Mise en suspension par laser de poussières … environ une douzaine d’année pour le tritium....

Université de la Méditerranée | Aix-Marseille II ________________________________________________________

THESE Exemplaire provisoire

Aude VATRY

Pour obtenir le grade de

DOCTEUR EN SCIENCES DE L’UNIVERSITE DE LA MEDITERRANEE AIX-MARSEILLE II

Mise en suspension par laser de poussières générées lors du fonctionnement des

réacteurs de fusion

Discipline : Sciences des Matériaux Ecole Doctorale : Physique et Sciences de la Matière

Composition du Jury :

Khaled HASSOUNI (Rapporteur) Florence GARRELIE (Rapporteur) Jean-Yves NATOLI François GENSDARMES Christian GRISOLIA (Directeur de thèse) Philippe DELAPORTE (Directeur de thèse)

Table des matières

Introduction

Chapitre 1 : Contexte

1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks 1.1.1 Agrégats 1.1.2 Couches et flakes 1.1.3 Débris 1.1.4 “Fuzz” de tungstène 1.1.5 Gouttelettes

1.2 Problèmes liés aux poussières 1.2.1 Accident 1.2.2 Fonctionnement normal

1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER 1.3.1 Limites fixées pour ITER 1.3.2 Contraintes liées à l’installation

1.4 Solutions proposées 1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés 1.4.2 Avantage du procédé laser 1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit

1.5 Synthèse

Chapitre 2 : Etude bibliographique sur les mécanismes d’éjection des particules induit

par laser

2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel 2.1.1 Absorption et processus d’interaction 2.1.2 Diffusion de la chaleur 2.1.3 Mécanismes d’ablation 2.1.3.1 processus thermiques et mécaniques 2.1.3.2 processus photochimiques 2.2 Interaction laser-particule

2.2.1 Généralité sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique 2.2.2 Particules sphériques diélectriques

2.2.3 Particules sphériques conductrices 2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats 2.3 Interaction particule-substrat 2.3.1 Force de Van der Waals 2.3.2 Autres forces 2.4 Mécanismes d’enlèvement des particules par laser 2.4.1 Irradiation direct 2.4.1.1 Ejection mécanique 2.4.1.2 Mécanismes d’interface particule-substrat 2.4.1.3 Ablation directe de la particule

2.4.2 Onde de choc

Chapitre 3 : Description des systèmes modèles et situations étudiées

3.1 Production de particules modèles 3.1.1 Par décharge plasma

3.1.2 Par ablation laser 3.2. Préparation et caractérisation des échantillons modèles 3.2.1 Procédés (protocole) de dépôt des particules sur le substrat 3.2.1.1 Substrats 3.2.1.2 Dépôt par ablation laser 3.2.1.3 Dépôt par spin-coating

3.2.2 Caractérisation des dépôts 3.2.2.1 Dépôts de particules de graphite 3.2.2.2 Dépôts de particules de tungstène ou autres métaux 3.3 Moyens mis en œuvre pour l’étude 3.3.1 Lasers 3.3.2 Mise en forme et manipulation du faisceau 3.3.3 Imagerie 3.3.4 Dispositif de mesure d’efficacité

3.3.5 Collection des espèces éjectées

Chapitre 4 : Etude de l’éjection des particules de carbone

4.1 Influence du substrat sur l’éjection des particules de carbone 4.1.1 Influence des propriétés optiques et thermique du substrat 4.1.2 Endommagement du substrat

4.1.3 Validation avec un substrat de CFC 4.2 Influence des paramètres laser 4.2.1 Longueur d’onde 4.2.2 Durée d’impulsion 4.3 Etude des produits d’ablation 4.3.1 Dynamique d’éjection 4.3.2 Collection 4.4 Comparaison avec les particules provenant de Tore Supra 4.5 Synthèse

Chapitre 5 : Etude des polluants métalliques et dérivés

5.1 Particules d’oxyde de tungstène 5.2 Fins agrégats de tungstène

5.2.1 Influence de la longueur d’onde 5.2.2 Ejection 5.2.3 Discussion sur les mécanismes

5.3 Poudre de tungstène 5.4 Gouttelettes de Tungstène

5.4.1 Observations préliminaires 5.4.2 Influence des paramètres laser

5.4.2.1 Influence de la longueur d’onde 5.4.2.2 Influence de la durée d’impulsion

5.4.3 Collection des particules 5.4.4 Discussion et analyse des processus thermiques 5.4.5 Interface particule-substrat 5.4.6 Onde de choc

5.4.7 Synthèse

Chapitre 6 : Nouveau mécanisme d’éjection : Force électrostatique

6.1 Calcul du rendement quantique des métaux 6.1.1 Absorption des photons dans le matériau

6.1.2 Excitation des électrons dans le matériau 6.1.3 Trajet des électrons vers la surface et franchissement de la surface 6.1.4 Estimation de l’émission des photoélectrons 6.2 Comparaison expérimentale pour plusieurs métaux6.3 Estimation de la force électrostatique

6.3.1 Forces d’adhésion 6.3.2 Conservation de la charge de la particule 6.3.3 Vitesse de sortie des électrons 6.3.4 Force électrostatique

6.4 Synthèse

Chapitre 7 : Enlèvement de particule par onde de choc

7.1 Onde de choc générée dans l’air 7.2 Onde de choc générée dans le substrat

Conclusion

Annexe A : Résolution numérique de l’équation de la chaleur

Annexe B : Propriétés des matériaux

Bibliographie

1

Introduction

Les ressources en énergie de notre planète ne sont malheureusement pas infinies, en

revanche nos besoins sont de plus en plus élevés. Il est donc important de se tourner vers le

développement de nouveaux moyens de production d’énergie à partir de ressources

jusqu’alors très peu utilisées. Ces nouvelles sources doivent, dans l’idéal, produire une grande

quantité d’énergie avec un minimum de matière première. L’énergie nucléaire est une des

sources offrant les meilleurs rendements, c’est pour cela que les industries électronucléaires

sont de nos jours très développées. Les réacteurs exploités actuellement utilisent la réaction de

fission de noyaux atomiques. Malheureusement ces réactions génèrent de nombreux déchets

radioactifs ayant une période très longue, de l’ordre de la centaine d’année, ce qui engendre

des problèmes de stockages important. Le deuxième type de réaction nucléaire est la fusion

qui se produit à partir de deux noyaux légers qui s’assemblent pour former un noyau plus

lourd. Parmi ces réactions, la plus rentable énergétiquement est celle qui fait intervenir deux

isotopes de l’hydrogène, le deutérium et le tritium : D + T � 4He (3,52 MeV) + neutron

(14,06 MeV). Les déchets ainsi générés ont une période de radioactivité beaucoup plus

courte, environ une douzaine d’année pour le tritium. Pour le moment ce type de réaction

n’est pas utilisés à l’échelle industrielle, les moyens permettant la fusion nucléaires sont en

cours de développement et sont un sujet important de la recherche scientifique actuelle.

Pour amorcer une réaction de fusion thermonucléaire, il faut une agitation thermique et

une pression telles que la matière est alors sous forme de plasma. Les deux méthodes

principales utilisées pour contrôler ce milieu de réaction sont, le confinement inertiel et le

confinement magnétique. La configuration la plus prometteuse à ce jour permettant la fusion

par confinement magnétique, est celle des réacteurs de type « tokamak ». Un projet

international rassemble les ingénieurs et scientifiques de nombreux pays pour mettre en

commun leurs recherches dans le domaine et construire un grand tokamak appelé ITER

(International Thermonuclear Experimental Reactor).

Dans les tokamaks, le confinement du plasma est réalisé grâce à un champ magnétique

produit à la fois par des bobines, et par des courants induits circulant dans le plasma.

Cependant, ce confinement n’est pas parfait et lors d’évènements plasma « anormaux » des

quantités importantes d’énergie peuvent s’échapper du piège magnétique. Ces fuites violentes

sont alors absorbées par la première enceinte matérielle rencontré par le plasma, appelée

2

composants face au plasma. Les flux thermique reçu par ces matériaux sont donc très

important, typiquement de quelques MW m-2, et entraine leur érosion physique ou chimique.

Ces espèces érodées se redéposent à différents endroits de la machine sous forme de

poussières, c'est-à-dire couche co-déposée ou particules mobiles. Les poussières seront donc

composées des matériaux qui constituent les composants face au plasma, à savoir pour ITER:

tungstène, béryllium, et également carbone pour les premières années de fonctionnement. Ces

poussières sont susceptibles d’entrainer de nombreuses difficultés pour le bon fonctionnement

du tokamak et la sécurité des personnes environnantes. Les tokamaks actuels sont de taille

suffisamment réduite, et les évènements plasma sont assez courts, pour que les effets

indésirables soient facilement gérables. Cependant dans un tokamak de la taille d’ITER, et

avec l’allongement de la duré des décharges, ces difficultés vont devenir de véritables

problèmes de sureté.

Dans le premier chapitre le contexte et la problématique de notre étude sont introduits.

Les mécanismes de formation des poussières sont détaillés, ainsi que les exigences et les

contraintes du nettoyage requis. Ceci nous permet de comprendre les avantages de la

technique de nettoyage par laser et la pertinence de son étude.

Le second chapitre présente les connaissances théoriques requises pour cette étude.

Les principes fondamentaux de l’interaction laser-matière y sont présentés, ainsi que les

éléments théoriques sur l’adhésion particulaire et les mécanismes d’éjection de particule par

laser.

Dans le chapitre 3, le cadre théorique de l’étude est décrit. Ainsi la préparation des

différents échantillons nécessaires à l’étude y est expliquée, et les dispositifs expérimentaux et

moyens de caractérisation y sont présentés.

Le chapitre 4 est focalisé sur les résultats obtenus lors du travail sur les particules de

carbone. Ce chapitre expose les efficacités d’enlèvement, le mécanisme d’enlèvement et la

caractérisation de la dynamique d’éjection pour ce type de particule.

Le chapitre 5 traite lui des polluants métalliques et dérivés. Le métal considéré à ce

stade de l’étude est le tungstène ou oxyde. Nous verrons que la forme des particules a une

grande influence sur les mécanismes d’éjections et donc sur l’efficacité du nettoyage par

laser.

Le chapitre 6 présente la démonstration d’un nouveau mécanisme physique expliquant

l’éjection par laser, et ceci dans le cas très particulier des gouttelettes métallique. Le travail

expérimental de ce chapitre a porté sur quatre métaux différents.

3

Le dernier chapitre présente les études qui ont porté sur l’enlèvement des particules

par onde de choc induite par laser. Ce procédé se révèle efficace notamment dans le cas du

nettoyage des castellations.

Les résultats obtenus lors de ces travaux permettent d’améliorer les connaissances sur

les mécanismes d’enlèvement de particules absorbantes par laser. Ces résultats sont

indispensables pour la mise en œuvre d’une application et intéressant d’un point de vue

fondamental.

5

Chapitre 1

Contexte de l’étude

Sommaire ___________________________________________________________________________

1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks

1.1.1 Agrégats 1.1.2 Couches et flakes 1.1.3 Débris 1.1.4 “Fuzz” de tungstène 1.1.5 Gouttelettes

1.2 Problèmes liés aux poussières

1.2.1 Accident 1.2.2 Fonctionnement normal

1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER

1.3.1 Limites fixées pour ITER 1.3.2 Contraintes liées à l’installation

1.4 Solutions proposées

1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés 1.4.2 Avantage du procédé laser 1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit

1.5 Synthèse

________________________________________________________

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L’ETUDE

6

1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks

Pendant le fonctionnement normal d’un tokamak, le plasma de bord n’est pas

parfaitement confiné magnétiquement, il entre donc en contact avec les parois de l’enceinte.

Ces interactions conduisent à différents processus d’érosion des matériaux, tel que la

pulvérisation physique par bombardement ionique (sputtering) [1], ou l’érosion chimique [2].

Cependant, ce sont les évènements anormaux qui sont les principales causes de

production de particules dans la machine [3]. Ces évènements indésirables peuvent être : les

instabilités du plasma de bord spécifique au régime de confinement mode H appelés ELMs

(Edge Localized Mode) [4], les pertes de contrôle de l’équilibre vertical du plasma appelées

VDEs (Vertical Displacement Event) [5], les pertes violentes de confinement du plasma

appelées disruptions ou les arcs électriques se formant entre le plasma et la paroi. Ils

entrainent un très bref et très violent dépôt d’énergie sur les parois et notamment sur les

composants face au plasma (CFPs), ayant pour effet une érosion très importante de ces

matériaux tel que leur ablation par fusion, sublimation ou éjection de débris micrométriques

[6].

Les produits de cette érosion, après avoir été soumis aux phénomènes complexes de

transport, forment des poussières et des redépôts [7]. Les poussières qui sont considérées dans

cette étude sont celles susceptibles de sortir de l’enceinte en cas de rupture de confinement,

soit les poussières de taille allant de 10 nm jusqu’à 100 µm. Les formes de ces poussières

peuvent être très diverses. Les seuls matériaux envisagés (au début de cette thèse) pour

interagir avec le plasma dans ITER sont le carbone, le tungstène, le béryllium. Ainsi les

particules que nous étudierons particulièrement sont les particules constituées de carbone et

de tungstène ; le béryllium étant écarté pour des questions de sécurité et de santé.

1.1.1 Agrégats

De nombreux tokamaks, tel que Tore Supra [8], TEXTOR [9], JET [10] ou ASDEX-

Upgrade [11], sont pourvus de CFPs constitués de matériaux à base de graphite. Les

observations de poussières collectées dans ces tokamaks montrent qu’elles sont composées en

partie d’agrégats carbonés, formées de particules primaires sphériques de taille nanométrique.

Plusieurs mécanismes expliquent la formation de ces particules primaires. La

sublimation des CFPs va créer une vapeur sursaturée chargée de précurseurs en Cn ou Cn±

(clusters moléculaires ou ioniques) qui, une fois injectés dans le plasma de bord, vont se


7

condenser et croître en particules solides sphériques. L’hydrogène thermalisé sortant du

plasma va induire l’érosion chimique du carbone des parois et conduire à l’injection

d’hydrocarbures dans le plasma. Ils sont des précurseurs possibles puis aux particules

sphériques après fragmentation par des électrons, polymérisation et multiples collisions. Le

plasma de bord facilite les phénomènes de nucléation et de croissance, car il y a une

concentration de neutres élevée dans cette zone du plasma ; sa densité électronique est faible

(~ 1017 m-3) et la température électronique est inférieure à 5 eV ; il y a donc un nombre très

élevé d’interaction ions-molécules. Une fois formées, ces particules primaires coalescent entre

elles et parfois aussi avec d’autres impuretés métalliques, pour donner naissance à des

agrégats macroscopiques (figure I1).

FIG. I1 – Image MEB d’une particule de carbone collectée dans TEXTORE, composée de

plusieurs particules primaires agglomérées [12].

1.1.2 Couches et Flakes

Une grande partie de la matière érodée tend à se redéposer en couches, appelées

couches co-déposées, dans les zones froides du tokamak, c'est-à-dire les zones non exposées

au plasma. Ces dépôts sont stratifiés, car ils se forment au fur et à mesure des évènements

plasmas.

Pendant le fonctionnement de la machine, ces couches co-déposées subissent

d’importantes contraintes mécaniques et thermiques qui les fragilisent, réduisent leur

adhérence, et entrainent parfois leur écaillement (figure I2). Les morceaux de couche ainsi

détachés sont très peu épais et leurs formes rappellent celles de flocons, d’où leur nom de

flakes. Les particules résultantes de ce phénomène constituent une part importante des

poussières de tokamaks.


8

FIG. I2 – Dépôts carbonés et flakes présents sur les tuiles du limiteur pompé toroïdal de Tore

Supra en 2007

1.1.3 Débris

L’érosion macroscopique entraine l’apparition de particules irrégulières telles que des

fibres ou des débris, qui sont également collectées en grand nombre dans les tokamaks [13].

Elles sont directement arrachées à la paroi par contraintes mécaniques et thermiques. Parmi

ces débris, certains dont l’épaisseur n’est que de quelques centaines de nanomètres, sont

directement dus au détachement de la paroi elle-même, leurs propriétés morphologiques

peuvent être similaires aux flakes. Certains gaz présents dans la machine, tel que l’hélium ou

le tritium (qui se désintègre en hélium), peuvent faire cloquer les parois de tungstène, et

produire ce type de particules [14]. Certains débris sont également produits pendant les

opérations de maintenance.

FIG. I3 – Image MEB de particules collectées dans Tore Supra en 2000


9

1.1.4 " Fuzz" de tungstène

Le tungstène est un matériau largement étudié dans les conditions d’ITER. Il a été mis

en évidence en laboratoire, la formation de nanostructures appelées "fuzz" sur les cibles de

tungstène, sous bombardement d’ions d’Hélium avec une énergie comprise entre 25 et 60 eV

[15]. Ces nanostructures fragilisent la surface et sont une source potentielle de poussières.

Leurs grandes porosités offrent une surface spécifique très étendue susceptible d’entrainer une

rétention de tritium importante.

FIG. I4 – Image SEM de tungstène après 1h d’exposition à 1120 K, l’énergie d’impacte est

d’environ 40 eV.

1.1.5 Gouttelettes

Les arcs électriques ou tous autres évènements anormaux entrainant des bains de

fusion sur les parois métalliques vont provoquer la projection de gouttelettes, qui seront

composées d’un seul métal, le plus souvent du tungstène. Ce type de particules a été

largement étudié dans le tokamak ASDEX Upgrade dont les CFPs sont principalement en

tungstène [16], mais elles ont été observées dans la plupart des tokamaks métalliques [9, 10].

La taille moyenne de ces gouttelettes est d’environ 5 µm, et leur surface est très lisse.

FIG. I5 – Image MEB de gouttelettes de tungstène collecté dans ASDEX Upgrade


10

Les différents travaux menés sur l’observation et l’analyse des poussières collectées

dans les tokamaks mettent en évidence que les poussières peuvent être de types extrêmement

variés. Leurs compositions, leurs formes et leurs tailles peuvent être très différentes en

fonction des zones de collection et des matériaux utilisés dans les parois des machines. Il est

difficile de simuler ou prédire avec exactitude quels types de particules seront créés dans

ITER. Cependant, grâce aux nombreuses observations expérimentales que nous fournissent

les réacteurs existants, certaines prévisions peuvent être faites.

1.2 Problèmes liés aux poussières

De nombreuses études ont été menées sur les conséquences potentielles de la présence

de ces poussières dans les réacteurs de fusion. Il a été mis en évidence qu’elles pourraient être

à l’origine de nombreuses perturbations, que ce soit lors d’évènements accidentels, mais aussi

lors du fonctionnement normal des installations.

1.2.1 Accidents

Les poussières présentes dans l’enceinte d’un tokamak peuvent rendre plus dangereux

certains évènements accidentels tels qu’une entrée d’eau ou d’air.

Dans le tokamak ITER, les poussières seront chargées en tritium et activées, elles

constitueront donc des espèces mobiles radioactives. Il sera important de les garder en

quantité raisonnable, car en cas d’entrée d’air dans l’enceinte elles pourraient s’échapper,

entrainant une contamination extérieure. Les entrées d’air peuvent également provoquer

l’explosion des poussières [17,18], à l’image des accidents qui ont pu se produire dans les

mines, ou dans les silos à grains. En effet, certaines poussières étant très poreuses, elles ont

une surface spécifique très importante. Elles sont donc très réactives avec l’oxygène de l’air.

Dans ces conditions, elles deviennent un carburant idéal, le dioxygène de l’air est lui un bon

comburant, et les sources d’étincelles dans un réacteur, que ce soit thermique, mécanique ou

électrostatique, sont nombreuses [7]. Toutes les conditions sont ainsi réunies pour créer une

explosion et donc une perte de confinement par endommagement de la machine.

Les fuites d’eau deviennent elles aussi très problématiques. Les poussières peuvent

également réagir de manière importante en présence d’eau et de chaleur amenant à une

production d’oxyde et d’hydrogène :


11

Wn + H2O � WnO + H2

Be + H2O � BeO + H2

Ce risque implique d’ailleurs une vigilance particulière pour les « surfaces chaudes »

de l’enceinte, car l’hydrogène est un gaz explosif en présence d’oxygène et sa formation en

grande quantité s’avèrerait dangereuse.

1.2.2 Fonctionnement normal

Les poussières ont aussi des conséquences néfastes sur le fonctionnement normal du

réacteur. Elles peuvent notamment venir polluer les miroirs de diagnostics.

Les couches co-déposées perturbent également les opérations de contrôle thermique

essentielles, effectuées par mesure infrarouge. Leur mauvaise adhérence réduit le transfert

thermique, elles apparaissent donc comme des points chauds, qui perturbent fortement le

diagnostic des CFPs.

Il a également été mis en évidence, dans le tokamak TEXTOR notamment, que

certaines poussières pouvaient être à l’origine de perturbation de stabilité du plasma et de la

perte de son confinement [12].

1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER

Dans le cadre du projet ITER, de nombreuses décisions ont été prises pour résoudre

les problèmes que pourraient engendrer les poussières. Des limitations ont donc été fixées, et

de nombreuses études sont menées pour rendre possible le respect de ces limites tout en

prenant en compte les nombreuses contraintes du réacteur ITER.

1.3.1 Limites fixées pour ITER

Il est très important de connaître et de définir les quantités de tritium et de poussières à

partir desquels les risques, décrit précédemment, deviennent critiques. Pour cela plusieurs

études ont été réalisées et ont menées à la définition de limites [19].

Les études de l’impact sur l’environnement en cas d’accident ont amené à choisir deux

limitations importantes pour éviter d’être obligé d’évacuer les populations voisines. Il a été

déterminé que la quantité de tritium devait rester en dessous du kilogramme dans l’enceinte,

et la limite administrative a été fixée à 700 g. La deuxième limitation porte sur la quantité


12

globale de poussières à ne pas dépasser dans l’ensemble de l’enceinte. Administrativement

elle a été fixée à 670 kg.

De plus, des limitations spécifiques et très restrictives sont fixées à cause de la

possible formation d’hydrogène sur les surfaces chaudes. Pour fixer cette limite, il a été

estimé que 2,5 kg est la quantité maximum d’hydrogène acceptable ; en cas d’explosion, elle

serait sans conséquences sur l’intégrité de l’installation. Pour ce calcul, on suppose

l’oxydation totale du béryllium à la température de 400°C, et de 600 °C pour le carbone. A

partir de ces données, il a été déterminé que le seuil critique à ne pas dépasser sur les surfaces

chaudes est de 6 kg de poussières de chaque matériau, c'est-à-dire carbone, tungstène et

béryllium.

Il est ainsi indispensable de développer un dispositif pour collecter les poussières afin

de maintenir leur quantité en dessous de ces limites. Les zones les plus problématiques vont

être les surfaces chaudes, car d’après certaines études, la quantité critique de 6 kg de

poussières de carbone pourrait être atteinte sur ces surfaces en quelques dizaines de décharges

seulement (Q=10, durée de décharge 400s) [19].

1.3.2 Contraintes liées à l’installation

Les contraintes liées à l’environnement ITER sont nombreuses. Le tritium présent

dans la chambre à vide la rend inaccessible à l’intervention humaine. Ainsi tous les systèmes

utilisés devront être pilotés à distance. Les conditions d’utilisation de ces différents futurs

dispositifs sont présentées dans le tableau I1 [20], mais sont encore amenés à évoluer dans la

suite de la mise en place du projet ITER.

L’environnement sous lequel devra se faire ces interventions sera très dépendant du

temps qui les séparera du dernier évènement plasma. En effet, si l’intervention doit être

réalisée régulièrement, elle devra être effectuée sans perte du conditionnement de la machine,

qui est trop coûteuse en temps. Les contraintes sont alors extrêmement exigeantes, car le

dispositif permettant la maintenance doit pouvoir être efficace sous des pressions très faibles

et doit pouvoir supporter des radiations et des températures élevées (~ 200 °C). En revanche

pour des opérations moins fréquentes, elles pourront avoir lieu durant les périodes de

maintenance avec des conditions d’intervention beaucoup moins contraignantes.


13

TAB. I1 – Prévision des conditions environnementales pour les opérations d’inspection et de

maintenance dans ITER

1.4 Solutions Proposées

L’objet de notre étude est la recherche d’une solution aux problèmes de poussières

évoqués précédemment. Pour positionner cette étude, il faut connaître les différentes solutions

proposées, ainsi que le contexte technologique de notre solution.

1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés

De nombreux travaux sont menés sur la recherche d’une solution de mise en

suspension et de récupération des poussières de Tokamak.

Dans le tableau I2, les méthodes de détritiation ne sont pas répertoriées. Elles sont

nombreuses, mais leur objectif est de traiter les couches déposées et non les poussières.

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16

1.4.2 Avantages du procédé laser

Cette prospection des différents procédés de mise en suspension et de collection des

poussières révèle que les solutions développées sont nombreuses, cependant aucune de ces

solutions ne se démarque vraiment des autres pour apparaître comme la véritable bonne

solution pour le moment.

