 1992, Coquard et Baillis, 2004) et/ou l’albédo de diffusion (Kamuito, 1990, Kamuito et al., 1991).

• Dans le régime des petites particules )1( <<x , Foldy (1945) a dérivé l’expression de l’amplitude du vecteur d’onde effectif dans le milieu homogène équivalent, effq à partir de la théorie de diffusion multiple (Tsang et al., 2000) :

( )03

20

22 )0(4

34

2qS

a

fjqjnq veffeffeff

π

πκ

λπ +=⎥⎦

⎤⎢⎣⎡ += (II.88)

avec λπ /2 00 nq = l’amplitude du vecteur d’onde dans le milieu environnant; effn et effκ l’indice de réfraction et d’extinction effectifs du milieu homogène ; )0(S la fonction d’amplitude d’une particule (Bohren et Huffman, 1983), elle peut être facilement déterminée par la théorie indépendante. En sachant que λπκβλ /4 eff= et effp ncv /, =λ par définition, ( c étant la vitesse de la lumière dans le vide), il est possible de déduire à partir de (II.88) le coefficient d’extinction effectif, λβ , et la vitesse de phase effective du milieu, λ,pv :

)Im(2 effq=λβ (II.89)

)Re(2

,eff

p qcv

λπ

λ = (II.90)

Connaissant la vitesse de phase, la vitesse de groupe peut être déduite de la relation de dispersion. On a :

λλ

λλλ d

dvvv p

pg,

,, −= (II.91)

• Quand les particules sont larges, des facteurs multiplicatifs de correction des propriétés radiatives issues de la théorie indépendante ont été proposés dans la littérature pour les particules opaques :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

107

Kamuito (1990) et Kamuito et al. (1991) ont proposé la corrélation (II.92) pour corriger le coefficient d’extinction λβ et l’albédo λω obtenus de la théorie indépendante en gardant la même fonction de phase et le même coefficient d’absorption :

243

231 vv ff −+=Λ pour 079.0>vf (II.92)

Singh et Kaviany (1992) et Kaviany et Singh (1992) ont présenté un modèle de transfert radiatif dans le régime de diffusion multiple. Ce modèle est basé sur les propriétés radiatives issues de la diffusion indépendante mais en corrigeant le coefficient d’extinction par le facteur :

32 2.715.384.11 vvv fff +−+=Λ pour 3.0>vf (II.93) Dans la littérature, un critère d’apparition de la diffusion multiple est établie

correspondant à la valeur du rapport 1138.1/ >indββ (Hottel et al., 1971) où indβ est le coefficient d’extinction issue de la théorie indépendante. Pour les particules opaques, ce critère est généralement atteint à partir d’une fraction volumique de particule :

%65 àfv ≥ (II.94) Remarques :

• Aucune solution analytique sur les particules comparables à la longueur d’onde )1~(x n’existe dans la littérature. Une approche numérique appelée « Approximation quasi

cristalline » est proposée, qui consiste à résoudre les équations des champs d’ondes électromagnétiques dans le milieu réel (Tsang et al., 2000). Celle-ci prend en compte à la fois la diffusion dépendante et la diffusion multiple. Cependant, elle est lourde et fastidieuse, donc rarement développée.

• La correction pour les grosses particules, Λ , est une fonction croissante de la concentration volumique. Par conséquent, en régime de diffusion multiple, le coefficient d’extinction est plus grand que celui en théorie indépendante.

• Dans toutes ces études, le milieu environnant les particules est l’air. Dans le cas d’un milieu hôte absorbant, la diffusion dépendante et la diffusion multiple devront être moins importantes à cause de l’atténuation de l’onde diffusée par le milieu environnant les particules.

II.2.2. Théorie indépendante Pour modéliser les propriétés radiatives, nous considérons que les régimes de diffusion indépendante et simple sont établis. L’erreur induite par cette hypothèse sera analysée dans les chapitres II.4 et II.5 en comparant les résultats issus des modèles avec les mesures expérimentales.

Les propriétés radiatives telles que le coefficient d’absorption λα et le coefficient de diffusion, λσ associé au milieu homogène équivalent sont la somme des propriétés radiatives de chaque particule et celles du milieu environnant : (Fedorov et Viskanta, 1999, Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al, 2006a)

λλλλ ,32

1,02,1, .75 0)( a

vaλ Q

af+α=daaNaQπ+α=α ∫

∞ (II.95)

λλ ,320

2, .75 0)( sv

sλ Qaf=daaNaQπ=σ ∫

∞ (II.96)

avec :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

108

• daN(a) le nombre de particule par unité de volume de rayon a compris dans l’intervalle a et daa + . Le nombre total de particules par unité de volume est : (Modest, 1993)

∫∞

=0

)( daaNNt (II.97)

La quantité )(aN est usuellement appelée distribution de taille des particules. • vf la fraction volumique des particules, qui est reliée à la distribution de taille par :

∫∞

=0

3 )(3

4 daaNafvπ (II.98)

• 32a le rayon de moment d’ordre 32 , attribué usuellement pour la polydispersion de particules dont leur paramètre de taille λπ= /ax 2 est plus grand que l’unité )1( >x : (Brewster, 1992, Modest, 1993)

∫∫

02

03

32)(

)(

daaNa

daaNa=a (II.99)

• λ,sQ et λ,aQ sont respectivement le facteur d’efficacité moyen de diffusion et d’absorption des particules définis par : (Brewster, 1992, Modest, 1993)

∫∫

02

02,

,)(

)(

daaNa

daaNaQ=Q

ss

λλ et

∫∫

02

02,

,)(

)(

daaNa

daaNaQ=Q

aa

λλ (II.100)

Dans (II.100), λ,sQ et λ,aQ sont respectivement le facteur d’efficacité de diffusion et d’absorption d’une particule de rayon a situé dans le milieu environnant. Dans les relations (II.99), (II.100) (II.104) et (II.106), on peut remplacer )(aN par une distribution de taille normalisée, )(an , souvent accessible expérimentalement (Dombrovsky et al. 2005, Dombrovsky et al. 2006b) et qui vérifie :

10

=∫∞

dan(a) (II.101)

• λ1,α le coefficient d’absorption du milieu hôte avec du vide à la place des particules. Dans la littérature, deux formulations de λ1,α sont utilisées à savoir : (Brewster, 1992, Fedorov et Viskanta, 1999, Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al, 2006a)

)f 1(α=α v0,1, −λλ (II.102)

λλλλ ,32

002,0,1, .75 0)( m

vm Q

afαdaaNaQπα=α −=− ∫

∞ (II.103)

où λπκα λ /4 0,0 = est le coefficient d’absorption du milieu hôte en l’absence des particules dans lequel 0κ désigne la partie imaginaire de l’indice complexe de réfraction du milieu hôte , 000 κjnm += . λ,mQ est le facteur d’efficacité d’absorption d’une sphère de rayon a placée dans le milieu hôte et ayant les mêmes indices optiques que ce dernier, aussi appelé facteur d’absorption propre. λ,mQ est le facteur d’efficacité moyen d’absorption propre, lié à

λ,mQ par :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

109

∫∫

02

02,

,)(

)(

daaNa

daaNaQ=Q

mm

λλ (II.104)

Notons que contrairement à la formulation (II.102), le coefficient d’absorption de la matrice dans (II.103) peut dépendre de la taille et de la forme des particules.

La fonction de phase de diffusion, )(ΘΦ , du milieu homogène équivalent est donnée par : (Brewster, 1992, Modest, 1993)

)(σ

f75.0)()()(320

2, ΘΘΘ ∫∞

λλ φφa

=daaNaQσπ=Φ

λ

vλs

λλ (II.105)

avec : • )(Θλφ la fonction de phase de diffusion d’une particule de rayon a dans laquelle Θ

se réfère à l’angle entre la direction du rayonnement incident et diffusé ; • )(Θλφ une fonction de phase de diffusion moyenne définie par :

∫∫

∞Θ

Θ

02

02,

)(

)()()(

daaNa

daaNaQ=

s λλλ

φφ (II.106)

Dans le calcul de transfert radiatif, l’évaluation des paramètres moyens (II.100), (II.104) et (II.106) pour chaque longueur d’onde augmente considérablement le temps de calcul. Pour les particules optiquement larges ( 1>>x ), les paramètres radiatifs sont indépendants de la taille des particules, alors les paramètres moyens sont remplacés par des paramètres calculés avec le rayon moyen 32a . Dans ce cas, le calcul des propriétés radiatives sont données par :

)(.75 0 32,32

1, aQaf+α=α av

λ λλ (II.107)

avec )(.75 0 32,32

01 aQafα mv

λα −= ou ( )vfαα −= 101

)(.75 0 32,32

aQaf=σ sv

λ λ (II.108)

),() 32 Θa=(ΘΦλ λφ (II.109) Pour les particules dans un milieu environnant non absorbant, cette simplification est bien admise (Mischenko et al., 2002). Quand n’est il pour les particules dans un environnement absorbant ? Nous portons une attention particulière à cette question dans le chapitre II.4.

Dans la suite l’indice λ spécifiant les grandeurs spectrales est omis pour alléger les écritures.

Il existe différentes théories (basée sur la théorie indépendante) permettant de calculer

les facteurs d’efficacités sQ , aQ , mQ , et la fonction de phase de diffusion λφ . Le choix de la théorie appropriée dépend de la valeur du paramètre de taille x et celle d’un indice optique relatif 01 / mmm = où 111 κjnm += est l’indice optique de la particule. En effet, (Van der Hulst, 1981, Brewster, 1992, Modest, 1993)

• Pour 1<<x et | | 1<< 1−mx : c’est la théorie de Rayleigh ; • Pour 1>>x et | | 1>> 1−mx : c’est la théorie de l’optique géométrique et de la

diffraction ; • Pour | | 1<< 1−m et | | 1<< 1−mx : c’est la théorie de Rayleigh-Gans ;

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

110

• Pour 1>>x et | | 1<< 1−mx : c’est la théorie de la diffraction anormale ; • Pour x et m arbitraire : c’est la théorie de Mie.

Les quatre premières théories sont des solutions limites de la théorie de Mie. Comme nous constatons, elles ne sont valables que pour une plage bien définie de valeur de x et de m .

Dans la littérature, peu de travaux concernent les propriétés radiatives des particules

dans un milieu environnant absorbant. Fedorov et Viskanta (1999) ont utilisé la théorie de la diffraction anormale pour déterminer les facteurs d’efficacités et la fonction de phase des bulles dans du bain de verre. Le choix de cette théorie a été basé sur le faite que les particules sont optiquement large ( 1>>x ) et que | | 1<< 11 −mx où 1m est l’indice optique des bulles. Pilon et Viskanta (2002) ont étudié l’influence de la distribution de taille et de la porosité sur les propriétés radiatives de mousse de verre en utilisant l’approche proposée par Fedorov et Viskanta. L’approche proposée par Fedorov et Viskanta ne satisfait pas la condition de validité de la diffraction anormale car on doit utiliser l’indice optique relatif m au lieu de l’indice optique des bulles. Au lieu de l’approche proposé par Fedorov et Viskanta, Dombrovsky (2004) a suggéré l’utilisation de la théorie de Mie en utilisant l’indice optique relatif m pour prédire les propriétés radiatives d’une bulle dans du liquide semi-transparent. Mundy et al. (1974) et Bohren et Gilra (1979) ont analysé l’influence de l’absorption du milieu environnant sur les propriétés radiatives d’une particule. Mundy et al. (1974) et Chylek (1977) ont proposé un modèle de prédiction des propriétés radiatives en utilisant la même approche que celle de Gustave Mie, c’est à dire la résolution des équations de Maxwell en zone lointaine des champs électromagnétiques diffusés mais en tenant compte du caractère absorbant du milieu environnant. De plus, ils ont utilisé l’intensité réelle incidente, notée par la suite par rI , pour définir les facteurs d’efficacités au lieu de l’intensité incidente au centre de la particule mesurée en son absence, notée par la suite par 0I . Ce modèle est appelé par la suite par approche en champ lointain (ACL). Dans le même objectif, Lebedev et al. (1999), Sudiarta et Chylek (2001), Fu et Sun (2001) ont proposé des approches alternatives à l’ACL qui consiste à résoudre les équations de Maxwell et les vecteurs de Poynting sur toute la surface de la particule. Ces modèles seront appelés approche en champ proche (ACP). Les modèles ACP se diffèrent par le choix de l’intensité incidente pour définir les facteurs d’efficacités : Lebedev et al. (1999) ont gardé l’utilisation de la définition de l’intensité incidente conventionnelle, c’est à dire l’intensité 0I , tandis que Sudiarta et Chylek (2001) et Fu et Sun (2001) ont suggéré l’utilisation de l’intensité réelle incidente rI . Récemment, Yang et al. (2002) ont fait une étude comparative sur les propriétés radiatives d’une particule issue du modèle ACL et ACP. Ils ont suggéré l’utilisation du modèle ACL mais en définissant les facteurs d’efficacités avec l’intensité 0I afin de préserver la définition conventionnelle des propriétés radiatives.

L’une des approches permettant d’affranchir l’utilisation de la théorie électromagnétique appliquée à une particule (TCM, ACL, et ACP) pour calculer le coefficient d’extinction est le théorème optique introduit par Van der Hulst (Van der Hulst, 1981). Dans le cas où les particules seraient contenues dans un milieu absorbant, Bohren et Gilra (1979) ont étendu cette théorie afin de modéliser le facteur d’efficacité d’extinction du milieu homogène associé.

Dans cette étude le cas d’une particule sphérique creuse ou pleine est étudié. D’abord, nous récapitulons la théorie classique de Mie appliquée au cas d’une particule dans un milieu non absorbant. Ensuite, nous détaillons les modèles ACP et ACL dans le cas d’une particule localisé dans un milieu absorbant. Les questions et les doutes inhérents à ces deux approches

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

111

sont évoqués un à un. Enfin, une étude paramétrique et comparative entre ces trois approches est effectuée.

II.2.2.1. Théorie classique de Mie (TCM) La théorie classique de Mie consiste à résoudre les équations de Maxwell et les intégrales du vecteur de Poynting associé au flux incident, flux diffusé, et flux total au niveau d’une particule. Dans la suite, nous définissons les différents champs électromagnétiques caractérisant la propagation des ondes à l’intérieur et à l’extérieur de la particule. Le milieu environnant la particule est supposée non absorbante.

o Champs électromagnétiques incidents, diffusés et totaux Considérons la configuration illustrée par la figure (II.24). La particule est placée dans un milieu d’indice optique réel 0n (car le milieu environnant est non absorbant). La particule contient un noyau ayant un rayon 2a et un indice optique complexe 222 κjnm += , la paroi couvrant le noyau a une épaisseur constante égale à 21 aa − où 1a est le rayon externe de la particule. 1m est l’indice optique complexe de la couche externe du noyau. Une onde monochromatique plane de polarisation transversale est incidente sur la particule. L’onde incidente associée aux champs électrique iE et magnétique incidents iH se dirigent suivant la direction z . Dans le milieu environnant, l’onde incidente est gouvernée par :

[ ]zjqExEi 00 exp= (II.110) et

[ ]zjqEqyEqH ii 000101 exp)()( −− =∧= µωµω (II.111) où 0E est l’amplitude de l’onde à l’origine du système des coordonnées, c’est à dire au centre de la particule. z la coordonnée spatiale de l’onde suivant la direction z ; µ est la perméabilité magnétique qui est supposée identique pour les trois milieux ; ω et 0q sont respectivement la fréquence angulaire et le vecteur d’onde dans le milieu hôte d’indice optique réel 0n tel que :

zqq 00 = (II.112) avec λπ /2 00 nq = .

Dans les équations (II.110) et (II.111), le champ électrique est polarisé suivant x tandis que le champ magnétique suivant y .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

112

Figure II.24 : Configuration d’une particule illuminée par une onde plane électromagnétique

Nous désignons par sE et sH les champs électrique et magnétique associés à l’onde

diffusée. Les champs totaux en dehors de la particule, tE et tH sont respectivement obtenus par une superposition linéaire du champ incident et du champ diffusé par la particule :

sit EEE += (II.113) et

sit HHH += (II.114)

Le taux d’énergie diffusée par la particule sur une surface sphérique imaginaire A contenant la particule est déterminé par l’intégral du vecteur de Poynting des champs diffusés sur A :

[ ]⎟⎟

⎜⎜

⎛⋅∧= ∫

Arsss dAeHEW *Re

21 (II.115)

où A est la surface de la sphère imaginaire, de rayon r , contenant la particule )( 1rr ≥ et ayant le même centre que la particule ; re un vecteur normal sortant à la surface de la particule. dA est une surface élémentaire de A définie par :

ϕθθ ddrdA sin2= (II.116) Re et * spécifient respectivement la partie réelle et l’opérateur conjugué d’une grandeur complexe.

Le taux d’énergie nette à travers la surface imaginaire A donne le taux d’énergie absorbée dans la particule et dans le volume entre la particule et la surface A . Il est calculé par l’intégral du vecteur de Poynting des champs totaux sur toute la surface A :

[ ]⎟⎟

⎜⎜

⎛⋅∧−= ∫

Artta dAeHEW *Re

21 (II.117)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

113

Le signe )(− veut dire que la direction du vecteur de Poynting 2/)( *tt HE ∧ est opposée à

celle de la normale sortante re . En utilisant les expressions de tE et tH selon les relations (II.113) et (II.114), le taux d’énergie absorbée devient :

[ ]⎟⎟

⎜⎜

⎛⋅∧+∧+∧+∧−= ∫

Arississiia dAeHEHEHEHEW ****Re

21 (II.118)

En absence de la particule, l’énergie incidente est absorbée dans le milieu hôte sphérique de surface A d’un taux d’énergie mW :

[ ]⎟⎟

⎜⎜

⎛⋅∧−= ∫

Ariim dAeHEW *Re

21 (II.119)

On définit le taux d’énergie d’extinction à travers la sphère imaginaire A comme étant la différence entre le taux d’énergie perdue (absorbée et diffusée) par la particule et le volume entre la particule et la surface A et le taux d’énergie perdue par le volume de surface A , rempli du milieu hôte : (Bohren et Huffamn, 1983, Lebedev et al., 1999, Mischenko et al., 2002)

msae WWWW −+= (II.120)

En introduisant l’expression respective de aW , sW et mW dans (II. 120), le taux d’énergie d’extinction est alors donné par :

[ ]⎟⎟

⎜⎜

⎛⋅∧+∧−= ∫

Arissie dAeHEHEW **Re

21 (II.121)

Comme le milieu environnant est non absorbant, 0=mW ; les taux d’énergie aW , sW et eW deviennent respectivement les taux d’énergie absorbée, diffusée et totalement perdue par la particule. Le taux d’énergie d’extinction se réduit à :

sae WWW += (II.122) La particule étant sphérique, il est plus avantageux de résoudre le problème en

coordonnées sphériques. Dans ce système de coordonnée, les champs électriques et magnétiques incidents ( iE et iH ), diffusés ( sE et sH ) et totaux ( tE et tH ) sont de la forme :

rr eEeEeEE ⋅+⋅+⋅= ϕϕθθ (II.123)

rr eHeHeHH ⋅+⋅+⋅= ϕϕθθ (II.124)

avec θe et ϕe deux vecteurs unitaires tangentiels à la surface de la particule et orthogonaux

entre eux (cf. figure II.24). θX , ϕX et rX les composantes du champ X E=( ou )H ,

suivant les axes θe , ϕe et re respectivement. Il est bien connu que toute fonction qui satisfait l’équation d’onde en coordonnées

sphériques peut être étendue comme une série infinie de fonctions harmoniques sphériques (Bohren et Huffman, 1983). C’est le cas des champs électriques et magnétiques incidents, diffusés et totaux de la forme (II.123) et (II.124).

Pour calculer les taux d’énergie diffusée, absorbée et d’extinction par la particule, seules les composantes transversales des champs E et H sont nécessaires car au niveau de la

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

114

surface A , les ondes sont quasi-transversales, c’est à dire 0≈⋅ reE (Bohren et Huffman, 1983, Mischenko et al., 2002).

L’expression des champs en série de fonctions harmoniques sphériques sont donnés annexe A. Par la suite, nous présentons directement les résultats issus de la théorie classique de Mie, basés sur l’approximation en champ lointain.

• Pour calculer les intégrales du vecteur de Poynting, Mie (1908) a appliqué l’approximation en champ lointain, c’est à dire 10 >>= rqρ . Dans ce cas, la fonction de Ricatti-Bessel [ ])()()( ρρρρξ nnn yjj += a la forme asymptotique : (Kerker, 1969, Bohren et Huffman, 1983)

( )ρρξ jj nn −= + exp)()( 1 pour ∞→ρ (II.125) ainsi

)()()(' ρξρ

ρξρξ nn

n jd

d −== pour ∞→ρ (II.126)

où )()2/()( 2/1 ρρπρ += nn Jj et )()2/()( 2/1 ρρπρ += nn Yy sont respectivement les fonctions sphériques de Bessel de première et de seconde espèces dans lesquelles 2/1+nJ et

2/1+nY sont les fonctions de Bessel de première et de seconde espèces. Cette approximation néglige les ondes de surfaces qui s’atténuent beaucoup plus vite que les ondes progressives et donc indétectable avec les systèmes d’acquisitions conventionnels. En introduisant les approximations (II.125) et (II.126) dans les relations (A.6) et (A.7) données en annexe A, les composantes transversales du champs électrique sont données par :

( ) )(expcos 200

0 θϕθ SErq

rjqjEs = (II.127)

( ) )(expsin 100

0 θϕϕ SErq

rjqjEs −= (II.128)

où 1S et 2S sont appelées fonctions d’amplitudes, définies par : (Bohren et Huffamn, 1983)

[ ]∑∞

=+

++=

11 )1(

12)(n

nnnn bannnS ϑπθ (II.129)

[ ]∑∞

=+

++=

12 )1(

12)(n

nnnn bannnS πϑθ (II.130)

)(cosθππ nn = et )(cosθϑϑ nn = sont des fonctions angulaires reliées au polynôme de Legendre d’ordre 1, 1nP , par :

θπ sin/1nn P= et θϑ ddPnn /1= (II.131) θ est l’angle entre la direction du champ incident et celui diffusé. Les coefficients na et nb dans (II.129) et (II.130) sont appelés coefficients de Mie, leur dérivation ainsi que leurs expressions sont données en annexe A.

En appliquant les mêmes approximations aux composantes transversales du champ magnétique diffusé, données par les relations (A.8) et (A.9) en annexe A, nous obtenons les relations suivantes :

θϕ ωµ ss EqH0

0−= (II.132)

ϕθ ωµ ss EqH0

0= (II.133)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

115

Maintenant, nous pouvons donner l’expression due la composante radial du vecteur de Poynting du rayonnement diffusé, sS , en fonction des composantes des champs diffusés :

( ) ( )

rss

rss

rsssssss

eEEq

eEEq

eHEHEHES

⋅⎥⎦⎤

⎢⎣⎡ +=

⋅⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

⎥⎦⎤

⎢⎣⎡ +=

⋅−=∧=

22

0

0

22*00

***

Re2

Re2

1

..Re21Re

21

ϕθ

ϕθ

θϕϕθ

ωµ

ωµ (II.134)

L’intégrale de sS sur toute la surface de la sphère imaginaire A a été donné par Mie (1908) et le résultat est bien connu. Cependant, nous préférons donner quelques détails qui nous seront utiles pour la définition de la fonction de phase.

En utilisant les propriétés des grandeurs complexes : ( ) DBADBA //)( ⋅=⋅

et 1)exp( 0 =− rjq puisque rq0 est réel

Nous obtenons :

rs eSSrq

ES ⋅⎟

⎠⎞⎜

⎝⎛ +⋅= 2

22212

20

20

0cossin

21 ϕϕ

ωµ (II.135)

Le taux d’énergie diffusée est alors donné par :

∫ ∫∫ ∫ =⋅=π ππ π

ϕθθϕθθ2

0 022

0 02 sinsin ddrSddreSW srsMs (II.136)

avec ss SS =

∫ ∫ ⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ +=

π πϕθθϕϕ

µω2

0 02

22212

0

20 sincossin

2ddSS

qE

W Ms (II.137)

Sachant que πϕϕϕϕππ

∫∫ ==2

022

02 cossin dd , nous avons :

∫ ⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ +=

πθθ

µωπ

02

22

10

20 sin

2dSS

qE

W Ms (II.138)

De plus,

∑∫∞

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++=⎟

⎠⎞⎜

⎝⎛ +

1

220

22

21 )12(2sin

nnn bandSS

πθθ (II.139)

Il vient :

∑∞

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++=

1

22

0

20 )12(

nnnMs ban

qE

Wµω

π (II.140)

L’intensité incidente à l’origine du système de coordonnées en fonction de l’amplitude du champ électrique incident vaut :

20

0*0 2)(Re

21 EqHESI iii µω

=∧== (II.141)

Finalement le taux d’énergie diffusé est :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

116

∑∞

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++=

1

2220

0 )12(2

nnnMs ban

qIW π (II.142)

• Pour calculer le taux d’énergie d’extinction, on applique l’expansion des fonctions de Bessel )(ρψ et sa dérivée )(' ρψ quand ∞→ρ (approximation en champ lointain) :

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛ +−−=

21cos)()( nj nn πρρψ (II.143)

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛ +−−=

21sin)()(' nj nn πρρψ (II.144)

avec rq0=ρ . En introduisant (II.143) et (II.144) dans les relations (A.2) et (A.3) données en annexe A, nous obtenons :

( ) ( )[ ]

θ

ρρθ

ϕµω

ϑπϑπϕ

i

nnnjnnjnni

Hq

eeErq

jE

tan

)1(2cos

0

1

10

=

++−−= ∑∞

=

−+

(II.145)

( ) ( ) ( )[ ]ϕ

ρρϕ

ϕµω

ϑπϑπϕ

i

nnnjnnjn

ni

Hq

eeErq

jE

0

1

1

0

tan

12sin

−=

+−−−= ∑∞

=

−+

(II.146)

Le calcul de l’intégrale (II.121) a été effectué par Mie (1908). Le résultat final est : (Kerker, 1969, Bohren et Huffman, 1983)

∑∞

=++=

120

0 )Re()12(2

nnnMe ban

qIW π (II.147)

• Quant au taux d’énergie absorbée par la particule, il est défini par la relation (II.118). Cependant, il est plus pratique de se servir du bilan d’énergie (Eq. II.122) en milieu hôte non absorbant :

MsMeMa WWW −= (II.148)

o Sections efficaces et facteurs d’efficacités La section efficace est une grandeur physique correspondant à la probabilité

d'interaction d’un faisceau d’ondes incidentes avec un objet cible. Si on s’intéresse au flux diffusé par l’objet cible, on parle alors de section efficace de diffusion, si on s’intéresse au flux d’énergie absorbée, on parle de section efficace d’absorption, et ainsi de suite.

La section efficace associée à une particule est définie par : (Bohren et Huffman, 1983)

i

kk I

WC = avec esak ,,= (II.149)

où iI est l’intensité incidente sur la particule ; kW le taux d’énergie absorbée )( ak = , diffusée )( sk = , ou d’extinction )( ek = .

L’intensité incidente sur la particule est uniforme sur toute la surface de la particule (le milieu environnant étant non absorbant). Elle est égale à l’intensité incidente à l’origine du système de coordonnées en absence de la particule (équation II.141), c’est à dire :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

117

0IIi = (II.150) Par conséquent, dans le cas d’un milieu hôte non absorbant, les différentes sections efficaces sont données par :

0IWC k

k = avec esak ,,= (II.151)

Le facteur d’efficacité est défini comme étant le rapport entre la section efficace et la section de la particule projetée perpendiculairement à la direction du flux incident (Bohren et Huffman, 1983) :

21a

CQ kk

π= avec esak ,,= (II.152)

En introduisant les relations (II.142), (II.147) et (II.148) dans la définition (II.152), nous obtenons :

• Le facteur d’efficacité de diffusion de la particule :

( ) ∑∞

⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ +

1

222

01)2n(2

=nnnMs ba+

xn=Q (II.153)

avec λπ /2 1ax = . • Le facteur d’efficacité d’extinction de la particule :

( ) ∑∞

12

0)Re(1)(2n2

=nnnMe b+a+

xn=Q (II.154)

• Le facteur d’efficacité d’absorption de la particule : MsMeMa QQQ −= (II.155)

o Fonction de phase et facteur d’asymétrie

La fonction de phase est définie comme le rapport entre le flux diffusé dans une direction donnée d’angles θ et ϕ par unité d’angle solide, 2),( rSdW ss =ϕθ , et le flux diffusé s’il est réparti de façon isotrope : (Hottel et Saroffim, 1967, Siegl et Howell, 1981)

∫ Ω=

πϕθ

π

ϕθϕθφ

4),(

41

),(),(ddW

dW

s

s (II.156)

avec ϕθθ ddd sin=Ω et Mss WddW =Ω∫ πϕθ

4),( . Pour les particules sphériques, la fonction

de phase est indépendante de l’angle azimut ϕ mais dépend seulement de l’angle polaire θ . En moyennant sdW sur toutes les directions azimutales (ϕ allant de 0 à π2 ), nous obtenons la fonction de phase d’une particule sphérique :

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++

+=

=

1

22

22

21

2

0

)12(

41

),(21

)(

nnn

s

s

ban

SS

W

ddW

π

ϕϕθπθφ

π

(II.157)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

118

où on a utilisé ⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ +=∫ 2

22

120

02

02),( SS

qIdrSs

πϕϕθπ

.

Comme nous avons mentionné au début de ce chapitre, le comportement de diffusion de la particule est indiqué par le facteur d’asymétrie. Ce dernier est défini comme le cosinus moyenné sur tout l’espace sphérique )4( srπ , pondéré par la fonction de phase. En appliquant cette définition, en utilisant (II.157) et en tenant compte des identités remarquables concernant les polynômes de Legendre (Bohren et Huffman, 1983), on peut montrer que :

[ ]

=

−−−−

⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++

−−−=

Ω=

1

22

111112

4

)12(21

)()/1 1/() 12n(/)(1)(

cos)(

nnn

=nnnnnnn

bap

baRen+nbb+aanRe

dgπ

θθφ

(II.158)

II.2.2.2. Approche en champ proche (ACP)

Un milieu environnant absorbant est caractérisé par un indice optique complexe défini par : 000 κjnm += . Quand une onde électromagnétique se propage dans ce milieu, sa phase est

affectée par l’indice de réfraction 0n tandis que son amplitude est atténué exponentiellement dépendant de la valeur de l’indice d’absorption 0κ . Les relations gouvernant la propagation de l’onde en milieu absorbant sont formellement similaires à celles du cas non absorbant (II.110) à (II.111) sauf qu’à la place de l’indice optique réel 0n , on introduit l’indice complexe 0m . La même configuration utilisée dans la théorie de Mie est adoptée par la suite.

Comme nous l’avons déjà évoqué auparavant, l’approche en champ proche consiste à effectuer le calcul des intégrales du vecteur de Poynting sur toute la surface de la particule. A partir des équations (II.115), (II.118) et (II.121), les intégrales du vecteur de Poynting en fonction des composantes transversales des champs diffusés, incidents, et totaux, sur toute la surface de la particule de rayon 1a s’écrivent :

∫ ∫ −=π π

π θϕϕθ ϕθθ2

0

2/ 21** sin)..Re(

21 ddaHEHEW ssssPs (II.159)

[] ϕθθθϕϕθθϕϕθ

π πθϕϕθθϕϕθ

ddaHEHEHEHE

HEHEHEHEW

isissisi

ssssiiiiPa

sin)..()..(

)..()..(Re21

21****

2

0 0****

−+−+

−+−−= ∫ ∫ (II.160)

[] ϕθθθϕϕθ

π πθϕϕθ

ddaHEHE

HEHEW

isis

sisiPe

sin)..(

)..(Re21

21**

2

0 0**

−+

−−= ∫ ∫ (II.161)

Comme le milieu environnant est absorbant, il est d’intérêt de parler de taux d’énergie d’absorption propre et de taux d’énergie d’interception. Le taux d’énergie d’absorption propre comme nous l’avons déjà défini auparavant se réfère au taux d’énergie absorbée par la particule si elle est remplie du milieu environnant :

∫ ∫ −−=π π

θϕϕθ ϕθθ2

0 02

1** sin)..Re(21 ddaHEHEW iiiiPm (II.162)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

119

Le taux d’interception de la particule est défini comme étant l’énergie incidente interceptée par la particule et qui diffère du taux d’énergie d’absorption propre par la surface d’interception qui est l’hémisphère illuminé de la particule :

∫ ∫ −−=π π

π θϕϕθ ϕθθ2

0 2/2

1** sin)..Re(21 ddaHEHEW iiii

Pi (II.163)

Le calcul de ces intégrales nécessite des manipulations mathématiques assez fastidieuses. Par la suite, nous nous contentons de donner les résultats finaux. Ces résultats sont similaires à ceux reportés dans la littérature :

• Taux d’énergie diffusée : (Sudiarta et Chylek, 2001, Yang et al.,2002, et Sun et al., 2004)

| | | |[ ]( )∑∞

+−+1

'*2*'2*0200

0 )()()()(Re)12()Re(

2

=nnnnnnnPs bamjn

qmπI=W ρξρξρξρξ (II.164)

avec λπ /2 00 mq = • Taux d’énergie absorbée : (Sudiarta et Chylek, 2001 et Yang et al, 2002.)

[(| | | | ])'*2*'2*'*'*'**

'*'*'**01

200

0 Re)12()Re(

2

nnnnnnnnnnnnnnn

nnnnnnn=n

Pa

baaab

bmjnqm

πI=W

ξξξξξψξψξψ

ξψψψψψ

−+−−+

+−+∑∞

(II.165)

• Taux d’énergie d’extinction : (Lebedev et al., 1999)

( ) ( )[ ](

[ ] ))Im()Im()Re()Re()Im(

Re)Im(Im)Re()Re()12()Re(

2

*''**''*0

*''**''*01

200

0

nnnnnnnnnnnn

nnnnnnnnnnnn=n

Pe

babam

babamnqm

πI=W

ψξψξψξψξ

ψξψξψξψξ

+⋅−⋅−+⋅−⋅−

−⋅+−−⋅++∑∞

(II.166) Le taux d’énergie d’extinction PeW ici définie satisfait le bilan d’énergie (équation (II.120)). Il est différent de celui dérivé par Sudiarta et Chylek (2001) qui considère que l’extinction est seulement due à l’absorption et la diffusion de la particule comme c’est le cas dans la théorie de Mie (Eq. II.122).

• Taux d’énergie absorbée si la particule est remplie du milieu hôte est : (Lebedev et al.,1999)

)(Im)12(4 '*

120

0nn

=n

Pm nqπI=W ψψ∑

∞+ (II.167)

II.2.2.3. Approche en champ lointain (ACL)

Cette approche est identique à celle développé par Mie (1908) sauf que l’indice complexe du milieu environnant 0m est introduit dans les relations de la théorie Mie à la place de 0n . Notons que l’indice optique complexe 0m interviendra non seulement dans le vecteur d’onde complexe λπ /2 00 mq = dans (II.142) pour le taux d’énergie diffusée et dans (Eq. II.147) pour le taux d’énergie d’extinction, mais aussi dans les coefficients na et nb et dans les fonctions d’amplitudes 1S et 2S par l’intermédiaires des différentes fonctions de Bessel.

Ainsi, les relations gouvernant la diffusion en champ lointain restent formellement identiques à celles de la théorie de Mie sauf pour la relation suivante :

[ ])Im(exp)exp( ρρ =−i car rq0=ρ est maintenant une grandeur complexe.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

120

Par rapport à la relation (II.142), le taux d’énergie diffusée selon l’ACL fait apparaître ce terme exponentiel qui d’écrit l’atténuation de l’onde diffusée le long de son parcours du centre de la particule vers la zone lointaine :

[ ]∑∞

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++−=

1

2220

00 )12()Im(2exp2

nnnLs ban

qrqIW π (II.168)

Le même facteur [ ])Im(2 0rq− apparaît pour le taux d’énergie d’extinction dérivé de l’ACL par rapport à la théorie de Mie. En effet,

[ ]∑∞

=++−=

120

00 )(Re)12()Im(2exp2

nnnLe ban

qrqIW π (II.169)

Les relations (II.168) et (II.169) donnent respectivement le taux d’énergie diffusée et d’extinction sur une sphère imaginaire de rayon r centré autour de la particule tel que

∞→rq0 . Ces flux d’énergie sont non seulement fonction de l’indice optique du milieu environnant, 0m , mais aussi de la taille de la zone en champ lointain, r . Pour déterminer le taux d’énergie de la particule indépendamment de la distance de la zone lointaine, il est plus astucieux de rapporter les flux d’énergie en champ lointain vers la surface de la particule. C’est à dire :

[ ]∑∞

=⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ ++−=

1

2220

1001 )12()Im(2exp2)(

nnnLs ban

qaqIaW π (II.170)

[ ]∑∞

=++−=

120

1001 )(Re)12()Im(2exp2)(

nnnLe ban

qaqIrW π (II.171)

Cette transformation suppose que l’onde diffusée est seulement atténuée de façon exponentielle de la surface de la particule jusqu’à la zone lointaine. Cette hypothèse est justifiée pour les ondes incohérentes par le faite que dans la formulation du transfert radiatif, l’atténuation du rayonnement considéré incohérent suit la loi exponentielle.

Le taux d’énergie absorbée ne peut pas être déduit seulement par la connaissance du taux d’énergie diffusé et d’extinction car il satisfait le bilan d’énergie appliqué à la surface de la particule :

)()()()( 1111 aWaWaWaW LmLsLeLa +−= , (II.172) Le calcul de )( 1aW La et )( 1aW Lm peut se faire en champ proche sans aucune approximation, c’est à dire par (II.165) et (II.167).

o Sections efficaces et facteurs d’efficacités dans le cas du milieu hôte absorbant La section efficace étant une grandeur physique, sa définition reste la même que le milieu hôte soit absorbant ou pas. Cependant, quand le milieu environnant est absorbant, l’intensité incidente sur la particule n’est plus uniforme. Elle varie d’un point à un autre sur toute la surface illuminée de la particule : on parle alors d’intensité locale. L’intensité locale dépend de la taille de la particule et de l’indice d’absorption du milieu hôte selon la relation (II.110) :

)exp(~)( 00 zIzIi α (II.173) Pour surmonter ce problème, Mundy et al. (1974) et Chylek (1977) ont introduit la notion

d’intensité réelle qui est la moyenne de l’intensité incidente sur la particule. D’après la définition de l’intensité, elle est égale au flux incident, iW (c’est à dire au flux d’énergie

interceptée par la particule, équation (II. 163)), divisé par la surface interéceptrice, 21aπ .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

121

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛ +−210

10100

21 )(

1)1)(exp(2a

aaIπa=Wi ααα (II.174)

où λπκα /4 00 = est le coefficient d’absorption du milieu hôte. L’intensité réelle incidente vaut alors :

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛ +−2

0

000

1)12/)(2/exp(8a

aaI=Ir (II.175)

avec 100 2 aa α= qu’on appellera par la suite « rayon optique de la particule » L’évolution du rapport 0/ IIr est montrée dans la figure (II.25) en fonction du

paramètre 0a . On peut noter l’augmentation quasi linéaire de l’intensité réelle, rI , par rapport à l’intensité 0I pour des valeurs du paramètre 0a telles que 40 0 << a .

0 1 2 3 41.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

4.5

Rayon optique de la particule, a0=2α0a

Rap

port

I r/I 0

Figure II.25 : Evolution du rapport entre l’intensité incidente réelle rI et celle incidente à l’origine 0I en fonction du rayon optique aa 00 2α= avec 1aa = le rayon de la particule

Dans la littérature, la définition de la section efficace des particules dans un milieu

absorbant est un sujet contreversé. Certains auteurs comme Lebedev et al. (1999) et Yang et al. (2002) suggèrent l’utilisation de l’intensité 0I pour définir les sections efficaces. Ils justifient ce choix par la conservation de la même définition de la section efficace que la théorie conventionnelle, c’est à dire des particules dans un milieu non-absorbant. Tandis que Mundy et al. (1974), Chylek (1977), Sudiarta et Chylek (2001a, 2001b), et Fu and Sun (2001) utilisent l’intensité réelle incidente (Eq. II.175).

A priori, si on se base sur la signification physique de la section efficace, le flux incident intercepté par la particule est iW au lieu de 2

10 aI π . Alors l’utilisation de l’intensité incidente

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

122

égale à 0I surestimera la section efficace d’une valeur égale au rapport 0/ IIr . Cette surestimation sera d’autant plus importante que la valeur du produit 0a est élevée )1( 0 >>a .

Quant au facteur d’efficacité, sa définition reste inchangée par rapport au cas du milieu environnant non absorbant, c’est à dire selon la relation (II.152).

o La fonction de phase d’une particule dans un milieu absorbant

Comme nous avons évoqué auparavant, la fonction de phase se réfère à la probabilité de détecter une portion du flux incident qui est diffusé dans un angle solide élémentaire Ωd selon une direction donnée autour de la particule. La question est de déterminer la fonction de phase selon les deux approches ACL et ACP.

Pour répondre à cette question, nous avons déjà souligné que l’ACP intègre en plus les ondes diffusées proches de la surface de la particule contrairement à l’ACL. En réalité, ces ondes s’atténuent plus vite que les ondes progressives (ondes en champ lointain) et n’ont aucune chance d’être interceptées ni par les particules voisines (sauf en présence de diffusion multiple) ni par un détecteur situé dans la zone lointaine. Par conséquent, le taux d’énergie diffusée en champs proche n’est pas adapté et n’est jamais utilisé pour définir la fonction de phase. La fonction de phase doit être définie avec le flux diffusé en champ lointain.

L’expression de la fonction de phase de l’ACL est formellement identique à celle donnée par la TCM (particule dans un milieu non absorbant) car le terme exponentiel d’atténuation [ ])Im(2exp 10aq− dans (II. 170) disparaît en présence du rapport du taux d’énergie diffusé. Rappelons que dans le cas d’un milieu hôte absorbant, l’indice complexe

0m est utilisé pendant l’évaluation des fonction d’amplitudes 1S et 2S et des coefficients na et nb au lieu de l’indice réel 0n dans la TCM.

Comme la fonction de phase est formellement identique à celle dans le cas d’un milieu hôte non absorbant, le facteur d’asymétrie l’est aussi mais en prenant en compte les mêmes remarques durant le calcul des coefficients na et nb et des fonctions d’amplitudes 1S et 2S . Remarque : Dans la littérature, Sun et al. (2004) et Sharma et Jones (2004) ont modélisé les propriétés radiatives des particules dans un milieu absorbant en combinant les facteurs d’efficacités issus de l’ACP avec la fonction de phase calculée en champ lointain. Ainsi pour compléter les propriétés radiatives de l’ACP, nous considérons la fonction de phase en champ lointain.

II.2.3. Comparaison des modèles TCM, ACL et ACP II.2.3.1. Facteur d’efficacité de diffusion

Il est intéressant d’évaluer l’écart entre le modèle de TCM, l’ACL et l’ACP. Pour cela, il nous faut comparer le facteur d’efficacité de diffusion et la fonction de phase ou le facteur d’asymétrie. Pour simplifier l’analyse, considérons le cas où la particule est pleine et non-absorbante, c’est à dire aaa == 12 et 012 == κκ . Nous plaçons cette particule dans un milieu hôte où nous varions son indice optique :

Cas )(i 4.1/ 10 =mn , 1.010,10,0 230 et−−=κ ; Cas )(ii 7.1/ 10 =mn , 1.010,10,0 230 et−−=κ ; Les facteurs d’efficacité de diffusion issus des trois approches en fonction du paramètre

de taille de la particule, x , sont présentés dans la figure (II.26) pour 4.1/ 10 =mn et dans la figure (II.27) 7.1/ 10 =mn . Nous utilisons l’intensité réelle incidente rI pour définir les facteurs d’efficacités dans l’ACL et l’ACP. Nous pouvons en conclure que :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

123

• Quand la matrice est non absorbante ( 00 =κ ), les trois approches convergent vers la même solution. Si de plus, la particule est large )1( >>x , elles tendent vers la solution limite usuelle de l’optique géométrique qui est égale à 2 pour une particule non-absorbante (Bohren et Huffman, 1983).

100 101 102 103 104

0.0

0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

2.4

Fact

eur d

'effic

acité

de

diffu

sion

, QS

κ0=0.1

κ0=10-2

κ0=0

κ0=10-3

Paramètre de taille, x

ACL ACP TCM

Figure II.26 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour

4.1/ 10 =mn

100 101 102 103 104

0.0

0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

2.4

κ0=0.1

κ0=10-2

κ0=0

Fact

eur d

'effic

acité

de

diff

usio

n, Q

S

Paramètre de taille, x

κ0=10-3

ACL ACP TCM

Figure II.27 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour

7.1/ 10 =mn

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

124

• Pour une valeur arbitraire non nulle de l’indice d’absorption de la matrice )0( 0 >κ , les calculs issus de l’ACL et l’ACP tendent respectivement vers les valeurs asymptotiques

5.0 et 1. Ces tendances peuvent être expliquées par le faite que quand la matrice est fortement absorbante et la particule est optiquement large, le phénomène de diffraction sur les bords de la particule disparaît car les ondes incidentes sont fortement atténuées. Dans l’ACP, la totalité du flux incident est diffusée par la particule ( 1=sQ ). Dans l’ACL, seule la moitié du flux incident est diffusée, ceci est dû au faite que cette approche ne prend pas en compte les ondes diffusées proche de la particule qui s’atténuées beaucoup plus vite que les ondes progressives (ondes de champ lointain).

L’écart relatif de la prédiction ACL et ACP par rapport à la TCM est quantifié comme montre les figures (II.28) et (II.29) pour les deux indices relatifs de réfraction considérés. On peut noter que l’écart relatif de %5 est atteinte pour l’ACL quand 16.00 =a et pour l’ACP quand 12.00 =a . La comparaison de l’ACP par rapport à l’ACL est illustrée sur la figure (II.30). Nous pouvons constater que la déviation relative de %5 entre ces deux approches est atteinte à partir de la valeur de 32.00 >a . Cette déviation augmente avec 0a et atteint %80 pour 200 >a .

0.02 0.2 2 200

20

40

60

80

Rayon optique de la particule, a0=2α0a

Ecar

t rel

atif

sur l

e fa

cteu

r d'ef

ficac

ité

de d

iffus

ion,

(QsM

-QsAC

L,AC

P )/QsM

(%)

ACP

ACL

κ0=0.1 κ

0=10-2

κ0=10-3 & κ0=10-5

Figure II.28 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon

optique 0a pour 4.1/ 10 =mn

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

125

0.02 0.2 2 200

20

40

60

80

Rayon optique de la particule, a0=2α

0a

Ecar

t rel

atif

sur l

e fa

cteu

r d'ef

ficac

ité

de d

iffus

ion,

(QsM

-QsAC

L,AC

P )/QsM

(%) κ0=0.1

κ0=10-2

κ0=10-3 & κ

0=10-5

NFA

FFA

Figure II.29 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon

optique 0a pour 7.1/ 10 =mn

0.02 0.2 2 200

20

40

60

80

100

Rayon optique de la particule, a0=2α0a

Ecar

t rel

atif

sur l

e fa

cteu

r d'ef

ficac

ité

de d

iffus

ion,

(Q

sACP -Q

sACL )/Q

sACL (%

) κ0=10-3 & κ

0=10-5: n

0/m=1.4 et 1.7

κ0=10-2: n0/m=1.4 n0/m=1.7 κ0=0.1: n0/m=1.4 n0/m=1.7

Figure II.30 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon

optique 0a

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

126

II.2.3.2. Facteur d’asymétrie Puisque la fonction de phase de l’ACP est prise égale à celle de l’ACL, alors ces deux approches donnent le même facteur d’asymétrie. L’influence de l’absorption de la matrice sur la fonction de phase peut être analysée en comparant le facteur d’asymétrie issu de la TCM et celui de l’ACL comme le montre la figure (II.31) pour 4.1/ 10 =mn et la figure (II.32) pour

7.1/ 10 =mn . On peut constater que la CMT et la ACL sont en bon accord quelque soit la valeur de 0a inférieure à 16.0 : l’influence de l’absorption de la matrice n’est pas significative. Au-delà de cette limite, le paramètre d’asymétrie obtenu avec l’ACL est fortement influencé par l’absorption du milieu hôte qui n’est pas pris en compte dans la TCM.

La conclusion de cette analyse est identique pour les deux indices de réfraction relatifs étudiés. Ceci tend à montrer que ces conclusions sont valides pour des particules sphériques dans un milieu environnant absorbant ayant un indice optique relatif arbitraire.

II.2.3.3. Facteur d’efficacité d’absorption

A partir de la relation (II.102), nous pouvons définir un facteur d’efficacité d’absorption propre équivalent 0Q qui a la même signification physique que mQ définis précédemment. D’après les relations (II.102) et (II.103), nous déduisons :

∫∞

=0

200 N(a)daaQπfα v (II.176)

Soit encore : λ,032

0 .75 0 Qaf

=fα vv (II.177)

où λ,0Q est la moyenne de 0Q selon la définition (II.104). Pour simplifier, considérons le cas des particules monodispersées de rayon a . Dans ce cas, (II.177) devient :

afQfα v

v0

0 43= (II.178)

d’où nous déduisons le facteur 0Q :

00 32 aQ = (II.179)

Nous disposons alors de trois différentes écritures du coefficient d’absorption 1α qui se

diffèrent au niveau des facteurs d’efficacités d’absorption propre : 0Q (TCM), 0ImQ , et rI

mQ . Les deux derniers facteurs d’efficacité se diffèrent par les intensités incidentes ( 0I et rI ) utilisées pour définir les sections efficaces.

