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La pileà combustibleUn convertisseur d’énergie d’avenir

Les besoins en énergie, de plus en plusimportants de nos sociétés, sont associésà la volonté politique de réduire les émissionspolluantes pour l’environnement, et enparticulier les gaz à effet de serre. La pile àcombustible s’inscrit dans cespréoccupations, à savoir utiliser les énergiesrenouvelables (EnR), augmenter le rendementde conversion des systèmes énergétiques,généraliser l’électricité, comme énergiesecondaire du fait de la qualité et de lacommodité du service qu’elle permetd’atteindre.

LAURENT ANTONIDocteur-ingénieur,responsable du Laboratoiredes systèmes piles à combustiblebasse température au Commissariatà l’énergie atomique,Laboratoire d’innovationspour les technologiesdes énergies nouvelleset les nanomatériaux(CEA/LITEN), Grenoble

© P. Stroppa/CEA.

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part, la limitation des émissions polluantes àdurée de vie courte (pollution locale : CO,NOx, HC, particules…) et, d’autre part, lalimitation des émissions de polluants à duréede vie longue et en particulier ceux à effet deserre (pollution globale).L’utilisation des PAC reste indissociable de

l’élément hydrogène qui, à défaut d’être dis-ponible tel quel, présente l’avantage d’être uncomposé chimique transportable, stockable etqui peut être produit à partir d’énergies renou-velables diversifiées.Au sens du rendement de la chaîne de

conversion énergétique, une approche sim-pliste du problème fait apparaître la PACcomme plus prometteuse par principe que lesconvertisseurs « électrothermiques » (électro-diesel, électroturbine).Le nombre d’étapes de la transformation

énergétique et de composants nécessairessemble être moindre que dans le cas du pas-sage par une conversion (fig. 1) :« chimique ---> thermique ---> mécanique---> électrique. »L’autre intérêt en particulier pour les PAC à

haute température est d’être intégrable à uncycle de conversion dit « combiné » où l’onmet en cascade une PAC et une ou deux tur-bines à gaz ou vapeur. Le rendement élec-trique global peut alors monter jusqu’à 80 %.D’autre part, du fait de sa modularité, la PAC

s’intègre bien dans les stratégies actuellesd’accompagnement des grands réseaux dedistribution électrique par des sources d’éner-gie locales, de faible puissance.

Les progrès techniques dans la connais-sance et la fabrication des matériaux ontrelancé, depuis quelques années,l’intérêt de développer les piles à com-bustible (PAC). Leur développement ne

sera cependant assuré que dans la mesure oùles coûts de production et leur durée de vieseront compétitifs par rapport aux moyens deproduction actuels d’énergie électrique.Pour relever ce défi, il faut inventer des

matériaux, des techniques de fabricationaussi économiques que possible. Ces verrousne pourront cependant être levés qu’à partirde la connaissance approfondie des pro-priétés de chaque composant des PAC et del’impact de l’un sur les autres.Après le rappel du principe de fonctionne-

ment d’une PAC et des différentes technolo-gies associées, nous présenterons desexemples de leur intégration à des systèmeset à des prototypes. Enfin, nous aborderons,pour les piles à combustible PEMFC, les axesde développement nécessaires pour relever ledéfi du coût et de la durée de vie et ainsiconduire à leur commercialisation.

ContexteDans la dernière partie du XXe siècle, l’avè-

nement des PAC s’inscrit dans une évolutionglobale au travers des siècles de la productiond’énergie dictée par quatre grandescontraintes :- la recherche d’un vecteur énergétiqueunique et généralisé facilement convertibleen d’autres formes d’énergie plus apte àrépondre aux divers besoins de l’homme(transport, chauffage, communications) ;l’électricité est le candidat retenu, car il estfacile de la produire et de la transporter, maiselle a le gros inconvénient d’être difficile àstocker ;- la recherche d’une diversification des éner-gies primaires pour limiter les dépendancesénergétiques en particulier vis-à-vis des éner-gies fossiles (pétrole ou gaz) ;- l’augmentation des rendements des conver-tisseurs y compris dans le transport ;- la contrainte environnementale, elle-mêmedéclinable en deux sous-contraintes : d’une

D. R. Photographie V. Varène.

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Le défi à relever pour les PAC , comme pourtoute nouvelle chaîne énergétique est derépondre aux cinq critères suivants :– la qualité du service ;– la commodité du service ;– le rendement économique de la chaîne déli-vrant le service ;– le rendement énergétique de celle-ci ;– la qualité « environnementale » de la chaîneénergétique délivrant le service.Le critère coût est le plus difficile à respec-

ter actuellement, sachant que les solutionsconcurrentes (thermiques) ont plusieurs géné-rations d’avance et occupent les marchésactuels. L’application à la traction automobileillustre bien cette problématique.