L’étude que nous allons entreprendre pour résoudre ce problème de mise en

suspension et de collection des poussières de tokamak, se porte vers le procédé de nettoyage

par laser car il présente de nombreux avantages. Ce procédé est déjà utilisé avec succès dans

de nombreux domaines, tel que la microélectronique [29], le nettoyage d’optique, et la

décontamination dans l’industrie du nucléaire [30], des brevets ont même déjà été déposés

[31].

Le nettoyage par laser présente l’avantage intéressant de ne pas générer de déchets

secondaires, contrairement à d’autres méthodes proposées. Il n’induit pas de modification de

la surface traitée, et le faisceau peut être injecté de l’extérieur du réacteur. Enfin, la

sécurisation du personnel engendré par l’absence totale de contact direct avec la surface

contaminée et un contrôle à distance du processus constitue un avantage primordial. Ces

nombreux atouts ont déjà amené à la réalisation d’étude du procédé laser en tant que méthode

de détritiation [32].

Le nettoyage effectué avec un laser peut se révéler très efficace et complet si les

paramètres laser sont bien choisis. Il peut être embarqué sur un robot, car le faisceau peut être

guidé par une fibre optique. Ainsi, le laser devient suffisamment flexible pour permettre le

traitement de surfaces difficiles d’accès, telles que les interstices qui se trouvent entre les

castellations.

1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit (LASK)

Dans l’objectif de réaliser à l’intérieur de l’enceinte de Tore Supra, des inspections et

des opérations de maintenance pilotées à distance, un bras robot articulé est développé à

l’IRFM (CEA Cadarache). Il est appelé AIA (Articulated Inspection Arm) [33].

Le LASK est un des dispositifs qui pourra se brancher sur le bras robot, et ainsi

embarquer un système laser dans le réacteur [34]. Le laser restera à l’extérieur de la chambre

à vide et le faisceau laser sera guidé par fibre optique. Ce dispositif répond à des contraintes


17

extrêmement strictes pour pouvoir être utilisé lors des arrêts brefs de la machine, en

conservant son conditionnement ; il peut ainsi supporter des pressions très faibles allant

jusqu’à 10-6 Pa et des températures élevées de 200°C.

Une deuxième version du LASK est également en cours de développement, avec des

contraintes relâchées. Le but de ce deuxième dispositif est de permettre son utilisation pour

des opérations s’effectuant lors d’arrêts plus longs de la machine, lorsque le réacteur est sous

pression atmosphérique.

FIG. I6 – Vue 3D du LASK (a), et du LASK V2(b).

1.5 Synthèse

Le procédé de nettoyage par laser semble être une méthode prometteuse pour la mise

en suspension des particules dans les tokamaks. Cependant les mécanismes physiques

d’enlèvement de particules par laser ne sont pas encore bien identifiés, notamment pour les

particules de matériaux carbonés ou métalliques. En effet, si les nombreuses études sont

parvenues à mettre en évidence les mécanismes d’éjection des particules diélectriques, au

contraire pour les particules absorbant le faisceau laser, les mécanismes d’éjection restent

méconnus.

Connaître les mécanismes physiques à l’origine de l’éjection des particules est

nécessaire afin d’optimiser la mise en suspension par laser tout en garantissant l’intégrité du

substrat. Ceci permettra ensuite de définir un moyen adapté pour la collection de ces

particules.

(b) (a)


18

19

Chapitre 2

Etude bibliographique sur les mécanismes d’éjection des particules induits par laser

Sommaire ___________________________________________________________________________

2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel

2.1.1 Absorption et processus d’interaction 2.1.2 Diffusion de la chaleur 2.1.3 Mécanismes d’ablation 2.1.3.1 processus thermiques et mécaniques 2.1.3.2 processus photochimiques

2.2 Interaction laser-particule

2.2.1 Généralités sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique 2.2.2 Particules sphériques diélectriques

2.2.3 Particules sphériques conductrices 2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats

2.3 Interaction particule-substrat

2.3.1 Force de Van der Walls 2.3.2 Autres forces

2.4 Mécanismes d’enlèvement des particules par laser

2.4.1 Irradiation direct 2.4.1.1 Ejection mécanique 2.4.1.2 Mécanismes d’interface particule-substrat 2.4.1.3 Ablation directe de la particule 2.4.2 Onde de choc _________________________________________________________________________

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE

20

La physique de l’interaction laser-particule-substrat est complexe et dépend de

nombreux éléments tels que : les paramètres laser, les caractéristiques du substrat et les

caractéristiques des particules.

Il est important de connaître dans un premier temps les phénomènes physiques qui se

produisent lors de l’interaction laser-matière, pour ensuite comprendre le cas particulier de

l’interaction laser-particule-substrat.

Les forces d’adhésion qui s’appliquent entre la particule et le substrat doivent être

estimées, pour en déduire la force nécessaire à l’éjection de cette particule et le mécanisme

physique à l’origine de ce détachement particule-substrat.

Nous verrons dans ce chapitre que le laser impulsionnel est le plus adapté à

notre application, car il permet le dépôt d’une très forte intensité lumineuse, tout en ayant une

zone thermiquement affectée assez faible, de l’ordre de quelques micromètres.

2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel

L’interaction laser-matière dépend très fortement des paramètres lasers, dont les

principaux sont la longueur d’onde et la durée d’impulsion, l’intensité et les caractéristiques

spatiales et temporelles du faisceau.

Dans le cadre de notre étude, les durées d’impulsion laser principalement utilisées

seront dans le régime nanoseconde, car nous verrons que c’est le plus approprié à notre

application ; cependant les régimes ultra-courts présentent également des propriétés

intéressantes que nous exploiterons pour mener l’étude des mécanismes d’éjection, et qui

seront détaillés par la suite.

La densité surfacique d’énergie est un paramètre important qui caractérise l’interaction

pour un laser donné. Elle est nommée fluence et s’exprime en Joules ou milli-Joules par

centimètre carré. La fluence correspond au nombre de photons reçus par unité de surface du

matériau.

2.1.1 Absorption et processus d’interaction

L’interaction laser-matière dépend non seulement des paramètres laser, mais

également de la nature du matériau cible. La microstructure et la composition chimique du

matériau vont déterminer les paramètres essentiels dont dépend l’absorption du faisceau.


21

Le premier paramètre important est le coefficient d’absorption � du matériau, qui peut

être obtenu à partir de son indice optique complexe, iknn +=~ , avec la formule :

( )las

lask

λ

λπα

4= (2.1)

A partir de ce coefficient, une première longueur caractéristique de l’interaction laser-

matière peut être calculée, c’est la profondeur de pénétration optique du faisceau : 1−= ααL .

Cette longueur définie l’épaisseur, donc le volume, dans lequel se dépose l’énergie lumineuse.

Lors d’une irradiation laser, une partie de l’énergie du faisceau est réfléchie, tandis que

l’autre est absorbée. Dans le cas d’un matériau homogène, l’énergie lumineuse absorbée par

unité de volume est -�I. L’absorption du faisceau dans le matériau selon la profondeur z, est

souvent modélisée par une distribution d’énergie lumineuse suivant la loi de Beer-Lambert :

( ) ( ) ( ) ( )zIRzIzI lasabs αα −−=−= exp01exp)( (2.2)

Iabs étant l’énergie lumineuse absorbée par le matériau et R le coefficient de réflection du

matériau. Ce modèle stationnaire constitue une simplification du cas réel.

Au niveau microscopique le modèle de Drude est le plus couramment utilisé ; il basé

sur l’hypothèse que ce sont les électrons libres qui absorbent les photons. Le coefficient

d’absorption � peut ainsi être considéré comme la section efficace d’absorption d’un photon

par un électron. Ces électrons redistribuent ensuite leur énergie dans les autres degrés de

liberté du solide par des processus collisionnels. Les temps de relaxation électron-phonon sont

de l’ordre de quelques picosecondes, et varient selon les matériaux.

Lors de l’interaction laser-matière en régime nanoseconde, le transfert d’énergie entre

les électrons et les atomes peut être considéré comme instantané, deux processus d’interaction

sont alors identifiés. Lors d’un rayonnement ultraviolet, des processus photochimiques

peuvent être générés dans certains cas, et ils seront détaillés par la suite. Les processus

thermiques sont les processus dominants, ainsi en régime nanoseconde, le laser est très

souvent assimilé à une source de chaleur.

Lors de l’interaction laser-matière en régime femtoseconde, le transfert d’énergie

s’effectue différemment. En effet dans ce cas, la durée d’impulsion est plus courte que la

durée de relaxation des électrons, ainsi le transfert d’énergie s’effectue d’abord en totalité vers

les électrons, avant que ceux-ci n’aient le temps de la transmettre au réseau du matériau. On a

donc un état hors-équilibre entre les électrons et les ions du matériau, qui favorise les

processus électroniques. On voit ainsi apparaître des effets multi-photoniques, lors desquels


22

un électron absorbe un deuxième photon avant d’avoir eu le temps de relaxer l’énergie du

premier.

2.1.2 Diffusion de la chaleur

Pour connaître la distribution spatiale et temporelle de la température induite par le

laser dans un matériau homogène et isotrope, il faut résoudre l’équation de la chaleur. Par

souci de simplification, il est souvent considéré que le faisceau est à dépendance uniquement

radiale, ainsi le système est à géométrie cylindrique et l’équation générale est :

( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )[ ]trzTTtrzQt

trzTTCT p ,,,,

,,κρ ∆+=

∂

∂ (2.3)

T est la température, z la profondeur dans le matériau, r la dépendance radiale par rapport au

centre du faisceau. �(T), Cp(T) et �(T) sont les caractéristiques du matériau, respectivement la

densité, la chaleur spécifique et la diffusivité thermique.

Q(z,r,t) est le terme source de l’équation qui représente le dépôt d’énergie lumineuse

du faisceau. D’après l’équation 2.2, dans le cadre d’un dépôt d’énergie qui suit la loi de Beer-

Lambert, ce terme peut être exprimé par :

( ) ( ) ( ) ( )z

ztrIRtrzQ

∂

−∂−−=

αexp,,01,, (2.4)

Lors de ces travaux il a été utilisé une résolution numérique monodimensionnelle de

cette équation. La description de cette résolution est détaillée dans l’annexe A.

Une deuxième longueur caractéristique de l’interaction laser-matière peut être définie

pour caractériser les processus thermiques dans le matériau : c’est la longueur de diffusion

thermique : lasthDL τχ= , avec pth Cρκχ = , la diffusivité thermique, et �las la durée de

l’impulsion du laser.

On peut noter deux cas différents à partir de ces longueurs caractéristiques :

LD � L� : C’est le cas le plus souvent rencontré dans notre étude. Pour les métaux

notamment, en régime nanoseconde leur longueur de diffusion thermique est de l’ordre de

quelques centaines de nanomètres (~285 nm pour le tungstène pour une impulsion de 27 ns),

parfois quelques micromètres, tandis que la profondeur de pénétration optique n’est que de

quelques nanomètres (~5 nm pour le tungstène). On peut considérer l’absorption du faisceau

comme étant une absorption surfacique et le profil de température en profondeur dans le


23

substrat est décrit par l’équation de la chaleur, et dépend des propriétés thermiques du

matériau. Cette longueur LD définie ainsi dans ce cas le volume affecté thermiquement.

LD � L� : Dans ce cas, l’absorption est volumique. Le profil de température pendant le

tir laser est principalement décrit par les propriétés optiques du milieu.

2.1.3 Mécanismes d’ablation

2.1.3.1 Processus thermiques et mécaniques

Si le dépôt d’énergie lumineuse est très important, le substrat peut atteindre

brusquement des températures telles que cela conduit à de fortes modifications du matériau.

Deux mécanismes principaux peuvent être à l’origine de ces modifications. Dans un premier

cas, la température devient si élevée, qu’elle dépasse la température de fusion ou parfois

même de vaporisation du matériau. La fusion et la resolidification rapide (trempe) peut

entrainer des changements des propriétés structurales, mécaniques et morphologiques du

matériau. Ce phénomène est notamment utilisé pour l’activation (insertion dans la structure

cristalline du Silicium) de dopants par laser afin de réaliser des jonctions fines en électronique

[35]. La vaporisation entraine l’ablation du substrat, lors de laquelle il se forme un plasma qui

s’expand perpendiculairement à la surface, appelé panache d’ablation.

Dans un deuxième cas, l’ablation peut apparaître pour des dépôts d’énergie plus

faibles. Malgré une température maintenue en dessous de la température de fusion du

matériau, des ruptures mécaniques peuvent être occasionnées à cause de la rapidité avec

laquelle se produit l’élévation de température. Ces ruptures mécaniques sont la conséquence

d’une brusque expansion du volume chauffé et/ou de la propagation d’une onde de choc dans

le matériau.

Dans le cas du régime femtoseconde, la diffusion thermique est très réduite et même

négligeable. On peut ainsi considérer, que les zones du substrat affectées sont uniquement

celles où l’énergie lumineuse a été déposée. Cette caractéristique permet de réaliser une

cartographie du dépôt de l’intensité lumineuse qui nous a été utile dans le cadre de notre

étude.


24

2.1.3.2 Processus photochimiques

Si les photons sont suffisamment énergétiques ( lasph hcE λ= ), le plus souvent dans le

cas d’un rayonnement ultraviolet, l’énergie du photon dépasse l’énergie de dissociation des

éléments chimiques du matériau : disph EE ≥ . La cassure de ces liaisons moléculaires entraine

une augmentation rapide du volume irradié, et si le phénomène est suffisamment important,

l’éjection de matière avec très peu d’effet thermique. C’est l’effet photochimique.

2.2 Interaction laser-particule

La compréhension des mécanismes d’absorption du faisceau laser par l’ensemble

particule-substrat est primordiale pour ensuite comprendre les mécanismes d’éjection de cette

particule. L’interaction laser-particule est un phénomène complexe qui est très fortement

dépendant des caractéristiques optiques et thermiques, de la taille et de la forme de la

particule. Le premier effet à prendre en compte est la modification du rayonnement laser par

la particule.

2.2.1 Généralités sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique

La particule est un objet dont la taille peut être suffisamment réduite pour provoquer

des phénomènes optiques non linéaires. Elle peut diffuser le rayonnement laser, c'est-à-dire

redistribuer son intensité dans des directions de l’espace différentes de l’axe de propagation

initial du faisceau. Cette redistribution peut notamment donner lieu à des superpositions de

plusieurs ondes cohérentes dans un volume de l’espace autour de cette particule diffusante, et

donc à des phénomènes d’interférences. C’est la combinaison de ces deux phénomènes de

diffusion et d’interférences que l’on nomme diffraction. La diffraction est susceptible de

provoquer d’importantes surintensités il est donc indispensable de prendre en compte ce

phénomène.

L’onde lumineuse est une onde électromagnétique, elle est donc composée d’un

champ électrique et d’un champ magnétique qui oscillent perpendiculairement. Comme toutes

ondes électromagnétiques, elles sont régies par les équations de Maxwell. La théorie de

Lorenz-Mie [36,37] est une référence incontournable pour l’étude de la diffusion de la

lumière par une sphère homogène, d’un matériau isotrope et non magnétique. Elle donne


25

l’expression des fonctions, solutions du champ diffusé, exprimées en coordonnées sphériques.

Pour développer cette théorie, Gustav Mie utilise les équations de Maxwell et se base sur les

travaux de Lorenz [38], qui décrivent rigoureusement l’interaction entre la lumière et une

sphère isolée. Les équations de Maxwell sont résolues dans une géométrie sphérique, en

prenant en compte les conditions aux limites de la sphère. Le champ total se décompose en

deux parties, le champ diffracté et le champ incident.

L’indice optique est déterminant dans la diffusion du faisceau laser et donc dans le

processus d’interaction laser particule. Ainsi, on différenciera dans un premier temps deux cas

distincts : celui des particules sphériques diélectriques et le cas des particules sphériques

conductrices.

Les cartographies de la distribution de l’intensité lumineuse autour des particules,

présentées dans les paragraphes suivants, ont été réalisées à l’aide d’un programme MATLAB

réalisé par Sylvain LECLERC au cours de sa thèse [39]. La géométrique de calcul pour la

cartographie est présenté en figure II2.

FIG. II1 – Géométrie de calcul pour la diffusion optique pour un plan d’observation

parallèle à la polarisation incidente (TE).

2.2.2 Particules sphériques diélectriques

La particularité très intéressante des particules diélectriques de diamètre de l’ordre de

quelques longueurs d’onde, est la très forte surintensité observée en champ proche. En effet,

la particule peut focaliser le faisceau dans la particule (fort indice de réfraction) ou en dessous

Direction de propagation

R z

x

y

E(i)

H(i)

� = 0

n0 = 1

n


26

de la particule (faible indice de réfraction). Cette forte surintensité lumineuse est appelé jet-

photonique, et joue un grand rôle dans les mécanismes d’enlèvement de ce type de particules.

FIG. II2 – Cartographie de la distribution de l’intensité totale (incidente et diffusé) du champ

électrique autour d’une sphère de rayon R = 2�las, parfaitement diélectrique (n =1,5),

�las = 532 nm, polarisation TE (a,) et TM (b)

2.2.3 Particules sphériques conductrices

Le paramètre de taille λπdx = , est un paramètre utilisé au cours de la résolution de

Mie, si bien qu’il est également nommé paramètre de Mie. Dans le cas des particules

conductrices il est très important car il a été identifié comme étant le paramètre qui caractérise

l’importance de la diffraction [40]. Ainsi pour les particules conductrices on peut différencier

deux cas principaux suivant la taille de la particule

Pour les grandes particules par rapport à la longueur d’onde, (x � 1), elles vont avoir

l’effet contraire des particules diélectriques, elles vont agir non pas comme des “petites

lentilles” qui viennent focaliser le faisceau, mais au contraire comme des boucliers qui

viennent protéger la zone qui se trouve derrière les sphères. Dans notre cas cette zone arrière

de la particule constitue son interface avec le substrat. Il n’y a donc en aucun cas de

surintensité à l’interface particule-substrat, cependant des surintensités pourront apparaître

autour de la particule. L’absorption du rayonnement laser se fait donc sur la surface de la

particule faisant face au faisceau incident.


27


électrique autour d’une sphère de rayon R = 2�las, conductrice (n =3,49+2,72i),


Quand x est de l’ordre de 1, la distribution de l’intensité du champ électrique est alors

différente, et des surintensités apparaissent derrière la particule. Dans ce cas l’absorption du

faisceau s’effectue également à l’arrière de la particule.


électrique autour d’une sphère de rayon R = 0 ,25�las, conductrice (n =3,49+2,72i),


2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats

La théorie de Lorenz-Mie est inadaptée à de nombreuses situations car trop restrictive ;

par la suite elle a donc été étendue à d’autres types de particules. Les calculs ont été

développés pour être appliqués aux cas de la diffusion de la lumière par une particule non-

sphérique, et par des agrégats de plusieurs particules. La grande difficulté de ces études réside

dans la complexité des calculs de champs, car pour résoudre ces problèmes il faut faire appel

à des méthodes de calcul lourdes. L’algorithme le plus fréquemment utilisé pour mener à bien


28

ces études est l’algorithme de la T-Matrice. Il a été introduit la première fois par Waterman

[41], et consiste à écrire les champs électriques incidents et diffusés, sous forme de série de

fonctions vectorielles sphériques. La T-matrice est alors la matrice de transition qui lie les

coefficients de décomposition de l’onde diffusée aux coefficients de décomposition de l’onde

incidente.

De nombreuses études ont été menées pour traiter les cas des particules non-

sphériques. Par exemple, les calculs de la diffusion de la lumière par des cylindres [42,43] et

par des ellipsoïdes [44] ont été réalisés. Parfois même, dans certaines de ces études, les

particules ne sont pas éclairées par une onde électromagnétique plane, mais par un faisceau

gaussien.

Dans le cas de la diffusion de la lumière par un agrégat, le problème n’est plus un

problème de diffusion simple mais de diffusion multiple. En effet, en plus de l’onde incidente,

la particule va également diffuser le champ diffusé par les autres particules. Là encore,

plusieurs études théoriques ont été mise en œuvre sur le sujet [39], dont l’une d’entre elles a

été menée dans le contexte du projet ITER, dans le but de développer un dispositif de

spectromètre d’extinction, afin de contrôler la concentration et la distribution de taille des

poussières se trouvant dans l’enceinte du réacteur [45]. Des expériences ont également été

mises en œuvre ; elles calculent en angle résolu la lumière diffusée par des ensembles de

sphères de silice, et également par des particules de graphite irrégulières [46].

Est appelé agrégat, une masse en cohésion constituée de plusieurs particules primaires,

ou briques. On distingue différents types d’agrégat selon les différents phénomènes à l’origine

de la cohésion entre leurs particules primaires :

Nom Exemples Cohésion Ordre de grandeur des

énergies de liaisons

Agrégats de Van

der Waals

(He)n,

(Ne)n

Forces de Van der Waals dues à la

déformation des nuages électroniques

10-2 à 10-1 eV

Agrégats

métalliques

(Al)n

(Cu)n

Interactions électrostatiques entre les

électrons de valence délocalisés

0,5 à quelques eV

Agrégats ioniques (NaCl)n Forces coulombiennes Quelques eV

Agrégats covalents Fullerène Mise en commun d’électrons de valence 1 à 5 eV

TAB. II1 – Types d’agrégat et ordres de grandeur des énergies de liaison


29

La diffusion du rayonnement laser peut, dans le cas des agrégats également, avoir des

conséquences importantes sur les mécanismes d’enlèvement par laser, car il peut y avoir

également formation de surintensités lumineuses au sein même de l’agrégat entrainant ensuite

des points chauds.

2.3 Interaction particule- substrat

Différentes forces sont susceptibles de s’appliquer entre une particule de taille

micrométrique ou submicrométrique, et un substrat sec. Ce sont ces forces qui sont à l’origine

de la forte adhésion de ces particules.

2.3.1 Force de Van der Waals

La force d’adhésion prédominante pour des particules microniques ou submicroniques

sur des substrats secs est la force de Van der Waals [47]. A l’échelle de la particule cette force

est si importante qu’elle peut engendrer une déformation élastique de la particule à son

interface avec le substrat. Ainsi, le contact n’est plus ponctuel mais plan, et cette surface de

contact a un rayon δrrc 2= , r étant le rayon de la particule et � le paramètre de

déformation.

FIG. II5 – Notation géométrique pour la particule déformée à cause de l’interaction de Van

der Waals, et le substrat. (La déformation est exagérée pour plus de clarté)

Z �rc

r


30

Dans le cas particulier d’une sphère métallique de diamètre proche du micromètre,

déposée sur un substrat de silicium, le rayon de la surface de contact est souvent pris comme

étant 2% du rayon de la particule.

L’expression de la force de Van der Waals entre un substrat plan et une particule

sphérique déformée est donnée par :

3

2

2 88 Z

hr

Z

hrF c

vdwππ

+= (2.1)

Dans cette expression h est la constante de Lifshitz-Van der Waals, qui dépend de la

constante de Hamaker A, suivant la relation : 34 Ah π= . Pour le silicium (dans l’air),

ASi = 25,6.10-20 J, pour les métaux cette valeur est plus élevée AMétal = 40,0.10-20 J. Dans le cas

d’une particule de métal sur un substrat de silicium, on utilise la formule : AMétal-Si =

(AMétalASi)1/2, ce qui nous donne AMétal-Si = 32,0.10-20 J. A l’échelle microscopique, la particule

et le substrat ne sont pas en contact, mais séparés d’une distance appelé distance de Lenard-

Jones Z. Cette distance minimale d’approche est estimée à 4 Å pour le silicium, elle est liée au

rayon atomique des matériaux en contact.

Cette force d’adhésion diminue très rapidement avec la distance entre le substrat et la

particule. La surface n’est plus en contact avec le substrat, elle n’est donc plus déformée, et le

gradient de la force de Van der Waals entre la particule sphérique et le substrat plan est décrit

par [48] :

33Z

Ar

Z

Fvdw =∂

∂ (2.2)

Ainsi seuls quelques nanomètres d’écart suffisent à la rendre négligeable.

2.3.2 Autres forces

Très souvent les expériences sont menées sous air ambiant. Ce milieu étant chargé

d’une certaine humidité, il est parfois important de prendre en compte la force d’adhésion due

à cette humidité piégée sous la particule. Il se forme ainsi un ménisque d’eau à l’interstice

entre la particule et le substrat, ce qui induit une force de capillarité.

Une force électrostatique est également susceptible de s’exercer entre la particule et le

substrat, si ceux-ci n’ont pas le même potentiel. Cette force entre une surface plane et une

sphère de rayon r, est donnée par [49] :


31

Z

rVFelec

20πε= (2.3)

Où V est la différence de potentiel entre la sphère et la surface, �0 la permittivité du

vide. A l’état initial, aucune source de charges ne pourrait être à l’origine d’une différence de

potentiel entre le substrat et la particule, ainsi cette force est négligée.

