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Ecole d'Ete d'Optoelectronique 113 OPTIQUE NON-LINEAIRE FEMTOSECONDE F. SALIN, P. GEORGES, G. ROGER, G. LE SAUX, P. GRANGIER et A. BRUN Institut d'Optique Theorique et Appliquee, Centre Universitaire d'Orsay, Bat. 503, BP. 147, F-91403 Orsay Cedex, France RESUME Get article pr6sente le principe de fonctionneroent et la realisa- tion pratique d'un laser femtoseconde ainsi que quelques applications. Apres avoir rappel£ la theorie du blocage en phase des modes d'une cavit6 laser, nous presentons 1'influence des effets non-lineaires sur les impulsions produites.Nous discutons la similitude entre les pheno- menes observes et la propagation des solitons optiques.Nous presentons enfin quelques experiences de spectroscopie femtoseconde. ABSTRACT This paper deals with the principle and practical realization of femtosecond lasers and with some of their applications. We present the theory of passive mode-locking and then analyze the influence of non- linear effects. We discuss the similarities observed between the laser behaviors and optical solitons. Finally we present some exemples of femtosecond spectroscopy.

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Ecole d'Ete d'Optoelectronique 113

OPTIQUE NON-LINEAIRE FEMTOSECONDE

F. SALIN, P. GEORGES, G. ROGER, G. LE SAUX, P. GRANGIER etA. BRUN

Institut d'Optique Theorique et Appliquee, Centre Universitaired'Orsay, Bat. 503, BP. 147, F-91403 Orsay Cedex, France

RESUME

Get article pr6sente le principe de fonctionneroent et la realisa-

tion pratique d'un laser femtoseconde ainsi que quelques applications.

Apres avoir rappel£ la theorie du blocage en phase des modes d'une

cavit6 laser, nous presentons 1'influence des effets non-lineaires sur

les impulsions produites.Nous discutons la similitude entre les pheno-

menes observes et la propagation des solitons optiques.Nous presentons

enfin quelques experiences de spectroscopie femtoseconde.

ABSTRACT

This paper deals with the principle and practical realization of

femtosecond lasers and with some of their applications. We present the

theory of passive mode-locking and then analyze the influence of non-

linear effects. We discuss the similarities observed between the laser

behaviors and optical solitons. Finally we present some exemples of

femtosecond spectroscopy.

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F. Salin, P. Georges, G. Roger, G. Le Saux, P. Grangler et A. Brun

I - INTRODUCTION

L'invention du laser a bouleverse depuis vingt cinq annees denombreux secteurs de la recherche et de 1'industrie et un developpe-ment rapide des sources permettant d'obtenir des impulsions lumineusestemporellement de plus en plus breves a vu le jour. En 1981, des im-pulsions plus breves que 100 femtosecondes (10"13 s) ont ete observees[1] ; en 1987 les Laboratoires Bell ont produit des impulsions de 6femtosecondes [2]. Pour fixer les idees de ces echelles de temps nousdirons que si en une seconde la lumiere peut faire environ sept foisle tour de la terre, en 50 femtosecondes elle ne parcourt qu'une dis-tance egale a 15 ^m, inferieure a 1'epaisseur d'un cheveu. La genera-tion d'impulsions aussi breves a entraine 1'evolution de la recherchedans de nouveaux domaines de la physique, de la chimie et de la biolo-gie. II est maintenant possible d'etudier les cinetiques des processusqui etaient jusqu'alors inaccessibles telles que, par exemple, larelaxation des distributions electroniques dans les semiconducteurs oules relaxations vibrationnelles de molecules dans des reactions chimi-ques ou biologiques. Un nouveau champ d'investigation appele etude des"phenomenes ultrarapides" a ainsi ete ouvert [3].