Fonctionnement d’une pileà combustible :cas de la PEMFCPrincipe de fonctionnementd’une PAC

Une PAC est un convertisseur d’énergie chi-mique en énergie électrique et thermique. Laréaction mise en œuvre est une réaction élec-trochimique entre l’hydrogène H2 (carburant)et l’oxygène O2 (comburant) avec productionsimultanée d’eau, d’électricité et de chaleurselon la réaction globale de synthèse de l’eau :

H2 + 1/2 O2 H2OContrairement aux piles traditionnelles ou

aux batteries, l’énergie n’est donc pas stockéedans le volume fini de la pile lui-même maisdans des réservoirs de gaz qui peuvent ali-menter la PAC de manière continue. Le fluxd'énergie délivré par la PAC découle de la cir-culation du gaz combustible (H2) et du gazoxydant (O2).La mise en œuvre de cette réaction s'effectue

au travers de deux demi-réactions l'une àl'anode correspondant à l'oxydation de l'hy-drogène et l'autre à la cathode avec la réduc-tion de l'oxygène produisant de l'eau.Parmi les différentes technologies, deux sont

privilégiées : la filière polymère à bassetempérature PEMFC et la filière céramique àhaute température SOFC. Elles offrent desperspectives d’utilisation larges dans troisdomaines : les applications portables, lestransports et les applications stationnaires.

Piles PEMFCDans le cas des piles de technologie PEMFC

(Proton Exchange Membrane Fuel Cell oupile à membrane échangeuse de protons), lelien entre ces deux demi-réactions est réalisépar une membrane électrolyte conduisant lesprotons H+. Le principe de fonctionnement

FIGURE 1Comparaison des chaînes de conversionchimique/électrique traditionnelle et à PAC.

Énergie chimique dans les combustibles fossiles

Énergie électrique

Gazéficateur, reformeur

Énergie chimique

Réacteur chimique

Énergie mécanique

Générateurs électriques Piles à combustibles

Augmentation de l’énergie

interne

Turbomachines

Moteurs à piston

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nécessite une cellule élémentaire comprenantune anode, une cathode, un électrolyte ainsique les alimentations en combustible et com-burant (fig. 2)Le circuit électrique externe est également

représenté.Les réactions mises en œuvre sur chaque

électrode sont :à l'anode H2 2H+ + 2e-

à la cathode1/2 O2 + 2 H+ + 2e- H2O--------------------------------------------------------------------

bilan H2 + 1/2 O2 H2O

Pour que ces réactions aient lieu aux tempé-ratures de fonctionnement d’une pile PEMFC,l’ajout d’un catalyseur dans les électrodes estnécessaire. Le meilleur catalyseur reste

aujourd’hui le platine. La production d’énergieélectrique s’accompagne de pertes thermiquesqu’il convient d’évacuer par l’intermédiaired’un circuit de refroidissement.La cellule élémentaire de PAC est un mon-

tage constitué d’un assemblage membraneélectrodes (noté AME), inséré entre deux col-lecteurs de courant ou plaques bipolaires(fig. 3). Ces dernières permettent le passagedes fluides, y compris celui de refroidisse-ment et assurent l’étanchéité entre les troiscircuits fluidiques.Une pile proprement dite est un empilement

de ces cellules élémentaires, connectées ensérie d’un point de vue électrique, et enparallèle d’un point de vue hydraulique. Lesplaques bipolaires séparent deux AME adja-cents et permettent leur connexion électrique.

e-

e- e-

e-

e-

FIGURE 2Principe de fonctionnement d'une pile à combustible PEMFC.