Afin de comparer les trois différentes écritures du coefficient d’absorption, nous comparons les facteurs d’efficacités : 0Q , 0I

mQ , et rImQ qui ne dépendent que du paramètre

0a . Sur la figure (II.33) est tracée l’évolution de 0Q et des mQ pour 0a allant de 04.0 à 4 dans le cas d’une monodispersion de particules.

Nous constatons qu’aux petites valeurs de 0a ( 2.00 <a ), les trois facteurs 0Q , 0ImQ et

rImQ sont quasi-identiques, ce qui correspond au cas d’un milieu faiblement absorbant et/ou

contenants des petites particules. Le désaccord entre eux augmente avec 0a . Pour 2.00 =a ,

l’écart entre 0Q et rImQ est de %11 tandis que celui entre 0I

mQ et rImQ reste inférieur à

%4 . Tant que 10 <a , qui correspond au domaine de validité de l’ETR pour les milieux

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

127

absorbants contenant des particules, l’écart entre 0ImQ et rI

mQ reste faible. Par conséquent, on peut utiliser soit rI soit 0I pour définir les sections efficaces d’une particule.

100 101 102 103 1040.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

ACL & ACP, κ0=10-3

ACL & ACP, κ0=10-2

ACL & ACP, κ0=0.1

ACL & ACP, κ0=0, & TCM

Fact

eur d

'asym

étrie

, g

Paramètre de taille, x

Figure II.31 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour 4.1/ 10 =mn .

Pour 00 =κ , les trois approches se recouvrent.

100 101 102 103 1040.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Paramètre de taille, x

Fact

eur d

'asym

étrie

, g

ACL & ACP, κ0=10-3

ACL & ACP, κ0=10-2

ACL & ACP, κ0=0.1

ACL & ACP, κ0=0, & TCM

Figure II.32 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour 7.1/ 10 =mn .

Pour 00 =κ , les trois approches se recouvrent.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a

128

0.2 2

0.1

1

10

Rayon optique de la particule, a0=2α0a

Fact

eur d

'effic

acité

d'ab

sorp

tion

prop

re, Q

0, Qm

QIr

m

QI0

m

Q0

Figure II.33 : Facteur d’absorption propre de la particule en fonction du rayon optique 0a

Conclusion Les trois approches de modélisation des propriétés radiatives d’un milieu absorbant contenant des particules en régime de diffusion indépendante sont décrites dans ce chapitre. Une étude paramétrique et comparative est effectuée, elle nous a permis de comprendre le comportement de chaque approche et de les comparer entre elles. Dans le cadre de validité de l’ETR ( 10 <a ), les sections efficaces de l’ACL et l’ACP peuvent être définies soit avec rI soit avec

0I . Les propriétés radiatives d’une particule, à savoir les facteurs d’efficacités de diffusion, d’absorption et le paramètre d’asymétrie, issues des trois approches sont en bon encore entre eux tant que 3.00 <a . Au delà de cette limite, ces modèles sont en désaccord. Pour identifier le modèle le mieux adapté pour décrire les propriétés radiatives d’un milieu absorbant contenant des particules, il est nécessaire de comparer ces approches avec une solution de référence.

Dans le chapitre suivant, la méthode d’identification des paramètres est décrite pour déterminer expérimentalement les propriétés radiatives. Les trois modèles de propriétés radiatives détaillés dans ce chapitre seront comparés avec les résultats expérimentaux issus de la méthode d’identification.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

129

II.3. Détermination des propriétés radiatives par d’identification des paramètres

Introduction

Depuis une vingtaine d’années, la méthode d’identification des paramètres est largement utilisée pour déterminer les propriétés physiques des matériaux, notamment les propriétés radiatives et plus particulièrement le coefficient d’absorption et de diffusion, et la fonction de phase. La méthode d’identification est aussi devenue une méthode de référence de validation des modèles car elle ne fait intervenir que très peu d’hypothèses contrairement à la modélisation basée sur des modèles de la microstructure des matériaux.

La méthode d’identification utilise des résultats expérimentaux et théoriques des grandeurs radiatives telles que les transmittances, les réflectances, et/ou les émittances. Le modèle théorique est basé sur la résolution de l’équation de transfert radiatif faisant intervenir les propriétés radiatives. Une technique d’identification ou d’optimisation est appliquée pour déterminer les propriétés radiatives qui minimisent l’écart entre les résultats issus du modèle et des mesures. Ces propriétés radiatives sont celles du milieu homogène équivalent associé.

Les premiers travaux au CETHIL ont été initiés par Uny (1986), Sacadura et al. (1986) qui ont utilisé un dispositif expérimental utilisant un monochromateur à prisme associé à un système goniométrique pour les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles. Le coefficient d’absorption et de diffusion, et le facteur d’asymétrie des fibres de verre ont été déterminés à partir de la méthode d’inversion de Hooke-jeeves. Un autre type de mesure comme la réflectance hémisphérique, mesurée à l’aide d’un spectromètre à transformé de Fourier (FTIR) combiné à une sphère intégrante, a été utilisé par Yeh et Roux (1989) pour identifier le coefficient de diffusion. Tandis que, le coefficient d’absorption a été calculé par la loi de Beer en utilisant une mesure de réflectance spéculaire. Dans leur travaux, des fonctions de phase isotrope et anisotrope ont été supposées.

Depuis, des améliorations ont été apportées sur cette technique. Nous pouvons noter )(i l’expansion de la fonction de phase en fonction de plusieurs paramètres pour mieux représenter le comportement de la fonction de phase du matériau (Nicolau et al., 1994, Moura, 1999, Hespel et al., 2003, Randrianalisoa et al., 2006b) ; )(ii le modèle de minimisation pour rendre plus efficace l’identification simultanée de tous les paramètres (Hespel et al., 2003, Randrianalisoa et al., 2006b). La méthode décrite par la suite est basée sur les travaux récemment publiés par Randrianalisoa et al. ( 2006b).

Dans un premier temps, nous allons décrire la technique d’identification des paramètres incluant le choix de la fonction d’optimisation, les modèles de fonction de phase, et le calcul direct du coefficient d’extinction. Ensuite, le dispositif expérimental de mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles ainsi que la méthodologie de mesure sont présentés. Le modèle théorique est rappelé. Enfin, une étude paramétrique est menée pour analyser la faisabilité l’estimation simultanée des paramètres et pour optimiser la méthode d’identification.

II.3.1. Méthode d’identification des paramètres II.3.1.1. Description de la méthode

La méthode décrite ci-après utilise des grandeurs radiatives telles que la transmittance et la réflectance bidirectionnelles. Soient ip n,i 1= les paramètres inconnus, la technique d’identification consiste à minimiser la fonction suivante :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

130

[ ]∑=

−=Nd

iienitin TppTppS

1

2,1,2

1 ),...,(),...,( ν (II.180)

Dans cette relation, Nd est le nombre de directions de mesure, itT , la transmittance ou la réflectance bidirectionnelle théorique correspondante à la direction i , elle est issue du modèle théorique. ieT , est une même grandeur que itT , mais cette fois mesurée expérimentalement.

iν est une pondération introduite pour gérer l’importance des grandeurs radiatives dans la direction i .

Il existe différentes méthodes itératives pour optimiser la relation (1) telles que l’algorithme de gradient conjugué (Powell, 1977), la méthode de quasi-Newton (Dennis et More, 1977), et la linéarisation de Gauss (Beck et Arnold, 1977). Elles se diffèrent sur la façon de calculer les nouveaux paramètres à chaque nouvelle itération. Une étude comparative de ces trois algorithmes d’optimisation a été effectuée par Hespel (1999). La linéarisation de Gauss est identifiée comme la plus rapide en convergence, cependant, elle est sensible aux variations importantes des paramètres au début de l’optimisation. Cette inconvénient est facilement surmontable en introduisant un facteur de relaxation (Moura, 1999, Randrianalisoa et al., 2006b). Aussi la méthode d’optimisation adoptée dans ce travail est la linéarisation de Gauss (Beck et Arnold, 1977), largement utilisée pour l’identification des propriétés radiatives (Nicolau et al., 1994, Baillis et Sacadura, 2002, Moura, 1999, Baillis et al., 2004, Randrianalisoa et al., 2006b). La linéarisation de Gauss est bien détaillée dans les travaux antérieurs, cités ci-dessus, et par la suite, nous nous contentons de donner les principales relations.

La linéarisation de Gauss consiste à dériver l’équation (II.180) par rapport à chaque paramètre inconnu. Le système obtenu est non linéaire, une procédure itérative est effectuée sur un certain nombre d’itérations j :

( )

( )

( )

j

Nd

i n

itieiti

Nd

i

itieiti

Nd

i

itieitij

n

j

Nd

i n

iti

Nd

i n

ititi

Nd

i n

ititi

Nd

i n

ititi

Nd

i

iti

Nd

i

ititi

Nd

i n

ititi

Nd

i

ititi

Nd

i

iti

pT

TT

pT

TT

pT

TT

p

pp

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

pT

⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥

⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢

∂∂

∂∂

∂∂

=

⎥⎥⎥⎥

⎢⎢⎢⎢

∆∆

⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥

⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛∂∂

∑∑∑

∑∑∑

∑∑∑

=

=

=

===

===

===

1

,,,

2

1 2

,,,

2

1 1

,,,

2

2

1

1

2,2

1

,

2

,2

1

,

1

,2

1

,

2

,2

1

2

2

,2

1 2

,

1

,2

1

,

1

,2

1 2

,

1

,2

1

2

1

,2

......

...

............

...

..

ν

ν

ν

ννν

ννν

ννν

(II.181) La solution du système d’équation (II.181) donne la variation de paramètre j

lp∆ ajouté

à chaque paramètre jlp à la èmej )1( + itération,

nlavecppp jl

jl

jl ...,,11 =∆+=+ (II.182)

L’utilisation de la relation (II.205) pour incrémenter les paramètres peut engendrer des valeurs importantes des incréments j

lp∆ durant les premières itérations et provoquer de problème de convergence, qui a été déjà souligné par Hespel (1999). Dans cette étude, nous proposons de pondérer l’incrément j

lp∆ par un facteur de relaxation γ tel que 10 ≤≤ γ . La relation (II.182) devient alors :

nlavecppp jl

jl

jl ,...,11 =∆+=+ γ (II.183)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

131

Pour éviter ce problème de convergence pendant les premières itérations, le facteur de relaxation γ prend une valeur de telle sorte que :

nlavecpp jl

jl ,...,1=∆>> γ (II.184)

La convergence est considérée atteinte quand la condition suivante est vérifiée pour chaque paramètre :

nlavecpp jl

jl ,...,110/ 3 =<∆ − (II.185)

Notons J la matrice du côté gauche de la relation (II.181). Elle est composée des coefficients de sensibilité, liCS , , définies par :

NdietnlavecpTCS litli ,1,...,1/,, ==∂∂= (II.186)

Le nombre de conditionnement )(NC de la matrice de sensibilité J est calculé selon la relation :

JJJNC .)( 1−= (II.187)

où est la norme d’une matrice, calculée à partir des éléments de la matrice, notés par ijc , telle que :

∑==

=n

jijni

cJ1,1

max (II.188)

avec n la dimension de la matrice qui est égale au nombre de paramètres inconnus. En pratique, le nombre de conditionnement NC est toujours plus grand que 1. Plus NC

est grand, plus la matrice de coefficient de sensibilité est mal conditionnée. Dans ce cas, une petite erreur sur les mesures peut entraîner une grande variation sur les paramètres identifiés. Un grand NC survient quand au moins deux des paramètres sont linéairement dépendants et/ou quand au moins un paramètre est très petit ou très grand par rapport aux autres (Raynaud, 1999).

Pour comprendre la sensibilité du modèle théorique par rapport à chacun des paramètres et pour étudier la faisabilité de la détermination simultanée des paramètres, il est indispensable de faire l’analyse des coefficients de sensibilité ainsi que du nombre de conditionnement (Raynaud, 1999).

Le schéma numérique d’identification est résumé sur la figure II.34.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

132

Figure II.34 : Schéma numérique d’identification de paramètres (Doermann, 1995)

II.3.1.2. Types de fonction S à minimiser Le choix de la fonction à minimiser dépend de la forme de la pondération ν qui intervient dans la relation (II.182). Deux expressions de ν sont souvent utilisées (Nicolau, 1994, Baillis et Sacadura, 2002) :

Ndipouri ,11 ==ν (II.189)

NdipourT ie

i ,11

,==ν (II.190)

L’utilisation de la relation (II.189) dans la fonction S donne plus d’importance aux grandes valeurs des grandeurs radiatives eT et tT . Cette pondération n’est pas appropriée quand des informations physiques sont cachées derrières les petites valeurs de eT et tT . L’utilisation de l’équation (II.190) évite ce problème car elle permet de donner la même importance à chaque entité directionnelle eiT et tiT . Cette pondération paraît alors mieux adaptée pour l’optimisation avec les mesures bidirectionnelles. En réalité, certaines mesures sont affectées par des incertitudes expérimentales (Hespel, 1999, Randrianalisoa et al., 2006b), de telles données peuvent contenir des informations concernant le milieu étudié. Il est alors plus astucieux pour ces mesures plus incertaines de minimiser leurs importances au lieu de les ignorés complètement pendant l’optimisation (Randrianalisoa et al., 2006b). Pour ce faire, il suffit de modifier la pondération donnée par la relation (II.190) telle que :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

133

NdipourTb

ie

ii ,1

,==ν (II.191)

La valeur du paramètre ib dépend de la précision de la mesure ieT , dans la direction i . Les critères suivantes ont été établies pour attribuer la valeur de ib (Randrianalisoa et al., 2006b) :

⎪⎩

⎪⎨

=⇒>==⇒<<

=⇒<

10.0%20,11.0%20%10

1%10

ii

ii

ii

bNdipourb

b

χχ

χ (II.192)

où iχ est l’erreur relative de la transmittance ou réflectance bidirectionnelle dans la direction i . Les origines et la valeur de ces erreurs seront discutées dans le paragraphes II.324 et II.325

II.3.1.3. Modèles de fonction de phase L’expression de la fonction de phase joue un rôle important dans la description du comportement directionnel de diffusion. La fonction de phase peut être exprimée sous forme de polynôme de Legendre (Chu et Churchil, 1955) dont les coefficients sont à déterminer. Le nombre des coefficients inconnus dépend du degré d’anisotropie du matériau. Plus le milieu est anisotrope, plus le nombre de coefficients inconnus est élevé et reste très difficile à déterminer simultanément en pratique. Un autre modèle de fonction de phase souvent utilisé est celui de Henyey-Greenstein )(HG faisant intervenir un paramètre inconnu λg : (Modest, 1993)

( )2/32

2

)cos21(1,

Θ−+−=ΘΦ

λλ

λλ

ggggHG (II.193)

avec Θ l’angle entre les directions d’incidence et de diffusion du rayonnement au point de diffusion.

Cependant, les matériaux ayant un comportement anisotropique plus complexe nécessitent l’utilisation d’un modèle de fonction de phase plus complète pour décrire correctement leur diffusion. Par exemple, Nicolau et al. (1994) ont proposé une combinaison de fonction de HG pour les milieux fibreux :

[ ] ( )λλλλλλλλλλ 2211122121 1),()1(),(),,,,( fgfgffffgg HGHGNC −+ΘΦ−+ΘΦ=ΘΦ (II.194)

où λ1g et λ2g sont respectivement les paramètres des fonctions de phase de Henyey-Greenstein ),( 1λgHG ΘΦ et ),( 2λgHG ΘΦ avec 10 1 ≤≤ λg et 01 2 ≤≤− λg . λ1f et λ2f sont deux pondérations associées respectivement aux fonctions de phase ),( 1λgHG ΘΦ et

),()1(),( 2111 λλλλ gfgf HGHG ΘΦ−+ΘΦ telles que 10 ≤≤ λif .avec 2,1=i La fonction de phase proposée par Nicolau et al. (II.194) est l’une des plus complètes. En

effet, elle prend en compte un éventuel pic de diffusion en avant par l’intermédiaire de la fonction ),( 1λgHG ΘΦ , un pic de diffusion en arrière par l’intermédiaire de la fonction

),( 2λgHG ΘΦ , et une diffusion isotrope par l’intermédiaire du terme ( )λ21 f− dans (II.194). Cependant, selon les études antérieures menées par Nicolau (1994) et Moura (1999), la détermination simultanée des paramètres de fonction de phase λ1f , λ2f , λ1g et λ2g du

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

134

coefficient d’extinction λβ et de l’albédo de diffusion λω utilisant des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles reste difficile. Une réduction du nombre de paramètres inconnus est recommandée. Cette limitation est due au nombre de conditionnement élevé de la matrice de sensibilité J .

Pour des milieux poreux à pores fermés, la fonction de phase peut être caractérisée par celle des pores. A titre justificatif, analysons la fonction de phase exacte d’un pore isolé à partir de la théorie de Mie1 (théorie indépendante) en considérant trois valeur distinctes de paramètre de taille dans la limite de grosse particule ( 40002000,500 etx = ) et trois différents indices de réfraction de la phase solide ( 7.15.1,3.10 etm = ). Les résultats sont reportés sur la figure II.35 en notant que la direction )0( °=Θ n’est pas présentée une raison de clarté. Comme on peut constater, la fonction de phase d’un gros pore est faiblement sensible à la fois à la taille et à l’indice de réfraction de la matrice. Un autre fait marquant est la présence d’un décrochement au tour de l’angle de diffusion °=Θ 90 qui selon nous n’est pas pris en compte par le modèle de Nicolau.

0 30 60 90 120 150 18010-3

10-2

10-1

100

101

102

x=500

x=2000

x=4000

Fonc

tion

de p

hase

Φ(Θ

)

Angle de diffusion Θ, deg

m0=1.3 m0=1.5 m0=1.7

Figure II.35 : Fonction de phase de Mie, MieΦ , d’un pore optiquement large. Les

paramètres caractéristiques sont le paramètre de taille : 40002000,500 etx = et les indices de réfraction de la phase solide : 7.15.1,3.10 etm = .

Récemment, un modèle de fonction de phase appelé fonction de phase tronquée, TrΦ ,

basé sur le même principe que celui de Nicolau, est proposé pour les milieux réfractants

1 La fonction de phase de Mie est donnée au Chapitre II.221 selon l’équation III.157.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

135

contenant de pores sphériques optiquement large (Randrianalisoa et al., 2006b). Elle peut s’écrire comme suit :

[ ] ] ][ ] ( ) 0,2110,2/,21102/,0,211 ),,,(),,,(),,,( ΘΘΘ ⋅++ΘΦ⋅⋅+ΘΦ⋅=ΘΦ δδδ λλλππλλλπλλλ N'NggfFggfggfTr(II.195)

Avec: ),()1(),(),,,( 21112110 λλλλλλλ gfgfggf HGHG ΘΦ−+ΘΦ=ΘΦ (II.196)

∫ ΘΘΘΦ=π

π 2/ 0 sin)(21 dN (II.197)

∫∫ ΘΘΘΦ−+ΘΘΘΦ=ππ

0 02/

0 0 sin)(2

1sin)(2

dFdFN' (II.198)

Les symboles 0,Θδ et [ ]ba,,Θδ se réfèrent aux fonctions de Dirac définies par :

⎩⎨⎧

≠Θ=Θ

=Θ 0,00,1

0,δ (II.199)

[ ][ ][ ]⎩

⎨⎧

∉Θ∈Θ

=Θ baba

ba ,,0,,1

,,δ (II.200)

L’équation (II.218) peut être interprétée comme suit : • Pour [ ]2/,0 π∈Θ , la fonction de phase est : ),,,( 2110 λλλ ggfΘΦ ; • Pour ] ]ππ ,2/∈Θ , elle est : ),,,( 2110 λλλ ggfF ΘΦ⋅ . • Quand au dernier terme ( ) 0,Θ⋅+ δN'N , il est nul pour tout angle autre que °=Θ 0 .

En fait, ce terme est introduit pour assurer la normalisation de (II.195) selon :

1sin)(21

0=ΘΘΘΦ∫

πdTr (II.201)

La constante F est un facteur de démultiplication qui prend en compte le décrochement de la fonction de phase à partir de l’angle de diffusion °>Θ 90 . A partir de l’analyse théorique présentée sur la figure II.35, une valeur moyenne du paramètre F peut être identifiée. Elle vaut en moyenne :

06.0)(

)(

4.0

6.0 ≈ΘΦ

ΘΦ=

→Θ

→Θ

π

πMie

MieF

lim

lim (II.202)

Pour illustrer la fonction de phase TrΦ (II.195), une comparaison avec celle de Mie

MieΦ , non normalisée, est reportée sur la figure II.36 dans le cas d’un pore caractérisé par 2000≈x et 5.10 =m . Les paramètres de TrΦ utilisés sont 15.01 =λf , 98.01 =λg et 3.02 =λg .

Nous constatons que TrΦ modélise correctement la fonction de phase exacte (de Mie). Par ailleurs, elle ne dépend plus que de trois paramètres ( λ1f , λ1g et λ2g ), donc plus aisée à identifier comparée à celle proposée par Nicolau (II.194).

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

136

0 30 60 90 120 150 180

10-2

10-1

100

101

102

103

Angle de diffusion Θ, deg

Fonc

tion

de p

hase

Φ (Θ

) ΦMie avec x=2000; m0=1.5 ΦTr avec f1=0.15; g1=0.98; g2=0.30

Figure II.36 : Comparaison de la fonction de phase de Mie, MieΦ , avec le modèle TrΦ

pour un pore optiquement gros )2000( ≈x et une phase solide caractérisée par l’indice de réfraction 5.10 ≈m . Les paramètres de TrΦ sont 15.01 =λf , 98.01 =λg et 30.02 =λg . En présence de symétrie azimutale, le champ de rayonnement ne dépend plus de l’angle d’azimut ϕ . La fonction de phase )',( µµΦ pour l'utilisation avec l'équation de transfert radiatif (II.4) peut être obtenue en intégrant )(ΘΦ sur ϕd : (Özisik, 1973)

∫ ΘΦ=Φπ

ϕπ

µµ2

0'd)(

21),'( (II.203)

où )(ΘΦ fait référence à l’un des modèles présentés ci-dessus. L’angle Θ est lié aux cosinus 'µµ et par la relation (II.2). En utilisant une quadrature numérique, cette équation devient:

∑=

∆ΘΦ=ΦNa

1k

*k)(21),'( φπ

µµ (II.204)

où Na est le nombre de directions pour la discrétisation azimutale. Cette intégration peut être effectuée en utilisant une méthode classique telle que la méthode de Simpson.

Pour une question de conservation du rayonnement diffusé, la fonction de phase doit être normalisée selon (II.201). L'intégrale de normalisation peut être discrétisée (comme dans la MOD) à partir d'une formule de quadrature (cf. Chapitre II.1), ce qui donne la somme suivante pour chaque direction d'incidence j :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

137

Mbjpourw ,11),(21

iji

Mb

1i==∆Φ∑

=µµ (II.228)

où Mb est le nombre de directions de discrétisation entre 0 et π . iw∆ est le poids de discrétisation angulaire associé à la direction i . Altimir (1981) a montré que la somme dans (II.205) présente un écart par rapport à l'unité en conséquence des discrétisations sur l'angle polaire θ (ou sur son cosinus µ ) et sur l'angle azimutal ϕ (rappelons que µ , ϕ implicitement dans Θ ). La démarche adoptée pour la correction nécessaire à la normalisation est celle proposée par Barkstrom (1976) et Altimir (1981). Elle consiste à réécrire la condition de normalisation en introduisant un vecteur correctif, ε , de façon à aboutir à un résultat unitaire, soit :

MbjpourwMb

iijiji ,11),()1(

21

1==∆Φ++∑

=µµεε (II.206)

En séparant cette équation en deux et en distinguant, respectivement, les hémisphères avant (indices positifs) et arrière (indices négatifs) :

2),()1(),()1(2/

1

2/

1=∆−Φ+++∆Φ++ ∑∑

=−−

=

Mb

iijiji

Mb

iijiji ww µµεεµµεε pour 2/,1 Mbj =

(II.207)

2),()1(),()1(2/

1

2/

1=∆−−Φ+++∆−Φ++ ∑∑

=−−−

=−

Mb

iijiji

Mb

iijiji ww µµεεµµεε pour 2/,1 Mbj =

(II.208) Compte tenu de la symétrie de la fonction de phase, ),(),( jiji µµµµ −−Φ=Φ et

),(),( jiji µµµµ −Φ=−Φ , et des poids angulaires, ii ww −∆=∆ , le système de 2/Mb équations écrit pour l’hémisphère avant est identique à celui écrit pour l’hémisphère arrière. Ces systèmes étant identiques, les paramètres de correction le sont aussi, c’est à dire ii −= εε .

Dans ce cas 2/Mb inconnues subsistent et peuvent être calculées par le système composé de 2/Mb équations suivantes :

[ ] 2/,11),(),()1(21 2/

1Mbjpourw

Mb

iijijiji ==∆−Φ+Φ++∑

=µµµµεε (II.209)

Une fois que le vecteur ε est connu, la fonction de phase normalisée est obtenue par : 2/,12/,1),()1(),(* MbjetMbipourjijiji ==Φ++=Φ µµεεµµ (II.210)

II.3.1.4. Estimation directe du coefficient d’extinction

Une procédure alternative d’estimation du coefficient d’extinction est l’utilisation de la loi de Beer. Nous considérons que les interfaces sont lisses. Ainsi, la transmittance collimatée, notée

collT , dans la direction du rayonnement incident est atténuée seulement par l’extinction et des multiples réflections aux interfaces peut s’écrire comme suit : (Modest, 1993)

eenv

eenvscaecoll

ererTTT

β

β

220

201,1,

1)1(

−→

−→

−−=−= (II.211)

où 1,eT se réfère à la transmittance expérimentale dans la direction du rayonnement incident et 1,scaT est la composante diffuse de la transmittance dans la même direction que collT et

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

138

1,eT . L’indice 1 se réfère à la première direction de mesure, c’est à dire 1=i qui est, dans cette étude, la même que la direction du rayonnement incident. 0→envr est la réflectivité de Fresnel à l’interface air-matériau (II.15 ou II.19) e est l’épaisseur de l’échantillon.

1,scaT est inconnue car ce que nous mesurons dans la direction 1=i est 1,eT . Toutefois, elle peut être estimée par extrapolation connaissant les transmittances expérimentales diffusées dans les directions voisines. Ici, nous écrivons dans une première approximation, que la transmittance bidirectionnelle proche de la direction du rayonnement incident est donnée par : (Randrianlisoa et al., 2006b)

51012

23

3, àiavecT iiiisca =+++= εηεηεηε (II.212)

avec iη le cosinus de la direction de diffusion indexé par i . Les coefficients iε pour 30 ài = , sont obtenus en sachant que ieisca TT ,, = pour les quatre directions de diffusion i

allant de 52 à .

Après quelques manipulations mathématiques de (II.211), le coefficient d’extinction peut être déduit :

⎪⎭

⎪⎬⎫

⎪⎩

⎪⎨⎧ −−+−

−=→

→2

0

2122

02412

2

)1(4)1(ln1

envcoll

envcoll

rT

rrTre

β (II.213)

II.3.2. Transmittance et réflectance expérimentales

Le montage expérimental présenté sur la figure II.37 permet d’obtenir des mesures de transmittance et de réflectance spectrales bidirectionnelles. Il a été utilisé par Nicolau (1994), Doermann (1995) et Moura (1999) au cours de leurs travaux de thèse. L’ensemble du système est constitué de deux parties, le spectromètre à transformée de Fourrier situé à gauche et le montage BRDF/BTDF (bidirectional reflectance or transmittance distribution function), à droite. Le spectromètre fournit, à sa sortie, un faisceau modulé approximativement collimaté, qui est utilisé en aval dans le montage BRDF/BTDF.

II.3.2.1. Dispositif expérimental o Description du spectromètre

Ce spectromètre à transformée de Fourrier, de fabrication Biorad, modèle FTS 60A. (cf. figure II.37 est en principe adapté aux mesures dans le proche et le moyen infrarouge ( mà µ255.1 ). Il possède une source en céramique chauffée à C°1300 et une lame séparatrice en KBr. Un détecteur HgCdTe (aussi appelé MCT) linéarisé par le biais de son électronique. Ce détecteur fonctionne à la température de l’azote liquide. Le schéma optique est décrit sur la figure II.37. MS et MP désignent respectivement un miroir sphérique et un miroir plan.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

139

M S = miroir sphériqueM P = miroir planDiaphragme

Source

DétecteurHgCdTe

MS2MS1

MS3 ouMP3

MP fixe

MPmobile

Lame séparatrice

Spectromè tre FTIR M ontage BR D F/BTD F

MS4

Direction normale

Fenêtre

Echantillon

θ

θΙ

Goniomètre

MP1

MP2

FigureII.37 : Montage avec spectromètre FTIR, pour les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles (Moura, 1999).

La source, de diamètre mm7 , est placée à une distance 12 MSf du miroir 1MS ( 1MSf = distance focale de 1MS ). Ce miroir forme l’image de la source sur le diaphragme placé à la même distance. Ce diaphragme souvent appelé « Jacquinot stop » possède 4 trous de diamètres différents permettant différent choix d’ouvertures possibles. Le miroir sphérique 2MS est également placé à une distance 12 MSf du diaphragme. Il a une distance focale deux fois plus grande 12 MSf , aussi le faisceau infrarouge devient-il quasi-parallèle après ce miroir, son demi-angle de divergence est de 0θ . Le faisceau parvient ensuite sur la lame séparatrice. Celle-ci divise le faisceau en réfléchissant à peu près la moitié de l’énergie radiative vers le miroir plan mobile placé à gauche et en transmettant l’autre moitié vers le miroir fixe (figure II.37). Comme ces deux miroirs sont disposés perpendiculairement aux faisceaux incidents, ces faisceaux sont réfléchis vers la lame séparatrice qui, une fois de plus, réfléchi la moitié de l’énergie et en transmet l’autre moitié. Ainsi, une moitié du faisceau d’origine retourne vers la source, tandis que l’autre moitié gagne l’ouverture de la sortie du spectromètre, en direction de l’échantillon. L’ensemble miroir fixe, miroir mobile et lame séparatrice constitue le cœur de l’appareil, et forme un interféromètre de type Michelson, dont le concept remonte à 1891 (Griffiths, 1975). En fonction des déplacements du miroir mobile, le faisceau qui est réfléchi par ce miroir, parcourt une distance différente de celle parcourue par le faisceau qui se dirige vers le miroir fixe. Le faisceau recombiné après la lame séparatrice est formé de deux parties distinctes qui peuvent interférer plus ou moins, en fonction des rapports entre les différences de marches dues au miroir mobile et la longueur d’onde considérée.

Ce faisceau modulé est renvoyé par un miroir plan sur un autre miroir pouvant être plan ou sphérique (distance focale 3MSf ), proche de la fenêtre de sortie.

Le détecteur, placé à l’extérieur du spectromètre, et relié à celui-ci par une connexion électrique. Il associe ainsi l’énergie détectée au déplacement du miroir mobile. Par calcul numérique de la transformée de Fourier du signal enregistré, le spectre de l’énergie transmise, réfléchie ou incidente sur l’échantillon est ainsi déterminé.

Pour déterminer un spectre, l’appareil exécute un balayage en déplaçant le miroir mobile. Pendant ce temps, le détecteur reçoit le faisceau complet correspondant à une gamme

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

140

de longueurs d’onde, ce qui donne un interférogramme, représenté sur la Figure II.38. En lui appliquant la transformée de fourrier, le système d’exploitation numérique fournit ainsi le spectre mesuré (spectre de réflexion, de transmission, ou spectre « ligne de base »). Pour augmenter le rapport signal/bruit, plusieurs balayages sont exécutés et additionnés. La fréquence d’exécution d’un balayage est dépendante de la résolution choisie. La résolution est définie comme le plus petit écart entre deux nombres d’ondes adjacents que peut distinguer l’appareil. Plus la résolution est bonne (valeur numérique plus petite), plus le miroir mobile doit se déplacer sur une grande longueur, la vitesse de balayage étant constante, ce qui prend d’avantage de temps et réduit cette fréquence de battement.

Sur cet appareil, à l’origine principalement destiné à des applications de spectroscopie relevant de l’analyse chimique, le repérage des spectres est réalisé sur la base du nombre d’onde, exprimé en 1−cm . Après les calculs nécessaires à l’obtention d’un spectre quelconque, le logiciel incorporé permet la conversion en longueur d’onde. Sachant que cette conversion est non linéaire, selon l’équation (II.237), la résolution en mµ n’est pas uniforme sur l’ensemble du spectre. Si on veut obtenir une résolution uniforme en mµ , un calcul manuel par interpolation doit être effectué.

νλ

410= (II.214)

avec λ la longueur d’onde en mµ et ν le nombre d’ondes en 1−cm Un circuit de purge en air traité (sec ou dépourvu de 2CO et de trace d’huile), est installé dans le spectromètre. Il permet )(i de protéger les composants optiques (lame séparatrice en KBr qui est hygroscopique, les surfaces des miroirs contre un vieillissement précoce) et )(ii d’éviter les absorptions du rayonnement dans certaines bandes spectrales par la vapeur d’eau et par le 2CO . Ce circuit d’air traité est également nécessaire pour assurer le fonctionnement du palier à coussin d’air supportant l’équipage du miroir mobile.

Le spectromètre comprend aussi un laser He-Ne nécessaire pour l’alignement optique mais aussi comme référence pour la position de miroir mobile. Les miroirs 2MS et 1MP (Figure II.37) sont pourvus d’un orifice à leur centre pour laisser passer le faisceau laser. Celui-ci doit suivre le même parcours que le faisceau infrarouge jusqu’au miroir 1MP , où il est dévié pour être mesuré par trois diodes indépendantes (définition d’un plan). Les trois interférogrammes produits par le laser donnent aussi des signaux sinusoïdaux qui doivent être en phase. Si ce n’est pas le cas, des directions de position sont effectuées sur le miroir fixe ( fixeMP , figure II.37) par déplacement de trois éléments piézoélectriques, qui règle ainsi l’inclinaison du miroir. Cette correction s’appelle « alignement dynamique ». Elle est effectuée automatiquement par le système.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

141

Figure II.38 : Interférogramme du signal émis par la source

o 3.2 Description du montage BRDF/BTDF Le montage BRDF/BTDF est décrit sur les figures II.36 et II.38. Il constitue un système goniométrique de mesure dans différentes directions comprenant :

• Le porte échantillon )(PO , situé au centre du plateau supérieur du goniomètre sur l’axe de rotation du goniomètre, à une distance mmfMS 5003 = du miroir (plan ou sphérique) placé à la fenêtre de sortie du spectromètre. Le PO est normal au rayon incident.

• Sur le bas du goniomètre, un miroir sphérique )4(MS dont la distance focale est de mmfMS 1504 = . Ce miroir récolte le faisceau diffusé par l’échantillon dans différentes

directions ou le faisceau de base (en l’absence de l’échantillon) et le fait converger sur le détecteur MCT solidaire du bras et placé à la distance focale du miroir sphérique. L’alignement de ce montage est décrit en détail en annexe B. Le circuit de purge en air traité précédemment décrit a été étendu au montage BRDF/BTDF à l’aide d’un compartiment en plexiglas entourant celui-ci. Ainsi le faisceau, même en dehors du spectromètre, reste encore dans l’ambiance traitée.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

142

Figure II.39 : Schéma montrant les composantes du montage BRDF/BTDF (Moura, 1999).

II.3.2.2. Valeur mesurée et transmittance bidirectionnelle Le dispositif de l’expérience précédemment décrit permet de mesurer le flux transmis par l’échantillon dans différentes directions, pour un matériau éclairé par un flux incident quasi-parallèle. Le flux incident étant tout d’abord mesuré en l’absence d’échantillon, puis le rapport du flux transmis dans chaque direction de mesure au flux incident est donné comme résultat par le logiciel du spectromètre. La grandeur finale, caractéristique du matériau, que l’on utilise dans le modèle théorique est la transmittance spectrale bidirectionnelle :

),( θzT bd (Figure II.40). Elle a été définie précédemment (relations II.30 et II.31) par :

00

),(),(ωθθ

dIzIzT tbd = (II.215)

avec : ),( θzIt : la luminance transmise dans la direction θ par un échantillon en abscisse z ( ez =

pour les transmittances et 0=z pour les réflectances). 00 ωdI : le flux incident normal à l’échantillon, de luminance constante 0I , contenu dans un

angle solide 0ωd .

Figure II.40 : Représentation de la transmittance bidirectionnelle

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

143

L’angle solide 0ωd est obtenu par l’équation suivante : )cos1(2 00 θπω −=d (II.216)

• Mesure du flux transmis

Le matériau étant considéré comme homogène et diffusant, on considère que chaque point de la surface éclairée de l’échantillon eA diffuse dans toutes les directions, mais le faisceau reçu par le détecteur est contenu dans un angle solide ddω (figure II.41). Donc le flux transmis dans la direction θ par diffusion, pour un échantillon en abscisse z

eouzavec 0= , a pour expression : ( ) dded dzIKAzF ωθθθ ),(cos, = (II.217)

avec K le gain de la chaîne de traitement du signal. θcoseA l’aire utile vu par le miroir 4MS placé sur le bras du goniomètre (le miroir est suffisamment grand pour voir toute la

surface éclairée de l’échantillon).

• Mesure du flux incident Le flux d’énergie détecté dépend des angles 0θ et dθ . Il est défini par la relation suivante : (Uny, 1986)

( )de ddIKAF ωω ,min 000 = (II.218) En effet, si 0θθ ≥d , tout le flux incident est capté par le détecteur, sinon, seuls les rayons contenus dans ddω seront captés.

• Relation entre la transmittance bidirectionnelle et les flux mesurés Soit ( )θ,zM le rapport du flux transmis par diffusion dans la direction θ en abscisse z

)0( eouz = au flux incident (en 0=z ), correspondant à la transmittance « mesurée » par le spectromètre.

( )),min(

cos),(,000 ωω

ωθθθddIdzI

FFzM

d

ddd == (II.219)

Donc d’après la définition de la transmittance bidirectionnelle, ),( θzT bd a pour expression :

),max(cos),(

0ωωθθ

ddMzT

dbd = (II.220)

avec θ allant de °0 à °90 et ez = pour les transmittances tandis que θ va de °90 à °180 et ez = pour les réflectances.

II.3.2.3. Angles de divergence

L’angle solide 0ωd de divergence du faisceau incident peut être déterminé en suivant le chemin optique infrarouge du faisceau. Il est obtenu à partir du diaphragme placé dans le spectromètre (« Jacquinot stop ») et du miroir sphérique qui le suit ( 2MS ). Le diaphragme Jacquinot stop étant placé au foyer du miroir 2MS ,on a ainsi :

20 arctan

MS

AfR=θ (II.221)

Le tableau II.1 résume les valeurs du demi angle de divergence 0θ , pour chaque rayon du diaphragme, dans le spectromètre FTS 60A. La distance focale du miroir sphérique en question est de mm89.152 =MSf . L’association du rayon du diaphragme avec la résolution de l’appareil, vient du faite que pour avoir une bonne résolution, il faut limiter la divergence

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

144

du faisceau (Griffiths, 1975). Les valeurs numériques indiquées représentent la meilleure résolution possible par rapport à la dimension de l’orifice du diaphragme considéré. Elles ne doivent pas être confondues avec la résolution spectrale adoptée.

Tableau II.1 : Résolution, rayon du diaphragme interne au spectromètre et demi-angle de divergence 0θ (Nicolau, 1994)

Résolution Diamètre, mm 0θ Open 7.0 2.23°

2 cm-1 4.0 1.27°

1 cm-1 2.7 0.86°

0.5 cm –1 1.25 0.40°

Dans le cas de la position open, le diamètre du diaphragme est en réalité de mm10 mais comme il n’est pas complètement éclairé (puisque l’image de la source occupe un diamètre plus petit, mm7 ), le diamètre considéré est donc celui de la source. L’angle solide de détection ddω illustré sur la figure II.41 est définie de la même manière que

0ωd : ( )ddd θπω cos12 −= (II.222)

avec dθ l’angle du faisceau détecté donné par :

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛=f

RArc dd tanθ (II.223)

Dans la relation (II.223), dR désigne le rayon de la surface sensible du détecteur et f l’entraxe détecteur-MS4. Pour le détecteur MCT, mmRd 5.0= , l’entraxe f après alignement est en moyenne mmf 150≈ , ainsi la valeur de dθ obtenue est de °19.0 .

Figure II.41 : Angle de détection dθ (Uny, 1986, Doermann, 1995)

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

145

II.3.2.4. Choix des paramètres o Miroir de sortie et ouverture du diaphragme Jacquinot stop

Le miroir de sortie du spectromètre et les ouvertures du diaphragme sont choisis pour que les conditions expérimentales se rapprochent le plus des hypothèses du modèle tout en ayant suffisamment d’énergie sur l’échantillon. Rappelons que les hypothèses du modèle sont les suivantes :

• faisceau quasi-parallèle (symétrie azimutale) • faisceau uniforme sur l’échantillon (transfert thermique monodimensionnel)

Faisceau quasi-parallèle En se basant sur les études antérieurs (Doermann, 1995, Moura, 1999), le choix du miroir plan avec une ouverture de diaphragme de 121 −cmà )27.1( 0 °≤θ est un bon compromis pour vérifier la première hypothèse. L’ouverture de diaphragme de 150 −cm. est déconseillée par le fabricant, l’énergie parvenant sur le détecteur est très faible et peut conduire à des valeurs erronées. Avec le miroir sphérique ou d’ouverture du diaphragme plus grande, la valeur de l’angle de divergence est alors plus importante et s’écarte de la première hypothèse. Uniformité du faisceau Une étude rigoureuse de l’uniformité du faisceau a été antérieurement menée par Nicolau (1994), Doermann (1995), Moura (1999). Elle consistait à placer directement le détecteur à la place de l’échantillon pour acquérir le signal de base. L’aire de la cellule de détection étant très petite par rapport à la section transversale du faisceau, un système de déplacement permettant de déplacer le détecteur du haut en bas et de gauche à droite est utilisé pour balayer toute la section transversale du faisceau. Cette procédure permet de tracer une cartographie (2D) ou (3D) du faisceau incident. Les différentes ouvertures du Jacquinot stop et les deux types de miroir de sorties ont été testés. Alors que Nicolau (1994) optait sur l’utilisation du miroir sphérique à la sortie du spectromètre pour avoir plus d’énergie diffuse (contrainte expérimentale), Doermann (1995) et Moura (1999) choisissaient le miroir plan pour satisfaire les hypothèses du modèle. Ces derniers ont montré qu’avec le miroir plan à la sortie du spectromètre, la résolution du diaphragme 11 −cm offrait la meilleure uniformité du faisceau. Par contre, la résolution 12 −cm présente le meilleur rapport uniformité du faisceau/quantité d’énergie incidente. En se basant sur ces analyses, il nous semble que le miroir plan avec une ouverture correspondant à 12 −cm est un bon compromis, le faisceau étant plus uniforme (sur un diamètre de mm30 ) et quasi-parallèle dans ces cas. o Diaphragme du porte échantillon

Le porte échantillon présenté sur la Figure II.42 est constitué de deux plaques métalliques, d’épaisseur mm5.0 . Une de ces plaques sert de support à l'échantillon (celle positionnée horizontalement sur la figure II.42), elle est pivotante, tandis que l'autre sert de diaphragme pour la mesure du spectre de base. Ces deux plaques sont recouvertes de peinture noire (Velvet Coating 2010-3M) très absorbante dans l'infrarouge, elles ont chacune un orifice de même diamètre en leur centre pour faire passer le faisceau. L’échantillon est plaqué contre la première plaque de façon à ce que la surface à illuminée soit centrée avec l’orifice de la plaque. L’ensemble peut basculer pour former un système sandwich avec la deuxième plaque. En l’absence du porte échantillon (et donc aussi d’échantillon) le détecteur sature. L’énergie arrivant sur le détecteur doit donc être limitée. Un diaphragme de porte échantillon inférieur

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

146

ou égal à mm40 est nécessaire pour qu’il n’y ait pas saturation du détecteur en l’absence d’échantillon. De plus, on a discuté auparavant que l’énergie arrivant dans le plan de l’échantillon est pratiquement uniforme sur un diamètre de mm30 . Ainsi nous retenons le diaphragme de porte échantillon de mm30 de diamètre. Cependant lorsque une telle ouverture est utilisée (diamètre mmà 5040< ), les plaques du porte échantillon reçoivent une certaine quantité d’énergie radiative et les mesures de reflectances peuvent alors prendre en compte le rayonnement réfléchi par ces plaques. Des essais réalisés durant les études antérieurs montraient que malgré la peinture pourtant noire et choisie pour être très peu réfléchissante recouvrant le porte échantillon, le rayonnement réfléchi par celui-ci pouvait perturber les mesures (figure II.42).

échantillon

diaphragme

diaphragme

x y

x z

x

y

z

Figure II.42 : Vue détaillée du porte échantillon montrant les différentes rotations possibles

et les deux plaques métalliques (Moura, 1999).

2 4 6 8 10 12 1480828486889092949698

100

Abs

orpt

ance

, %

longueur d'onde λ, µm

Noire de fumée Medtherme Velvet Coating-3M

Figure II.43 : Absorptance des différentes peintures du porte échantillon, diaphragme du

porte échantillon mm30

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

147

Pour remédier à cela, une peinture noire de fumée est appliquée comme le montre la figure II.43. Cette dernière peinture a une très faible réflectivité %)0015.0(≈ et très efficace pour éviter les réflections parasites du porte échantillon. o Autres paramètres du spectromètre

Certains paramètres intrinsèques au fonctionnement du spectromètre (vitesse de balayage, filtre,…) sont imposés par le détecteur utilisé et le laser HeNe (Moura, 1994). Les principaux paramètres utilisés sont :

• Résolution spectrale2 : 18 −cm ; • Nombre de balayage3 : 250 ; • Vitesse de balayage4 : KHz20 • Filtre5 : KHz5

II.3.2.5. Mesures et traitement des données

o Nombre et direction de mesures D’un point de vue théorique, il faut obtenir le maximum d’information et par conséquent le nombre de directions de mesure doit être le plus grand possible pour mieux résoudre le problème inverse de détermination de paramètre. Cependant d’un point de vue pratique, les difficultés d’exécution de toutes ces mesures imposent un nombre limité de directions de mesure.

Pour des milieux peu diffusants tel que le quartz fondu avec bulle les mesures de transmittances de la èmeème à 52 direction ne posent en général aucune difficulté. Par contre dans les autres directions le signal peut devenir très faible (selon le comportement de diffusion de l’échantillon) et dans ce cas le spectromètre est incapable de donner une réponse ou donne des réponses peu fiables car les résultats sont très bruités.

Les mesures de réflectance présentent la même difficulté pour les angles éloignés de la direction de normale )180( °=θ . De plus, il faut considérer l'obstruction du faisceau incident par le miroir sphérique qui précède le détecteur. Pour les directions proches de celle de l'incidence, l'obstruction mentionnée se produit, empêchant l'exécution de ces mesures. Pour résoudre ce problème, nous avons utilisé la démarche proposée par Nicolau (1994) à partir de l'adoption de l'hypothèse selon laquelle la réflection est faiblement dépendante de l'angle d'incidence )5( °≤θ . L'échantillon sera tourné de °= 5aθ (cf. figure II.44), de manière à ce que le bras, placé maintenant à un angle θ égal à °170 de la direction d’incidence, permette la détection sous réflection spéculaire ( °= 0bθ ). Cette réflexion correspond à la direction opposée à la direction d'incidence. Pour toutes les mesures comprises entre °° 180170 et , cette configuration est utilisée : le bras est tourné vers la direction d’incidence ( °=θ 0 ) d’un angle

°> 0bθ selon la direction de la quadrature (voir paragraphe ci-après). En fait, l'angle bθ correspond à l'écart entre les directions successives de la quadrature. 2 La résolution spectrale est liée à la distance sur laquelle se déplace le miroir mobile. Pour une meilleure résolution la distance doit augmenter. 3 Le spectre peut être obtenu en calculant la moyenne d’un certain nombre de balayage, le temps nécessaire pour un seul balayage étant très court. 4 C’est la vitesse de déplacement du miroir mobile. Elle est choisie en fonction du type de détecteur utilisé. Elle est obtenue en fonction de la fréquence de modulation du laser HeNe 5 Le signal provenant du détecteur est filtré électroniquement grâce à un filtre passe-bande. Les valeurs sont choisies en fonction de la vitesse de balayage.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

148

θa

Faisceau incident

Normale

Détecteur

M.Sphérique

Echantillon

Réflexion spéculaireθaθb

Figure II.44 : Mesures de la réflectance dans les directions comprises entre 170° à 180° (Nicolau, 1994).

A cause de ces contraintes expérimentales, les directions de mesures doivent être

focalisées proches de la direction du rayonnement incident (proche de °= 0θ pour les transmittances et proche de °= 180θ pour les réflectances). La quadrature proposée par Nicolau (1994) nous semble bien adaptée à cette situation, nous utilisons pratiquement le même montage expérimental que lui. Cette quadrature compte au total 24=Nd directions (12 en avant et 12 en arrière) est construite à partir d’une combinaison de deux quadratures de Gauss (Abramowitz et Stegun, 1972). Rappelons que le flux incident sur l’échantillon est collimaté, une première zone correspondante à l’intervalle 00 θθ ≤≤ est alors considérée avec 0θ l’angle de divergence du faisceau incident °= 27.10θ pour la résolution du diaphragme Jacquinot Stop utilisée. Au-delà de cette zone jusqu’à un angle °= 20θ , une demi-quadrature de Gauss d’ordre 12 ( 6 directions) est considérée de façon à concentrer les mesures proches de la direction d’incidence. La région, °≤≤° 9020 θ , est prise en compte en utilisant une demi-quadrature de Gauss d’ordre 10 (5 directions). Les directions en arrière (réflectances) sont les symétriques par rapport à °= 90θ des directions en avant. Sur la Figure II.45 est présentée la répartition de ces directions. Les valeurs numériques des directions et des poids associés sont résumées dans le tableau en annexe C.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

149

Figure II.45 : Quadrature expérimentale, 24=Nd directions (Nicolau ,1994)

o Procédure d’exécution des mesures

Après l’alignement du banc optique extérieur au spectromètre, un échantillon peut être mis en place pour les essais. Le dispositif goniométrique est contenu dans une enceinte en plexiglas. Environ un quart d’heure à une demi-heure après, l’air de l’enceinte est purgé (air séché, dépourvu de 2CO et de trace d’huile) et les mesures peuvent être réalisées.