La force gravitationnelle est proportionnelle au poids de la particule, c’est-à-dire

proportionnelle à r3. Pour les particules de cette étude dont les tailles sont au maximum de

plusieurs micromètres, la force gravitationnelle est de plusieurs ordres de grandeur en dessous

de la force de van der Waals, elle est donc négligée. L’exemple d’une particule sphérique de

tungstène, de 5 µm de diamètre, illustre parfaitement cette affirmation, car la force de Van der

Walls calculée par la formule 2.1 est de 2,92 µN, tandis que la force de gravitationnelle est de

2,46.10-12 N.

Les forces d’adhésion dues aux liaisons chimiques et notamment aux liaisons H, sont

le plus souvent négligées, car elles n’interviennent que pour des matériaux spécifiques tels

que les substrats de silicium hydroxylées ou les polymères. Dans notre cas, cette force est

négligée.

2.4 Mécanismes d’enlèvement des particules par laser

Après avoir vu les différentes forces qui jouent un rôle dans l’adhésion entre les

particules et le substrat, nous allons maintenant expliquer les différents mécanismes qui

peuvent être responsable de l’éjection des particules. Il faut garder à l’esprit que l’éjection des

particules peut être parfois due à une combinaison de ces mécanismes.

2.4.1 Irradiation directe

L’irradiation par laser de la zone contaminée permet son nettoyage, c'est-à-dire

l’éjection des particules qui sont déposées sur cette zone. Plusieurs mécanismes sont à

l’origine de cette éjection par irradiation laser directe.


32

FIG. II6– Schéma de différents mécanismes possibles provoquant l’éjection de la particule.

(a) expansion thermique du matériau, (b) évaporation explosive de l’humidité résiduelle, (c)

ablation locale du substrat, (d) ablation sélective des particules.

2.4.1.1 Ejection mécanique

Les explications les plus nombreuses sur le sujet de l’enlèvement de particules par

laser sont les explications traitant de l’enlèvement par éjection mécanique [50,51,52]. En

effet, lors de l’irradiation laser, les matériaux subissent une élévation brusque de la

température. Ceci provoque une expansion thermique soudaine du substrat ou/et de la

particule et un déplacement rapide des surfaces. Cette vibration des surfaces peut ainsi

communiquer une inertie à la particule et provoquer son détachement du substrat lors de la

décélération brusque des matériaux.

Pour les particules diélectriques, leur absorption du faisceau laser est infime, leur

expansion thermique est donc négligeables devant celui du substrat. Ainsi seule l’expansion

thermique du substrat à l’interface avec la particule est considérée et serait à l’origine de

l’éjection de la particule [53]. De plus, comme il a été décrit dans la partie précédente, il se

forme une surintensité lumineuse à leur interface avec le substrat susceptible de renforcer

encore cet effet. Cependant, l’amplitude maximale du déplacement de la surface induite par

l’expansion thermique du substrat, provoque une accélération trop faible de plusieurs ordres

de grandeur par rapport à l’accélération nécessaire à l’éjection de la particule.

FIG. II7– Schéma des étapes de l’éjection mécanique par inertie

(a) (c)(b) (d)


33

La prise en compte de la réponse élastique de la particule améliore cette théorie. En

effet on peut considérer que la brusque expansion du substrat provoque une déformation de la

particule par compression, et la réponse élastique va initier des oscillations de la particule qui

peuvent provoquer son éjection [54].

FIG. II8– Schéma des étapes de l’éjection mécanique par réponse élastique

Dans le cas des particules conductrices, la particule peut être chauffée suffisamment

pendant l’irradiation laser, pour que son expansion thermique ne puisse plus être négligée

[55]. En revanche, on a vu que si ces types de particule sont de taille suffisante ( 1≈>λπd ),

le substrat sous la particule est protégé du rayonnement laser. C’est donc une configuration

très différente de celle des particules diélectriques qu’il faut prendre en compte lorsque la

particule absorbe de manière significative le faisceau laser.

2.4.1.2 Mécanismes d’interface particule-substrat

Dans le cas des particules diélectriques, la diffusion du rayonnement en champ proche

par la particule induit une très forte concentration du faisceau laser sous celle-ci, et est à

l’origine d’autres mécanismes d’éjection.

Comme il a été évoqué dans la partie 2.3.2, lorsque le milieu ambiant est chargé d’une

certaine humidité, il se forme un ménisque d’eau sous la particule. Dans un régime de faible

fluence, l’éjection des particules diélectriques a été identifiée comme étant provoqué par

l’évaporation explosive de cette humidité [56,57].

Pour des fluences plus fortes, mais toujours inférieures aux fluences seuil d’ablation

du substrat, cette exaltation d’intensité, dans une zone de dimension extrêmement faible sous

la particule, provoque l’ablation localisée du substrat [58]. Les produits d’ablation, par

transmission de la quantité de mouvement, entraînent avec eux les particules qui sont alors

éjectées. L’inconvénient majeur de ce mécanisme d’éjection est que le substrat subit un

endommagement, qui reste cependant de taille nanométrique.


34

2.4.1.3 Ablation directe de la particule

Ce mécanisme d’enlèvement de particule par laser, n’est possible que dans le cas de

particules conductrices, car c’est l’absorption du rayonnement laser par la particule qui est à

l’origine de ce phénomène [59].

Le mécanisme d’ablation sélective des particules est rendu possible par le fait que le

seuil d’ablation des particules est parfois très inférieur à celui de l’endommagement du

substrat. Ainsi, pour mettre en œuvre cette méthode il faut trouver les paramètres laser qui

permettent d’être au-dessus du seuil d’ablation des particules et en même temps de rester en-

dessous du seuil d’endommagement du substrat. L’ablation de la particule se fait par

dégradation thermique ou, dans le cas particulier du rayonnement ultra-violet, par dégradation

photochimique.

Ce mécanisme est également possible dans le cas de particules et de substrats

composés des mêmes matériaux. Dans certains cas, plus particulièrement dans celui des

agrégats composés de particules de tailles de l’ordre du nanomètre, la forme et la taille des

particules peuvent induire des phénomènes complexes de diffusion du rayonnement laser et

des surintensités lumineuses. De plus, il peut y avoir également la formation de points chauds,

car la chaleur diffuse difficilement dans un milieu très poreux et inhomogène formé de petites

entités. Ainsi la particule a un seuil d’endommagement plus faible que le substrat même s’ils

sont formés du même matériau. Avec une fluence soigneusement choisie, on peut ainsi avoir

ablation de la particule, sans provoquer d’endommagement du substrat.

Parfois cette ablation de la particule peut s’effectuer en plusieurs étapes lorsque la

particule est de taille suffisamment élevée. Les premières irradiations fragmentent la particule

ou l’ablate partiellement, et ce sont les irradiations suivantes qui finissent d’ablater

complètement les particules.

Les mécanismes présentés ici sont ceux qui sont décrits dans la littérature, cependant

l’éjection de particule induite par laser est complexe et, de ce fait, il est probable que d’autres

mécanismes n’aient pas encore été identifiés.


35

2.4.2 Irradiation indirecte

L’irradiation directe des particules n’est pas toujours nécessaire pour induire leur

éjection. Des travaux sont réalisés sur l’enlèvement de particules par ondes de choc induites

par laser. En effet, en focalisant un faisceau laser intense dans un gaz, le très fort dépôt

d’énergie provoque l’ionisation de ce gaz et la formation d’un plasma dont l’expansion

s’accompagne de la génération d’une onde de choc qui peut souffler les particules [60,61].

L’efficacité d’enlèvement des particules est en forte corrélation avec la dynamique de l’onde

de choc, car c’est l’impact de la pression sur les particules qui va exercer une force supérieure

à la force d’adhésion et donc conduire à leur enlèvement [62]. Cette efficacité va également

être très dépendante de la distance entre le point focal, et la surface contaminée [63]. Cette

onde de choc peut également être générée dans un liquide [64].

FIG. II9– Schéma d’éjection de particule provoquée par une onde de choc induite par

l’interaction laser-matière dans le matériaux (a), et par la focalisation d’un faisceau laser

intense dans un gaz (b).

Il est également possible de générer une onde de choc dans le substrat lorsque la

quantité d’énergie est suffisante. En effet, cette quantité d’énergie va être déposée dans un

tout petit volume, sur une couche fine de la surface, par conduction de la chaleur la fine

couche d’air au dessus de la surface va également être chauffée. L’expansion thermo élastique

de la surface et de la fine couche d’air vont agir comme des pistons provoquant une onde de

Laser

L�

(a) (b)


36

compression dans l’air ambiant. En raison de la propagation non linéaire de l’onde de

compression, c’est une onde de choc qui est générée [65].

L’effet piston, et ainsi l’onde de choc peuvent être amplifiés dans le cas de

l’interaction avec une surface présentant des polluants, car la présence de ces particules va

faire décroitre la réflectivité de cette surface, et ainsi augmenter l’énergie absorbée par celle-

ci. Cependant, si le nombre de particules présentes est suffisant pour former une couche de

quelques micromètres, le phénomène peut être à l’inverse atténué. La couche de particules va

être très poreuse, et la profondeur d’absorption va donc être élevée. Le dépôt d’énergie

s’effectuant dans un volume plus élevé, l’augmentation de température qui va être engendrée,

ainsi que l’onde de choc qui va être générée seront plus faible.

37

Chapitre 3

Description des systèmes modèles et situations étudiées

Sommaire ___________________________________________________________________________

3.1 Production de particules modèles 3.1.1 Par décharge plasma

3.1.2 Par ablation laser 3.2. Préparation et caractérisation des échantillons modèles 3.2.1 Procédés (protocole) de dépôt des particules sur le substrat 3.2.1.1 Substrats 3.2.1.2 Dépôt par ablation laser 3.2.1.3 Dépôt par spin-coating

3.2.2 Caractérisation des dépôts 3.2.2.1 Dépôts de particules de graphite 3.2.2.2 Dépôts de particules de tungstène ou autres métaux 3.3 Moyens mis en œuvre pour l’étude 3.3.1 Lasers 3.3.2 Mise en forme et manipulation du faisceau 3.3.3 Imagerie 3.3.4 Dispositif de mesure d’efficacité

3.3.5 Collection des espèces éjectées

________________________________________________________

CHAPITRE 3. DESCRIPTION DES SYSTEMES MODELES ET DES SITUATIONS ETUDIEES

38

Dans ce chapitre seront présentés les méthodes de fabrication des échantillons, mais

aussi les dispositifs expérimentaux et les moyens de caractérisation utilisés au cours de cette

étude.

3.1 Production de particules modèles

Les particules provenant de tokamaks sont disponibles en faible quantité, et ne sont

pas toujours représentatives des particules formées lors des décharges plasma. En effet la

plupart du temps, elles sont issues du "grattage" des composants face au plasma, et leur

morphologie en est donc fortement modifiée.

Ainsi, la première difficulté rencontrée lors de ces études expérimentales a été de

choisir les échantillons permettant de travailler sur des particules se rapprochant le plus

possible des poussières qui seront susceptibles d’être générées dans le tokamak ITER.

De nombreuses études sont menées sur la création et la simulation de ces poussières,

la plupart de ces travaux utilisent les décharges plasma pour simuler le plasma des tokamaks.

La méthode de production de poussières utilisées pour notre étude a été l’ablation laser. En

effet, nous verrons dans ce chapitre que la formation de particules par laser est un moyen

approprié pour obtenir un large panel de particules ayant des morphologies très différentes en

fonction des paramètres utilisés. On peut ainsi obtenir des particules très proches de celles

produites dans les différents tokamaks existants.

3.1.1 Par décharge plasma

Des études poussées ont été menées sur les mécanismes de formation des poussières

carbonées dans les laboratoires PIIM [66,67,68] et LIMHP [69,70], où sont synthétisées des

particules carbonées en phase plasma à partir de vapeurs en sursaturation. Deux principaux

types de décharges sont réalisés. Les décharges micro-ondes sont effectués dans un mélange

gazeux Ar/CH4/H2, la pression totale est de 200 mbar, les puissances injectées sont d’environ

500 W, les températures sont d’environ 1000 K à proximité des parois, et supérieures à 2000

K dans le plasma de cœur. Les décharges luminescentes à courant continu fonctionnent en

régime de pulvérisation cathodique sous argon, les puissances injectées sont d’environ 100 W

et les températures restent inférieures à 373K. Il a été observé une forte corrélation entre les

morphologies et les structures des poudres carbonées ainsi obtenues, et les caractéristiques du


39

plasma dans lequel elles se sont formées. Certaines conditions de plasma permettent donc de

simuler la génération d’agrégats carbonés observés dans les réacteurs de fusion.

FIG. III1 – Image MEB de grains carbonés de taille ~190 nm avec une texture qualifiée de

choux-fleur, structure amorphe, synthétisés dans une décharge à courant continu au

laboratoire PIIM (a), et de grains carbonés de taille ~100 nm, structure graphitique,

synthétisés dans une décharge microonde au LIMHP

D’autres études ont été menées sur la formation des particules de tungstène, en

particulier dans le dispositif QSPA-T (quasistationary plasma accelerator), pourvu de canons

à plasma. L’objectif est de simuler les conditions plasmas lors d’évènements anormaux tels

que les disruptions ou les ELMs. Les puissances injectées pour reproduire ces évènement

peuvent s’élever jusqu’à 2.109 V. En exposant une cible de tungstène à de telles conditions

plasma, on la pulvérise. Les particules issues de cette pulvérisation sont des agrégats et des

gouttelettes [71].

FIG. III2 – Image MEB de dépôt de tungstène réalisé dans le dispositif QSPA dans les

conditions suivantes : 100 ELM (1 MJ/m² - 0,5 msec) + 5 disruptions (5 MJ/m²)


40

3.1.2 Par ablation laser

Comme nous l’avons décrit au chapitre précédent, la densité d’énergie lumineuse du

laser peut être suffisamment grande pour induire une augmentation soudaine de la

température du matériau cible. Cette élévation de température peut mener à différents

phénomènes tels que la fusion, la vaporisation ou la sublimation du matériau, ou même des

ondes de chocs dans le matériau.

La vaporisation ou sublimation de la cible a pour conséquence la formation d’un

panache de plasma, dans lequel se trouvent différentes espèces telles que des électrons, des

ions des atomes ou des molécules. Ainsi, durant l’expansion de ce panache de plasma des

nanoparticules peuvent être créées par condensation et formation d’agrégats [72]. Ce

phénomène est très dépendant de la nature du gaz (masse atomique) et de la pression

environnante. Ces paramètres influent fortement sur l’expansion du plasma et donc sur le

nombre de collisions dans le panache. Ainsi, en faisant varier ces paramètres, on peut jouer

sur la morphologie des particules produites.

FIG. III3 – Image MEB de dépôts de carbone réalisés par ablation laser d’une tuile de CFC

provenant du limiteur de Tore Supra, collectés en face de l’impact laser, sous 0,1 mbar (a),

et sous 10 mbar d’hélium (b)

Des analyses RAMAN effectuées au laboratoire PIIM ont permis de montrer que la

structure de ces particules est très amorphe.

L’irradiation de cibles métalliques, notamment en tungstène, peut conduire à l’éjection

de gouttelettes dues aux instabilités hydrodynamiques [73]. La présence du plasma au dessus

de la zone irradiée crée une pression excessive sur la zone fondue du matériau. Cette forte

(b)(a)


41

pression agit comme un piston sur le bain liquide, le repoussant du centre vers les côtés et

provoquant une éjection de gouttelettes tout autour de cette zone.

FIG. III4 – Schéma du mouvement de matière induit par effet piston

Dans d’autre cas, notamment avec les matériaux plus fragiles tels que le graphite, il

n’y a pas de phase liquide. L’énergie laser induit une brusque élévation de température et,

pendant la phase de refroidissement, comme il a été expliqué au deuxième chapitre, il se créé

des contraintes mécaniques et des fissure dans le matériau. Dans ce cas des fragments sont

directement éjectés du matériau.

Ces phénomènes de création de particules sont très similaires à ceux observés dans les

tokamaks et qui sont décrits dans le premier chapitre.

3.2 Préparation des échantillons et description

Une fois l’étude de la génération de particules par laser réalisée, nous avons pu fixer

les protocoles permettant d’obtenir nos échantillons. La plupart du temps, nous voulons faire

une analyse quantitative de l’enlèvement des particules, il est donc important d’avoir des

particules isolées que l’on puisse compter à l’aide d’un logiciel. Les couches sont donc à

proscrire, et la densité surfacique des particules ne doit pas être trop importante, pour que les

particules ne soient pas agglomérées. Cette densité surfacique doit être cependant

suffisamment importante pour que l’échantillon considéré permette de travailler sur un

nombre suffisant de particules pour que les résultats soient statistiquement fiables. Les

Métal

Bain liquide

Ejectionde matière

Piston


42

morphologies des particules de l’échantillon doivent être similaires aux morphologies des

particules de tokamaks décrites dans la littérature.

3.2.1 Procédés (protocole) de dépôt des particules sur le substrat

3.2.1.1 Substrats

Dans le cas réel, les poussières seront déposées sur les matériaux faces au plasma,

c'est-à-dire des matériaux carbonés ou métalliques. Lors de nos travaux, les particules ont

ainsi été déposées sur des tuiles de CFC (Carbon Fibre Composite) et des échantillons de

tungstène (Goodfellow®). Cependant, ces matériaux présentent des rugosités importantes qui

rendent compliquées les études quantitatives car le traitement d’image nécessaire pour

compter les particules requiert un substrat suffisamment lisse. Ainsi, lors des études

quantitatives, qui constituent une partie importante de ces travaux de thèse, les substrats

utilisés sont issus de wafer de silicium monocristallin (100), car leur rugosité est très faible

(ravg < 0,2 nm). Pour l’étude de l’influence des propriétés optiques et thermiques du substrat,

la silice UV a été utilisée, car les propriétés de ce matériau diffèrent beaucoup de celles du

silicium et sa rugosité est également très faible.

3.2.1.2 Dépôt par ablation laser

Une partie importante de nos échantillons a été réalisée par ablation laser. La méthode

choisie consiste à focaliser le faisceau d’un laser KrF (248 nm, 27 ns) sur la cible choisie

(CFC, tungstène, aluminium) et de récupérer les produits d’ablation sur un substrat disposé

perpendiculairement à la cible, et à d = 5 mm de l’impact laser. Cette opération est effectuée

sous air.

FIG. III5 – Schéma du dispositif expérimental de PLD permettant de créer les échantillons

Lentille

XeCl laser

Cible

substrat

KrF Laser

Echantillon

Atténuateur

d


43

3.2.1.3 Dépôt par spin-coating

Nous avons également réalisé des essais avec des particules achetées chez des

fournisseurs et conditionnées en ambiance sèche dans un flacon. Pour les déposer le plus

uniformément possible sur nos échantillons nous avons utilisé la méthode du spin-coating.

Elle permet de déposer une couche homogène de particules sur la surface du substrat. Les

particules sont tout d’abord diluées dans un solvant. Dans notre cas le solvant choisi est

l’isopropanol (IPA) car il présente une très bonne mouillabilité sur le silicium. Ensuite

quelques millilitres (ou microlitres) de la solution sont déposés sur la surface du substrat en

rotation (Laurell Tech., WS-400A-8NPP). L’inertie associée à ce rapide mouvement de

rotation permet un mouillage complet de la surface ainsi que l’expulsion de l’excès de

solution, puis l’évaporation rapide du solvant laisse uniquement les particules sur la surface.

La densité surfacique de particules est directement en rapport avec la vitesse de rotation de

l’échantillon et de la concentration de particules dans la solution.

3.2.2 Caractérisation des dépôts

Les particules étudiées pendant ces travaux sont composées des matériaux qui

constitueront les matériaux face au plasma dans le tokamak ITER. Ainsi, les deux matériaux

principaux sur lesquels ces travaux ont porté sont le graphite et le tungstène. Cependant, pour

l’approfondissement de l’étude d’autres métaux ont également été examinés tel que

l’aluminium, le cuivre et l’argent. Le béryllium, matériau utilisé dans les parois d’ITER est

malheureusement impossible à étudier dans notre laboratoire à cause de sa dangerosité.

3.2.2.1 Dépôts de particules de graphite

Les dépôts de graphite on été réalisés par ablation laser, comme décrit dans le

paragraphe 3.2.1.1, avec une cible de graphite. Les particules ainsi créées ont des formes

extrêmement variées et peuvent être de deux types. Certaines particules sont des agrégats de

tailles inférieures à proches du micron, constituées par de très fines particules primaires (fig.

III6 b). Cette morphologie est également appelée “de type chou-fleur” ; elle est caractéristique

des particules obtenues par décharge à courant continu au laboratoire PIIM (présentées dans le

paragraphe 3.1.1) et, également de certaines particules provenant de réacteur (fig. I1). La

raison est que celles-ci se forment très probablement dans le plasma d’ablation, par accrétion


44

de nanoagrégats primaires de quelques nanomètres, générés eux-mêmes au tout début du

plasma lorsque sa densité est importantes entraînant de forts taux de collisions. On distingue

également des particules qui semblent être des fragments directement arrachés du matériau

(fig. III6 c).

FIG. III6 – Image MEB de particules de carbone typiques, obtenues avec notre dispositif

d’ablation laser (a): agrégat (b), et fragment (c)

3.2.2.1 Dépôts de particules de tungstène ou autres métaux

Les travaux ont portés sur plusieurs types de particules de tungstène afin d’étudier

l’influence de leur forme.

FIG. III7 – Images MEB de particules de tungstène, obtenues avec notre dispositif

expérimental d’ablation laser : on distingue les gouttelettes recouvertes de fins agrégats (a),

et poudre de Goodfellow déposée par spin-coating (b)

200nm

(a)

1µm

(b)

1 µm

(c)

(a) (b)


45

Les particules métalliques produites par le dispositif d’ablation sous air sont de deux

types. On observe des gouttelettes très lisses ayant des tailles allant de 1 à 5 µm environ, puis

des agrégats composés de très fines particules, qui ressemblent à de la mousse (fig. III7 a).

Des agrégats composés de particules primaires plus grosses ont également été utilisés

(fig. III7 b). Il s’agit de poudres de tungstène provenant de Goodfellow et déposées par spin-

coating.

3.3 Moyens mis en œuvre pour l’étude

3.3.1 Lasers

De nombreux lasers ont été utilisés lors de cette étude afin de faire varier la longueur

d’onde et la durée d’impulsion et d’observer l’influence de ces paramètres sur l’éjection des

particules.

Constructeur et modèle

Milieu amplificateur

Longueur d’onde Durée d’impulsion

Energie- taux de répétition

Lambda Physik LPX 210i

Gaz ArF 193 nm 15 ns 400 mJ – 1 à 100 Hz

Lambda Physik LPX 210i

Gaz KrF 248 nm 27 ns 600 mJ – 1 à 100 Hz

CILAS UV 635 Gaz XeCl 308 nm 50 ns 2J – 1 à 600 Hz

Brillo Quantel Nd : YAG 266 – 355 – 532 – 1064 nm

4 ns 100 mJ (@ 1064 nm) – 1 à 20 Hz

Leopard S 10/20 Continuum

Nd : YAG 355 – 532 – 1064 nm

50 ps 120 mJ (@ 1064 nm) – 10 Hz

Amplitude Systèmes S-pulse

Ytterbium 1025 nm 450 fs 200 µJ – 1 kHz

IPG

YLP-1/120/20

Ytterbium 1064 nm 200 ns (± 5 ns) 1 mJ – 20 à 80 kHz

TAB. III1 – Spécifications des sources lasers utilisées au cours de l’étude

Trois types de laser à excimères ont été utilisés au cours de l’étude. Ces lasers

délivrent des rayonnements UV dont la longueur d’onde dépend du mélange de gaz du milieu

amplificateur : 308 nm pour le XeCl (CILAS UV 635), 248 nm pour le KrF (Lambda Physik


46

LPX200) et 193 nm pour l’ArF (Lambda Physik LPX200). Ils sont excités par une décharge

électrique qui s’effectue dans le gaz. Leur durée d’impulsion varie entre 10 et 50 ns.

L’avantage de ces lasers est qu’ils délivrent une énergie assez importante de l’ordre de

plusieurs centaines de milli joules dans le domaine de l’ultraviolet. De plus, leur faisceau est

de forme top-hat, il est donc facile d’en prélever une partie homogène, et d’effectuer ainsi une

irradiation homogène de l’échantillon.

Certains lasers Nd : YAG ont également été utilisés.

Le premier est un laser Q-Switch Nd : YAG Brio (Quantel). Le milieu amplificateur

est pompé par des lampes flash. La longueur d’onde est de 1064 nm, mais il a également été

doublé (532 nm), triplé (355 nm) et quadruplé (266 nm) en fréquence à l’aide de cristaux

adaptés. Son faisceau est gaussien et la durée d’impulsion à mi-hauteur est de 5 ns (± 1 ns).

