Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

8
Etude experimentale du micromelange 5 l'aide d'un traceur nomeactif dans un reacteur agite TRUONG", KHAC TRONG et J.-CLAUDE METHOT Dkfiartement de G h i e Chimique, UniversitG Laual, Qukbec, P.Q. On &die le niveau de micromklange dans un rhcteur muni de quatre chicanes et d'uu agitateur turbine Q l'aide de lo technique d'injection echelon d'un traceur ionique non-rCactif. Une sonde conductimbtrique B haute rhlution spatiale a CtC utiliske pour dkecter les fluctuations de concentrations rCsul- tant de la turbulence. L'approche phknomknologique bade SUI la collision et redispersion des agrCgats de fluide a &k mise en hridence expkrimentalement. Une kaluation directe du degrC de skgrbgation a &6 effectuh et l'ordre de gradeur trod (J varie de 1od ?i loJ) a indiquC que le rkacteur expCrimenta1 kait B l'ktat de mklange maximal. 'effet de l'agitation sur la conversion d'une reaction L chimique doit Stre &die en terme de deux compo- santes : le macro e t le microm6lange. Le macromklange est caracterise par la distribution des temps de skjour (DTS) qui est facilement obtenue B partir de la courbe de reponse d'un reacteur soumis B une injection im- pulsion d'un traceur inerte. Le micromelange, carac- this6 par le degre de segrbgation, concerne l'homoge- neisation d'un fluide par diffusion molkculaire. Le de- gr6 de segregation est defini par l'equation suivante: d'aprhs le concept de 1'Lge du fluide en un point, tel que suggerii par Danckwerts"). La valeur de J peut varier de 1, lorsque le fluide est completement segrege, A une valeur minimale, lorsque ce dernier est B 1'6tat de melange maximal"). Depuis, plusieurs auteurs'"") ont propose des modhles simples B un parametre, ca- pables de representer les Btats de melange interme- diairea entre les Otats limites de melange maximal et minimal (0 ,< J ,< 1). Experimentalement, le niveau de micromklange n'est Bvalue qu'indirectement en dk- terminant son influence sur le taux de conversion d'une reaction chimique d'ordre different de 1c12-1E). Cepen- dant, selon l'approche theorique de Evangelista"' ba- see sur la collision et la redispersion aleatoire des agr6- gats de fl~ide,'~* 25-25) la grandeur J serait accessible expkrimentalement A partir d'un traceur non-rCactif. Cela demande un dispositif de mesure ultra-sensible capable de detecter la variation de coicentration dsns un volume trBs petit. La technique de mesure de concentration en un "point" B l'aide d'une sonde conductimetrique a Bt6 ddveloppde par Prausnitz et Wilhelm'l') et Lamb, Man- ning et Wilhelm'lB). Avec une telle sonde, Prausnitz et Wilhelm"" ont dtudib l'agitation dans un lit fluidise en phase liquide et Manning et Wilhelm"", les fluctua- tions de concentrations dans un reacteur agiM en re- gime continu. Dam ce dernier cas, la dktection des 'DCpartement de (:hie, Universitk de Moncton, Moncton. N.B. Micromixing in a fully baffled, turbine stirred reactor has been studied by the ionic, uon reactive tracer step input tech- nique. A microconductivity probe with high spatial resolution was used to measure the concentration fluctuations resulting from turbulence. A phenomenological approach, involving the coalescence and redispersion of clumps of fluid, has been ex- perimentally investigated. LXrect measurements of the degree of segregation of which the magnitude was 1od to W, indicated that the experimental reactor was in a maximum mixedness state. petites fluctuations n'a pas bt6 possible, probablement & cause de l'insuffisance de la resolution spatiale de leur sonde. Une description complMe de la thBorie de la sonde pour attenuer le manque de resolution a 6ttB presentee par Gibson & Schwartz'") dans une etude de la turbulence dans une conduite horizontale. La tech- nique de fabrication de la sonde a 6t6 ensuite modifibe et perfectionnee par Keeler et ~011'~' et recemment par Torrest et Ranz'='. Avec une sonde perfectionnee et trhs sensible, ces derniers ont Bvalue l'intensitd d'agita- tion dans des conduites horizontales en regime tur- bulent. Dans ce present travail, une microsonde conducti- metrique A haute r6solution spatiale fut utilisee. Cette sonde, dont le volume de la cellule est de l'ordre de lO'cc, est capable de d6tecter les fluctuations de con- centrations d'un traceur ionique 1 la sortie d'un reac- teur bien agit6. En regime turbulent, la concentration instantanke de la solution ionique peut Stre exprimbe comme suit: C(t) = c+ CV) Lorsque le reacteur Btudie est soumis 1 une stimula- tion echelon negative, l'information fournie par la composante fluctuante c (t) permet de determiner l'ef- fet de l'agitation sur 1'6tat de micromelange m6me si la composante c suit toujours la loi exponentielle d& croissante. La determination directe du degre de s&- grdgation J et d'autres parametres d'agitation & partir d'un traceur non-reactif est pr6cisCment l'objet du present article. Rappel de la thkorie Le present travail est base sur le developpement theorique de Evangelista, Katz et Shinnar'" A partir du modhle de coalescence-redispersion qui repose prin- cipalement sur les hypotheses d'interaction homog5ne de Curl'zs). Selon ce modhle, le fluide est represent6 par une association d'agregats de mdme taille. Ces agregats ont la mdme probabilite de coalescence et la redisper- sion est immediate aprhs I'uniformisation des con- centrations. Lorsque le reacteur est soumis B une The Canadian Iournal of Chemical Engineering, Vol. 52, December, 1974 767

Transcript of Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

Page 1: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

Etude experimentale du micromelange 5 l'aide d'un traceur nomeactif dans un reacteur agite

TRUONG", KHAC TRONG et J.-CLAUDE METHOT

Dkfiartement de G h i e Chimique, UniversitG Laual, Qukbec, P.Q.