II - PRINCIPE DE LA GENERATION DES IMPULSIONS :

II existe plusieurs methodes pour obtenir des impulsions ultra-breves. Nous nous limiterons ici au blocage de mode passif qui est lafacon la plus simple et la plus courante d'operer. La plupart deslasers femtosecondes existant dans le monde ont une structure enanneau que 1'on appelle cavite. La figure 1 represente son organisa-tion batie autour de deux sous-cavites. La premiere contient un jet decolorant organique (Rhodamine 6G), la seconde, un jet d'absorbantsaturable (DODCI : diethyloxadicarbocyanine iodide). Un laser a Argoncontinu focalise sur le jet de colorant permet d'exciter les moleculesde la Rhodamine qui, en se desexcitant, emettent de la lumiere collec-tee par les deux miroirs de la sous-cavite. Deux faisceaux lumineux sepropagent ainsi en sens inverse dans I1anneau. En 1'absence de laseconde sous cavite, des ondes electromagnetiques de frequences diffe-rentes, appelees les "modes de resonance de la cavite", pourraient sepropager avec des amplitudes et des phases variant aleatoirement. Lalumiere ainsi produite aurait toutes les caracteristiques d'un bruit.La DODCI est un colorant qui est normalement tres absorbant lorsqu'ilest faiblement eclaire : ses molecules absorbent la lumiere incidentesur le jet. Son absorption peut se saturer sous 1'influence d'une in-tensite lumineuse suffisante, toutes ses molecules sont excitees, et1'energie lumineuse peut alors traverser le colorant qui est devenutransparent (ce comportement est celui d'un absorbant saturable). Cecompose organique joue done le role d'un interrupteur de lumiere com-mande par la puissance lumineuse existant dans 1'anneau.

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MIROIRDE SORTIE

ARGON CW

RHODAMINE 6G

DODCI

Figure 1 : Cavite de 1'oscillateur laser en anneau.

Parmi les tres nombreux modes de la cavite, seuls les modes enphase, dont les amplitudes s'ajoutent au meme instant, pourront traver-ser la DODCI car, sous 1'action de leur rayonnement cooperatif, celle-ci deviendra transparente. Les autres modes s'opposent partiellemententre eux et peuvent mime parfois se detruire. L'intensite resultanteest trop faible pour saturer 1'absorbant et ces modes sont absorbes.On appelle cette selection entre les modes : le verrouillage ou bloca-ge passif des modes d'une cavite laser.

Supposons done que 1'energie lumineuse soit suffisante dans lacavite pour qu'un pic de bruit rende transparent 1'absorbant satu-rable. Deux impulsions contre-propageantes vont alors circuler dans lacavite a partir de la DODCI. La traversee successive du milieu ampli-ficateur et de 1'absorbant saturable conduit a une dynamique de rac-courcissement des impulsions apres chaque tour de cavite. En effet,comme on peut le voir sur la figure 2, lorsqu'une impulsion penetredans 1'absorbant saturable, son front avant est tres fortement absorbspour saturer 1'absorption, tandis que sa crete et son front arrieresont transmis par la DODCI rendue transparente. Quand 1'impulsion tra-verse le milieu amplificateur, le gain se sature et 1'amplification dufront arriere est plus faible que celle du front avant et de la cr^te.Apres un grand nombre de tours de cavite on observe un raccourcisse-ment de 1'impulsion, par 1'avant dQ a 1'absorbant saturable et par1'arriere dC a la saturation du gain. Naturellement ce mecanisme ne serepete pas a 1'infini et plusieurs effets vont limiter la duree desimpulsions.

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Intensite

ABSORBANTSATURABLE

GAINSATURABLE

PERTESLINEAIRES

Figure 2 : Illustration du mecanisme de retrecissement des impulsionspar saturation des pertes et du gain dans une cavite laser dont lesmodes sont blogues passivement. La courbe pointillee est une repliquede la forme de 1'impulsion penetrant dans 1'absorbant saturable.