Pour réaliser certaines expériences en régime ultra-court, nous avons utilisé un second

Nd : YAG (Leopard S 10/20 Continuum), qui délivre une durée d’impulsion de 50 ps avec

une longueur d’onde de 1064 nm et qui a aussi été triplé en fréquence (355 nm).

Un laser Ytterbium S-pulse d’Amplitude, qui délivre une durée d’impulsion de 450 fs,

à une longueur d’onde de 1025 nm a également été utilisé.

Pour travailler avec une durée d’impulsion plus longue nous nous sommes servi d’un

laser Ytterbium fibré, pompé par diodes, qui délivre une impulsion (mi-hauteur) de 200 ns (±

5 ns), et de longueur d’onde 1064 nm.

3.3.2 Mise en forme et manipulation du faisceau

L’irradiation d’un grand nombre de particules doit être réalisée avec une densité

d’énergie uniforme. On utilise un montage de type “ image de masque ” dans lequel un

masque métallique permet de sélectionner une partie homogène du faisceau en sortie du laser.

Dans certains cas, lorsque le faisceau est trop petit, un système afocal est utilisé permettant de

l’agrandir. La partie du faisceau prélevée au niveau du masque est imagée sur la surface de

l’échantillon à l’aide d’une lentille.

L’énergie est ajustée de diverses manières suivant les lasers utilisés. Pour les lasers à

excimères nous avons utilisé un atténuateur composé d’une lame de silice UV revêtue d’une

couche diélectrique dont la transmission varie avec l’angle d’incidence et réglable

manuellement. Dans le cas de certains Nd : YAG, l’énergie est atténuée grâce à une lame

demi-onde couplée à un polariseur à angle de Brewster (56°). Dans les cas particuliers du


47

laser Nd : YAG Quantel, et du laser Ytterbium fibré, un module atténuateur piloté par

ordinateur ou par contrôleur, est directement monté sur le laser.

Dans toutes les expériences d’irradiation des échantillons, il est important de contrôler

le nombre de tirs. Pour simplifier l’étude, il est également important que les tirs soient

suffisamment espacés pour qu’ils n’influent pas les uns sur les autres. Ainsi, lorsque que les

lasers ont un taux de répétition trop élevé, des obturateurs mécaniques pilotés par générateur

de délais électroniques ont été utilisés. Lorsque la cadence du laser dépasse le kilohertz une

installation mécanique devient trop lente et un système de commutation électro-optique est

alors utilisé. Ce système comprend une cellule de Pockels placée entre deux polariseurs

diélectriques à angle de Brewster. Le premier polariseur permet de polariser le faisceau dans

le cas où celui-ci ne l’est pas, mais cette étape s’accompagne malheureusement d’une perte

d’environ 50% de son énergie. Le deuxième polariseur permet de laisser passer le faisceau

uniquement dans le cas où la cellule de Pockels fait tourner l’état de la polarisation de 90°,

c'est-à-dire au moment où on lui applique une tension.

3.3.3 Imagerie

De nombreuses observations de nos échantillons et des particules sont effectuées

durant l’étude, par caméra ou par microscopie.

Microscopie optique en fond clair : Elle constitue le mode d’observation le plus

classique. Nos particules métalliques et de carbone sont de couleur foncée, elles offrent donc

un fort contraste avec le substrat clair de silicium. L’observation au microscope en fond clair

est donc tout à fait adaptée à nos échantillons et à nos expériences. Le modèle utilisé est

l’Axiotech de Zeiss. Nous verrons dans le prochain paragraphe que certaines observations au

microscope ont été effectuées in situ, dans ce cas le modèle utilisé est un microscope optique

OLYMPUS, BXFM couplé à une caméra Q-Imaging, QIC-F-M-12 bits-C.

Microscope électronique à balayage (MEB) : Pour les observations plus fines, le MEB

est l’outil idéal. En effet il permet de caractériser la morphologie des particules, et de détecter

toute modification provoquée par l’interaction laser, tel que les endommagements du substrat

ou des particules, et éventuellement leurs fragments. Certaines observations MEB on été

réalisées au CINAM (UPR 3118) avec un modèle JEOL JSM – 6320F. Les autres


48

observations on été faites dans notre laboratoire avec un modèle JEOL JSM – 6390. Dans les

deux cas ce sont les électrons secondaires qui sont analysés.

Caméra rapide : Lors de la caractérisation de la dynamique de l’éjection des particules,

notre expérience comportait une caméra rapide intensifiée (ICCD, Princeton Instrument

576/RB-E) couplée à un objectif photographique (Pentax FAJ 75-300 mm). Cette installation

permet de prendre une image des particules éjectées par une irradiation laser à un temps

donné. Le délai entre l’impulsion laser et la fenêtre d’observation est ajustable à l’aide d’un

générateur d’impulsion retardée programmable (Princeton Instrument, Inc, PG–200).

L’image capturée correspond à la lumière visible, ainsi le signal détecté correspond à

l’émission de fluorescence des espèces éjectées lors de leur excitation. Les particules non

excitées ne sont pas visibles par notre système.

3.3.4 Dispositif de mesure d’efficacité

Comme le montre la figure III8, le support de l’échantillon est fixé sur une table de

translation motorisée de précision (VEXTA, Modèle ASM69AC), qui permet un

positionnement très précis de la zone irradiée devant le microscope optique. La précision et la

répétabilité de ce système sont inférieures au micromètre. Cela permet ainsi l’acquisition des

images de la zone irradiée avant et après les tirs laser, et l’évaluation de la proportion de

particules éjectées par un logiciel de traitement d’image. Il est important que l’analyse porte

sur l’image d’une zone complètement irradiée par le laser et avec une fluence homogène. La

surface du spot d’irradiation est donc supérieure à la surface observée avec le microscope.

La plupart de ces études sont réalisées sous air cependant, lorsque le contrôle de la

pression est nécessaire, l’échantillon est placé dans une enceinte à vide amovible.


49

FIG. III8 – Schéma du dispositif expérimental permettant de mesurer l’efficacité du nettoyage

par laser.

L’efficacité d’enlèvement, notée PRE (Particle Removal Efficiency), est définie

comme étant la proportion de particules enlevées.

0

1N

NPRE −=

Avec N0 le nombre de particules initiales, et N le nombre de particules après

irradiation laser. Ces nombres sont calculés par une procédure informatique.

FIG. III9 – Photo en microscopie à fond clair d’une surface de Si recouverte de N0

gouttelettes de tungstène avant irradiation (a) et de N gouttelettes après 5 tirs laser 193nm –

15 ns (b).

(a) (b)

20 µm


50

L’écart type de cette efficacité est donné par :

0

)1(

N

PREPREPRE

−=σ

Dans notre étude, le nombre initial de particule N0 est supérieur à 100 la plupart du

temps, l’erreur ne dépasse donc pas 5%. Cette incertitude est acceptable, et même plutôt faible

par rapport à d’autres paramètres expérimentaux.

Pour l’étude de l’efficacité d’enlèvement, le nombre de tirs a été fixé à l’aide d’une

étude préliminaire. En mesurant la PRE pour une même fluence, après différents nombres de

tirs, nous avons pu constater qu’au-delà de cinq tirs les irradiations suivantes ne faisaient plus

évoluer l’efficacité d’enlèvement de façon significative. Cette constatation a été identique

pour les deux types de particules très différentes que sont les particules de carbone et les

gouttelettes de tungstène. Sur la figure III10, on voit clairement que la différence est faible

entre la courbe obtenue avec cinq tirs et celle correspondant à dix tirs. Ainsi, toutes les

courbes d’efficacité d’enlèvement qui seront présentées dans la suite de ce travail sont des

courbes de mesures d’efficacité réalisées après cinq tirs laser.

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 100 200 300 400 500 600 700

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

Ntir = 1

Ntir = 5

Ntir = 10

(a)


51

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 500 1000 1500 2000

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

Ntir = 5

Ntir = 10

FIG. III10 – Courbe d’efficacité d’enlèvement pour différents nombres de tirs, de particules

de carbone irradiées par un laser KrF (248 nm – 27 ns) (a) et de gouttelettes de tungstène

irradiées par une laser XeCl (308 nm – 50 ns) (b)

3.3.5 Dispositif de récupération des espèces éjectées

L’objectif principal de ce projet est d’apporter un ensemble d’informations le plus

complet possible sur la possibilité de récupérer les poussières, après mobilisation par

irradiation laser, pour les sortir de l’enceinte. Ainsi, il est important d’étudier sous quelle

forme sont éjectées ces particules. Pour nous aider à répondre à cette question nous avons

réalisé une expérience lors de laquelle des substrats ont été disposés autour de l’échantillon

irradié afin de récupérer les espèces éjectées et de les observer.

La récupération des particules est réalisée par un substrat collecteur en silicium, car de

la même façon que les particules adhèrent à l’échantillon, elles vont venir se "coller " à ce

substrat collecteur grâce aux forces de Van der Waals. Une fois collectées, les particules sont

observées au MEB ; ceci a motivé le choix du silicium en tant que substrat récupérateur.

L’irradiation s’effectue de la même façon que pour l’étude de l’efficacité du procédé laser, la

zone d’irradiation est néanmoins plus étendue. Une seule irradiation est effectuée pour

s’affranchir des phénomènes de superposition des particules récupérées. Deux types de

récupération sont mis en place, la récupération parallèle à l’échantillon et la récupération

perpendiculaire à l’échantillon.

(b)


52

Pour la récupération parallèle à l’échantillon quelques précautions ont dues être prises.

D’une part l’angle d’incidence de l’irradiation n’est plus de 90° mais de 45° pour que le

substrat collecteur ne se trouve pas sur le trajet du faisceau. De plus, le substrat de

l’échantillon est impérativement un matériau qui réfléchi faiblement le faisceau laser pour

éviter que la réflexion du faisceau par la surface de l’échantillon ne vienne irradier le substrat

collecteur et ainsi perturber l’expérience.

FIG. III11 – Schéma du dispositif de récupération parallèle des particules éjectées par une

irradiation laser

La distance d entre les deux substrats peut varier entre 3 mm et 15 mm. Une enceinte à

vide permet de réaliser les expériences sous faibles pressions.

Le deuxième dispositif de récupération des espèces éjectées est une configuration qui

permet de récupérer les poussières éjectées perpendiculairement à l’échantillon. Ainsi, on peut

estimer en fonction des différents paramètres d’irradiation et des conditions ambiantes, la

distance parcourue par les particules éjectées avant de se redéposer.

Echantillon

d Enceinte à vide

Masque

Lame atténuatrice

Laser

Substrat collecteur

Lentille


53

FIG. III12 – Schéma du dispositif de récupération perpendiculaire des particules éjectées par

une irradiation laser

La hauteur h entre le centre du spot et la surface du substrat collecteur est fixée à

2 mm.

Masque

Lame atténuatrice Lentille

Laser

Échantillon

Substrat collecteur (Si)

h

Enceinte à vide


54

55

Chapitre 4

Etude de l’enlèvement des particules de carbone

Sommaire ___________________________________________________________________________

4.1 Influence du substrat sur l’éjection des particules de carbone

4.1.1 Influence des propriétés optiques et thermique du substrat 4.1.2 Endommagement du substrat

4.1.3 Validation avec un substrat de CFC

4.2 Influence des paramètres laser

4.2.1 Longueur d’onde 4.2.2 Durée d’impulsion

4.3 Etude des produits d’ablation

4.3.1 Dynamique d’éjection 4.3.2 Collection

4.4 Comparaison avec les particules provenant de Tore Supra

4.5 Synthèse

___________________________________________________________________________

CHAPITRE 4. ETUDE DE L’ENLEVEMENT DES PARTICULES DE CARBONE

56

Les particules de carbone présentent une forte absorption des rayonnements allant du

proche infrarouge jusque dans l’ultraviolet. Ceci correspond au spectre d’émission de la

plupart des lasers impulsionnels de haute puissance habituellement utilisés dans les

applications telles que le nettoyage. Dans ce chapitre, l’objectif est d’identifier les

mécanismes d’éjection des particules de carbone, ceci à l’aide de mesure d’efficacité

d’enlèvement et d’observation aux microscopes optique et électronique. Cette étude permettra

de connaître les paramètres lasers adaptés pour le nettoyage. Dans un deuxième temps ce

chapitre présentera la caractérisation de la dynamique d’éjection, puis la récupération de ce

type de particules pour différents paramètres expérimentaux.

4.1 Influence du substrat

Comme il a été expliqué dans le chapitre précédent, le substrat le plus facile à utiliser

est le silicium car il est parfaitement lisse, et il est un support parfait pour les observations

MEB. Pourtant, dans le tokamak, les poussières seront redéposées sur des surfaces carbonées

ou métalliques ; ainsi il est important d’étudier dans un premier temps l’influence du substrat

sur l’efficacité d’enlèvement de ces particules de carbone.

4.1.1 Influence des propriétés optiques et thermiques du substrat

Les expériences suivantes sont réalisées à l’aide du dispositif de mesure de l’efficacité

présenté dans le chapitre précédent. Le laser utilisé est un laser à excimères XeCl, la longueur

d’onde est donc de 308 nm, et la durée d’impulsion est d’environ 50 ns. Trois substrats

différents ont été choisis pour réaliser nos expériences : un semi-conducteur, le silicium, un

diélectrique, la silice UV et un métal, le tungstène. Ces substrats ont été choisis car ils ont des

propriétés thermiques et optiques très différentes à 308 nm, comme le présente le tableau IV1.

Le tungstène est un substrat qui simule parfaitement la situation réelle.

chaleur spécifique

[J K-1 kg-1]

conductivité thermique

[W m-1 K-1]

coefficient d’absorption à 308 nm

[x106 cm-1]

Si 711 123 1,46

SiO2 750 1,3 -

W 133 173 0.99

C (graphite) 712 80-240 0,3-0,7

TAB. IV1– Chaleur spécifique, conductivité thermique et coefficient d’absorption à 308 nm

pour le Si, Si02, le W et le graphite [74].


57

La figure IV1 présente les courbes de PRE et on remarque que pour les substrats de

silicium et de silice UV, l’enlèvement des particules de carbone commence à de très faibles

fluences et il est complet pour des fluences supérieures à 350 mJ/cm². Ces deux courbes sont

semblables malgré les propriétés thermiques et optiques très différentes du silicium et de la

silice. Notamment, le silicium présente une forte absorption du faisceau laser alors que la

silice est totalement transparente. Ceci suggère que le substrat n’est pas impliqué dans le

mécanisme d’éjection des particules de carbone. Cette éjection ne peut donc pas provenir de

l’expansion du substrat ou de son ablation par exemple, mais proviendrait plutôt de l’énergie

absorbée par les particules elles-mêmes.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

C on Si

C on SiO2

C on W

FIG. IV1– Courbes d’efficacité d’enlèvement des particules de carbone créées par ablation

laser, en fonction de la fluence, par un laser XeCl (308 nm-50 ns), pour différents substrats

Malgré la similarité des deux courbes correspondant aux substrats de Si et de SiO2, on

remarque un décalage d’environ 50 mJ entre les deux. L’explication qui peut être proposé

pour expliquer la meilleure efficacité d’enlèvement des particules de carbone sur le substrat

de silice suppose un procédé thermique et non photochimique. En effet, pour une fluence

donnée, les particules de carbone atteignent une température plus élevée sur un substrat de

SiO2 qui est un bon isolant thermique, tandis que dans le cas d’un substrat de Si, les particules

peuvent céder une partie de leur chaleur à ce matériau qui est un bon conducteur thermique.

L’hypothèse de négliger les effets photochimiques est raisonnable car, à cette longueur

d’onde proche du visible, les photons ne sont plus suffisamment énergétiques pour casser les


58

liaisons carbonées. En effet, l’énergie des photons à 308 nm est de 4,03 eV tandis que pour

dissocier les liaisons C-C, même par les voies de plus basse énergie, l’énergie minimum

requise est de 4,35 eV [75]. De plus, cette supposition est en accord avec les résultats

suivants.

Il est intéressant de remarquer que les transitions de ces courbes (10%-90%) sont

d’environ 200 mJ, ce qui est moins abruptes que dans le cas des particules de silice (50 mJ)

[76]. Ceci s’explique notamment par le manque d’uniformité dans la distribution de taille de

nos particules de carbone, par rapport aux particules de silice calibrées.

La troisième courbe qui correspond au substrat de tungstène est à prendre avec

précaution car l’étude de ce substrat est complexe. Malgré un polissage minutieux à l’aide

d’une polisseuse (PRESI MECAPOL P 230), la pièce de tungstène étant réalisée par frittage,

la porosité rend impossible l’obtention d’un substrat parfaitement lisse. Cette courbe et les

images indiquent néanmoins qu’un enlèvement complet des particules de carbone sur ce

substrat n’a pas été obtenu. La pente de cette courbe est plus faible que pour les deux autres

courbes. Ceci peut s’expliquer par une conductivité thermique du tungstène supérieure à celle

du silicium, ainsi les particules de carbone déposées sur un substrat de tungstène

n’arriveraient pas, pour certaines, à atteindre une température suffisante pour être éjectées.

Cependant cette différence de conductivité thermique semble trop faible pour engendrer une

telle modification de la courbe d’efficacité d’enlèvement. En revanche, en considérant la

rugosité du substrat de tungstène, l’hypothèse de la température atteinte au sein de la particule

insuffisante à son ablation à cause des pertes de chaleur à travers le substrat, peut être

renforcée. Car les particules se trouvant sur des surfaces convexes vont avoir une surface de

contact et donc d’échange de chaleur plus étendue avec le substrat. Pourtant cette explication

à elle seule ne nous semble guère convaincante.

4.1.2 Endommagement du substrat

Le nettoyage de particules qui absorbent l’énergie du faisceau, telles que les particules

de carbone, doit être fait avec précaution. La particule crée un point chaud et elle est

susceptible d’endommager le substrat par contact thermique si la fluence laser est trop

importante (fig. IV2). Cette constatation confirme l’origine thermique de l’enlèvement des

particules de carbone.


59

FIG. IV2– Images MEB de substrats de silicium après 5 tirs laser avec une fluence de

1,2 J/cm². L’enlèvement des particules de carbone a créé un endommagement par contact

thermique.

4.1.3 Substrat de CFC

Le substrat de CFC (Carbon fibre composite) a également été utilisé, mais sa couleur

et sa porosité rend impossible toute étude quantitative. Ce sont les observations par

microscopie électronique qui nous ont permis de tirer quelques conclusions. La tuile de CFC

provient de Tore Supra, et a déjà été exposée au plasma, elle est donc recouverte d’une

couche co-déposée.

FIG. IV3– Schéma de l’échantillon utilisé pour l’observation d’enlèvement de particules de

carbone déposées sur une tuile de Tore Supra. Les particules crées lors de l’ablation sont

redéposées autour de la zone ablatée.

Pour créer l’échantillon, le protocole utilisé a été un peu différent de celui utilisé pour

les particules habituelles de notre étude, mais le procédé est toujours par ablation laser. En

effet, il était intéressant ici d’étudier l’enlèvement de particules composées du matériau

Tuile de CFC

Zone de redépôt Zone d’analyse

Impact laser pour l’ablation


60

parfaitement identique à notre substrat. Ainsi, pour créer les particules de carbone, le laser a

été focalisé directement sur la tuile. Les particules observées sont celles qui se sont

redéposées autour du cratère crée par l’impact laser (figure IV3).

Une irradiation laser à faible fluence (300 mJ/cm²) est effectuée dans la zone de

redépôt des particules. Dans cette zone présentée dans la figure IV4 (a), on remarque que les

particules peuvent atteindre des tailles importantes, de plusieurs micromètres. Il y a également

présence de flakes, c'est-à-dire de morceaux de couches co-déposées détachés de la tuile, qui

ont été disloqués par les contraintes thermiques induites dans le matériau par l’impact laser.

On observe également sur cette photo MEB le bord du cratère créé par l’ablation laser.

FIG. IV4– Image MEB d’une tuile de CFC recouverte de particule de crabone, avant

irradiation (a) et après 5 tirs laser 248 nm - 27 ns à 300 mJ/cm² (b).

La figure IV (b) présente la même zone après 5 irradiations avec un laser KrF (248 nm

– 27 ns) avec une fluence de 300 mJ/cm². Ces images montrent clairement que cette

irradiation laser de faible fluence permet d’enlever, non seulement, toutes les particules

redéposées mais également, la plupart des flakes mobilisables. Ainsi, même pour les

particules déposées sur un substrat de nature identique, ces résultats mettent en évidence que

le procédé laser permet un nettoyage efficace sans dégradation du substrat.

(a) (b)


61

4.2 Influence des paramètres lasers

L’étude de l’influence des paramètres laser est primordiale pour plusieurs raisons.

D’un point de vue scientifique, elle va nous apporter des informations sur les mécanismes

d’éjection et, dans le contexte de notre application pour le projet ITER, cette étude des

paramètres laser va nous permettre d’orienter le choix du laser.

4.2.1 Influence de la longueur d’onde du laser

La figure IV5 nous montre que pour différentes longueurs d’onde, de l’ultraviolet au

proche infrarouge en passant par le visible, le laser est très efficace pour l’enlèvement des

particules de carbone. En effet, pour une fluence supérieure à 450 mJ/cm², après cinq tirs, plus

de 80% des particules sont enlevées, et les courbes sont semblables pour toutes les longueurs

d’onde utilisées.

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 200 400 600 800 1000 1200

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

1064 nm

532 nm

355 nm

266 nm

FIG. IV5– Courbes d’efficacité d’enlèvement des particules de carbone générées par ablation

laser déposées sur un substrat de silicium, pour différentes longueur d’onde et avec une

durée d’impulsion de 4 ns

Ces résultats s’expliquent par le fait que les propriétés optiques du graphite ne varient

pas beaucoup avec la longueur d’onde [77]. L’absorption du faisceau laser est donc

sensiblement la même et l’efficacité d’enlèvement également. En revanche, les propriétés

optiques du silicium sont très dépendantes de la longueur d’onde, ce matériau étant très

absorbant dans l’UV et beaucoup moins dans l’infrarouge. Ceci confirme nos résultats du


62

paragraphe précédent qui indiquaient que les propriétés optiques du substrat n’influencent que

très faiblement l’efficacité d’enlèvement.

Si

�las (nm) 266 355 532 1064

Absorption A=R-1 0,27 0,43 0,63 1

Partie réelle de l'indice n 1,76 5,61 4,12 3,6

Partie imaginaire de l'indice n2 4,28 3,01 0,048 1,80E-04

coef. d'absorption [106 cm -1] 2,02 1,07 0,011 2,13E-05

TAB. IV1 – Propriétés Optiques du Silicium pour différentes longueur d’onde [74].

4.2.2 Influence de la durée d’impulsion

Pour cette étude, les trois lasers utilisés émettent dans l’infrarouge (1025 – 1064 nm),

mais leurs durées d’impulsion sont très différentes, elles vont de 450 fs jusqu’à 4 ns. On

constate cependant que les courbes de PRE obtenus avec ces trois sources sont très similaires

(figure IV5). En régime ultra-court, les courbes sont arrêtées dès que l’endommagement du

substrat rend impossible l’analyse des images.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000 1200

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

450 fs

50 ps

5 ns

FIG. IV6– Courbes d’efficacité d’enlèvement des particules de carbone créées par ablation

laser et déposées sur un substrat de silicium, en fonction de la fluence, obtenues par

irradiation laser dans le domaine de l’infrarouge (1025 – 1064 nm) pour différentes durées

d’impulsion.


63

La figure IV6 montre que les différentes durées d’impulsion utilisées n’ont pas

d’influence sur l’efficacité d’enlèvement. Le laser est toujours efficace même en régime ultra-

court.

Pour les particules de carbone, les seules valeurs d’efficacité d’enlèvement médiocres

mesurées pour des fluences approximant 1 J/cm², ont été réalisées lors de l’utilisation du laser

Ytterbium, ayant une durée d’impulsion de 200 ns. En effet, pour des fluences allant jusqu’à

1,16 J/cm² à 1064 nm, l’efficacité d’enlèvement mesurée avec cette source est toujours nulle.

Ceci permet de constater que lorsque la durée d’impulsion du laser devient trop longue,

l’intensité déposée n’est plus suffisante pour induire l’augmentation de température nécessaire

à la dégradation de la particule. En titre de repère, il est intéressant de noter que le seuil

d’ablation du graphite (des tuiles de Tore Supra) pour ces conditions laser (1064 nm – 200 ns)

est très élevé, il est de 4,5 J/cm² [78].

4.3 Dynamique d’éjection et récupération

La motivation technologique de ces travaux est la récupération des poussières de

tokamak, il est donc important de connaître leur dynamique d’éjection ainsi que la forme sous

laquelle ces particules sont éjectées. Ces informations sont essentielles pour choisir un

dispositif de collection adapté.