On &die le niveau de micromklange dans un rhcteur muni de quatre chicanes et d'uu agitateur turbine Q l'aide de lo technique d'injection echelon d'un traceur ionique non-rCactif. Une sonde conductimbtrique B haute rhlution spatiale a CtC utiliske pour dkecter les fluctuations de concentrations rCsul- tant de la turbulence. L'approche phknomknologique bade SUI

la collision et redispersion des agrCgats de fluide a &k mise en hridence expkrimentalement. Une kaluation directe du degrC de skgrbgation a &6 effectuh et l'ordre de gradeur t r o d (J varie de 1od ?i loJ) a indiquC que le rkacteur expCrimenta1 kait B l'ktat de mklange maximal.

'effet de l'agitation sur la conversion d'une reaction L chimique doit Stre &die en terme de deux compo- santes : le macro e t le microm6lange. Le macromklange est caracterise par la distribution des temps de skjour (DTS) qui est facilement obtenue B partir de la courbe de reponse d'un reacteur soumis B une injection im- pulsion d'un traceur inerte. Le micromelange, carac- th i s6 par le degre de segrbgation, concerne l'homoge- neisation d'un fluide par diffusion molkculaire. Le de- gr6 de segregation est defini par l'equation suivante:

d'aprhs le concept de 1'Lge du fluide en un point, tel que suggerii par Danckwerts"). La valeur de J peut varier de 1, lorsque le fluide est completement segrege, A une valeur minimale, lorsque ce dernier est B 1'6tat de melange maximal"). Depuis, plusieurs auteurs'"") ont propose des modhles simples B un parametre, ca- pables de representer les Btats de melange interme- diairea entre les Otats limites de melange maximal et minimal (0 ,< J ,< 1). Experimentalement, le niveau de micromklange n'est Bvalue qu'indirectement en dk- terminant son influence sur le taux de conversion d'une reaction chimique d'ordre different de 1c12-1E). Cepen- dant, selon l'approche theorique de Evangelista"' ba- see sur la collision et la redispersion aleatoire des agr6- gats de f l~ ide , '~* 25-25) la grandeur J serait accessible expkrimentalement A partir d'un traceur non-rCactif. Cela demande un dispositif de mesure ultra-sensible capable de detecter la variation de coicentration dsns un volume trBs petit.

La technique de mesure de concentration en un "point" B l'aide d'une sonde conductimetrique a Bt6 ddveloppde par Prausnitz e t Wilhelm'l') et Lamb, Man- ning et Wilhelm'lB). Avec une telle sonde, Prausnitz et Wilhelm"" ont dtudib l'agitation dans un lit fluidise en phase liquide et Manning et Wilhelm"", les fluctua- tions de concentrations dans un reacteur agiM en re- gime continu. Dam ce dernier cas, la dktection des

'DCpartement de (:hie, Universitk de Moncton, Moncton. N.B.

Micromixing in a fully baffled, turbine stirred reactor has been studied by the ionic, uon reactive tracer step input tech- nique. A microconductivity probe with high spatial resolution was used to measure the concentration fluctuations resulting from turbulence. A phenomenological approach, involving the coalescence and redispersion of clumps of fluid, has been ex- perimentally investigated. LXrect measurements of the degree of segregation of which the magnitude was 1od to W, indicated that the experimental reactor was in a maximum mixedness state.

petites fluctuations n'a pas bt6 possible, probablement & cause de l'insuffisance de la resolution spatiale de leur sonde. Une description complMe de la thBorie de la sonde pour attenuer le manque de resolution a 6ttB presentee par Gibson & Schwartz'") dans une etude de la turbulence dans une conduite horizontale. La tech- nique de fabrication de la sonde a 6t6 ensuite modifibe et perfectionnee par Keeler e t ~011'~' e t recemment par Torrest e t Ranz'='. Avec une sonde perfectionnee et trhs sensible, ces derniers ont Bvalue l'intensitd d'agita- tion dans des conduites horizontales en regime tur- bulent.

Dans ce present travail, une microsonde conducti- metrique A haute r6solution spatiale fut utilisee. Cette sonde, dont le volume de la cellule est de l'ordre de lO'cc, est capable de d6tecter les fluctuations de con- centrations d'un traceur ionique 1 la sortie d'un reac- teur bien agit6.

En regime turbulent, la concentration instantanke de la solution ionique peut Stre exprimbe comme suit:

C(t ) = c+ C V ) Lorsque le reacteur Btudie est soumis 1 une stimula-

tion echelon negative, l'information fournie par la composante fluctuante c ( t ) permet de determiner l'ef- fet de l'agitation sur 1'6tat de micromelange m6me si la composante c suit toujours la loi exponentielle d& croissante. La determination directe du degre de s&- grdgation J et d'autres parametres d'agitation & partir d'un traceur non-reactif est pr6cisCment l'objet du present article.