Le premier est dfl aux bandes passantes limitees des elements cons-titutifs du laser (par exemple la bande passante de la Rhodamine, desmiroirs ou des elements selectifs eventuellement utilises). II tend &reduire 1'etendue spectrale AV des impulsions et done £ augmenter leurlargeur temporelle At(A-u.At = Cte equivalent au principe d'incertitudede Heisenberg). Pour limiter 1'influence de ce phenomene, on utilisedes miroirs presentant des courbes de reflectivite tres large (R>99.7%pour AX = 100 nm autour de 620 nm). La duree ultime des impulsions estliee £ la bande spectrale du milieu £ gain. C'est pourquoi on utilisedes colorants laser dont la courbe de gain s'etend sur plus de 30 nm.Le second effet limitant la duree des impulsions est dfl £ la disper-sion de vitesse de groups introduite par la variation avec la longueurd'onde de 1'indice de refraction des materiaux traverses (jets de co-lorant, traitements des miroirs dielectriques...). L'indice n'etantpas le m§me pour les differentes longueurs d'onde composant le spectrede 1'impulsion, ces dernieres ne voyagent pas a la meme vitesse dansla cavite. Elles se dephasent done progressivement. Ce phenomene n'af-fecte pas la bande passante mais modifie les phases relatives des dif-ferentes composantes spectrales contenues dans 1'impulsion. Ceci tend£ elargir 1'enveloppe temporelle de 1'impulsion et cree une modulationde frequence dans son profil temporel (Figure 3). Dans le domainevisible et proche infrarouge, 1'indice augmente avec la frequence.L'impulsion presente done un front avant plus rouge que le frontarriere (dispersion positive ou normale).

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Figure 3 : Dispersion de vitesse de groupe positive, les frequenceselevees sont dans le front arriere de 1'impulsion.

On peut comprendre qu'un etat d'equilibre entre les effets de cesdeux mecanismes et le processus de retrecissement evoque plus hautpeut etre obtenu, mais que finalement c'est la dispersion qui seraresponsable de la duree limite des impulsions produites.

II faut cependant signaler que des effets non lineaires supple-mentaires peuvent intervenir. Les tres fortes densites de puissance(P> 1010W/cm2) obtenues au point de focalisation sur 1'absorbant satu-rable peuvent provoquer d'importants effets non lineaires. En particu-lier, 1'indice de refraction n du solvant de 1'absorbant saturablepeut etre modifie par effet Kerr optique ( n = n + n l < o u n est 1'in-dice non lineaire du materiau et I la densite de puissance lumineuse).Ce phenomene conduit et une modulation de phase temporelle. II ne modi-fie pas la forme temporelle de 1'impulsion mais provoque un glissementdu front avant de 1'impulsion vers le rouge et du front arriere versle bleu. L'automodulation de phase elargit done le spectre de 1'impul-sion mais ne raccourcit pas pour autant 1'impulsion puisque les nou-velles frequences creees ne sont pas en phase. Ces effets non lineai-res (dispersion de vitesse de groupe et automodulation de phase) sontd'autant plus importants que la duree des impulsions est courte. Lors-que le laser produit des impulsions de duree inferieure a 100 fs cesont des phenomenes non lineaires qui gouvernent la formation desimpulsions. Deux cas sont possibles : si la dispersion de vitesse degroupe et 1'automodulation de phase sont de meme signe, leurs effetss'additionnent et conduisent a un elargissement de 1'impulsion ; parcentre, s'ils sont de signes opposes, ils se compensent et permettentd'obtenir des impulsions plus courtes car la dispersion de vitesse degroupe permet de remettre en phase les differentes frequences creeespar 1'automodulation de phase. II convient done de s'interroger sur lesigne de ces effets dans notre cavite. L'automodulation de phase aplusieurs origines physiques [4]. La premiere est liee aux variationsde 1'indice de refraction du solvant des colorants avec 1'intensitelumineuse qui le traverse. Le coefficient n du solvant etant positif