• Les mesures débutent par l’acquisition du spectre de base : le bras du goniomètre est à °0 , les plaques formant le porte échantillon est dans la position indiquée sur la figure II.42.

Un Scan est effectué à partir du spectromètre. • Le système du porte échantillon est ensuite basculé (les deux plaques et l’échantillon

forment un sandwich perpendiculaire au faisceau incident). Le spectre pour la direction normale est le premier à être acquis. Ensuite le bras qui supporte le détecteur et le miroir sphérique est tourné à l’aide d’une platine Microcontrole entraînée par un moteur pas à pas, vers la nouvelle direction de mesure (dictée par la quadrature expérimentale). Les spectres pour les diverses directions de mesure jusqu’à °< 170θ sont ainsi obtenus. Notons qu’un programme écrit en langage C++ (Moura, 1999) permet de contrôler la rotation à partir d’un ordinateur. L'acquisition des spectres et la rotation du bras sont toutes pilotées à partir du PC.

• Après avoir effectué ces mesures, la rotation du bras du goniomètre est laissée à °= 170θ , le porte échantillon est tourné d’un angle de °5 de façon à ce que le faisceau arrive

sur l’échantillon avec une incidence de °= 5aθ (Figure II.44). Comme on l’a expliqué précédemment, une acquisition à cette position du bras et du porte échantillon correspond à la mesure de réflectance spéculaire ( °= 180θ de la quadrature). Les autres mesures pour une direction de la quadrature comprise dans la fourchette °<≤° 180170 θ peuvent être effectuées en tournant le bras d’un angle bθ (rotation vers la direction d’incidence °0 ) donné par le pas de la quadrature (cf. annexe C).

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

150

o Traitement des données Le système informatique associé au spectromètre calcule les rapports entre les spectres dans les différentes directions et le spectre de base, en déterminant des transmittances ou des réflectances en %. Ces valeurs, initialement graduées en nombre d’ondes, sont converties en longueur d’onde à partir du logiciel propre du système. Sur la Figure II.46, on a tracé un spectre de base en fonction du nombre d’ondes, obtenu en l’absence d’échantillon, pour un orifice de porte échantillon de mm30 , et une résolution spectrale de 8 1−cm . Sur la Figure II.47 est tracé ce même spectre mais converti en mµ . L’analyse de ce dernier montre que l’énergie est concentrée dans la plage située entre

mà µ161 avec une diminution aux bords de cette plage. Cet affaiblissement d’énergie provient de la propre courbe d’émission du corps noir mais il est aussi lié au filtrage spectral introduit par la lame séparatrice et également au détecteur. Pour éviter des erreurs liées à cette diminution d’énergie, la plage d’utilisation est réduite à [ ]mà µ142 .

0 2000 4000 6000 80000

1

2

3

4

5

Rép

onse

, u.a

nombre d'ondes η, cm-1

Figure II.46 : Spectre de base en fonction des nombres d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte échantillon de mm30 de diamètre et une résolution spectrale de 18 −cm

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

151

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 200

1

2

3

4

5

Rép

onse

, u.a

longueur d'onde λ, µm

Figure II.47: Spectre de base en fonction des longueurs d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte échantillon mm30 de diamètre et une résolution spectrale de 18 −cm L’étape suivante consiste à effectuer un filtrage sur les données. Le filtrage numérique a pour but de réduire les fluctuations sur les données causées par le bruit propre du système de détection. Ces bruits deviennent importants pour les faibles valeurs de transmittance et de réflectance, qui peuvent atteindre des valeurs négatives.

Les courbes de transmittance et de réflectance obtenues sont ensuite filtrées à l'aide du logiciel Origin (Origin Lab. Corporation) par un filtre carré et "glissant". Le filtre carré prend en considération n points à gauche plus n points à droite du point expérimental concerné et calcule la moyenne entre ces différents points. Cette valeur moyenne remplacera la valeur originale du point de mesure. On dit qu'il s'agit d'un filtre "glissant" parce que le calcul est fait pour tous les points successifs, sans réduire leur nombre. Le nombre de points utilisé peut varier entre 205 et . Pour les matériaux ayant des pics d'absorption ou de diffusion, le nombre de points recommandé est de 5 . De cette façon on réduit très peu le pic, en contre partie, cela permet de réduire d'avantage les variations dues au bruit de mesure.

Un exemple de filtrage d’un spectre donné ayant résolution spectrale de 18 −cm est montré sur la Figure II.48. Une moyenne sur 5=n points puis sur 20=n points est appliquée. Comme on peut le constater, entre met µ72 , un filtrage utilisant 20=n est nécessaire en raison de la fluctuation importante du signal. Cependant, une moyenne sur

5=n doit être appliquée entre met µ147 afin de ne pas trop lisser le grand pic du signal autour de mµ9 .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

152

2 4 6 8 10 12 140.00

0.01

0.02

0.03

0.04 spectre brut Filtrage sur 5 points Filtrage sur 20 points

Sign

al, %

longueur d'onde λ, µm

Figure II.48: Exemple d’un filtrage d’un spectre en utilisant une moyenne sur 5=n et

20=n points. Spectre de réflectance obtenu à partir d’un échantillon de quartz fondu o Bruit de mesure

Les bruits de mesure sont constitués de bruits électroniques (bruit propre au système) et de bruits parasites provenant des multiples réflections du signal issu de la source par l’environnement. Pour quantifier les bruits de mesure, nous avons effectué une mesure de transmittance dans la direction normale au rayonnement incident ( °= 90θ ) et sans l’échantillon (porte échantillon libre). Nous avons reporté sur la Figure II.49 le rapport entre le signal mesuré à °= 90θ en absence d’échantillon et le signal de base ( °= 0θ ). Nous constatons que les bruits de mesure est de l’ordre de %1010 43 −− à .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

153

2 4 6 8 10 12 14

10-5

10-4

10-3

Bru

its d

e m

esur

e, %

longueur d'onde λ, µm

Figure II.49 : Bruits de mesure du Spectromètre FTIR.

o Incertitude expérimentale

Pour prendre en compte les incertitudes expérimentales, les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles sont répétées 5 fois, chaque campagne de mesure correspond à un nouvel alignement du montage BRDF/BTDF. La transmittance ou la réflectance bidirectionnelle moyenne dans chaque direction de mesure, iθ , notée ieT , est calculée par :

( )∑=

=4

1,, 5

1

kkieie TT (II.224)

où l’indice se réfère à chaque campagne de mesure. L’écart type associé à la transmittance ou la réflectance bidirectionnelle moyenne i,eT est :

( )[ ]∑=

−=∆5

1

2,,,

, 411

kiekie

ieie TT

TT (II.225)

Après plusieurs campagnes de mesure avec des échantillons test (échantillons diffusants avec interfaces lisses), les incertitudes expérimentales i,eT∆ pour chaque direction de mesure indexée par i est évaluée. L’erreur expérimentale sur la transmittance et la réflectance mesurées dépend principalement de la direction de mesure dans les longueurs d’ondes de semitransparence de l’échantillon. Le rapport signal sur bruit diminue lorsque la direction de mesure s’éloigne de la direction normale °=θ 0i . L’incertitude maximale, imax,T∆ , associée à la direction de mesure iθ est résumée dans le tableau II.2. L’erreur maximale de l’ordre de

%40 est attribuée à la mesure de réflectance spéculaire (cf. figure avec °=θ°=θ 05 ba et ).

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

154

En effet, même après avoir effectué la procédure d’alignement et de réalignement du montage BRDF/BTDF, la mesure de la réflexion spéculaire pour des échantillons avec interfaces lisses est toujours incertaines car le signal réfléchi varie très brusquement avec l’angle de mesure. Ce type de mesure étant très délicate donc nécessite un système optique plus précis. Ceci est l’une des limites de ce montage.

Tableau II.2 : L’incertitude maximale associée à chaque direction de mesure

Direction i imax,T∆ , %

1 10 2 , 1−Nd 20

3 à 2−Nd 30 Nd 40

II.3.3. Transmittance et réflectance théoriques

II.3.3.1 Description du modèle Le transfert radiatif à travers l’échantillon peut être gouverné par l’équation de transfert radiatif (ETR). La méthode des ordonnées discrètes décrite dans le chapitre II.1 est employée pour résoudre cette équation. La solution de l’ETR fournit la distribution spatiale et directionnelle des intensités en tout point du milieu. Connaissant les intensités aux frontières, les transmittances et réflectances bidirectionnelles théoriques sont obtenues à partir de la relation (II.238).

II.3.3.2 Hypothèses et conditions aux limites Les conditions limites et les hypothèses du modèle sont représentatives des conditions expérimentales. Les hypothèses sont les suivantes :

• Le faisceau de rayonnement incident est quasi-parallèle )27.1( 0 °=θ , de direction normale à l’échantillon. Aussi, la symétrie azimutale peut être considérée.

• La section droite de l’échantillon est grande par rapport à son épaisseur, de plus, le faisceau incident est supposé uniforme sur toute la surface de l’échantillon. Aussi le transfert radiatif est donc considéré comme monodimensionnel.

• L’émission propre du milieu n’est pas prise en compte à cause de la modulation du faisceau incident et de la détection synchrone.

• Les échantillons sont faiblement absorbants et leurs interfaces sont semi-transparentes )1( 0 ≠m et polies, la réflexion et la réfraction aux interfaces sont gouvernées par la loi de

Fresnel. Tenant compte de ces hypothèses, les conditions limites associées s’écrivent : (Figure II.50)

( ) ( ) [ ] ( )0,0,12

,0 ,0)1(1,0)(,0 µδµµµ λµλλλλλ IrmIrI −+−= 0>µ (II.226)

( ) ( )µµµ λλλ −= eIreI )(, 0<µ (II.227) avec µδ ,1 la fonction de Dirac. Elle a pour valeur 1 si 1=µ et 0 si. 1≠µ 00 cosθµ = où 0θ

est le demi angle au sommet du faisceau incident. )1(λr et )(µλr sont respectivement les réflectivités de Fresnel définies par (II.15) et (II.17). 0m est l’indice de réfraction réel de la phase solide de l’échantillon.

II.3.3.3 Résolution

On rappelle que la méthode des ordonnées discrètes consiste à faire une discrétisation angulaire permettant de remplacer le terme intégral dans l’ETR par une somme quadratique

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

155

selon les directions de la quadrature. Cette procédure transforme l’équation intégro-différentielle en un système d’équation aux dérivées partielles (EDP). Pour résoudre le système d’EDP obtenu, on fait une discrétisation spatiale en utilisant des volumes de contrôles qui le transforme en un système d’équations algébriques. Le système obtenu est résolu de façon itérative comme on l’a expliqué au chapitre II. La quadrature angulaire utilisée est la quadrature composée adaptée (QCA) dont les directions et les poids sont connectés avec les directions de mesure comme l’illustre la Figure II.51.

Echantillon

Air

0=z

λ,0I

)0,0( >µλI)0,( <µλ eI

Air

ez =

Figure II.50: Echantillon situé dans un environnement d’air, soumis à un flux de

rayonnement quasi-parallèle

Figure II.51 : Direction expérimentales et Quadrature numérique pour la discrétisation

angulaire de l’ETR

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

156

II.3.4. Etudes paramétriques Avant d’entamer l’identification des propriétés radiatives avec les mesures expérimentales, il est nécessaire, tout d’abord, de vérifier l’adéquation du modèle théorique de transmittance et de réflectance bidirectionnelles )( thT et d’analyser le comportement de la méthode inverse.

L’adéquation du modèle théorique peut être analysé à travers les coefficients de sensibilité CS définies par la relation (II.186). En effet, l’étude des CS permettra de voir la faisabilité de l’identification de chacun des paramètres inconnus, et d’identifier les directions de mesures les plus appropriées pour l’identification.

L’étude du comportement de la méthode inverse permettra d’améliorer sa convergence et la fiabilité des résultats. Pour cela, nous étudions l’influence )(i du nombre de mesures utilisé pour l’identification, )(ii des incertitudes expérimentales, )(iii de la valeur initiale des paramètres, et )(iv du nombre de paramètres inconnus sur les résultats d’identification et sur le nombre de conditionnement NC .

Pour effectuer ces études, nous utilisons des mesures « simulées » dont on connaît les solutions exactes au lieu des mesures expérimentales. Pour construire ces mesures « simulées », nous partons d’un modèle de fonction de phase en l’occurrence la fonction TrΦ (II.195) et des propriétés radiatives « exactes » ),,,,( ,2,1,1 ExaExaExaExaExa fgfωβ , ensuite, la transmittance et réflectance bidirectionnelles correspondantes, notées ExaT , sont calculées. Pour tenir compte des incertitudes expérimentales, chaque mesure iExaT , est bruitée par ajout d’une erreur aléatoire normalement distribuée telle que : (Silva Neto et Özisik, 1995)

NbàipourTT iiExaibru 1,, =+= ξσ (II.228) avec 10 ≤≤ ξ un nombre aléatoire et iσ la déviation standard pour une erreur expérimentale

iχ soit contenue dans un intervalle de confiance de %99 . La valeur de iσ pour la direction i est donnée par :

58.2ii

iTχσ = (II.229)

avec iT une transmittance moyenne définie par :

( )

( )[ ] 2-1,/2ipour 112/2

/23,ipour 132/

et1,-2,1,i pour

2

12/

2/

3

NdNdNdNd

T

T

NdNd

T

T

NdNdTT

Nd

Ndjtj

i

Nd

jtj

i

tii

+=++−−

=

=+−

=

==

+=

= (II.230)

L’erreur relative iχ associée à la direction i est fixée égale à la plus grande erreur expérimentale estimée dans la même direction dont les origines ont été discutés dans le paragraphe II. 324. Après plusieurs mesures de transmittance bidirectionnelles, chacune étant associée à un alignement différent du banc optique (montage BRDF/BTDF), les erreurs sont estimées à :

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

157

⎪⎪⎪

⎪⎪⎪

==

====

%40%20

2-3ipour %10 %20

%10

1-

i

2

1

Nd

Nd

Ndà

χχχχχ

(II.231)

Concernant, les paramètres exactes, ExaExaExaExaExa fetgf ,2,1,1 ,,,,ωβ , nous choisissons trois combinaisons résumées dans le tableau II.3. Ces combinaisons correspondent à trois régimes d’épaisseur optique à savoir pour le 1cas , un milieu optiquement mince 5.00 =τ ; le

2cas , un milieu semitransparent, 0.10 =τ ; et le 3cas , milieu optiquement épais, 5.20 =τ . Dans tous les cas, les interfaces du milieu sont supposées lisses et caractérisées par un indice de réfraction 4.1≈m . L’épaisseur est considérée comme étant constante et égale à cm1 .

La transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées, bruT , sont comparées sur les figures II.52a à II.52c en fonction de l’angle de mesure α . Comme on peut le constater, plus la direction de mesure s’éloigne de la direction du rayonnement incident, plus l’erreur expérimentale (en valeur relative) est importante. Cette situation reflète correctement ce qu’on observe expérimentalement.

Tableau II.3: Solutions de base des mesures simulées Exa,0τ Exaω Exaf ,1 Exag ,1 Exag ,2

1cas 0.50 0.90 0.22 0.98 0.50 2cas 1.00 0.70 0.21 0.98 0.45 3cas 2.50 0.35 0.17 0.96 0.35

0 30 60 90 120 150 180

10-2

100

102

Exacte Bruitée

τ0=0.5, ω=0.90, f1=0.22, g1=0.98, g2=0.50

T bd ,

sr-1

α, deg

Figure II.52a: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées,

bruT , pour le matériau 1Cas

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

158

0 30 60 90 120 150 180

10-2

100

102

Exacte Bruitée

τ0=1.0, ω=0.70, f1=0.21, g1=0.98, g2=0.45

T bd ,

sr-1

α, deg

Figure II.52b: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées,

bruT , pour le matériau 2Cas

0 30 60 90 120 150 180

10-4

10-2

100

Exacte Bruitée

τ0=2.5, ω=0.35, f1=0.17, g1=0.96, g2=0.35

T bd ,

sr-1

α, deg

Figure II.52c: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, ExaT , et bruitées,

bruT , pour le matériau 3Cas

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

159

II.3.4.1 Coefficients de sensibilité

Les variations absolues des coefficients de sensibilité adimensionnés définis par :

( )

( )( )( )( )( )

Ndiet

ggggffpppour

pT

Tp

Exa

Exa

Exa

Exa

Exa

Exati

ibru

Exap ,1,

,

,

,,,

,

,22

,11

,11,

=

⎪⎪⎪

⎪⎪⎪

∂∂∂

=∂∂

∂⋅=Πωωββ

(II.232)

sont présentées sur les figures II.53a à II.53c en fonction de l’angle de mesure α . Nous constatons que la sensibilité par rapport au coefficient d’extinction, βΠ , augmente

quand l’épaisseur optique 0τ augmente, particulièrement dans la direction d’incidence, °= 0α . La sensibilité par rapport à l’albédo, ωΠ , tend vers 0 proche de °= 0α et augmente avec l’angle de mesure. Cette sensibilité diminue légèrement au fur et à mesure que l’épaisseur optique augmente mais reste significative )5.21( 0 =≈Π τω rpou . Les sensibilités aux paramètres 1f et 1g , c'est-à-dire 1fΠ et 1gΠ , sont très importantes autour la direction d’incidence °= 0α , en s’éloignant de cette direction, elles tendent vers 0 . Quand à la sensibilité au paramètre 2g , 2gΠ est faible par rapport aux coefficients de sensibilité des autres paramètres plus particulièrement pour le milieu optiquement mince )1(cas .

A partir de cette analyse, la direction °= 0α est importante pour identifier β (cas 2 et 3). Dans les directions autres que °= 0α , la sensibilité à β est pratiquement constante en fonction de la direction.

La sensibilité à l’albédo ω est importante dans les directions de diffusions autre que la direction °0 et °180 . Notons que l’allure de ωΠ et de βΠ pour milieu optiquement mince tend à montrer que les paramètres β et ω peuvent être linéairement dépendent engendrant un mauvais conditionnement de la méthode inverse.

Les sensibilités aux paramètres 1f et 1g sont importantes dans les directions en avant (transmittance) et en arrière (réflectance) proches de la direction d’incidence. Enfin, la sensibilité à 2g est la plus faible par rapport à celles des autres paramètres.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

160

0 30 60 90 120 150 180

10-3

10-2

10-1

100

101

102 : ω : β : f1 : g1 : g2

τ0=0.5, ω=0.95, f1=0.22, g1=0.98, g2=0.30

Π

α, deg

Figure II.53a: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 1Cas

0 30 60 90 120 150 180

10-2

10-1

100

101

102: ω : β : f1

: g1 : g2

τ0=1, ω=0.77, f1=0.23, g1=0.97, g2=0.45

Π

α, deg

Figure II.53b: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 2Cas

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

161

0 30 60 90 120 150 18010-3

10-2

10-1

100

101

102

: ω : β : f1 : g1 : g2

τ0=2.5, ω=0.30, f1=0.24, g1=0.95, g2=0.70

Π

α, deg

Figure II.53c: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau 3Cas

II.3.4.2 Influence du nombre de mesures utilisé

L’influence du nombre de mesures, NM , sur l’identification des paramètres est analysée en considérant différentes combinaisons de mesures de transmittance et réflectance (tableau II.4). Le facteur de relaxation γ utilisé dans la relation (II.183) est fixé à 5.0 . Tableau II.4: Nombre de mesures testé pour l’identification

NM Transmittance bidirectionnelle Réflectance bidirectionnelle

1212 − eiT mesuré de 121 ài = eiT mesuré de NdàNdi 12−= 512 − eiT mesuré de 121 ài = eiT mesuré de NdàNdi 4−=

127 − eiT mesuré de 71 ài = eiT mesuré de NdàNdi 11−= 79 − eiT mesuré de 91 ài = eiT mesuré de NdàNdi 6−= 99 − eiT mesuré de 91 ài = eiT mesuré de NdàNdi 8−=

Par la suite, deux approches d’identification, nommées 1A et 2A , seront testées.

L’approche 1A consiste à calculer directement le coefficient d’extinction β à partir de la relation (II.213) et à identifier simultanément les paramètres 211 ,,, getgfω . Quant à l’approche 2A , elle consiste à identifier simultanément tous les paramètres c'est-à-dire

211 ,,,, getgfωβ . Les valeurs initiales de ces paramètres, 20101000 ,,,, getgfωβ , sont fixées à l’identique pour les deux approches. L’écart relatif entre les paramètres identifiés et les solutions exactes, Exaββ /∆ , Exaωω /∆ , Exaff 11 /∆ , Exagg ,11 /∆ , et Exagg ,22 /∆ , le nombre

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

162

d’itérations, NI , et le nombre de conditionnement NC sont résumés dans les tableaux II.5 à II.7 pour les trois milieux étudiés. Les conclusions suivantes sont déduites :

• Les paramètres 21,, getfω sont les plus sensibles aux incertitudes expérimentales comme le prévoyait l’étude des coefficients de sensibilité. Leurs déviations par rapport aux solutions exactes augmentent avec l’épaisseur optique. Contrairement à ça, le paramètre 1g n’est pas sensible aux incertitudes expérimentales et est en bon accord avec la solution exacte (sa déviation est moins de %4 dans tous les cas).

• Quand le nombre de mesures utilisé est faible comme par exemple les combinaisons 512 − , 127 − , et 79 − , soit il n’y a pas de convergence (correspondantes aux cases vides des

tableaux), soit il converge vers des solutions fausses (les erreurs relatives peuvent atteindre %300 ). Par ailleurs, quand des mesures trop bruitées sont utilisées par exemple celles dans la

combinaison 1212 − , le calcul mène à de larges erreurs pouvant atteindre %6020 à selon l’épaisseur optique. Dans tous les cas, la combinaison 99 − semble fournir un bon compromis entre la convergence et la précision.

• Le nombre de conditionnement NC obtenu par 2A est très grand (10+6 to 10+13). Or, quand NC est supérieure à 10+10, nous remarquons que la procédure d’inversion converge vers des solutions erronées. Ce grand nombre de conditionnement peut être dû à une certaine dépendance linéaire entre un ou des couples de paramètres (en l’occurrence ωβ et pour le milieu optiquement mince). Concernant l’approche 1A , le nombre de conditionnement correspondant est raisonnable )10( 3+≈NC .

• Le coefficient d’extinction obtenu par 1A est moins précis par rapport à celui issu de 2A essentiellement pour l’épaisseur optique faible )1(Cas . Cette déviation est sûrement due à

une mauvaise approximation de la variation de l’intensité selon la fonction polynomiale de troisième ordre (II.212). Tableau II.5: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau. 1Cas

1Cas ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, ∆g2/g2Exa, % NI NC NM A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1

12-12 4.52 13.92 -9.09 -10.41 5.12 5.56 -0.32 -0.16 -5.29 -7.72 24 15 3.1×107 1.1×103

12-5 -2.58 13.92 -7.02 -8.88 -0.47 2.48 -0.46 -0.10 -4.76 -7.27 27 15 9.3×107 1.2×103

7-12 - 13.92 - -10.56 - 6.83 - -0.12 - -12.53 - 35 - 1.5×103

9-7 - 13.92 - -8.32 - 4.66 - 0.07 - 0.37 - 17 - 1.4×103

9-9 2.12 13.92 -6.63 -8.68 3.42 7.57 -0.21 0.15 -2.44 2.38 23 20 2.2×107 1.0×103

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

163

Tableau II.6: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau 2Cas

2Cas ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC MN A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1

12-12 1.47 1.98 -13.78 -13.80 21.83 22.19 0.27 0.29 22.32 22.38 25 16 7.3×106 7.2×102

12-5 -133 1.98 -30.15 -13.24 -61.10 19.51 -1.50 0.22 -7.23 21.24 31 20 2.8×1011 1.0×103

7-12 1.41 - -16.45 - 21.14 - 0.10 - -0.75 - 34 - 1.1×107 -

9-7 2.61 1.98 -10.57 -10.67 14.92 14.59 0.25 0.20 14.76 14.48 21 16 7.4×106 9.5×102

9-9 2.19 1.98 -11.92 -11.91 19.14 19.21 0.36 0.35 19.04 19.01 24 14 5.9 106 8.0 102

Tableau II.7: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau 3Cas

3Cas ∆β/βexact, ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC MN A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1

12-12 1.21 1.27 -35.41 -35.33 40.25 40.23 -0.30 -0.26 59.60 59.62 24 14 1.8×106 1.6×102

12-5 -318 1.27 -149 -32.84 -206 36.32 -3.93 -0.36 -75.51 50.59 31 15 2.8×1013 1.8×102

7-12 1.10 1.27 -39.78 58.47 39.50 -102 -0.41 -3.46 37.63 -171 26 15 1.6×106 2.5×105

9-7 1.40 1.27 -31.94 -32.18 39.18 39.01 -0.14 -0.11 68.78 68.64 38 15 2.0×106 4.4×102

9-9 1.45 1.27 -31.77 -32.04 38.90 38.75 -0.15 -0.12 68.07 68.06 24 15 2.0×106 4.3×102

II.3.4.3 Influence de la valeur initiale des paramètres

Par la suite, nous choissions d’utiliser le nombre de mesures 99 − en se basant sur la conclusion du paragraphe précédent. Pour analyser l’influence de la valeur initiale des paramètres sur les résultats de l’identification, trois combinaisons de paramètres initiaux sont considérées comme le résume le tableau II.8. En somme, les deux approches d’identification

1A et 2A précédemment décrites sont comparées. Similairement, l’écart relatif entre les paramètres calculés et exacts, le nombre d’itérations NI , et le nombre de conditionnement NC sont résumés dans les tableaux de II.9 à II.11. Notons que les valeurs initiales des paramètres inconnus n’affectent pas les résultats de l’approche 1A mais seulement le nombre d’itérations, c’est-à-dire le temps de calcul. Cependant, l’approche 2A est influencée par les valeurs initiales des paramètres, spécialement pour le matériau optiquement épais )3(Cas . Tableau II.8: Valeur initiale des paramètres )(vip considérée

10 , −mβ 0ω 0,1f 0,1g 0,2g 1vip 70 0.5 0.7 0.5 0.2 2vip 500 0.1 0.8 0.2 0.1 3vip 100 0.8 0.1 0.7 0.2

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

164

Tableau II.9: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 1Cas

1Cas ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC vip A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 1 2.12 13.9 -6.63 -8.32 3.42 4.66 -0.21 0.07 -2.44 0.37 23 17 2.2×107 1.4×103

2 1.22 13.9 -7.47 -8.32 7.80 4.65 -0.04 0.07 4.42 0.37 62 32 1.2×107 1.1×103

3 1.18 13.9 -7.47 -8.30 7.78 4.73 -0.04 0.07 4.40 0.49 25 15 1.2×107 1.2×103

Tableau II.10: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 2Cas

2Cas ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC vip A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 1 2.19 1.98 -11.92 -10.67 19.14 14.59 0.36 0.20 19.04 14.48 24 16 5.9×106 9.4×102

2 0.04 1.52 -15.06 -15.46 10.88 15.75 -0.19 -0.01 12.95 17.00 50 25 3.3×107 1.4×103

3 -0.04 1.52 -15.10 -15.46 10.76 15.81 -0.20 0.00 12.86 16.99 37 16 3.7×107 1.4×103

Tableau II.11: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . 3Cas

3Cas ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC vip A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 1 1.45 1.27 -31.77 -32.18 38.90 39.01 -0.15 -0.11 68.07 68.64 24 15 1.9×106 4.4×102

2 - 2.81 - -29.82 - 37.02 - 0.85 - 66.80 19 - 7.8×102

3 -415 2.81 -156 -29.84 -233 37.04 -3.98 0.85 -91.6 66.75 40 15 3.9×1013 7.8×102

II.3.4.4 Calcul des paramètres avec identification à deux étapes

Les analyses précédentes montrent que les 9 premières mesures dans l’hémisphère avant (transmittances) et les 9 dernières mesures dans l’hémisphère arrière (réflectances) sont optimales pour l’identification des paramètres dans la plage d’épaisseur optique testée. L’approche 1A est robuste car elle permet d’éviter le problème de mauvais conditionnement du système qui réduit l’efficacité de la méthode inverse. En contre partie, elle est moins précise (pour la détermination du coefficient d’extinction) pour le matériau optiquement mince. Quant à l’approche 2A , elle est toujours caractérisée par un grand NC qui met en cause sa fiabilité. De plus, elle nécessite une bonne connaissance des paramètres initiaux.

Par ailleurs, notons que ces deux schémas d’identifications, 1A et 2A , sont complémentaires. Cette complémentarité nous permet de proposer un processus d’identification à deux étapes. Ce nouveau processus consiste à effectuer :

• Une préidentification utilisant l’approche 1A . Ceci a pour objectif de déterminer des valeurs approximatives des paramètres inconnus.

• Une seconde étape d’identification, dite d’optimisation, basée sur l’approche 2A et utilisant les résultats issus de l’approche 1A comme valeurs initiales des paramètres. Cette

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

165

seconde étape va être menée sans estimer le paramètre 1g puisque ce dernier est précisément déterminé à partir de la première étape (cf. paragraphe précédent)

Pour montrer l’efficacité de cette identification à deux étapes, un calcul des paramètres est à nouveau effectué. Les données 2vip dans le tableau II.8 sont prises comme valeurs initiales des paramètres et nous utilisons un nombre de mesures 99 − (cf. tableau II.4). L’écart relatif entre les paramètres identifiés et exacts, et le nombre de conditionnement NC sont présentés dans le tableau II.12 pour les trois milieux étudiés. Comme on peut le constater, les résultats se sont fortement améliorés. )(i Comme on a vu précédemment, l’approche 2A ne converge pas avec les valeurs initiales 2vip . Avec cette démarche, ce problème de convergence est surmonté. )(ii Les propriétés identifiées sont en bon accord avec les solutions exactes (l’erreur maximale est de %13 , elle est associée au paramètre de fonction de phase 2g , fortement influencé par les mesures dans les directions de diffusions trop bruitées). )(iii Le nombre de conditionnement6 reste élevé )102101( 66 ++≈ àNC

Ce nouveau schéma d’identification sera appliqué dans l’étude des propriétés radiatives du verre à bulles détaillée le chapitre II.4. Tableau II.12: Erreur relative des propriétés identifiés et nombre de conditionnent6 obtenus avec la méthode d’identification à deux étapes

∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NC 1Cas -2.33 -8.97 5.76 -0.93 13.45 1.67×106 2Cas -1.92 -5.25 -4.78 -0.24 7.48 1.16×106 3Cas -6.06 2.86 5.88 -2.08 8.86 2.60×106

Conclusion L’approche d’identification à deux étapes, développée dans ce chapitre optimise la recherche des paramètres inconnus, par rapport aux techniques usuelles d’identification des paramètres (technique à une seule étape). La première étape étant consacrée à la recherche approximative des paramètres en calculant directement le coefficient d’extinction tandis que la seconde étape, est dédiée à une phase de recherche fine de tous les paramètres. Ainsi, cette technique améliore la convergence du processus inverse, permettant l’identification simultanée de tous les paramètres avec un nombre de conditionnement raisonnable.

Pour identifier correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles, un choix des directions de mesures est nécessaire afin d’éviter d’utiliser des mesures trop incertaines qui peuvent engendrer des résultats erronés. Dans le cas des matériaux faiblement diffusants, seules les directions avant et arrière formant un angle de °30 avec la direction d’incidence peuvent être utilisées.

Cette technique sera appliquée dans le chapitre suivant pour déterminer expérimentalement les propriétés radiatives des échantillons de verre à bulles.

6 Le nombre de conditionnement est celui calculé pendant la deuxième phase d’identification

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

166

II.4. Etude du verre à bulles

Introduction Dans beaucoup de situations industrielles de traitement et de fabrication des matériaux tels que l'acier, l’aluminium, la céramique et le verre, des bulles du gaz peuvent se former dans les phases liquides et solides. La présence de telles bulles affecte les propriétés thermophysiques et radiatives des milieux et par conséquent les phénomènes de transport thermique.

Plus particulièrement, la fusion des matières premières et les réactions chimiques qui ont lieu dans le bain de verre produisent de nombreuses bulles. Quand la fraction volumique de bulles est faible, les bulles peuvent être dispersées à travers le bain de verre fondu, mais quand elle est élevée, les bulles se développent à la surface du bain de verre pour former une couche de mousse qui agit comme un isolant. En général, la présence de mousse et de bulles contraint les fabricants de verre à consommer plus de combustible et à porter la chambre de combustion à une plus haute température pour produire du verre de haute qualité. Cette opération augmente non seulement le coût de la production (à cause de la consommation de combustible) et l’émission de polluant xNO , mais en plus, elle raccourcit la durée de vie des parois réfractaires de la chaudière.

Les modèles traditionnels de calculs de transfert radiatif à travers le bain de verre négligent la présence de bulles dans le bain de verre. La prise en compte des effets des bulles sur les propriétés radiatives du mélange bulle-verre et sur les transmittances et les réflectances d'une couche semitransparente contenant des bulles s’avère indispensable pour une modélisation et une caractérisation plus réaliste.

Les échantillons que nous décrivons par la suite contiennent des pores optiquement gros et ont une concentration volumique faible permettant la validité de la théorie indépendante et de diffusion simple. Cette étude nous permet de confronter les modèles théoriques développés au cours de ce travail de thèse aux résultats expérimentaux.

La première section est consacrée à la description des caractéristiques morphologiques et optiques des échantillons. La deuxième section concerne la caractérisation expérimentale et la modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles en utilisant respectivement la méthode d’identification des paramètres décrite dans le chapitre II.3 et les modèles de propriétés radiatives introduits dans le chapitre II.2. Dans la troisième section, les résultats issus des modèles et de la méthode d’identification seront comparés. Cette dernière section est une étude comparative entre )(i la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques (basées sur l’équation de transfert radiatif (chapitre II.1) et les propriétés radiatives identifiées ou calculées) et )(ii la transmittance et la réflectance hémisphériques expérimentales.

II.4.1. Description des échantillons

II.4.1.1. Analyse structurale et morphologique Les échantillons sont fournis par le professeur R. Viskanta et L. Pilon dans le cadre d’une collaboration entre l’Université de Purdue et le CETHIL.

Le quartz fondu étudié est celui utilisé dans l’industrie de l’éclairage sous le grade Osram Sylvania SG25, il contient une très faible quantité de hydroxyle avec un taux maximal de ppm5 .

Les échantillons ont été coupés (à l’université de Purdue) avec une scie en diamant à partir d’un grand morceau de quartz recueillit pendant l’arrêt d’un four industriel dans lequel le quartz fondu est chauffé électriquement dans une atmosphère inerte d’hélium et d’hydrogène. Ensuite, ils ont été rectifiés avec une roue de diamant et polis avec des papiers de carbure de Silicium de taille de grains différent. La finition désirable a été obtenue en utilisant une ceinture tournante de liège. Ensuite, les échantillons ont été nettoyés pendant 10

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

167

minutes avec un mélange d’acide sulfurique et d’eau oxygénée à %30 , suivi d’un rinçage de 10 minutes dans de l'eau désionisée. Ils ont été finalement séchés par un souffle d’azote ultra pur.

Trois échantillons issus d’un même bloc de verre, mais d’épaisseurs différentes ( )mm.et,e 9965= sont étudiés. Ils ont tous la même fraction volumique et la même distribution de taille de bulles. La section transversale de chaque échantillon est de

mmmm 5050 × . La Figure II.54 montre une photo de l’échantillon de mm5 d’épaisseur. Les bulles sont sphériques et distribuées aléatoirement dans le volume. La distribution de taille des bulles est déterminée à partir d’une analyse de 212=tN images de bulles individuelles, illustrée sur la Figure II.55. Le diamètre moyen des bulles correspondant évalué à partir de la relation (II.99) du chapitre II.2 est : mm.a 64032 = .

Chacun des échantillons étant assez solide, la fraction volumique des bulles peut être évaluée précisément par l’intermédiaire de la mesure de densité selon :

dpv /f ρρ−= 1 (II.233)

avec pρ est la densité du quartz poreux et dρ celle du quartz dense de même compositions chimiques. Plusieurs mesures de densités du quartz dense et poreux nous donnent une fraction volumique égale à %.fv 504 ±= .

Notons que les surfaces transversales des échantillons ne sont pas complètement lisses, même après avoir été traitées mécaniquement (rectification, polissage et lissage), à cause des bulles coupés au niveau de la surface. Une estimation par analyse d’image de la surface de chaque échantillon nous donne une fraction surfacique de bulle d’environ %fs 7≈ . Par rapport à la surface non coupée par des bulles, cette fraction surfacique de bulles reste faible. Nous supposons alors que les interfaces sont optiquement lisses.

Les échantillons sont coupés de telle sorte que l’épaisseur contienne un certain nombre de bulles afin que l’homogénéité du volume soit assurée. Au Chapitre II.3, section II.3.2.4, nous avons noté que le diamètre du faisceau incident sur l’échantillon est de mm30 , alors le rapport diamètre faisceau (o/ ) sur épaisseur de l’échantillon ( e ) vérifie 63 ≤/≤ eo . Ces rapports sont-ils suffisants pour garantir que le transfert radiatif soit monodimensionnel ? A notre connaissance, aucun critère du rapport diamètre sur épaisseur, eo/ , n’existe dans la littérature. Des mesures de réflectance et de transmittance bidirectionnelles ont été effectuées avec et sans revêtement en or sur les parois latérales des échantillons dans le but de vérifier si le transfert radiatif est monodimensionnel ou non. On a constaté qu’aucun effet notable n’a été enregistré indiquant que les dimensions finies du matériau ont des influences sur la réflectance et la transmittance bidirectionnelles. Ainsi, le problème peut être traité comme étant à une dimension. Notons que le critère 63 ≤/≤ eo est valable uniquement pour l’échantillon décrit ci-dessus et ne peut être généralisé en aucun cas.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

168

Figure II.54 : Photo d’une section de mmmm 1515 × de l’échantillon de quartz contenant de bulles, d’épaisseur mme 5= (Randrianalisoa et al., 2006b)

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00

1

2

3

4

Dis

tribu

tion

de ta

ille

norm

alis

ée

n(a

) , m

m-1

Rayon de la bulle a, mm

Figure II.55 : Distribution de taille de bulle normalisée, )(an , calculée à partir de 212=tN

bulles individuelles (Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006a)

II.4.1.2. Indices optiques du quartz fondu L’indice complexe du quartz fondu, 000 κjnm += , dans sa gamme spectrale de semi-transparence est nécessaire pour déterminer les propriétés radiatives (cf. Chapitre II.2) et calculer la réflectivité à l’interface entre l’échantillon et son milieu environnant, utilisée dans les conditions aux limites (cf. Chapitre II.1).

Les différentes références reportant les données expérimentales de l’indice de réfraction du quartz fondu, 0n , à la température ambiante sont résumées dans le tableau II.13.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

169

Différentes corrélations pour l’indice de réfraction du quartz fondu en fonction de la longueur d’onde ont été proposées dans la littérature pour différents domaines spectraux. Rodney et Spindler (1954) proposent une expression de 0n sur la plage spectrale de

mà µ508.3347.0 à la température C°31 , tandis que Tan et Arndt (2000) suggèrent une autre expression dans la région spectrale mà µ77.444.1 pour une gamme de température entre

Cà. °481523 . Enfin, Malitson (1965) propose l’équation de Sellmeier suivante (dont les coefficients ont été ajustés avec les données expérimentales) dans la plage de longueur d’onde

m.à. µ713210 et à la température ambiante :

22

2

22

2

22

22,0 891.9

897.0114.0

407.0068.0

696.01−

⋅+−

⋅+−

⋅+=λ

λλ

λλ

λλn (II.234)

où λ est la longueur d’onde dans le vide. Par ailleurs, Tan et Arndt (2000) ont confirmé la validité de la relation (II.234) pour les longueurs d’ondes jusqu’à m. µ76 . Grâce à sa large plage de validité ( mà µ7.621.0 ) à température ambiante, la relation (II.234) sera utilisée dans cette étude. La variation de l’indice de réfraction du quartz fondu, 0n , en fonction de la longueur d’onde basée sur les données de la littérature, résumée dans le tableau II.13, est présentée sur la Figure II.56. Tableau II.13: Résumé des données expérimentales de l’indice de réfraction du quartz fondu à la température ambiante (Pilon, 2002)

Référence Plage de longueur d’onde

Tan et Arndt, 2001 1.31 µm ≤ λ ≤ 4.84 µm Rodney et Spindler, 1954 0.35 µm ≤ λ ≤ 3.51 µm

Malitson, 1965 0.21 µm ≤ λ ≤ 3.71 µm

Petrov et Stepanov, 1975 2.1 µm ≤ λ ≤ 14 µm

Boeckner, 1929 8.13 µm ≤ λ ≤ 9.63 µm

Girin et al. 1970 7.84 µm ≤ λ ≤ 12.90 µm

Wray et Neu, 1969 0.2 µm ≤ λ ≤ 3.4 µm

Zolotarev, 1970 7.14 µm ≤ λ ≤ 11.11 µm

Popova et al., 1973 7.14µm ≤ λ ≤ 50.00µm

L’indice d’absorption du quartz fondu, 0κ , dans le proche infrarouge (jusqu’à m. µ53 ) dépend fortement de la pureté du quartz (Petrov et Stepanov, 1975, Dombrovsky, 1996) et en particulier du pourcentage d’hydroxyle. Aussi, la valeur de 0κ ne peut pas être obtenue directement à partir de la littérature car elle dépend de l’échantillon étudié. Les données expérimentales de 0κ , mesurées à température ambiante, reportées dans la littérature sont résumées dans la Figure II.57 et le tableau II.14.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

170

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

0 2 4 6 8 10 12 14 16longueur d'onde λ, µ m

Indi

ce d

e ré

fract

ion

n0,

λ

Malitson, 1965Tan, 2000Wray et Neu, 1969Zolotarev, 1970Girin et al., 1970Popova et al., 1972Boecker, 1929

Figure II.56: Indice de réfraction du quartz fondu, 0n , en fonction de la longueur d’onde λ (Pilon, 2002)

10

10-7

10-6

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

986 75432

Beder et al., 1971 Touloukian et De Witt, 1972 Khashan et Nassif, 2001 Girin et al., 1970 Popova et al., 1972

longueur d'onde λ, µm

Zolatiev et al., 1970 Dombrovsky, 1996 Présente étude

Indi

ce d

'abso

rptio

n κ 0,

λ

Figure II.57 : Indice d’absorption du quartz fondu, 0κ , en fonction de la longueur d’onde λ

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

171

Par la suite, l’indice d’absorption λκ ,0 est déterminé expérimentalement à partir des données de transmittances directionnelle-directionnelle1, λT , d’un matériau dense en utilisant la relation entre λT et λκ ,0 dans laquelle les réflections multiples aux interfaces de l’échantillon sont prises en compte : (Modest, 1992)

[ ][ ]θ

θ

λ

λλ cos)Im(4exp1

cos)Im(2exp)1(

,02,02

eqreqr

T⋅−−⋅−−

= (II.235)

avec λπ /2 00 mq = le vecteur d’onde dans le milieu, e l’épaisseur de l’échantillon, θ l’angle entre le faisceau incident et la normale à l’interface de l’échantillon. r est la réflectivité de Fresnel à l’interface air-verre définie selon la relation (II.15) du chapitre II.1.

A partir de (II.235), une relation donnant l’indice d’absorption λκ ,0 peut être déduite. Après quelques manipulations mathématiques, nous trouvons:

( ) ( )⎪⎭

⎪⎬⎫

⎪⎩

⎪⎨⎧ −−+−

−= 2

2224

,0 2

141ln

cos4 λλ

λλλλλ θπ

λκrT

rrTre

(II.236)

La transmittance directionnelle-directionnelle normale ( °= 0θ ) d’un échantillon de quartz fondu sans bulles, d’épaisseur mm.e 86= , issu du même bloc que celui contenant des bulles est mesurée avec le dispositif expérimental décrit dans le chapitre II.3. L’indice d’absorption du quartz fondu déduit à partir de (II.236) est présenté sur la même figure reportant les données de la littérature (Figure II.57). Notons que la plage de longueur d’onde dans laquelle nous avons calculé λκ ,0 (avec une erreur inférieur à %5 ) est limitée à la région de semi-transparence du quartz fondu qui est aux environs de mµ4 pour la gamme d’épaisseur d’échantillon que nous étudions (de l’ordre du millimètre). Tableau II.14: Résumé des données expérimentales d’indice d’absorption du quartz fondu à température ambiante (Pilon, 2002)

Référence Plage de longueur d’onde

Petrov et Stepanov, 1975 3.63 µm ≤ λ ≤ 14 µm Boeckner, 1929 8.13 µm ≤ λ ≤ 9.63 µm

Girin et al. 1970 7.84 µm ≤ λ ≤ 12.90 µm

Zolotarev, 1970 7.14 µm ≤ λ ≤ 11.11 µm

Popova et al., 1973 7.14µm ≤ λ ≤ 50.00µm

Beder et al., 1971 0.22 µm ≤ λ ≤ 3.5 µm

Touloukian et De Witt, 1972 3 µm ≤ λ ≤ 14 µm

1 La transmittance directionnelle-directionnelle est définie comme la transmittance bidirectionnelle dans la direction du rayonnement incident.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

172

II.4.2. Caractérisation et modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles II.4.2.1. Caractérisation par la méthode d’identification des paramètres

Les données d’entrée de la méthode inverse d’identification des paramètres sont : • L’épaisseur de l’échantillon ; • La quadrature expérimentale indiquant les directions de mesure ; • Les indices optiques du quartz fondu ; • Et les données expérimentales de transmittance et de réflectance bidirectionnelles.

Les propriétés radiatives identifiées telles que le coefficient d’extinction, λλλ σαβ += , l’albédo de diffusion, λλλ βσω /= , et les paramètres de la fonction de phase ( λ,f1 , λ,1g , et

λ,g2 pour la fonction tronquée TrΦ et λ,HGg pour la fonction de Henyey-Greenstein HGΦ ) sont celles du milieu homogène équivalent. λσ et λα se réfèrent respectivement aux coefficients de diffusion et d’absorption.

La méthode d’identification des paramètres, décrite en détaille dans le chapitre II.3, est appliquée pour déterminer expérimentalement les propriétés radiatives du quartz fondu contenant des bulles. En se basant sur la conclusion de l’analyse paramétrique au chapitre II.3, seules les 9 premières directions de transmittance ( 91 ài = ) et les 9 dernières directions de réflectance ( 2416 ài = ) sont utilisées, les autres mesures étant fortement entachés d’incertitudes. Les figures de II.58 à II.61 montrent, pour l’échantillon d’épaisseur mme 6= en fonction de la longueur d’onde, le rapport entre le flux transmis ou réfléchi par diffusion et le flux incident, )(M iθ , après avoir été filtré.

2 4 6 8 10 12 1410-4

10-3

10-2

10-1

100

101

102

i=4

i=2

i=3

i=1

Flux

diff

usé/

Flux

inci

dent

M (θ

i ), %

longueur d'onde λ, µm

Figure II.58 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions 41 ài = pour

l’échantillon d’épaisseur mme 6= .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

173

2 4 6 8 10 12 14

10-4

10-3

10-2

10-1

Flux

diff

usé/

Flux

inci

dent

M (θ

i ), % i=7 i=6

i=8

i=9

i=5

longueur d'onde λ, µm

Figure II.59 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions 95 ài = pour

l’échantillon d’épaisseur mme 6= .

2 4 6 8 10 12 14

10-3

10-2

10-1

100

101

102

Flux

diff

usé/

Flux

inci

dent

M (θ

i ), %

i=22

i=23

i=24

longueur d'onde λ, µm

Figure II.60 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions 2422 ài = pour

l’échantillon d’épaisseur mme 6= .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

174

2 4 6 8 10 12 14

10-4

10-3

10-2

Flux

diff

usé/

Flux

inci

dent

M (θ

i ), %

i=19

i=20 i=21

i=16

i=18i=17

longueur d'onde λ, µm

Figure II.61 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions 2116 ài = pour

l’échantillon d’épaisseur mme 6= . Comme nous pouvons le constater sur ces figures, les mesures au delà de mµ4 sont du

même ordre de grandeur que les bruits de mesure ( 34 1010 −− à ). Aussi, le calcul est-il restreint à la plage de longueur d’onde de semi-transparence du quartz fondu, dans laquelle les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles sont significatives. Par la suite, nous nous consacrerons à la discussion des résultats obtenus : leurs validités, leurs sensibilités par rapport aux données d’entrée, et leurs explications physiques.

o Influence des incertitudes de mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles

Pour chaque échantillon et pour chacune des 5 séries de mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles2, nous identifions les propriétés radiatives. Les propriétés radiatives pour un échantillon donné sont alors la moyenne des résultats issus des 5 différents alignements du montage BRDF/BTDF. Ces propriétés moyennes tiennent compte des incertitudes expérimentales de mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles.

o Influence des incertitudes sur les indices optiques et sur l’épaisseur de l’échantillon Nous considérons respectivement une erreur de %2 sur l’indice de réfraction 0n , de

%25 sur l’indice d’absorption 0κ , et de %2 sur l’épaisseur e , puis nous déterminons les propriétés radiatives. Ces erreurs ont été estimées réalistes

• Les résultats montrent que l’influence de l’erreur de mesure de l’indice d’absorption sur les propriétés identifiées est négligeable. Ceci s’explique par le fait que l’indice

2 Rappelons que pour chaque échantillon, 5 séries de mesure sont réalisées dont chacune est basée sur un nouvel alignement. du montage BRDF/BTDF

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

175

d’absorption n’intervient que dans le calcul de la réflectivité de l’interface (intervenant dans les conditions limites) dont l’influence n’est significative que lorsque 20 10−≥κ , or nous avons 40 10−<κ .