4.3.1 Dynamique d’éjection

L’étude de la dynamique d’éjection des particules a été réalisée principalement à l’aide

du dispositif d’imagerie rapide décrit au chapitre 3. Les images des particules éjectées sont

capturées pour différents délais après l’impulsion laser. Elles correspondent à la lumière

visible émise par les espèces excitées. Cette émission de lumière confirme que l’énergie du

laser a bien été absorbée par les particules. De ces images on déduit la position des particules

par rapport au substrat en fonction du temps.

La première étude a été réalisé afin d’évaluer l’influence de la fluence sur la

dynamique d’éjection des particules de carbone. Le substrat utilisé pour cette étude est le

silicium. Le laser employé est un XeCl de longueur d’onde 308 nm et de durée d’impulsion

50 ns. Le seuil de fusion du silicium pour ces conditions d’irradiation est d’environ

900 mJ/cm² [79]. Les deux fluences choisies pour l’étude sont : 700 mJ/cm², en dessous du

seuil, et 1,6 J/cm², au dessus de ce seuil de fusion. Cette dernière fluence étant élevée, il a été


64

vérifié que le signal lumineux ne provenait que des particules et non pas d’une éventuelle

ablation du substrat. Une interpolation linéaire de ces courbes permet d’estimer une vitesse

moyenne d’éjection des espèces excitées.

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 16000

1

2

3

4

5

6

700 mJ/cm² 1.6 J/cm²

dis

tanc

e (

mm

)

temps (ns)

FIG. IV7– Evolution au cours du temps de la distance du point de plus forte intensité du

nuage des espèces éjectées émissives, par rapport à la surface du substrat après un tir laser

(308 nm – 50 ns) sur des particules de carbone déposées sur un substrat de silicium sous air à

0,1 Pa.

Le graph de la figure IV7 nous montre qu’une grande différence de fluence n’entraine

pas une différence très significative de vitesses d’éjection.

Pour la deuxième étude l’objectif est de connaître l’influence du substrat. Les deux

substrats utilisés sont le silicium et la silice UV. Pour que les particules soit suffisamment

excitées, la fluence d’irradiation utilisée est très forte : 1,6 J/cm².

On remarque sur la figure IV7, que les particules éjectées d’un substrat de silice

émettent plus longtemps que celles éjectées d’un substrat de silicium. Elles sont donc excitées

thermiquement plus efficacement lors de l’irradiation. Ceci est en accord avec notre

discussion précédente sur l’hypothèse qu’il n’y a pas eu de perte de chaleur de la particule

vers le substrat pour la silice qui est un matériau isolant. Tandis que pour le silicium qui est

conducteur, les particules ont pu diffuser une petite partie de leur chaleur vers le substrat et

elles sont donc moins excitées thermiquement.


65

0

2

4

6

8

10

12

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500

temps (ns)

dis

tan

ce (

mm

)

Si

SiO2

FIG. IV8– Evolution au cours du temps de la distance du point de plus forte intensité du

nuage des espèces éjectées émissives, par rapport à la surface du substrat après un tir laser

(308 nm – 50 ns) avec une fluence de 1,6 mJ/cm², sur des particules de carbone déposées sur

un substrat de silicium ou de silice UV sous air à 0,1 Pa.

L’étude du comportement dynamique des particules après l’irradiation laser est

grandement facilitée par le fait que les particules déposées sur un substrat de silice UV soient

visibles plus longtemps par la caméra. Ainsi, aux vues des points expérimentaux, il semble

que les vitesses des particules peuvent être séparées en deux composantes, la vitesse

d’éjection (< 800 ns) et la vitesse de propagation (> 800 ns). Les vitesses d’éjection sont

différentes selon les substrats, en revanche les vitesses de propagations sont très similaires

pour les deux courbes (~ 2500 m.s-1). Ceci s’explique par le fait que l’éjection va être très

dépendante de l’élévation de température au sein des particules, il est donc logique de

constater que la vitesse d’éjection des particules est plus élevée quand elles sont déposées sur

de la silice. Par contre les vitesses de propagation des particules vont principalement être

dépendantes de la pression et de la nature du gaz environnant. Ces constatations confirment

que le substrat joue un rôle dans l’intensité du processus, mais ne modifie en aucun cas le

mécanisme physique à l’origine de l’éjection de ces particules de carbone.

Les distances d’éjection n’ont pas pu être réellement mesurées car les espèces éjectées

se désexcitent après quelques microsecondes et deviennent invisible à la caméra.


66

4.3.2 Collection

Des essais de collection à l’aide du dispositif utilisant un substrat parallèle tel que

décrit dans le chapitre précédent ont été réalisés et ceci pour différents paramètres de pression

ambiante, de distance de collection et de fluence d’irradiation laser. Tous ces essais ont

confirmé que les particules sont ablatées par l’irradiation laser car presque aucune particule

entière n’a été récupérée. En effet, en observant les substrats collecteurs on ne détecte qu’un

nombre négligeables de particules malgré une récupération effectuée dans des conditions très

favorables telles qu’une pression basse (P = 10-3 mbar) et une distance de collection faible (d

= 5 mm). Les particules sont donc éjectées sous forme de vapeur ou de petits fragments

invisibles par une observation MEB.

FIG. IV9– Image d’un substrat de silicium couvert de particules de carbone déposées sur du

silicium (a), et substrat de silicium collecteur pour d = 5 mm et pour P = 10-3

mbar, après

une irradiation avec un laser KrF (248 nm - 27 ns) avec une fluence de 380 mJ.

4.4 Comparaison avec les particules provenant de Tore Supra

Les particules étudiées dans cette partie sont issues du « grattage » d’un des principaux

composants face au plasma de Tore Supra appelé le LPT (limiteur pompé toroïdal). Sur la

figure IV10 a on remarque que les particules sont beaucoup plus grosses que celles produites

par laser, certaines pouvant atteindre la taille de 20 µm. Ce sont pour la plupart des fragments

de couches co-déposées.

(a) (b)


67

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000 1200

Fluence (mJ/cm²)

PR

E fo

r 5

shot

s

FIG. IV10– Poussières provenant du grattage du LPT de Tore Supra (a). Mesure d’efficacité

d’enlèvement en fonction de la fluence des poussières de Tore Supra déposées sur un substrat

de silicium et irradié à 248 nm – 27 ns (b).

Le laser, là encore, démontre son efficacité à enlever ces polluants car plus de 80 %

des particules ont disparues après 5 tirs à une fluence de 650 mJ/cm² (fig. IV10). La fluence

nécessaire à un nettoyage satisfaisant est plus élevée pour ce type de particules. Ceci

s’explique par le fait que ces particules sont plus grosses. Ainsi, les premiers tirs fragmentent

les particules trop grosses, ou les ablatent partiellement, et ce sont les tirs suivants qui vont

ablater complètement les débris restants. Les observations réalisées par microscope optique

présentés en figure IV11 montrent parfaitement ce phénomène.

FIG. IV11– Images de microscope optique de particules provenant de Tore Supra, avant (a)

et après 5 tirs laser (b) à 248 nm – 27 ns – 80 mJ/cm² ; Avant (c) et après 5 tirs (d) à 248 nm

– 27 ns – 360 mJ/cm².

20 µm

(d) (b)

(a) (c)

(a) (b)


68

Les figures IV11 a et b, permettent d’observer que pour des fluences faibles il se

produit une fragmentation des grosses particules. La fluence de 80 mJ/cm² est cependant trop

faible pour éjecter les fragments créés, même si certains sont très petits. Pour les figures IV11

c et d, avec une fluence de 360 mJ/cm² l’enlèvement devient plus efficace car cette fluence est

suffisamment élevée pour éjecter les fragments créés ; l’ablation partielles des grosses

particules est observée.

4.5 Synthèse

Nous avons vu dans ce chapitre que le laser est très efficace pour l’enlèvement des

particules de carbone déposées sur tous types de substrat, et ceci pour des fluences

relativement faibles, en dessous de 1 J/cm². Ces fluences vont de ~ 400 mJ/cm² pour les

particules d’environ 1 µm, et jusqu’à 800 mJ/cm² pour des particules de plusieurs

micromètres, ceci pour une gamme étendue de longueur d’onde : de l’ultraviolet jusqu’au

proche infrarouge. Il est cependant nécessaire que le laser soit un laser à impulsion

nanoseconde afin de garantir d’une part, une très bonne efficacité du nettoyage et d’autre part,

la conservation de l’intégrité du substrat.

En ce qui concerne la récupération de ces polluants après éjection par laser, il semble

que les distances de récupération soit faibles, et que les produits à récupérer soit de type

vapeur ou de très fines nanoparticules.

69

Chapitre 5

Etude des polluants métalliques et dérivés

Sommaire ___________________________________________________________________________

5.1 Particules d’oxyde de tungstène

5.2 Fins agrégats de tungstène

5.2.1 Influence de la longueur d’onde 5.2.2 Ejection 5.2.3 Discussion sur les mécanismes

5.3 Poudre de tungstène

5.4 Gouttelettes de Tungstène

5.4.1 Observations préliminaires 5.4.2 Influence des paramètres laser

5.4.2.1 Influence de la longueur d’onde 5.4.2.2 Influence de la durée d’impulsion

5.4.3 Collection des particules 5.4.4 Discussion et analyse des processus thermiques 5.4.5 Interface particule-substrat 5.4.6 Onde de choc

5.4.7 Synthèse ___________________________________________________________________________

CHAPITRE 5. ETUDES DES POLLUANTS METALLIQUES ET DERIVES

70

Nous avons vu dans le chapitre premier que les parois des tokamaks sont très

largement constituées de parties métalliques. Les agrégats et gouttelettes métalliques

représentent une proportion importante des particules typiques retrouvées dans de nombreux

tokamaks. Certaines particules d’oxyde de métal sont également susceptibles d’être générées.

Le tungstène est le principal matériau préconisé pour le divertor d’ITER, ainsi il est

prévisible que de nombreuses particules en seront constituées. Il est donc particulièrement

pertinent de centrer nos études sur les composés métalliques et ses dérivés. Ainsi trois grands

types de particules de tungstène seront utilisés dans ce chapitre : les agrégats, les gouttelettes

et les particules d’oxyde.

Nous allons notamment nous attarder sur l’étude de l’enlèvement des gouttelettes de

tungstène par laser pour en comprendre les mécanismes physiques. Cette étude va également

nous permettre de déterminer les paramètres laser optimaux pour le nettoyage de ces

particules.

5.1 Particules d’oxyde de tungstène

Les particules d’oxyde sont de nature diélectrique et n’absorbent pas le faisceau laser,

que ce soit dans l’UV, le visible ou le proche infrarouge. Ce type de particules a déjà donné

lieu à de nombreuses études sur leurs mécanismes d’éjection par laser en régime nanoseconde

[80-4].

Les particules utilisées dans cette étude sont de la poudre d’oxyde de tungstène

(Goodfellow). Elles ont des tailles de l’ordre de la dizaine de micromètres, ce qui est élevé par

rapport aux particules ayant fait l’objet des études précédentes dont les tailles se rapprochent

plus du micromètre ou de la centaine de nanomètres. Les particules ne sont pas calibrées, ainsi

certaines sont plus petites (~3 µm) et se présentent sous forme d’agrégats (figure V1)


71

FIG. V1– Images MEB de poudre d’oxyde de tungstène déposée sur un substrat de silicium.

Conformément aux conclusions des études effectuées sur les particules diélectriques,

le seuil d’enlèvement par laser de ces particules sont très faibles et ceci malgré leurs tailles

importantes. Au-delà de 300 mJ/cm², plus de 90 % des particules sont éjectées. Là encore les

transitions des courbes ne sont pas très abruptes mais ceci s’explique facilement par la

diversité de taille des particules.

0 100 200 300 400 500 600 700 8000,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

PR

E

Fluence (mJ/cm²)

FIG. V2– Courbes d’efficacité d’enlèvement de poudre d’oxyde de tungstène, en

fonction de la fluence, par un laser 308 nm-50 ns, pour deux méthodes de dépôt différent.

Les mécanismes d’éjection identifiés dans les études sur ce sujet sont des mécanismes

d’interface. En effet, la particule n’absorbe pas le faisceau mais au contraire par des

phénomènes de diffusion de la lumière, il se crée une surintensité du champ à son interface

avec le substrat (Chapitre 2). Ainsi cette surintensité ablate l’humidité piégée sous la particule

et l’évaporation explosive de ce milieu "tampon" est capable d’entrainer la particule elle-

dépôt manuel spin-coating


72

même [81]. Si la fluence est plus élevée, la surintensité peut ablater localement le substrat à

l’interface et les espèces éjectées entrainent la particule par transfert de quantité de

mouvement [82]. L’étude de la vitesse d’éjection de particules de SiO2 a permis de mettre en

évidence ces deux phénomènes d’éjection [83].

Les particules d’oxyde ne constitueront pas un obstacle au nettoyage par laser, car leur

efficacité d’enlèvement par laser est excellente quelque soit la longueur d’onde du laser, et

ceci pour des fluences faibles.

De part même le mécanisme d’éjection, il faut noter que les particules sont éjectées

entières, sans modification de leur morphologie. La distance d’éjection de particules

diélectriques (silice) d’environ 5 µm de diamètre est de l’ordre de quelques millimètres sous

un vide primaire [84].

5.2 Fins agrégats de tungstène

Les particules étudiées dans cette partie sont l’un des deux types de particules

obtenues par ablation laser dans les conditions décrites au chapitre 3. Il s’agit de très fins

agrégats répartis de façon inhomogène sur le substrat et ressemblant à de la “mousse” ou à des

“nuages”. La discussion porte ici uniquement sur l’étude de ce type de particule et non sur les

gouttelettes de taille micrométrique qui seront traitées dans la partie 5.4.

Une étude quantitative d’efficacité d’enlèvement est malheureusement impossible à

réaliser sur ce type de particules, car nos moyens ne nous permettent pas de les compter.

Cependant les observations MEB nous apporterons des informations sur leur comportement

après irradiation laser pour différents paramètres. Les résultats obtenus par imagerie rapide

nous permettrons de caractériser la dynamique de leur éjection, et les expériences de

collection après irradiation donneront des informations sur les mécanismes d’éjection.

5.2.1 Influence des paramètres laser sur l’enlèvement

5.2.1.1 Longueur d’onde

Contrairement aux résultats obtenus avec les agrégats de carbone, la longueur d’onde

du laser utilisé a une forte influence sur l’efficacité d’enlèvement des fins agrégats de

tungstène. Les observations MEB nous montre que pour des fluences similaires (700-800

mJ/cm²), seul un tir effectué avec un laser KrF émettant dans l’ultraviolet (248 nm) suffit pour


73

faire disparaître la totalité de ces particules, tandis qu’une irradiation réalisée dans le domaine

de l’infrarouge (1064 nm) laisse les particules intactes (Figure V3). Après 30 irradiations à

700 mJ/cm², dans l’infrarouge les agrégats sont toujours visibles, ce qui démontre l’efficacité

d’enlèvement très faible à cette longueur d’onde.

FIG. V3– Image MEB de particules de tungstène générées par ablation laser, avant (a), et

après 1 tir laser (b) à 248 nm – 27 ns – 800 mJ/cm²; Avant (c), et après 1 tir laser (d) à 1064

nm – 4 ns – 700 mJ/cm².

5.2.1.2 Durée d’impulsion

Des observations MEB ont également été réalisées après irradiation laser en régime

ultra-court. Là encore la même constatation est faite : L’irradiation dans le domaine de

l’ultraviolet s’avère très efficace, tandis que dans l’infrarouge le laser reste incapable

d’enlever ce type de particules pour une fluence équivalente. La figure V4 montre très

clairement qu’en régime pico seconde, à 325 mJ/cm², après 15 tirs laser, il reste beaucoup de

"mousse" de tungstène après les irradiations avec la longueur d’onde fondamentale du laser

Nd :YAG (1064 nm), tandis qu’après les irradiations à 3 � dans le domaine de l’UV (355 nm)

la présence de ces particules n’est plus décelable. Ainsi, le passage du régime nanoseconde au

(c)

(a) (b)

(d)


74

régime ultra-court ne modifie pas le comportement de l’efficacité d’enlèvement au regard de

la longueur d’onde d’irradiation.

FIG. V4– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation laser après 15 tirs

laser à 1064nm – 50 ps – 325 mJ/cm (a), et après 15 tirs laser à 355 nm – 50 ps –

325 mJ/cm² (b)

5.2.2 Dynamique d’éjection

Les images obtenus à l’aide de la camera rapide intensifiée montrent une émission

lumineuse visible qui s’expand perpendiculairement au substrat, lors de l’irradiation par laser

(308 nm) d’un échantillon de silicium recouvert d’agrégats de tungstène (figure V5). Cette

émission lumineuse correspond à l’éjection de ces fins agrégats. En effet, la trajectoire très

directionnelle de ce panache correspond parfaitement avec les résultats de récupération

présentés par la suite.

(a) (b)


75

FIG. V5– Images capturées par la caméra CCD intensifiés de la lumière visible émise par les

espèces ablatées de tungstène (substrat: Si) après une irradiation laser 308 nm – 50 ns –

1,6 J/cm²). La pression ambiante est de 0,1 Pa. L’ouverture de la caméra est de 100 ns, et le

délai varie de 1 à 3 µm.

Plusieurs études sur la dynamique d’éjection ont été effectuées. La première concerne

l’influence de la densité d’énergie laser d’irradiation. On remarque sur la figure V6 a, que la

fluence a un effet significatif sur la vitesse et donc la distance d’éjection des particules. Après

3 µs, les particules sont à une distance de 13 mm de la surface pour 1,6 J/cm², tandis qu’elles

atteignent seulement la distance 9,5 mm pour une irradiation de 700 mJ/cm². L’augmentation

de la fluence laser induit l’éjection de particules avec des énergies cinétiques plus importantes

et donc des vitesses plus élevées. Cette technique d’imagerie ne nous permet pas d’observer

les espèces éjectées au-delà de 15 mm de la surface du substrat, car elle ne détecte que les

espèces émissives. A 0,1 Pa, les dernières émissions de fluorescence enregistrées 3 µs après

l’irradiation sont arrêtées, et la vitesse des particules est toujours constante. Ainsi, nous

2µs

3µs

5mm

1µs

Laser


76

pouvons imaginer que les espèces ablatés continuent leur trajectoire au-delà des 15 mm

mesurés.

0

2

4

6

8

10

12

14

16

0 1000 2000 3000

temps (ns)

dis

tanc

e (m

m)

700 mJ/cm²

1,6 J/cm²

0

2

4

6

8

10

12

14

16

0 5000 10000 15000

time (ns)

dist

ance

(m

m)

10 Pa 1

10 Pa 2

0,1 Pa

FIG. V6– Evolution au cours du temps de la distance du point de plus forte intensité du nuage

des espèces éjectées émissives, par rapport à la surface du substrat après un tir laser (308 nm

– 50 ns) sur des particules de tungstène déposées sur un substrat de silicium, sous air à 0,1

Pa, en fonction de la fluence (a), et à 1,6 mJ/cm² sous air en fonction de la pression. 10 Pa 1

et 10 Pa 2 correspondent respectivement à l’évolution du panache 1 et du panache 2 (b).

Une deuxième étude sur la dynamique d’éjection des agrégats de tungstène a été

effectuée, cette fois-ci en fonction de la pression. En plus de la pression de 0,1 Pa, une

pression de 10 Pa a également été utilisée (figure V6 b). Dans cette configuration, le panache

se dissocie pour former deux parties (soit deux courbes dans le graph b de la figure V6). La

figure V7 est une image typique du plasma d’émission des espèces éjectées capturée par la

caméra pour une pression de 10 Pa, qui montre les deux parties distinctes du panache. Puis

cette différence de vitesses décroit, et pour des temps supérieures à 7,5 µs, la distance entre

ces deux panaches reste constante (d � 2 mm). On peut supposer que le premier panache (plus

proche de la surface) provient des particules de tungstène éjectés, tandis que le deuxième

panache (le plus éloigné de la surface) est certainement principalement due aux interactions

entre les produits éjectés et le gaz environnant. L’émission lumineuse étant très faible, les

tentatives d’analyses spectroscopiques de ces différentes zones du plasma se sont avérées

infructueuses et ne nous ont pas permis de confirmer ces hypothèses. La pression a un très fort

effet sur le ralentissement des espèces éjectées. Il était prévisible qu’une pression de gaz plus

élevée augmenterait le nombre de collisions entre le gaz et les particules, et induirait ainsi une

grande perte d’énergie cinétique. Pour une fluence de 1,6 J/cm², la distance d’éjection des

(a) (b)


77

particules sous 10 Pa ne dépasse pas les 7 mm, elle est donc divisée par deux par rapport à la

distance d’éjection sous 0,1 Pa (14 mm).

FIG. V8– Image obtenue par caméra rapide intensifié de l’émission visible des espèces

éjectées, après irradiation réalisé par un laser XeCl (308 nm – 50 ns), de particules de

tungstène produites par ablation laser déposées sur un substrat de silicium, sous pression

atmosphérique, avec une fluence de 1,6 J/cm².

5.2.3 Discussion des mécanismes

Dans le paragraphe précédent il a été montré que l’éjection de ces agrégats était

accompagnée d’émission lumineuse, ceci indique que des phénomènes thermiques se

produisent pendant cette éjection.

De plus, lorsque que l’on observe les agrégats restés sur le substrat après une

irradiation laser, on se rend compte qu’ils sont partiellement fondus. Ce phénomène est très

visible sur la figure V9, après une irradiation laser (308 nm – 50 ns) avec une fluence très

faible de 107 mJ/cm², sur laquelle les agrégats se présentant initialement sous forme de

“mousse” se sont transformés en très fines gouttelettes. D’après nos calculs numériques

(résolution de l’équation de la chaleur annexe A), l’élévation de température du substrat de

silicium pour ces conditions d’irradiation est faible (�T = 130 K). La fusion des agrégats de

tungstène met donc en évidence leur chauffage direct par l’irradiation laser, et donc leur

absorption de l’énergie laser.

La plume se décompose petit à petit en deux parties

panache 1 panache 2

5mm

laser

échantillon


78

FIG. V9– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation laser avant (a) et

après 1 tir laser à 308 nm – 50 ns – 107 mJ/cm²(b).

Il parait surprenant à première vue que le tungstène entre en fusion pour des fluences

aussi faible que ~ 100mJ/cm². Il faut cependant garder à l’esprit deux phénomènes physiques

très importants dans le cas des agrégats. D’une part, les particules primaires sont très petites,

le chauffage est donc plus rapide. En faisant de très fortes approximations, et en considérant la

particule primaire comme un système isolé subissant un chauffage uniforme, on peut

intuitivement penser à la formule thermodynamique suivante :

TcRTmcU ∆=∆=∆ 03

03

4πρ (4.1)

L’absorption de la lumière, et donc l’énergie reçue par la particule, est par contre

limitée par cette petite taille. Néanmoins, le volume à chauffer étant proportionnel à R3, et

l’énergie reçue proportionnel dans une première approximation à R², il est donc logique qu’à

une fluence constante, l’élévation de température augmente avec la diminution de son rayon.

De plus, la taille des objets composants les agrégats sont petits par rapport à la

longueur d’onde, il faut donc tenir compte d’un deuxième phénomène qui est celui de la

diffusion de la lumière. Cette diffusion va fortement perturber l’absorption du faisceau laser

par les particules et va donner lieu a des surintensités lumineuse et donc à des points chauds

au sein des agrégats. Il n’est donc pas surprenant que la fusion de ces nanoparticules de

tungstène intervienne pour des fluences beaucoup plus faibles que celles nécessaires pour

induire la fusion d’un substrat de tungstène.

Il ne faut pas perdre de vue la très forte dépendance de l’efficacité d’enlèvement de ces

particules en fonction de la longueur d’onde. Il est donc important de s’intéresser à leurs

propriétés d’absorptivité et d’absorption optiques pour les différentes longueurs d’onde

(a) (b)


79

utilisées. Le tableau V1, révèle qu’il existe une forte variation du coefficient d’absorption du

tungstène en fonction de la longueur d’onde. En effet, on remarque que ce coefficient est

presque trois fois plus important en infrarouge que dans l’UV. Ainsi sur la distance d’un

nanomètre pour une longueur d’onde de 248 nm, d’après la loi de Beer-Lambert 13 % du

faisceau est absorbé, tandis que pour une longueur de 1064 nm cette absorption est de 4 %.

Cependant, cette différence parait tout de même trop faible pour expliquer à elle-seule une

telle différence d’efficacité d’éjection.

�las (nm) 248 266 308 355 1064

Absorptivité A = R�1 0,495 0,545 0,549 0,512 0,410

coef. d'absorption [106 cm-1] 1,444 1,139 0,991 0,956 0,430

TAB. V1- Propriétés optiques du tungstène pour différentes longueurs d’onde [74].