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on obtient une modulation de phase dite "positive". Par ailleurs,toute variation d'une bande d'absorption ou de gain va se traduire parune variation de 1'indice du milieu. La saturation de 1'absorption dela DODCI par 1'impulsion lumineuse, introduit done une modulation dephase qui est, dans notre cas, negative. Get effet n'est pas negli-geable mais apparait comme petit par rapport a ceux dus au solvant. Lamodulation de phase globale de la cavite est par consequent positive.Afin d'obtenir des impulsions tres courtes, il convient done que ladispersion de la cavite soit negative (ou anormale). Les elements cons-tituants la cavite presentant par nature une dispersion positive [5],il faut introduire artificiellement une dispersion negative. Un telsysteme peut etre realise en utilisant quatre prismes [6] selon lemontage de la figure 4. On voit sur cette figure qu'a cause de la re-fraction, les chemins optiques ne sont pas les memes pour des paquetsd'ondes bleus (chemin B) et rouges (chemin R). On peut montrer que lesigne et 1'amplitude de la dispersion de vitesse de groupe introduitepar ce systeme peuvent etre ajustes par la simple translation d'un desquatre prismes [6]. Lorsque 1'on regie le systeme afin de compenser lamodulation de phase due a 1'effet Kerr dans le solvant, on obtient desimpulsions tres courtes (T < 40 fs) dont la puissance crete est de1'ordre de 1 kW. Le spectre du laser presente une largeur d'environ 10nm autour de 620 nm. Cette longueur d'onde d'emission n'est liee qu'auseul choix du couple de colorants. Dans une cavite similaire a celledecrite ici, nous avons obtenu des impulsions de duree inferieures &100 fs a 685 nm, 775 nm et 800 nm [7-8]. Le taux de repetition des im-pulsions est fix£ par la longueur te et vaut dans notre laser 82 MHz.

Figure 4 : Systeme de quatre prismes presentant une dispersion devitesse de groupe negative.

Ill - CONTROLE DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

Les detecteurs de lumiere et 1'electronique conventionnelle ontun temps de resolution limite a quelques picosecondes, et ne peuventpas resoudre dans le temps un signal d'une duree de 1'ordre de quel-ques dizaines de femtosecondes. II a done fallu developper des syste-mes de mesure indirects que ne permettent pas d'obtenir simplement leprofil temporel de 1'impulsion mais qui fournissent une estimation de

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sa duree. Ces techniques font appel a 1'optique non lineaire et lamethode la plus utilisee consiste a mettre en oeuvre un autocorrela-teur optique dont le principe est base sur la generation du secondharmonique dans un cristal non lineaire [9].

Le schema de principe de 1'autocorrelateur est represente sur lafigure 5. L'impulsion lumineuse est divisee en deux par une lame s6pa-ratrice. Un des deux faisceaux suit un trajet fixe. Le second faisceauest retarde temporellement par son passage dans un coin de cube montesur un vibreur dont le deplacement est commande par un generateursinusoidal de basse frequence, typiquement 30 Hz. Si 1'on appelle I(t)le profil temporel en intensity de 1'impulsion parcourant le brasfixe, celui de 1'impulsion ayant parcouru le bras mobile sera noteeI(t - i), ou T est le retard defini par le decalage du coin de cubemobile. jft Laser femtoseconde __4————

Figure 5 : Schema de principe de 1'autocorrelateur optique.

Les deux faisceaux sont ensuite focalises sur un cristal nonlineaire de KDP (KH PO ), qui engendre un signal a la frequence doubledans 1'U.V., proportionnel au produit des intensites des deux impul-sions : I(t) . I(t - T).

II n'y aura production d'U.V. (310 nm) que si les deux impulsionsarrivent de facon synchrone sur le KDP. L'intensite du signal U.V.dependra du retard T introduit par le coin de cube mobile se deplacantlentement. Le flux U.V. mesure a 1'aide d'un photomultiplicateur dontle temps de reponse est tres lent par rapport a la largeur de 1'impul-sion, permet d'obtenir un signal electrique qui est done 1'integralede ce qu'il recoit au cours du temps :

(T) = dt.

Les variations de G (T) avec le retard T donnent la fonctiond'autocorrelation du profil, temporel de 1'impulsion. La figure 6 pre-sente la fonction d'autocorrelation d'une impulsion dont la duree ami-hauteur est estimee a 31 fs.

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31 fs

-200 -100 0 100 200 retard <fs>

Figure 6 : Fonction d'autocorrelation d'une impulsion dont la dureeest estimee a 31 fs.

IV - PHENOMENES NON LINEAIRES DANS LES LASERS FEMTOSECONDES

Au paragraphe II nous avons presente de facon succinte le fonc-tionnement d'un laser a colorant a blocage de mode passif. Nous allonsmaintenant rentrer dans les details et exposer 1'analogic qui existeentre le fonctionnement de ces lasers et les effets "soliton".