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les deux années à venir avec un nouveau produitd’une durée de vie annoncée de 80 000 heures(ceci serait alors le record sur le marché).Pour les plus petites puissances, nous consta-

tons que le marché des véhicules à moteur estdominé par les piles PEMFC qui prennent prèsde 100 % de la part de marché. Néanmoins,elles sont actuellement clairement absentes dugrand marché stationnaire au-dessus de50 kW. Les piles SOFC ont également pénétréle marché des transports mais en grande partiecomme générateur auxiliaire de puissance(APU) (jusqu’à 3 - 5 kW).Un marché relativement nouveau est le mar-

ché stationnaire résidentiel ou « petit station-naire ». Dans la réalité, comme dans laterminologie, ceci est considéré comme deuxmarchés séparés avec des sociétés misant surl’un des marchés ou sur l’autre, plutôt qued'essayer de vendre le même produit dans lesdeux marchés. La technologie principale est lapile PEMFC, mais la pile SOFC a une petitemais significative part de marché.Enfin, les petits marchés portables

(nomades) sont dominés à part égale par lespiles PEMFC et DMFC. Cependant, il fautnoter que d'autres technologies sont actuelle-ment à l'étude.Dans le marché de niches moins bien défi-

nies, les piles PEMFC dominent toujours.Non seulement cette technologie est sansdoute la plus appropriée, mais surtout elle estla plus facile à acheter et à des tailles trèsvariables. Lorsque d'autres piles seront deve-nues plus facilement disponibles, il n’est pasexclu qu’elles se vendent également dans cesmarchés variables.

Dans les PAC céramiques à haute tempéra-ture dites SOFC, par suite du choix d’unoxyde solide, ce sont les anions O2-

quimigrent à travers l’électrolyte solide. La réac-tion de réduction de l’oxygène se produit à lacathode (aussi appelée « électrode à air »),générant les ions O2-

qui migrent dans l’élec-trolyte solide jusqu’à l’anode où ils partici-pent à l'oxydation de l’hydrogène pourformer de l’eau.

Les différents types de pilesà combustibleLes différents types de PAC ainsi que leurs

domaines de température de fonctionnementsont résumés sur la figure 4 .Jusqu’en 2005, plus de 14 500 unités de

PAC ont été produites à travers le monde. Latechnologie dominante est la PAC à mem-brane échangeuse de protons (PEMFC) quiconstitue la technologie la plus flexible et laseule vraiment examinée pour le marchéautomobile (fig. 5). Cependant, les autrestechnologies prennent lentement leursmarques, créant ainsi une industrie plus dyna-mique et robuste.Pour les plus fortes puissances, les piles à car-

bonates fondus (MCFC) restent toujours latechnologie de choix. Les piles SOFC, malgréles grandes avancées de ces dernières années,luttent toujours pour passer des unités derecherche à un démonstrateur en conditionsréelles d’usage. Bien que le nombre d'unités enpile à combustible à acide phosphorique(PAFC) demeure pratiquement inchangé en2005 (et donc avec une part de marché cumu-latif qui a diminué), ceci devrait changer dans

Plaque bipolaire AME Empilement Air2H

FIGURE 3Cellule élémentaire et empilement PEMFC.

H2, CH4, ...

H2, CH4, ...

H2

Methanol, ethanol

O2/air

O2/air

O2/air

O2/air

O2

Anode Électrode Cathode

Céramiques O2 -

Carbonates fondus CO3

2 -

KOH (liquide)OH-

Acide Ph. (liquide)H+

Polymère

H+H2

H2

SOFC 800 - 1000 °C

MCFC600 - 650 °C

PAFC 160 220 °C

DMFC / DEFC 80 110 °C

PEMFC 60 80 150 °C

Alkaline FC 60 90 °C

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Système à pile à combustibleUn système à PAC (fig. 6), ou module de

puissance est un système réalisant de façonautonome la conversion de l’énergie de com-bustion d’un carburant en énergie électriquedirectement utilisable. Pour cela, la pile estaccompagnée d’équipements auxiliaires pourque sa fonction principale, la fourniture d’é-nergie électrique, puisse être remplie. Cescomposants assurent l’approvisionnement desréactifs, leur conditionnement, l’évacuationdes produits, de la chaleur, la conduction et latransformation de l’électricité au profit deséquipements consommateurs électriques(moteur électrique, auxiliaires divers…).Suivant la nature de la pile et son application

(notamment son combustible) l'environne-ment devra être adapté avec :- la gestion des apports en combustible etcomburant avec une étape de pré-reformageéventuelle et/ou une mise sous pression pourles PEMFC ;- la gestion thermique avec des plaques bipo-laires à circuit liquide ou air pour le refroidis-sement des PEMFC ou l’utilisation de lachaleur fournie pour la SOFC pour réchaufferles gaz en entrée ;