Rappel de la thkorie Le present travail est base sur le developpement

theorique de Evangelista, Katz e t Shinnar'" A partir du modhle de coalescence-redispersion qui repose prin- cipalement sur les hypotheses d'interaction homog5ne de Curl'zs). Selon ce modhle, le fluide est represent6 par une association d'agregats de mdme taille. Ces agregats ont la mdme probabilite de coalescence et la redisper- sion est immediate aprhs I'uniformisation des con- centrations. Lorsque le reacteur est soumis B une

The Canadian Iournal of Chemical Engineering, Vol. 52, December, 1974 767

Page 2: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

stimulation dchelon positive, Evangelista et c0l1'~' ont dBvelopp6 des Bquations qui permettent le calcul de la concentration moyenne et de la variance de fluctua- tions de concentrations fi la sortie d'un reacteur bien agitd :

. - d l p( t ) = C.(1 - e ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . (1)

oh C, est la concentration initiale du traceur, a' Yin- verse du temps de sejour r et p le taux de coalescences subies par un agregat. Le parametre @ est respon- sable de I'homogeneisation du fluide ii l'khelle mole- culaire. La variance de fluctuations de concentrations passe par un maximum en fonction du temps. La valeur optimale de t est calculee en utilisant Yequation suivante :

(3) In - . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 P + a ' [ = - - (y, 2ar'

Le reperage du maximum des fluctuations en fonc- tion du temps permet donc d'evaluer la valeur du taux de coalescences p. Par la suite, le degr6 de s6- grkgation selon la notion de "point" au sens de Danckwerts"' peut dtre exprim6 en fonction de a' et p selon Yequation suivante'8' :

a' f f ' f P J = - . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . (4)

OII p = 0 J = 1 --$ Skgrbgation compl&te

J = 0 -+ Melange parfait h 1'Cchelle mole- culaire

Les auteurs mentionnb ont 6galement derive 1'6- quation decrivant la decroissance de la variation de fluctuations de Concentrations dans un reacteur en regime discontinu. Cette equation possBde une forme similaire 3 celle ddrivee A partir de la theorie de turbulence stationnaire isotrope de Corrsin'm', ce qui a permis de relier le taux de coalescences p 3 la microechelle de concentration X, :

p =

. . . . ( 5, b = - = - 120 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xs 7"L

oh D a t la diffusivite mol&ulaire du traceur. La constante de temps rm peut btre estimee en utilisant la relation proposee par Corr~in'~'' pour le cas oh Sc >> 1, en regime isotropiquement turbulent:

Tm - [ 4 (G)"" + ($)"'h (Sc) ] . . . . . . (6)

oh E est l'energie dissip6e par turbulence, L, l'bchelle integrale de concentration, v la viscositd cinkmatique du fluide et Sc le nombre de Schmidt. L'equation (6) relie la constante de temps rm aux paramBtres physi- ques mesurables dont le plus important terme est

L,Z/3

e i / s . c_

La fluctuation de concentration dam une solution homogene et ionique peut &re detectbe par une sonde conductimetrique. La sonde consiste en une micro- electrode alimenthe par un courant alternatif. La den- sit6 de courant est maximum ii la pointe de l'electrode, par consequent la conductivite de la solution dans

cette region determine la resistance mesurke. La constante de cellule K d'une sonde est donnee par la relation :

K = Rk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . (7)

oh R est la resistance Blectrique de la solution de conductivite specifique k. En supposant que l'electrode est spherique, la resistance Rs entre l'electrode de rayon r. et un point situ6 B une distance B dans la solution homogene est donnQ par l'dquation de Gibson et Schwartz'''):

. . (8)

Lorsque B tend vers l'infini, la constante de cellule K est calculee en combinant les 6quations (7) et (8) comme suit:

La grandeur de r. sera de l'ordre de quelques microns pour que la sonde soit suffisamment sensible.

Lors des essais, pour des raisons purement Bcono- miques et pour Bviter la prkparation continuelle du traceur, on a applique une stimulation khelon nega- tive du traceur au lieu d'une stimulation echelon posi- tive. Dans ce cas, les fluctuations de concentrations sont Bgalement rkgies par 1'Equation (2) s i l'effet de densite du traceur est pratiquement negligeable. La concentration moyenne de la solution suit la forme exponentielle dkroissante suivante :

c((I) = co;alL. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . (10)

qui est la courbe de reponse classique d'un reacteur bien agit6.

Montage et procddt! exphimentaux

Montage La Figure 1 montre le diagramme d'koulement

du montage exgrimental. La solution de 0.05 Molell. de NaCl dans l'eau distillee est preparee dans un rbservoir de 910 litres muni d'un agitateur de type Lighnin. Un deuxieme reservoir identique est utilise pour contenir l'eau distillee. La solution de sel et l'eau distill& sont pompees dans deux reservoirs de 70 litres s i t u h au-dessus du montage principal pour assurer une pression hydrostatique constante. Les liquides passant par les trop-pleins sont retournes P leur reservoir de preparation.