Nous avons vu dans ce qui precede que 1'obtention d'impulsionstres courtes est liee a la compensation des modulations de phaseintroduites par 1'effet Kerr et par la dispersion. Cette notion decompensation se retrouve dans la theorie des solitons optiques. Eneffet la propagation d'une onde d'amplitude u(z,t) dans un milieu nonlineaire et dispersif est decrite par une equation non lineaire deSchrodinger :

au i a 2 ui — + - —— + |u | 2 u = 0 (1)az 2 at2

ou z est la distance de propagation dans le milieu et t le temps dansle repere propre a 1'impulsion.

Zhakarov et Shabat [10] ont montr6 qu'il existait des solutionsstables de cette equation. Ces solutions nominees solitons ont des pro-prietes particulieres. On peut tout d'abord classer les solitons enfamilies caracterisees par 1'energie du soliton. Ainsi le soliton leplus classique, appe!6 soliton fondamental ou soliton d'ordre 1, cor-respond a une impulsion dont le profil temporel reste parfaitementconstant lors de la propagation. On peut montrer [10] que 1'amplitudede cette impulsion est donnee par :

exp (i z/2)u(z,t) =

c h ( t )

Si on prend cette impulsion et que 1'on augmente son amplituded'un facteur N on obtient un soliton d'ordre N. Ces solitons presen-

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tent une evolution periodique de leur forme temporelle et spectrale.La figure 7 montre 1'evolution theorique sur une periode soliton detelles impulsions pour N = 1, 2 et 3. En realite, il existe une infi-nite de solitons d'ordre N donne. En particulier on peut obtenir desimpulsions stables par propagation dont le profil temporal n'est passymetrique [11]. La figure 8 donne un exemple de 1'evolution du profiltemporel et du spectre d'un soliton d'ordre 2 non symetrique sur uneperiode soliton.

Figure 7 : Evolution theorique de solitons d1ordre 1, 2 et 3 sur uneperiode soliton.

(b)

Figure 8 : Evolution theorique d'un soliton d'ordre 2 non symetriqueprofil temporel (8.a) et spectral (8.b).

Revenons a notre laser. Nous avons vu qu'en ajustant la sequencede quatre prismes disposee dans la cavite on pouvait regler la disper-sion de vitesse de groupe de cette cavite. On s'apercoit alors quelorsque la dispersion est globalement negative on obtient des impul-

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sions longues, dont la duree diminue lorsque la dispersion se rappro-che de zero. Si la dispersion devient positive le fonctionnement dulaser change brutalement [12]. La fonction d'autocorrelation des impul-sions presentent trois bosses, tandis que 1'enveloppe du train d'im-pulsions est modu!6e tres regulierement avec une periode correspondanta environ 2000 tours de cavite. Afin de comprendre la cause de cetteevolution periodique nous avons enregistre les fonctions d'autocorre-lation d'impulsions selectionnees en differents points de la periode.La figure 9 montre ces fonctions au debut, au premier quart et au mi-lieu de la periode. On observe une evolution de la forme de 1'impul-sion qui ressemble fortement a celle d'un soliton d'ordre 3 (c.f. fig.7.c). (Rappelons qu'une fonction d'autocorrelation & 3 bosses (fig.9.c) correspond a une impulsion a deux bosses egales). On peut donepenser que ce reglage particulier du laser rend instable les impul-sions "classiques" et 1'oblige & emettre des solitons d'ordre supe-rieur. En defocalisant le jet d'absorbant, on diminue les effets non-lineaires ce qui est equivalent & diminuer 1'amplitude des impulsions.On obtient alors des solitons d'ordre 2. Nous avons tente d'obtenir1'evolution de la fonction d'autocorrelation de ces solitons d'ordre 2au cours de leur periode mais nous n'avons observe qu'une faiblevariation de la forme de ces fonctions. Nous avons alors enregistre1'evolution du spectre de ces impulsions au cours de la periode. Lafigure 10 montre les resultats experimentaux. On observe une evolutioncomplexe et periodique du spectre qui est proche de celle obtenuetheoriquement pour le soliton d'ordre 2 non-symetrique presente sur lafig. 8.