- la gestion électrique pour la transformationdu courant continu délivré par la pile en cou-rant alternatif au voltage désiré.Enfin, pour les applications transport, la

chaîne de traction électrique est constituée del’ensemble des systèmes intervenant dans laconversion d’énergie, depuis la sortie duréservoir de carburant jusqu’aux roues. Legroupe électrogène à pile à combustible estl’un des éléments principaux de cette chaînede traction, où l’on peut distinguer deuxautres composants majeurs : le groupe moto-propulseur et l’éventuel stockage secondaire

FIGURE 4Différents types de piles à combustible.

AFC

MCFC

SOFC

PEM DMFC

PAFC

FIGURE 5Répartition des systèmes PAC produits (2005).Source : Fuel Cell Today.

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d’énergie. Le premier réalise la conversiond’énergie électrique en énergie mécanique, etle second est un stockage tampon d’énergieélectrique (par exemple une batterie ou unesuper capacité).

Le combustible : l’hydrogèneComme précisé plus haut, la PAC est un

convertisseur d’énergie chimique en énergieélectrique et ne stocke pas d’énergie.L’énergie chimique est contenue dans l’hy-drogène entrant dans la PAC. Mais l’hy-drogène n’est pas directement disponible dansla nature.Il peut être produit à partir de trois énergies

primaires : les énergies fossiles, nucléaire etrenouvelables (fig. 7). Pour être économique-ment et écologiquement viable, la productiond’hydrogène doit répondre à trois critères :- la compétitivité économique, avec un coûtde production pas trop élevé ;- le rendement énergétique (la production d’hy-drogène ne consommant pas trop d’énergie) ;- la propreté en utilisant un processus de fabri-cation non polluant.Plusieurs méthodes sont aujourd’hui opéra-

tionnelles mais aucune ne répond pour l’ins-tant parfaitement à ces trois critères.Si l’utilisation de l’hydrogène reste encore

faible dans le domaine de l’énergie, il est unedes matières de base de l’industrie chimique etpétrochimique et est utilisé dans les secteursde la métallurgie, de l’électronique, de la phar-macologie ainsi que dans le traitement de pro-duits alimentaires. Ceci représente environ50 millions de tonnes d’hydrogène produitespar an.

Les applications des pilesà combustibleet les prototypes actuels

Même si l’état de développement des PACse situe encore pour beaucoup au stade de larecherche et développement, le nombre dedémonstrateurs, de prototypes, voire desystèmes commercialisés ne cesse d’augmen-ter. Ainsi, en 2004, le marché des PAC aconnu un impressionnant taux de croissancede 32 %. Le nombre total d’unités produitess’élève actuellement à environ 14 500 (fig. 8).

Arrivée d’air

Sortie d’air

Sortie de H2

Trop plein

Vers circuit électrique

Vers circuit électrique

Groupe moto-compresseur

Régulations des températures en entrée/sortie de pile

Pompe du système d’humidification

Ventilateur

Évapo- condensateur

Régulation de la pression Réservoir

Séparateur

Séparateur Pompe

Recirculation

Détendeur

Circuit électrique Demande de

puissance

Cathode

Anode

H2

Eau

Séparateur

Hydrogène Air, air humide, diphasique Eau liquide (circuit d’humidification)

Refroidissement/chauffage Circuit électrique

FIGURE 6Système PAC pour le transport automobile.

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Le fonctionnement de ces unités constitue depar leur retour d’expérience une source d’in-formations essentielle au développement decomposants et de systèmes PAC améliorés,répondant ainsi aux critères de performance,durabilité et fiabilité et aux critères écono-miques.

Grâce à leur propriété de modularité et auxdifférentes technologies développées, les PACpeuvent s’appliquer avantageusement àpresque tous les domaines de puissance duwatt à plusieurs mégawatts. Les applicationsessentiellement militaires et spatiales à l’ori-gine ont permis le développement des piles de

Production biologique d’hydrogène (microalgues, organismes photosynthétiques, bactéries non photosynthétiques)

Transformation thermochimique et gazéification de la biomasse

• Hydraulique • Éolienne • Solaire • Géothermique

• Gaz • Charbon • Pétrole

• Vapoformage • Oxydation partielle • Reformage autothermique

• Électrolyse • Dissociation de l’eau par cycles thermochimiques

Biomasse

Réseau de distribution

• Vapoformage • Oxydation partielle • Reformage autothermique

Stockage

• Vapoformage • Oxydation partielle • Reformage autothermique

Applications : Pile à combustible

Énergies renouvelables

Énergies fossiles

Énergie nucléaire

FIGURE 7La filière hydrogènede sa productionà sa conversiondans une PAC.