Les résultats de la collection des agrégats éjectés sont importants pour la discussion

des mécanismes d’éjection. Ces agrégats sont collectés à l’aide du dispositif de collection

parallèle. Aucun agrégat n’a été récupéré sur le substrat perpendiculaire ce qui confirme leur

forte dynamique d’éjection qui les empêche de se redéposer proche de l’échantillon irradié.

Comme on peut le voir sur la figure V10, les agrégats récupérés ne présentent pas de

changement significatif de morphologie par rapport aux agrégats initiaux (figure V10). En

effet, les particules se présentent toujours sous la forme de très fines nanostructures

ressemblant à de la “mousse” même si le dépôt semble moins uniforme. Ces observations

pourraient faire penser à une éjection sans ablation des particules et à une récupération de

celles-ci intactes. Cependant, les résultats précédents mettent en évidence la présence de

phénomènes thermiques, et il est donc beaucoup plus probable que ces agrégats se soient

reformés dans le panache d’ablation lors de l’éjection.


80

FIG. V10– Images MEB de particules de tungstène initiales, générées par ablation laser (a,

b) et particules de tungstène récupérées sur le substrat de collection parallèle après un tir

(248 nm – 27 ns) à 700 mJ/cm² (c, d).

5.3 Poudre de tungstène

Dans les tokamaks il existe également des agrégats métalliques formés de particules

primaires dont les dimensions sont de l’ordre de quelques centaines de nanomètres

(chapitre 1). Il est possible d’obtenir ce type d’agrégat par ablation laser, mais le dépôt de ces

agrégats sur le substrat s’accompagne de la formation d’une couche uniforme recouvrant la

surface. Cette couche rendant impossible nos études qualitatives, nous avons utilisé des

poudres provenant de Goodfellow et présentant les mêmes morphologies. Ces agrégats sont

déposés sur les substrats par spin-coating, ils sont isolés les uns des autres et peuvent ainsi

faire l’objet d’une étude de PRE.

Les observations MEB présentés sur la figure V11, montrent très clairement que la

poudre de tungstène est ablatée progressivement par le laser. Ainsi, il ne fait aucun doute que

(a) (b)

(c) (d)


81

les particules absorbent le faisceau laser et que le processus physique à l’origine de leur

disparition du substrat est l’ablation de la particule.

FIG. V10– Images MEB de poudre de tungstène déposée par spin-coating sur du Si avant (a),

après 1 tir (b), 2 tirs (c), 4 tirs (d), 6 tirs (e) et 10 tirs (f) à 450 mJ/cm², avec un laser XeCl

(308 nm – 50 ns)

(a) (b)

(c) (d)

(e) (f)

0 tir 1 tir

2 tirs 4 tirs

6 tirs 10 tirs


82

Comme pour les fins agrégats de tungstène étudiés précédemment, une fluence faible

suffit à faire entrer en fusion ces particules. Les tailles des particules primaires étant

quantifiable dans ce cas, des études préliminaires ont été réalisées.

Tout d’abord essayons d’exploiter la formule (4.1), en considérant une particule de

tungstène de 250 nm de diamètre, et en négligeant les phénomènes de diffusion optique, on

peut calculer que pour une fluence laser de 450 mJ/cm², la particule reçoit une énergie

d’environ 2,2.10-10 J. Ceci devrait induire une élévation de température de près de 11 000 K,

qui est surévaluée car les phénomènes de conduction de la chaleur sont négligés. Ce calcul

rapide laisse cependant penser que cette fluence est tout de même largement suffisante pour

vaporiser la particule.

Les résultats de PRE montre que dans l’UV le laser est efficace pour enlever les

particules de la surface, mais ceci pour des fluences élevées. Une fluence d’environ

800 mJ/cm² est requise pour atteindre les 90 % d’enlèvement pour les particules déposées sur

un substrat de silice UV, et une fluence d’1 J/cm² est requise pour le substrat de silicium. La

fluence élevée nécessaire au nettoyage par laser en présence de ces particules de tungstène,

s’explique comme pour les particules de carbone provenant de Tore Supra au chapitre 4, par

leurs tailles importantes. Les fluences élevées permettent d’ablater une plus grosse part de la

particule par tir, et donc donnent lieu à l’ablation complète après 5 tirs. L’utilisation d’un

nombre de tirs plus importants permet d’atteindre un enlèvement efficace (90 %) pour des

fluences plus faibles.

0 200 400 600 800 1000 1200 14000,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

WsurSiO2 WsurSi

PR

E

Fluence (mJ/cm²)

FIG. V11– Courbes d’efficacité d’enlèvement de poudre de tungstène déposée par spin-

coating, en fonction de la fluence, par un laser 308 nm-50 ns, sur deux substrats.

WsurSiO2 WsurSi


83

Comme au chapitre 4 on observe un faible décalage entre la courbe tracée pour des

particules déposée sur un substrat de silice UV, et la courbe correspondant à l’utilisation d’un

substrat de silicium. Ce décalage s’explique là encore par la grande différence de conductivité

de ces deux matériaux et à la perte, vers le substrat de silicium, d’une partie de la chaleur des

particules.

5.4 Gouttelettes de tungstène

Les gouttelettes de tungstène sont le deuxième type de particules obtenues par ablation

laser. Ces particules sont pour la plupart très rondes et très lisses. Leur taille varie entre 1 et

8 µm.

5.4.1 Observation préliminaires

Dans les réacteurs de fusion, une partie importante des gouttelettes sera localisée sur le

divertor et donc sur des surfaces de CFC. Les expériences suivantes seront menées

principalement sur des substrats de silicium, il est donc important pour débuter ces travaux sur

les gouttelettes de tungstène, de vérifier que le procédé laser est efficace pour enlever ces

particules lorsqu’elles sont déposées sur des surfaces similaires à celles des tokamaks. Bien

que les études quantitatives soient impossibles sur ce type de matériau, les observations MEB

(figure V12) montrent que laser est efficace pour nettoyer les particules de tungstène déposées

sur du CFC. La surface n’a pas été endommagée par les tirs laser.


84

FIG. V12– Image MEB de particules de tungstènes générés par ablation laser, sur une tuile

de CFC n’ayant jamais été exposée au plasma, avant irradiation (à gauche) et après 5

irradiations (à droite) par un laser KrF (248 nm–27 ns) à une fluence d’environ 500 mJ/cm²

pour deux grandissements différents.

Les observations MEB réalisées avant et après irradiation laser de ces gouttelettes

déposées sur du silicium, nous révèlent que leur comportement est très différent de celui des

poudres étudiés précédemment. En effet, l’irradiation laser a pour conséquence soit d’éjecter

entièrement la particule, ou alors de la laisser parfaitement intacte. Aucune particule

endommagée ou partiellement fondue n’a été observée après une irradiation en régime

nanoseconde avec les gammes de fluences que nous avons utilisées (� 1J/cm²).

FIG. V13–Image MEB de particules de tungstène générées par ablation laser et déposées sur

un substrat de silicium, avant (a) et après 1 tir laser (248 nm - 27 ns) à 800 mJ/cm².

5 µm

5 µm


85

5.4.2 Influence des paramètres laser

Pour ces gouttelettes, les études quantitatives sont facilement réalisables, et il a été

effectué une étude de PRE en fonction des paramètres lasers.

5.4.2.1 Influence de la longueur d’onde

Les mesures de PRE en fonction de la longueur d’onde pour les gouttelettes de

tungstène, sont très différentes de celles observées pour les particules de carbone. La figure V

14 montre que l’efficacité d’enlèvement dépend fortement de la longueur d’onde. Dans

l’ultraviolet, elle atteint les 85 % alors que pour des irradiations en infrarouges la valeur

maximale de PRE est à peine au dessus des 20 %.

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 200 400 600 800 1000 1200

Fluence (mJ/cm²)

PR

E fo

r 5

sh

ots

1064

355

266

FIG. V14– Courbes d’efficacité d’enlèvement des gouttelettes de tungstène générées par

ablation laser déposées sur un substrat de silicium, en fonction de la fluence, avec une durée

d’impulsion de 5 ns (±1 ns) pour différentes longueur d’onde

On a vu que les coefficients d’absorption du tungstène décroissaient un peu en

fonction de la longueur d’onde (table V1), cependant cette diminution est trop faible pour

expliquer un tel écart d’efficacité d’enlèvement. Il faut une fluence dix fois supérieure dans

l’infrarouge à celle utilisées dans l’UV pour obtenir des efficacités d’enlèvement similaire à

l’UV, alors que le coefficient d’absorption optique n’est lui-même pas multiplié par 3 entre

ces deux longueurs d’onde.


86

Le fait que l’intégralité de la gouttelette soit éjectée suggère également que le

mécanisme d’enlèvement n’est pas l’ablation de la particule.

5.4.2.2 Influence de la durée d’impulsion

La durée d’impulsion a une forte influence sur l’efficacité d’enlèvement, car en restant

dans une gamme de longueur d’onde très peu efficace en régime nanoseconde, il est possible

d’augmenter très significativement l’efficacité en passant en régime ultra-court (figure V15).

On passe notamment d’une efficacité inférieur à 10 % à 500 mJ/cm² en régime nanoseconde à

une efficacité proche de 50 % à cette même fluence avec une irradiation de durée d’impulsion

de 50 ps. Les courbes obtenues en régime picoseconde et femtoseconde sont arrêtées à faible

fluence, car le seuil d’endommagement du silicium est plus bas en régime ultrabref et

l’apparition de modifications du substrat perturbent le décompte des particules

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000 1200Fluence (mJ/cm²)

PR

E f

or 5

sho

ts

450 fs-1025 nm

50 ps-1064 nm

4 ns-1064 nm

FIG. V15– Courbes d’efficacité d’enlèvement des gouttelettes de tungstène générées par

ablation laser et déposées sur un substrat de silicium, en fonction de la fluence, pour une

longueur d’onde infrarouge (1025 nm – 1064 nm), pour différentes durées d’impulsions (de

4 ns à 450 fs)

5.4.3 Collection des particules

Les résultats obtenus à l’aide des dispositifs de collection confirment le fait que le

mécanisme d’éjection des particules n’est pas l’ablation directe. En effet l’observation au

MEB des substrats collecteurs révèle que toutes les particules récupérées sont intactes. Les

particules sont donc éjectées par le laser sans être endommagées (figure V16).


87

FIG. V16– Image MEB du substrat de silicium de collection parallèle, positionné à 6 mm,

après 1 tir laser (248 nm – 27 ns – 700 mJ/cm²) sur un échantillon de particules de tungstène

générées par ablation laser et déposées sur SiO2, sous une pression de 2.10-2

mbar.

La collection perpendiculaire permet d’avoir une idée sur les distances d’éjection de

ces particules. La collection effectuée sous basse pression ne permet pas de définir une

distance d’éjection précise. L’observation est difficile car les particules sont répandues sur

toute la surface du substrat collecteur, et ceci à partir de la zone où était disposée la surface de

l’échantillon avec les particules, jusqu’à au moins 4 cm de cette surface. Il n’y a pas de

relation directe entre la taille de la particule et sa position sur le substrat par rapport à

l’échantillon. Ainsi on ne peut pas expliquer cette différence de distance d’éjection par les

tailles non homogènes des particules. Il semblerait plutôt que les particules ne soient pas

éjectées de façon uniforme en termes de vitesse initiale et peut être également de direction.

Les substrats obtenus lors de la collection sous pression atmosphérique présentent des

répartitions de particules différentes. En effet, les particules étant soumises aux frottements de

l’air ambiant, elles sont fortement ralenties et la plupart d’entre elles n’atteignent que des

distances très faibles (~ 500 µm). Leur densité est donc beaucoup plus importante dans la

zone proche de l’échantillon (figure V17). Cependant d’autre particules vont beaucoup plus

loin (~ 4 mm) et ceci sans aucune raison apparente.


88

FIG. V17– Image MEB du substrat de silicium de collection perpendiculaire, après 1 tir laser

(248 nm – 27 ns – 500 mJ/cm²) sur un échantillon de particules de tungstène générées par

ablation laser déposée sur Si, sous pression atmosphérique. L’image de droite présente un

zoom de la zone proche de l’échantillon.

5.4.4 Discussion et analyse des processus thermiques

Dans le cas des gouttelettes, leur taille est suffisamment grande pour que l’utilisation

du modèle thermique 1D qui résout l’équation de la chaleur (annexe A), soit pertinente.

Tout d’abord dans le cas du régime nanoseconde, la figure V18 nous montre qu’aucun

endommagement ou changement de morphologie de la particule n’est observé après les

irradiations laser, quelque soit la longueur d’onde utilisée. Dans l’ultraviolet, avec une fluence

de 800 mJ/cm², les deux images MEB semblent être les mêmes (figure V18 a et b) alors que

l’une est celle d’une gouttelette après 1 tir et l’autre de la même particule mais après 5 tirs. De

même lors d’une irradiation dans l’infrarouge, avec une fluence de 700 mJ/cm², après 5 tirs ou

après 30 tirs l’état de surface de la gouttelette est strictement identique (figure V18 c et d).

surface de l’échantillon


89

FIG. V18– Images MEB de gouttelette de tungstène non éjectées. Après 1 tirs laser (a, et

après 5 tirs (b) laser à 248 nm – 27 ns et une fluence de 800 mJ/cm² ; Après 5 tirs (c) et

après 30 tirs (d) laser à 1064 nm – 5 ns et une fluence de 700 mJ/cm²

Les résultats des calculs numériques réalisés avec les mêmes conditions d’irradiation

sont présentés sur la figure V19. Ils montrent que l’élévation de température du tungstène

obtenue dans les deux cas n’est pas suffisante pour atteindre sa température de fusion. Pour

l’irradiation en infrarouge la température maximale atteinte est ~ 2240 K, elle encore plus

faible (~ 1310 K) pour l’irradiation dans l’UV en raison de la durée d’impulsion plus longue.

La température de fusion du tungstène étant de 3695 K, il est logique de n’observer aucune

modification de la particule.

1 µm

(b) (a)

(c) (d)


90

FIG. V19– Augmentation de température dans le tungstène en 1D, en fonction de la

profondeur dans le matériau et du temps. Pour une irradiation de 27 ns, avec une longueur

d’onde de 248 nm à une fluence de 800 mJ/cm² (a); Et pour une irradiation de 4 ns, avec une

longueur d’onde de 1064 nm, et à une fluence de 700 mJ/cm² (b).

Il est également intéressant de noter sur ces graphes que l’augmentation de

température de la particule est plutôt localisée en surface, ainsi la partie basse de la gouttelette

qui est en contact avec le substrat ne semble pas subir une forte augmentation de température.

La même étude a été réalisée dans le cas d’un régime plus court, pour une durée

d’impulsion laser de 50 ps. Dans ce cas également, les calculs sont en bon accord avec les

observations. En effet, la température atteinte dans la particule (~ 9663 K), dépasse de

presque 4000 K la température de vaporisation du tungstène (5828 K), mais ceci uniquement

sur les premiers nanomètres de la surface (figure V20 a). Ainsi, il est logique d’observer sur la

figure V20 b que le dessus des particules irradiées dans ces conditions est ablaté. Les

observations MEB valident donc les résultats des calculs thermiques. Il faut cependant noter

que l’ablation des particules en régime ps reste très superficielle, et n’explique en aucun cas

les efficacités d’enlèvement de près de 50 % à ces fluences.

Profondeur (µm)

600

400

200

0

806040200

2000

1500

1000

500

Température (K)

Temps (ns)

600

400

200

0

806040200

1200

1000

800

600

400

Température (K)

Temps (ns)

Profondeur (µm)

(a) (b)


91

FIG. V20– Augmentation de la température dans le tungstène en 1D, en fonction de la

profondeur dans le matériau et du temps après une irradiation de 50 ps, avec une longueur

d’onde de 1064 nm, et à une fluence de 540 mJ/cm² (a). Image MEB de gouttelette de

tungstène après 5 tirs laser à 1064 nm – 50 ps et une fluence de 540 mJ/cm²(b).

5.4.5 Interface particule-substrat

Afin de comprendre les processus qui sont à l’origine de l’éjection de ces gouttelettes

de tungstène sous irradiation UV ou en régime ultrabref, il est important de s’intéresser à ce

qui se produit à l’interface particule-substrat lors de l’irradiation par laser. En effet, il a été vu

précédemment que certains mécanismes d’éjection de particules sont dus à des surintensités

lumineuses à cette interface. Cependant étant donné la taille des gouttelettes, si l’on calcule le

paramètre qui caractérise l’importance de la diffraction λπdx = (chapitre 2) on se rend

compte qu’il est très supérieur à 1. Ainsi on est dans le cas où la particule agit comme un

bouclier protégeant son interface avec le substrat. Il n’y a donc non seulement pas de

surintensités, mais au contraire l’interface est protégée des effets du rayonnement par la

particule.

Les observations MEB confirment tout à fait ces conclusions théoriques. En régime

nanoseconde, dans le domaine de l’ultraviolet, il a été vu dans la partie V2 que des fluences

faibles de seulement 100 mJ/cm², suffisait à enlever les fins agrégats de tungstène générés en

même temps que les gouttelettes. Cependant, comme le montre la figure V21, lorsque que la

gouttelette est éjectée, les agrégats qui étaient positionnés sous la particule sont toujours

Temperature (K)

Time (ns)

Depth (µm)

1 µm

600

400

200

0

806040200

8000

6000

4000

2000

(a) (b)


92

présents. Ils seront éjectés par le tir suivant car la particule ne les protègent plus du faisceau

laser.

FIG. V21– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation laser, avant (a), et

après une irradiation laser (248 nm – 27 ns) à 800 mJ/cm². Zoom de la zone protégée par la

particule montrant les agrégats fins restants sous la particule (c).

Les agrégats toujours présents sous les particules après leur éjection ne semblent

absolument pas affectés thermiquement ; ceci est encore plus visible sur la figure V22. Ainsi

l’hypothèse précédente peut être confirmée : la partie basse de la particule ne subit pas de

fortes élévations de température. L’expansion thermique de la particule ou du substrat en tant

que mécanisme d’éjection est donc impossible dans ces conditions.

FIG. V22– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation laser, avant (a),

après 2 tirs (b), et après 4 tirs laser (308 nm – 50 ns) à 107 mJ/cm²(c).

En régime ultra-court, le substrat est texturisé par le faisceau laser. Dans ce cas,

non seulement les fins agrégats restent intacts sous la particule, mais surtout, le substrat n’est

pas texturisé sous la particule.

(a) (b) (c)(a)

(a) (b) (c)


93

FIG. V23– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation laser après

irradiation. Particule non éjectée après une irradiation de 450 fs, 1025 nm à 300 mJ/cm²(a),

particule éjectée après une irradiation de 50 ps, 355 nm à 290 mJ/cm² (b).

Ces résultats sur la texturation du substrat autour de la particule et l’intégrité de

l’interface, sont tout à fait cohérents avec les variations d’intensité du champ dues à la

diffusion du faisceau laser par une particule absorbante de quelques microns. En observant

attentivement la forme des texturations, on remarque sur la figure V24, que des anneaux se

sont formés autour des particules, ce qui correspond à la distribution du champ calculée autour

de la particule de tungstène par le programme MATLAB présenté au chapitre 2 (figure II3).

FIG. V24– Images MEB de particules de tungstène générées par ablation et déposées sur un

substrat de silicium irradiées par un laser Ytterbium 450 fs - 1025 nm avec une fluence de

300 mJ/cm², après 5 tirs (a), et après 15 tirs(b). La texturisation du substrat

5µm

(a) (b)


94

5.4.6 Onde de choc

Nous avons vu deuxième chapitre qu’une onde de choc pouvait être générée à la

surface du substrat pour une forte fluence. Le soufflage des particules par cette onde de choc a

déjà été identifié comme un mécanisme d’enlèvement possible pour certaines conditions. Pour

étudier l’impact de cette onde de choc sur l’enlèvement des gouttelettes de tungstène, une

comparaison de mesure de PRE a été effectuée, sur un même échantillon et sous deux

pressions différentes : pression atmosphérique, et 5.10-3 mbar. Le graphe présentant les

résultats (figure V24) montre clairement que la pression ambiante a un effet négatif sur

l’enlèvement des particules de tungstène. En effet, sous une faible pression de 5.10-3 mbar,

l’efficacité d’enlèvement dépasse les 70%, tandis que pour sous pression atmosphérique

l’efficacité atteint seulement 30%. Ces résultats mettent définitivement en échec l’hypothèse

selon laquelle l’éjection des gouttelettes métalliques serait due exclusivement à la génération

d’une onde de choc. En effet pour une pression aussi faible que 5.10-3 mbar, la génération

d’une onde de choc est négligeable voir impossible, et pourtant c’est dans ces conditions que

l’éjections des particules induite par laser est la plus efficace.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

5.10-3 mbar

Patm

FIG. V25– Mesures de PRE de gouttelettes de W, déposées sur du silicium, effectuées avec un

laser KrF (248 ns – 27 ns), sous deux pressions ambiantes différentes : pression

atmosphérique, et 5.10-3

mbar.

La courbe mesurée sous pression atmosphérique (figure V25) révèle que malgré une

irradiation dans le domaine de l’ultraviolet, l’efficacité d’enlèvement reste faible. Ceci

s’explique par le fait que la durée d’impulsion est de plusieurs dizaines de nanosecondes,


95

contrairement à la courbe réalisée avec le laser Nd :YAG quadruplé en fréquence (266 nm)

(figure V13), qui a une durée d’impulsion de 4 ns. Dans ce cas, les valeurs d’efficacités

dépassaient 80 % pour des fluences de 700 mJ/cm². Ces résultats confirment donc que la

durée d’impulsion a une influence importante dans le mécanisme d’enlèvement pour ce type

de particule.

Les observations des bords des spots confirment que l’onde de choc n’est pas la cause

principale de l’éjection des gouttelettes de tungstène (figure V26). Sur la photo (a), il est

parfaitement visible que le bord du spot laser est très net ; seules les particules irradiées par le

laser (partie supérieure de l’image) sont susceptibles d’être éjectées, et sur la partie inférieure

de l’image qui n’a pas été irradiée, la densité des particules reste uniforme montrant

qu’aucune particule n’a été “soufflée” par une onde de choc. Ce phénomène n’est donc pas en

cause dans l’éjection des particules pour des fluences modérées (<800 mJ/cm²). En revanche,

pour des fluences plus élevées (~ 1 J/cm²), on observe un effet de l’onde de choc pour

l’enlèvement des particules dans la zone non irradiée. En effet, la photo (b) montre que les

particules non irradiées ont été éjectées au bord du spot.

FIG. V25– Images de Microscope optique du bord du spot (en pointillé) après une irradiation

(en partie haute), par un laser KrF (248nm-27 ns), pour une fluence faible ~ 500 mJ/cm² (a),

et pour une fluence élevée ~ 1 J/cm² (b).

Même si pour des fluences élevées, l’onde de choc peut éventuellement contribuer à

l’enlèvement, ce mécanisme de soufflage des particules par onde de choc ne peut visiblement

pas être le principal mécanisme d’éjection des gouttelettes de tungstène

(a) (b)

40 µm


96

5.4.7 Synthèse

A ce stade de l’étude, les mécanismes physiques habituellement responsables de

l’éjection de particules par laser ont été tous écartés pour le cas des gouttelettes de tungstène.

En effet, il a été démontré dans ce chapitre, grâce aux études successives menées sur ce type

de particules, que l’éjection n’était due ni à l’expansion thermique du substrat ou de la

particule, ni à son ablation directe, ni à un mécanisme d’interface.

Les résultats de ce chapitre nous permettent non seulement d’écarter un bon nombre de

mécanismes qui paraissaient initialement possibles pour expliquer l’éjection des particules,

mais ils nous permettent également de comprendre quel pourrait être le mécanisme

responsable de cet enlèvement. En effet, en s’intéressant à l’influence des paramètres laser, il

a été mis en évidence que les UV étaient nettement plus efficaces pour l’enlèvement, ainsi on

peut supposer que l’énergie des photons est un paramètre qui joue un rôle important dans le

mécanisme d’éjection par laser. En ce qui concerne l’influence de la durée d’impulsion, on

sait maintenant qu’en utilisant un faisceau laser émettant dans l’infrarouge, il est possible

d’augmenter l’efficacité d’enlèvement de façon très significative avec des irradiations en

régimes ultra-courts. Ainsi ont peut également supposer que les effets multiphotoniques

jouent un rôle dans le mécanisme d’éjection. Dans les deux cas, que ce soit avec des énergies

de photons élevées, ou avec des effets multiphotoniques, il est possible d’arracher à la

particule métallique des photoélectrons, qui pourraient donc générer une force électrostatique

responsable de l’enlèvement de la particule. Cette hypothèse est développée dans le prochain

chapitre.