Figure 9 : Fonctions d'autocorrelations experimentales enregitrees audebut (9.a), au premier quart (9.b) et au milieu (9.c) de la periodede modulation de 1'enveloppe du train d'impulsions.

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616 618 620 622 624 626 628 630

W a v e l e n g t h ( n m )

Figure 10 : Enregistrement experimental de 1'evolution du spectre d'unsoliton d'ordre 2 non-symetrique au cours de la periode soliton.

On peut done conclure qu'un laser femtoseconde £ colorant est unesource de solitons optiques : solitons fondamentaux (N=l) dans le re-gime habituel, soliton d'ordre eleve (N > 1) pour un reglageparticulier.

On est evidemment en droit de s'interroger sur la validite de1'equation non lineaire de Schrodinger pour un milieu aussi complexequ'un laser. En effet, cette equation ne considere que des milieuxtransparents sans perte. Or, un laser est par essence un milieu pre-sentant des pertes et du gain, qui de plus sont, dans notre cas, dis-persives (dependant de la longueur d'onde) et saturables (dependant de1'intensite lumineuse). Le relativement bon accord obtenu entre lespredictions de 1'equation non-lineaire de Schrodinger et les resultatsexperimentaux est done tout a fait surprenant. Nous pensons en faitque les phenomenes de saturation des colorants ne jouent un roleimportant que pendant la phase transitoire d'etablissement des impul-sions dans le laser. En regime permanent le gain et 1'absorption etantquasiment satures pendant la duree de 1'impulsion ils ne presente-raient que peu de variations qui introduiraient des effets nonlineaires.

Neanmoins, il est evident qu'une description complete du fonc-tionnement d'un laser femtoseconde devrait tenir compte des deuxfacettes du probleme :

le blocage de mode passif par saturation du gain et de1'absorption.

la stabilisation et le raccourcissement des impulsionspar effets non lineaires.

Une telle modelisation est relativement complexe [13] et neces-site une parfaite connaissance des parametres du laser. Sur un planplus pratique on peut dire que, meme si tous les effets mis en jeu ne

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F. Salln, P. Georges, G. Roger, G. Le Saux, P. Grangler et A. Bnm

sont pas compris, on salt que les phenomenes solitons ont tendance astabiliser le laser lorsqu'il fonctionne dans son mode normal (solitonfondaroental = impulsion stable) et qu'il est par consequent tres im-portant de parfaitement contr61er la dispersion de vitesse de groupeet 1'automodulation de phase d'une cavite laser femtoseconde.

V - SPECTROSCOPIE FEMTOSECONDE

Apres avoir presente quelques phenomenes non-lineaires presentsdans la cavite laser, nous aliens nous interesser £ 1'utilisation desimpulsions produites par le laser pour 1*etude de materiaux. Afind'obtenir des effets non-lineaires dans une plage de longueurs d'ondesaussi grande que possible, les impulsions issues de 1'oscillateur sontamplifiees dans le systeme presente sur la figure 11. Get amplifica-teur est compost de quatre cuves de colorants pompees par un laserNdrYAG double en frequence. Les impulsions de pompe ont une energie de70 mJ a 532 nm et une duree d'environ 6 ns. A la sortie de la chaineamplificatrice les impulsions femtosecondes se sont elargies par dis-persion de vitesse de groupe dans les cuves. Apres recompression a1'aide d'un systeme de quatre prismes, on obtient des impulsions de 80fs de duree, 200 y«7 d'energie a la cadence du laser NdrYAG c'est adire 50 impulsions par seconde. La puissance crete de ces impulsionsatteint 1 GW. Lorsqu'on focalise ces impulsions la densite de puissan-ce au point de focalisation depasse 101* W/ cm2. Pour de tellesintensites n'import quel milieu devient non lineaire. En particulier,si on place une cuve d'eau au point de focalisation, on produit un"continuum spectral" : par des effets non-lineaires complexes etmal-connus 1'energie se trouve distribute de facon continue sur unebande allant de 300 nm a 1,5 i*m [14] . On a ainsi cree une sourcefemtoseconde blanche. En utilisant des filtres interferentiels, onpeut selectionner des bandes spectrales discretes et ainsi effectuerdes experiences i differentes longueurs d'onde.