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type AFC, PEMFC et même DMFC. Depuis1990, apparaissent également des prototypesde véhicules pour des marchés de nichecomme la voiturette de golf, l’auxiliaire depuissance pour camping-car ou le véhiculeutilitaire urbain.

Le marché de nicheOn peut constater depuis quelques années

que ce marché est en pleine croissance avecnotamment une multiplication par cinq dunombre d’unités annoncées entre 2005 et2006. Les principales applications sont lesauxiliaires de puissance (une unité fournissantune puissance qui ne sert pas à la propulsion),les applications maritimes (sous-marins alle-mands, par exemple), les chariots élévateurs(ces trois domaines représentant plus de 85 %des unités produites en 2006), les deux roues,le transport ferroviaire et les applicationsaérospatiales. Les piles PEMFC couvrent plusde 80 % de la production avec l’émergencedes piles SOFC pour les auxiliaires de puis-sance.

Le transportBus doté de pile à combustibleLa PAC trouve dans le marché de la flotte

captive un environnement très propice à sondéveloppement. En effet, il s’agit d’un envi-ronnement industriel habitué à respecter desconsignes de sécurité inhérentes à l’utilisationde l’hydrogène et pour lequel le critère envi-ronnemental de réduction locale des émis-sions de polluant est majeur.De même que les États-Unis, le Canada et

bientôt la Chine avec les Jeux olympiques en

2008 et la Corée, les grandes nationseuropéennes (à l’exception de la France) sesont dotées avec le projet CUTE de flottesexpérimentales (fig. 9). Il s’agit d’un retourd’expérience indispensable au déploiement dece type de bus qui affiche plus de1 000 000 km cumulés parcourus, 100 tonnesd’hydrogène consommé et 2,5 millions depersonnes transportées dans trente bus dotésde PEMFC répartis dans dix villes.

Véhicules légersDepuis les années 1990, un important

constructeur automobile développe des ver-sions toujours plus compactes et plus perfor-mantes d’un véhicule électrique (« NECAR »)alimenté par une pile PEMFC. Il a livré à cejour soixante véhicules dans le monde.Ce constructeur est désormais rejoint par la

quasi-totalité de ses concurrents qui disposenttous d’un ou plusieurs démonstrateurs. Sidans un premier temps, les piles utilisées pro-venaient toutes d’un seul fabricant, lesconstructeurs automobiles développent désor-mais leur propre pile. On dénombre au totalplus de cinquante modèles représentant envi-ron 600 véhicules dans le monde en 2006.Une attention particulière peut être accordée

à la pile à combustible de 80 kW (fig. 10)développée dans le cadre d’une collaborationentre un constructeur automobile français et leCEA. Cette pile, présentée en 2006, présentedes performances de compacité (1,5 kW/Let 1,1 kW/kg) au meilleur niveau mondial.

16 000

12 000

8 000

4 000

01990 1992 1994 1996 1998 2002 2000 2004

FIGURE 8Évolution du nombre d’unités PAC produitesdepuis 1990. Source : Fuel Cell Today.

FIGURE 9Bus du programme CUTE. © Hyfleet : CUTE project.

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Des industriels révisent déjà intégralementla conception des véhicules pour l’adapter auxspécificités de la PAC, du stockage du com-bustible et d’une architecture électrique(rétroviseur remplacé par une caméra, suspen-sion électrique active, réservoir H2 intégrédans la structure). En effet, l’ensemble desconstructeurs s’accorde à penser que ladémarche actuelle d’intégrer dans une plate-forme existante une pile à combustible n’a pasd’avenir et qu’il faudra réinventer le véhicule.Leur dernière prévision de démarrage de lacommercialisation des véhicules légers à pilesà combustible est en 2015 avec une produc-tion en masse à partir de 2020.