Chacun des liquides coule par gravite A travers un fitlre, un rotametre, un bac de thermostatation et un degazeur avant de se diriger vers le reacteur et une conduite horizontale dont la section est carree: 1.93 x 1.93 cm. Cette conduite, de 0.9 m. de longueur, corn- prend deux couches separees par une cloison hori- zontale de 0.62 m. de longueur dont l'extrernite est taillee en pointe. Elle sert & tester la sensibilite de la microsonde conductimetrique. Le rkacteur experimen- tal, qui est un reservoir cylindrique de 7.8 litres de volume, est envelopp6 par une chemise de thermosta- tation. I1 est muni de quatre chicanes et 6quip6 d'un agitateur it turbine B six pales droites. Un r6acteur ferme a Bt.6 choisi afin d'kviter la formation le bulles d'air. Tout contact entre les bulles d'air et l'electrode de la sonde aurait pu fausser l'enregistre- ment des fluctuations de concentrations. Sur le

765 The Canadian Iournal of Chemical Engineering, VoZ. 5 2 , December, 1974

Page 3: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

I I 1. R e s e r v o i r de pre’porotion 2 . Pornpe 3 . N i v e o u constant 4. F i l t r e 5 . R o t a r n k t r e

6 . B o c d e therrno5totat ion 7. D d g a z e u r 8. V a l v e ’a t r o i s voies 9. S e c t i o n de t e s t

1 0 . T h c r r n o r n e l r e 1 1 . R e ’ a c t e u r

Figure 2 - Rhcteur expkriment; et section

de test.

Figure 1 - Schha du montage exp6rimental.

Sonde, Conduct imr t r ique

En l rds d*Eou’ V 2 5 ° C r u y a u r

d‘Altrn.ntat ion

t

couvercle du reacteur repose une couronne B billes scelle qui permet B I’axe de l’agitateur de tourner librement sans risque de fuite du liquide. Les lignes secondaires pour garder la temperature du reacteur constante B 25°C sont aussi schematisees sur la Fi- gure 1. Les dimensions du rbacteur et de la section de test sont indiquees A la Figure 2. Un convertisseur de type “Torque transducer - modBle DS2” est ins- tall6 entre le moteur et la tige de l’agitateur. I1

permet aussi la determination du couple transmis par I’agitateur au liquide. Des valeurs du couple de I’agi- tation et de la vitesse de rotation de l’agitateur, on deduit la puissance de I’agitation.

L’ensemble du reacteur (reacteur et son enveloppe de thermostatation) est en Plexiglas pour faciliter l’observation visuelle. Le moteur de l’agitateur est place dans une cage de Faraday pour Bliminer le champ magnetique produit par le moteur.

The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol. 5 2 , December, 1974 769

Page 4: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

Sonde et appareil klectrique associ6

La sonde a CtC fabriquke d’aprss la mCthode propode par TorresttZ2). I1 s’agit d‘attaquer une extr6mitC d’un fil d’un alliage Platine - 6% Rhodium B l’aide d’une solution Clectrolytique de 50% NaCN - 30% NaOH dans l’eau jusqu’ti l’obtention d’une t r b fine pointe. Le procCdC plus dCtaill6 est cit6 dans la littCrature(18-22). Le test de sensi- bilk6 d’une sonde a 6tC fait dans une conduite horizontale ci-dessus mentionnke. La solution de sel et l’eau distillbe s’koulent respectivement dans les couches supkrieure et infbrieure. Chaque sonde est introduite une a la fois 2I l’in- terieure de la conduite B une position fixe (y = 0, x =

6 cm). La sonde qui donne le rapport le plus

grand est la plus sensible. Pour les conditions de test: Re, = 7900; U1 = Uz N 38 cm/sec. la sonde utilisCe

tout au long des essais i donnC v=- = 0.19. La con- C

stante de cellule de l’electrode est de l’ordre de 170 cm”. L’intensitC des fluctuations dCtect6es d6pend du pouvoir de r&olution de la sonde. Une rCsolution suffisante de la sonde a 6t6 obtenue en rCduisant la dimension de I’extrC- mitC de celle-ci jusqu’h ce qu’une diminution subsequente n’influe plus sur l’intensitk des fluctuations dCtect6es. En outre, le syst&me d’entrCe differentielle qu’on mentionnera plus loin a dorm6 un rapport “Bruit de fond/Signal d’en- tree” de I’ordre de 0.03% tandis que la plus petite valeur dkectCe pour la rapport CVC, dans les essais est de l’ordre de 0.05%. Ceci a permis d’assurer une rkolution suffisante pour la sonde utiliske.

Le circuit hlectrique utilis6 pour le traitement du signal de fluctuations de conductivit6 est schematis6 sur la Figure 3. Le systhme d’entrke diffbrentielle, qui est la partie intkgrale de l’ensemble du systhme a BtB construit d’aprh le schema propose par Tor rest‘*’). Tous les appareils Blectriques sont fournis par la f irme Hewlett-Packard. Un oscilloscope 141-B muni d’un amplificateur B double trace 1408-A est utilisC

-

e

Figure 3 - SchCma de I’ensernble du systkrne

kIectrique.

pour vislonner le signal de sortie. Le voltmetre RMS 3400-A produit un signal de sortie (de 0 B -1 volt d.c. proportionnel B la deflexion de l’aiguille sur le ca- dran) qui est trpnsmis ensuite 3% un voltmetre digital 3440-A. Ce dernier est relii5 8. une imprimante 576- 562A pour afficher les rksultats B la vitesse choisie. Le syst6me d‘entrbe diffBrentielle a 6th 6talonnB avec des r6sistances de prhision. L’etalonnage du syst6me donne une courbe du signal de sortie quasi-identique B celle de Torrest‘”’. Le bruit de fond varie de 2 B 16 mV RMS pour une gamme de rhistances de 200 B 12.1 KO lorsque la rbistance du dhtecteur est 100Ct. Pour les conditions exgrimentales de cette btude (Tableau 1) le bruit de fond du syst6me Blectrique devient pratiquement negligeable par rapport aux signaux de fluctuations de conductivitb d6tectBs.