• L’incertitude de %2 sur l’épaisseur induit une erreur inférieur à %4 sur le calcul des transmittances et des réflectances. Cette erreur est faible par rapport à celles associées aux mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles, de l’ordre de %à 4010 , l’incertitude sur l’épaisseur peut être négligée.

• Une erreur de %2 sur l’indice de réfraction conduit à une erreur de même ordre de grandeur sur les propriétés identifiées

o Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés identifiées Pour analyser l’effet du modèle de fonction de phase de diffusion, les paramètres radiatifs correspondants à l’échantillon de mm6 d’épaisseur sont identifiés. Le modèle de fonction de phase tronquée TrΦ et celui de Henyey-Greenstein HGΦ sont considérés. Les paramètres identifiés pour quelques longueurs d’ondes typiques sont résumés dans le tableau II.15. Le coefficient d’absorption du quartz fondu sans bulles, λπκ=α /4 0 0 , est aussi rapporté sur le même tableau. La transmittance et la réflectance bidirectionnelles résultantes sont rapportées sur les figures II.62 et II.63. Le tableau II.15 montre que le modèle de fonction de phase a une influence significative sur les caractéristiques radiatives identifiées, particulièrement dans la région spectrale où le quartz est transparent (pour m. µ=λ 891 par exemple). La transmittance et la réflectance bidirectionnelles théoriques, obtenues en utilisant la fonction TrΦ sont en bon accord avec les mesures expérimentales. Tandis que celles obtenues avec le modèle HGΦ ne s’accordent uniquement qu’avec 5 directions de transmittance ( 51 ài = ) et 3 directions de réflectance ( 2321 ài = ).

En général, la fonction de phase de Henyey-Greenstein ne décrit pas correctement le comportement de la diffusion directionnelle du quartz fondu contenant des bulles optiquement grosses. Par conséquent, le coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent est fortement influencé par le choix du type de fonction de phase.

On notera également que la fonction de phase TrΦ conduit à un coefficient d’absorption plus réaliste inférieur au coefficient d’absorption du quartz fondu.

Tableau II.15: Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés radiatives identifiées pour l’échantillon d’épaisseur de mm6 aux longueurs d’ondes 89.1=λ ,

met µ96.376.2 . λ, µm 1−β m,HG

1−β m,Tr HGω Trω 10 −α m, −α m,HG 1−α m,Tr HGg Trg 1.89 75.2 78.23 0.47 0.94 5.94 39.85 4.06 0.95 0.70 2.76 170.74 176.48 0.17 0.27 151.61 141.71 128.28 0.93 0.84

3.96 262.21 264.18 0.14 0.23 204.04 225.50 201.97 0.94 0.81

Dans le tableau II.15, Trg se réfère au paramètre d’asymétrie associé à la fonction de phase tronquée TrΦ .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

176

0 30 60 90 120 150 180

10-4

10-2

100

102

trans

mitt

ance

bid

irect

ionn

elle

Tbd

(θ),

sr-1

Expérimentale théorique, modèle ΦHG théorique, modèle ΦTr

angle de diffusion θ, deg

Figure II.62 : Influence du modèle de fonction de phase sur la transmittance et la réflectance

bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur mm6 à la longueur d’onde m. µ=λ 891 .

0 30 60 90 120 150 180

10-5

10-3

10-1

101

Expérimentale théorique, modèle ΦHG théorique, modèle ΦTr

angle de diffusion θ, deg

trans

mitt

ance

bid

irect

ionn

elle

Tbd

(θ),

sr-1

Figure II.63 : Influence du modèle de fonction de phase sur la transmittance et la réflectance

bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur mm6 à la longueur d’onde m. µ=λ 963 .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

177

o Propriétés radiatives de chaque échantillon de verre à bulles

Les propriétés radiatives des trois échantillons de quartz fondu de différentes épaisseurs décrits précédemment sont déterminées en utilisant le modèle de fonction de phase tronquée TrΦ . Les résultats en fonction de la longueur d’onde sont présentés sur les figures II.64 à II.69. Nous pouvons constater que les paramètres identifiés sont indépendants de l’épaisseur de l’échantillon. La dispersion des données observée est principalement attribuée à l’incertitude sur les mesures expérimentales. La déviation relative maximale est observée pour le paramètre de fonction de phase λ,g2 (Figure II.68) et ne dépasse pas %12 . En se basant sur cette constatation, les données spectrales des trois échantillons peuvent être moyennées sur chaque longueur d’onde et nous considérons que les propriétés radiatives du quartz fondu contenant de bulles sont les valeurs moyennes obtenues.

• Le cœfficient d’absorption du milieu poreux est similaire à celui du matériau dense (Figure II.64). Il présente un pic d’absorption aux environs de mµ7.2 qui est attribué aux groupes hydroxyles présents comme impuretés dans le quartz fondu (Plotnichenko et al., 2000). L’opacité du matériau poreux à partir de mµ6.3 est due principalement à l’absorption dans le verre.

• L’albédo de diffusion est très élevé ( 90.≈ω ) entre mà µ6.267.1 et diminue progressivement au fur et à mesure que le verre devient opaque (Figure II.65). Cette valeur élevée de l’albédo signifie que dans cette plage spectrale, l’extinction est principalement due à la diffusion du rayonnement. A mµ7.2 la diffusion est du même ordre de grandeur que l’absorption ( 50.≈ω ) puis ce dernier devient prépondérant à partir de m. µ63 ( 50.<ω ).

• Le comportement directionnel de diffusion peut être déduit de la valeur du facteur d’asymétrie λg calculé à partir de lintégration de la fonction de phase (il ne faut pas le confondre avec les paramètres de fonction de phase λ,g1 et λ,g2 ). Le facteur d’asymétrie (Figure II.69) montre que la diffusion est anisotrope et orienté essentiellement vers l’hémisphère avant ( 750.g ≈λ ). Cette valeur est en accord avec le facteur d’asymétrie d’une bulle isolée optiquement grosse. En effet, ce résultat montre que la diffusion dans le verre poreux est généralement dominée par l’interaction du rayonnement avec les bulles.

Le même calcul est refait mais cette fois en utilisant le modèle de fonction de phase de Henyey-Greenstein HGΦ . Les résultats moyennés sur l’épaisseur des échantillons sont aussi reportés sur les mêmes figures. En général, les caractéristiques radiatives trouvées avec la fonction HGΦ sont en désaccord avec celles obtenues en utilisant TrΦ , sauf pour le coefficient d’extinction. Le modèle HGΦ conduit à un petit albédo de diffusion, c'est-à-dire à un faible coefficient de diffusion (Figure II.65), une fonction de phase anisotrope très pointue vers l’avant (Figure II.69), et un coefficient d’absorption 108 à fois plus élevé par rapport à celui du quartz dense, 0α (Figure II.64). Ces résultats ne peuvent être justifiés que par la présence de certains constituants absorbants dans le matériau qui vont s’ajouter à l’absorption du quartz. Pour cela, une analyse chimique (spectroscopie rayon-X) a été effectuée sur les échantillons mais elle n’a montré aucun élément chimique additionnel à part du silicium ( Si ) et du dioxyde ( 2O ) qui constituent le quartz fondu. A notre connaissance, ce désaccord est purement mathématique et principalement dû au modèle de fonction de phase mal adapté dans la formulation théorique.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

178

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.00

50

100

150

200

250

300

350

400

longueur d'onde λ, µm

αλ

βλ

Coe

ffici

ents

d'a

bsor

ptio

n,α,

et d

'ext

inct

ion,

β,

m-1

modèle ΦTr, e=5 mm modèle ΦTr, e=6 mm modèle ΦTr, e=9.9 mm modèle ΦTr, résultat moyen modèle ΦHG, résultat moyen α

0,λ du quartz dense

Figure II.64: Coefficients d’extinction et d’absorption du quartz fondu contenant de bulles

identifiés

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

modèle ΦHG

modèle ΦTr

e=5 mme=6 mme=9.9 mm résultat moyen

Albé

do d

e di

ffusi

on ω

longueur d'onde λ, µm

Figure II.65: Albédo de diffusion du quartz fondu contenant de bulles identifié

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

179

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

0.1

0.2

0.3

0.4

longueur d'onde λ, µm

para

mèt

re d

e fo

nctio

n de

pha

se,

f 1,λ 5 mm

6 mm 9.9 mm résultat moyen

Figure II.66: Paramètre λ,f1 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu

contenant de bulles

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

0.98

0.99

1.00

5 mm 6 mm 9.9 mm résultat moyen

longueur d'onde λ, µm

para

mèt

re d

e fo

nctio

n de

pha

se,

g 1,λ

Figure II.67: Paramètre λ,g1 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu

contenant de bulles

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

180

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

0.2

0.4

0.6

0.8 5 mm 6 mm 9.9 mm résultat moyen

longueur d'onde λ, µm

para

mèt

re d

e fo

nctio

n de

pha

se,

g 2,λ

Figure II.68: Paramètre λ,g2 identifié du modèle de fonction de phase TrΦ du quartz fondu

contenant des bulles

1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

0.7

0.8

0.9

1.0

modèle ΦTr

modèle ΦHGe=5 mme=6 mme=9.9 mm résultat moyen

longueur d'onde λ, µm

Fact

eur d

'asy

mét

rie,

Figure II.69: Facteur d’asymétrie λg correspondant respectivement à la fonction de phase

TrΦ et HGΦ du quartz fondu contenant des bulles

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

181

II.4.2.2. Modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles

Les modèles de propriétés radiatives d’un milieu homogène équivalent basés sur la théorie classique de Mie (TCM), l’approche en champ lointain (ACL) et l’approche en champ proche (ACP), présentés dans le chapitre II.2, sont appliqués au quartz fondu contenant des bulles. Les paramètres d’entrée de ces modèles sont les indices de réfraction λ,n0 , les indices d’absorption du quartz fondu λκ ,0 , la distribution de taille de pores )(an et la porosité vf .

Par la suite, nous nous intéresserons aux propriétés radiatives du milieu homogène équivalent au milieu réel (issus des modèles) qui vont être utilisées dans le cadre de l’équation de transfert radiatif (ETR). Pour ce faire, il faut que chaque élément de volume de contrôle de l’ETR soit )(i caractérisé par les propriétés radiatives, et )(ii le siège d’un événement d’absorption ou de diffusion simple.

La condition )(i nécessite que l’élément de volume contienne au moins un diffuseur tandis que )(ii impose une épaisseur optique de l’élément de volume plus petit que l’unité, soit 10 <∆τ . Dans le cas des pores, ces deux conditions sont satisfaites par la relation suivante : (Mishchenko et al., 2004)

10 <a (II.237) où λκπ /8 0320 aa = étant le rayon optique moyen des bulles (cf. Chapitre II.2).

Le rayon optique moyen des pores 0a est tracé sur la Figure II.70 en fonction de la longueur d’onde. Pour les longueurs d’ondes dans la plage m. µ<λ< 5671 , nous utilisons l’indice d’absorption du quartz mesuré et tandis que celui issu de Zolatiev et al. (1970) est utilisé pour mµ<λ< 147 . Nous constatons que la condition (II.237) est satisfaite uniquement pour les longueurs d’ondes mµ<λ 5 . En effet, pour mµ>λ 7 , nous avons 10 >a . Aussi, l’étude des propriétés radiatives du verre à bulles est restreinte dans la plage de longueur d’onde m. µ<λ< 5671 .

1010-3

10-2

10-1

100

101

102

103

κ0 mesuré κ0 issu de Zolatiev et al., 1970

longueur d'onde λ, µm

Rayo

n op

tique

moy

en d

es b

ulle

s a0

Figure II.70 : Variation du rayon optique moyen des bulles, λκπ /8 0320 aa = , en fonction de

la longueur d’onde avec mma 64.032 =

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

182

Une comparaison des résultats issus des modèles de prédictions avec les résultats

expérimentaux de coefficient d’extinction, d’albédo de diffusion, et du facteur d’asymétrie (de la fonction de phase de diffusion), dans le domaine spectral de m.. µ<λ< 854671 est présentée sur les figures II.71 à II.73. Pour chaque longueur d’onde, l’indice d’absorption, la distribution de taille des pores et la fraction volumique moyenne des pores ( %fv 4= ) mesurée ainsi que l’indice de réfraction obtenu par la relation (II.234) sont utilisés.

Les propriétés radiatives du milieu homogène associé au verre à bulles modélisées sont obtenues en introduisant les propriétés radiatives d’une bulle isolée ( sQ , aQ , mQ , et φ ) issue soit de l’ACL, de l’ACP ou de la TCM dans les relations (II.95), (II.96), et (II.105) du chapitre II.2. Puisque les bulles sont optiquement larges, c’est à dire le paramètre de taille

1>>x , les solutions asymptotiques des facteurs d’efficacités et du facteur d’asymétrie de la fonction de phase sont utilisées pour le modèle basé sur la TCM.

Les propriétés radiatives expérimentales sont les propriétés radiatives du verre à bulles, obtenues par la méthode d’identification des paramètres, moyennées sur les trois échantillons d’épaisseurs différentes. Les incertitudes expérimentales (représentées par des barres d’erreurs) sont supposées égales aux écarts relatifs des propriétés radiatives des trois échantillons analysés.

Ces figures montrent que les modèles sont en bon accord entre eux et avec les résultats expérimentaux, sauf sur le facteur d’asymétrie pour les longueurs d’ondes m. µ≥λ 53 . Nous pouvons dire que :

• La dispersion constatée sur le facteur d’asymétrie peut être attribuée à l’incertitude sur le facteur d’asymétrie obtenu expérimentalement en raison des incertitudes de mesures assez importantes pour les longueurs d’ondes m. µ≥λ 53 d’une part; et d’autre part à l’effet de l’indice d’absorption du quartz fondu 0κ sur le facteur d’asymétrie qui n’est pas pris en compte dans le modèle basé sur la TCM.

• Même s’il existe un écart de l’ordre de %20 sur les facteurs d’efficacités ( sQ et mQ ) entre les modèles pour un rayon optique de 400 .a ≈ (cf. Chapitre II.2), aucun désaccord notable n’est constaté sur le coefficient d’extinction et l’albedo de diffusion (figures II.70 et II.71). En fait, l’erreur sur les facteurs d’efficacités est masquée par la faible valeur de la fraction volumique des bulles ( %fv 4≈ ) (cf. Chapitre 2).

Les figures II.74 et II.75 illustrent l’influence de l’incertitude de la porosité de %.50± sur le coefficient d’extinction et l’albédo de diffusion issus du modèle basé sur l’ACL. Les écarts sont plus marqués dans la plage spectrale de transparence du quartz fondu ( m.m. µ≤λ≤µ 62671 et m.m. µ≤λ≤µ 5392 ) que dans celle d’opacité (autour de

m. µ=λ 72 et au delà de m. µ=λ 53 ). La déviation maximale est de l’ordre de %23 pour le coefficient d’extinction et de %17 pour l’albédo. Les mêmes ordres de grandeurs d’incertitudes sur λβ et λω sont trouvés pour les modèles basés sur l’ACP et la TCM.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

183

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5

102

103 modèle basé sur l'ACL modèle basé sur l'ACP modèle basé sur la TCM Mesure expérimentale

Coe

ffic

ient

d'ex

tinct

ion

spec

tral β

λ, m

-1

longueur d'onde λ, µm

Figure II.71 : Comparaison du coefficient d’extinction issu des modèles et des résultats

expérimentaux d’identification

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.50.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

modèle basé sur l'ACL modèle basé sur l'ACP modèle basé sur la TCM Mesure expérimentale

Alb

édo

de d

iffus

ion

spec

tral ω

λ

longueur d'onde λ, µm

Figure II.72 : Comparaison de l’albédo de diffusion issu des modèles et des résultats

expérimentaux d’identification

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

184

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5

0.65

0.70

0.75

0.80

0.85

0.90 modèle basé sur l'ACL & l'ACP modèle basé sur la TCM Mesure expérimentale

longueur d'onde λ, µm

Fact

eur d

'asym

étrie

spec

tral g

λ

Figure II.73 : Comparaison du facteur d’asymétrie de fonction de phase issu des modèles et

des résultats expérimentaux d’identification

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5

102

103 modèle basé sur l'ACL, fv=4.5 % modèle basé sur l'ACL, fv=4.0 % modèle basé sur l'ACL, fv=3.5 % Mesure expérimentale

longueur d'onde λ, µm

Coe

ffic

ient

d'ex

tinct

ion

spec

tral β

λ, m

-1

Figure II.74 : Comparaison du coefficient d’extinction issu du modèle basé sur l’ACL et des résultats expérimentaux d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique

des bulles

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

185

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.50.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Mesure expérimentale modèle basé sur l'ACL, fv=4.5 % modèle basé sur l'ACL, fv=4.0 % modèle basé sur l'ACL, fv=3.5 %

longueur d'onde λ, µm

Alb

édo

de d

iffus

ion

spec

tral ω

λ

Figure II.75 : Comparaison sur l’albédo de diffusion issu du modèle basé sur l’ACL et de la

méthode d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles

II.4.3. Comparaison entre la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales des échantillons de verre à bulles

La comparaison entre la transmittance et la réflectance hémisphériques calculées et celles mesurées expérimentalement permet de valider non seulement les modèles de propriétés radiatives mais aussi la méthode de résolution de l’équation de transfert radiatif décrite dans le chapitre II.1.

Le spectromètre FTIR décrit en détail dans le chapitre II.3 est combiné avec une sphère intégrante revêtue en or (CSTM RSA-DI-40D de fabrication Labsphere) pour mesurer la transmittance, hdT −exp , et la réflectance hémisphérique, hdR −exp . Pour chaque échantillon, l’erreur expérimentale associée est évaluée en répétant les mesures cinq fois et à chaque fois, la face exposée de l’échantillon est changée arbitrairement. Ces incertitudes expérimentales varient avec la longueur d’onde. Elles sont respectivement de %à 83 et de %à 169 pour la transmittance et la réflectance hémisphériques.

La détermination de la transmittance, hdthT − , et de la réflectance hémisphérique

théoriques, hdthR − , s’effectue comme suit. D’abord, les propriétés radiatives du milieu

homogène équivalent associé au verre à bulles ( λβ , λω et λΦ ), obtenues à partir des modèles (basés soit sur l’ACL, l’ACP, ou la TCM et en utilisant l’indice de réfraction calculé par (II.234), l’indice d’extinction, la distribution de taille et porosité moyenne mesurées), sont introduites dans l’équation de transfert radiatif (II.4) laquelle est résolue par la méthode des ordonnées discrètes développées dans le chapitre I.1. Ce calcul permet de déterminer la

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

186

transmittance et la réflectance bidirectionnelles quittant l’échantillon étudié. Ensuite, la transmittance hd

thT − et la réflectance hémisphérique théoriques hdthR − sont calculées en

intégrant la transmittance et la réflectance bidirectionnelles sur leurs hémisphères respectifs (rappelons qu’en pratique les intégrales angulaires sont remplacées par des sommations sur des directions discrètes, cf. chapitre II.1).

Les courbes comparatives de la transmittance et la réflectance hémisphériques calculées et mesurées sont montrées sur les figures II.76 à II.79 pour l’échantillon le plus mince ( mme 5= ) et le plus épais ( mm.e 99= ). Comme pour la comparaison sur les propriétés radiatives, un très bon accord est constaté entre les modèles et entre les modèles et les mesures. D’ailleurs, les résultats issus des modèles basés sur l’ACL et l’ACP se superposent. Les désaccords observés sur le facteur d’asymétrie (Figure II.73), donc sur la fonction de phase, entre l’ACL (ou l’ACP) et la TCM ne sont pas visibles. En fait, ce désaccord est trop faible pour influencer la transmittance et la réflectance hémisphériques et en général le transfert thermique radiatif.

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

20

40

60

80

100

hdT −exp

hdthT −

hdthT −

mesurée basée sur la TCM basée sur l'ACL & l'ACP

Tran

smitt

ance

hém

isphé

rique

T d

-h, %

longueur d'onde λ, µm

Figure II.76 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur mme 5= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés.

Les effets de l’incertitude de mesure de porosité des échantillons sur la transmittance

hdthT − et réflectance hémisphériques théoriques hd

thT − sont aussi analysés. Il est montré que ces effets sont du même ordre de grandeur que les incertitudes des mesures de transmittance et de réflectance hémisphériques. Pour chaque épaisseur d’échantillon, les erreurs sont inférieures ou égales à %.53 pour la transmittance hd

thT − et inférieures ou égales à %15

pour la réflectance hdthR − . Les mêmes incertitudes sont observées sur les résultats basés sur

l’ACL, l’ACP et la CMT. Les figures II.80 et II.81 illustrent les effets de l’incertitude de porosité de %.50± sur la transmittance hd

thT − et la reflectance hdthR − basées sur le modèle

d’ACL pour un matériau homogène équivalent au verre à bulles d’épaisseur mm.e 99= .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

187

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

2

4

6

8

10 hdthR −

hdthR −

hdR −exp

basée sur l'ACL & l'ACP basée sur la TCM mesurée

longueur d'onde λ, µm

Réf

lect

ance

hém

isphé

rique

R d

-h, %

Figure II.77 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur mme 5= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés.

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

20

40

60

80

100

hdthT −

hdthT −

hdT −exp mesurée

basée sur la TCM basée sur l'ACL & l'ACP

longueur d'onde λ, µm

Tran

smitt

ance

hém

isphé

rique

T d

-h, %

Figure II.78 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

188

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

2

4

6

8

10

12

14

16

hdR −exp

hdthR −

hdthR − basée sur l'ACL & l'ACP

basée sur la TCM mesurée

longueur d'onde λ, µm

Réfle

ctan

ce h

émisp

hériq

ue R

d-h, %

Figure II.79 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés.

A l’issue de cette étude comparative, nous pouvons conclure que les trois modèles de

propriétés radiatives mentionnés sont valides pour le calcul de transfert thermique radiatif, notamment le calcul de transmittance et de réflectance hémisphériques des matériaux diélectriques poreux tels que le rayon optique des pores et la porosité vérifient 10 <a et

%.fv 54≤ .

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

20

40

60

80

100

hdT −exp

hdthT −

hdthT −

hdthT −

longueur d'onde λ, µm

Tran

smitt

ance

hém

isphé

rique

T d

-h, %

avec fv=3.5 % avec fv=4.0 % avec fv=4.5 % mesurée

Figure II.80 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la transmittance

hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= .

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

189

2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

2

4

6

8

10

12

14

16

hdR −exp

hdthR −

hdthR −

hdthR − avec fv=3.5 %

avec fv=4.0 % avec fv=4.5 % mesurée

longueur d'onde λ, µm

Réf

lect

ance

hém

isphé

rique

R d

-h, %

Figure II.81 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la réflectance

hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur mm.e 99= .

Conclusion Pour identifier correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles et mieux représenter la diffusion du matériau, un bon choix de modèle de fonction de phase est indispensable. La comparaison de la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales obtenues par un spectromètre FTIR sur le verre à bulle a montré que le modèle de fonction de phase tronquée donne des résultats très réalistes, tandis que le modèle classique de Heyney et Greenstein est incapable de prédire la diffusion. En effet, il surestime le coefficient d’absorption.

Pour la prédiction des propriétés radiatives du verre à bulles, les modèles TCM, ACP et ACL sont en bon accord entre eux et avec les résultats expérimentaux d’identification des paramètres. La comparaison de la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales sur les échantillons de verre à bulles a confirmé ce bon accord.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

190

II.5. Etude des films contenant des microsphères

Introduction Ces dernières années, les matériaux composites contenant des billes creuses de verre ou de céramique ont attiré beaucoup d’attentions. Ces matériaux présentent des propriétés physiques remarquables, notamment une performance d’isolation thermique élevée, en majorité expliquées par les caractéristiques d’absorption et de diffusion du rayonnement thermique par les particules creuses à parois minces (German et al., 2002, Dombrovsky, 2005).

Actuellement, un grand nombre d’applications des microsphères de verre sont orientées vers les revêtements ou films thermo-isolants. Ce genre de matériau est déjà utilisé dans le bâtiment afin de réduire la perte de chaleur à travers les murs due à l’affaiblissement du rayonnement thermique pendant la nuit. On l’utilise aussi pour les « pipelines offshore », réseau de transport de gaz ou de pétrole brut à partir des sites d’extractions en pleine mer. En effet, le convoiement de ces produits nécessite une bonne isolation thermique afin de les maintenir à une faible viscosité (Franklin et Wright, 1999, Van Belle, 2002, Watkins et Hershey, 2004). Les techniques actuelles permettent de produire différents types de microsphères de verre selon la taille et l’épaisseur des parois des billes. Le choix du type et de la fraction volumique de microsphères incorporés dans les peintures de construction et d'autres revêtements en polymère demeure un problème qui exige des études plus approfondies. La présente étude est axée sur l’analyse de l’influence de ces paramètres (tailles, épaisseur, fraction volumique) sur les caractéristiques radiatives des films de polymères contenant des microsphères creuses. Une confrontation des résultats théoriques et expérimentaux est menée.

Dans un premier temps, les propriétés radiatives spectrales théoriques du film de polymère contenant des microsphères creuses polydispersées sont analysées. Pour ce faire, nous appliquons les modèles exposés au chapitre II.2 (TMC, ACL, ou ACP), basés sur l’hypothèse de faible effet de diffusion dépendante et multiple, bien que ces phénomènes soient observés dans les systèmes de lit de particules denses (Ivanov et al., 1988, Kumar et Tien, 1990). Les comportements radiatifs, en l’occurrence la transmittance et la réflectance directionnelles-hémisphèriques sont alors modélisés par l’équation de transfert radiatif (ETR).

Dans un second temps, des mesures expérimentales de transmittance et de réflectance directionnelles-hémisphèriques sont réalisées. La comparaison des données expérimentales avec les prédictions théoriques permet d’étudier les limites du modèle théorique qui ne prennent pas en compte les effets de la diffusion dépendante ou multiple.

II.5.1. Description et caractéristiques des échantillons II.5.1.1. Analyse structurale et morphologique

Deux séries de verre de microsphères creuses produites par la compagnie 3M, nommées K20 et S38, ont été utilisées pour préparer les échantillons de matériaux composites (cf. Figure II.82). Les distributions de taille normalisées pour les microsphères K20 et S38 sont montrées sur la Figure II.83. Elles ont été obtenues à partir de la distribution de taille en volume fourni par 3M (cf. Figure II.84). Les densités et les dimensions caractéristiques des microsphères sont reportées dans le tableau II.16.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

191

Figure II.82 : Photo MEB d’un éclat de microsphère K20 montrant sa structure creuse

1 10 1000.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

0.12 K20 S38

Dis

tribu

tion

de ta

ille

norm

alis

ée

n(a

), µm

-1

rayon de microsphère a, µm

Figure II.83 : Distribution de taille normalisée )(an des types de microsphères

contenus dans les matériaux composites

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

192

0 10 20 30 40 50 60 70 800

2

4

6

8

10

12

Vol

ume,

%

rayon de microsphère a, µm

K20 S38

Figure II.84 : Distribution de taille en volume des deux types de microsphères fournis

par 3M

Tableau II.16 : Propriétés physiques et structurales des microsphères étudiés

Type gρ , 3cm/g mρ , 3cm/g vola 1, mµ 32a , mµ δ , mµ

K20 2020. 27≈ 0250. 31.

S38 542. 3870. 22≈ 6740. 12.

Dans la littérature, les travaux sur la caractérisation structurale de ces types de

microsphères sont rares. Nous pouvons citer le récent travail de Maire el al. (2005) sur des matériaux très similaires à l’un des nôtres, en procédant à une analyse d’images tomographiques par rayon-X. Deux types de microsphères de verre, nommés MS1 et MS2, de densités respectives gcm.)MS(m 33801 −=ρ et gcm.)MS(m 33502 −=ρ et de rayons moyens (calculés à partir de la distribution de taille en volume qui est quasi-identique avec le type S38) maMS µ= 201 et m.aMS µ= 5172 ont été étudiés. L’analyse d’image qu’ils ont effectué a permis de voir la variation de l’épaisseur de la paroi en fonction du rayon des microsphères (cf. Figure II.85). Cette figure montre (malgré la dispersion des valeurs aux faibles rayons pour les microsphères de type MS1) que l’épaisseur de la paroi pour les deux types de microsphères varie très faiblement, avec leur taille. En considérant que les particules sont sphériques et creuses, des épaisseurs moyennes de mMS µδ 1.21 = et mMS µδ 8.12 = ont été trouvées.

1 vola : rayon moyen des microsphères calculés à partir des distributions de taille en volume.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

193

Figure II.85 : Variation de l’épaisseur de la paroi des microsphères en fonction de leurs

rayons selon la littérature (Maire et al., 2005)

Pour estimer l’épaisseur moyenne de la paroi de nos microsphères, nous utilisons la relation suivante : (Dombrovsky et al., 2006b)

gm

ρδ3

32= (II.238)

avec gρ la densité du verre constituant le microsphère (Soda lime borosilicate dans notre

cas), mρ la densité apparente des microsphères polydispersés et 32a la taille de moment 32 défini par :

( )

( )∫∫

∞⋅

=

02

02

32daana

daanaaa (II.239)

Les résultats obtenus avec (II.238) et (II.239) sont aussi reportés dans le tableau II.16. La concordance entre notre estimation pour S38 et celle de Maire et al. pour le type MS1 est évidente. Cet accord peut être expliqué par la ressemblance entre les caractéristiques (masse volumique, distribution de taille en volume, taille moyenne calculée à partir de cette distribution en volume) des microsphères étudiés. De plus, cette comparaison permet de confirmer la validité de la relation (II.38.

Nous ne disposons d’aucune donnée concernant )(aδ pour nos deux types de microsphères étudiés. Mais en se basant sur les résultats obtenus par Maire et al. (cf. figure II.85), nous pouvons appliquer l’hypothèse suivante :

δδ = (II.240) Les échantillons de matériau composites ont été fabriqués en mélangeant, pour chaque

type de microsphère, les particules avec du polymère ACRONAL 290D. Ce dernier étant fabriqué à partir d’émulsion d’acrylique provenant de BASF Corporation. Le mélange a été étalé sur une surface plane et mis à sécher.

L’épaisseur moyenne ainsi que l’incertitude associée sont présentées dans le tableau II.17.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

194

Quant à la fraction volumique des microsphères dans chaque échantillon, elle est donnée par :

m

effvf ρρ

ρρ−−

=0

0 (II.241)

Les densités 0ρ et mρ sont fournies par 3M avec gcm 30 1.1 −=ρ . effρ est la densité effective de l’échantillon et est déterminée en mesurant le volume et la masse de l’échantillon. En répétant plusieurs fois la mesure de effρ pour chaque échantillon, plusieurs valeurs

légèrement différentes de vf sont obtenues. La fraction volumique est prise égale à la moyenne des différentes évaluations de vf et l’écart type associé est prise comme l’incertitude de la fraction volumique vf∆ . Tous ces paramètres correspondants aux échantillons minces, chacun ayant une section de 244 cm× , sont résumés dans le tableau II.17. Nous pouvons constater que les caractéristiques moyennes des échantillons de même numéro sont similaires.

Tableau II.17: Les principales caractéristiques des échantillons

Type de microsphères

Numéro de l’échantillon

Epaisseur m,e µ

Incertitude m,e µ∆

Fraction volumique %,fv

Incertitude %,fv∆

1 131.0 3.2 8 3.4 2 136.0 8.0 20 7.4 3 140.2 5.6 35 4.4 4 150.6 4.8 45 2.9

K20

5 160.9 3.5 60 1.5 1 130.6 5.7 8 6.0 2 135.7 2.0 20 1.8 3 140.4 4.9 35 3.9 4 150.2 5.9 45 4.1

S38

5 161.6 4.4 60 2.4

Quand la couche de polymère est sèche, la distance entre les microsphères diminue différemment selon les directions. Les estimations ont montré que cet effet n’est pas significatif et nous supposons que le matériau composite est homogène et isotopique. A cause de la spécificité du processus de fabrication, l’une des faces de chaque échantillon est lisse tandis que l’autre est rugueuse. Deux photos de la face rugueuse des échantillons K20 N°1 et N°5 sont représentées sur les figures II.86 et II.87. On peut constater que la majorité des particules sont des sphères parfaites, mais certaines d’entre elles situées proches de la surface de l’échantillon sont endommagées. Les profils de rugosité le long de la surface de l’échantillon, )(xz , ont été mesurés en utilisant un Microscope confocal à champ large « MICROSME 2 », avec un intervalle de mesure mx µ=∆ 5 sur une distance de mmL 10= . La hauteur quadrique moyenne, z , de la rugosité est déterminée comme suit :

( )[ ]∑=

−=σN

iiz zxz

N 1

21 ( )∑=

=N

iixz

Nz

1

1 (II.242)

avec xLN ∆= / le nombre de points de mesure le long de la surface. La valeur de zσ pour le film polymère dense est égal à mµ5.3 pour la face rugueuse et mµ7.0 pour la face lisse. Les autres valeurs obtenues à partir des échantillons contenant des

microsphères de verre sont résumées dans le tableau II.18. On peut constater que la hauteur

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

195

moyenne de la rugosité augmente avec la fraction de volume et la taille moyenne des microsphères.

Tableau II.18 : Hauteur moyenne de la rugosité des échantillons

Rugosité zσ , µm Type de microsphères

Numéro de l’échantillon face lisse face rugueuse

1 - 5.0 2 - 9.2 K20 3 - 18.9 1 0.7 3.5 2 1.1 6.4 S38 3 2.0 14.0

Figure II.86 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°1,

%6.6=vf , K20.

Figure II.87 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°5,

%4.65=vf , du K20.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

196

II.5.1.2. Indices optiques du polymère et du verre des microsphères

Les constantes optiques spectrales des polymères sont déterminées à partir des mesures de réflectance et de transmittance de film de polymère dense d’épaisseur mµ20 , en utilisant le même spectromètre FTIR (Biorad, cf. chapitre II.3). Les relations classiques de transmittance et de réflectance à travers un film mince, rappelées en annexe D, sont utilisées pour relier l’indice de réfraction 0n et l’indice d’absorption 0κ du polymère avec les mesures. Avec une mesure de réflectance spéculaire et une mesure de transmittance dans la direction d’incidence pour un angle d’incidence iθ , les indices optiques spectrales 0n et 0κ sont calculés par une simple technique d’identification. Plusieurs mesures ont été réalisées, chacune avec un angle d’incidence différent pour la transmittance ( iθ de °° 480 à ). Les données sur 0n et 0κ , obtenues à partir des mesures à des différents angles d’incidence ont été moyennées (figures II.88 et II.89) ceci permet de supprimer la présence éventuelle d’effet d’interférences.

4 6 8 10 12 14 16 180.5

1.0

1.5

2.0

2.5 polymère verre borosilicate verre soda lime,

Rubin (1985)

Indi

ce d

e ré

frac

tion

n 0

longueur d'onde λ, µm

Figure II.88 : Indice de réfraction spectral du polymère environnant les microsphères

Les microsphères de verres sont fabriqués à partir de verre soda lime de borosilicate (75% SiO2, 4% Na2O, 15% CaO, et 6% B2O3). A notre connaissance, il n’existe aucune donnée spectrale sur les constantes optiques de ce type de verre dans la littérature. Les constantes optiques du verre de soda lime de silice (73% SiO2, 15% Na2O, 10% CaO, et 2% Al2O3) dans un très vaste domaine spectral a été analysées par Rubin (1985). Les données dans le spectre de 2 à mµ16 sont rapportées sur les figures II.88 et II.89. Nous avons aussi effectué une analyse des indices optiques pour le verre de borosilicate à basse expansion : 81% SiO2, 4% Na2O, 13% B2O3 et 2% Al2O3, fabriqué par Verre Labo Mula Company. Les constantes optiques du borosilicate dans les longueurs d’onde mµ<λ< 52 ont été déterminées à partir des mesures de réflectance et de transmittance sur un échantillon de mm2 d’épaisseur en utilisant la même technique que pour le polymère. Les constantes optiques dans

mµ<λ≤ 165 ont été obtenues à partir d’une analyse ellipsométrique du même échantillon

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

197

dans le cadre d’une collaboration avec le CEA Ripault2 (cf. annexe D). L’ensemble des résultats est représenté sur les figures II.88 et II.89. Les comportements spectraux des constantes optiques pour deux types de verre sont similaires mais on peut constater des différences quantitatives considérables à la fois dans le domaine de semi transparence du verre ( mµ<λ 5 ) et dans sa région d’opacité ( mµ>λ 5 ).

4 6 8 10 12 14 16 18

10-4

10-3

10-2

10-1

100

polymère verre borosilicate verre soda lime, Rubin (1985)

Indi

ce d

'abso

rptio

n κ 0

longueur d'onde λ, µm

Figure II.89 : Indice de d’absorption spectral du polymère environnant les microsphères

II.5.2. Modélisation des propriétés radiatives du film contenant de

microsphères Les propriétés radiatives telles que le coefficient d’absorption, le coefficient de diffusion et la fonction de phase basées sur la TCM, l’ACL et l’ACP, décrites dans le chapitre II.2, sont appliquées. Comme nous ne disposons pas d’indices optiques exacts sur le verre de microsphères, nous choisissons d’effectuer les analyses théoriques sur les longueurs d’onde où le recouvrement des indices optiques entre le verre borosilicate et le verre soda lime est maximal. Ces longueurs d’ondes sont m. µ=λ 541 dans la région de semitransparence du verre et m. µ=λ 3122 dans sa région d’opacité. Pour ces deux longueurs d’ondes, les rayons optiques moyens des microsphères, 006.0/8 13201,0 ≈= λπκλ aa et 6.0/8 23202,0 ≈λπκλ aa , restent inférieurs à 1 , permettant ainsi la validité de l’ETR (Mishchenko et al., 2004).

II.5.2.1. Analyse des facteurs d’efficacité des microsphères contenus dans le polymère

Dans un premier temps, nous analyserons l’évolution des facteurs d’efficacité d’absorption ( aQ ) et de diffusion ( sQ ) des deux types de microsphères contenus dans le polymère ainsi que le facteur d’efficacité d’absorption propre du polymère ( mQ ), en fonction de la taille des microsphères. Comme nous avons conclu dans le chapitre II.2, nous définissons les facteurs d’efficacité par rapport à l’intensité réelle incidente sur la particule. 2 Analyse effectuée par F. Enguehard, chercheur au CEA Ripault, France.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

198

Sur les figures II.90 et II.91 sont respectivement tracés les facteurs d’efficacité d’absorption des microsphères pour les longueurs d’ondes mµλ 5.4= et mµλ 3.12= . On peut noter que pour la longueur d’onde mµλ 5.4= , les trois approches citées ci-dessus donnent généralement les mêmes résultats. Pour cette longueur d’onde, l’absorption du polymère influe très peu sur les propriétés radiatives de la particule. L’épaisseur de la paroi de microsphères plus importante ( 2038 KS δδ > ) explique le fait que le facteur d’efficacité d’absorption du microsphère S38 soit nettement plus grand que celui du K20. Pour

mµλ 3.12= , le polymère est fortement absorbant ( 6.00 ≈a ), par conséquent, le résultat issu de la TCM s’écarte de celui prédit par les deux autres approches (qui prennent en compte l’effet de l’absorption du polymère) au fur et à mesure que la particule grossit. Quand les particules sont larges, nous avons ACLaACPaTCMa QQQ => .

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.008

0.010

0.012

0.014

0.016

0.018

0.020

0.022

Fact

eur d

'effic

acité

d'ab

sorp

tion

Qa

rayon de microsphère a, µm

S38-ACL & ACP; S38-TCM K20-ACL & ACP; K20-TCM

Figure II.90 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde

mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP

Pour mµλ 5.4= (cf. Figure II.92), le paramètre de diffusion sQ n’est pas sensible au type du microsphère. Dans la limite des grosses particules ( 10>x ), la TCM converge vers la solution asymptotique de l’optique géométrique 2≈sQ , tandis que l’ACL et l’ACP décroissent avec le paramètre de taille x . Pour la longueur d’onde mµλ 3.12= (cf. Figure II.93), les microsphères de type K20 sont plus diffusantes que celles de type S38 en raison de l’absorption de rayonnement plus importante de ce dernier à cette longueur d’onde. La variation du paramètre de diffusion sQ en fonction de la taille des particules est qualitativement similaire à celle à la courte longueur d’onde.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

199

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.5

0.6

0.7

0.8

0.9

Fact

eur d

'effic

acité

d'ab

sorp

tion

Qa

rayon de microsphère a, µm

S38-ACL & ACP; S38-TCM K20-ACL & ACP; K20-TCM

Figure II.91 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde

m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

Fact

eur d

'effic

acité

de

diff

usio

n Q

s

rayon de microsphère a, µm

S38-ACL; S38-ACP; S38-TCM K20-ACL; K20-ACP; K20-TCM

Figure II.92 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde

mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

200

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

Fact

eur d

'effic

acité

de

diff

usio

n Q

s

rayon de microsphère a, µm

S38-ACL; S38-ACP; S38-TCM K20-ACL; K20-ACP; K20-TCM

Figure II.93 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde

m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0.0

0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

λ=4.5 µm

λ=12.3 µm

Fact

eur d

'effic

acité

d'ab

sorp

tion

prop

re Q

m

rayon de microsphère a, µm

ACL & ACP TCM

Figure II.94 : Facteur d’efficacité d’absorption propre issu de la TCM, l’ACL et l’ACP

Le facteur d’absorption d’une particule de polymère (appelé aussi facteur d’absorption

propre) mQ est rapporté sur la Figure II.94. Le facteur mQ issu de la TCM linéairement avec

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

201

la taille de la particule alors que celui donné par l’ACL et l’ACP augmente avec la taille puis tend à converger vers une valeur asymptotique.

Cette analyse montre que dans la limite des grosses particules ( 10>x ) : Les facteurs d’efficacité de diffusion et d’absorption de la particule issus de la

théorie conventionnelle (TCM) sont quasi-constants et indépendants de la taille ; Les paramètres radiatifs d’une particule prédits par les approches ACL et ACP

décroissant avec sa taille. Par conséquent, les microsphères ne peuvent pas être directement considérées comme

étant monodispersés dans le calcul des propriétés radiatives ( α , σ , et Φ ) du milieu contenant des particules polydispersées par les modèles basés sur l’ACL et l’ACP, comme c’est le cas avec la TCM (référence). Il est donc nécessaire de comparer les facteurs d’efficacité moyens ),,( msa QQQ et la fonction de phase moyenne Φ (équation II.105) avec ceux calculés avec le rayon moyen 32a , c’est à dire )(),(),( 323232 aQaQaQ msa et )( 32aΦ (équation II.109). Les résultats sur les facteurs d’efficacité, pour les deux longueurs d’ondes d’études et pour les deux types de microsphères, sont résumés dans les tableaux II.19 à II.22. La comparaison des fonctions de phase est présentée sur les figures II.95 et II.96. Nous constatons que : Les résultats obtenus sur les facteurs d’efficacité, soit par un calcul moyenné sur la

distribution de taille, soit avec le rayon moyen 32a , sont sensiblement égaux. L’erreur maximale se produit pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Elle est de %6 pour l’ACL et l’ACP, et %8 pour la TCM. Concernant la comparaison des fonctions de phase, malgré les oscillations présentes

sur les fonctions calculées avec 32a , elles sont en moyenne identiques. Par la suite, les propriétés radiatives, telles que le coefficient d’absorption α et le

coefficient de diffusion σ seront calculées en considérant que les microsphères dans le film de polymère sont monodispersés de rayon 32a . Tableau II.19 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon

moyen 32a pour m. µ=λ 54 . Microsphères type S38

Facteur d’efficacité de diffusion

Facteur d’efficacité d’absorption

Facteur d’efficacité d’absorption propre

)a(Qs 32 sQ )a(Qa 32 aQ )a(Qi 32 iQ TCM 1.97 1.96 0.020 0.020 0.32 ACL 1.56 1.57 0.28 0.27 ACP 1.69 1.69 0.020 0.020 0.28 0.27

Tableau II.20 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon

moyen 32a pour m. µ=λ 54 . Microsphères type K20

Facteur d’efficacité de diffusion

Facteur d’efficacité d’absorption

Facteur d’efficacité d’absorption propre

)a(Qs 32 sQ )a(Qa 32 aQ )a(Qi 32 iQ TCM 2.00 1.98 0.012 0.013 0.40 ACL 1.51 1.51 ACP 1.67 1.66 0.012 0.012 0.33 0.32

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

202

Tableau II.21 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen 32a pour m. µ=λ 312 . Microsphères type S38

Facteur d’efficacité de diffusion

Facteur d’efficacité d’absorption

Facteur d’efficacité d’absorption propre

)a(Qs 32 sQ )a(Qa 32 aQ )a(Qi 32 iQ TCM 1.24 1.14 0.81 0.82 0.79 ACL 0.59 0.56 ACP 0.69 0.65 0.77 0.78 0.57 0.54

Tableau II.22 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon

moyen 32a pour m. µ=λ 312 . Microsphères type K20

Facteur d’efficacité de diffusion

Facteur d’efficacité d’absorption

Facteur d’efficacité d’absorption propre

)a(Qs 32 sQ )a(Qa 32 aQ )a(Qi 32 iQ TCM 1.38 1.28 0.64 0.65 0.99 ACL 0.63 0.61 ACP 0.76 0.73 0.60 0.61 0.65 0.61

0 30 60 90 120 150 180

10-2

10-1

100

101

102

103

)a( 32φ)a( 32φ

φφ

Fonc

tion

de p

hase

de

diff

usio

n Φ

(Θ)

angle de diffusion Θ, deg

: S38-ACL; S38-TCM: K20-ACL; K20-TCM: S38-ACL; S38-TCM: K20-ACL; K20-TCM

Figure II.95 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au

milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 574 . Comparaison de la TCM et l’ACL

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

203

0 30 60 90 120 150 18010-2

10-1

100

101

102

103

φ)a( 32φ

φ

)a( 32φ

: S38-ACL; S38-TCM: K20-ACL; K20-TCM: S38-ACL; S38-TCM: K20-ACL; K20-TCM

Fonc

tion

de p

hase

de

diff

usio

n Φ

(Θ)

angle de diffusion Θ, deg

Figure II.96 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au

milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM et l’ACL

II.5.2.2. Propriétés radiatives du milieu homogène équivalent selon la théorie de diffusion simple et indépendante

Dans cette étude, nous modélisons les propriétés radiatives du polymère contenant des microsphères creuses par la théorie de diffusion simple et indépendante qui considère, rappelons le, que )(i l’interférence entre les ondes diffusées par les particules est faible et )(ii les particules ne se cachent pas vis à vis du rayonnement incident. La validité de ces hypothèses sera vérifiée plus tard.

o Fonction de phase de diffusion Les fonctions de phase de diffusion du milieu ont été reportées sur les figures II.95 et II.96. Elles sont indépendantes de la fraction volumique des microsphères. On peut constater que : L’influence du type des microsphères sur la fonction de phase n’est pas significative

pour les deux longueurs d’ondes. Les modèles prédisent la même fonction de phase quand le polymère est faiblement

absorbant ( mµλ 5.4= ). Quand le milieu devient fortement absorbant, la forme de la fonction de phase issue des modèles reste la même mais son amplitude est différente. Proche de la direction d’incidence ( °≈Θ 0 ), l’amplitude de la TCM est plus importante que celui de l’ACL ou l’ACP. Le cas contraire se produit pour les angles de diffusions loin de la direction d’incidence ( °<Θ<° 18015 ).

o Coefficient d’absorption α Pour étudier l’absorption du milieu homogène, nous appliquons la relation (II.107) établie

au chapitre II.2. Le coefficient d’absorption en fonction de la fraction volumique moyenne, vf , des microsphères (cf. tableau II.17) est présenté sur la Figure II.97 pour la longueur

d’onde mµλ 5.4= et sur la Figure II.98 pour m. µ=λ 312 . Sur ces figures et sur les autres

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

204

qui suivent, « ACL & ACP » signifie que le paramètre radiatif issu de ces deux approches est identique. Pour mµλ 5.4= : Le coefficient d’absorption α diminue linéairement quand la fraction volumique des

microsphères augmente. En effet, plus la concentration des particules est élevée, plus le film composite devient moins absorbant (car l’absorption du polymère est plus grand que celle du microsphère). Le coefficient d’absorption est faiblement sensible au type des microsphères. Quant aux modèles de prédiction, ils sont en bon accord quand vf est faible. Mais

quand la fraction volumique augmente, le désaccord entre elles devient plus visible. La TCM prédit un coefficient d’absorption légèrement plus faible que l’ACL ou l’ACP (écart de %8 pour %65≈vf ).