97

Chapitre 6

Nouveau mécanisme d’éjection : Force électrostatique

Sommaire ___________________________________________________________________________

6.1 Calcul du rendement quantique des métaux

6.1.1 Absorption des photons dans le matériau 6.1.2 Excitation des électrons dans le matériau 6.1.3 Trajet des électrons vers la surface et franchissement de la surface 6.1.4 Estimation de l’émission des photoélectrons

6.2 Comparaison expérimentale pour plusieurs métaux

6.3 Estimation de la force électrostatique

6.3.1 Forces d’adhésion 6.3.2 Conservation de la charge de la particule 6.3.3 Vitesse de sortie des électrons 6.3.4 Force électrostatique

6.4 Synthèse

___________________________________________________________________________

CHAPITRE 6. NOUVEAU MECANISME D’EJECTION : FORCE ELECTROSTATIQUE

98

6.1 Calcul du rendement quantique pour les métaux

Le processus de photoémission passe par 4 étapes :

1) L’absorption des photons dans le matériau par les électrons

2) L’excitation des électrons et la mise en mouvement

3) Le trajet des électrons jusqu’à la surface

4) Le franchissement de la barrière de potentiel à la surface

Dans un premier temps la réflectivité des matériaux n’est pas prise en compte, car on

calcule Ya qui est le nombre d’électrons émis par photons absorbés dans le matériau.

6.1.1 Absorption des photons dans le matériau

On utilise la loi de Beer-Lambert pour calculer la distribution du nombre de photons

N, selon l’axe z:

zeNN α−= 0 (6.1)

N0 étant le nombre de photons absorbés par le matériau, et � son coefficient d’absorption.

Pour calculer le nombre de photons Ni absorbés dans une couche i d’épaisseur �z ceci

nous donne :

)1()1(0

zzi

i eeNN ∆−∆−− −= αα (6.2)

6.1.2 Excitation des électrons dans le matériau

Le temps de relaxation des électrons ne dépassant pas la centaine de picosecondes, il

est très faible devant une durée d’impulsion de plusieurs nanosecondes. Ainsi, dans nos

gammes de fluences qui sont faibles, la probabilité pour qu’un même électron interagisse avec

un deuxième photon avant sa désexcitation est négligeable, l’effet multiphotonique n’est donc

pas pris en compte.

On considère que chaque photon a été absorbé par un électron de la bande de

conduction, et on suppose que la probabilité d’absorption d’un photon est indépendante de

l’état initial de l’électron libre. Cette hypothèse fait partie des hypothèses classiques de la

théorie de Fowler-Dubridge [85].


99

Cependant seuls les électrons se trouvant dans un certain état d’énergie pourront

acquérir, après excitation par un photon, suffisamment d’énergie cinétique pour être

susceptibles de franchir la barrière de potentiel à la surface. Cette barrière de potentiel à la

surface est définie par le travail d’extraction φ , qui est la différence entre l’énergie de fermi

(Ef) et l’énergie du vide (Ev). C’est donc l’énergie minimum qu’il faut apporter aux électrons

pour qu’ils puissent franchir la surface. Il faut donc calculer la probabilité qu’un électron soit

excité et atteigne une telle énergie.

Pour cela nous faisons l’hypothèse très classique que la distribution en énergie des

électrons de la bande de conduction suit la statistique de Fermi-Dirac :

( )1exp

12

22/1

2/3

22

+��

��

� −��

��

�=

Tk

EEE

mVEN

B

f�π (6.3)

Pour calculer la portion d’électrons ayant une énergie suffisante il faut prendre en

compte l’énergie de fermi (Ef) et le travail d’extraction (work function φ ).

Soit � l’énergie initial de l’électron de la bande de conduction, pour que l’électron puisse

sortir du solide après excitation il faut qu’il vérifie la condition suivante :

fEh +≥+ φνε = W

FIG. VI1– Graphique représentant la densité de population N(E) dans une bande d’électrons

libres. La zone hachurée représente le nombre d’électrons susceptibles d’acquérir

suffisamment d’énergie pour sortir du solide après absorption d’un photon. Les pointillés

longs représentent l’énergie moyenne des électrons mis en mouvement.

( ) dEENEN

f

f

E

hE

available �+

−+

=

φ

νφ

)( (6.4)


100

Pour ce calcul, la température est considérée comme constante, fixée à T = 300 K.

La probabilité pour qu’un photon excite un électron suffisamment énergétique

devient :

( )conduction

available

eN

eNP

)(= (6.5)

Pour la suite des calculs on considère que les électrons suffisamment excités pour

pouvoir être émis, ont tous dans le solide la même énergie (pointillé bleu sur la figure VI1) :

��

��

� −−+≈+

2

φνννε

hhEh f (6.6)

Ceci est raisonnable dans nos gammes de longueur d’onde, car h� est proche de φ .

La corrélation entre les électrons n’est pas prise en compte.

6.1.3 Trajet des électrons vers la surface et franchissement de la surface

La barrière de potentiel à la surface est appliquée perpendiculairement à cette surface,

ainsi la composante de l’énergie cinétique du photoélectron dans la direction normale à la

surface, doit être suffisante pour franchir le potentiel de surface.

Il existe donc un angle de sortie critique par rapport à E, qui est l’énergie de l’électron

à la surface :

��

�

�

��

�

� +=

E

E f

c

φα arccos (6.7)

Cet angle définit un cône d’émission, dans lequel les photoélectrons auront une composante

d’énergie cinétique suffisante pour franchir la surface.

FIG. VI2– Schéma du cône de sortie des photoélectrons

�c

�+EfE


101

La distribution angulaire de vitesse des électrons après excitation est considérée

comme étant isotopique, le matériau considéré est amorphe donc cette hypothèse est

raisonnable. La probabilité pour que l’électron d’énergie E à la surface se présente dans le

cône d’émission est [86] :

��

�

�

��

�

� +−=

E

EP

f

cône

φ1

2

1 (6.8)

On applique pour ce calcul la SLA (straiting line approximation), c’est-à-dire que l’on

néglige la diffusion élastique de ces électrons dans le solide, et leurs trajectoires sont

considérées comme étant des lignes droites.

Par contre, la diffusion inélastique des électrons est un phénomène à prendre en

compte. En effet, elle limite la distance de propagation, car les collisions inélastiques créent

des pertes d’énergies et des changements de direction des photoélectrons. La distance

parcourus entre deux interactions inélastique est appelé libre parcours moyen le.

Les libres parcours moyens dans les métaux sont d’environ 100 Å à températures

ambiantes. Cette donnée peut être évaluée pour chaque métaux à l’aide de la formule

suivante [87] :

( ) ο

ρΑ×= 92

2

0

u

se

arl (6.9)

La résistivité �u en µ�.cm, vaut typiquement entre 1 à 100 à températures ambiantes.

Et rs/a0 est compris entre 2 et 6, avec rs le rayon de la sphère d’électrons libres et a0, le rayon

de Bohr.

Pour prendre en compte la diffusion inélastique, deux méthodes sont développés :

1ère méthode (m1) :

Dans cette méthode il est considéré que dès la première collision inélastique l’électron

ne peut plus franchir la surface. Cette hypothèse est faite pour deux raisons. D’une part, dans

notre cas l’énergie du photon est assez faible et se rapproche du travail d’extraction φ , il peut

être ainsi considéré que dès la première collision l’électron n’a plus suffisamment d’énergie

pour franchir le potentiel de surface. De plus, si l’on considère que la diffusion inélastique est

isotropique [88] cela signifie que le premier changement de direction a toutes les chances de

sortir la trajectoire de l’électron du cône d’émission.


102

Ceci nous amène donc à considérer que le nombre de photoélectrons est atténué

exponentiellement en fonction de leur distance parcourue, la probabilité d’atteindre la surface

est ainsi de :

αcos

2

1el

z

eP

−

= (6.10)

Avec � l’angle de la trajectoire avec la surface et z la profondeur, et le le libre parcours moyen

d’un électron dans un matériau donné.

Dans cette méthode il a été considéré que tous les électrons qui atteigne la surface

n’ont subit aucune collision inélastique, ils ont donc conservé leur énergie. L’énergie des

électrons à la surface est donc de :

��

��

� −−+=

2

φνν

hEhE f (6.11)

Pour qu’un photoélectron franchisse la surface, il faut qu’il soit d’une part dans le

cône de sortie et d’autre par qu’il atteigne la surface sans collision, la probabilité devient

donc :

el

z

fe

hEfh

EP

−

��

�

�

��

�

�

��

��

� −−+

+−=

2

12

1

φνν

φ (6.12)

Dans ce calcul, le trajet que parcourt l’électron est assimilé à z, alors qu’il devrait être

αcosz avec cαα ≤ , mais h� étant proche de φ dans le cadre de notre étude, �c est

suffisamment petit pour faire cette approximation.

Cette méthode est réductrice, car les collisions entrainent une perte d’énergie

relativement faible et les changements de direction se compensent dans une certaine

proportion. Tandis qu’une collision va entrainer un changement de direction qui sort

l’électron du cône d’émission, une autre collision pourra faire revenir un électron à l’intérieur.

Ceci nous amène donc à une deuxième méthode :

2ième méthode (m2) :

Dans cette méthode nous allons ignorer les changements de directions causées par les

collisions inélastiques.


103

En revanche, les collisions inélastiques sont prises en compte, car durant leur

trajectoire, les photoélectrons vont tous subir des pertes d’énergie pendant leur parcours z

dans le matériau. On considère ici que l’électron va systématiquement subir une collision

inélastique après avoir parcouru son libre parcours moyen :

zl

EhEhE

e

collisionlossf

/

2−��

��

�−+=

νν (6.13)

Eloss/collision est la valeur moyenne de perte d’énergie par collision inélastique pour un électron.

Il peut être pris entre 0,01 et 0,03 eV en fonction du matériau. Ainsi, on peut calculer la

probabilité pour un électron d’être dans le cône de sortie pour chaque profondeur z. Là encore

z~z/cos�.

6.1.4 Résultats obtenus

Les courbes du rendement quantique ont été calculées et tracées pour quatre métaux

différents en fonction de l’énergie des photons.

Dans les résultats suivants, la réflectivité est prise en compte, les valeurs suivantes

sont le nombre de photoélectrons émis par photon incident.

Les deux méthodes donnent des résultats qui sont proches, cependant la première

méthode est logiquement plus pessimiste que la deuxième. Les données nécessaires à ces

calculs sont répertoriées en annexe A.

Al W Ag Cu

Eph (eV) m1R m2R m1R m2R m1 R m2R m1R m2R

4,6 1,26E-05 1,78E-05 9,92E-07 1,15E-06 1,66E-04 2,15E-04 9,79E-06 1,22E-05

5 4,14E-05 6,02E-05 9,90E-05 1,47E-04 9,21E-04 1,18E-03 2,73E-04 3,52E-04

5,6 1,14E-04 1,67E-04 4,55E-04 6,19E-04 3,14E-03 3,95E-03 1,27E-03 1,61E-03

6,2 2,14E-04 3,16E-04 9,81E-04 1,35E-03 6,40E-03 7,99E-03 2,95E-03 3,75E-03

6,4 2,55E-04 3,84E-04 1,26E-03 1,74E-03 7,98E-03 1,01E-02 3,81E-03 4,96E-03

TAB. VI1– Résultats des calculs des rendements quantiques pour l’aluminium, le

tungstène, l’argent et le cuivre pour différents énergie de photons, à l’aide de deux méthodes

différentes

En traçant les graphiques des calculs réalisés avec les deux méthodes précédentes, il

est clair que ces quatre métaux ont des rendements quantiques significativement différents.


104

1,E-05

1,E-04

1,E-03

1,E-02

1,E-01

4,8 5 5,2 5,4 5,6 5,8 6 6,2 6,4 6,6

Eph (eV)

éle

ctro

ns/

ph

oto

ns

inci

de

nts Al m1

Al m2

W m1

W m2

Ag m1

Ag m2

Cu m1

Cu m2

FIG. VI3– Graphe tracé à partir du tableau VI1 des rendements quantiques pour

l’aluminium, le tungstène, l’argent et le cuivre pour différents énergie de photons, à l’aide de

deux méthodes différentes

6.2 Comparaison expérimentale pour plusieurs métaux

Après les calculs de rendement quantique de plusieurs métaux, il semble intéressant de

regarder si ces rendements quantiques sont en corrélation avec les efficacités d’enlèvements.

Le dispositif de production de particule par ablation laser a donc été utilisé en plaçant

cette fois, à la place de la cible de tungstène, une cible d’aluminium, de cuivre et d’argent. Les

observations MEB nous montre que les particules ainsi produites présentent strictement les

mêmes morphologies (figure VI3). Les dépôts sont des gouttelettes de 1 à 8 µm environ,

accompagné de fins agrégats.


105

FIG. VI4– Images MEB de particules de tungstène (a), aluminium (b), cuivre (c) et

argent (d) produite par ablation laser.

Les mesures de PRE des gouttelettes sont réalisées avec deux lasers différents. Les

échantillons sont tous préparés et traités dans la même journée, ainsi les conditions sont

identiques. Les résultats présentés sur la figure VI4 nous révèlent deux informations

intéressantes. D’une part la corrélation entre les PRE ainsi mesurés et les calculs de

rendements quantique effectués au paragraphe précédent pour ces différents métaux sont

bonnes. En effet, plus le rendement quantique du métal considéré est élevé plus l’efficacité

d’enlèvement des gouttelettes qui en est constitué est grande. La seule courbe qui déroge à

cette règle est la courbe correspondant aux gouttelettes d’aluminium réalisée avec l’ArF

(figure VI4 (b)). D’autre part il est intéressant de remarquer que l’influence de la longueur

d’onde se confirme, car l’irradiation avec des photons plus énergétique, ici 6,4 eV conduit à

un seuil d’enlèvement plus faible, et donc à une efficacité d’enlèvement plus importante.

��

��

��

��


106

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000

Fluence (mJ/cm²)

PR

ECu 248

W 248

Al 248

Ag 248

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 200 400 600 800 1000

Fluence (mJ/cm²)

PR

E

Cu 193

W 193

Al 193

Ag 193

FIG. VI5– Courbes de PRE de gouttelettes métalliques, permettant la comparaison de

4 métaux, réalisées avec un laser KrF (248 nm – 27 ns) soit une énergie de photons de 5 eV

(a), et un laser ArF (193 nm – 15 ns) soit une énergie de photons de 6,4 eV (b)

Ces résultats semblent suffisamment convainquant pour venir confirmer notre

hypothèse selon laquelle l’extraction de photoélectrons de la particule par le rayonnement

laser joue un rôle important dans son mécanisme d’éjection. Il est confirmé que plus les

photons sont énergétiques plus le nombre de photoélectrons émis est important et plus la

probabilité d’éjection est grande. De même, plus le métal qui compose les gouttelettes, a un

rendement quantique important, plus l’enlèvement par laser va être facilité.

��

��


107

6.3 Estimation de la force électrostatique

A présent, le nombre de photoélectrons susceptibles d’être extraits de la particule est

connu, il faut donc évaluer si ce nombre d’électrons est suffisant pour induire une force

électrostatique capable de contrer la force d’adhésion avec le substrat.

6.3.1 Force d’adhésion

La première donnée à calculer est la force d’adhésion, afin de déterminer la force

nécessaire à appliquer à la particule pour pouvoir la soulever. Il a été vu au deuxième chapitre

que la force d’adhésion principale est la force de Van der Waals. La figure VI6, présente

l’estimation de la force de Van der Waals, en fonction du rayon de la particule, pour une

particule sphérique métallique déposée sur un substrat de silicium. Cette courbe est tracée à

l’aide de la formule 2.1.

0,E+00

2,E-06

4,E-06

6,E-06

8,E-06

0,E+00 2,E-06 4,E-06 6,E-06 8,E-06 1,E-05

diamètre de la particule (m)

For

ce d

e V

an d

er W

aals

(N

)

FIG. VI6– Force de Van der Waals entre une sphère aplanie métallique et une surface plane

de silicium en fonction du rayon de la sphère

La force de Van der Waals est de l’ordre du micro Newton pour une sphère de taille

micrométrique. Cette force faiblit rapidement quand la particule s’éloigne du substrat. En

effet, le graphe de la figure V17 montre que dans le cas d’une particule de 5µm de diamètre,

une distance substrat-particule de 5 nm suffit à baisser de deux ordres de grandeur cette force

d’adhésion.


108

1,0E-09

1,0E-08

1,0E-07

1,0E-06

1,0E-05

0 1 2 3 4 5 6 7 8

Z (nm)

For

ce d

e V

an d

er W

aals

(N

)

FIG. VI7– Force de Van der Waals entre une sphère aplanie métallique de 5 µm de diamètre

et une surface plane de silicium en fonction de la distance Z, entre la surface et la sphère

6.3.2 Conservation de la charge de la particule

Lorsque les électrons quittent la particule, celle-ci va se retrouver chargée

positivement. Cependant la particule n’est pas isolée car tant qu’elle n’est pas éjectée elle va

être en contact avec le substrat. La gouttelette métallique va donc avoir tendance recombiner

ses charges par le contact avec le substrat, pour tendre à nouveau vers un état d’équilibre,

c’est à dire la neutralité électrique. Il est important de connaître un ordre de grandeur du

temps nécessaire à la particule pour recombiner ses charges et redevenir électriquement neutre

Pour cela nous allons utiliser l’équation de conservation de la charge, en considérant le

contact entre la particule et le substrat parfait, c'est-à-dire sans humidité ou couche d’air à

l’interface, ce qui nous place dans le cas le plus favorable à la recombinaisons des charges. Le

métal étant un bon conducteur, nous allons donc raisonner par rapport à la conductivité du

substrat, car c’est le substrat qui est susceptible d’opposer une résistance à cette

recombinaison.

0=∂

∂+

tjdiv

ρ� � 0

0

=+∂

∂ρ

ε

γρ

t (6.14)

Avec la conductivité et �0 la permittivité du vide. Ainsi � tend vers 0 avec une constante de

temps γετ 0= . Le silicium ayant une conductivité de 2,52×10-4 S.m-1, ceci nous donne une

constante de temps de l’ordre de 35 ns. Dans le cas d’un substrat de silicium, on peut

considérer que la particule n’a pas le temps de retrouver sa neutralité électrique pendant toute

la durée de l’impulsion.


109

6.3.3 Vitesse de sortie des électrons

Pour évaluer la force électrostatique il est également important de calculer la vitesse de

sortie des photoélectrons, pour estimer le temps durant lequel ils seront suffisamment proches

pour exercer une force sur la particule.

Il a été considéré dans le premier paragraphe de ce chapitre que l’énergie de l’électron

après absorption d’un photon est d’environ : ��

��

� −−+

2

φνν

hhE f

La vitesse dans le solide est donc : ( )e

f

m

hhE

solidev��

��

��

��

� −−+

=2

2φν

ν

(6.15)

Le potentiel de surface ne s’applique que perpendiculairement à la surface. On

décompose donc les vitesses sur les deux axes parallèle et perpendiculaire à la surface :

( ) θ

φνν

cos2

2

e

f

perpm

hhE

solidev��

��

��

��

� −−+

= (6.16)

( ) θ

φνν

sin2

2

e

f

parrm

hhE

solidev��

��

��

��

� −−+

=

perp

�

parr

�c

perp

�

parr

�c

FIG. VI8– Géométrie de calcul pour la vitesse de sortie des électrons

On calcule les vitesses moyennes en considérant que varie entre 0 et �c (l’angle

critique de sortie des électrons) et les énergies cinétiques correspondantes:

Solide

Vide


110

( )c

c

e

f

perpm

hhE

solidevα

α

φνν

sin22 ��

�

��

��

��

� −−+

=

� ( )2

2sin

2c

c

fperpcin

hhEsolideE

α

αφνν ��

�

��

��

��

� −−+=

( )c

c

e

f

parrm

hhE

solidevα

α

φνν

cos122

−��

��

��

��

� −−+

=

� ( ) ( )2

2cos1

2c

c

fparrcin

hhEsolideE

α

αφνν

−��

��

��

��

� −−+=

En sortie de solide, l’électron perd de son énergie cinétique perpendiculaire en

franchissant le potentiel de surface :

( ) ( )φα

αφνν +−��

�

��

��

��

� −−+= f

c

cfperpcin E

hhEvideE

2

2sin

2

� ( )( )

e

f

c

cf

perpm

Eh

hE

videv��

��

�+−��

�

��

��

��

� −−+

=

φα

αφνν

2

2sin

22

Le potentiel de surface s’applique perpendiculairement à la surface donc l’énergie

cinétique et la vitesse parallèle restent inchangés. Ce qui donne une vitesse moyen de sortie

dans le vide de :

( )( )

( )2

22

2

cos122

sin

22

c

c

e

f

e

f

c

cf

m

hhE

m

Eh

hE

videvα

α

φννφ

α

αφνν

−��

��

��

��

� −−+

+��

��

�+−��

�

��

��

��

� −−+

=

Cette vitesse de sortie des photoélectrons ne dépend que du matériau et de la longueur

d’onde d’irradiation.

Pour les métaux considéré dans l’étude (Aluminium, Tungstène, Argent et Cuivre), les

vitesses de sorties des électrons sont d’environ 300 000 m.s-1 pour une irradiation de longueur

d’onde 248 nm, et d’environ 550 000 m.s-1 pour la longueur d’onde de 193 nm.


111

6.3.4 Force électrostatique

Un électron à la surface d’un métal provoque un réarrangement des charges dans le

métal. Un champ électrique se créé, et les lignes de champs sont perpendiculaires à l’interface

vide-métal grâce à l’écrantage (figure VI9). Le champ électrique extérieur peut être reproduit

en remplaçant le métal par une image positive de la charge à la même distance – z de la

surface que sa distance avec l’électron + z. La force d’attraction de coulomb est alors :

( )( )2

0

2

2

1

4 z

ezF

πε−=

e étant la charge de l’électron.

FIG. VI9– Lignes de champs induites par un électron proche d’une surface

métallique.

Cependant, dans notre cas, il a été déterminé que la particule métallique se charge

pendant la durée de l’impulsion, ainsi la force s’exerçant entre l’électron à la surface et la

particule, est proportionnelle à qpart. Il est délicat de déterminer la distance à considérer, pour

le calcul de la force électrostatique. Les calculs ont montrés que les électrons sont

principalement extraits sur 100 nm de profondeur, mais le métal étant un bon conducteur, il

s’opère un réarrangement rapide (10-18 s) des charges. Ainsi pour nos calculs simplifiés il a été

choisi de ramener la charge de la particule au centre de celle-ci. Pour un électron à une

distance z de la surface de la particule la force devient alors :

( )( )2

0

1

4 zr

eqzF

part

+−=

πε


112

Le deuxième choix délicat est celui de la distance entre la particule et les derniers

électrons qui seront pris en compte pour le calcul. Pour une distance d considérée au dessus de

la particule, on a ne le nombre d’électrons considérés :

( ) ( )( )impulsiontv

dimpulsionndnn e

ee×

×==

La force moyenne créée par les électrons présents dans cet espace (ne) est :

( )( )� +

=depart

moyzr

dz

d

enqdF

0 20

1

4πε � ( ) �

�

��

�

+−=

drrd

enqdF

epart

moy

111

4 0πε

0,0E+00

1,0E-06

2,0E-06

3,0E-06

4,0E-06

5,0E-06

0,E+00 1,E-05 2,E-05 3,E-05 4,E-05 5,E-05

distance d (m)

For

ce (

N)

FIG. VI10– Force électrostatique moyenne induite entre les électrons et une particule

de tungstène de 5 µm de diamètre irradiée par un laser KrF (248 nm-27 ns) à une fluence de

700 mJ/cm², en fonction de la distance considérée au dessus de la particule.

Le graphe de la figure VI10, nous montre que pour distance d considérée infinie, la

force moyenne créée par les électrons tend vers une valeur finie. Ceci est parfaitement

logique aux vues des équations car pour d infinie :

( )( ) r

eimpulsiontv

impulsionnqF epart

moy

1

4 0 ×→

πε

qpart et ne dépendent de l’énergie reçue par la particule, donc de la surface de la

particule, ils sont tout deux proportionnels à r². Ainsi cette force électrostatique est


113

proportionnelle à r3, ceci explique qu’elle ne soit supérieure à la force de Van der Waals

(proportionnelle à ~ r) que pour des conditions précises d’irradiation et que l’efficacité

d’enlèvement des particules de tungstène par laser ne soit pas toujours bonne.

Ces deux forces ont été calculées pour une particule de tungstène sphérique, irradiée

par une fluence de 700 mJ/cm², avec un laser KrF (248 nm – 27 ns), en fonction de son rayon.

Dans le chapitre précédent, la courbe de mesure d’efficacité d’enlèvement sous très faible

pression (5.10-3 mbar) de la figure V25, nous montre que ces conditions correspondent à un

enlèvement de plus de 75 % des particules. Les intensités relatives de ces forces, de van der

Waals et électrostatique, présentées sur la figure VI11, sont en bon accord avec ces résultats,

car la force électrostatique est soit environ égale, soit supérieure à la force de Van der Waals.