Procedure

Au d6but de chaque essai, la solution ionique (0.05 Mole/l. de NaCl) du traceur est aliment& en rkgime continu par le fond du rhacteur. Une fois le systeme 21 I’Cquilibre, l’alimentation de solution de sel est subitement coupCe et remplache par un msme dCbit d’eau distillCe au moyen d’une valve 2I trois voies. La concentration ins- tantanhe de l’effluent est alors CvaluCe 2I l’aide de la mi- crosonde conductimCtrique situ6e B la sortie du rCacteur. Le voltm2tre digital 3480A donne& voltage moyen y q u i est lineairement proportionnel ii C. La racine carrCe de la moyenne quadratique des fluctuations de concentrations d F e s t donnCe par le voltmbtre RMS et enregistree di- rectement par I’imprimante digitale.

Rtsultats et discussion

L‘Ctude de la courbe DTS du fluide montre qu’2I partir d’une certaine valeur de la vitesse d’agitation (40 RPM pour d = 6.7 et 8.7 cm et 130 RPM pour d = 3.85 em) la courbe de rCponse est une exponentielle dkcroissante en fonction du temps (cas d’un rCacteur bien agitC qui fut Cgalement la condition essentielle de tous les essais). La

( 2 2 ) ( * I V O I R T O R R E S T

770 The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol. 52 , December, 1974

Page 5: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

” 0 -

0 5 0 I00 150 200 2 5 0 300

T E M P S ( s e c )

Figure 4 - Fluctuations de concentrations en fonction du temps

(7 = 3 min., d/T 0.33)

a) N = 100 RPM

Figure 4 montre que la valeur rCduite - de la ra-

cine carrCe de la moyenne quadratique de fluctuations de concentrations varie de zCro B un maximum et redescend lentement h zero comme le prCdit l’Equation (2). Ces fluctuations dhcroissent considgrablement lorsque la vi- tesse d’agitation augmente. Le reperage du maximum de la courbe en vue d’en dCduire la valeur de /3 n’a pas 6th possible 3 cause des fluctuations Cnormes et irrCguli5res au ddbut de chaque essai. Alors, la determination du para- m2tre /3 a CtC faite par lissage des valeurs experimentales selon le critsre des moindres-carrCs. Les Figures 4a et 4b montrent que les valeurs de p ainsi obtenues sont Cgales B 63.5 et 176.3 sec-I pour des vitesses de rotation de l’agi- tateur de 100 et 300 RPM respectivement, lorsque le temps de djour T = l/a’ Cgale 180 sec.. Pour toute la gamme des valeurs de j3 Ctudiks, les valeurs de p obtenues ont un dCviation moyenne par rapport B la courbe lissCe inferieure B 16%. L’enregistrement des fluctuations en fonction du temps a CtC arretC au temps t Cgale au double du temps de sCjour du rhcteur. Pour les conditions exPCrimentales de cette Ctude, le fait de nCgliger les fluctuations apr&s cette p6riode de temps n’affecte pratiquement pas la dbter- mination du taux de coalescences /3 et I’imprCcision intro- duite par cette technique est comprise entre les limites de reproductibilitb de la courbe experimentale. La repro- ductibilitk moyenne est de l‘ordre de 5% calculCe par rap- port 3 la valeur du param6tre j3. L‘erreur est due princi- palement l’imprimante digitale qui enregistre les rC- sultats h chaque seconde (vitesse la plus rapide) tandis que les fluctuations sont plus rapides. Pour des raisons de commodit4, la valeur moyenne arithmhtique sur chaque cinq secondes des fluctuations de concentrations a Ct6 portCe en graphique (Figure 4).

JT

TABLEAU 1

CONDITIONS EXPERIMENTALES

Diametre de l’agitateur, d Vitesse d’agitation, N Dkbit d’aliientation Concentration de NaC1. C. Coefficient de diffusivit.6, D Tempbature du fluide

1 3.85 i3 8.7 cm ’ 5O?i6OORPM

1.5 i3 3.8 I/min. 0.5 Mole/litre 1.61 X 10-6 cm2 sec-l 25°C. .