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

2000

3000

4000

5000

6000

TCM : S38; K20ACL & ACP: S38; K20

Coe

ffic

ient

s d'ab

sorp

tion

α, m

-1

fraction volumique fv, %

Figure II.97 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

Maintenant, quand le verre et le polymère sont opaques ( mµλ 34.12= ) : Le coefficient d’absorption du milieu équivalent est fortement influencé par le type

des microsphères. Cet effet est de plus en plus important quand vf est grand. Les microsphères S38 caractérisées par des parois épaisses ( mµδ 1.2= ) absorbent plus le rayonnement que ceux de type K20. Les trois approches restent en bon accord quand les fractions volumiques de particules

sont faibles, avec une déviation inférieure à %3 pour %10<vf . Cependant, elles divergent quand la fraction volumique est élevée. L’écart entre la TCM et l’ACL ou l’ACP est de %16

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

205

pour %65≈vf . Pour le même type de microsphère et le même taux de particules, nous

avons : )()()( vTCM

vACL

vACP fff λλλ ααα >= .

Selon la prédiction de l’ACP ou l’ACL pour le milieu contenant des microsphères S38, plus la concentration des particules est élevée, plus le milieu est absorbant, contrairement aux autres cas (cf. Figure II.98).

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

12000

13500

15000

16500

18000

TCM : S38; K20ACL & ACP: S38; K20

Coe

ffic

ient

s d'ab

sorp

tion

α, m

-1

fraction volumique fv, %

Figure II.98 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

o Coefficient de diffusion σ

Le coefficient de diffusion est déterminé par la relation (II.108) donnée au chapitre II.2. Son évolution en fonction de la fraction volumique moyenne des microsphères, vf , est montrée sur les figures II.99 pour mµλ 5.4= et II.100 pour m. µ=λ 312 . Nous pouvons conclure que : Le coefficient de diffusion σ augmente linéairement avec la fraction volumique des

microsphères. Pour des fractions volumiques élevées, %10>vf , le coefficient de diffusion pour

mµλ 5.4= est plus élevé que celui pour m. µ=λ 312 en raison de l’absorption plus importante dans les parois des microsphères. Pour la même fraction volumique et le même type de microsphère, contrairement au

coefficient d’absorption, la prédiction avec la TMC donne un coefficient de diffusion plus grand que les ACL et ACP : )()()( v

ACLv

ACPv

TCM fff λλλ σσσ >> . Le milieu contenant des microsphères de type S38 est plus diffusant que celui

composé de particules K20. Cette influence du type des particules ne peut pas être expliquée par l’épaisseur de la paroi des microsphères mais plutôt par la différence entre leur taille. En fait, les particules de type S38 sont plus petites que celles de type K20, alors elles sont plus

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

206

nombreuses pour la même fraction volumique, conduisant à un libre parcours moyen de diffusion plus faible et un coefficient de diffusion plus grand.

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.70

3000

6000

9000

12000

15000

18000

21000

24000

TCM ACL ACP

K20

S38

Coe

ffic

ient

s de

diff

usio

n σ,

m-1

fraction volumique fv, %

Figure II.99 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.70

3000

6000

9000

12000

15000 TCM ACL ACP

K20 S38

Coe

ffic

ient

s de

diff

usio

n σ,

m-1

fraction volumique fv, %

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

207

Figure II.100 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

o Coefficient d’extinction β

Le coefficient d’extinction est présenté sur les figures II.101 et II.102 pour les deux longueurs d’ondes considérées. Notons que : Contrairement au coefficient de diffusion, l’extinction du milieu est plus importante

pour m. µ=λ 312 que pour mµλ 5.4= . Cette augmentation est due principalement à l’absorption des microsphères et du polymère. L’influence du type des microsphères est significative pour les deux longueurs

d’ondes. Dans tous les cas, le milieu contenant des microsphères S38 est plus diffusant et plus absorbant que celui contenant des particules K20. Concernant le comportement de chaque modèle, nous avons :

)()()( vACL

vACP

vTCM fff λλλ βββ >> pour les deux longueurs d’ondes étudiées et %10>vf .

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.76000

9000

12000

15000

18000

21000

24000

27000

K20

S38 TCM ACL ACP

Coe

ffic

ient

s d'ex

tinct

ion

β, m

-1

fraction volumique fv, %

Figure II.101 : Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

A travers cette étude comparative, le comportement radiatif du polymère contenant des

microsphères est montré. L’influence du type et de la concentration des microsphères a été analysée. Nous pouvons dire que : L’introduction de microsphères dans le polymère permet de rendre ce dernier

diffusant. Parmi les types de microsphères testés, le matériau composite contenant des microsphères de type S38 est plus diffusant et absorbant que celui contenant des microsphères K20. Plus la fraction volumique des microsphères est élevée, plus l’extinction du milieu

composite est importante.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

208

Quand la fraction volumique des microsphères est modérée ( %10≤vf ), les trois approches de prédictions sont toutes en bon accord. Cependant, quand le taux de microsphères est élevé ( %10>>vf ), le désaccord entre elles est significative.

Pour obtenir une évaluation quantitative du comportement radiatif pour les taux de microsphères élevés %10>>vf , il est nécessaire de déterminer laquelle de ces trois approches est la mieux adaptée à modéliser les propriétés radiatives du milieu composite. Nous répondrons à cette question dans la section suivante.

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.715000

18000

21000

24000

27000

30000

K20

S38 TCM ACL ACP

Coe

ffic

ient

s d'ex

tinct

ion

β, m

-1

fraction volumique fv, %

Figure II.102: Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP

II.5.3. Transfert radiatif dans les films minces contenant des

microsphères En supposant que les effets de la diffusion multiple et de la diffusion dépendante au sein du matériau sont négligeables et que ses frontières sont lisses, le transfert radiatif à travers des films de polymère contenant des microsphères dont les propriétés radiatives ont été analysées ci-dessus peut être modélisé par l’ETR (II.4) avec les conditions aux limites (II.12) et (II.13). Le film en question est soumis à un rayonnement incident collimaté. Nous analysons l’évolution de la transmittance ( hdT − ) et de la réflectance hémisphériques ( hdR − ) en fonction de la fraction volumique des microsphères. Les autres paramètres du modèle sont tirés du tableau (II.17) et des figures II.88 et II.89. Comme précédemment, nous limitons les analyses aux deux longueurs d’ondes typiques mµλ 5.4= et m. µ=λ 312 , ces dernières étant suffisantes pour analyser le comportement radiatif des échantillons.

Pour vérifier la validité des hypothèses mentionnées ci-dessus, nous comparons les modèles avec des mesures hémisphériques obtenues avec le même appareil que celui utilisé lors de l’étude du verre à bulles. La transmittance et la réflectance hémisphériques des films de polymères décrits auparavant sont mesurées. Etant donné que l’une des deux faces du film

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

209

est lisse et l’autre rugueuse, deux mesures ont été effectuées pour chaque échantillon : pour la première, la face lisse est exposée au rayonnement incident, ce type de mesure sera indiqué par « L.,Exp » ; et pour la deuxième, désignée par « R.,Exp », c’est la face rugueuse qui y est exposée.

Sur les figures II.103 à II.106 sont montrées la transmittance et la réflectance hémisphériques en fonction de la fraction volumique des particules. Pour les mesures, chaque fraction volumique correspond à un échantillon donné (cf. tableau II.17). Pour la clarté des figures, nous présentons seulement les modèles ACL et TCM. Les résultats issus du modèle ACP sont situés entre les deux autres.

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

5

10

15

20

25

Réf

lect

ance

hém

isph

ériq

ue R

d-h ,

%

fraction volumique fv

Exp., L Exp., R ETR+ACL ETR+TCM

S38K20

Figure II.103 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la

longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL.

Nous constatons que : La réflectance hémisphérique mesurée, contrairement à la transmittance, est peu

sensible au type des microsphères (cf. Figure II.103) ; Le cas R.,Exp entraîne une augmentation de la réflectance en diminuant la

transmittance, par rapport aux résultats de type L.,Exp , comme on peut noter sur les figures II.104 à II.105 ; Les films contenant des microsphères S38 ont des réflectances plus importantes que

ceux contenant des microsphères K20. Les résultas théoriques basés sur l’ACL sont plus proches des expériences que ceux

issus de la TCM, ces derniers conduisant à une forte surestimation de la réflectance (figures II.104 et II.105). L’écart entre les modèles et l’expérience est constant sauf pour le modèle adoptant la TCM où l’écart sur la réflectance augmente avec la fraction volumique des

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

210

microsphères. Ce comportement du modèle ACL tend à valider l’hypothèse de diffusion indépendante et de diffusion simple dans les films contenant des microsphères. L’accord entre les résultats théoriques avec les résultats expérimentaux pour les deux

régions spectrales considérées est satisfaisant, notamment le résultat avec l’ACL. En effet, le comportement du modèle est en cohérence avec l’expérience, notamment l’influence du type des microsphères, et la variation de la transmittance et de la réflectance hémisphériques en fonction de la fraction volumique. Ceci peut justifier la validité du modèle radiatif utilisé pour l’étude des films ou des revêtements contenant des microsphères ; En dépit du bon comportement du modèle, la comparaison avec l’expérience reste

qualitative, notamment sur la transmittance hémisphérique pour la longueur d’onde mµλ 5.4= .

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.65

10

15

20

25

30

35

40

45

Exp., L Exp., R ETR+ACL ETR+TCM

S38K20

Tr

ansm

ittan

ce h

émis

phér

ique

T d

-h ,

%

fraction volumique fv

Figure II.104 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde mµλ 5.4= . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles

basés sur la TCM et l’ACL. Les écarts entre la théorie et l’expérience ne peuvent être expliqués ni par l’incertitude

sur la taille des microsphères, puisque nous avons montré qu’en prenant le rayon 32a ou la distribution de taille des microsphère, les mêmes propriétés radiatives sont obtenues donc les mêmes résultats théoriques de transmittance et réflectance ; ni par l’incertitude sur les indices optiques car les longueurs d’onde ont été choisies de façon à ce qu’il n’y ait pas d’erreurs sur les indices. Comme les particules sont larges, il a été montré qu’il n’y a pas d’effet de diffusion dépendante. La diffusion multiple est aussi négligeable car selon la théorie, le coefficient d’extinction prenant en compte la diffusion multiple est plus grand que celui de la diffusion simple, conduisant à une transmittance expérimentale qui doit être inférieure à la transmittance théorique. Or selon les figures II.104 et II.106, nous avons le cas inverse. Par contre, ces écarts peuvent être expliqués par l’hypothèse de surface lisse aux interfaces.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

211

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.63

4

5

6

7

8

9

Exp., L Exp., R ETR+ACL ETR+TCM

Réf

lect

ance

hém

isph

ériq

ue R

d-h ,

%

fraction volumique fv

S38K20

Figure II.105 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la

longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL.

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.60

3

6

9

12

Exp., L Exp., R ETR+ACL ETR+TCM

fraction volumique fv

Tran

smitt

ance

hém

isph

ériq

ue T

d-h ,

% S38K20

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

212

Figure II.106 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde m. µ=λ 312 . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles

basés sur la TCM et l’ACL.

Conclusion La comparaison des modèles entre eux et avec les mesures de transmittance et de réflectance hémisphériques nous a permis de répondre à certaines questions posées le long de ce travail et aussi de confirmer les précédentes conclusions. De cette étude sur les films de polymères contenant des microsphères, nous déduisons les conclusions suivantes : Quand la fraction volumique des microsphères est faible ( %fv 10≤ ), les modèles

radiatifs sont en parfait accord entre eux et avec les mesures de transmittance et de réflectance hémisphériques ; Quand la fraction volumique est importante ( %fv 10> ), les différents modèles (ACL,

ACP et TCM) de propriétés radiatives sont en désaccord. Nous avons identifié l’approche ACL comme la plus adaptée à modéliser les propriétés radiatives du polymère contenant des microsphères pour les deux régions spectrales considérées. Les modèles basés sur l’ACP et sur la TCM surestiment la réflectance et sous-estiment la transmittance. Les effets du phénomène de diffusion dépendante et de diffusion multiple sont

négligeables dans le cas des films minces étudiés. Aussi, le transfert radiatif peut-il être gouverné par l’équation de transfert radiatif conventionnelle et les propriétés radiatives issues de la théorie indépendante. Pour que la comparaison avec les mesures expérimentales de transmittance et de

réflectance soit entièrement quantitative, une amélioration du modèle radiatif est nécessaire surtout concernant la prise en compte des éventuelles diffusions aux interfaces.

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Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A

213

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

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PARTIE III TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS DES

FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

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Introduction Depuis une dizaine d’années, les industries dans le domaine de la microélectronique, de l’optoélectronique et de la microphotonique se sont lancées dans la miniaturisation des composants. Les contraintes imposées par la demande les incitent à fabriquer des composants plus compactes et plus performants en terme de rapidité. On assiste à une utilisation croissante de films diélectriques, ayant une épaisseur de nm10 à mµ100 , soit comme isolant électrique soit comme isolant thermique (en fonction des applications), dans ces systèmes miniaturisés.

La recherche sur les films diélectriques s’est donc accentuée, notamment sur le Silicium poreux qui a attiré beaucoup d’attention en raison de ses remarquables caractéristiques d’isolant thermique et éléctrique. La première utilisation du Silicium poreux en tant qu’isolant éléctrique date de 1981 elle a été réalisée par Imai au NTT Labs. de Tokyo. Plus tard, les recherches ont mis en évidence ses propriétés thermiques, notamment l’amélioration de l’isolation thermique quand la porosité augmente et la taille des pores diminue. Le Silicium poreux peut atteindre une conductivité thermique 100 fois plus faible que le Silicium massif, permettant son utilisation comme isolant thermique très performant dans les composants électroniques, électriques ou encore dans les capteurs thermo-photovoltaïques.

Les études thermiques concernant les films minces nanoporeux (épaisseur inférieure au micromètre, taille des pores de quelques nanomètres) sont rares dans la littérature. La caractérisation expérimentale est limitée par les petites dimensions de ces matériaux nécessitant des dispositifs très pointus. Des mesures de conductivité thermique sur des films épais (épaisseur de mà µ17510 ) de Silicium poreux ont été effectuées. Nous pouvons citer les travaux de Benneto et al. (1997) utilisant la méthode photoaccoustique, ceux de Gesele et al. (1997) et Drost et al. (1995) avec la technique de propagation d’onde thermique, et de Périchon et al. (1999) basés sur la spectroscopie Raman. Pour les films minces (épaisseur allant de nmà 20018 ), Song et al. (2004) ont mesuré la conductivité des films de Bismuth par la technique ω3 . Pour comprendre les caractéristiques thermiques de ces matériaux, l’étude des transferts de chaleur à l’échelle sub-micrométrique est incontournable. Puisque le modèle macroéchelle, tel que la loi de Fourrier est loin d’être valable à ces échelles, il convient donc de revenir aux fondements physiques en étudiant le transport des phonons qui sont les principaux responsables du transfert thermique dans les diélectriques autour de la température ambiante. La plupart des travaux de modélisation existants sur les matériaux nanoporeux sont basés sur des modèles phénoménologiques (Majumdar, 1993, Chen, 1996, Gesele et al., 1997). Seul Chung et Kaviany (2000) ont étudié l’influence de la taille des pores et leurs arrangements sur la conductivité thermique du Silicium nanoporeux. L’équation de transfert radiatif des phonons (ETRP) a été résolue en deux dimensions par la méthode des ordonnées discrète (MOD).

De 2003 à 2005, des recherches sur la modélisation et la caractérisation structurale et thermique des films minces de Silicium nanoporeux ont été menées dans le cadre d’un projet Bonus Qualité Recherche (BQR), financé par l’INSA de Lyon et regroupant différents laboratoires au sein cet établissement (CETHIL, LPM et GEMPPM). Les matériaux ont été fabriqués au laboratoire LPM par Lysenko et ses collaborateurs. La structure de ces matériaux, en l’occurrence la taille des pores, a été analysée par des mesures de diffusion de rayon-X aux petits angles par Sixou (GEMPPM). La caractérisation de la conductivité thermique avec la Spectroscopie Raman est effectuée par Lysenko (LPM) d’une part et par S.Gomes et L.David (CETHIL) en utilisant un Microscope à Sonde locale (SThM en anglais) d’autre part. Notre travail de thèse s’inscrit dans la modélisation du comportement thermique des films minces de Silicium nanoporeux.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

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Cette étude est subdivisée en deux chapitres. Le premier chapitre est consacré à la modélisation du transport de phonons dans les matériaux diélectriques cristallins tel que le Silicium, tandis que le second est dédié à une application particulière à la modélisation de la conductivité thermique du Silicium poreux par méthode de Monte Carlo. III.1. Transport de phonon dans un solide cristallin

Introduction Quand la dimension caractéristique du matériau (épaisseur, diamètre, …) est supérieure à quelques micromètres, le transfert thermique par conduction est gouverné par la loi de Fourier (loi macroscopique). Le transfert thermique par conduction n’est pas influencé par cette dimension caractéristique, c’est la nature diffusive du transfert de chaleur. Aux échelles en dessous du micromètre, cette approche macroscopique est remise en question car la dimension du matériau devient comparable au libre parcours moyen du porteur d’énergie. Ainsi le recours à des approches sub-microscopiques est nécessaire : on parle alors de transport de phonon. Comme nous avons introduit dans la première partie de cette étude, l’équation de transport de Boltzman permet de gouverner le transport de phonon. Pour cela, une connaissance des propriétés et des structures atomistiques du matériau, des paramètres de collisions est nécessaire. Le transfert thermique par conduction est quantifié par résolution de l’équation de Boltzman.

La nature du solide cristallin est tout d’abord rappelé en détaillant le mécanisme du transfert de chaleur en son sein. Ensuite, le transport de phonon en régime permanent dans le matériau est modélisé par une nouvelle méthode de Monte Carlo. Après une présentation du Silicium cristallin, cette méthode est validée d’une part avec les solutions exactes du transport en régime de balistique et de diffusion, et d’autre part, avec les données expérimentales et les résultats de la littérature de conductivité thermique le long des films minces et des nanofils de Silicium.

III.1.1. Vibration d’un solide cristallin III.1.1.1 Réseau cristallin

Un solide est une structure constituée d’atomes liés entre eux par des liaisons chimiques. Quand les atomes sont ordonnés dans un réseau périodique, la structure solide est appelée un cristal. La plus petite unité structurale que l’on peut identifier dans une structure cristalline est appelée cellule ou maille élémentaire.

La maille élémentaire peut contenir un ou plusieurs atomes. Elle correspond au plus petit volume cristallin qui présente les mêmes caractéristiques physiques, chimiques et géométriques que le cristal considéré dans sa totalité. Les différents types de structures cristallines élémentaires qu’on peut trouver dans un solide sont montrés sur la figure III.1. Parmi eux, les structures cristallines les plus importantes et les plus pertinentes sont dérivées de la structure cubique simple (cf. figure III.2). La structure diamant est constituée de deux structures cubiques à face centrée dont l’une est translatée suivant la diagonale du cube d’une distance égale à 41 / de la longueur de la diagonale. Quelques solides cristallins ayant une structure diamant sont résumés sur le tableau III.1 avec leur paramètre de maille associé, a .

Sur la figure III.3 est présentée la structure cristalline cubique à faces centrées ainsi que la maille élémentaire de base. Les trois vecteurs ( )321 ,, aaa sont appelés vecteurs primitifs ou fondamentaux associés à la maille élémentaire. Le solide cristallin est construit par répétition de la maille élémentaire dans toutes les directions par le vecteur de translation :

332211 auauauT ++= (III.1) avec 321 u,u,u des entiers arbitraires.

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Figure III.1 : Différentes formes de cellule élémentaires dans les solides cristallins (Tien et

al., 1998)

Figure III.2 : Structures dérivées de la cellule cubique simple (Tien et al., 1998)

Tableau III.1 : Quelques éléments chimiques ayant une structure diamant

Eléments Carbone, C Silicium, Si Germanium, Ge a , m1010−× 57.3 435. 66.5

Figure III.3 : Vecteurs fondamentaux et cellule élémentaire du réseau cubique à faces centrées avec ( ) 2/1 zyaa += , ( ) 2/2 zxaa += et ( ) 23 /yxaa += (Kittel, 1983)

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225

III.1.1.2 Réseau réciproque

A un réseau cristallin est associé un réseau réciproque, constitué par des vecteurs ),,( 321 bbb , définis à partir des vecteurs primitifs ( )321 a,a,a par :

321

321 2

aaaaab∧⋅

∧= π , 321

132 2

aaaaab∧⋅

∧= π et 321

213 2

aaaaab∧⋅

∧= π .

Le réseau réciproque est un réseau de l’espace de Fourier lié au cristal dans lequel le vecteur G , appelé vecteur du réseau réciproque, est un vecteur de translation par lequel l’ensemble du réseau réciproque est construit. G est défini par :

332211 bububuG ++= (III.2) où 321 u,u,u sont des entiers arbitraires.

La maille élémentaire du réseau réciproque est appelée première zone Brillouin, qui est le plus petit volume entièrement compris entre les plans médiateurs des vecteurs d’onde du réseau réciproque tracés à partir de l’origine. La figure III.4 illustre la construction de la zone de Brillouin d’un réseau oblique plan. Nous traçons d’abord un nombre suffisant de vecteurs d’onde du réseau réciproque joignant l’origine O aux points voisins du réseau réciproque. Nous traçons ensuite les médiatrices de ces vecteurs. La plus petite aire interceptée est la première zone de Brillouin. La figure III.5 montre la zone d’un réseau cristallin cubique à faces centrées dans laquelle les directions zyx q,q,q sont les trois axes orthogonaux du cristal qui sont respectivement appelées directions (100 ),( 010), et ( 001 ).Les mailles élémentaires tracées dans cette figure appartiennent à l’espace réciproque et le réseau réciproque est cubique centré. Comme le cas du réseau cristallin avec la maille primitive, le réseau réciproque est aussi obtenu en plaçant les premières zones de Brillouin adjacentes les unes des autres.

Le réseau réciproque et notamment la première zone de Brillouin a une grande importance dans la propagation d’onde car les vecteurs d’onde sont toujours tracés dans l’espace de Fourier.

Figure III.4 : Première zone de Brillouin d’un réseau oblique plan. (Kittel, 1983)

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Figure III.5 : Zone de Brillouin du réseau cubique à faces centrées. (Kittel, 1983).

III.1.2. Mécanismes du transfert de chaleur dans un solide cristallin Lorsque l’on travaille à l’échelle sub-microscopique, la conduction thermique est largement influencée par les effets de taille, ce qui n’est pas le cas à une échelle macroscopique.Dans les matériaux solides, le transfert thermique est assuré principalement par les électrons lorsque l’on considère les matériaux conducteurs électrique et principalement par les phonons lorsque l’on considère les diélectriques ou les semi-conducteurs.

III.1.2.1 Vibration du cristal Les atomes d’un cristal oscillent autour de leur position d’équilibre sous l’effet de l’agitation thermique, en fonction du niveau de température du solide.

Pour faciliter la compréhension, considérons le cas d’un réseau d’atomes d’un cristal à une dimension (cf. figure III.6). Ce réseau peut être modélisé par une chaîne linéaire d’atomes espacés de la distance inter-atomique a et reliés les uns aux autres par des ressorts de constante de raideur K . Les forces qui agissent entre les atomes permettent la restauration de l’équilibre lorsque les atomes sont écartés de leur position d’équilibre puis relâchés. Les forces réelles peuvent donc être représentées par des forces de rappel exercées par le ressort dans le cas de cette représentation. On peut montrer que le mouvement des atomes dans un réseau cristallin est régi par l’équation de mouvement d’un oscillateur harmonique :

)2( 112

2−− +−= nnn

n xxxKdt

xdm (III.3)

avec m la masse d’un atome et nx le déplacement de l’atome situé à la ièmen position dans le réseau cristallin considéré. La solution de cette équation a une nature d’onde qui a habituellement la forme :

)exp()exp(0 jnqatjxxn ω−= (III.4) Ici, ω est la fréquence angulaire et λπ /2=q est le vecteur d’onde dans lequel λ est la longueur d’onde.

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Figure III.6 : Modèle monodimensionnel du système masse-ressort (Tien et al., 1998)

Figure III.7 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec un atome par maille élémentaire

(Kittel, 1983) Si on introduit (III.4) dans (III.3), la relation de dispersion suivante peut être déduite :

( ) 2/1cos12 qamK −=ω (III.5)

La courbe )(qf=ω (cf. figure III.7) est la courbe de dispersion du réseau linéaire d’atomes. Maintenant, déterminons les vecteurs d’onde q qui ont une signification physique. Pour

cela, considérons le rapport des déplacements de deux plans d’atomes successifs en utilisant la relation (III.4) :

)exp(1 jqax

x

n

n =+ (III.6)

Pour des valeurs de q appartenant à [ ]a/,a/ ππ− , l’exponentiel prend toutes les valeurs indépendantes possibles. Cet intervalle est la première zone de Brillouin du réseau linéaire décrite précédemment. En effet, les valeurs de q extérieurs à la première zone de Brillouin reproduisent simplement les vibrations du réseau déjà décrites par les valeurs de q comprises dans cette zone. Toute valeur de q extérieure aux limites a/qmax π±= peut être réduite par soustraction d’un multiple entier de a/π2 afin d’obtenir des vecteurs d’ondes compris entre les limites. Par conséquent, le déplacement d’un atome peut toujours être décrit par un vecteur d’onde dans la première zone de Brillouin.

La relation de dispersion est aussi une donnée très importante, la vitesse de groupe gv et la vitesse de phase en dépendent :

dq/dvg ω= (III.7)

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q/v p ω= (III.8) Dans la limite de grande longueur d’onde, 1<<qa , la courbe de dispersion (5) devient :

qmKa ⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛=ω (III.9)

Ceci correspond à une courbe linéaire, c’est à dire que la vitesse de propagation de l’onde est constante et égale à ( )m/Kavg = : ceci est la vitesse du son dans le solide cristallin. D’où le nom donné à la relation de dispersion (III.5) comme mode de vibration acoustique.

Pour comprendre les caractéristiques vibratoires des solides cristallins ayant plus d’un atome par maille élémentaire (C, Si, Ge,…), considérons un cristal linéaire avec deux atomes par maille élémentaire. Dans une maille élémentaire, x désigne le déplacement de l’atome de type 1 (masse 1m et ressort de constante K ) et y celui de type 2 (masse 2m et ressort de même constante K ). Alors les équations de mouvement dans la ièmen cellule élémentaire sont :

)xxx(Kdt

xdm nnnn

112

21 2 −− +−= (III.10)

)yyy(Kdt

ydm nnnn

1122

22 2 −− +−= (III.11)

A cause de la présence des deux atomes par maille, il existe deux relations de dispersion représentée sur la figure III.8. La branche inférieure est caractéristique de la vitesse du son dans le cristal, alors elle est toujours appelée branche acoustique, tandis que celle d’en haut est appelée branche optique.

A partir de la figure III.8, il est clair que la vitesse de groupe de la branche optique est négligeable devant celle de la branche acoustique. Pour la branche optique, il est montré que les deux atomes dans la maille vibrent l’un en opposition de l’autre alors que pour la branche acoustique, les atomes restent en phase (cf. figure III.9 pour les ondes transverses). Toutefois, s’il y a un dipôle électrique crée par une distribution de charge inégale dans une liaison chimique (à cause de certaine iconicité), alors le mode de vibration optique correspond à un dipôle oscillant. A partir de la théorie du rayonnement électromagnétique, il est montré qu’un dipôle oscillant diffuse le rayonnement. C’est pour cela que le nom de « branche optique » est donné car ce mode de vibration influe certaines propriétés optiques du cristal.

Figure III.8 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec deux atomes par maille

élémentaire montrant les branches optiques et acoustiques (Kittel, 1983). L’abscisse 0 correspond au centre de la zone de Brillouin et a/π sa limite.

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Figure III.9 : Ondes transverses optiques et acoustiques dans un réseau linéaire diatomique, montrant les déplacements des atomes dans les deux modes pour la même longueur d’onde

(Kittel, 1983)

Les solides cristallins réels sont à trois dimensions, alors chaque atome a trois degrés de liberté. La vibration de l’atome dans la direction du vecteur d’onde est appelée polarisation longitudinale (LA pour la branche acoustique et LO pour la branche optique) et les deux vibrations perpendiculaires à la direction du vecteur d’onde sont appelées polarisations transverses (TA pour les branches acoustiques et TO pour les branches optiques). Pour illustrer ces différentes branches, la courbe de dispersion du Galenuim Arsenide (GaAs) dans la direction (100 ) du cristal est reportée sur la figure III.10.

Figure III.10 : Courbe de dispersion du GaAs dans la direction (100 ) du cristal. L’abscisse 0 correspond au centre de la zone de Brillouin et 1 à sa limite dont le vecteur d’onde vaut

a/π (Waugh et Dolling, 1963) Les responsables du transport d’énergie dans les solides cristallins diélectriques sont ces

vibrations du réseau. Ils se propagent à l’intérieur du solide sous formes d’ondes. Ces

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dernières sont associées à une énergie quantifiée et chaque quanta d’énergie représente un phonon.

III.1.2.2 Transfert de chaleur dans un solide cristallin diélectrique o Conductivité thermique

La conductivité thermique k d’un solide est définie par rapport au flux de chaleur, en régime permanent, le long d’un barreau où règne un gradient de température dz/dT :

dzdTk−=Φ (III.12)

où Φ est le flux d’énergie thermique, c’est à dire l’énergie transmise à travers une section unité, par unité de temps. La forme de l’équation (III.12) implique que le processus de transfert d’énergie est un phénomène statistique. L’énergie n’entre pas simplement par un bout de l’échantillon pour se rendre en ligne droite à l’autre bout ; au contraire, elle diffuse à travers l’échantillon, en subissant des fréquentes collisions. Si l’énergie était propagée directement sans déviation dans l’échantillon, l’expression du flux thermique ne dépendrait plus du gradient de température dz/dT , mais seulement de la différence de température T∆ entre les extrémités de l’échantillon. Ce dernier cas de figure concerne le transfert d’énergie radiative entre deux surfaces planes séparées d’un milieu transparent. C’est la nature statistique du processus de conductivité qui introduit le gradient en température et un libre parcours moyen dans l’expression du flux thermique.

D’après la théorie cinétique des gaz, l’expression de la conductivité est donnée par la relation suivante : (Kittel, 1983)

lvCk31= (III.13)

où C est la capacité calorifique par unité de volume, v la vitesse moyenne des particules, et l le libre parcours moyen d’une particule entre deux collisions successives.

Dans le cas des phonons, la relation (III.13) doit être affinée pour prendre en compte la dépendance des paramètres let,v,C avec la fréquence et la polarisation des phonons. Holland (1963) a suggéré l’expression suivante pour la conductivité des solides cristallins diélectriques :

[ ]∑∫=s

smssg TlvTCdk ,

0 ,s ),()(),()(31 ω

ωωωωωD (III.14)

avec )(, ωsgv la vitesse de groupe des phonons de fréquence ω et de mode de polarisation s ,

),( TC ω la chaleur spécifique par mode de vibration de fréquence ω , ),( Tls ω le libre parcours moyen des phonons de fréquence ω et de polarisation s , ωω d)(sD le nombre de mode normal par unité de volume pour lesquelles la fréquence du phonon est comprise entre ω et ωω d+ et sa polarisation est s . s,mω la fréquence maximale associée au mode de polarisation s . Elle correspond à la fréquence angulaire à la limite de la zone de Brillouin (cf. figures III.7 et III.8). La chaleur spécifique ),( TC ω est définie par la relation :

2

2

)1()(

−=

∂∂= x

xB e

exkTExC (III.15)

avec E l’énergie du cristal (cf. Partie I, relation I.20), Tk/x Bω= , 12310381 −−= JK.kB la constante de Boltzman, Js. 341005461 −= la constante de Planck divisée par π2 , et T la température moyenne du matériau.

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L’expression suivante pour la densité d’état )(s ωD a été donnée dans la partie I cf. équation (I.32) :

),(),(2)( 22

2

s svsv pg ωωπωω =D (III.16)

où ),( sv p ω est la vitesse de phase du phonon de fréquence ω et de polarisation s . La somme dans (III.14) est effectuée sur toutes les modes de polarisations acoustiques. En effet, la conduction thermique au sein d’un solide cristallin est due principalement au transport des phonons acoustiques. Comme nous l’avons vu dans la section précédente, la vitesse de propagation des phonons optiques est relativement faible comparée à celle des phonons acoustiques. C’est pourquoi, la contribution des phonons optiques au transport de chaleur peut être négligée. Le libre parcours moyen ),( Tls ω s’écrit encore :

),,()(),( , TsvTl effsgs ωτωω = (III.17)

où ),,( Tseff ωτ est appelé temps de relaxation effectif de phonons. Il correspond à la durée moyenne qui s’écoule entre deux collisions successives, quelles qu’elles soient, mettant en jeu les phonons. En supposant que tous les processus de collisions sont indépendants, nous pouvons appliquer la règle de Matthiessen:

13

11 −−− += phIeff τττ (III.18)

avec Iτ un temps de relaxation de collision du phonon caractérisé par ),( sω avec les hétérogénéités et ph3τ un temps de relaxation de collision du phonon considéré avec d’autres phonons. Ces deux paramètres seront définis dans le paragraphe relatif aux mécanismes de collisions.

Soit L la plus petite des dimensions de l’échantillon, la conductivité thermique basée sur l’équation (14) est applicable telle quelle uniquement dans le cas de l’échantillon de dimensions infinies, c’est à dire ),( TlL s ω>> . Si au moins l’une des dimensions est finie ( ),(~ TlL s ω ou ),( TlL s ω< ), il faudra introduire un facteur correctif F permettant de corriger l'expression du libre parcours moyen ),( Tls ω employé pour calculer la conductivité thermique (Asheghi et al., 1998). Pour les films minces et les fils, une formulation du facteur F est donnée dans la littérature (Soundheimer, 2001). Dans notre étude, nous nous

intéressons à des matériaux poreux dont la distance interpore, d , et l’épaisseur, e , sont l’ordre du libre parcours moyen. Nous ne pouvons donc pas appliquer directement l'expression de la conductivité thermique telle que nous l'avons définie précédemment. Dans ce cas, le facteur correctif F doit prendre en compte d'une part les collisions avec toutes les frontières du film et d’aure part les collisions avec les pores. Le calcul de ce facteur correctif devient extrêmement difficile voire impossible en présence de pores. C'est pourquoi, la résolution de l'équation de transport des phonons découlant de l'équation de transport de Boltzman en considérant les pores et les frontières comme conditions aux limites constitue une approche prometteuse pour comprendre le transfert de chaleur et pour accéder à la conductivité thermique des matériaux nanostructurés.

o Les mécanismes de collisions Dans un solide cristallin, il existe deux catégories de collisions : )(i les collisions élastiques qui sont les collisions des phonons avec les imperfections du réseau ; et )(ii les collisions inélastiques, les collisions entre phonons.

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)(i Collisions avec les hétérogénéités du réseau cristallin

Les collisions des phonons avec les hétérogénéités du réseau cristallin (défauts, impuretés) incluent l’absence d’un atome ou d’un groupe d’atomes, que nous entendons par défauts, ainsi que la présence d’atomes étrangers, que nous référons par impuretés. En entrant en collision avec une hétérogénéité lors de leur cheminement à l’intérieur du solide cristallin, les ondes (ou phonons) rencontrent un changement dans les propriétés élastiques du matériau. La collision entre un phonon incident et une hétérogénéité de ce genre engendre une résistance au transport de chaleur.

Ces collisions dues aux imperfections ou défauts du réseau sont qualifiées de collisions élastiques car ni l’énergie ni la fréquence du phonon incident ne sont modifiées suite à la collision. Seule la direction du vecteur d’onde se trouve modifiée (dans la théorie d’onde électromagnétique, cette interaction est équivalente à l’interaction du rayonnement avec des particules totalement réfléchissantes). Suite à une telle collision, le phonon peut continuer sa propagation au sein du matériau avec la même fréquence angulaire de vibration et la même énergie, mais avec une direction de propagation différente.

Dans l’approximation du temps de relaxation, on introduit un paramètre probabiliste gouvernant les interactions phonons-hétérogénéités appelé temps de relaxation de défaut ou d’impureté. Ce paramètre correspond au temps moyen qui s’écoule entre deux interactions successives entre un phonon et une hétérogénéité et sa valeur est étroitement liée à la densité d’hétérogénéités. Son expression est donnée initialement par Vincenti et Kruger (1977) :

gI vβσδτ =−1 (III.19)

avec β une constante de l’ordre de l’unité, δ la densité d’hétérogénéités par unité de volume et σ la section transversale de collision dont l’expression est la suivante : (Majumdar, 1993)

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛+

=14

42

xxrπσ (III.20)

avec qrx = le paramètre de taille de l’hétérogénéité et r son rayon. Notons que la relation (I.20) n’est valable que dans les limites des petites )1( <<x et des grosses hétérogéneitées

)1( >>x . En supposant que l’hétérogénéité est petite par rapport à la longueur d’onde du phonon incident (c’est la diffusion de Rayleigh en rayonnement), c’est-à-dire que 1<<x , nous avons 114 ≈+x . A partir de l’équation (III.19), on peut démontrer que 1−

Iτ est alors

proportionnel à 4ω . Nous pouvons alors écrire le temps de relaxation de défaut ou d’impureté sous la forme :

TALAssBII ,)( 41 ==− ωτ (III.21) avec )(sBI le paramètre du temps de relaxation associé au phonon de polarisation s . Pour les matériaux réels, la détermination précise de la taille, de la densité de défauts et d’impuretés n’est pas maîtrisée. Alors en pratique, le paramètre )(sBI est déterminé en réalisant une identification sur un large domaine de température, minimisant les écarts entre la conductivité thermique calculée et les mesures expérimentales réalisées sur un matériau dense (Holland, 1963, Chung et al., 2004).

)(ii Collisions entre phonons Les collisions phonon-phonon sont dues aux interactions anharmoniques dans le solide cristallin ; c’est-à-dire l’interaction à trois, à quatre,…, et à n phonons. Dans la théorie de la mécanique classique, ces différentes interactions figurent dans le développement en série de Taylor de l’énergie potentiel d’interaction (Ziman, 2001). La collision à n phonons

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

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correspond alors au terme d’ordre n de la série de Taylor. Selon la propriété d’une telle série, plus l’ordre du terme est élevé, plus sa contribution dans la série est minime. Ainsi, l’interaction anharmonique la plus dominante est celle d’ordre trois (l’interaction à trois phonons), puis celle d’ordre quatre et ainsi de suite. Dans la plus part des matériaux actuels, parmi les différentes interactions phonon-phonon, l’interaction d’ordre trois est le plus souvent la cause de la résistance au transport d’énergie dans une large gamme de température ( Kà 100010 ).

Par la suite, nous ne considérerons que les mécanismes de collisions phonon-phonon mettant en jeu trois phonons. Dans ce cas, il existe deux types de collisions : les processus N, processus dit Normal, et les processus U, processus dit Umklapp (Ziman, 2001). Ces processus sont dits inélastiques car la fréquence et le vecteur d’onde des phonons sont modifiés au cours de la collision. Ces deux processus N et U comprennent chacun deux cas de figure : le premier est la combinaison de deux phonons de vecteurs d’onde 1q et 2q en un troisième phonon de vecteur d’onde 3q ; le second, la décomposition d’un phonon 3q en deux phonons 1q et 2q (cf. figure III.11).

33 q,ω

22 q,ω

11 q,ω

33 q,ω

22 q,ω

11 q,ω

(a) phénomène de combinaison (b) phénomène de décomposition

Figure III.11 : Illustration du processus à trois phonons La combinaison ou la décomposition des phonons conserve l’énergie pour les processus N et U. Ainsi, sachant que l’énergie d’un phonon est égale à )q(ω , l’équation de conservation de l’énergie s’écrit :

),(),(),( 332211 sqsqsq ωωω =+ (III.22) Pour les processus N, il y a conservation de la quantité de mouvement :

321 qqq =+ (III.23) Il est montré que les processus N ne posent directement aucune résistance au transport de chaleur et que s’il n’y a avait que des collisions de type N dans un solide cristallin, ce dernier aurait une conductivité infinie (Kittel, 1983). En revanche, ces collisions de type N influent sur le transport de chaleur. Vu que ces collisions sont des processus inélastiques, la fréquence des phonons se trouve modifiée. Elles sont donc responsables de la redistribution de l’énergie des phonons autour des nouvelles fréquences créées. Comme les autres processus de collisions sont dépendants de la fréquence, les modifications des fréquences engendrées par les collisions de type N se font ressentir sur eux. C’est pourquoi, les collisions de type N participent indirectement à la résistance au transport de chaleur.

Quant aux processus U, ils ne conservent pas la quantité de mouvements. En effet, le phonon créé peut avoir un vecteur d’onde 321 'qqq ↔+ qui dépasse les limites de la zone de Brillouin. Comme on a déjà discutée dans la section III.112, tout vecteur à l’extérieur de la première zone de Brillouin est équivalent à un vecteur 3q appartenant à cette zone et obtenu

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

234

par translation du vecteur 3'q par le vecteur du réseau réciproque G . Dans ce cas, le bilan sur la quantité de mouvement s’écrit :

Gqqq +↔+ 321 (III.24) A cause de cette non conservation du moment, les processus U constituent une résistance directe au transport de chaleur (Kittel, 1983).

Comme cela a été fait pour les interactions phonon-hétérogénéité, un temps de relaxation d’interaction entre trois phonons est introduit. Il correspond au temps moyen qui s’écoule entre deux interactions successives mettant en jeu trois phonons. Plusieurs expressions de ce temps de relaxation sont disponibles dans la littérature mais les relations les plus pratiques sont les suivantes : (Holland, 1963) pour les processus N :

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

≥=

<=

=

=−

2/1

2/143

3231

0

)(

)(

),,(

ωωωωω

ω

ωτetTNs

etTNsTsB

LAsTsB

Ts ph

ph

N (III.25)

pour les processus U :

( )⎪⎩

⎪⎨

≥=

<=

=

=−

2/123

2/1

3231

/sinh)(

0

)(

),,(

ωωωωωω

ωωτ

etTUsTksBetTUs

LAsTpB

Ts

Bph

ph

U (III.26)

avec 21 /ω la fréquence correspondante à la valeur de l’amplitude du vecteur d’onde 2/qq m= où mq est le vecteur d’onde maximal correspondant à la limite de la première

zone de Brillouin pour la branche de polarisation donnée (cf. figures III.7 et III.8). Les différents coefficients )(3 sB ph sont les paramètres du temps de relaxation d’interaction entre trois phonons. En pratique, ils sont déterminés par identification de façon similaire à la méthode décrite dans le cas des collisions phonons-hétérogénéités.

Le temps moyen qui s’écoule entre deux interactions successives mettant en jeu trois phonons et prenant en compte les interations de type N et les interactions de type U s’écrit :

1113

−−− += UNphτττ (III.27)

III.1.3 Transport de phonons

Lorsque la plus petite dimension du matériau considéré (diamètre, épaisseur, largeur ou hauteur) reste plus grande que la longueur d’onde des phonons, les phonons peuvent être traités comme des particules, c’est-à-dire que l’on peut négliger les interférences des ondes (cf. section « Domaine de validité de l’équation de Boltzman », partie I). Par conséquent, le transport des phonons peut être gouverné par l’Equation de transport de Boltzman (ETB) qui régit le transport des particules (cf. équation I.51 partie I). Par la suite, nous considérons que la déviation du réseau cristallin par rapport à sa position d’équilibre est faible, ainsi nous pouvons appliquer l’ETB sous l’approximation du temps de relaxation. En régime permanent et en l’absence de force externe agissant sur les phonons, nous avons :

effrg

nnnvτ

0−−=∇⋅ (III.28)

Dans (III.23) ),( qrn représente la fonction de distribution locale de phonons, r le vecteur position de la particule, gv et q sont respectivement la vitesse de propagation et le vecteur

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

235

d’onde des phonons )q,r(n . 0n étant le nombre d’occupation de phonons de l’état quantique de vecteur d’onde q à l’équilibre thermodynamique :

1

10

−⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛=

Tk)q(exp

n

B

ω (III.29)

Le membre de gauche de l’équation (III.28) représente la variation de la distribution de phonons due au déplacement des phonons alors que le membre de droite représente le taux de variation de ),( qrn causée par les collisions dans lesquelles sont impliqués les phonons. Dans la partie I, nous avons introduit l’ETB en terme d’intensité de phonon appelée Equation de transfert radiatif pour les phonons (ERTP) : (Majumdar, 1993, Tien et al., 1998)

eff

s,s,s,rg

IIIv

τωω

ω0−

−=∇⋅ (III.30)

avec )(),(),,(),(, ωωωωω ss rnsvrI D∆=∆ l’intensité spectrale en l’abscisse r et se

propageant dans la direction ∆ et )(),(),()( 00

, ωωωωω sgs TnsvrI D= l’intensité spectrale à la température d’équilibre T .

L’ETRP par analogie à l’Equation de transfert radiatif (ETR) permet de traiter le transport de phonon comme le transfert radiatif. Dans ce cadre, la méthode des ordonnées discrètes (MOD) est souvent utilisée pour résoudre l’ETRP. Par exemple, Majumdar (1993) a utilisé la MOD proposée par Kumar et al. (1990) pour étudier le transport de phonons dans des films minces diélectriques en utilisant l’approximation d’un milieu gris, le temps de relaxation est indépendant de la température locale, de la fréquence et de la polarisation des phonons. Chung et Kaviany (2000) ont également utilisé la MOD avec l’hypothèse simplificatrice d’un milieu gris pour calculer la conductivité thermique du Silicium nanoporeux à deux dimensions. Sverdrup et al. (2001) ont résolu l’ETRP par la MOD pour analyser la conductivité thermique de films minces de Silicium pour les transistors SOI (Silicon-on-Insulator).

Dans le cas du transport tridimensionnel, l’équation (III.30) est fonction de six variables indépendantes qui sont les trois coordonnées du vecteur r , et les coordonnées de la direction vecteur d’onde ∆ telles que ∆= qq . C’est pour cela que la MOD est inadaptée pour résoudre l’équation (III.30). Une méthode alternative pour résoudre directement l’ETB (III.30) est la méthode de Monte Carlo. Cette technique est déjà bien connue pour le transport des photons, des neutrons ou des électrons mais encore récente et peu développée pour le transport des phonons. Klitsner et al. (1988) ont étudié les effets de la collision des phonons avec les frontières d’un fil cylindrique de Silicium à basses températures. Un schéma proche de la méthode de Monte Carlo utilisée dans le cas d’échanges radiatifs dans une enceinte fermée et remplie par un milieu transparent est appliqué. Les collisions aux frontières ont été prises en compte en considérant une réflexion complètement diffuse des phonons par la surface cylindrique du Silicium. En supposant que les phonons se comportent de la même façon que des gaz rarifiés, Peterson (1994) a proposé une simulation du transport de phonons en régime transitoire inspirée de la méthode de Monte Carlo pour les écoulements de gaz raréfiés (Bird, 1994). Le modèle de Debye, dans lequel la vitesse de groupe et la durée de vie des phonons sont considérées comme constante, est employé ici. Un schéma de création-destruction est appliqué afin de garantir la conservation instantanée de l’énergie que ce soit avant ou après les collisions phonons-phonons. Mazumder et Majumdar (2001) ont étendu le travail de Peterson en traitant les relations de dispersion des phonons de façon plus réaliste et en travaillant avec un milieu non gris (c’est à dire le libre parcours moyen des phonons dépend à la fois de la

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

236

température locale, de la fréquence et de la polarisation du phonon). De plus, ils proposent un schéma permettant un changement de polarisation lors des collisions entre trois phonons. Ces travaux trouvent leur application dans les études de transfert de chaleur dans des films fins de diamant ou de Silicium. Lacroix et al. (2005) ont proposé une méthode similaire à celle de Mazumder et Majumdar pour étudier le transfert thermique dans les films minces de Silicium et de Germanium. Plus récemment, Chen et al (2005) ont analysé la conductivité dans des nanofils de Silicium en se basant sur la méthode de Monte Carlo développée par Mazumder et Majumdar. Dans cette étude, ils ont utilisés les courbes de dispersion d’un fil cylindrique au lieu d’utiliser celles d’un matériau cristallin dense, ce qui permet de prendre en compte l’effet d’éventuel confinement des phonons. De plus, un algorithme a été implémenté pour garantir simultanément la conservation de l’énergie et de la quantité de mouvement lors des collisions à trois phonons.

Pilon et Katika (2005) ont réalisé une synthèse des avantages et inconvénients de chacune des méthodes citées ci-dessus. A notre connaissance, la méthode de Monte Carlo est la plus pertinente ; cette technique permet de prendre en compte à la fois la majorité des phénomènes physiques gouvernant le mécanisme de transport de chaleur et la complexité de la géométrie du matériau considéré. Néanmoins, cette méthode a eu auparavant peu de succès en raison du temps de calcul important qu’elle nécessite mais aussi en raison des erreurs statistiques intrinsèques. Actuellement, avec les avancées qu’a connues le domaine des calculateurs, les erreurs statistiques ont pu être réduites considérablement, rendant ainsi cette méthode utilisable.

La méthode de Monte Carlo en régime transitoire présente deux inconvénients importants :

)(i Cette approche est caractérisée par un grand nombre d’itérations avant d’atteindre le régime permanent et une taille de mémoire considérable pour stocker les informations (les coordonnées, les polarisations et les fréquences des phonons dans chaque élément de volume) à chaque pas de temps. Par conséquent, le coût de calcul est énorme à cause du temps nécessaire pour traiter (stocker puis déstocker) toutes les informations à chaque pas de temps et de ce nombre de pas de temps. Pour l’étude des systèmes de grande dimension, ne nécessitant que des solutions en régime permanent, l’approche transitoire est loin d’être pratique.

)(ii Le fait d’introduire un certain nombre d’hypothèses simplificatrices telles que la non considération des phonons optiques par exemple, rend inexacte la notion de temps qui caractérise la solution temporelle de la méthode. Ainsi le temps de simulation ne correspond pas au temps réel de transport de phonons.