Le stationnaireLa dérégulation de l’énergie favorise l’im-

plantation de centrales électriques décentra-lisées, marché sur lequel la pile à combustible àde légitimes espoirs de développement (fig. 11).Certains bureaux de poste, des banques, des

centres informatiques et diverses entreprisesprofitent déjà de cet approvisionnementénergétique très sûr, sans interruptions, etdécentralisé, fourni par les piles à combus-tible, ou en font usage comme générateur desecours.

Les applications nomadesDepuis 2000, on assiste à une course à la

miniaturisation des PAC en vue de concurren-cer l’autonomie et la durée de vie des batte-ries. Cette miniaturisation concerne les pilesde type PEM ou DMFC qui peuvent alors être

utilisées pour faire fonctionner n’importe quelappareil, de l’ordinateur portable au chargeurde téléphone portable. Pour la PEM, le princi-pal verrou reste le stockage de l’hydrogène.Pour la DMFC, c’est le convertisseur lui-même et notamment sa membrane qui limitesa performance.

Les axes de développementL’augmentation importante des systèmes

PAC produits ces dernières années répond à lademande croissante en énergie tout en préser-vant l’environnement. Cependant, le glisse-ment répété de la date de début decommercialisation massive de cette technolo-gie démontre l’existence de verrous qu’il

FIGURE 10La pile GENEPAC de 80 kW avec et sans capots. © P. Stroppa/CEA

FIGURE 11Générateur stationnaire Hélion pour alimentationde secours de 30 kWe nets, installé au siègedu CEA, 2006. © Hélion.

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ProductionL’utilisation de l’hydrogène comme vecteur

énergétique impose également d’augmenterradicalement sa production tout en contrôlantl’impact sur l’environnement.Actuellement 95 % de l’hydrogène est pro-

duit à partir des combustibles fossiles parreformage. Mais ce procédé a l’inconvénientde rejeter du CO2 dans l’atmosphère. Pouréviter cela, il conviendrait de le séquestrer pardes techniques qui doivent faire l’objet dedéveloppements.Une autre voie possible est la dissociation

des atomes d’hydrogène et d’oxygène del’eau par électrolyse ou par cycles thermochi-miques. Ces techniques ont l’avantage de nepas émettre de CO2. Mais pour être rentable,l’électrolyse exige de pouvoir disposer decourant électrique à très bas coût. L’énergienucléaire ou un couplage avec les énergiesrenouvelables (photovoltaïque, éolienne) sontles candidats envisagés. Par ailleurs, l’électro-lyse à haute température (EHT) qui faitactuellement l’objet de nouveaux développe-ments, permettrait d’améliorer les rendementsénergétiques.La biomasse, constituée de tous les végé-

taux, est une énergie primaire potentiellementtrès importante pour la production d’hy-drogène par un procédé de gazéification puisde purification. Au niveau écologique, l’éco-bilan est nul car la quantité de CO2 émise lorsde la conversion de la biomasse correspond àcelle absorbée par les plantes au cours de leurcroissance.

StockageL’autonomie de fonctionnement d’une PAC

est directement liée à la quantité d’hydrogènedisponible. Son intégration dans des véhiculesne pourra se faire que si la sécurité, la fiabilitéet la facilité d’emploi de l’hydrogène sontéquivalentes à l’utilisation des carburantsactuels et si la quantité embarquée permet degarantir une autonomie comparable. Lesobjectifs technico-économiques fixés pour le

FIGURE 12Chargeur nomade de téléphone portable composéd’une cartouche H2 jetable (PAC PEMFC miniature(boîtier noir) développée au CEA). © P. Stroppa/CEA.

convient d’identifier, puis de lever.Les principales limitations actuelles identi-

fiées sont :- le combustible (production, stockage, distri-bution en toute sécurité avec un contrôle del’effet sur l’environnement) ;- le coût des composants critiques et dusystème intégré ;- les performances et la durabilité des produitsexistants.

Combustible H2L’utilisation de l’hydrogène comme vecteur

énergétique et son acceptation sociale impo-sent le développement de technologies quioffre un niveau de sûreté et de sécurité auniveau de la production, du stockage et de ladistribution au moins équivalent à l’industriedu gaz naturel et une réglementation adaptée.L’hydrogène n’est pas plus dangereux que legaz naturel ou l’essence, il est différent. Lerisque objectif associé est maîtrisable à condi-tion que la sécurité soit intégrée dès laconception des installations et des systèmes,comme cela est le cas dans les différentsdéveloppements actuels et dans les travaux denormalisation et de réglementation(1) auxniveaux national, européen et mondial.