2 x

Les valeurs de @ determinees B partir des courbes des fluctuations de concentrations permettent de cal- culer le degrB de sBgr6gation du reacteur dont les temps de sejour sont respectivement 2, 3 e t 6 mi- nutes. Le degrB de segregation calcul6 en utiliaant 1’Equation (4) montre que lorsque le reacteur est parfaitement agiM A 1’6tat macroscopique, son Btat de micromelange est sensiblement modifie sous l’effet de la turbulence. Le degrQ de segregation J varie de 10” A lo5 pour une gamme de nombre de Reynolds de 4 x lo3 A 5 x lo4 (Figure 5) . Une forte diminution de ce parametre en fonction de Re a Btk remarquee lors- que le nombre de Reynolds est inferieur it 10’. L’ordre de grandeur de J montre que le fluide dans le reacteur Btudie est quasi-parfaitement mBlang6 8. 1’BcheIle mo- lkculaire. Pour un fluide non visqueux traversant un reacteur relativement petit, soumis B une condition d’kcoulement turbulent, les apegats du fluide peuvent effectuer plusieurs tours dans le reacteur avant de le quitter, car la frCquence de rotation de l’agitateur est alors beaucoup plus grande que l / r . Ceci favorise une agitation idQale dans le rCacteu1 et explique la valeur t r b petite du degr6 de segregation de cette Btude. On note Bgalement une variation de ce parametre en fonction du temps de s6jour. Ce resultat est comprb hensible puisque l’Equation (4) indique que J eat fonction des variables or’ et p et que cette derni(re est moins sensible B l’effet du temps de skjour.

Le degr6 de s6gr6gation J determine dans cette Btude concerne uniquement le micromelange d’un seul courant circulant au travers d’un rkacteur. I1 a 6th Bvaluk B partir de 1’Btude effectuQe avec un traceur non-rbactif. L’ordre de grandeur de J obtenu (lo-’ B lo“) a permis de conclure, qu’en premihe approxi- mation, la conversion d’une reaction chimique sera celle correspondant Zt 1’Qtat de melange maximal du fluide rkactionnel. Cependant, les resultats prelimi- naires obtenus sur la conversion et la selectiviti5 d’une reaction multiple effectuke dans notre laboratoire lais- sent croire que l’information donnb par la valeur de J n’est pa8 suffisante pour predire la conversion d’une reaction chimique. Ceci est probablement dB au fait qu’il y a une competition entre la diffusion molbcu- laire et la reaction dans les agr6gats de fluide. Une Btude sur ce sujet est en cours et permet d’esperer des rksultats inthressants.

Les valeurs de j3 ont Ct6 port4es en graphique B la Figure 6 pour montrer l’influence du diamMre d et de la vitesse N de l’agitateur sur le taux de coalescences p. L‘augmenta- tion de la vitesse d’agitation se traduit par I’augmentation du niveau de la turbulence au sein du fluide, ce qui awe- Ere le procCddc d’homogknhisation. Sous I’effet de la tur-

The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol. 52, D kcember, 1974 771

Page 6: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

16’

h

z 2

Id6.

w

3 min

. I I 8 I , * , I . I I I I , , , I

1 ‘A,-

I I I I , , , , \ / 2 x ~ ~ 3 l o 4 I o5

N O M B R E DE R E Y N O L D S

a) Temps de diour 2 mh.

l o 4 h

z

t- m w LL CI W v)

0 a

W W a

la, 0 . 3 3 0 . 4 3 7

Y B, 1 \

Temps d e se‘jour

P t

w n i ;

T e m p s

0 . 4 3 7

5 min ,

l d 6 1 1 1 I o3 l o 4 I o5

N O M B R E D E R E Y N O L D S

c) Temps de skiour 5 min.

Figure 5 - Influence du nombre de Reynolds SUT le d& de s6gr6gation

bulence, le fluide se brise et forme plutat de petits agrC- gats, il en rCsulte une augmentation de la surface d’bchange qui facilite la diffusion molihlaire. Ceci explique que le taux de coalescences p varie proportionnellement a la vitesse de l’agitateur. Notons egalement qu’a une vitesse donnbe, la valeur de 0 varie sensiblement en fonction du diamctre de l’agitateur qui est le facteur primordial pour la gCnCration de la turbulence. Evangelista(8), dans son

expose, a estim6 que l’inverse de p , ( +) , est appro-

ximativement Cgal au temps de melange. Cependant, nos 1 rksultats experimentaux montrent que le temps t = -

P (de l‘ordre de 5 x W3 sec.) est beaucoup inferieur au temps de melange dCfini comme le temps necessaire pour atteindre le degrC d’homogenkisation souhait6 dans un rkacteur agitir en regime discontinu.

Dans le but de correler les resultats experimentaux selon la theorie de la turbulence isotrope, la puissance consommke par l’agitateur a Bt6 mesurke. La Figure 7 indique la variation de p en fonction de la puissance consommke. La pente de la droite liss& selon le critere des moindres-carrks est Bgale B 0.52 qui est une valeur differente de celle predite par la theorie de turbulence isotrope (Equation (6)). On peut expliquer la dis- concordance entre ces deux resultats de la faCon sui- vante. L’Btude de la turbulence isotrope par l’approche thborique de Corr~in‘~’) a Bt6 basbe sur la distribution spatiale uniforme de l’knergie dissipk dans le r6- servoir. Cependant, les travaux experimentaux de Cutter‘28) ont montrB que cette 6nergie dissip6e est tres differente d’un point iL un autre b l’intkrieur du r6acteur agite. En outre, dans ce type de rbacteur, la turbulence est plus dkveloppee dans la zone de re- foulement de l’agitateur que dans le reste du liquide et elle semble pratiquement isotrope surtout aux environs immhdiats de l’agitateur. Les donnks expC rimentales issues de la presente etude ont BtB me- surees B la sortie du r6acteur (hors de la zone men- tionnde) et par consequent, l’hypothhe d‘isotropie de la turbulence n’a pas Bt6 rigoureusement respectee. Par la suite, les valeurs de utiliskes dans la corr6- lation des donnees ne representent pas exactement la puissance reelle absorbbe. Normalement, la puissance dissipee sur I’arbre 2 est supposb Bgale B la puissance dissipbe par turbulence E B un facteur de rendement q prL.s. Cependant, comme Cutter I’a rnentionn6‘*’’, le parametre E n’est pas constant dans I’espace. Ceci influe considbrablement sur la valeur de l’exposant 0.52 obtenue en utilisant les valeurs de dans la corrdlation des donn6es. Donc, la non-uniformitd de la distribution de I’bnergie dissipee et l’emplacement de la sonde tres loin de la region o t ~ la turbulence semble isotrope sont les causes principales de la di- vergence entre nos r h l t a t s et ceux predits par la theorie de turbulence isotrope.