Dans notre étude, nous introduisons un nouvel algorithme de Monte Carlo en régime permanent (Randrianalisoa et Baillis, 2006). Cette approche permet de réduire de façon non négligeable le temps de calcul et la taille de la mémoire nécessaire, et d’éviter l’introduction de la notion de temps dans la simulation. Cette méthode sera détaillée dans ce travail.

III.1.3.1- Relations entre nombre d’occupation et flux de phonons Le flux hémisphérique total et spectral est défini en fonction de l’intensité spectrale par : (Modest, 1993, Brewster, 1992)

Ω= ∫ dIQS θωωπ

cos)()(2

(III.31)

avec ∑=s

sII )()( ωω où )(ωsI est l’intensité spectral polarisée définie par (I.40) voir partie

I, θ l’angle entre la direction que fait l’intensité et la normale à la surface sur laquelle le flux est défini, Ωd l’angle solide élémentaire entourant la direction de l’intensité.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

237

Appliquer à l’émission de phonons pour une surface noire et isotherme à la température d’équilibre T , nous pouvons remplacée )(ωI par son expression en fonction du nombre d’occupation de phonons à l’équilibre (relation I.41, partie I) et effectuer l’intégrale sur l’hémisphère srπ2 . La relation (III.31) devient :

)(),()(41)( 0, ωωωωω s

ssgS TnvQ D∑= (III.32)

En intégrant sur tout l’espace des fréquences, nous obtenons la puissance émise totale de phonons émise par unité de surface :

∑∫=s

smsgsS TnvdQ ,

0 0, ),()()(41 ω

ωωωωωD (III.33)

III.1.3.2- Relations entre nombre d’occupation et puissance de phonons

Pour un volume à l’équilibre thermodynamique de température T , la puissance radiative émise par unité de volume est définie par :(Modest, 1993)

Ω= ∫ dIQV πωωαω

40 )()()( (III.34)

avec )(ωα le coefficient spectral d’émission (généralement identique au coefficient d’absorption, cf. Partie II) et )(0 ωI l’intensité spectrale du corps noir. La puissance de phonons émise résulte de la création de phonons lors des interactions phonon-phonon. Le taux d’émission est représenté par un temps de relaxation ph3τ . Par analogie à (III.34), la puissance spectrale de phonons émise par unité de volume à la température d’équilibre T est donnée par :

),()(),,()( 01

3 TnTsQ ss

phV ωωωωτω D∑ −= (III.35)

où nous avons remplacé )(I ω0 par son expression (équation III.41, partie I), )(ωα par )/(1 3, phsgv τ , puis nous avons effectué l’intégrale en considérant que l’émission dans le

volume est isotrope. La puissance totale de phonons émise par unité de volume est obtenue en intégrant

(III.35) sur l’espace des fréquences angulaires de vibration :

∑∫ −=s

smsphV TnTsQ ,

0 01

3 ),()(),,(ω

ωωωωτ D (III.36)

III.1.4. Modélisation du transport de chaleur en régime permanent par la

méthode de Monte Carlo III.1.4.1. Hypothèses de départ

Trois principales hypothèses sont faites dans notre étude : Premièrement, nous considérons que les phonons sont les seuls responsables du

transport de chaleur. Vu que nous nous intéressons uniquement à des matériaux diélectriques ou semi-conducteurs, la concentration en électrons dans ces matériaux est assez faible pour que l’on puisse négliger leur contribution au transport de chaleur.

Deuxièmement, les relations de dispersion pour les cristaux denses sont supposées valables pour les matériaux d’échelle sub-microscopique. Cette hypothèse implique donc que l’effet de confinement des phonons du à la taille du matériau est négligé. Cette supposition est en général valable pour la plupart des matériaux qu’utilisent les ingénieurs et qui présentent des structures de taille sub-microscopique.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

238

Et troisièmement, les phonons sont considérés comme des particules sans masse. Cette dernière hypothèse reste valable tant que la plus petite dimension du matériau reste plus grande que la longueur d’onde associée aux phonons. Ce sera le cas dans cette étude.

III.1.4.2. Description de la méthode L’algorithme de Monte Carlo consiste à étudier le transport des phonons émis par unité de temps à travers un espace à trois dimensions. Cette méthode est bien répandue pour l’étude des transferts radiatifs dans des milieux semitransparents (Modest, 1993, brewster, 1992) mais n’a encore jamais été appliquée pour le transport des phonons. Cette application au transport de phonons conduit à modifier deux points principaux par rapport à la méthode de Monte Carlo classique appliquée au transport de photons :

)(i Dans la méthode de Monte Carlo classique, la polarisation des photons n’est pas modifiée lors des processus d’émission-absorption. En revanche, la polarisation des phonons peut être modifiée lors des interactions phonon-phonon. En effet, la polarisation du phonon créé peut être différente de la polarisation du phonon incident selon les règles de bilan d’énergie (III.22) et de quantité de mouvement (III.23) ou (III.24).

)(ii Le second point qui diffère entre les deux méthodes est la conservation du nombre de photons durant les processus d’émission ou d’absorption des photons (lors de l’absorption d’un photon, un seul photon est émis). Dans le cas des phonons, les interactions phonon-phonon sont des processus à trois phonons, ce qui implique que le nombre de phonons avant et après les interactions n’est pas identique. Un nouveau schéma de création de phonons est alors introduit pour assurer la conservation locale de l’énergie avant et après les interactions phonon-phonon.

Le principe de la méthode de Monte Carlo appliquée au transport de phonons consiste à suivre un très grand nombre de phonons individuellement lors de leur parcours au sein du matériau. Chaque étape de la vie d’un phonon est gouvernée par des évènements aléatoires.

Tout d’abord, le matériau est subdivisé en un nombre clN de sous-cellules. Pour simplifier, des cellules parallélépipédiques de taille identique sont considérées. Chacune de ces sous-cellules représente une entité physique à une température T à déterminer et se comporte comme une source émettrice de phonons. La taille des sous-cellules suivant la direction du flux de chaleur, zL , est choisie de façon à être plus petite que le libre parcours moyen de collision des phonons ( effz lL < ) pour qu’en moyenne un seul phénomène de

collision ait lieu. En pratique on choisira un rapport 10=zeff L/l (Modest, 1993). Les parois de chacune de ces sous-cellules séparant le matériau de l’extérieur sont considérées comme des frontières matérielles. Il y a au total pN parois. Certaines de ces parois ont des températures imposées et se comportent comme des sources de phonons : ce sont des surfaces noires dans la théorie du rayonnement. Par la suite, nous allons diviser le flux de phonons émis par chaque frontière en un très grand nombre de phonons.

La simulation de Monte Carlo commence par le suivi de chacun des phonons de façon aléatoire à partir des frontières sources. Ainsi, à chaque phonon émis est attribué aléatoirement un vecteur position r dépendant de la géométrie et de l’orientation de la surface émettrice, une fréquence de vibration ω , une polarisation s , et un vecteur d’onde q . Le trajet du phonon à l’intérieur du matériau est perturbé par des collisions élastiques telles que phonon-hétérogénéité, phonon-frontière, ce qui va conduire à une modification de sa direction de propagation. Son cheminement se poursuit jusqu’à ce que le phonon soit absorbé soit par une frontière soit dans une sous-cellule par collision phonon-phonon. A chaque fois qu’un phonon est absorbé, il est annulé et l’énergie de la cellule ou de la frontière par laquelle il a été absorbé est incrémentée de l’énergie du phonon absorbé.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

239

Une fois que tous les phonons émis par les frontières sources ont été suivis, l’énergie absorbée dans chaque cellule est prise comme ″énergie de référence initiale″, notée réfE . Pour satisfaire la condition de conservation de l’énergie dans chaque cellule, l’énergie de référence réfE doit ensuite être réémise. La deuxième étape de la simulation de Monte Carlo consiste alors à créer (ou à émettre) des phonons à partir de chaque sous-cellule jusqu’à ce que l’énergie réémise soit égale à l’énergie réfE de la cellule considérée. Chaque phonon ainsi créé est suivi jusqu’à sa prochaine absorption. Après avoir créé et suivi tous ces phonons, l’énergie des cellules ayant absorbé des phonons est augmentée de l’énergie cédée par les phonons absorbés. L’énergie absorbée par les sous-cellules au cours de cette deuxième étape est comptée comme ″nouvelle énergie de référence″, nouvE . Par conséquent, des phonons doivent être réémis de nouveau par les sous-cellules de sorte que la somme de leur énergie soit égale à la nouvelle énergie de référence nouvE pour chaque cellule considérée. Ceci permet d’assurer la conservation d’énergie locale. Pour cela, la nouvelle énergie de référence est prise comme énergie de référence initiale puis la seconde étape de Monte Carlo est répétée et ainsi de suite. D’étape en étape, l’énergie de référence de chaque cellule qui était passée à zéro initialement se retrouve de nouveau augmentée, puis atteint sa valeur maximale avant de diminuer jusqu’à être nulle. Autrement dit, aucun phonon n’est ni absorbé ni créé dans le matériau.

III.1.4.3 Algorithme de Monte Carlo La méthode de Monte Carlo décrite ci-dessus est résumée sur la figure III.12 et chacune des étapes est détaillée par la suite.

o Etape d’initialisation L’étape d’initialisation consiste )(i à définir les conditions aux limites, )(ii à calculer le nombre de phonons émis à partir de chaque frontière source, )(iii à imposer les températures initiales des cellules, et )(iv à initialiser l’énergie absorbée et émise des cellules et des frontières.

)(i Conditions aux limites Nous considérons deux types de conditions aux limites : des parois noires et des parois adiabatiques.

Les parois noires ont des températures fixées que l’on va noter i,pT avec i variant de 1

à pnN où pnN est leur nombre. L’énergie émise par unité de temps par chacune de ces parois est reliée directement à leur température par la relation (III.33). Lorsqu’un phonon arrive sur une paroi noire, il est absorbé.

Les parois adiabatiques sont des parois totalement réfléchissantes. Etant donné qu’elles n’absorbent pas de phonons, leur température n’est pas définie. Chaque phonon qui entre en collision avec une paroi adiabatique sera donc réfléchi soit de façon spéculaire soit de façon diffuse selon la rugosité de la surface considérée mais sans que son énergie ne se trouve modifiée. Chaque paroi adiabatique est caractérisée par un degré de spécularité que l’on notera sp et qui varie entre 0 et 1 . Ainsi, pour un degré de spécularité nul, la surface va réfléchir de manière totalement diffuse tout phonon incident alors que pour un degré de spécularité égal à 1, la surface va réfléchir spéculairement tout phonon incident. Nous considérons pour notre étude que toutes les frontières qui ne sont pas noires sont adiabatiques.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

240

Initialisation des températures. Calcul du nombre de phonons à

émettre par chaque frontière noire.

Test de la conservation d’énergie dans chaque

cellule

Oui

Non

Suivi du phonon crée jusqu’à son absorption.

Incrémentation de l’énergie de la cellule ou la frontière absorbante.

Création d’un phonon à partir de la cellule qui ne satisfait pas la conservation

Test si tous les phonons crées par les frontières noires ont

été tous suivi

Oui

Non

Oui

Calcul de la température de chaque cellule et du flux net traversant chaque frontière noire

Test les cellules doivent émettre de phonons

Création d’un phonon à partir d’une frontière émettrice.

Incrémentation de l’énergie émise par la frontière.

Calculer l’énergie de référence initiale des cellules

Suivi du phonon jusqu’à son absorption

Incrémenter l’énergie de la cellule ou la frontière absorbante

Calculer la nouvelle énergie de référence des cellules

Réinitialisation de l’énergie émise des cellules

Incrémenter l’énergie émise de la cellule

Non

Figure III.12 : Algorithme de suivi de phonons

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

241

)(ii Calcul du nombre de phonons à émettre à partir de chaque frontière noire Cette section ne concerne que les frontières noires. Le nombre de phonons émis par chaque paroi noire dépend de la puissance émise par unité de surface SQ (III.33). En effet, la relation (III.33) peut aussi se mettre sous la forme :

∑=ω

ωω)(Ss NQ (III.37)

où )(ωSN défini le nombre total de phonons émis par unité de temps de fréquence ω . La sommation est effectuée sur toutes les fréquences permises. En comparant (III.33) et (III.37), le nombre total de phonons émis par une surface A peut être déduit :

∑∑ ∆==s

issm

iiisgs TnAN ωωωων )(),()(

4 10, D (III.38)

avec sm le nombre de sous-intervalles par lequel le domaine de fréquence angulaire de mode de polarisation s est discrétisé. Les sm intervalles ont la même largeur de bande ω∆ . Un nombre de discrétisations 500=LAm est optimal pour la branche longitudinale. Les modes transversaux ont une fréquence de vibration maximale TA,mω (la fréquence de coupure correspondante à la limite de la zone de Brillouin). Ainsi, nous calculons TAm de la façon suivante : ωω ∆= /m TA,mTA .

De la même manière, nous définissons le nombre de phonons émis ayant une fréquence angulaire dans l’intervalle [ ]ωωω ∆+, :

∑ ∆=s

ispiisgis TnAN ωωωωνω )(,()(4

)( 0, D) (III.39)

En réalité, les nombres de phonons à émettre selon (III.38) ou (III.39) sont très importants et ne peuvent pas être simulés à cause du temps de calcul excessif engendré. C’est pourquoi, en pratique, on introduit un facteur de réduction w afin de pondérer l’énergie émise par chaque phonon et par conséquent réduire proportionnellement le nombre de phonons émis. Le facteur de réduction, qui restera constant tout au long de la simulation, peut être défini par : (Mazumder et Majumdar, 2001)

−=NNw S (III.40)

avec −N le nombre maximal de phonons à simuler, de l’ordre de 76 1010 ++ à selon le cas étudié, et pris comme donnée d’entrée. Ainsi, chaque phonon a désormais une énergie égale à

ωw au lieu de ω . Pour que −N soit le nombre maximal de phonons émis, il doit correspondre au nombre de phonons émis par la frontière noire ayant la plus haute température, c’est à dire )max( ,ippm TT = pour i de 1 à pnN . Il reste donc à déduire le

nombre de phonons que vont émettre les frontières noires à une température pmp TT < :

wTN

N jpsj

)( ,=− (III.41)

avec pnN,j 1= tel que pmj,p TT ≠ .

)(iii Initialisation des températures des sous-cellules La température de chacune des sous-cellules doit être déterminée pendant la simulation. Comme ces températures sont inconnues au départ, nous allons imposer des températures arbitraires mais les solutions finales seront indépendantes de ce choix initial. Nous allons

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

242

donc initialiser la température des sous-cellules par la moyenne arithmétique faite entre la température minimale et la température maximale des parois noires. Ainsi :

2)min( , pmjp

iTT

T+

= pour clN,i 1= et pnN,j 1= (III.42)

)(iv Initialisation de l’énergie absorbée et émise par les cellules et les frontières

Ce sont uniquement les cellules et les frontières noires qui peuvent absorber et émettre des phonons. Posons abs

iΦ l’énergie absorbée par unité de temps par l’élément de volume ou la

frontière i et emsiΦ l’énergie émise par unité de temps par l’élément i . L’indice i peut donc

référer soit à une cellule (dans ce cas cli = ), soit à une paroi noire (dans ce cas pni = ). Avant de commencer la simulation, ces paramètres doivent être initialisés à zéro tant qu’aucun phonon n’a été ni émis ni absorbé.

o c- Création d’un phonon à partir d’une paroi noire ou d’une cellule La création d’un phonon consiste à déterminer de façon complètement aléatoire ses différentes caractéristiques à savoir :

)(i Son vecteur position r dans un repère cartésien tridimensionnel ; )(ii Sa fréquence de vibration ω , sa polarisation s , l’amplitude de son vecteur d’onde q et

sa vitesse de groupe gv ; )iii( Sa direction de propagation qui est la direction du vecteur d’onde q .

Tous les nombres aléatoires utilisés par la suite sont des nombres uniformément

distribués dans l’intervalle [ ]10, .

)(i Lieu d’émission Emission sur une frontière :

Les frontières noires sont considérées comme des parois isothermes, ce qui présuppose une distribution uniforme de l’énergie sur toute la surface émettrice. Cette condition d’uniformité est satisfaite si un phonon peut être créé aléatoirement en n’importe quel point de la surface. Le vecteur position d’un phonon généré aléatoirement sur une surface rectangulaire s’exprime, dans un repère orthonormé nℜ par rapport à la surface considérée :

⎪⎩

⎪⎨

02

1

y

x

n LL

r ξξ

(III.43)

avec xL la largeur de la surface, yL sa longueur. 1ξ et 2ξ sont deux nombres aléatoires différents.

Un changement de coordonnées est effectué pour obtenir le vecteur position du phonon généré dans un repère cartésien fixe noté ℜ :

nn Orr +Π= (III.44)

avec nO le vecteur indiquant la position relative du repère orthonormé nℜ par rapport au repère fixe ℜ , Π la matrice de transfert du repère nℜ vers le repère ℜ . Son expression est la suivante :

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

243

⎟⎟⎟

⎜⎜⎜

−=Π

nn

nnnnn

nnnnn

cossinsinsincoscossinsincossincoscos

θθθϕϕθϕθϕϕθϕ

0 (III.45)

où nθ et nϕ sont respectivement les angles de rotation du repère nℜ par rapport au repèreℜ autour des axes z et y (cf. figure III.13).

Figure III.13: Relation entre le repère normal à la frontière, nℜ et le repère fixe ℜ

Emission de phonon à partir d’une cellule :

Le processus de création d’un phonon dans une cellule est la conséquence d’un processus de destruction (ou d’absorption) de phonons suite à une interaction entre trois phonons. Par conséquent, il faudrait garder en mémoire tous les points où il y a eu auparavant collisions entre phonons afin de réémettre le phonon issu de ce type d’interaction exactement au même point (Mazumder et Majumdar, 2001). L’inconvénient majeur de cette façon de procéder est la taille importante de l’espace mémoire dont elle a besoin, surtout lorsque le nombre de collisions entre phonons est important. Pour surmonter ce problème, nous considérons que les sous-cellules sont de dimension suffisamment inférieure au libre parcours moyen des phonons de sorte que la répartition des points de collisions puisse être considérée comme uniforme dans tout le volume de la sous-cellule. Ainsi, nous pouvons donc réémettre un phonon à partir d’un point déterminé aléatoirement dans le volume de la sous-cellule sans tenir compte de l’endroit où l’interaction phonon-phonon a eu lieu. Comme nous considérons des cellules de forme parallélépipédique, le vecteur position du phonon nouvellement créé s’écrit :

⎪⎩

⎪⎨

+−+

+−++−+

)21(5.0

)21(5.0)21(5.0

3

2

1

ξξξ

zc

yc

xc

Lz

LyLx

r (III.46)

avec cx , cy et cz les coordonnées du centre de la cellule considérée, xL étant la largeur de la cellule, yL sa longueur, et zL son épaisseur. 1ξ , 2ξ et 3ξ sont trois nombres aléatoires distincts.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

244

)(ii Fréquence et polarisation La fréquence du phonon est un paramètre essentiel car d’elle dépendent l’énergie associée au phonon d’une part et sa durée de vie d’autre part. Pour chaque frontière noire, nous connaissons le nombre de phonons )(ωsN qui

doivent être émis. La probabilité de trouver une fréquence de vibration angulaire plus petite que ω est donnée par la fonction de distribution de probabilité cumulative )(ωF définie sous forme discrète comme suit : (Peterson, 1994)

∑=

=j

iis

sj N

NF

1)(1)( ωω (III.47)

Pour déterminer la fréquence du phonon émis, nous allons générer aléatoirement un nombre aléatoire ξ , puis trouver la fréquence jω ou l’indice de la bande de fréquence j qui satisfait :

ξω =)( jF (III.48) Connaissant la fréquence du phonon, nous allons pouvoir déterminer sa polarisation. La

relation donnant la probabilité d’avoir une polarisation longitudinale est la suivante : (Mazumder et Majumdar, 2001)

)()(),()(

40,

js

jLApjjLAgLA N

TnvAPω

ωωωω ∆=

D (III.49)

En générant un nouveau nombre aléatoire ξ , nous allons comparer sa valeur à la probabilité

LAP . Si ζ>LAP , nous attribuons une polarisation longitudinale au phonon : LAs = , sinon nous attribuons au phonon une polarisation transversale : TAs = .

Connaissant la fréquence et la polarisation du phonon, nous pouvons enfin déterminer la norme de son vecteur d’onde q à partir de la courbe de dispersion (cf. figures III.7 ou III.8) et de déduire sa vitesse de groupe gv à partir de la relation (III.7). Intéressons nous maintenant aux phonons émis à partir d’une cellule. L’attribution de

la fréquence, de la polarisation, la détermination de la norme du vecteur d’onde et de la vitesse de propagation se fait de manière tout à fait similaire à la procédure décrite pour les phonons émis à partir des frontières. La seule modification qui intervient est l’expression du nombre de phonons émis. En effet, alors que dans le cas des surfaces noires nous utilisons les nombres de phonons )(ωsN et sN , dans le cas des cellules, nous utilisons des nombres de phonons )(ωVN et VN qui seront déduits à partir des puissances de phonons selon (III.35) et (III.36). Le paramètre VN est défini par :

∑∑=

− ∆=s

sm

iisiiphV )()T,(n)T,,s(VN

10

13 ωωωωτ D (III.50)

tandis que le nombre de phonons émis dans la cellule ayant une fréquence ω dans la bande spectrale [ ]ωωω ∆+, est :

∑ ∆= −

sisiiphiV TnTsVN ωωωωτω )(),(),,()( 0

13 D (III.51)

avec ),,(13 Ts iph ωτ − l’inverse du temps moyen séparant deux processus de collisions phonon-

phonon et V le volume de la sous-cellule.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

245

)iii( Direction de propagation La norme du vecteur d’onde ayant été déterminée au cours de l’étape )(ii , il reste à déterminer sa direction. La direction de propagation du phonon créé est désignée par le vecteur ∆ dans le repère fixe ℜ . Cependant, il convient de distinguer l’émission du phonon à partir d’une frontière de celle dans une cellule car l’expression du vecteur direction n’est pas la même dans les deux cas.

Considérons une surface A et nℜ le repère orthonormé qui lui est attaché. Le vecteur directeur est déterminé dans un hémisphère normal à la surface et s’exprime alors dans nℜ :

⎪⎩

⎪⎨

⎧∆

θθϕθϕ

cossincossinsin

n (III.52)

avec θ l’angle polaire variant dans l’intervalle [ ]20 /,π et ϕ l’angle azimutal variant dans l’intervalle [ ]π20, . Ces deux angles permettent de déterminer les coordonnées polaires de tout point dans le repère nℜ et sont générés ici aléatoirement par :

11 ξθ −= cos (III.53) et

22πξϕ = (III.54) avec 1ξ et 2ξ deux nombres aléatoires distincts. En utilisant la matrice de passage Π définie auparavant, nous pouvons en déduire les coordonnées du vecteur direction dans le repère fixe ℜ par la relation :

n∆Π=∆ (III.55) Dans le cas où le phonon est généré à l’intérieur d’une cellule et en supposant que

l’émission volumique de phonons est isotrope (la courbe de dispersion étant supposée isotrope), le vecteur directeur peut être déterminé aléatoirement dans tout l’espace sphérique ( srπ4 ). Le vecteur direction ∆ est donné directement par (III.52) et l’angle azimutal selon (III.54) mais l’angle polaire θ est déterminé autrement car il peut maintenant varier sur [ ]π,0 . Sa valeur se déduit de la relation suivante :

ξθ 21−=cos (III.56) avec ξ un nouveau nombre aléatoire.

Une fois qu’un phonon est créé, que ce soit par une frontière noire ou une cellule, l’énergie émise par cette source est incrémentée de l’énergie du phonon créé :

ωwjj emsi

emsi +Φ=Φ )()( (III.57)

avec cli = pour les cellules et pni = pour les frontières noires. j le numéro de la cellule ou de la paroi considérée.

o Algorithme de suivi des phonons Le processus de suivi de phonon consiste à suivre chaque phonon créé depuis son lieu d’émission jusqu’à son lieu d’absorption, soit dans une cellule soit sur une paroi noire. Après chaque étape de suivi, toutes les caractéristiques du phonon telles que sa fréquence, sa polarisation, son vecteur d’onde ou sa position sont totalement rejetés (c’est à dire non mémorisés). C’est ce point qui constitue le principal avantage de ce nouvel algorithme comparé à l’algorithme développé pour le régime transitoire. En effet, la méthode de Monte Carlo appliquée au régime transitoire consiste à suivre tous les phonons émis par les

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

246

différentes sources à chaque pas de temps et à garder en mémoire la totalité des informations relatives à leurs caractéristiques jusqu’à ce qu’ils soient absorbés et réémis de nouveau. Il va sans dire que cet algorithme est très lourd tant au niveau de l’espace mémoire nécessaire qu’au niveau du temps de calcul.

)(i Localisation de la collision Quand un phonon se propage au sein du matériau, il peut subir une collision )(a de type surfacique qui est la collision du phonon avec une des parois des cellules ou avec un pore dans le cas d’un solide poreux ; ou )(b de type volumique qui est la collision du phonon avec une impureté ou un défaut présents dans le matériau, ou encore avec d’autres phonons.

Posons fr la plus petite distance entre le phonon considéré et une frontière (paroi ou

pore), vl la plus petite distance entre le phonon et un élément pouvant provoquer une collision volumique, avec un défaut ou une impureté, ou avec d’autres phonons. La distance

fr peut être facilement calculée en connaissant la position du phonon et celle des différentes

frontières du matériau (positions des parois et des pores). Quant à vl , elle est déterminée comme suit : Ecrivons d’abord la variation d’un nombre de phonons )(rN sur une distance infinitésimale

rd à cause des interactions volumiques (cf. figure III.14) : effldrrNrNrdrNdN /)()()( =−+= (III.58)

avec effgeff vl τ= le libre parcours moyen effectif des phonons défini à partir du temps de

relaxation effectif effτ . La solution de (III.58) est ( )effrdrNrdrN /exp)(/)( −=+ et

représente la probabilité qu’un phonon parcourt une distance rd avant de subir une collision volumique. Le rapport )(/)( rNrdrN + est toujours positif et inférieur à 1 car il y a toujours moins de phonons après le parcours d’une distance rd qu’il n’y en a au départ en raison des nombreuses collisions subies entre temps. La plus petite distance entre un phonon et un élément pouvant provoquer une collision volumique peut alors s’écrire :

ξlneffvl = (III.59)

avec ξ un nombre aléatoire représentant la probabilité que le phonon parcourt la distance vl sans subir de collision. Ainsi, le prochain point d’interaction d’un phonon qui se propage dans la direction ∆ est connu par :

∆+= ),min( vlfrrr (III.60)

r rdr +

Interactions volumiques

)r(N )rdr(N +

Figure III.14 : Variation d’une distribution de phonon )(rN lors de la traversé d’une

distance infinitésimale rd due aux interactions volumique

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

247

)(ii Traitement de la collision Collision surfacique : Une collision avec une frontière a lieu dans le cas où frvl > , c’est-à-dire si une frontière est plus proche du phonon considéré qu’un élément de volume pouvant causer une collision volumique. Trois cas sont à traiter selon le type de la surface interceptée, une surface noire, une surface adiabatique ou un pore. L’interception avec une surface noire est le plus simple à traiter. Dans ce cas, le

phonon est directement absorbé et l’énergie de la paroi noire est incrémentée de l’énergie qu’avait le phonon absorbé, soit :

ωwjj abspabsp +Φ=Φ )()( (III.61) avec j la paroi considérée. Le cheminement du phonon est stoppé ici et un nouveau phonon sera alors émis aléatoirement à partir d’une des frontières noires. Dans le cas d’une collision sur une paroi adiabatique d’une des cellules, l’énergie du

phonon reste inchangée mais celui-ci est réfléchi soit de façon diffuse soit de façon spéculaire et son vecteur d’onde s’en trouve modifié. Il faut tout d’abord déterminer quel type de réflexion a lieu ; ceci se fait en générant un nombre aléatoire ξ et en le comparant au degré de spécularité sp de la paroi que nous avons déjà mentionné précédemment. Si sp>ξ , le phonon est réfléchi isotropiquement, sinon il est réfléchi spéculairement. La réflexion diffuse suit la loi de Lambert : la direction dans laquelle il est réfléchi peut être déterminée par les équations (III.52) à (III.55). La direction dans laquelle le phonon est réfléchi spéculairement est donnée par la relation :

nincninc z.z ∆+∆=∆ 2 (III.62)

avec inc∆ la direction incidente du phonon et nz le vecteur unitaire normal à la surface adiabatique. La collision du phonon avec un pore (dans le cas où le volume en contient) dépend

essentiellement de la taille des pores et de la rugosité de sa surface. Les pores considérés sont de dimension plus grandes que les longueurs d’onde des phonons. Alors, par rapport à l’importance de la taille du pore, chaque phonon peut être traité comme une particule sans masse, négligeant l’effet d’éventuelle interférence et permettant la validité des lois de l’acoustique géométrique (l’équivalent de l’optique géométrique dans la théorie du rayonnement). Comme le phonon ne se propage pas en l’absence de matière, le phonon incident sur un pore est totalement réfléchi. Le type de réflexion dépend de la rugosité du pore et de la longueur d’onde du phonon incident, λ . Désignons par pσ la rugosité du pore, sa

valeur peut être évaluée égale à la taille d’un atome soit nm.p 50≈σ . Comparée à la

longueur d’onde du phonon, qui est de l’ordre de 1 à nm2 , nous avons 30./p ≈λσ . La réflexion est alors diffuse c’est un cas intermédiaire entre la réflexion spéculaire et la réflexion diffuse isotrope. Pour simplifier, nous considérons que la réflexion est isotrope. Dans ce cas, l’énergie du phonon reste inchangée mais son vecteur d’onde est modifié puisque sa direction de propagation est alternée par la réflexion. Le nouveau vecteur direction du phonon peut être déterminé par les relations (III.52) à (III.55). Collision volumique : Une collision volumique se produit lorsque frvl < . Elle peut être due, comme nous l’avons déjà précisé ci-dessus, aux défauts, aux impuretés ou à d’autres phonons se propageant dans le matériau.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

248

L’interaction avec les hétérogénéités est caractérisée par le temps de relaxation Iτ défini dans la section traitant les mécanismes de collisions. Les interactions phonon-phonon sont le second type d'interactions volumiques. Ces

interactions sont gouvernées par le temps de relaxation à trois phonons ph3τ défini précédemment.

La résistance totale aux interactions volumiques est alors définie par le temps de relaxation effective (collisions avec des hétérogénéités et avec des d’autres phonons) :

13

11 −−− += phIeff τττ (III.63)

En même temps, nous pouvons définir une probabilité pour que le phonon incident interagisse avec des hétérogénéités par :

1

1

−=

eff

Iττϖ (III.64)

Pour déterminer le type d’interaction volumique, le paramètre ϖ est comparé avec un nouveau nombre aléatoire. Alors, si ϖξ < , le phonon va intéragir avec une hétérogénéité et un nouveau vecteur d’onde (ou plutôt une direction de vecteur d’onde) lui est attribué avant qu’il ne continue son chemin. Ce genre de collision étant supposée isotrope, l’attribution du nouveau vecteur d’onde peut être faite de manière similaire à l’attribution d’une direction de propagation à un phonon créé dans une cellule. Si ϖξ > , le phonon subit une collision phonon-phonon et dans ce cas, il est annulé. L’énergie de la cellule dans lequel a eu lieu cet évènement est incrémentée de l’énergie associée au phonon absorbé :

ωwjj abscl

abscl +Φ=Φ )()( (III.65)

Avec j le numéro de la cellule considérée.

)(iv Calcul de l’énergie de référence des cellules L’énergie de référence de la cellule permet de remonter au nombre de phonons à émettre qui satisfont la conservation de l’énergie. En émettant un phonon de fréquence ω , la cellule émet en simulation une énergie ωw . Il existe deux types d’énergie de référence : l’énergie de référence initiale, refE et la nouvelle énergie de référence, nouvE .

L’énergie de référence initiale refE représente la quantité d’énergie de phonons absorbée par unité de temps dans la cellule considérée après avoir suivi tous les phonons créés par les frontières émettrices ; La nouvelle énergie de référence nouvE représente la quantité d’énergie émise par

unité de temps par les cellules voisines pour satisfaire la conservation de l’énergie dans ces cellules et qui ont été absorbés dans la cellule considérée. Test de conservation d’énergie : Après l’annulation d’un phonon, un ou deux phonons peuvent être créés en respectant l’équation de conservation de l’énergie (III.22). Pour une raison de coût de calcul et de mise en oeuvre, cette procédure n’est pas pratique. Dans cette étude, l’idée porte sur l’introduction des énergies de référence. Une fois que l’énergie de référence refE est calculée, la méthode consiste à créer des phonons dans chaque cellule jusqu’à ce que l’énergie émise par la cellule soit égale à son énergie refE . La procédure de création des phonons a été explicitée dans la section précédente. La distribution de la fréquence des phonons créés dépend de la température locale initiale. Cette distribution est différente de la distribution de fréquence que

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249

l’on a pour les phonons absorbés dans le même volume mais qui proviennent des cellules voisines (à cause de la différence de température entre les cellules). Par conséquent, le nombre des phonons créés dans une cellule n’est pas le même que le nombre des phonons absorbés. Ceci confirme que le schéma de Monte Carlo adopté dans cette étude est en accord avec la physique des processus mettant en jeu trois phonons : un phonon peut être décomposé en deux autres ou deux phonons peuvent interagir pour en donner un troisième. En d’autres termes, pour un phonon absorbé, il n’y a pas nécessairement un phonon de réémis. Ce traitement permet de prendre en compte les interactions inélastiques, ce qui n’est pas le cas dans la méthode classique de Monte Carlo ni dans les méthodes conventionnelles de résolution de l’ETRP (MOD). Test pour savoir si une cellule doit émettre ou non des phonons : Les phonons créés, soit par une cellule soit par une frontière, se propagent dans tout le matériau. La valeur de l’énergie de référence des cellules refE varie d’une étape à l’autre de l’algorithme, en atteignant une valeur maximale, elle diminue ensuite jusqu’à être nulle. Le nombre de phonons qui doit être émis par chaque cellule dépend justement de l’énergie de référence des cellules. Tant que l’énergie de référence de chaque cellule est supérieure à l’énergie ωw d’un unique phonon, la cellule continue à émettre des phonons et éventuellement absorber des phonons provenant des autres cellules. Dans cette étude, lorsque l’énergie de référence de la cellule est environ égale à )(LAw mω , la cellule arrête d’émettre des phonons. Ici, )(LAmω représente la fréquence angulaire maximale autorisée pour le mode de polarisation longitudinal des phonons acoustiques. o Calcul de la température des cellules et du flux net d’énergie Dans le cas du transport de chaleur à l’échelle micromètre, le concept de température est seulement utilisé pour représenter l’énergie d’un volume. Il est alors plus convenable d’employer le vocabulaire pseudo température. Quand l’équilibre thermodynamique dans chaque cellule est établi (le flux net de phonons est constant) la pseudo température de chaque cellule est liée à son énergie totale absorbée depuis le début de la simulation par la relation (III.36). En inversant cette expression pour chaque cellule, nous pouvons déterminer la température équivalente des cellules.

Connaissant le flux émis emsfrΦ et celui absorbé abs

frΦ par chacune des frontières, le flux

net à la frontière j est alors donné par :

j

emsfr

absfr

j A

jj )()( Φ−Φ=Φ (III.66)

avec jA la surface de la paroi j projetée perpendiculairement à la direction du flux. o Test du régime permanent Le champ de température et le flux net calculés ci-dessus ne sont pas encore les solutions définitives du régime permanent car ils sont basés sur le champ de température initiale arbitraire. Pour obtenir les solutions en régime permanent, le champ de température calculé est utilisé comme température initiale, puis l’algorithme de Monte Carlo résumé sur la figure III.12 est de nouveau répété. Ce processus itératif continu jusqu’à ce que les champs de température initiale et finale (c’est à dire après suivi de phonons) soient égaux. Différents tests effectués ont montré que la convergence est généralement atteinte après seulement trois itérations successives.

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250

III.1.4.4. Erreurs numérique et statistique Nous entendons par erreur numérique, l’incertitude liée à la fluctuation des résultats. Cette fluctuation est globalement causée par l’insuffisance du nombre de phonons simulé −N . Plus le nombre de phonons simulé est grand, moins l’erreur numérique est importante. Cependant, il n’y a pas de relation explicite entre le nombre de phonons et cette erreur. Pour savoir quel nombre de phonons est nécessaire, nous effectuons 2 calculs test avec deux nombres de phonons différents tel que −− > 12 NN . Si la fluctuation du champ de température entre les deux calculs est plus grande qu’une tolérance donnée, un nouveau calcul avec un nombre de phonon, −3N , plus important que −2N est effectué, puis les résultats sont comparés et ainsi de suite.

Quant à l’erreur statistique, elle est causée par le générateur de nombre aléatoire. En effet, il n’existe pas de générateur de nombre aléatoire parfait. On génère donc des pseudo nombre aléatoire, c’est à dire une suite de nombre aléatoire extrêmement longue mais finie. Chaque générateur dispose d’un paramètre appelé SEED qui permet de modifier la suite de nombre. A chaque valeur du SEED est associée une suite de nombre aléatoire. Pour prendre en compte l’influence de la suite de nombre aléatoire, une fois la convergence atteinte, le calcul de Monte Carlo est refaite 5 fois, une nouvelle valeur de SEED est utilisée à chaque calcul. L’erreur statistique de la simulation est alors l’écart type obtenu avec les 5 itérations.

III.1.4.5 Implémentation de l’algorithme de Monte Carlo L’algorithme de Monte Carlo présenté ci-dessus est écrit en langage Fortran 90. Pour des cas simples tels que le transport de phonons dans un solide massif, dans un film mince ou un fil, le calcul peut être effectué sur un ordinateur de bureau puisque le temps de calcul est encore raisonnable (temps de calcul inférieur à h12 ). Pour l’étude les matériaux poreux, qui est la principale application de cette méthode durant ce travail de thèse, le calcul avec ce type d’ordinateur n’est plus convenable à cause du temps de calcul extrêmement long (durée d’une semaine voire plus) et de la capacité de mémoire limitée. Il est donc nécessaire d’effectuer les calculs dans un centre de calcul. Dans le cadre de cette thèse, nous avons eu l’occasion de lancer nos calculs au centre de calcul P2CHPD (Université Lyon 1) et au PSMN (Ecole normale supérieur de Lyon), membres de la Fédération Lyonnaise de calcul de haute performance (FLCHP). Pour que les calculs dans ces centres soient optimaux, nous avons parallélisé l’algorithme de Monte Carlo avec la procédure Message Passing Interface (MPI). La parallélisation consiste à partager les tâches sur différents processeurs et qui permet de réduire le temps de calcul en fonction du nombre de processeurs utilisés. Avec cette technique, pour tous les cas que nous présenterons plus tard, le calcul de Monte Carlo ne dure que h24 tout au plus.

III.1.5. Validation de l’algorithme de Monte Carlo Pour valider le schéma numérique de Monte Carlo, nous allons procéder en deux étapes. La première consiste à analyser le comportement du schéma numérique avec les deux cas limites de transport de phonons : le régime de transport balistique et le régime de transport diffusif. En considérant que le matériau est pur (ni hétérogénéités ni pores) et que toutes ses dimensions sont infinies, sauf celle dans la direction de propagation du flux de chaleur (matériau plan 1D), ce premier test permet de voir l’influence du libre parcours moyen entre des interactions phonon-phonon. Les champs de température sont comparés avec les solutions exactes. Ensuite, le code est utilisé pour calculer la conductivité thermique des films minces de Silicium et des nanofils de Silicium dont les données expérimentales ont été récemment reportées dans la littérature (Asheghi et al., 1998, Liu et Asheghi, 2005, et Li et al., 2003). Cette deuxième étude comparative permettra d’analyser l’influence des différents types de

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collisions dans le matériau (sauf celles dues à la présence de pores) et de confirmer le bon comportement de notre algorithme. Avant d’entamer la validation, nous donnons les caractéristiques du Silicium qui sera le matériau de base étudié par la suite.

III.1.5.1. Le Silicium o Description et caractéristiques

Le Silicium (Si) considéré est le Silicium monocristallin. Sa structure cristalline est présentée sur la figure III.15 et ses caractéristiques sont résumées dans le tableau III.2.

Tableau III.2 : Caractéristiques de la structure du Silicium

Structure diamant Paramètre a A.435

Nombre d’atomes/maille élémentaire 2

Figure III.15 : Structure cristalline du Silicium monocristallin

La première zone de Brillouin du Silicium est illustrée sur la figure III.16. Dans la

notation conventionnelle (Tien et al., 1998), son centre est appelé Γ , les points où les trois axes (les directions )100( , )010( , et )001( du cristal) coupent le bord de la zone de Brillouin sont appelés X . La diagonale de la zone correspond à la direction )111( du cristal. Enfin, le point où la diagonale coupe le bord de la zone de Brillouin est appelé L .

La figure III.16 montre que la première zone de Brillouin a une forme dodécaédrique. Les vecteurs d’onde dans les différentes directions à la limite de la zone de Brillouin ne sont pas les mêmes. Dans le présent travail, nous considérons que l’espace réciproque est une sphère équivalente à cette zone, aussi la courbe de dispersion est-elle isotrope. Dans ce cas, la courbe de dispersion dans la direction )001( est habituellement prise comme référence pour toutes les directions du vecteur d’onde (Holland, 1963, Asheghi et al., 1998, Mazumder et Majumdar, 2001, Chantrenne et al., 2005, Lacroix et al., 2005). La figure III.17 montre la courbe de dispersion expérimentale du Silicium à la température ambiante (Brockhouse, 1959), dans cette direction. Les paramètres associés aux branches acoustiques de cette courbe de dispersion sont répertoriés dans le tableau III.3.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

252

Figure III.16 : Première zone de Brillouin du Silicium monocristallin.

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00

3

6

9

12

15

: données expérimentales : modèle BZBC

TA1=TA2

LO LA

TO1=TO2

Fréq

uenc

e, ω

/2π

(TH

z)

Vecteur d'onde réduit, q*=q/qm

Figure III.17 : Courbe de dispersion expérimentale du Silicium mesurée à la température

ambiante (Brockhouse, 1959) et le modèle BZBC, dans la direction (001). 21,TATA et

21,TOTO se réfèrent respectivement aux deux branches transverses acoustiques et optiques.

o Paramètres des temps de relaxation La détermination des paramètres des temps de relaxation se fait par identification

minimisant des écarts entre des mesures et des résultats issus des modèles de conductivité thermique d’un échantillon massif (relation III.14, cf. section III.1). Holland (1963) a été le

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

253

premier a appliqué cette technique pour caractériser les paramètres des temps de relaxation des matériaux semi-conducteurs massif (Silicium, Germanium, GaAs,…) sur une gamme de températures allant de Kà 100010 . Le modèle de conductivité (III.14) a été utilisé avec une courbe de dispersion (pour chaque mode de polarisation) simplifiée en deux branches. Cette simplification est appelée modèle de Holland. En considérant les différents modèles de dispersion existants et en introduisant un nouveau modèle appelé « Brillouin zone boundary condition » (BZBC), plus proche des données de dispersion expérimentales, Chung et al. (2004) ont mis en exergue leur influence significative sur les paramètres des temps de relaxation dérivés ainsi que sur le calcul de conductivité thermique du Germanium sur une vaste gamme de température comme celle de Holland. Il est montré qu’à chaque modèle de dispersion doit être associé des paramètres des temps de relaxation. Récemment, Baillis et Randrianalisoa (2006) ont étudié l’influence du modèle de dispersion et des paramètres des temps de relaxation correspondants sur les conductivités thermiques des films minces et des nanofils. En se basant sur la comparaison des résultats avec les données expérimentales de la conductivité thermique de la littérature (Asheghi et al., 1998, Liu et al., 2006, Li et al., 2003), il est montré que plus la taille du matériau est petite plus l’écart dû au modèle de dispersion approximatif (modèle de Holland) est important. En effet, pour l’étude des matériaux sub-micrométrique, il est nécessaire d’utiliser le modèle le plus proche de la dispersion expérimentale. Par conséquent, nous choisissons le modèle de BZBC.

Les relations de dispersion du modèle BZBC sont : • Pour la branche longitudinale acoustique :

2*,*,* ])0()([)0(),( qqvLAqqvqLA mLAgmmLAg −+= ωω (III.67)

avec aqm /2π= est l’amplitude du vecteur d’onde au bord de la zone de Brillouin. • Pour les branches transverses acoustiques ( 21 TAetTAs = ) :

3*,2*,*,* )](2)0([])0(2)(3[)0(),( qsvqqvsqqvqs msgmsgmmsg ωωω −+−+= (III.68) La courbe de dispersion du Silicium obtenue avec (II.68) est comparée avec les données expérimentales (cf. figure III.17). Nous pouvons constater la bonne correspondance entre les données.

Tableau III.3 : Caractéristiques de courbe de dispersion des branches acoustiques du Silicium dans la direction (001)

Mode de polarisation Longitudinal (LA) Transverse (TA) Vecteur d’onde maximal,

mradaqm /10,/2 10+×= π 1571.

Fréquence angulaire, s/rad,/ 1321 10+×ω 512. 714. Fréquence angulaire maximale, s/rad,mω 792. 487. Vitesse du son, smvv gq

/,lim00 →

= 5860 8480

III.1.5.2. Détermination des paramètres des temps de relaxation

Les paramètres des temps de relaxation )(sBI et )(3 sB ph associés aux relations de dispersions (III.67) et (III.68) sont identifiés en comparant le modèle (III.14) aux mesures de conductivité du Silicium massif reportées par Holland (1963). La figure III.18 montre les conductivités théoriques (associées aux paramètres identifiés) et les données expérimentales, sur différents niveaux de température. Nous pouvons constater que pour toutes les températures considérées, l’accord entre la théorie et l’expérience est excellente. Les

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

254

paramètres des temps de relaxation obtenus sont résumés dans les tableaux III.4 et III.5 (Baillis et Randrianalisoa, 2006). Ils seront utilisés dans tous les calculs de Monte Carlo analysant le transport de phonon dans le Silicium.

Sur cette figure, nous pouvons aussi identifier l’importance de chaque processus de collision en fonction de la température. Aux basses températures ( KT 100<< ), les collisions à trois phonons sont rares et les collisions avec les hétérogénéités dominent la conductivité ( ph3τ , varient en -3T et -4T , > Iτ , indépendant de la température). Aux températures plus élevées ( KT 100> ), les collisions à trois phonons sont plus fréquentes que les collisions avec les hétérogénéités ( ph3τ < Iτ ), elles sont les principales sources de résistance thermique dans un matériau dense dans cette gamme de températures.

10 100 1000101

102

103

données expérimentales modèle BZBC

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, Wm

-1K

-1

Temperature T, K

Figure III.18: Comparaison des conductivités thermique du Silicium cristallin massif,

calculées et mesurées (Holland, 1963) en fonction de la température Tableau III.4 : Paramètres de temps de relaxation avec les hétérogénéités, )(sBI

Polarisation, s Fréquence angulaire 21 /ωω < Fréquence angulaire 21 /ωω > Unité

LA 4610226 −×. TA

4510321 −×. 4610642 −×.

3−s

Tableau III.5 : Paramètres des temps de relaxations à trois phonons, )(3 sB ph

Polarisation, s Fréquence angulaire 21 /ωω < Fréquence angulaire 21 /ωω > Unité

LA 24102 −×. 2510038 −×. 3KsTN 131039 −×. - 3K TU - 191047 −×. s

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

255

III.1.5.3 Régime de transport limite o Régime de transport balistique

Une simulation a été réalisée sur un film mince de silicium de nm500 d’épaisseur. Le volume simulé est un parallélépipède de dimension X suivant la largeur, Y suivant la hauteur et Z suivant l’épaisseur. Les parois qui limitent la largeur et la hauteur du matériau sont des parois adiabatiques spéculaires ( 1=sp ). Ceci revient à considérer des dimensions X et Y infinies. Le matériau est supposé pur donc les collisions à trois phonons sont les seules sources de collision des phonons. Les parois suivant l’épaisseur ont des températures imposées : KT ,p 401 = en abscisse 0=z et KT ,p 302 = en abscisse Zz = . L’épaisseur du

film de silicium est divisé en 10=clN sous-cellules. Pour cette épaisseur de film et ce niveau de température qui est bien inférieure à la température de Debye ( KTD 658= pour le Silicium), le transport des phonons est gouverné par la loi de Stefan-Boltzman. Par conséquent, le profil de température dans le film est constant et est donné par : (Modest, 1993, Brewster, 1992, Mazumder et Majumdar, 2001)

4142

41

2

/,p,p

jTT

T⎥⎥⎦

⎢⎢⎣

⎡ += pour 1=j à clN (III.69)

Les profils de température dans le matériau simulé et obtenu par (III.69) sont comparés sur la figure III.19. Nous constatons que le résultat de la présente méthode de Monte Carlo est en bon accord avec la solution exacte. La différence entre ces résultats est de l’ordre de %1 , elle est essentiellement caractéristique de l’erreur numérique de Monte Carlo.