II existe une tres grande diversite d*experiences qui ont etefaites a 1'aide d*impulsions femtosecondes. Pour le lecteur desirantdes informations plus precises nous conseillons la lecture des procee-dings des congres "Ultrafast Phenomena" [3] qui ont lieu tous les deuxans. L1immense majorite de ces experiences utilise la methode dite"pompe et sonde". Cette methode consiste a exciter un materiau a1'aide d'une impulsion tres intense et de sender 1'etat du milieu avecune impulsion peu intense et presentant un certain retard sur 1'impul-sion pompe. En faisant varier progressivement ce retard on peut acce-der a 1'evolution du milieu apres excitation avec une resolution quiest limitee par la duree des impulsions utilisees (typiquement 100fs). On peut mieux comprendre le principe de la methode en considerantune personne qui desirerait obtenir une suite de photos representant1'evolution d'une bille lorsqu'on la lache au bord d'une cuvette. Letemps necessaire a 1'observeteur pour recharger son appareil photoetant grand devant le temps d1evolution de la bille, il ne pourra pasretrouver precisement sa trajectoire. II lui faut done utiliser une

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methode necessitant plusieurs experiences successives. Au premieressai, il prend une photo de la bille au point de depart ; pour ledeuxieme essai, il reprend la bille au fond de la cuvette, la lache dumeme endroit que precedemment mais attend un court instant At avant deprendre la photo ; au troisieme essai, il fait de meme mais attend uninstant 2At et ainsi de suite. Apres un nombre N grand d'experiencesil obtient 1'evolution complete de la bille avec une tres bonne preci-sion (donnee par la convolution du temps de reponse de 1'appareilphoto et du retard At). II est evident que cette methode n'est appli-cable qu'a des phenomenes parfaitement reproductibles et dont 1'evolu-tion ne depend que de 1'excitation initiale.

80 fs620 nm

OSCILLATEUR

Nd:YAG 6 ns532 nm

640

Figure 11 : Chaine amplif icatrice .

I

Abs. Saturable

Comme exemple de spectroscopie femtoseconde nous allons presenterune etude de la cinetique de saturation d'absorption dans un absorbantsaturable solide. L1etude de 1'evolution de 1'absorption d'un corpsapres excitation permet de suivre a la trace les populations excitees.En effet considerons un corps presentant un etat fondamental E et unetat excite EZ (Fig. 12). La transition E correspond a une raied1absorption qui est supposee tres large. En effet, si on desire ob-server des phenomenes (transitions, thermalisation...) tres rapides,le principe de Fourier (ou le principe d'incertitude) impose que lalargeur de la raie spectrale soit au moins aussi large que 1'inversedu temps de reponse. On peut a 1'aide d'une impulsion intense de fre-quence hx> peupler les niveaux superieurs de E . L1 absorption du mate-riau etant inversement proportionnelle a la population dans les ni-veaux excites, un exces de population dans E se traduit par un troudans la bande d'absorption ("hole burning"). La population va ensuiterelaxer vers le has de la bande E , entrainant un deplacement du troud'absorption vers des frequences plus basses. La figure 13 schematise1'evolution d'un spectre d'absorption du materiau, on peut done savoirce qu'il advient, et en combien de temps, des populations excitees.

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[V^H^Po

I Sonde

Spectres

Figure 12excitee.

Schema de principe de 1'evolution d'une population

-pompe.

Figure 13 : Evolution du spectre d'absorption du corps de la figure 12

Nous avons effectue cette experience dans un verre dope par desmicrocristallites (RG 630 de chez Schott). Ce verre est transparent audela de 650 nm et absorbant en dessous. Une population excitee estcreee par absorption d'une impulsion a 620 nm. Cette population provo-que le trou dans la bande d1absorption signal^ par une fleche sur lafigure 14. La relaxation de cette population excitee se traduit parune large bosse qui se deplace vers les grandes longueurs d'ondes. Onvoit nettement sur la figure 14 que les electrons mettent moins d'unepicoseconde pour relaxer vers le bas de la bande. Ce type de milieuest un bon exemple de corps presentant une non-linearit6 (dependencede la transmission avec 1'intensite lumineuse incidente) importante etrapide.