Les 6carts entre les valeurs de p pour diffkrents rapports de d / T diminuent au fu r et B mesure que la puissance d’agitation augmente. Pour la m6me puis- sance consommee, un plus grand diametre de l’agita- teur fournit une plus grande valeur du taux de coales- cences. Cette observation permet ainsi de conclure qu’il est preferable d’utiliser un grand diametre de l‘agitateur B une basse vitesse de rotation que I’in- verse.

La microkhelle de la concentration A. a dt6 calculee B partir de la relation bas6e sur la turbulence isotrope (Equation ( 6 ) ) et de la valeur du taux de coslescences p. Bien que la turbulence dans le rbacteur Btudie soit

772 The Cana&an Iournal of Chemical Engineering, Vol. 52, December, 1994

Page 7: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

I o3

- 0 u .l - Q

v)

W ” z w 2 : 10 W 2

0 U

W

a

a

a X

4 I-

10’ I 1

l o 2 I V I T E S S E D E R O T A T I O N O E L ’ A G I T A T E U R ( r p r n )

Figure 6 - Graphique de B versus RPM pour diffkrents rapports de d/T.

nettement anisotrope, cette relation a Bt4 utilis6e comme une approximation car aucune autre relation n’6tait disponible. La Figure 8 montre l’effet de ]’agitation sur la micro6chelle de concentration qui s’6chelonne de 4 x 10’ B 5 x lo4 cm. Dans la determination de 1’6chelle d’agitation, Rice et c ~ l l ‘ ~ ~ ’ ont rapport6 que la dimension du traceur dispers6, tranche par une turbine munie de 6 pales droites se situe entre 10‘’ 11 loJ em. I1 est difficile de t irer une conclusion de cette comparaison 11 cause des techniques de mesure tres differentes mais un point commun est relev6: cette grandeur reflete la dimension moyenne caract6- ristique cles agr6gats du fluide 11 I’intBrieur d’un r6acteur agit6. I1 est Bgalement intbressant de noter que Mao et TOO^'^^) ont v6rifi6 avec succ&s les donn6es

I

exp6rimentales de Vassilatos e t Toor‘81’ dans un r6ao teur tubulaire en utilisant un modhle du type diffu- sionnel bask sur I’interdiffusion et la reaction si- multanhes entre des couches alternees de rbct i fs . Leur modhle diffusionnel contient un param&tre D/6’ OB D est le coefficient de diffusivite molikulaire e t 6 est 1’Bpaisseur des filets de fluide. La valeur th6orique de 6 utilisbe dans leur modhle est de l’ordre de em et se trouve entre les limites estim6es de la dimension caractbristique des agrhgats de fluide dans le r6acteur exp6rimental de la presente Btude.

Canclusion Cette 6tude exphrimentale a mis en Bvidence le

dkveloppement thhorique bas6 sur la collision et redis- persion aleatoire des Bl6ments d’un fluide. Une mi- crosonde conductimbtrique B haute r6solution spatiale a 6tB utilis6e pour detecter les fluctuations de con- centrations resultant de la turbulence dans un r6ae teur agite. Ces fluctuations dkroissent considerable- ment lorsque la vitesse d’agitation augmente. A partir de 150 RPM, le rhacteur 6tudi6 est consid6r6 comme parfaitement agite 11 1’6chelle macroscopique. Le de- gr6 de sCgrCgation d6terminB directement au moyen d’un traceur non reactif varie de 10” B lo5 indiquant 1’6tat de microm6lange du rkacteur exgrimental.

Le taux de coalescences p est proportionnel B la puissance dissipee dans le reacteur 6leve B la puissance 0.52. Ce dernier resultat est different de celui present6 par Corrsin (0.33 au lieu de 0.52) 11 cause de I’aniso- tropie de la turbulence B l’int6rieur du r6acteur htudi6. La dimension caracthristique des agregats du fluide est de l’ordre de lo-’ h em.

Remerciement Les auteurs ddsirent exprimer leur gratitude au Conseil National

de Recherches du Canada pour le support financier de ces recherehes.

N omenctkture

C = concentration C. = concentration initiale du traceur c(l) D = diffusivie molkculaire d = diamhtre de l’agitateur J = degre de dgrkgation

= composante fluctuante de la concentration

Figure 7 - Effet de la puissance con- sommte sur le taux de coalescences.