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.030

32

34

36

38

40

Tem

pera

ture

T,

K

épaisseur du film z, (x 500 nm)

Simulation de Monte Carlo Solution exacte

Figure III.19: Champ de température à travers un film de Silicium pur d’épaisseur nm500 à

une température moyenne de K36 . Régime de transport balistique

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

256

o Régime de transport diffusif

Le transport de phonons à travers un film de silicium de mZ µ10= d’épaisseur est simulé à la température ambiante. A cette température, le libre parcours moyen des phonons (moyenné sur toutes les fréquences et les modes de polarisation) est environ nm260 (Chen et Tien 1993), il est bien inférieur à l’épaisseur du film, ce qui permet de dire que le régime de transport est quasi-diffusif. La configuration du volume simulé est identique à celle dans la précédente section. Un film pur est toujours considéré, ceci néglige les interactions phonon-hétérogénéités. La frontière en abscisse 0=z est maintenue à KT ,p 3001 = tandis que celle

en Zz = est maintenue à KT ,p 2802 = . Le volume est divisé en 300 sous-cellules suivant son épaisseur. Dans le régime diffusif, le profil de température exact est linéaire entre les deux frontières. La figure III.20 compare le profil de température exact du régime diffusif et celui obtenu avec la présente méthode de Monte Carlo. Les résultats obtenus avec la méthode de Monte Carlo correspondent bien aux résultats exacts ; à part une légère sous-estimation des températures réelles proche de la frontière chaude et une légère surestimation de celles-ci proches de la frontière froide.

La comparaison de la présente méthode Monte Carlo avec les résultats exacts en régime de transport balistique et diffusif permet de voir l’influence des collisions à trois phonons à basse et à moyenne température sur le champ de température à travers le matériau.

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0280

285

290

295

300

Tem

pera

ture

T,

K

épaisseur du film z, (x 10 µm)

Simulation de Monte Carlo Solution exacte

Figure III.20: Champ de température à travers un film de Silicium pur d’épaisseur mµ10 à

une température moyenne de K293 . Régime de transport diffusif.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

257

III.1.5.4 Conductivité thermique de films minces et nanofils Des mesures et des prédictions de conductivité thermique ont été réalisées le long des films de Silicium de différentes hauteurs par Asheghi et al. (1998, 2005). Le modèle de prédiction est celui décrit par l’équation (III. 14), dans lequel le facteur correctif du libre parcours moyen F est introduit pour prendre en compte la dimension finie du matériau. Dans le cas d’un film de largeur infinie ∞→X , d’épaisseur infinie ∞→Z et de hauteur finie Y , le facteur F a pour expression : (Soundheimer, 2001, Asheghi et al., 1998)

∫∞

−−

⎟⎠⎞

⎜⎝⎛ −−−=

1 53 )exp(1)exp(111)1(

231),,( dt

tpt

ttpYlpF

sseffs δ

δδ

(III.70)

avec effl/Y=δ où effl est le libre parcours moyen du matériau effectif non influencé par les

frontières. sp le degré de spécularité des parois en abscisse 0=y et Yy = . Asheghi et al. ont considéré que ces parois vont diffuser de façon isotrope tous les phonons incidents, ainsi la valeur 0=sp est utilisée.

Les données expérimentales ont été obtenues avec un dispositif thermométrique. Ce dernier consiste à mesurer la résistance électrique le long du film. Un modèle simple de résistance électrique, dépendant entre autre des dimensions et de la conductivité latérale de l’échantillon, est utilisée. La conductivité thermique est déduite par minimisation de l’écart entre le modèle et la mesure de résistance. Les détails concernant cette technique sont reportés dans les travaux d’Asheghi et son équipe (1998, 2006).

La méthode de Monte Carlo que l'on a mise en oeuvre est utilisée pour prédire le champ de température le long du film et le flux de chaleur le traversant. La conductivité thermique des films de Silicium de hauteur égale à nm20 , nm100 et nm420 à des niveaux de température compris entre Ket 30040 ont été ensuite déduites de la relation (III.12). La géométrie simulée est illustrée sur la figure III.21. Dans tous les cas traités, la différence de température entre les deux frontières, c’est à dire en 0=z et Zz = est maintenue à K20 . La température moyenne à laquelle la conductivité thermique est calculée est évaluée en utilisant l'équation (III.69) pour les températures inférieures à K100 et par une moyenne arithmétique entre les températures des frontières pour KT 100> . Nous adoptons une réflexion diffuse ( 0=sp ) sur les parois en l’abscisse 0=y et Yy = . Les résultats obtenus sont comparés aux données expérimentales et au modèle de prédiction d'Asheghi et al (cf. figure III.20). Cette comparaison montre que la méthode de Monte Carlo donne une prédiction correcte de la conductivité thermique le long des films de Silicium. La concordance est satisfaisante, non seulement avec les prédictions de la littérature mais aussi avec les données expérimentales.

Sur cette figure, l’influence de la diffusion des phonons sur les frontières (en l’abscisse 0=y et Yy = ) est évidente. Pour le même niveau de température, plus le film est mince

plus les collisions avec les parois diffusantes sont fréquentes qui augmentent fortement la résistance thermique.

Li et al. (2003) ont effectué des mesures expérimentales de conductivité thermique le

long des nanofils de Silicium de section carrée ( YX = ) de différentes dimensions variant de nmà 11520 . Les mesures ont été effectuées avec un dispositif expérimental similaire à

celui utilisé par Asheghi et co-auteurs. Plus récemment, avec une méthode de Monte Carlo basée sur l’algorithme en régime transitoire de Mazumder et Majumdar (2001), Chen et al. (2005) ont déterminée la conductivité thermique le long des nanofils de Silicium ayant les mêmes dimensions que dans l’expérience de Li et al. De plus, nous appliquons le présent algorithme pour prédire la conductivité de ces nanofils. La géométrie simulée est illustrée sur

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

258

la figure III.22. Les frontières en 0=y et Yy = et en 0=x et Xx = sont considérées comme adiabatique avec une réflexion diffuse isotrope de la même manière que pour les films minces ( 0=sp ). Concernant les différentes températures de simulation, les mêmes configurations prises pendant l’étude des films minces sont considérées. La comparaison de nos résultats avec ceux de la littérature est présentée sur la figure III.22. Pour les nanofils de dimensions nmetYX 37115== , l’accord entre les différentes approches est acceptable. Cependant, pour le cas du nanofil nmYX 20== , les deux modèles de Monte Carlo sont en désaccord avec l’expérience. Ceci peut être dû à l’utilisation de la courbe de dispersion du Silicium massif dans les deux modèles, non adaptée pour étudier le transport de phonon dans le fil très fin (Chen et al., 2005).

Similairement au cas des films minces, l’influence de la diffusion des phonons par les frontières est aussi montrée. Pour tous les niveaux de températures, la conductivité des nanofils est plus faible que celle des nanofilms due aux collisions avec les frontières plus importantes. L’étude de la conductivité des films minces et des nanofils permet de voir le comportement du notre méthode de Monte Carlo à modéliser non seulement la diffusion des phonons entre eux et avec les hétérogénéités mais aussi avec les frontières du matériau.

0 50 100 150 200 250 3000

50

100

150

200

Geométrie du film

Tp,1Tp,2

Y

XZ

E-20

E-100

E-420

Température T, K

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, Wm

-1K

-1

Figure III.21: Conductivité thermique le long des films de Silicium. (⎯) : modèle de

prédiction (Asheghi et al., 1998), () : données expérimentales (Liu et Asheghi, 2006), () : solution de Monte Carlo). L’étiquette 20100420 −−− Eet,E,E se réfère respectivement à

l’échantillon de taille nmet,,Y 20100420= .

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

259

50 100 150 200 250 3000

10

20

30

40

50

Geometry of nanowire

Tp,1

Tp,2 Y

X

Z

E-22

E-37

E-115

Température T, K

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, W

m-1K-1

Figure III.22: Conductivité thermique le long des nanofils de Silicium. (⎯) : simulation par

Monte Carlo de Chen et al . (2005), () : données expérimentales de Li et al. (2003), () : simulation Monte Carlo dans cette étude). L’étiquette 2237115 −−− Eet,E,E se réfère

respectivement à l’échantillon de taille nmet,,YX 2237115== .

Conclusion Une nouvelle méthode de Monte Carlo est élaborée pour simuler directement le transport de phonons en régime permanent dans les solides cristallins diélectriques. Par rapport à la méthode de Monte Carlo pour le transport de photon en régime permanent, cette méthode présente un nouveau schéma de collision afin de satisfaire la conservation de l’énergie durant l’interaction phonon-phonon. Cette nouvelle méthode a été choisie pour modéliser le transport de phonons dans ces matériaux en raison :

• De son potentiel d’adaptabilité aux études de géométries complexes, du transport multidimensionnel et du transport dans un espace non homogène.

• Du gain de temps de calcul par rapport aux méthodes de Monte Carlo existantes en régime transitoire, grâce à des calculs moins lourds et du faible nombre d’itérations nécessaire pour atteindre le régime permanant.

Les paramètres de temps de relaxation des interactions phonon-hétérogénéités et phonon-phonon dans le Silicium dense sont déterminés par identification minimisation de l’écart entre le modèle de conductivité d’un solide cristallin massif (utilisant les relations de dispersion du modèle BZBC) et les données de conductivité expérimentales du Silicium dense.

Pour valider l’algorithme de Monte Carlo présenté dans ce travail, différents calculs test ont été effectués. Des prédictions du champ de température à travers des films de Silicium dans les régimes de transport balistique et diffusif sont réalisées, le comportement du code en l’absence de toutes interactions autres que celles à trois phonons est vérifié. Des calculs de conductivité le long des films minces et des nanofils de Silicium sur des niveaux de température allant de Kà 30040 permet de voir la capacité de l’algorithme à tenir compte

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A

260

de l’importance des différents types de collisions. Les collisions avec les hétérogénéités sont fréquentes à basse température, les interactions à trois phonons sont prépondérantes proche et au delà de la température ambiante, et l’importance des interactions avec les frontières est significative dans tous les cas mais varie en fonction de la dimension des matériaux.

A travers ces différents tests, le présent algorithme de Monte Carlo est validé. Il pourra être utilisé pour l’étude de la conductivité thermique dans des films minces de Silicium nanoporeux.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

261

III.2. Transfert thermique dans le Silicium poreux

Introduction Dans ce chapitre, le transfert thermique par conduction dans des films minces de Silicium nanoporeux est analysé par la méthode de Monte Carlo précédemment développée (chapitre III.1). D’abord, nous faisons un rappel concernant la formation et la description morphologique du Silicium poreux. Ensuite, après une revue bibliographique des modèles de géométrie poreuse les plus adaptés au Silicium poreux, les modèles de génération des structures poreux utilisés sont décrits. Enfin, les géométries crées sont utilisées dans l’algorithme de Monte Carlo et les conductivités thermiques correspondantes sont calculées. Les résultats de Monte Carlo sont comparés avec les données expérimentales obtenues par les méthodes SThM (David, 2006) et Spectroscopie Raman (David et al., 2005).

III.2.1. Formation du Silicium poreux

Le Silicium poreux a été découvert en 1956 par Uhlirs lors d’une réaction de polissage du Silicium dans une solution aqueuse d’acide fluorhydrique ( HF ). Au contact de la solution, la surface du Silicium présente un dépôt noir qu’il assimile à une couche d’oxyde particulière. Fuller et Ditzemberg (1956) font la même observation alors qu’ils étudient la réaction de polissage du Silicium par une solution de 3HNOHF − . Ils analysent le dépôt noir et se rendent compte qu’en réalité, celui-ci est une couche poreuse. Il faudra ensuite attendre 1981 pour connaître la première utilisation du Silicium poreux avec son application en tant qu’isolant électrique par Imai. L’utilisation du Silicium poreux comme isolant électrique (Silicon-On-Insulator, SOI) prédomine jusqu’en 1990. Ensuite, Cullis et Canham (1991) ainsi que Lehman et Göesele (1991) découvrent des propriétés de photoluminescence au Silicium poreux grâce à l’amélioration du gap d’énergie par rapport à celle du Silicium dense. L’intérêt porté sur les propriétés physiques du Silicium poreux, par Vial et Derrieni (1994) entre autres, a permis l’utilisation de ces nouveaux matériaux dans des domaines variés, en l’occurrence en tant que matériau photoluminescent (Koshida et al., 1992), couche sacrificielle ou encore couche sensible dans les capteurs de gaz ou les dispositifs photovoltaïques (Ould-Abbes et al., 2001).

III.2.1.1.Caractéristiques courant-tension et formation du Silicium poreux

Lorsqu’on applique un potentiel électrique à du Silicium baignant dans une solution aqueuse de HF (cf. figure III.23), un courant induit circulant à travers le système peut être mesuré. A l’interface entre le Silicium et l’électrolyte aqueux, les porteurs de charge électroniques dans le Silicium sous forme ionique passent dans la solution aqueuse. Cette conversion s’effectue au moyen d’une réaction d’oxydoréduction à l’interface solide/liquide. La valeur du potentiel appliqué au Silicium conditionne la réaction qui a lieu à l’interface, ce qui va ensuite influer directement sur la formation du Silicium poreux.

Lorsque le Silicium constitue la cathode, il est stable, c’est-à-dire qu’il ne se dissout pas. La réaction redox qui se produit réduit l’eau présente dans la solution d’acide fluorhydrique, ce qui aboutit à la libération d’hydrogène gazeux. Par contre, la dissolution du Silicium se produit lorsque le Silicium constitue l’anode. En fonction du niveau du potentiel anodique, la morphologie de la surface résultant de la réaction d’oxydoréduction est différente.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

262

• Si les potentiels anodiques sont élevés, la surface formée est lisse et relativement plane en raison de l’électropolissage de la surface du Silicium.

• Si au contraire les potentiels anodiques sont faibles, la morphologie dominante de la surface est caractérisée par un vaste labyrinthe de « canaux » qui peuvent pénétrer assez profondément à l’intérieur du Silicium dense. Ceci constitue le réseau de pores.

• Si les potentiels anodiques sont à un niveau intermédiaires, il existe une zone dite de transition dans laquelle la formation des pores et l’électropolissage sont en compétition. La morphologie de la surface résultante est de nature poreuse, mais le diamètre des pores augmente rapidement lorsque le potentiel d’anodisation tend vers les potentiels, conduisant au polissage de la surface. Cette zone de transition est caractérisée par un pic de courant induit qui correspond à la formation d’une couche d’oxyde, nécessaire à la réaction d’électropolissage, en surface.

Figure III.23 : Attaque électrochimique d’un substrat de Silicium (anode) par une solution d’HF-Ethanol. Un métal inerte (Platine) plongé dans la solution joue le rôle de

cathode. (Roussel, 1999)

III.2.1.2.Chimie de la formation du Silicium poreux La formation du Silicium poreux n’est pas un processus de déposition ou de restructuration mais bel et bien un processus de dissolution. En effet, entre les réseaux de pores, on peut constater que le Silicium conserve sa cristallinité d’origine, c’est-à-dire la cristallinité du Silicium dense. Si la formation des pores résultait d’un processus de déposition ou de restructuration, le réseau cristallin du Silicium poreux serait différent de celui du Silicium dense.

La dissolution chimique du Silicium nécessite la présence de trous. Ceci signifie que pour le Silicium dopé1 n , la dissolution ne peut avoir lieu que sous illumination ou autres mécanismes de formation de trous. Chaque trou formé par photoluminescence dans le Silicium dopé n permet la dissolution d’un atome complet de Silicium, ce qui va libérer quatre électrons (le Silicium ayant une valence 4). Sur ces quatre électrons, seulement deux participent au courant induit dans le cas de la formation des pores. Les

1 Un dopant est une impureté ajoutée en petites quantités à une substance pure afin de modifier ses propriétés de conductivité. Il existe deux type de dopage : le dopage de type N (des atomes de Phosphore le plus souvent), qui consiste à produire un excès d'électrons, qui sont négativement chargés ; le dopage de type P (des tomes de Bore le plus souvent), qui consiste à produire une carence en électrons, donc un excès de trous, considérés comme positivement chargés.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

263

deux électrons restant vont participer à la réaction de corrosion qui va libérer deux atomes d’hydrogène.

Lehmann et Gösele (1991) ont émis comme hypothèse le fait que l’état de surface du Silicium oscille entre une couverture hydride et fluoride pour chaque paire d’électrons ou de trous échangés. Des mesures ont permis de mettre en évidence la présence de

HSi − et de 2HSi − sur la surface du Silicium lors de la réaction de formation des pores. Même si les liaisons HSi − sont relativement stables en solutions aqueuses, elles existeraient plutôt dans les états intermédiaires métastables du processus de dissolution. Cette couverture hydride est appelée couche de passivation par hydrogène et sans l’apport d’un courant électrique, elle empêcherait la dissolution du Silicium dense. Le courant électrique permet de délivrer des trous à partir de la surface du matériau (c’est la réaction d’anodisation), ces trous détruisant les liaisons HSi − et favorisant ainsi la formation des liaisons FSi − comme nous pouvons le voir sur la figure III.24.

Figure III.24 : Destruction des liaisons HSi − par les ions −F grâce à l'apport de trous

(Lehman et Göesele, 1991)

Les liaisons FSi − ont la plus grande énergie et sont donc les plus stables

thermodynamiquement. Cependant, il apparaît que ces molécules ne restent pas en quantité significative sur la surface du Silicium. Une fois que la couche de passivation par hydrogène a été totalement éliminée, les ions fluor −F attaquent directement les liaisons SiSi − de la matrice du Silicium dense (cf. figure 3). Des atomes de Silicium sont alors libérés sous forme gazeuse : le Silicium poreux commence à se former.

Figure III.25 : Attaque des liaisons SiSi − par les ions −F et libération des atomes Si

sous forme gazeuse (Lehman et Göesele, 1991)

III.2.1.3.Caractéristiques des structures poreuses

La morphologie des pores, leur taille, leur densité ou encore l’épaisseur des couches poreuses sont des caractéristiques fortement dépendantes des conditions de formation telles que la concentration de la solution aqueuse en acide fluorhydrique, le type du substrat de Silicium (dopage p ou n ), le niveau de dopage, la résistivité du Silicium, son orientation cristalline, la densité de courant, la température et la durée d’anodisation.

Que ce soit pour le Silicium dopé p ou n , une augmentation du potentiel d’anodisation conduit à une augmentation du diamètre des pores formés. Cet effet est cependant plus prononcé dans le cas du Silicium dopé n .

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

264

Comme nous pouvons le voir sur la moitié inférieure de la figure III.26, pour des faibles densités de courant ( 210 cm/mA ), la distribution des pores est aléatoire et ils ont un aspect filamenteux. Lorsque la densité de courant croît et tend vers le régime d’électropolissage ( 280 cm/mA ), les pores prennent une forme de « tuyaux », comme nous pouvons le remarquer sur la moitié supérieure de la figure III.26. Cette géométrie particulière a été expliquée par Lehmann et Göesele (1991) comme le résultat d’un phénomène de diffusion de trous vers la surface du Silicium. Smith et Collins (1992) ont, quant à eux, proposé une formation d’oxyde à la base des pores dépendante du champ magnétique. Cet oxyde contrôlerait ainsi le diamètre et la géométrie des pores. Il est probable que cette géométrie particulière dépende d’autres phénomènes plus complexes, tels qu’une dissolution anisotrope, la présence de champs électriques non uniformes, la nature balistique des porteurs de charge soumis à des champs intenses,…

Figure III.26 : Influence de la densité de courant sur la morphologie des pores dans le

cas du Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992)

La concentration du dopant constitue un autre paramètre qui agit fortement sur la morphologie des pores. Ainsi, il existe quatre groupes de Silicium dopé : le Si dopé p , le Si dopé +p , le Si dopé n et le Si dopé +n qui conduisent à des morphologies poreuses totalement distinctes.

La figure III.27a montre un réseau poreux très homogène avec des pores de diamètre faible compris généralement entre 1 et nm5 , ce qui lui vaut le nom de Silicium nanoporeux. L’espace interpore est lui aussi extrêmement petit (même ordre de grandeur que le diamètre des pores), ce qui explique l’interconnexion importante entre les pores (cf. figure III.28). Ce Silicium poreux correspond à du Si dopé p ou dopé n et éclairé.

Lorsque l’on augmente la concentration de dopant p , donnant lieu à du Si +p , on assiste à une formation d’un réseau de pores de tailles nanométriques de l’ordre de

nm10 . L’ensemble est organisé en une architecture quasi-colonnaire fortement anisotrope avec de multiples ramifications qui sont développées dans le plan perpendiculaire à la direction de croissance des structures poreuses (cf. figures III.27b et III.29a).

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

265

Figure III.27 : Clichés de microscopie électronique à transmission de différentes

morphologies : )(a Si nanoporeux à base de Si dopé p ; )(b Si mésoporeux à base de Si dopé +p ; )(c Si macroporeux à base de Si dopé n non éclairé ; )(d Si mésoporeux à

base de Si dopé +n (Smith et Collins, (1992)

Figure III.28 : Schématisation de la structure du Silicium nanoporeux. En grisé, les

cristallites de Silicium et en blanc, les pores. (Roussel, 1999)

Nous pouvons faire les mêmes observations pour le Silicium dopé +n (cf. figures

III.27d et III.29b) où l’on peut remarque des structures colonnaires avec des diamètres de pores et des distances interpores compris entre nmet 1005 . Les ramifications sont moins nombreuses que dans le cas du Silicium dopé +p .

Ainsi, les substrats fortement dopés (Silicium +p ou +n ) conduisent à la formation de Silicium mésoporeux.

Si l’on considère le Silicium dopé n et non éclairé (cf. figure III.27c), nous constatons que le diamètre des pores est considérablement plus élevé que dans le cas du Silicium dopé +p ou +n ou p éclairé (cf. figures III.27a, III.27b, et III.27d). La morphologie des pores est également plus colonnaire, les ramifications sont orientées perpendiculairement à la direction de croissance des pores. La taille des pores est comprise entre met. µ110 , d’où le terme de Silicium macroporeux.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

266

Les principaux paramètres de la réaction d’anodisation ayant des influences sur la

porosité des matériaux pour chaque type de dopant sont la densité de courant, la densité du dopant, et le temps d’anodisation, comme montre la figure III.30 pour le Si- p et la figure III.31 pour le Si- n .

Figure III.29 : Clichés par Scanning electron micrographs(SEM) de l’interface

entre le Silicium dense et mésoporeux dans la direction (100 ) du cristal )a( : Si- +p avec une porosité de %38 et une taille de pores de nm125 − ; )b( : Si- +n avec une porosité de %30 et une taille de pores de nm10< (Lehmann et al., 2000)

Figure III.30 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la

densité de dopant et du temps d’anodisation sur la croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type p . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de

croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000)

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

267

Figure III.31 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la

densité de dopant et du temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type n . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de

croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000)

Toutes ces observations ont été utilisées pour mettre au point des modèles

permettant d’obtenir des structures poreuses proches des morphologies réelles du Silicium poreux. Rappelons que les échantillons de Silicium poreux de notre étude, ont été caractérisés durant le projet BQR et fournis par le Laboratoire de Physique de la Matière (LPM, INSA de Lyon). Ces échantillons sont du Silicium mésoporeux obtenu à partir de substrats de Silicium dense dopé +p . C’est pourquoi, dans notre étude, nous nous intéresserons exclusivement au Silicium mésoporeux. Compte tenu de la ressemblance entre le dopage +p et +n , ces deux morphologies sont étudiés.

III.2.2. Modélisation morphologique du Silicium poreux Le modèle de pores ou de particules sphériques non agglomérés constitue un des modèles de géométrie poreuse les plus souvent utilisés dans différents domaines (Singh et Kaviany, 1992, Coquard et Baillis, 2004). Il consiste à placer aléatoirement des pores dans le film (représenté par une boîte rectangulaire) jusqu’à ce que ce dernier soit rempli.

Ce premier modèle est simple à mettre en œuvre mais la structure obtenue est loin de la géométrie réelle observée pour les Silicium mésoporeux. Les approches les plus réalistes sont les modèles de croissance proposé par Smith et Collins (1989) ou par John et Singh (1996). Elles conduisent à des structures poreuses présentant une apparence fractale comme nous pouvons le voir sur la figure.III.32 ci-dessous dans le cas d’un substrat dopé n . Notons qu’actuellement, les seuls modèles de morphologie poreuse à apparence fractale qui existent dans la littérature sont en deux dimensions (2D).

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

268

Figure III.32 : Morphologie poreuse générée pour le Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992)

D’abord, nous présentons le modèle 3D de pores non agglomérés répartis

aléatoirement. Ensuite, les modèles 2D à apparences fractales existants. Et enfin, nous étendrons ces modèles à apparences fractales en géométrie 3D pour pouvoir les utiliser dans la méthode de Monte Carlo.

III.2.2.1.Modélisation 3D avec des pores sphériques aléatoires non agglomérés (PSNA)

Dans le modèle PSNA, en première approximation, les pores sont supposés être tous de même taille (diamètre D ) et séparés par une distance interpore imposée et notée pd . En diminuant la distance interpore et en gardant un diamètre de pores constant, on augmente la porosité du matériau. L’algorithme que nous décrivons par la suite a été développé précédemment par Coquard et Baillis (2004).

Le film dense est représenté par une boîte de largeur xL selon l'axe x , de hauteur

yL selon l'axe y et de longueur ou d’épaisseur e selon l'axe z . La génération des pores commence par le placement d'une première sphère au centre de la boîte. A partir de cette sphère centrale, nous plaçons aléatoirement d'autres sphères en respectant la distance interpore pd imposée. Ainsi, la distance, notée d , entre la sphère générée aléatoirement et toutes les autres sphères déjà positionnées est testée. Si, par rapport à une sphère déjà en place, la distance minimale n'est pas respectée ( pdd < ), la sphère aléatoire est annulée et une nouvelle créée. Si, au contraire, la distance minimale est respectée par rapport à toutes les sphères en place ( pdd ≥ ), la sphère est conservée. Lorsque toutes les possibilités de placement d'autres sphères autour de la sphère centrale sont épuisées, nous essayons de placer de nouvelles sphères à partir d'une autre sphère déjà positionnée. Nous recommençons de la même façon jusqu'à ce que la boîte soit remplie, c'est-à-dire jusqu'à ce qu'il ne soit plus possible de placer une sphère supplémentaire à partir des sphères existantes.

Les conditions aux limites aux bords de la boite doivent être prises en compte lors de la génération du film poreux. Il existe deux types de conditions aux limites : )(i les

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

269

conditions aux limites périodiques et )(ii les conditions aux limites dites de surface libre. Les premières autorisent les pores à couper les frontières car elles supposent qu'au-delà des limites du matériau, le matériau se répète identique à lui-même, avec les mêmes propriétés physiques et la même géométrie. Les secondes n'autorisent pas les pores à couper les frontières.

Dans notre cas, nous imposons des conditions aux limites périodiques selon l'axe x (la largeur de la boîte) et selon l'axe y (la hauteur de la boîte). Ainsi, tout pore qui sort de la boîte en 0=x , rentre dans la boîte en xLx = avec les mêmes coordonnées selon y et z . La même procédure est appliquée à tout pore sortant des faces en 0=y et yLy = . Ceci simule un matériau infini selon la largeur et la hauteur.

Par contre, selon l'axe z (épaisseur de la boîte), nous imposons des conditions aux limites de surface libre sans pore pour simplifier les frontières des films qui vont émettre les phonons (ce sont alors des frontières planes) lors de la simulation par Monte Carlo. Dans ce cas, les pores ne sont pas autorisés à couper les frontières en 0=z et ez = .

Le film poreux est schématisé en deux dimensions sur la figure ci-dessous afin de mettre en évidence les deux types de conditions aux limites.

Si l’épaisseur du film est trop grande, une génération par morceau est nécessaire, c’est-à-dire générer une cellule de base à dimensions réduites : xL , yL et eLz << (cf. figure III.34) et la dupliquer pour obtenir le film complet (cf. figure III.35).

Figure III.33 : Vue du plan xz0 d’un film poreux modélisé par le modèle PSNA

montrant les conditions aux limites périodiques (selon x ) et les conditions aux limites de surface libre (selon z ).

Figure III.34 : Vue 2D d’une cellule de base de dimensions xL , yL et eLz <<

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

270

Figure III.35 : Vue 2D d'un film poreux épais obtenu par duplication d'une cellule de

base

Nous avons réalisé une étude paramétrique afin de déterminer les dimensions

minimales de la cellule de base ( xL et yL ) permettant d’avoir un matériau homogène. Avec la méthode de Monte Carlo décrite dans le chapitre III.1 nous avons évalué les dimensions xL et yL minimales à partir de laquelle la conductivité thermique du matériau ne varie plus avec la taille de la cellule. Notons que pour simplifier l’étude, la largeur de la cellule est supposée égale à sa hauteur et l’épaisseur est imposée. Les paramètres de calcul sont nmD 10= , 5.0/ =Dd p , nme 250= , porosité du film

%fv 14= , température face chaude K)z(T 1100 == , et température face froide K)ez(T 90== . La variation de la conductivité thermique en fonction du rapport

D/LLL yx == est présentée sur la figure III.36. Nous déduisons qu’à partir d’un rapport 20≥D/L , le résultat n’évolue plus, la cellule peut alors être considérée comme homogène. Ce critère ne dépend pas des températures de simulation et reste valable pour toute géométrie dont la porosité %14≥vf .

Pour toutes les géométries obtenues avec le modèle PSNA, nous allons donc prendre comme cellule de base pour nos duplications une cellule telle que

DLLL zyx 20=== . Cette cellule pour une porosité de %fv 14= est représentée sur la figure III.37. L’évolution de la porosité en fonction de la distance interpore sera présentée plus tard (cf. figure III.56).

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

271

5 10 15 20 25 30 358.50

8.75

9.00

9.25

9.50

9.75

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, Wm

-1K-1

Taille de cellule adimensionnée L/D

Figure III.36 : Evolution de la conductivité thermique d'une cellule poreuse en fonction

de sa largeur (ou de sa hauteur) adimensionnée par le diamètre des pores D Avec nmD 10= , 5.0/ =Dd p , nme 250= , %fv 14= , K)z(T 1100 == , et

K)ez(T 90== .

Figure III.37 : Cellule de base de dimensions DLLL zyx 20=== avec %fv 14=

III.2.2.2.Modèles à apparences fractales existants 2D Différents modèles utilisés pour décrire le processus de formation des pores dans le Silicium poreux existent actuellement. Nous pouvons citer le modèle d’agrégat d’Eden (Eden, 1961), le modèle « Diffusion Limited Aggregation » (DLA) de Witten et Sander (1981), le modèle « Finite Diffusion Length» (FDL) de Smith et Collins (1989), et le modèle « Two scale » (John et Singh, 1996). Ces modèles seront présentés du plus récent au plus ancien par la suite.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

272

John et Singh (1996) ont développé le modèle « Two-scale» pour simuler les mécanismes de croissance et de dissolution et ainsi décrire les différents types de morphologies que l’on peut obtenir par ces mécanismes. Ce modèle fait intervenir deux paramètres :

• dl : la longueur de diffusion qui gouverne le phénomène de diffusion de la particule, physiquement un trou, qui va représenter un pore dans notre cas de figure (cf. figures III.38 et III.39) ;

• al : la distance d’attraction qui contrôle le « champ d’attraction » exercé par l’agrégat sur une particule isolée.

Ces deux paramètres sont fonction de la concentration de l’électrolyte et du potentiel d’anodisation dans le processus physico-chimique de formation du Silicium poreux.

Dans ce modèle, des sites actifs sont positionnés sur la surface du matériau dense. Ils correspondent aux bases à partir desquelles les structures vont se développer. La mise en place de bases actives prend en compte le fait que, dans la formation du Silicium poreux, les structures poreuses se développent préférentiellement à partir des défauts présents sur la surface du Silicium dense.

Des particules générées aléatoirement derrière la surface de diffusion (à l’extérieur de la couche de diffusion dans le cas de la figure III.38) sont suivies dans leurs mouvements, eux aussi aléatoires : mouvement Brownien. Dans les premières étapes du phénomène de diffusion, la surface de diffusion correspond à la surface située à une distance dl des bases actives.

Figure III.38 : Surface de diffusion circulaire développée autour d’une base active. Modèle Two-scale (John et Singh, 1996)

Ensuite, comme l’agrégat se développe, la surface de diffusion suit la forme de l’agrégat à une distance dl des particules de l’agrégat (cf. figure III.39). Cette surface de diffusion est qualifiée de surface dynamique en raison de la modification de sa forme à chaque étape du processus de croissance.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

273

FigureIII.39 : Surface de diffusion autour de l'agrégat en croissance La particule aléatoire commence son mouvement de diffusion (chemin en pointillés sur la figure III.38). Lorsqu’elle est à une distance al d’un des sites actifs, elle va directement s’accoler à ce dernier. Cette particule devient alors elle aussi active, dans le sens où elle fait partie de la structure, elle va pouvoir exercer un champ d’attraction sur les particules aléatoires lancées par la suite. C’est l’agglomérat de particules qui constitue les pores.

Ce modèle permet d’obtenir des structures bien distinctes en fonction des valeurs données aux deux paramètres dl et al , d’où l’importance de ces derniers. En effet, nous pouvons obtenir des structures aussi variées que des structures denses et homogènes, des structures dendritiques épaisses ou encore des structures à l’aspect filamenteux, très fines.

Le modèle FDL (Smith et Collins, 1989) décrit aussi les processus de croissance. Il apparaît en fait comme un cas particulier du modèle Two-scale. Le principe est le même sauf que la distance d’attraction al est fixe et égale à une unité (unité de déplacement de la particule). Pour qu’une particule aléatoire soit ajoutée à l’agrégat en croissance, il faut qu’elle rentre en contact avec une des particules actives de l’agrégat. Il n’y a pas de phénomène d’attraction à distance. D’autre part, la particule aléatoire commence son mouvement de diffusion exactement à partir de la surface de diffusion se trouvant à une distance dl des particules de l’agglomérat (et non plus derrière la surface de diffusion comme c’est le cas dans le modèle précédent).

Le modèle DLA (Witten et Sander, 1981) est un cas particulier du modèle FDL qui utilise une longueur de diffusion infinie ( ∞→dl ).

Le dernier modèle est l’agrégat d’Eden (Eden, 1961). C’est aussi un cas particulier du modèle FDL qui correspond à une surface de diffusion quasi-nulle ( 0→dl ). Dans ce cas, les particules aléatoires n’ont pas de mouvement de diffusion : aussitôt créées, elles sont agglomérées.

Nous allons maintenant détailler la mise en œuvre de l’algorithme basé sur la méthode Two-scale car, comme nous l’avons montré, ce modèle englobe tous les autres (FDL, DLA et modèle d’Eden). De plus, ce modèle sera la base de la géométrie fractale 3D décrite plus tard. o Mise en oeuvre de l'algorithme Le phénomène de croissance a lieu dans une zone délimitée (cf. figure III.40) et orientée selon un repère de base ),,( zyo . Les dimensions de la zone de croissance varient entre 0

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

274

et yL unités selon l’axe des abscisses )(y et entre 0 et e unités selon l’axe des ordonnées )(z .

Figure III.40 : Zone de croissance de la structure poreuse

Une fois la zone de croissance définie, nous pouvons passer à la génération des

pores. L’algorithme consiste, dans un premier temps, à générer des bases actives sur la droite d’équation 0=z . Ces bases correspondent aux points de départ des structures poreuses. Ces bases sont générées et disposées de façon régulière, c’est-à-dire que des dimensions yL et e proportionnelles au nombre de bases actives 0bN ont été choisies. Ainsi, 0by NnyL ×= avec 0bNnze ×= avec ny et nz des entiers. Sur l'axe des abscisses, la distance entre chaque base est donc ny .

Dans un premier temps, on fait l'hypothèse que toutes les particules générées sont de forme carrée avec des côtés de dimensions égales à l’unité (rappelons que l’unité se réfère au pas de déplacement de la particule). Les particules sont repérées par les coordonnées de leur centre pour plus de commodité. Une fois les bases placées, les différentes étapes de l’algorithme sont décrites par la suite.

)(i Une particule est générée aléatoirement derrière la surface de diffusion, c’est-à-dire à une distance au moins égale à dl des bases.

)(ii La particule créée derrière la surface de diffusion peut alors commencer son mouvement de diffusion ou mouvement brownien. Ce mouvement correspond à un mouvement aléatoire de la particule dans le sens où, à chaque pas d’une unité, sa direction et son sens de déplacement seront déterminés. A chaque pas d’une unité, la particule peut donc se déplacer dans l’un des axes y et z . La direction et le sens de déplacement sont déterminés en générant un angle aléatoire uniforme que l’on notera θ compris entre π20 et . Suivant la valeur prise par θ , l’un des quatre cas suivant est à considéré comme le schématise la figure III.41 :

• 4/34/ πθπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0>y ; • 4/54/3 πθπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0z < ; • 4/74/5 πθπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0<y ;

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

275

• 4/4/7 πθπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0z > . z

y0

4/πθ

4/3π4/5π

4/7π

Figure III.41 : Déplacement de la particule aléatoire en fonction de la valeur de θ

Si la particule sort des limites de la zone de croissance, que ce soit selon y ou selon z sans être agglomérée, elle est annulée et une nouvelle particule est alors créée.

)(iii A chaque pas que fait la particule, la distance entre cette dernière et les bases est testée pour savoir s'il y a agglomération ou non. Dans cette méthode, il faut que la particule soit à une distance al d'une des bases actives pour qu'il y ait agrégation. Autrement dit, il faut que la distance entre le centre de la particule aléatoire et le centre d'une des bases soit au plus égale à la distance d'attraction.

Une fois que l'on connaît la base (que l'on appellera base j ) sur laquelle la particule va s'agglomérer, il reste à déterminer sur quel côté de cette base la particule va se coller. Cette étape se fait en considérant l'angle, noté ϕ , formé entre l’axe z et la droite passant par le centre de la particule et le centre de la base j (cf. figure III.42).

z

y

ϕ

particule aléatoire

particule de base j

Figure III.42 : Angle ϕ utilisé pour repérer la position de la particule aléatoire par

rapport à la base j

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

276

Alors quand : • 4/34/ πϕπ ≤< , la particule va s'accoler sur le côté droit de la base ; • 4/54/3 πϕπ ≤< , la particule va s'accoler sur le côté inférieur de la base ; • 4/74/5 πϕπ ≤< , la particule va s'accoler sur le côté gauche de la base; • 4/4/7 πϕπ ≤< , la particule va s'accoler sur le côté supérieur de la base.

Selon l’axe y , des conditions aux limites périodiques sont imposées. Pour une particule s’agglomérant aux coordonnées ),0( zy = , une autre particule de coordonnée ),( zLy y= est créée et inversement.

Une fois la particule agglomérée à la base active, son parcours est stoppé et une nouvelle particule est générée aléatoirement. Nous repartons de l’étape )(i et procédons de la même manière. La seule différence est que le test de distance n'est plus réalisé uniquement par rapport aux bases actives en 0=y , mais également par rapport aux particules qui se sont agglomérées. Au fur et à mesure que le nombre de particules agglomérés augmente, la structure s’accroît vers le haut de la zone de croissance et l'algorithme s'arrête lorsque cette zone est pleine. o Validation de l'algorithme Les résultats obtenus avec cet algorithme sont comparés qualitativement avec les résultats de la littérature issus du modèle FDL, c’est à dire 1=al et les particules commencent leur mouvement de diffusion à partir de la surface de diffusion. Les figures III.43 à III.45 montrent la structure générée pour différentes valeurs du paramètre dl . Les figures du côté gauche sont les résultats du présent algorithme tandis que celles de droites sont issues des travaux de Smith et Collins (1989).

Figure III.43 : Structures poreuses obtenues pour 30=dl et 1=al

Figure III.44 : Structures poreuses obtenues pour 10=dl et 1=al

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

277

Figure III.45 : Structures poreuses obtenues pour 2=dl et 1=al

Nous constatons que les structures obtenues avec le présent algorithme sont très proches de celles de la littérature, ce qui confirme son bon comportement. o Modélisation du Silicium mésoporeux 2D Nous appliquons l’algorithme présenté ci-dessus pour modéliser le silicium poreux en deux dimensions. Comme nous l’avons vu dans la présentation du silicium mésoporeux (cf. figure III.29), la morphologie des pores est un peu différente pour le Silicium dopé

+p et celui dopé +n . Par la suite, nous allons déterminer les paramètres al et dl qui permettent de mieux reproduire les clichées réelles des deux types de silicium mésoporeux.

Pour cela, les photos de Si- +n (figure III.46a) et Si- +p (figure III.46b) obtenues à partir des travaux de Lehmann et al. (2000) par « Scanning Electron Micrographs » sont prises comme référence. La figure III.46 montre la comparaison entre les structures réelles et celles modélisées avec le modèle Two-scale. Différentes combinaisons de paramètres al et dl ont été testée. Avec les paramètres 2=al et 10=dl , nous constatons une reproduction correcte du Si poreux dopé +n (cf. figures III.46a et III.46c). Quant à la modélisation de la structure poreuse du silicium dopé +p , il faut utiliser les paramètres 2== da ll (cf. figures III.46b et III.46d).

Ainsi, la structure poreuse en deux dimensions des deux types de Silicium mésoporeux est obtenue à partir de l’algorithme présenté.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

278

Figure III.46 : Comparaison des clichés SEM des Silicium méporeux )(a Si-+n ; )(b Si- +p (Lehmann et al., 2000) avec le présent algorithme caractérisé par

les paramètres suivants : )(c - 10== da ll ; )(d - 2== da ll

III.2.2.3. Modèle à apparences fractales 3D du Silicium mésoporeux

Une géométrie 3D est nécessaire pour effectuer la simulation de Monte Carlo. Aussi, le modèle Two-scale présenté ci-dessus est étendu en trois dimensions. o Modification de l’algorithme En trois dimensions, la zone de croissance devient un parallélépipède (cf. figure III.47) dont la base est formée par les axes x et y . La dimension selon x est notée xL . Les dimensions selon y et z restent inchangées par rapport au modèle 2D. Les particules générées deviennent des cubes dont les côtés restent égal à une unité. Elles sont repérées par leur centre de coordonnées ),,( zyx . Les bases actives sont générées dans le plan

)0,,( yx . Nous considérons 0bN bases selon x et 0bN bases selon y , soit au total

00 bb NN × bases actives. Elles sont disposées régulièrement dans le plan d’équation 0=z et espacées d’une distance nx selon x et ny selon y avec

00 // bybx NLNLnynx === . Des conditions de périodicité selon y et x sont imposées de façon à ce que les

structures poreuses qui sortent d’une frontière rentrent par la frontière opposée. Ainsi, si une particule de coordonnées ),0,( zx s’agglomère, une autre particule va être placée en

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

279

coordonnées ),,( zLx y ; si une particule de coordonnées ),,( zLx y s’agglomère, une autre va être placée en ),0,( zx . Des procédures similaires suivant x , sont à effectuer quand une particule s’est agglomérée sur la frontières en 0=x ou xLx = .

z

y0

x

xL

yL

e

Figure III.47 : Zone de croissance des structures poreuses en 3D

La détermination aléatoire de la direction et du sens de déplacement de la particule

au cours de son mouvement de diffusion nécessite un second angle noté ψ . La variable θ est conservée puisque sa valeur détermine si la particule va avancer dans la direction z ou non. Dans le cas contraire, c’est la valeur de ψ qui détermine le sens de déplacement de la particule suivant l’axe y ou suivant l’axe x . Notons qu’en 3D (cf. figure III.48), θ varie dans l’intervalle [ ]π,0 et ψ dans [ ]π2,0 . Ces angles sont déterminés aléatoirement afin que le mouvement de la particule reste aléatoire.

• Si min0 θθ ≤< , la particule va se déplacer selon l’axe 0>z ; • Si πθθ ≤<max , la particule va se déplacer selon l’axe 0<z ; • Si maxmin θθθ ≤< , il faut prendre en compte la valeur de ψ pour connaître la direction et le sens de déplacement de la particule.

ψ

θ

Particule de coordonnées ),,( zyx

z

y

x maxθ

minθ

Figure III.48 : Repérage de la position de la particule par les angles θ et ψ

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

280

Dans le cas où maxmin θθθ ≤< , nous avons les quatre possibilités suivantes : • 4/34/ πψπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0>y ; • 4/54/3 πψπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0<x ; • 4/74/5 πψπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0<y ; • 4/4/7 πψπ ≤< , la particule se déplace selon l’axe 0>x .

Lorsque la particule aléatoire est à une distance égale à la longueur d’attraction al d’une des bases ou d’une des particules de l’agrégat (que l’on notera particule j ), l’agglomération est décidée par la valeur des angles θ et ψ (cf. figure III.49).

al

ψ

θ

Particule de coordonnées ),,( zyx

z

y

x

Particule de l’agrégat

Figure III.49 : Repérage de la particule aléatoire par rapport à une particule de l'agrégat par les angles θ et ψ

Quand min0 θθ ≤< , la particule va se coller sur la face supérieure de la particule de l’agrégat j ;

Quand °≤< 180max θθ , la particule va se coller sur la face inférieure de la particule de l’agrégat j ;

Quand maxmin θθθ ≤< et si de plus : • 4/34/ πψπ ≤< , la particule va se coller sur la face latérale droite de la particule

j ; • 4/54/3 πψπ ≤< , la particule va se coller sur la face arrière de la particule j ; • 4/74/5 πψπ ≤< , la particule va se coller sur la face latérale gauche de la particule j ;

• 4/4/7 πψπ ≤< , la particule va se coller sur la face avant de la particule j . o Analyse paramétrique Dans la littérature, aucune structure à apparence fractale à 3D n’est disponible pour comparer avec l’algorithme présenté ci-dessus. Par la suite, l’influence des paramètres al et dl sur la morphologie générée est analysée. Les calculs sont réalisés dans une zone de croissance de dimensions 100== yx LL et 40=e . Ces valeurs sont adimensionnées par l’unité de déplacement de la particule. La base active est constituée de

10000 =× bb NN sites actifs équi-espacés.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

281

Les figures III.50 et III.51 montrent les résultats obtenus pour des mêmes valeurs de al et dl . Pour 10== da ll (cf. figure III.50), la structure poreuse obtenue est fine et

filaire, avec peu de ramifications sur chaque colonne de pores formée. Le développement des structures poreuses est plus important suivant l’épaisseur que sur les côtés.

Figure III.50 : Morphologie poreuse obtenue pour 10== da ll

Pour 2== da ll (cf. figure III.51), la morphologie poreuse obtenue est une structure très dense et homogène. Le développement des pores à partir des sites actifs de la base a été très important. Les pores sont largement interconnectés entre eux en raison de la présence de nombreuses ramifications.

Figure III.51 : Morphologie poreuse obtenue pour 2== da ll

En augmentant la valeur de al avec 25 == da letl , nous avons obtenu la morphologie poreuse présentée sur la figure III.52. Comparée à la figure III.51, l’augmentation de al conduit à une structure moins dense. Les ramifications sont un peu moins développées car l’agglomération des particules devient plus difficile.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

282

Figure III.52 : Morphologie poreuse obtenue pour 25 == da letl

Pour un rapport da ll / important (avec 824 == da letl ), la morphologie générée (cf. la figure III.53) est faiblement développée. La croissance des pores n’a pu se faire qu’à partir d’un petit nombre de sites actifs. Les sites qui ont pu grandir présentent des ramifications latérales assez prononcées et sont donc relativement épaisses. C’est un cas de croissance dendritique. Notons que lorsque al devient trop grand par rapport à dl , le mouvement de la particule devient balistique, elle est directement agglomérée sans subir de mouvement de diffusion.

Figure III.53 : Morphologie poreuse obtenue pour 824 == da letl

Après avoir étudié l’influence des paramètres al et dl sur la morphologie des structures poreuses, nous allons appliqué cet algorithme pour modéliser la structure du Silicium poreux en 3D.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

283

Dans ce paragraphe, le Silicium mésoporeux de type +p et +n sont traités séparément puisque ces deux types de Silicium poreux ont des caractéristiques assez différentes.

• Génération du Silicium mésoporeux à partir de substrat dopé +p Pour modéliser la structure du Silicium poreux avec le modèle Two-scale 3D, les paramètres 2== da ll identifiés lors de la comparaison avec les structures réelles 2D seront utilisés. La structure caractéristique du Silicium mésoporeux obtenue est représentée sur la figure III.51. Le développement des structures poreuses ne se fait pas uniquement dans la direction )001( (direction verticale) mais également dans le plan perpendiculaire à la direction de croissance. Les ramifications sont nombreuses et les interconnexions entre les structures importantes. Taille minimale de la zone de croissance Dans un premier temps, il convient de déterminer les dimensions minimales de la boîte qui assurent une bonne homogénéité au niveau de la répartition des pores dans le matériau, permettant ainsi la validité des conditions aux limites périodiques. Pour cela, nous allons évaluer le taux de remplissage (TR ) défini par le rapport entre le nombre des particules agglomérées et le nombre total de particule que peut contenir la boite, en fonction de la taille de base de la boîte. Pour simplifier l’étude, une épaisseur constante et égale à 50 unités )50( =e est imposée et la largeur est supposée égale à la hauteur

)( yx LL = . Dans ce cas, le nombre totale de particule est de eLL yx ×× . L’évolution du

taux de remplissage en fonction de xL ou de yL est présentée sur la figure III.54.

20 40 60 80 1000

2

4

6

8

10

12

14

Taux

de

rem

plis

sage

TR

, %

Taille adimensionnée de la boîte Lx/D=Ly/D

Figure III.54 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou

de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- +p

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

284

On constate que la porosité oscille lorsque la largeur (ou la hauteur) de la cellule augmente. La valeur de TR varie entre %8.133.10 à et la valeur moyenne est autour de %12 . En effet, quand la taille de la boîte suivant x et y est supérieure à 20 unité, la cellule poreuse est homogène. Variation de la porosité avec la distance interpore

Jusqu’ici, les pores ont été supposés cubiques pour simplifier la génération de la structure poreuse. En réalité, ils sont plutôt sphériques et interconnectés. Par la suite, nous considèrerons que les pores sont sphériques avec un diamètre constant D et que leurs interconnexions sont caractérisées par pd , la distance interpore. La valeur de D

sera déterminée par les analyses structurales tandis que celle de pd n’est pas connue, mais sera fixée en fonction de la porosité voulue.