(1) ISO/TC 197 pour les technologies de l’hydrogène IEC/TC105 pour les PAC.

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Aux États-Unis, ce déploiement se fait prin-cipalement le long de la côte ouest. L’objectifest de relier le nord du Mexique au Canadapar l’autoroute de l’hydrogène (from BajaCalifornia to British Columbia).

Réduire le coût des composantscritiques et du système intégréEn l'absence de pression écologique majeure

(effet de serre provoquant des catastrophesclimatiques, épuisement des réserves fossiles,etc.) les PAC doivent produire une électricitéau même coût pour pénétrer le marché. Or lescoûts annoncés actuellement restent biensupérieurs. Un effort particulier doit donc êtreapporté pour rendre cette technologie plusattractive du point de vue économique. Pourcela, il est intéressant de décomposer les coûtsdes différents éléments d’un système PAC.Il en ressort d’une étude récente sur la répar-

tition des coûts d’un système PAC d’une puis-sance nette 80 kW pour le transport, produit à500 000 unités par an, que la pile est le com-posant le plus cher du système (63 % du coûttotal). Les auxiliaires (compresseur d’air,humidificateur, échangeur thermique, vannes,débitmètres…) représentent 34 % et l’assem-blage du système 3 %. Contrairement auxauxiliaires pour lesquels chaque composantest unique ou à quelques unités par système,la pile est composée de nombreux élémentssemblables (empilement de plusieurs cen-taines d’AME et de plaques bipolaires parpile). On peut donc a priori espérer une baissedu coût de la pile par effet de volume biensupérieure à celle des auxiliaires.En considérant la répartition des coûts de la

pile, l’étude montre que plus de 80 % de soncoût est lié à l’électrode (principalement leplatine) et la membrane. Or il n’y aura pasd’effet de volume sur le coût du platine, si cen’est au contraire une augmentation possibledu fait d’une demande accrue.Ces considérations expliquent les nom-

breuses études qui cherchent soit à continuerà diminuer la quantité de platine soit à le

stockage embarqué d’hydrogène sont doncessentiellement basés sur les spécificationsdes véhicules plus que sur les limitations desdifférentes technologies envisagées. Celles-cisont au nombre de trois :- Stockage sous forme liquideCette forme de stockage à 20 K et 10 bar per-met d’atteindre des densités volumique etmassique intéressantes mais nécessite desréservoirs bien isolés thermiquement pourlimiter l’évaporation. De plus, l’énergienécessaire et les coûts engendrés pour laliquéfaction limitent son application à grandeéchelle.- Stockage gazeux sous haute pressionActuellement à 350 bar, il permet d’atteindreune densité massique satisfaisante avec desréservoirs en composite. Un passage à unepression de 700 bar paraît inévitable pourrépondre aux exigences de densité volumique.- Stockage sous forme solideCe stockage sur des substrats sous formeadsorbée ou absorbée, notamment sur deshydrures métalliques présente une densitévolumique intéressante mais une densité mas-sique très faible. La cinétique, la températureet la pression de cyclage restent également despoints durs à lever.

Transportet distribution de l’hydrogèneIl faudra pour cela répondre aux questions

sur les lieux de production : délocalisée avecdes usines de production, des points de ravi-taillement (stations services, dépôts debus…), ou bien in situ (sites isolés, embar-quée sur véhicule). En fonction du choixprécédent, il faudra mettre en place respecti-vement une distribution par un réseau de dis-tribution, un stockage tampon ou bien unealimentation en hydrocarbure. Le mode deproduction et de distribution reste à définir.Le nombre total de stations hydrogène a

atteint 115 unités en 2005. Pour 2006, il étaitprévu l’ouverture de trente à quarante nou-velles stations à travers le globe.

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substituer par des éléments nettement moinsonéreux.