I o 3

- - ‘0

v) - aL v)

W 0 z W u ; l o 2 4 0 0

W 0

X 3

+ a

I 10

c I I

0 . 0 0 3 3

0 I . I

I o 4 - 10‘ l o 2 I o 3 P U I S S A N C E C O N S O M M E E P A R L ’ A G I T A T E U R E I ~ ~ ~ / ~ ~ ~ ~ )

The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol. 52, December, 1974 773

Page 8: Etude expérimentale du micromélange à l'aide d'un traceur non-réactif dans un réacteur agité

I 02, I

J W I V W 0 P 0

1 -

K k L. N Re R 70 sc T f U

z I-

0: * z W 0 z 0

0

" W 0

? lo3-

R 0 0 0.107

I I 1

l o2 I V I T E S S E OE R O T A T I O N OE L ' A C I T A T E U R ( r P m )

Figure 8 - Variation de X, en fonction de RPM.

= constante de la cellule de 1'8ectrode = conductivitl. spkifique d'une solution ionique = iichelle inthgrale de concentration = vitesse d'agitation = nombre de Reynolds = rksistance Clectrique de solution = rayon de l'ilectrode spherique = nombre de Schmidt = diamhtre du rhcteur - = temps = vitesse d'icoulement du fluide dans la conduite hori-

zontale

Symbolcs grecs

Q = age d'une mol6cule a' B 6 t

c.

= inverse du temps de &jow = taw de coalescences subies par un agregat = bpaisseur des fiiets de fluide = puissance dissipk par turbulence = puissance dissipie moyenne mewr6e par l'indicateur de

- couple

i

11 = coefficient de rendemen; A. = micro6chelle de la concentration v = viscositl. ciniimatique du fluide a* = variance de la distribution des concentrations rrn = constante de temps de Corrsin 7 = temps de sijour

Rkf&rences (1) Danckwerts, P. V., Chem. Eng. Sci 8, 93 (1968). (2) Zwi&ring. Th. N., Chean. Eng. .S';?i.. 11. 1 (1969). (3) Manning. F. S.. Wolf, D. and Keairns, D. L.. AIChE Journal. 11,

726 (1966). (4) Spielmen, L. A. and Levenapiel, 0.. Chem. Eng. Sci., 20, 247

(1966). (6) Rippin, D. W. T.. Chem. Eng. Sci.. 22, 247 (1967). (6) Ng, D. Y. C. and RipDin, D. W. T., Third European Symposium

on Chemical Reaction Engineering - Amsterdam (1964). (7) Weinstein, H. and Adler. J.. Chem. Ens. Sci 22, 66 (1967) ( 8 ) Evangelista, J. J., Katz, S. end Shinnar, R., AICbE Ja;rnal.

15; 843 (1969). (9) Villermeux, J. and Zoulelian. A.. Chem. Eng. Sci., 24, 1619

(1?6?). (10 ) Nishimura, Y. end Metsuhara, M., C h m . Eng. Sci.. 25. 1786

(1970). (11) Costa P. and Trevissoi C.. Chem. Eng. Sci. 27 2041 (1972). (12) W o r r h , G. R and Eaheton. L. C.. Can. j. oi Chem. Eng., 42.

264 (1964). (13) LeRosa, P. and Manning, F. S., Can. J. of Chem. Eng., 42. 66

(1964). (14) Leitman. R. H. end Ziegler, E N., Chem. Eng. Journal, S, 246

(1972). (16) Okada, K.. Fusere, S., Nishimura, Y. end Mataubara. Id., Chem.

Eng. Sci.. 27. 629 (1972). (16) Methot,, J. C. end ROY. 9. H., Chem. Eng. Sci., 28, 1961 (1973). (17) Pra)lfr,niU, J. M. and Wilhelm, R. H., Rev. Sci. Instr., 27. 941

( I Y b B ) . Lamb, D. E.. Manning, F. 9. and Wilhelm. R. H.. AIChE Journal, 6, 682 (1960). Manning, F. S. and Wilhelm, R. H., AIChE Journal, 9. 12 (1968). Gibson, C. H. and Schwarz, W. H.. J. Fluid MFh., 16, 867 (1963). Keeler, N. R.. Peteraen. E E. end Prausnitz, J. M., AIChE Journal, 11, 221 (1966). Torrest, R. 5. and Ranz, W. k., I t EC Fund, 8, 811 (1969). Curl, R. L., AJChE Journal. 9. 176 (1963). Rieteme, K., Advan. Chem. Eng., 6. 237 (1964). Kattan. A. and Adler R. J AIChE Journal, 13, 680 (1967). Cormin, S., AIChE iournai,' 9. 329 (1967). Corrain S. AIChE Journal 10 870 (1964). Cutter,'L. 'A., AIChE Jou&al,'lZ. 36 (1966). Rice, A. W.. Toor, H. L. and Manning. F. S., AIChE Journal, 10. 126 (1964). Mao, K. W. and Toor. H. L.. AIChE Journal, 16. 49 (1970). Vessilatos, G. and Toor. H. L.. AIChE Journal, 11. 666 (1966).

Manuscript received May 2 9 ; accepted for publication Septearber 17. 1974.

* * *

77f The Crmadimr Journal of Chemical Engimcring, Vol. 52, December, 1974