La porosité (volume de l’air dans les pores sur volume total de la boite) d’un échantillon poreux peut varier avec la distance interpore, pd , pour une taille de pore D donné ou inversement. Pour un nombre de pores fixé, si le rayon des pores est augmenté alors la porosité du matériau augmentera également puisque la fraction volumique de vide sera plus importante. En gardant un diamètre de pores fixé, la diminution de la distance interpore conduira à l’augmentation du nombre de pores qu’on peut placer dans l’échantillon, d’où une augmentation de la porosité.

Dans un premier temps, différents tests seront effectués afin de déterminer la variation de la porosité des échantillons suite à une modification de la distance interpore, pour un diamètre de pores fixé et égal à une unité )1( =D . Pour cadrer notre étude, deux distances interpores limites sont imposées : la distance interpore maximale est égale à une unité, soit à un diamètre de pore )1( == Dd p (cf. figure III.55a) ; et la distance interpore

minimale est égale à une demi unité, soit un rayon de pore )5.0/( =Dd p (cf. figure III.55b).

Figure III.55 : Agglomération avec un rapport distance interpore sur diamètre de pore : )(a 1/ =Dd p ; )(b 5.0/ =Dd p

L’algorithme Two-scale exposé précédemment nous donne une structure basée sur une distance interpore entière et égale à la taille des pores (cf. figure III.55a). Désignons par 0xL , 0yL et 0e les dimensions de la boite générée par l’algorithme qui sont des

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

285

entiers multiples de la taille des pores 1=D . Pour obtenir des structures avec une distance interpore égale à 'pd , telle que 1/5.0 ' ≤≤ Dd p , il suffit de multiplier les

dimensions de la boite générée par 'pd , sans modifier la taille des pores. Les dimensions de la boite finale deviennent :

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

×=

×=

×=

0

0

0

'

'

'

ede

LdL

LdL

p

ypy

xpx

(III.71)

Les dimensions de la boite générée se trouvent diminuées. Ainsi, pour une seule géométrie poreuse générée par l’algorithme, des échantillons de différentes porosités en fonction de la valeur de 'pd peuvent être obtenus. L’évolution de la porosité du Silicium

poreux dopé +p en fonction de 'pd , pour des pores de taille unité, est montrée sur la figure III.56.

10

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

1.50.5 0.6 0.7 0.8 0.9

modèle PSNA

Si-n+, Two-scale 3D

Si-p+, Two-scale 3D

Poro

sité

fv ,

%

distance interpore adimensionnée dp/D

Figure III.56 : Evolution de la porosité du modèle de Silicium mésoporeux fonction de

la distance interpore adimensionnée par le diamètre des pores.

On constate qu’avec les limites fixées pour la distance interpore, la porosité est de

%10 pour 1/ =Dd p et %44 pour 5.0/ =Dd p .

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

286

• Génération du Silicium mésoporeux obtenu à partir de substrats de Silicium dopés +n

Les paramètres, 2=al et 10=dl , identifiés précédemment pour mieux reconstruire le Si- +n en deux dimensions seront utilisés pour modéliser la structure du Silicium poreux avec le modèle Two-scale 3D. La structure caractéristique du Silicium mésoporeux obtenue est représentée sur la figure III.57. Nous constatons que le développement des structures poreuses se fait préférentiellement dans la direction )001( , c’est-à-dire la direction perpendiculaire à la base. La formation du Silicium mésoporeux de type +n est donc fortement anisotrope et moins dense par rapport à la morphologie poreuse de type

+p (cf. figure III.51). Taille minimale de la zone de croissance Comme dans le cas du Silicium poreux de type +p , les dimensions minimales de la boîte permettant d’avoir une distribution de pores homogène seront déterminées. Pour ce faire, l’épaisseur est fixée à 50=e unités et la hauteur et la largeur sont supposées égales. L’évolution du taux de remplissage TR du matériau en fonction de sa largeur ou de sa hauteur adimensionnée est représentée sur la figure III.58.

Figure III.57 : Morphologie modélisée du Silicium mésoporeux de type +n avec les

paramètres 2=al et 10=dl .

On constate qu’à partir d’une largeur égale à 20 unités, le taux de remplissage est quasiment constant avec une valeur moyenne de %6.4 . Variation de la porosité moyenne avec la distance interpore

Les mêmes transformations que celles dans le cas du Si poreux dopé +p sont effectuées. La valeur de la porosité obtenue en fonction de la distance interpore pour

1/5.0 ' ≤≤ Dd p est montrée sur la figure III.56. Les porosités atteignent %6.4 pour

1/ =Dd p et %24 pour 5.0/ =Dd p avec les distances interpores limites.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

287

Pour la même distance interpore, on remarque que la géométrie fractale de type +n a la plus faible porosité, comparée à celle de type +p et la géométrie PSNA (cf. figure III.56) en raison de la croissance des pores fortement anisotrope. Contrairement aux morphologies à apparences fractales, le modèle PSNA permet d’obtenir des porosités élevées grâce à l’homogénéité de la répartition des pores dans le volume.

20 40 60 80 1002

3

4

5

6

Ta

ux d

e re

mpl

issa

ge T

R ,

%

Taille adimensionnée de la boîte Lx/D=Ly/D

Figure III.58 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou

de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- +n

III.2.3. Conductivité thermique du Silicium mésoporeux

Les caractéristiques des différents échantillons fournis par le LPM, ainsi que leurs porosités sont résumées dans le tableau III.6.

La méthode de Monte Carlo présentée dans le chapitre III.1 est utilisée pour simuler le transport de phonons dans chacun des trois modèles de morphologies de Silicium mésoporeux présenté précédemment. Les deux valeurs de taille de pores ( nmD 101 = et

nmD 202 = ) sont considérées une à une. Les porosités des films étudiés sont limitées par la porosité maximale atteinte avec les trois modèles de structure poreuse %40 .

Nous avons fait plusieurs séries de calculs afin de voir l'influence de différents paramètres sur la conductivité thermique des films de Silicium mésoporeux. Les paramètres auxquels nous nous sommes intéressés sont la porosité du matériau vf , le diamètre des pores D et l'épaisseur du film e .

Tous les calculs présentés par la suite ont été effectués à la température ambiante. La frontière en abscisse 0=z est maintenue à KTp 3101, = tandis que celle en abscisse

ez = est à KTp 2902, = .

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

288

Tableau III.6 : Caractéristiques des échantillons de Silicium mésoporeux fournis par le

LPM

Epaisseurs e , nm %30=vf %54=vf %80=vf

1880 - 5640 1630 - 4700 1160 - 3290 690 7200 2000 573 5600 1620 382 4400 1120 286 2800 838 190 1400 559 95 700 279 38 200 112 19 20 56

III.2.3.1.Influence de la porosité et de la morphologie des pores

Pour étudier l'influence de la porosité sur la conductivité thermique moyenne des films, des films d'une épaisseur de nm500 avec une largeur xL et une hauteur yL variant en

fonction de la porosité mais respectant les limites 20// >DLetDL yx sont générés

avec un diamètre de pore de nm20 . Les porosités étudiées sont %20=vf , %30=vf , et %40=vf pour la morphologie PSNA ; %15=vf , %25=vf pour la morphologie de type +n ; et %20=vf , %30=vf pour la morphologie de type +p .

La figure III.59 reporte les résultats de simulation correspondants. Comme nous voyons sur cette figure :

• La porosité du film a une conséquence considérable sur la conductivité thermique. Plus la porosité augmente et plus la conductivité thermique du matériau diminue. L’évolution est plutôt exponentielle décroissante mais sur la figure à l’échelle logarithmique, elle paraît linéaire. Les mêmes tendances sont notées pour les trois morphologies simulées. Par exemple, pour le modèle PSNA, on passe de

11%20 12 −−

= = KWmk PSNAvf

à 11%40 4 −−

= = KWmk PSNAvf

; pour la morphologie de type +n ,

de 11%15 30 −−+−

= = KWmk nSivf

à 11%25 20 −−+−

= = KWmk nSivf

; et la morphologie de type +p

de 11%20 5.10 −−+−

= = KWmk pSivf

à 11%30 1.5 −−+−

= = KWmk pSivf

. Ce comportement est

expliqué par la collision phonon pores qui devient plus fréquente quand la porosité augmente.

• Pour la même taille de pores et à porosité comparable, la morphologie de type +p donne la plus faible conductivité puis le modèle PSNA et enfin la morphologie de type

+n . A titre d’exemple, 11%20 5.10 −−+−

= = KWmk pSivf

, 11%20 12 −−

= = KWmk PSNAvf

et

11%%20 27 −−+−

≈ ≈ KWmk nSivf

.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

289

• L’influence de l’arrangement des pores, donc de la morphologie poreuse, sur la conductivité thermique est significative. On constate que lorsque la structure colonnaire est faiblement ramifiée (Si de type +n ), la valeur de la conductivité thermique est plus élevée que lorsque la structure colonnaire est fortement ramifiée dans le plan perpendiculaire à la direction de croissance (Si de type +p ) ou lorsque les pores sont aléatoirement répartis dans le film (modèle PSNA).

15 20 25 30 35 400

10

20

30 PSNA Si-n+

Si-p+

C

ondu

ctiv

ité th

erm

ique

k ,

Wm

-1K

-1

Porosité fv ,%

Figure III.59 : Influence de la porosité et de la morphologie des pores sur les

conductivités thermiques obtenues par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de nm500 d'épaisseur

III.2.3.2.Influence de la taille des pores Pour étudier l'influence de la taille des pores sur la conductivité, les mêmes dimensions de la boite de simulation et les mêmes valeurs de porosité que dans le cas précédant sont reprises. Deux séries de calculs sont effectuées : la première avec des pores de nm10 de diamètre et la deuxième avec des pores de nm20 de diamètre. A cause des problèmes survenus aux centres de calcul utilisés, la variation de la taille de pores pour la morphologie +p n’a pas pu être analysée. Nous présentons uniquement les résultats obtenus avec le modèle PSNA et la morphologie de type +n sur la figure III.60.

On constate que plus la taille de pores est petite plus la conductivité est faible. Ce comportement vient du fait, qu’à porosité égale, un matériau contenant des pores de

nm10 de diamètre contient un plus grand nombre de pores que le matériau contenant des pores de nm20 de diamètre. La distance interpore est donc plus petite dans le cas des petits pores, ce qui se traduit par un libre parcours moyen phonon-pore plus petits. La résistance au transport de chaleur est accrue donc la conductivité thermique réduite. La

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

290

variation de la taille de nm10 à nm20 conduit à une diminution de la porosité de %33 pour la morphologie PSNA et de %40 pour celle de type +n .

15 20 25 30 35 400

10

20

30 D=20 nm D=10 nmSi-n+

PSNA

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, W

m-1K

-1

Porosité fv ,%

Figure III.60 : Influence de la taille des pores sur les conductivités thermiques obtenues

par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de nm500 d'épaisseur

III.2.3.3.Comparaison avec les résultats expérimentaux

Nous comparons graphiquement sur la figure III.61 les résultats de simulation, obtenus avec des pores de diamètre égal à nm10 et des pores de diamètre égal à nm20 , et les données expérimentales issues de la méthode SThM (David, 2006) et de la Spectroscopie Raman (David et al., 2005). Pour la simulation avec la morphologie +p , seuls les résultats avec une taille de pore de nm20 est présentée. Les erreurs associées à chaque méthode sont représentées par des barres d’erreurs. Notons que ces résultats correspondent à des films d’environ nm500 d’épaisseur. On peut noter que :

• Les simulations ont la même tendance que les mesures expérimentales, c’est à dire plus la porosité augmente plus la conductivité diminue.

• La conductivité thermique calculée dans le cas du Silicium mésoporeux de type +p est en très bon accord avec les mesures.

• Quant aux résultats obtenus avec la morphologie PSNA, ils sont contenus dans la fourchette des données expérimentales.

• Cependant, la morphologie de type +n donne des conductivités plus élevées que celles mesurées.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

291

Nous pouvons donc en déduire que notre modélisation du Silicium mésoporeux de type +p est une bonne approche de la structure réelle des échantillons de Silicium mésoporeux fourni par le LPM au moins pour la porosité %30=vf .

1

10

15 80706050403020

Si-p+

Calcul, D=20 nm Calcul, D=10 nm SThM-1 SThM-1 Spectroscopie Raman

Si-n+

PSNA

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, W

m-1K

-1

Porosité fv ,%

Figure III.61 : Comparaison des résultats obtenus par la méthode de Monte Carlo avec

les mesures expérimentales dans le cas de films de nm500 d'épaisseur

III.2.3.4.Influence de l’épaisseur du film

Pour étudier l'influence de l'épaisseur du film, le cas du Silicium mésoporeux modélisé par une géométrie sphérique non agglomérée a été considéré car les résultats pour les deux autres modélisations fractales n’ont pas pu être obtenus en raison des problèmes techniques survenus sur le cluster.

Le diamètre des pores est fixé à nm20 , la porosité des échantillons à %30 et la conductivité thermique pour trois épaisseurs de film différentes : nm500 , mµ1 et

mµ2 a été considérée. Les résultats obtenus ont été représentés sur la figure III.62. A titre comparatif, les résultats expérimentaux de David (2006) et David et al. (2005) sont aussi reportés sur cette figure pour des films de même porosité.

Nous constatons que la conductivité thermique augmente légèrement lorsque l’on passe d’une épaisseur de nm500 une épaisseur de mµ2 . Ce comportement est aussi visible pour les données expérimentales. Le manque de résultats, notamment sur les deux autres géométries à apparence fractales, ne permet pas de faire la comparaison entre la simulation et les mesures, en fonction de l’épaisseur.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

292

0.5 1.0 1.5 2.00

2

4

6

8

10

SThM

PSNA, D=20 nm

Con

duct

ivité

ther

miq

ue k

, W

m-1K

-1

Epaisseur du film e ,µm

Figure III.62 : Influence de l’épaisseur du film sur la conductivité thermique obtenue par

simulation avec la géométrie PSNA pour des pores de taille de nm20 et une porosité %30 . Evolution de la conductivité expérimentale en fonction de l’épaisseur du film

pour la même porosité.

Conclusion

Dans ce chapitre, nous avons modélisé la morphologie du Silicium mésoporeux avec un modèle de pores non agglomérés aléatoires (PSNA) et avec un modèle de géométrie à apparence fractale. Ensuite, les conductivités thermiques à température ambiante des matériaux générés avec ces modèles sont déterminées. L’influence importante de la taille, de la morphologie et de la fraction volumique des pores est analysée. Les résultats obtenus par simulation sont comparés avec les données expérimentales issues des matériaux réels. Nous pouvons conclure que :

• Le modèle fractal de structure poreuse appelé Two-scale donne des géométries 2D en bon accord visuel avec les images microscopiques. Ce modèle nous a permis de créer des structures 3D du Silicium mésoporeux +p et +n .

• La conductivité thermique du Silicium mésoporeux modélisé diminue lorsque la porosité du matériau augmente et lorsque la taille des pores diminue car ces variations de paramètres conduis à la diminution du libre parcours moyen des phonons (collision phonon-pore de plus en plus fréquente) donc une résistance au transport plus élevée.

• Pour la même épaisseur de film, même taille de pores et même porosité, le modèle de Silicium mésoporeux +p a la plus faible conductivité tandis que le modèle de Silicium mésoporeux +n a la conductivité la plus élevée. La morphologie PSNA donne un des résultats intermédiaires. Cette différence de conductivité est due à la morphologie différente de ces modèles : le Si- +p présente une structure colonnaire mais avec des

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

293

ramifications se développant aléatoirement dans le plan perpendiculaire à la direction du flux de chaleur, donc une section de diffusion plus élevée. La morphologie Si-

+n présente également une structure colonnaire mais avec des ramifications orientées dans la même direction du flux, d’où une section de diffusion plus faible. La morphologie PSNA, comme son nom l’indique, a une dispersion de pore aléatoire. Sa section moyenne de diffusion est plus faible que celle du modèle Si- +p , mais plus importante que celle du Si- +n .

Les résultats numériques de Monte Carlo sont en bon accord avec les résultats expérimentaux, notamment pour la géométrie fractale de type +p et la géométrie de pores non agglomérés aléatoires. Le modèle Si- +n surestime la conductivité pour toutes les porosités et les deux tailles de pores considérées.

Nous avons remarqué que la modélisation de la morphologie du Silicium mésoporeux de type +p est très proche de la morphologie réelle des échantillons du laboratoire, puisque les valeurs de conductivité thermique calculées et mesurées expérimentalement sont en très bon accord.

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

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Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux

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Conclusion générale A

298

CONCLUSION GENERALE Ces travaux permettent de mieux appréhender le transfert thermique multi-échelle dans les matériaux poreux micro et nanostructurés. Après avoir rappelé les caractéristiques du photon et du phonon, l’analogie photon/phonon a été mise en évidence à partir de la dérivation des paramètres énergétiques (énergie, flux et intensité) et de l’équation de transport de Boltzman (ETB) sous l’approximation du temps de relaxation. Par ailleurs, les limites de validité de l’ETB et de l’approximation du temps de relaxation sont mises en exergue.

Concernant le transfert radiatif monodimensionnel (transport de photons) dans les

matériaux avec interfaces de Fresnel, la méthode des ordonnées discrète (MOD) associée à une quadrature composée adaptée a été choisie parmi les méthodes de résolution de l’ETB existantes, celle-ci représentant un bon rapport précision/temps de calcul et une mise en œuvre aisée.

Nos travaux sur le verre à bulle ont permis de mettre en évidence l’importance d’u choix du modèle de fonction de phase pour mieux représenter la diffusion du matériau et identifier correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles. Une nouvelle fonction de phase dite ‘‘tronquée’’ a été proposée, elle permet d’obtenir des résultats proches de ceux issus de la modélisation des propriétés radiatives. La fonction de phase de Heyney et Greenstein utilisée classiquement dans les méthodes d’identification a conduit à un coefficient d’absorption non réaliste, plus élevé que celui du matériau dense.

Un important désaccord entre les modèles de propriétés radiatives d’un milieu absorbant poreux ou contenant des particules (théorie classique de Mie, TCM, approche en champ proche, ACP, approche en champ lointain, ACL) a été montré. Cependant, quand la porosité ou la fraction volumique des particules est faible, ils sont en bon accord entre eux à cause du coefficient d’extinction largement dominé par le coefficient d’absorption du milieu hôte. La comparaison des résultats issus de ces modèles avec les propriétés radiatives identifiées du verre à bulles, ainsi que la comparaison de la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques (obtenues avec les modèles de propriétés radiatives) et expérimentales sur les échantillons de verre à bulles ont confirmé ces résultats.

Quand la fraction volumique des particules est plus élevée, la comparaison de la transmittance et réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales sur des films de polymère contenant des microsphères a permis de montrer que l’ACL est la mieux adaptée pour modéliser les propriétés radiatives de ces matériaux. La TCM conduit à une forte surestimation de la réflectance et une sous estimation de la transmittance. L’écart entre les modèles est dû au faite que la TCM ne prend pas en compte l’influence de l’absorption du milieu hôte sur les propriétés radiatives des microsphères. En utilisant l’ACL, il est montré que les films contenant des microsphères K20 (plus grosses et ayant une paroi plus épaisse) donnent plus de transmittance et moins de réflectance que ceux contenant des microsphères S38.

Concernant le transfert conductif, une nouvelle méthode de Monte Carlo est élaborée en s’inspirant du principe de la méthode de Monte Carlo en régime permanant établie pour le transport de photons. Un nouveau schéma de collision a été introduit, permettant ainsi de satisfaire la conservation de l’énergie durant l’interaction à trois phonons. Cette nouvelle méthode a été choisie pour modéliser le transport de phonons dans le film mince Silicium nanoporeux en raison :

• de son adaptabilité aux morphologies complexes des poreux ; • du gain de temps de calcul par rapport aux méthodes de Monte Carlo existantes en

régime transitoire.

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Conclusion générale A

299

La géométrie poreuse a été modélisée, dans un premier temps avec un modèle 3D de pores sphériques non agglomérés répartis aléatoirement (PSNA) en raison de sa simplicité de mise en œuvre, et ensuite à partir d’un modèle fractale 3D permettant d’avoir des morphologies plus réalistes, proches de celle du Silicium nanoporeux (morphologies Si- +p et Si- +n ). Avec la nouvelle méthode de Monte Carlo élaborée dans ce travail, une analyse fine du transport de phonons au sein de ces matériaux a pu être effectuée pour la première fois. Il est montré que :

• Plus les pores sont petits ou plus la porosité est élevée (la distance inter pore se trouve réduit dans ce deux cas) plus la conductivité thermique est faible à cause des collisions phonon-pore de plus en plus fréquentes ;

• La morphologie Si- +p a la plus faible conductivité thermique comparée à celle Si- +n et à la géométrie PSNA. En effet, elle présente des ramifications de pores se développant dans le plan perpendiculaire à la direction du flux de chaleur, donc une section de collision plus élevée. La morphologie Si- +n a la conductivité la plus élevée en raison de la croissance des pores le long de la direction du flux de chaleur présentant ainsi une section de diffusion plus faible.

• Comparés aux données expérimentales obtenues à partir de la Microscopie thermique à sonde locale et de Spectroscopie de Raman, les résultats de simulations, notamment la structure Si- +p et PSNA, sont en bon accord au moins pour le film de porosité de %30 .

Ainsi à partir de nos travaux concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux

microstructurés, et de l’analogie phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche du transfert conductif dans les nanoporeux. Cette méthode Monte Carlo présente un fort potentiel, elle ouvre de nombreuses perspectives, elle permettra notamment de modéliser le transport de phonon dans de nouveaux matériaux nanostructurés tel que les films à très faible constante diélectrique nommés Ultra Low-K ou encore les matériaux nanoporeux à base de Silice appelés Super-isolant. Elle permettra également de modéliser le transport de phonons dans des matériaux à géométrie complexes.

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Annexes A

300

ANNEXES

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Annexes A

301

Annexe A : CHAMPS ELECTROMAGNETIQUES EXPRIMES EN SERIE DE FONCTIONS HARMONIQUES SPHERIQUES Les composantes des champs incidents et diffusés suivantes, exprimées en série de fonctions harmoniques sphériques, sont tirées de l’ouvrage de Bohren et Huffman (1983) pages 102-103 :

• Composantes transversales des champs incidents :

( ) [ ]∑∞

=−=

10'cos,,

nnnnnni jE

rqrE ψϑψπϕϕθθ (A.2)

( ) [ ]∑∞

=−=

10'sin,,

nnnnnni jE

rqrE ψϑψπϕϕθϕ (A.3)

( ) ( )rEqrH ii ,,tan,, 0 ϕθµω

ϕϕθ θθ = (A.4)

( ) ( )rEqrH ii ,,cot,, 0 ϕθµω

ϕϕθ ϕϕ −= (A.5)

• Composantes transversales des champs diffusés :

( ) [ ]∑∞

=−=

10'cos,,

nnnnnnnns bjaE

rqrE ξπξϑϕϕθθ (A.6)

( ) [ ]∑∞

=−=

10'sin,,

nnnnnnnns jabE

rqrE ξπξϑϕϕθϕ (A.7)

( ) [ ]∑∞

=−=

1'sin1,,

nnnnnnnns ajbE

rrH ξπξϑϕ

µωϕθθ (A.8)

( ) [ ]∑∞

=−=

1'cos1,,

nnnnnnnns ajbE

rrH ξϑξπϕ

µωϕθϕ (A.9)

Avec: ( )

( )112

0 ++=

nnnjEE nn ;

)(cosθππ nn = et )(cosθϑϑ nn = les fonctions angulaires dérivées du polynôme de Legendre d’ordre 1 par θπ sin/1nn P= et θϑ ddPnn /1= ;

)( 0rqnn ψψ = et )( 0rqnn ξξ = les fonctions de Riccati-Bessel (Abramowitz et Stegun, 1972) associées aux fonctions de Bessel de première espèce, nj , de seconde espèce ny et de troisième espèce, 1nh (ou fonction de Hankel) ;

)(' ρξ la dérivée de )(ρξ par rapport à l’argument ρ ; ω la fréquence angulaire de l’onde ;

λπ /2 00 nq = le vecteur d’onde dans le milieu hôte ; r la distance (par rapport au centre de la particule) à laquelle les champs incidents et diffusés sont évalués ;

na et nb les coefficients de Mie. Ils sont déterminés en satisfaisant les conditions aux limites imposées aux interfaces entre le noyau et sa couche externe )( 2 rear = :

0)( 21 =∧− rEE aa et 0)( 21 =∧− rHH aa (A.10)

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Annexes A

302

et celles imposées aux interfaces entre la couche externe du noyau et le milieu environnant la particule )( 1 rear = :

0)( 1 =∧−+ rEEE ais et 0)( 1 =∧−+ rHHH ais (A.11)

2aE et 2aH désignent les champs à l’intérieur du noyau ; 1aE et 1aH les champs totaux dans la couche externe du noyau. Ces champs sont donnés par :

[ ]∑∞

=−=

1

11

112

nnennonna NjdMcEE (A.12)

[ ]∑∞

=+−=

1

11

11

22

nnonnenna NjcMdEmH

µω (A.13)

[ ]∑∞

=−+−=

1

21

21

11

111

nnennonnenonna NjwMvjgNMfEE (A.14)

[ ]∑∞

=−+−−=

1

21

21

11

11

11

nnonnennonnenna NjvMwNjfMgEmH

µω(A.15)

où noM 1 , noN 1 , neM 1 , et neN 1 sont des vecteurs harmoniques. Leurs expressions sont détaillées dans l’ouvrage de Bohren et Huffman (1983). Les exposants sur ces vecteurs harmoniques désignent le type de la fonction de Bessel associée à chaque vecteur. L’exposant 1 se réfère à la fonction de Bessel, nj ; 2 à la fonction de Bessel, ny ; et 3 à la fonction de Hankel, 1nh (Abramowitz et Stegen, 1970).

Les conditions aux limites (A.10) et (A.11) conduisent à un système de huit équations avec huit inconnus : na , nb , nc , nd , nf , ng , nv , et nw . L’expression résultante pour les coefficients na et nb sont :

[ ][ ] )()(//ˆ

)()(//ˆ

101101010

101101010aqqrnaqnmnDaqaqaqnmnDa

nnn

nnnn

−−+−+=

ξξψψ (A.16)

[ ][ ] )()(//ˆ

)()(//ˆ

101101001

101101001aqaqaqnnmGaqaqaqnnmGb

nnn

nnnn

−−+−+=

ξξψψ (A.17)

Avec : [ ]

[ ])(/)(1)(/)(')(ˆ

1111

111111aqaqA

aqaqArqDDnnn

nnnnn ψχ

ψχ−

−= (A.18)

[ ][ ])(/)(1

)(/)(')(ˆ1111

111111aqaqB

aqaqBaqDGnnn

nnnnn ψχ

ψχ−

−= (A.19)

[ ] [ ])(/)(')(/)()()()(

212112121221

212221aqaqmaqaqaqDm

aqDmaqDmAnnnnn

nnn ψχψχ −

−= (A.20)

[ ] [ ])(/)(')(/)()()()(

212122121222

211222aqaqmaqaqaqDm

aqDmaqDmBnnnnn

nnn ψχψχ −

−= (A.21)

où λπ /2 11 mq = ; λπ /2 22 mq = .

)(ρnD est la dérivée logarithmique de la fonction de Riccati-Bessel )(ρψ n définie par : [ ]

)()(')(ln)(

ρψρψ

ρρψρ

n

nnn d

dD == (A.22)

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Annexes A

303

ρρχρχρχ )()()(' 1

nnn n−= − (A.23)

Si 21 aa = ou 21 mm = , les coefficients na et nb se réduisent à leurs expressions usuelles dans le cas d’une particule homogène (Bohren et Huffman, 1983).

Pour le calcul des coefficients na et nb , nous utilisons les techniques suggérées par Wiscombe (1979, 1980), Bohren et Huffman (1983) afin de préserver la signification numérique des résultats et d’économiser le temps de calcul surtout pour le cas des grosses particules.

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Annexes A

304

Annexe B: ALIGNEMENTS DU MONTAGE BRDF/BTDF Parmi les procédures expérimentales, l’alignement du montage BRDF/BTDF est le plus délicat et la précision des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles en dépend.

L’alignement à l’intérieur du spectromètre est réalisé automatiquement à l’aide d’un laser interne incorporé. Par contre, pour la partie BRDF/BTDF, l’alignement est à la charge de l’expérimentateur.

Pour effectuer l’alignement du montage goniométrique, nous utilisons le laser HeNe interne du spectromètre qui suit le même parcours que le faisceau infrarouge. On commence par aligner l’axe de rotation du bras du goniomètre de façon à ce qu’il coïncide avec l’axe optique du faisceau incident. Ensuite, à l’aide du trépied du goniomètre réglable en hauteur du goniomètre, la planéité du plateau goniométrique est réglée pour que la rotation du bras portant l’ensemble miroir de collection et détecteur soit dans un même plan lequel coïncide avec l’axe optique du laser interne. Une fois le bras du goniomètre aligné, on passe à l’alignement du miroir-détecteur, il est effectué dans la direction du faisceau incident. L’inclinaison du miroir, la hauteur et l’entraxe du détecteur sont réglé afin que le laser soit bien focalisé au centre de la cellule de détection. La dernière étape consiste à régler la perpendicularité du plan de l’échantillon par rapport au faisceau incident. Pour ce faire, on met un miroir plan (la face réfléchissante du miroir est normal au laser incident) à la place de l’échantillon puis on tourne le bras goniomètre (seulement une rotation de l’ensemble miroir-détecteur mais pas le porte échantillon car il est indépendant de la rotation du bras) vers l’arrière d’un angle de °= 170θ . Il suffit alors d’orienter l’échantillon (le miroir plan) à l’aide des vis de réglages pour que le faisceau laser soit focalisé au centre de la cellule de détection. Ces étapes constituent les procédures d’alignement déjà décrit en détail dans les travaux de thèse de Luis (1999) et Doermann (1995). Notons que tous les travaux de thèse antérieurs utilisant ce banc expérimental ont été consacrés à l’étude de matériaux fortement poreux sur lesquels les réflections aux interfaces sont négligeables. Lors des essais de mesures avec des échantillons ayant des surfaces polies, nous avons

constaté que les mesures, plus particulièrement les réflectances, sont très sensibles au moindre défaut d’alignement de l’échantillon par rapport au faisceau incident et par rapport au zéro du bras du goniomètre. Ce problème peut être dû au fait que le faisceau infrarouge et le laser interne n’ont pas exactement le même axe optique. Pour optimiser les mesures, trois étapes de réalignement sont nécessaires : d’abord, la correction du zéro du bras goniométrique, ensuite, l’optimisation de l’entraxe Détecteur-MS4 et, enfin, la correction de la perpendicularité du plan du porte échantillon par rapport au faisceau incidents. Ce réalignement est effectué dans le noir directement avec le faisceau infrarouge du spectromètre en utilisant une carte optique infrarouge. B.1- Zéro du bras goniomètrique La méthode utilisée par la suite est basée sur la valeur du pic de l’interférogramme. Le diaphragme de la source utilisé est le 12 −cm . La figure B.1 montre les signaux de base détectés avant l’étape d’alignement décrit ci-dessus en fonction de la rotation du bras du goniomètre et pour quelques valeurs de l’entraxe mirroir-détecteur, noté f (figure B.2). Nous voyons que le signal maximal n’est pas dans la direction d’incidence du faisceau (0° du bras goniomètre). Ce problème induit une surestimation de la réflectance. Dans ce cas la réflectance peut dépasser %100 pour un échantillon fortement réfléchissant (un miroir par exemple).

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Annexes A

305

Pour éviter ce problème, après l’alignement décrit précédemment, il faut réajuster le zéro du goniomètre en faisant tourner le bras de °+°− 5.15.1 à .La position du bras correspondant à l’amplitude du signal maximal sera pris comme angle 0°du goniomètre.

Figure B.1 : Signaux de base détectés en fonction de l’angle de rotation du bras pour différentes valeurs de l’entraxe MS4-détecteur, f , (cf. légendes en mm). Avant alignement

zéro du bras goniométrique

B.2- Entraxe détecteur-MS4

Signal [u. a]

0

2

4

6

8

10

-1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5Angle de rotation du bras [°]

138 140 142 144146 148 150 154

Figure A.2 : Bras goniométrique montrant l’ensemble porte échantillon, échantillon, miroir MS4 et Détecteur.

Détecteur

Miroir sphérique MS4 Porte -échantillon

Echantillon f

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Annexes A

En pratique, il est difficile de placer précisément le détecteur à la distance focale 4MSf du miroir sphérique. Pour ce faire, il est nécessaire de déplacer le détecteur suivant l’axe optique du faisceau d’abord en s’approchant puis en reculant le détecteur jusqu’à ce que le signal mesuré soit maximal (le montage dispose d’une vis de réglage du déplacement détecteur-MS4).

Différentes distances entre le détecteur et le miroir MS4 sont considérées au tour de la valeur de la distance focale ( mmf MS 1504 = ). Les résultats sont montrés dans la figure Figure B.3. Ils montrent que :

• Au delà de la focale, 4MSff > , le signal présente un creux formant un M et centré dans la direction °= 0θ (on peut imaginer que c’est l’image d’un des trous des miroirs dans le spectromètre, cf. Partie II, Chapitre II.3). Ce type de signal n’est pas du tout souhaitable pour les mesures bidirectionnelles. L’allure non symétrique des courbes est due à une partie du faisceau cachée par le détecteur quand on fait tourner le bras dans les directions négatives ( °< 0θ ).

• En amont de la focale, le faisceau suit une répartition gaussienne centré dans la direction °= 0θ , il atteint son amplitude maximale juste avant la focale mmff MS 24 ±≈ . Aucune image d’un trou n’apparaît.

Cette analyse montre que l’entraxe f optimal est de mmff MS 24 ±≈ . Alors après chaque alignement du montage BRDF/BTDF, l’étude de l’entraxe n’est plus obligatoire, il suffit de placer le détecteur à la distance mmf MS 1504 = de MS4 avec une incertitude de

mm2± .

Figuredifféren

B.3 - OrthQuand l’écpar rapport doit être réa

Signal [u.a]

-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0

Angle de rotation du bras [°]

142mm 144mm 146mm 148mm 150mm

152mm 154mm 156mm

0

2

4

6

8

306

B.3 : Signaux de base détectés en fonction de l’angle de rotation du bras pour tes valeurs de l’entraxe MS4-détecteur, f . Après alignement du zéro du bras

goniométrique

ogonalité du porte échantillon hantillon est réfléchissant, il est indispensable de bien ajuster sa perpendicularité au faisceau incident pour ne pas fausser les mesures de réflectance. Cette étape est lisée après les deux précédentes (§ B.2 et B.3).

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Annexes A

307

Pour cela, on place un miroir plan à la place de l’échantillon, puis on fait tourner le bras du goniomètre vers la position d’un angle de °170 en arrière. Puis, on fait tourner petit à petit le porte échantillon suivant la rotation rotation ),( yx de la Figure B.4 jusqu’à la détection du signal de base maximal (intérférogramme). On retourne alors le porte échantillon de °− 5 , c’est à dire dans le sens contraire de la première rotation. Cette position est le zéro du porte échantillon.

Ensuite, un réglage suivant l’axe de rotation ),( zx (Figure B.4) est effectué jusqu’à ce que l’amplitude maximale de l’interférogramme est atteinte.

Ces nouveaux réglages permettent d’optimiser l’alignement du banc de mesure de

transmittance et de réflectance bidirectionnelle. Enfin, pour quantifier l’erreur due à l’alignement du banc, cinq différentes campagnes de mesures sont effectuées, chacune est basée sur un nouveau alignement décrit ci-dessus.

échantillon

diaphragme

diaphragme

x y

x z

x

y

z

Figure B.4 : Vue détaillée du porte échantillon montrant ses différents axes de rotations

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Annexes A

308

Annexe C : QUADRATURE DE MESURE DE TRANSMITTANCE ET DE REFLECTANCE BIDIRECTIONNELLES Quadrature 24 directions pour la mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles (Nicolau,1994)

Direction, i Angle de mesure,

deg,iθ ii cos θ=µ Poids de la quadrature, iw∆

1 0.000 1.000000 2.46 x 10-4 2 1.850 0.999479 7.05 x 10-4 3 3.320 0.998322 1.60 x 10-3 4 4.920 0.996315 2.39 x 10-3 5 6.793 0.992976 3.04 x 10-3 6 7.985 0.990304 3.49 x 10-3 7 9.362 0.986680 3.72 x 10-3 8 16.441 0.959112 6.57 x 10-2 9 31.579 0.851919 0.14718 10 48.003 0.669092 0.21576 11 64.735 0.426806 0.26518 12 81.569 0.146618 0.29103 13 98.431 -0.146618 0.29103 14 115.265 -0.426806 0.26518 15 131.997 -0.669092 0.21576 16 148.421 -0.851919 0.14718 17 163.559 -0.959112 6.57 x 10-2 18 170.638 -0.986680 3.72 x 10-3 19 172.015 -0.990304 3.49 x 10-3 20 173.507 -0.992976 3.04 x 10-3 21 175.080 -0.996315 2.39 x 10-3 22 176.680 -0.998322 1.60 x 10-3 23 178.150 -0.999479 7.05 x 10-4 24 180.000 -1.000000 2.46 x 10-4

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Annexes A

309

Annexe D: CARACTERISATION DES INDICES OPTIQUES D.1 TRANSMITTANCE ET REFLECTANCE A TRAVERS UN FILM Considérons la configuration présentée sur la figure D.1. Le film d’épaisseur e est soumis à un rayonnement incident unitaire de longueur d’onde λ . Quand le film est mince ( λ∼e ), la transmittance, T , et la réflectance, R , à travers lui peuvent être affectées par l’interférence des ondes. Il est nécessaire de prendre en compte la différence de phase entre deux ondes transmises en deux différents point de la même surface, δ telle que rcoseq~ θδ = . Dans ce cas, R et T pour un angle d’incidence iθ par rapport à la normale à l’interface sont données par : (Brewster, 1992)

2Ffilmi r)(R =θ

(D.1) 2

)( Ffilmi tT =θ

(D.2)

où :

[ ][ ]rF

envFenv

Fenv

FenvF

film coseq~jexprrjexprr

δ21

2

00

00−⋅+

−+=

→→

→→ (D.3)

[ ][ ]rF

envFenv

rFenv

FenvF

film coseq~jexprrcoseq~jexptt

θ21 00

00−⋅+

−⋅=

→→

→→ (D.4)

Avec :

Fjir → le coefficient de réflexion de Fresnel pour un rayonnement se propageant

dans le milieu i pour le j . Il est relié à la réflectivité de Fresnel jir → (cf. chapitre

II.1) par : 2F

jiji rr →→ = ;

Fjit → le coefficient de transmission de Fresnel pour un rayonnement se

propageant dans le milieu i pour le j . Il est relié à la réflectivité de Fresnel jir → (cf.

Partie II, chapitre II.1) par : jiF

ji rt →→ −= 12

;

λκπ /)(2~00 jnq += le vecteur d’onde complexe dans le film

00 κjn + l’indice de réfraction complexe du film

rθ l’angle de réfraction dans le film, relié à l’angle d’incidence iθ par

ienvr sinnsinm θθ =0

envn l’indice de réfraction du milieu environnant ;

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Annexes A

310

0 indique le film ;

env indique le milieu environnant.

)(T iθ

)(R iθ

iθiθ

e

λ,incidenteonde

000 κjnm +=

envn

envn

Figure D.1 : Réflectance et transmittance d’une onde incidente sur un film

D.2 DETERMINATION DES INDICES OPTIQUES PAR ANALYSES ELLIPSOMETRIQUES L’ellipsométrie est une méthode d’analyse optique basée sur le changement de polarisation de la lumière lors d’une réflexion en incidence oblique sur une surface plane.

Considérons une onde plane arrivant sur un échantillon plan. Une partie de l’onde est transmise ou absorbée à travers la surface, une autre partie est réfléchie (cf. figure D.2). Le champ électrique iE de l’onde incidente possède deux composantes : l’une, p,iE , parallèle au

plan d’incidence, l’autre, s,iE , perpendiculaire au plan d’incidence.

La modification du champ électrique après réflexion sur l’échantillon peut être représentée par deux coefficients agissant sur chacune des composantes du champ :

Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation parallèle au plan d’incidence est :

pjpp err δ~~ = ;

(D.5)

Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation perpendiculaire au plan d’incidence est :

sjss er~r~ δ= . (D.6) Les deux coefficients sr~ et pr~ sont complexes. Leur module ( )sp r~etr~ représente la

modification apportée à l’amplitude de la composante du champ, et leur phase, pδ et sδ , le retard introduit par la réflexion.

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Annexes A

311

iE rE p,iE p,rE

s,rE s,iE

plan d’incidence

échantillon Figure D.2 : Réflexion d’une onde incidente sur l’échantillon

s,rE

p,rE

Ψ

Θ ε

sr

pr

Figure D.3 : Rotation du champ électrique réfléchi par l’échantillon

Après réflexion sur l’échantillon, l’extrémité du vecteur champ électrique parcours une ellipse (cf. figure D.3) que l’on peut caractériser par deux paramètres :

L’ellipticité ε qui est donnée par le rapport du grand axe et du petit axe de l’ellipse, Ψtan est lié à ce rapport.

L’angle de rotation Θ entre le grand axe et l’axe de polarisation p , ∆ est lié à cet angle de rotation.

Où Ψtan représente le rapport des modules des coefficients de réflexion, sp δ−δ=∆ est la différence de phase introduite par la réflexion.

Pour un échantillon supposé plane, homogène, optiquement lisse, d’épaisseur infinie, nous pouvons écrire le rapport entre le coefficent de réflexion polarisé pr~ et sr~ en fonction des paramètres ellipsométriques Ψ et ∆ :

∆⋅Ψ== is

p etanr~r~

R~

(D.7)

Avec :

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Annexes A

312

p,p,env

p,p,envpjpp mnmn

er~r~0

0+−

== δ et s,s,env

s,s,envsjss mnmn

er~r~0

0+−

== δ ;

ienvs,env cosnn θ= et ienvp,env cos/nn θ= ;

rs, cosmm θ= 00 et rp, cos/mm θ= 00

envn l’indice du milieu environnant l’échantillon ( envn est réel). 000 κ+= jnm l’indice complexe de l’échantillon. iθ l’angle d’incidence (cf. figure D.2) tandis que rθ l’angle de réfraction. iθ et rθ sont reliés par la loi de Snell-Descartes :

rienv sinmsinn θ=θ 0 (D.8)

En utilisant (D.5) et (D.6), les paramètres Ψ et ∆ peut être directement reliés à la constante optique de l’échantillon :

ii tanR~R~sin)(j)(n)(m θ⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛+−+θ=ωκ+ω=ω 2

2

000 111 (D.9)

La relation (D.7) est constituée de 2 inconnues. Alors, une loi de dispersion diélectrique )( ωε résultant de la superposition de 7 oscillateurs de Lorentz est utilisée :

[ ]( )∑

=∞

ω−ω−+ε=ωκ+ω=ωε

7

122

200

k kk

kjBE

A)(j)(n)(

(D.10)

avec ε la permittivité diélectrique relative ( )200 κ+ jn , et λπ=ω /c2 l’énergie du photon incident ( est la constante de Planck divisée par π2 , c la vitesse de la lumière, et λ la longueur d’onde). 05412.=ε∞ . Les valeurs des 7 triplets kkk E,B,A ( kA : amplitudes, en

( )2eV ; kB : termes d’atténuation, en eV ; et kE : énergies de résonance des phonons, en eV ) caractérisant les 7 oscillateurs de Lorentz sont tabulées ci-dessous :

k m, µλ kA kB kE 1 7.235 0.00128 0.01 0.17155 2 8.840 0.001215 0.01218 0.14041 3 9.360 0.008552 0.008544 0.13261 4 10.929 0.000349 0.006429 0.11357 5 12.470 0.000313 0.005921 0.099538 6 14.236 0.000382 0.009003 0.087191 7 21.148 0.002206 0.007944 0.058693

Les mesures éllipsométriques Infrarouges effectuées sur les échantillons de borosilicate d’épaisseurs mm.70 et mm2 fournit les courbes spectrales ( )Ψ λ et ( )∆ λ (figures D.4 et D.5). Comme les courbes issues des deux échantillons sont très semblables, nous pouvons faire une évaluation des spectres )(n λ0 et )( λκ0 sur l’échantillon d’épaisseur mm2 seul.

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Annexes A

313

6 8 10 12 14 16 18

5

10

15

20

25

30

35

40 échantillon, e=2 mm échantillon, e=0.7 mm

Cou

rbe

Ψ

longueur d'onde λ, µm

Figure D.4 : Courbes )( λΨ , caractéristiques des deux échantillons de Borosilicate

d’épaisseur différente.

6 8 10 12 14 16 18

0

20

40

60

80

100 échantillon, e=2 mm échantillon, e=0.7 mm

Cou

rbe

∆(λ)

longueur d'onde λ, µm

Figure D.5 : Courbes )( λ∆ , caractéristiques des deux échantillons de Borosilicate

d’épaisseur différente.

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Annexes A

314

Un ajustage des courbes éllipsométriques expérimentales avec les relations (D.7) et (D.8) permet de trouver les constantes optiques )(n λ0 et )( λκ0 présentées sur les figures D.6 et D.7.

6 8 10 12 14 16 18

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

Indi

ce d

e ré

frac

tion

n

longueur d'onde λ, µm

Figure D.6 : Indice de réfraction spectral identifié du verre de borosilicate

6 8 10 12 14 16 18

10-2

10-1

100

Indi

ce d

'abso

rptio

n κ

longueur d'onde λ, µm

Figure D.7 : Indice d’absorption spectral identifié du verre de borosilicate

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FOLIO ADMINISTRATIF

THESE SOUTENUE DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

NOM : RANDRIANALISOA DATE de SOUTENANCE : 04 Décembre 2006 (avec précision du nom de jeune fille, le cas échéant) Prénoms : Jaona Harifidy TITRE : TRANSFERT THERMIQUE PAR RAYONNEMENT ET CONDUCTION DANS LES MATERIAUX POREUX MICRO ET NANOSTRUCTURES. ANALOGIE TRANSFERT DE PHONONS ET DE PHOTONS. NATURE : Doctorat Numéro d'ordre : 06 ISAL Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civil et Acoustique de Lyon (MEGA) Spécialité : Thermique et Energétique Cote B.I.U. - Lyon : / / / et bis CLASSE : RESUME : L’objectif de cette thèse est de modéliser et de mieux comprendre le transfert thermique multi-échelle au sein de matériaux micro et nanoporeux. Les deux modes de transfert de chaleur conduction et rayonnement sont modélisés à partir de l’équation de transport de particules de Boltzman (ETB) par l’intermédiaire de l’analogie entre le photon et le phonon. Pour le transfert radiatif monodimensionnel, l’ETB est résolue par la méthode des ordonnées discrètes (MOD) basée sur l’utilisation d’une quadrature composée adaptée (QCA) afin d’obtenir une répartition directionnelle précise des intensités. Les propriétés radiatives du milieu homogène équivalent associé au milieu réel, intervenant dans l’ETB sont déterminées par des modèles de diffusion simple et indépendante appelés théorie classique de Mie (TCM), approche en champ lointain (ACL) et approche en champ proche (ACP) d’une part, et caractérisées par une méthode inverse d’identification des paramètres d’autre part. Les applications concernent deux types de matériaux différents : du quartz fondu contenant une faible fraction volumique de micro-bulles et des films de polymère contenant différentes concentrations de microsphères creuses. Ces matériaux sont caractérisés par une forte absorption aux longueurs d’onde infrarouge. La validité des méthodes est vérifiée par la comparaison des résultats issus des modèles avec des mesures expérimentales de transmittance et de réflectance hémisphériques. Si la concentration de particules est faible, les différents modèles de propriétés radiatives sont en bon accord entre eux et avec les résultats expérimentaux, dans le cas contraire, il est mis en évidence que l’ACL est la mieux appropriée. A partir de notre connaissance concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux microstructurés, et de l’analogie phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche du transfert conductif dans les matériaux nanoporeux. Cette thèse est la première analyse permettant une modélisation fine du transport d’énergie phononique au sein d’un film de Silicium contenant des pores nanométriques. Les pores contenus dans le film étant de forte concentration et d’orientation très anisotropes, aucune des méthodes de résolution de l’ETB existantes n’est adéquate. Une nouvelle méthode de Monte Carlo en régime permanent et en trois dimensions est développée pour simuler directement le transport de phonons (conduction thermique) dans ce matériau. La morphologie nanoporeuse est modélisée, dans un premier temps, comme une répartition aléatoire de pores sphériques non agglomérés dans le volume et dans un second temps par un modèle fractal, Two-scale modifié, plus proche de la structure réelle. Les résultats de modélisation sont comparés avec les données expérimentales de la littérature. Cette méthode de Monte Carlo a permis de mettre en évidence l’influence de la taille, de la fraction volumique et de la morphologie des pores. Elle présente un fort potentiel, elle permettra notamment de modéliser le transport de phonon dans les matériaux diélectriques cristallins à géométries complexes. MOTS-CLES : matériau micro et nanoporeux, propriétés radiatives, milieu absorbant, temps de relaxation, collision de phonon, transfert thermique, Equation de transport de Boltzman, simulation de Monte Carlo, Silicium, Quartz fondu, film de polymère, microsphères de verre creuses Laboratoire (s) de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL) de l’Institut National des Sciences Appliquées (INSA) de Lyon, UMR- CNRS 5008 Directeur de thèse: Mme Dominique BAILLIS (MCF INSA de Lyon, HDR) Composition du jury : D. BAILLIS, P. ECHEGUT, F. ENGUEHARD, J.J. GREFFET, D. LEMONNIER et M. RAYNAUD