Propriétés optiques

Les mesures optiques :

un outil essentiel pour

l’exploration des structures électroniques

Hamiltonien d’interaction

Négligé :Effets non-linéaires

Jauge de Coulomb :

∇ . A= 0 ⇒ [ A , p ]= 0

H = H 0emA . p

H =p2

2m V r e

2m p . A A . p e2

m2A2

Règle d’Or de Fermi

• Etat initial état final Ef > Ei

• Perturbation dépendant du temps

∣ i ⟩ ∣ f ⟩h t

Probabilité de transition Pfi

h t = e−iωt h eiωt h

H = H 0 h t { ∣n ⟩ } : H 0∣n ⟩ = En ∣n ⟩

ψn t =∣n ⟩ e−iE n t / ℏ ψ t =∑

n

an t ψ n t

ωmn= Em− E n / ℏ

...Règle d’Or de Fermi...

i ℏ ∂ψ∂ t= H ⇒

∂am∂ t

= − iℏ ∑n

an ⟨m ∣h∣ n ⟩ eiωmn t

• Système préparé à t < 0 dans l’état

pour t faible, seul a une valeur notable.

∣i ⟩an 0 = δni ∣ai∣

∂a f∂ t

≈ − iℏh fi e

iω fi t

...Règle d’Or de Fermi...

a f =−iℏ∫0

th fi e

iω fi t ' dt '

P fi =∣h fi ∣

2

ℏ2 ∣ 1 − ei ω fi ω t

ω fi ω 1 − e

i ω fi−ω t

ω fi − ω∣

2

ω fi=ω

...Règle d’Or de Fermi...

émission absorption

P fi=∣h fi ∣

2

ℏ2∣ 1 − e

i ω fi− ω t

ω fi −ω∣

2

=∣h fi ∣

2

ℏ2 sin [ ω fi− ω t / 2 ]ω fi− ω / 2

2

∣ h fi ∣2

ℏ2 sin [ ω fi− ω t / 2 ]ω fi−ω / 2

2

∣ h fi ∣

2

ℏ2 2 π ℏ t δ E fi− E

Terme d’absorption

...Règle d’Or de Fermi...

dP fi

d t= 2 π

ℏ∣h fi∣

2 δ E fi − E

dP fi

d t∝ ∣ ⟨ f ∣eiq .r A0.p∣ i ⟩ ∣2 δ E fi − E

h= em[ ei q .r −ωt A0 . p e−i q .r − ωt A0

¿ . p ]

⟨ f ∣eiq .r A0.p∣ i ⟩ = A0 .∫u f¿ e−i k f .r

ei q. r p ui ei k i . r d 3 r

= A0 . ∫ ei k i q− k f .ru f¿ p ui ℏ k i∫ e

i k i q−k f .r u f

¿ ui d3 r

Taux d’absorption

• : périodicité du réseau Φ r

∫ ei k .r Φ r = ∑R∫

maille R

eik .r Φ r

¿ ∑R

eik .R∫WS ei

k .r ' Φ r '

Conservation du vecteur d’onde

r ' = r − R

∀ R0∈ RD :∑

R

eik . R R0 =∑

R

eik .R

2 cas :

∑R

eik .R = 0 intégrale nulle

∀ R0∈ RD :eik . R0= 1⇒ k∈ RR

k⊂1 ère ZB ⇒ k = 0 et ∑R

eik .R = N

Conservation du vecteur d’onde

N δk ,0

Transitions verticales

Les transitions optiques sont verticales semi-conducteur à bande interdite directe (sinon, processus du 2nd ordre impliquant des phonons)

q= 2 πλ

<< k i , f de l ' ordre de2 πa

m a ~ 3 nm

k f = k i qN δk ,0

Règles de sélection

P fi ∝

∣V A0 . 1OMEGA ∫WS u f¿ p ui ∣2

δ k i− k f δ ω fi −ω

Lois de conservation

Conservation de l’énergie

Conservation du vecteur

d’onde

• Avant :

• Après :

K i = q ∑BV

k vK f = k f ∑

BV

k v − k i

= 0

K f = K i

Etats joints

• Modèle atomique

⟨ f ∣ e [ H , X ]∣ i ⟩ = E f − E i ⟨ f ∣ e X ∣ i ⟩

¿ ⟨ f ∣ eℏipx ∣ i ⟩

Transition dipolaires électriques

limk 0

ω= 0

Spectre de phonons

Spectre de phonons

• 3 branches acoustiques :

translations du solide

3 branches optiques peu disperséesE

Intégrales où le paramètre pertinent est h

E k = Ec k − Ev k = hν

∫B k ρk d n k =∫ d hν ∫{E = hν }

B k ρkd n−1σ∣ ∇k E ∣

=∫ d hν B hν ∫{E = hν }

ρkd n−1σ∣∇ k E ∣

Expression habituelleDensité

d’états joints

Densité d’états joints

Dj(E)