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Optigue non-l±n£a±re femtoseconde 127

Figure 14 : Evolution de la transmision d'un verre RG 630 excit6 parune impulsion a 620 nm.

On peut bien entendu etudier de nombreux autres corps ou effets.Par example les chimistes s'interessent aux changements de conforma-tions (ou de forme dans 1'espace) de grosses molecules. De tels chan-gements peuvent etre excessivement rapides. Deux conformations diffe-rentes d'une meme molecule peuvent etre distinguees par leurs spectresd'absorption qui ne sont en general pas identiques. Par exemple lamolecule organique de vert de Malachite peut presenter deux formesdifferentes. Sous 1'action d'une impulsion intense elle peut passer de1'une a 1'autre. Une cuve de vert de Malachite en solution dans dumethanol est placee au point de croisement d'un faisceau pompe et d'unfaisceau sonde. Ces deux faisceaux sont composes d'impulsions de 20 fsobtenues par compression puis amplification des impulsions issues dela chaine amplificatrice decrite ci-dessus [15]. Des impulsions aussicourtes possedent un spectre tres large (> 25 nm £ mi-hauteur) ce quipermet d'obtenir des informations avec une tres bonne resolution tem-porelle sur une large bande spectrale. Inversement comme chaque lon-gueur d'onde correspond a 1'excitation d'un niveau, un spectre treslarge ne permet pas d'exciter selectivement un niveau.

La figure 15 montre 1'evolution de la transmission de 1'echantil-lon avec le temps. On voit un front de montee tres rapide suivi d'unelente relaxation correspondant au temps de recouvrement de 1'absorp-tion du vert de malachite. Par ailleurs, on voit apparaitre environ900 fs apres 1'arrivee de 1'excitation (t=0) un deuxieme trou dans labande d'absorption autour de 640 nm. Ce phenomene correspond A la for-mation d'un photoisomere obtenu par rotation de certain constituentsde cette molecule complexe. L'utilisation d'impulsions femtosecondespermet done de "voir" se transformer une molecule. On obtient une

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sorte de film de 1'evolution d'un materiau durant les toutes premierespicosecondes.

Figure 15 : Spectre de transmission relative (T(t) - T(t = 0)) de lamolecule de vert de malachite en solution dans du methanol. L'echelleverticale de la bande 610-640 nm a ete multiplies par 1000.

On pourrait presenter de nombreux autres exemples de spectrosco-pie femtoseconds. De tres nombreux groupes travaillent en particuliersur les semi-conducteurs et les structures a puits quantiques. Lesdernieres presentent des non-linearites geantes qui pourraient etreappliquees au traitement optique du signal.

En conclusion, nous pensons que, huit ans seulement apres ]'appa-rition des premieres impulsions femtosecondes [1], les mecanismes fon-damentaux regissant la formation des impulsions tres courtes sont apeu pres compris et que le nombre d'applications de ce type de lasersva croStre tres rapidement. Les performances vont s'ameliorer (onparle dej£ de puissances de 1'ordre du Petawatt (10I5W)) ouvrant denouveaux domaines de la physique : lasers & rayons X, acceleration departicules par faisceau laser... De plus, la technologic des lasersdevenant plus fiable et plus simple, des physiciens non-specialistesdes lasers vont pouvoir se lancer dans la spectroscopie resolue dansle temps a 1'echelle femtoseconde et faire grandement evoluer notreconnaissance des phenomenes ultra-rapides.

REMERCIEMENTS

Nous tenons £ remercier C. Froehly, A. Barthelemy et F. Reynaudpour les nombreuses discussions que nous avons eu au sujet des pheno-menes solitons. Nous remercions ainsi toute 1'equipe du Laboratoired'Optique Appliquee et plus particulierement J.P. Chambaret pour lestres nombreux conseils techniques qu'il nous a donne. Une partie deces travaux ont ete effectues sous contrat DRET n' 85-1411.

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Optigue non-l±n6a±re femtoseconde

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