0,0E+00

5,0E-06

1,0E-05

1,5E-05

2,0E-05

2,5E-05

3,0E-05

0,E+00 2,E-06 4,E-06 6,E-06 8,E-06

diamètre de la particule (m)

Forc

e (

N)

Fvdw

Felec

FIG. VI11– Force de Van der Waals entre une particule métallique sphérique et un

substrat de silicium et force électrostatique moyenne induite entre les photoélectrons et une

particule sphérique de tungstène irradiée par un laser KrF (248 nm-27 ns) à une fluence de

700 mJ/cm², en fonction du rayon de la particule.

6.4 Synthèse

L’ensemble des résultats du chapitre précédent ont permis de supposer que le

mécanisme d’enlèvement des gouttelettes métalliques de quelques micromètres de diamètre

était fortement lié aux photoélectrons. Même si de nombreuses approximations ont été faites

pour simplifier le problème, les calculs qui ont été menés dans ce chapitre nous amènent à

considérer que cette hypothèse est pertinente. Ce sont donc vraisemblablement les


114

photoélectrons arrachés et donc la polarisation de la particule et de l’espace autour qui créent

une force suffisamment forte pour dépasser la force d’adhésion. Les mesures d’efficacité

menées avec des particules constituées de différents métaux confirment également cette

hypothèse, car elles se révèlent en bon accord avec les calculs de rendement quantique.

115

Chapitre 7

Enlèvement de particules par onde de choc

Sommaire ___________________________________________________________________________

7.1 Onde de choc générée dans l’air

7.2 Onde de choc générée dans le substrat

___________________________________________________________________________

CHAPITRE 7. ENLEVEMENT DE PARTICULES PAR ONDE DE CHOC

116

Dans les Tokamaks, les surfaces peuvent être très complexes. Certaines d’entres elles,

telles que le les surfaces du divertor, sont constituées de castellations. Ainsi beaucoup

d’interstices sont susceptibles de se remplir de poussières et de les retenir.

FIG. VII1 – Exemple de castellations de tokamak

De plus, le divertor est l’élément faisant face aux flux d’énergies les plus élevées dans

la machine, il est donc amené à subir l’érosion la plus forte, les poussières générées y sont

donc très nombreuses. Ces surfaces sont appelées « surfaces chaudes » car elles subiront les

augmentations de températures les plus importantes. Il a été vu au premier chapitre que ces

zones délicates de la machine sont soumises à des limitations très strictes, en termes de

pollution, à cause du risque de formation d’hydrogène. Pour toutes ces raisons, l’enlèvement

de particules des castellations est un problème important pour la sureté d’ITER.

L’enlèvement de particule par onde de choc peut être un procédé véritablement

intéressant par rapport à cette problématique des « surfaces chaudes » constituées de

castellations. En effet, l’onde de choc induite par laser pourrait être un moyen de pousser les

particules à l’extérieures de ces surfaces chaudes, dans un endroit où, d’une part il serait plus

facile de les récupérer, et où d’autre part cette récupération pourrait être effectuée moins

fréquemment.

7.1 Onde de choc générée dans l’air

En plus d’être capable d’atteindre les particules dans des zones peu accessibles,

l’enlèvement par onde de choc induite par laser présente également l’avantage de n’enlever

que les particules mobilisables sans risques d’en créer de nouvelles. Dans certains cas, ces

particules sont déposées sur des couches très fragiles qui peuvent être considérées comme non


117

mobilisable. L’onde de choc générée dans l’air, ou le gaz ambiant, pourrait dans ce cas venir

mettre en suspension les particules sans endommager les couches déposées.

Pour réaliser cette première étude, la figure VII2 nous montre que le dispositif de

microscopie optique in-situ, habituellement utilisé dans le cas de la mesure de PRE, est adapté

pour observer les zones de l’échantillon avant et après onde de choc. Le laser utilisé pour cette

expérience est un laser Nd : YAG (1064 nm), car ces lasers permettent facilement l’obtention

d’un claquage dans l’air au point focal. Il n’y a donc pas contact du faisceau et de

l’échantillon, le point focal est localisé à environ 5 mm au dessus de la surface. L’échantillon

utilisé dans ce cas, est un échantillon de dépôt de carbone, réalisé sous 10 mbar d’hélium, afin

de travailler sur un échantillon ayant à la fois une couche et des particules plus mobiles.

FIG. VII2 – Schéma du dispositif expérimental permettant des observations au microscope

optique in-situ, après enlèvement des particules mobiles par onde de choc.

Les particules mobiles sont difficilement visibles sur la figure VII3 (a), car il s’agit de

particule de carbone sur une couche de carbone. On distingue cependant des points plus clairs

dus à la diffusion de la lumière par les particules. L’image (b) est capturée après 6 secondes

de tirs laser à 10 Hz, et on remarque sur cette image que l’onde de choc permet de mobiliser

plus de la moitié des particules, sans endommager la couche plus adhérente.

laser

lentille


118

FIG. VII3 – Image de microscopie optique réalisée avant (a), et après onde de choc (b).

Malheureusement l’étincelle créée est difficilement contrôlable, la présence de

poussières notamment peut crée cette étincelle trop proche du substrat et venir l’endommager.

La difficulté de mettre en place ce procédé réside dans son manque de répétitivité. Afin de

maitriser le départ de l’onde de choc, il serait possible de disposer un dispositif de flux d’air

au point de focalisation du faisceau laser. Ceci permettrait à l’étincelle de s’initier

précisément au point de focalisation et non à partir d’une impureté dont la localisation est

aléatoire. Le déplacement des particules lui non plus n’est pas contrôlable (360°). Ce procédé

ne semble donc pas adapté pour le contexte d’ITER.

7.2 Onde de choc générée dans le substrat

Afin d’étudier la possibilité d’éjecter les poussières hors des castellations du réacteur,

il a été réalisé un petit dispositif en plexiglas, présentant un interstice simulant l’intervalle

entre les castellations de divertor (1 mm – 10 mm). Ce dispositif est présenté dans les images

de la figure VII4. Le trou est rempli de particule de carbone de taille micrométrique

(provenant de Toyo Tanso). La hauteur du dépôt de particules est environ de 3 mm et le fond

de l’interstice est une lame de SiO2.

6µm

(a) (b)


119

FIG. VII4 – Dispositif permettant de simuler un intervalle entre castellations.

Le laser est un ArF (193 nm – 15 ns). Un miroir fixé sur une platine de rotation

motorisée est utilisé pour déplacé le faisceau le long de l’interstice. La vitesse de rotation du

miroir correspond à une vitesse de balayage de la castellation d’environ 0,5 m/s et le laser

fonctionne à 20 Hz. Le faisceau irradie la surface du plexiglas avec une incidence d’environ

40° (figure VII5). Ces paramètres ont été déterminés et optimisés après plusieurs essais. Le

faisceau est plus large que l’interstice, ainsi il irradie le fond du trou et la surface. La fluence

d’irradiation au fond est environ égale à 1J/cm², et elle est légèrement supérieure à la surface.

Il est important de remarquer qu’un positionnement précis du faisceau laser dans l’interstice

n’est pas nécessaire.

FIG. VII5 – Dispositif expérimental d’irradiation par laser utilisé pour simuler le nettoyage

d’une castellation.

La figure VII6 présente six images qui illustrent le processus d’enlèvement des

particules de la castellation par irradiation laser sous air. Sur ces images il est parfaitement

visible que ce n’est pas l’irradiation directe des particules par le laser qui est responsable de

Atténuateur

Masque LentilleMiroir

Moteur Laser ArF 193 nm -

15 ns

Enceinte à vide

Plexiglas

UV silicia or aluminium

10 mm

1mm

Angle d’incidence


120

leur enlèvement, mais c’est l’onde de choc induite pas l’interaction du faisceau avec le

substrat qui est à l’origine du nettoyage de la castellation. En effet, les poussières sont

poussées bien avant d’interagir avec le faisceau.

FIG. VII6 –Irradiation par laser en cours, du dispositif de simulation de castellations sous air

L’angle d’incidence du faisceau s’avère être un paramètre très important. En effet les

premiers essais qui ont été réalisés sans angle d’incidence se sont révélé moins efficace, car

les ondes de choc induites pas l’interaction du laser avec la surface de la castellation, poussent

les poussières au fond de l’interstice et non pas hors de celui-ci. L’inclinaison du faisceau au

contraire, rend ces ondes de chocs de surface très efficaces pour diriger les particules hors de

l’interstice.


121

FIG. VII7 – Schéma de l’interaction du faisceau laser avec un interstice simulant un

intervalle entre castellation.

Ce procédé d’enlèvement par onde de choc induite par laser est très adapté pour cette

géométrie de surface. Grâce à la configuration de l’interstice l’onde de choc qui est créé au

fond du trou est très confinée, ce qui lui permet d’être très efficace et de pousser très

violemment les poussières hors de celui-ci. D’autres études ont démontré que le confinement

de l’onde de choc du à la géométrie de surface améliorait très fortement l’efficacité de

nettoyage [89].

Il est important de connaître l’effet de la pression ambiante sur cette expérience, car

sans une pression suffisante, une onde de choc ne peut pas être crée. Il est donc intéressant de

constater que l’irradiation laser est toujours efficace pour enlever les particules des

castellation sous faible pression (~ 10-2 mbar). En revanche dans ce cas, c’est l’irradiation

directe des particules par le faisceau laser qui est responsable de leur enlèvement. En

conséquence, le procédé est moins rapide et la couche de particules déposées au fond de

l’interstice ne doit pas dépasser 1 mm pour que le nettoyage soit complet.

Onde de choc


122

FIG. VII6 –Irradiation par laser en cours, du dispositif de simulation de castellations sous

faible pression (~ 10-2

mbar).

Le laser est un procédé intéressant et efficace pour enlever les particules retenues dans

les castellations. L’efficacité est optimum sous pression atmosphérique favorable à la création

d’onde de choc, cependant sous très faible pression le procédé se révèle également efficace.

123

Conclusion

La création de poussières lors du fonctionnement d’un réacteur de fusion est une

difficulté à prendre en compte car ces particules sont susceptibles d’engendrer des

complications pour le fonctionnement d’un tokamak tel qu’ITER. Pour s’affranchir de ces

problèmes liés aux poussières, leur récupération semble être une étape incontournable. Afin

de réaliser une collection vraiment efficace, il est nécessaire de passer par une étape de mise

en suspension de ces particules.

Le divertor étant le composant face au plasma soumis aux flux les plus importants, les

particules seront principalement issues de l’érosion de cet élément. Pour les premières années

du fonctionnement d’ITER, les matériaux choisis pour le divertor sont le CFC (matrice de

graphite renforcé par des fibres de carbone) et le tungstène. Les particules générées dans

l’enceinte du réacteur seront donc constituées en grande parti de carbone et de tungstène.

Il est important d’entreprendre des études sur les différentes solutions permettant de

collecter les poussières présentes dans l’enceinte, afin d’avoir tous les éléments permettant de

traiter au mieux cette question, et ainsi sélectionner la solution la plus appropriée. Aux vues

des nombreux avantages, et des applications actuelles dans plusieurs domaines, le procédé

laser est une solution potentielle pour cette application. L’objectif de notre étude a été

d’apporter l’ensemble des connaissances nécessaires à l’application du laser pour le contexte

tokamak.

Pour les particules de carbone, le mécanisme d’enlèvement par laser est clair, il s’agit

d’ablation de la particule, induite par l’absorption directe de l’énergie du faisceau. Les seuils

d’enlèvement de ces particules sont plutôt faibles, en dessous du joule par centimètre carré, et

dépendent de la taille des particules. Il est important de noter que l’efficacité d’enlèvement

pour ces particules est indépendante de la longueur d’onde du laser tant que celle-ci reste dans

la gamme de l’ultraviolet jusqu’au proche infrarouge. Les espèces à collecter après irradiation

laser sont les produits d’ablation de ces particules, c'est-à-dire des vapeurs ou de très fines

nanoparticules de carbone.

Pour les particules de tungstène, les mécanismes d’éjections par laser dépendent de

leur morphologie. En effet, si l’on a pu constater que les agrégats métalliques étaient eux aussi

124

ablatés par le laser, en revanche les gouttelettes de quelques micromètres de diamètre, ne

subissent aucune modification de morphologie quand elles sont éjectées par une impulsion

nanoseconde de l’ordre de 1 J/cm². De plus, l’efficacité d’éjection pour ce type de particule

est très dépendante de la longueur d’onde. En impulsions nanosecondes, seules les irradiations

dans la gamme de l’ultraviolet présente des résultats d’enlèvement satisfaisant. Dans la

gamme de l’infrarouge, il est possible d’améliorer l’efficacité d’enlèvement en passant en

régime ultra-court. Après avoir écarté chaque mécanisme connu, pouvant être impliqué dans

l’enlèvement des particules, il nous est apparu que les causes de l’enlèvement pourraient être

liées aux photoélectrons. En effet les photons énergétiques du domaine de l’infrarouge ou les

effets multiphotoniques des régimes ultra-court permettent d’extraire des photoélectrons, et

ces conditions correspondent à une bonne efficacité d’enlèvement des gouttelettes

métalliques. De plus il a été montré un bon accord entre les rendements quantiques des

métaux qui constituent les gouttelettes, et leurs mesures d’efficacité d’enlèvement par laser.

Les calculs entrepris lors de ces travaux pour estimer la force électrostatique induite par les

photoélectrons extraient de la particule révèlent que ce mécanisme d’enlèvement est pertinent.

En effet, dans les conditions d’irradiation efficaces pour l’éjection identifiée

expérimentalement, la force électrostatique est du même ordre de grandeur que la force

d’adhésion particule-substrat.

Les études menées lors de ces travaux amènent un ensemble de connaissances

indispensables à l’application du procédé laser pour le contexte tokamak. En effet, l’influence

des paramètres laser sur l’efficacité d’enlèvement des particules ont été déterminé. Différents

types de particules susceptibles de se trouver dans le tokamak ont été considéré pour l’étude.

La compréhension et l’identification des mécanismes d’éjection de différentes particules

absorbantes est primordiale pour pouvoir parer à l’ensemble des situations et des particules

qui pourront être produite dans les tokamaks futurs.

Il apparaît clairement que le laser utilisé pour le nettoyage des poussières crées dans

les tokamaks devra émettre dans l’ultraviolet, ce qui induit une difficulté pour le transport de

faisceau, car les fibres optiques ne sont habituellement pas adaptées pour transmettre ces

longueur d’onde. Cependant ce problème n’est pas insurmontable car des recherches

prometteuses sont actuellement menées sur le sujet [90]. La durée d’impulsion du laser devra

être de l’ordre de quelques nanosecondes.

Le laser n’est capable que de mettre en suspension les particules, pour les collecter

afin de les sortir de l’enceinte du tokamak, il devra impérativement être couplé à un dispositif

125

de récupération. Ce système devra être capable de recueillir des polluants en suspension de

seulement quelques millimètres au dessus des surfaces. Les espèces à collecter seront à la fois

des particules de plusieurs micromètres, dues à l’éjection entière des gouttelettes métalliques

et des particules d’oxyde, mais aussi des vapeurs et de très fines nanoparticules dues à

l’ablation des particules de carbones et des agrégats métalliques. Un système d’aspiration

parait être le procédé le plus adapté pour la récupération des poussières aux vues des

conditions qui s’imposent pour réaliser cette opération.

127

Annexe A : Résolution numérique de l'équation de la chaleur

Dans le contexte de l’interaction laser-matière en régime nanoseconde, l’évolution de

la température dans les matériaux irradiés est directement accessible par la résolution de

l’équation de la chaleur. Dans cette étude, l’équation de la chaleur est supposée linéaire (les

constantes sont indépendantes de la température) ; le substrat irradié est considéré comme

semi-infini et placé dans le vide.

Lorsque le faisceau est de grande dimension par rapport à la longueur de diffusion

thermique des matériaux, une approche purement 1D est suffisante pour décrire le

comportement du substrat dans la zone irradiée. Cette annexe propose donc de présenter une

méthode de résolution de l’équation de la chaleur 1D. L'approche classique pour résoudre un

tel problème consiste en un calcul en éléments finis.

L'équation de la chaleur simplifiée (avec coefficients constants) a pour expression :

( ) ( ) ( )tzQz

tzT

t

tzTC p ,

,,2

2

+∂

∂=

∂

∂κρ (1)

avec T la température, z la profondeur, t le temps, Cp la capacité calorifique du

matériau et � la conductivité thermique du matériau.

Discrétisation des variables

Pour un calcul en éléments finis, le substrat irradié est composé de m éléments de taille

�z. La position de chaque élément est répertorié par sa coordonnée i tel que :

zi = i �z avec 1 � i � n

De même le temps est composé de n éléments de taille �t répertoriés par leur

coordonnée k tel que :

tk = k�t avec 1 � t � m

Pour la résolution du problème, il reste donc à discrétiser les dérivées secondes de

l'équation 1.

Principe de la méthode

Pour commencer, l'équation 1 est discrétisée spatialement et temporellement par des

différences finies :

128

( )i

k

k

i

k

i

k

i

k

i

k

i

p Qz

TTT

t

TTC +�

��

∆

−+=

∆

− +++

+−

+

2

111

11

1 2κρ (2)

On peut introduire alors les termes suivants :

( )

( )

( )

tC

QTd

z

t

Cc

z

t

Cb

z

t

Ca

p

k

ik

ii

p

p

p

∆+=

∆

∆−=

∆

∆+=

∆

∆−=

ρ

ρ

κ

ρ

κ

ρ

κ

2

2

2

21

(3)

On peut donc écrire la relation 2 comme suit :

i

k

i

k

i

k

i dcTbTaT =++ ++

++−

11

111 (4)

Conditions aux limites

Le système d'équations 4 est résolu par la méthode de double balayage de Choleski

pour les conditions aux limites suivantes :

( ) ambTtT == 0 (5)

( ) ambTzT =∞→ (6)

( )0

,

0

=∂

∂

=zz

tzT (7)

La condition 5 signifie que la température initiale est égale à la température ambiante

(Tamb = 300 K) sur toute la profondeur. Le matériau étant considéré comme semi-infini, la

température de la couche la plus profonde reste constante à Tamb pendant toute la durée de

l'interaction laser-matière (condition 6). Le substrat étant placé dans le vide, les pertes de

chaleur par radiation et par convection sont négligées, et le flux de chaleur à travers la surface

est nul (condition 7). Cette dernière condition n'est satisfaite qu'en absence de vaporisation.

Si on réécrit les conditions aux limites 5 et 6 pour permettre leur prise en compte dans

la méthode numérique on a :

ambi TT =0 (8)

129

amb

k

n TT = (9)

En réécrivant la condition 7 par des différences finies à l’ordre 2, il vient :

[ ] ( ) ( )( )2

21432

1zTTT

zT k

i

k

i

k

i

k

i ∆+−+−∆

=′

++ ο (10)

Pour i = 1 :

[ ] ( ) ( )( )2

3211 432 zTTTTz kkkk ∆+−+−=′

∆ ο (11)

Or [ ] 01 =′kT , donc :

3

4 321

kkk TT

T−

= (12)

Mise en œuvre de la méthode numérique

Pour mener à bien la résolution, la première étape consiste à combiner les équations 4

et 12 :

21

31

21

1 dcTbTaT kkk =++ +++ (13)

043 321 =−+− kkk TTT (14)

On élimine alors kT1 par combinaison de ces deux équations :

( ) ( ) 21

31

2 3334 dTacTba kk =−+− ++ (15)

Ainsi on pose : 01 =A , baB 341 −= , acC −= 31 et 11 3dD =

Pour mettre en œuvre la méthode de double balayage de Cholesky on dispose le

système d'équation 4 sous forme d’une matrice de la façon suivante :

��

�

�

��

�

�

−

=

��

�

�

��

�

�

��

�

�

��

�

�

−

−

+−

+−

+

+

+

ambn

n

k

n

k

n

k

k

k

cTd

d

d

d

D

T

T

T

T

T

ba

cba

cba

cba

CB

1

2

4

3

1

11

12

1

4

1

3

1

211

��

��

�� (16)

130

Sous la forme développée :

��

�

��

�

�

−=⋅+⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅

=++⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅

⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅

=⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅++

=⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅++

=⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅⋅+

−+

−+

−

−+

−+

−+

−

+++

+++

++

ambn

k

n

k

n

n

k

n

k

n

k

n

kkk

kkk

kk

cTdbTaT

dcTbTaT

dcTbTaT

dcTbTaT

DTCTB

11

11

2

21

11

21

3

41

51

41

3

31

41

31

2

11

311

21

(17)

La première équation permet d’établir une relation entre 12

+kT et 13

+kT :

1

113

1

112

B

DT

B

CT kk +−= ++ (18)

On exprime ensuite chaque inconnue en fonction de la suivante ceci génère une suite :

��

�

��

�

�

+

−=

+−=

+=

−

−

−

++

+

baL

aHdH

baL

cL

HTLT

i

ii

i

i

i

i

k

ii

k

i

1

1

1

11

1

avec 2=i , …, 1−n (19)

En faisant i = 1 dans l’équation 11 et en comparant avec 10 on trouve :

L0 = 0 et H0 = 0

Un premier balayage allant de 2=i à 1−= ni permet de calculer tout les couples (Li,

Hi).

Puis un second balayage de 1−= ni à 2=i va permettre de calculer toutes les

inconnues 1+k

iT , en effet la dernière équation du système 17 est :

ambn

k

n

k

n cTdbTaT −=⋅+ −+

−+

− 11

11

2

En la combinant avec la première équation 19, ceci nous donne :

baL

cT

baL

aHdT

n

amb

n

nnk

n+

++

−=

−−

−−+−

22

2111 (20)

En remplaçant à l’aide de des deux dernière équations 19, nous obtenons la relation

permettant de calculer 11+

−k

nT :

ambnn

k

n TLHT 111

1 −−+

− −= (21)

131

Une fois la valeur de 11+

−k

nT obtenue on en déduit très facilement les autres inconnues à

l’aide de la première équation 11 et du second balayage:

i

k

ii

k

i HTLT += ++−

111 avec 1−= ni , …, 2

Il reste donc kT1 que l’on calcul à l’aide de la formule 12.

Expression du terme génération de chaleur

Selon la loi de Beer-Lambert, l'énergie par unité de surface qui atteint la ième couche du

substrat est égale à l'instant tk à :

( ) ( ) ( )( )zitIR k

las ∆−−− α1exp1 (14)

Par conséquent, la densité d'énergie résultant de l'absorption lumineuse par unité de volume

dans la ième couche s'exprime par la relation :

( ) ( ) ( )( ) ( )z

zzitIRQ k

las

k

i∆

∆−−×∆−−−=

αα

exp11exp1 (15)

133

Annexe B : Propriétés des matériaux

Propriétés physiques et thermiques de certains matériaux :

Chaleur spécifique

Cp [J.K-1kg-1]

Conductivité thermique

� [W.m-1K-1]

diffusivité thermique

�th [×10-6.m2.s-1]

densité

�

Si 711 123 6,11 2,3 SiO2 750 1,3 0,069 2,2

W 133 173 3 19,3

C 712 80-240 6 2,25

Propriétés électroniques de certains métaux :

Al W Ag Cu

Résistivité �u [µ�.cm] à 20 °C 2,65 5,28 1,59 1,68

Rayon de la sphère d’électrons libres/rayon de Bohr : rs/ao 2,07 3,02 2,67

Libre parcours moyen le [nm] 148,8 150,0 527,7 390,4

Energie de fermi Ef [eV] 11,8 9 5,5 7

Travail de sortie � [eV] 4,1 4,55 4,3 4,5

Propriétés optiques de certains métaux :

Al

longueur d'onde� [nm]

Energies des électrons Eph [eV]

Réflectivité R

Partie imaginaire de l’indice k

Coefficient d’absorption � [×10-6.cm-1]

270 4,6 0,920 3,22 1,50248 5 0,920 2,94 1,49221 5,6 0,920 2,60 1,48200 6,2 0,920 2,40 1,51193 6,4 0,920 2,17 1,41

W



Réflectivité R



270 4,6 0,455 2,41 1,12248 5 0,505 2,85 1,44221 5,6 0,618 3,70 2,10200 6,2 0,646 3,24 2,04193 6,4 0,640 3,04 1,98

134

Ag



Réflectivité R



270 4,6 0,240 1,30 0,61248 5 0,257 1,36 0,69221 5,6 0,257 1,34 0,76200 6,2 0,246 1,28 0,80193 6,4 0,225 1,18 0,77

Cu



Réflectivité R



270 4,6 0,334 1,67 1,50248 5 0,366 1,78 1,49221 5,6 0,391 1,74 1,48200 6,2 0,370 1,59 1,51193 6,4 0,340 1,37 1,41

Ces données sont extraites des références [74,87,91]

135

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Mise en suspension par laser de poussières … environ une douzaine d’année pour le tritium....

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