Transitions entre bandes isotropes

Ec k = Ec ℏ2

2 mck 2

Ev k = E v −ℏ2

2 mvk2

E k = Ec k − E v k = hν

E k = E g ℏ 2

2 mrk2 1

mr= 1mc 1mv

Dj(E) : « formule habituelle » avec mr

Transitions entre bandes isotropes

Ec k = Ec hν − E g mrmc

Ev k = E c − hν − E g mrmv

Population des niveaux

•Une transition est possible si :- Etat de départ occupé fi (Ei)

- Etat d’arrivée vide [ 1 – ff (Ef) ]

-Au total, facteurfi (Ei) [ 1 – ff (Ef) ]

A l’équilibre thermodynamique :

Sous excitation :

fi = ff = f

≠¿¿

fc fv

≠¿¿

Quasi-niveau de Fermi

• Les électrons sont en équilibre entre eux

e = Fc est défini

• Les trous sont en équilibre entre eux

h = Fv est défini

MAIS : Fc Fv

f c , v [ Ec ,v k ] =1

1 exp β [ Ec ,v k − Fc ,v ]

diffusion du potentiel chimique

μ ≠ μMétaux ferromagnétiques

rcv , sk = Bcv f c 1− f v

émission spontanée

émission stimulée

rvc k = Avc f v 1− f c Dp hν

rcv k = Acv f c 1− f v D p hν

absorption Densité photons

Acv, Avc, Bcv : coeffs d’Einstein

Modèle d’Einstein

• Bilan détaillé :

D p hν d hν =V

2π 3× 2× 4πk2 dk × 1

eβhν − 1

Bose

E = h ν =ℏ ω et ω= cnk ⇒ E = ℏ c k / n

d nh ν = ℏ c dk Milieu dispersif !

D p hν = 8πnν 2

hc3

1

eβhν − 1

d nhν d hν

Relations d’Einstein

2 polarisationsV = 1

D p hν = 8π n3 ν2

hc3

1

e βhν − 1Bilan :

AvcBcv

eβhν −AcvBcv= eβhν − 1

e βhν − 1 Dp

∀ T :

Avc = Acv et Bcv = 8πn3 ν2 / hc3 Acv

Relations d’Einstein

• Bande de fréquence étroite : on néglige la variation de l’indice

rvc= rcv rcv , s Indép. T

ra k = rvc k − rcv k

ra k = Avc f v − f c D p hν S- 1 J.S - 1 J- 1

Taux global d’absorption à l’énergie h ?

Taux net d’absorption

A k fixé :

Ra =∫ Avc f v − f c D p hν ρk dn k

¿∫ Avc f v − f c D p hν D jE dE

D p hν = N hν δ E − hν Nb photonsd’énergie hv

S-1

Absorption optique

• Bandes isotropes• Lumière d’énergie h

Ra , hν = Avc , hν f v − f c hν N hν D j ,hν

Pabs / unité de volume=Ra h ν

V

P inc / unité de surface =N h ν S × c

n× 1 s

S

i.e. Dj / unité de volume

* unité de surface de puits

Coefficient d’absorption

α hν = puissance absorbée / unité de volume∗¿puissance incidente / unité de surface¿

α=Ra / V

Nnc

α hν = ncAvc , hν f v − f c hν D j , hν

¿ α0 hν f v− f c hν

α0 hν =ncAvc , hν D j , hν ∝ hν − EG

1/2À 3 D :

Expérience d’absorption : fc ~ 0 , fv ~ 1

À 2 D : α0 hν = cte

Coefficient d’absorption

Densité « volumique »

Pabs=−P x dx − P x

S dx

P inc= P x / S

Coefficient d’absorption (3D)

α=−P x dx − P x

P x dx=− 1

P x dPdx

P x =P 0 e−αx

Puissance absorbée /

unité de volume :

Puissance incidente /

unité de surface :

α hν =α0 hν f v− f c hν =− g hν

fv > fc : > 0 P x = P 0 e−αx

fv < fc : < 0

Inversion de population

Emission stimulée et gain optique

Absorption – émission stimulée

P x = P 0 egx

f c− f v hν ≥ 0

« Quasi-niveaux de Fermi dans les bandes »

1

1 e β [ Ec, hv − F c]≥ 1

1 eβ [E v, hv − F v ]

eβ [ Ev , hv− F v]≥ e

β [E c, hv− F c]

Condition de Bernard et Durrafourg

• Inversion de population :

Ev ,hv − Ec , hv F c− F v ≥ 0 ⇒ F c− F v≥ hνMaurice Bernard

−ℏ2

2ddx

1m∗ z

ddz

χ z V z χ z = E χ z

Cas simple : puits carrés, masse isotrope

Ec k // = Enℏ2

2 mck //

2

k //2 = k x

2 k y2

Puits quantiques

k c,//= k v,// = k

Ec k − E v k = E =h ν

D j E =mrπ ℏ2

Y E − E g

Puits quantiques

α2D hν = α02D f v − f c hν =− g hν

hν = f v et f c , g hν

Excitons : paires électron-trou liées, Eexc = Eg - El

Puits quantiques

g = O pour h < Eg Gain maximum à h = Eg