Accroître les performanceset la durabilité des produits existantsLe niveau de performance d’un système à

pile à combustible est le résultat d’une opti-misation entre les paramètres de fonctionne-ment de la pile (température, pression,humidité des gaz), les points de fonctionne-ment et la consommation d’énergie associéedes différents auxiliaires. Le marché des pilesà combustible n’existant pas encore aujour-d’hui, les composants auxiliaires présentsdans les systèmes n’ont généralement pas étéconçus et optimisés pour cette application.L’amélioration sensible des performances (enterme de puissances volumique et massique etde rendement) et de la durabilité passera doncpar un développement spécifique de compo-sants adaptés aux plages de fonctionnementdes différentes technologies de PAC et per-mettant, par une meilleure intégration de lapile dans le système, de trouver un équilibreentre les contraintes appliquées à la pile et auxauxiliaires.La performance et la durabilité des piles ne

pourront être améliorées qu’à partir de laconnaissance approfondie des propriétés etdes mécanismes de fonctionnement et devieillissement de chaque composant des PACet de leurs interactions mutuelles. La figure 13illustre une courbe de polarisation(2) représen-tative d’une PAC. Le cas idéal est représentépar la droite horizontale en bleu clair enarrière plan et le cas réel par la courbe en vertau premier plan. L’écart entre ces deuxcourbes représente l’énergie chimique dis-sipée en chaleur et donc non transformée enélectricité. Ces limitations sont de trois

natures : la surtension d’activation (région 1),la surtension ohmique (région 2) et la surten-sion de concentration (région 3).La surtension d’activation (région 1)

observée aux faibles densités de courant traduitune limitation des cinétiques de mécanismesréactionnels aux électrodes (transfert decharge), notamment celles liées à la réductionde l’oxygène à la cathode. Améliorer les per-formances conduirait à décaler la courbe i-Vvers le haut. Ceci peut être atteint en augmen-tant :- la quantité de catalyseur platine (Pt) maiscela est incompatible avec les aspects écono-miques,- la surface d’échange du catalyseur par l’op-timisation de la taille des particules (aujour-d’hui nanométriques) de catalyseur,- la température de fonctionnement des pilesPEMFC, ce dernier point impliquant de chan-ger d'électrolyte.La surtension de concentration (région 3)

observée aux fortes densités de courant traduitune limitation liée à des phénomènes de trans-port. La quantité de gaz (H2, air) et d’eau pro-duite est proportionnelle au courant délivrépar la pile. Il convient donc aux fortes densitésde courant d’assurer à la fois l’arrivée d’unegrande quantité de gaz au niveau des élec-trodes et l’évacuation hors de la pile de l’eauproduite. Le risque est d’immerger les sitesréactionnels des électrodes et donc d’empê-cher les réactions électrochimiques (on parlealors de « noyage » de la pile). Améliorer lesperformances conduirait à décaler la courbei-V vers les plus fortes densités de courant.Ceci peut être atteint en adaptant la morpho-logie et l’hydrophobicité de la couche de dif-fusion en contact avec les électrodes dansl’AME et la géométrie des plaques bipolaires.La surtension ohmique (région 2) traduit une

limitation de la conduction électrique (élec-trodes, plaque bipolaire) et/ou ionique (élec-trolyte) dans les différentes parties de la pile.Dans les piles PEMFC, la chute ohmique au

(2) Évolution de la tension de la pile V en fonction de la den-sité de courant i (A/cm2) ; la puissance délivrée par la pileétant le produit de ces deux grandeurs.

93D É C O U V E R T E N ° 3 4 4 - 3 4 5 J A N V I E R - F É V R I E R 2 0 0 7

travers de la membrane polymère peut varierentre 5 % et 20 % de la tension aux bornes dela pile en fonction de l’épaisseur et de lateneur en eau de la membrane. Les résistancesde contact électrique sont essentiellementliées à la nature des plaques bipolaires (le gra-phite présente des résistances de contact infé-rieures à l’acier inoxydable) et à la pressionde serrage de la pile. Améliorer les perfor-mances conduirait à réduire la pente de la par-tie linéaire de la courbe i-V. Ceci peut êtreatteint :- en diminuant l’épaisseur des membranesavec le risque de les fragiliser et donc deréduire leur durée de vie ;- en maintenant une teneur en eau élevée dansles membranes quelles que soient les condi-tions de fonctionnement tout en évitant deconduire à un noyage de la pile ;- en développant des électrolytes à conductionionique améliorée ;- en adaptant la conductivité électrique dessurfaces des plaques bipolaires, notammentmétalliques, par un revêtement ou un traite-ment de surface ;

- en augmentant les pressions de serrage avecle risque de dégrader les performances desAME vis-à-vis de la surtension de concentra-tion et de devoir surdimensionner les élémentsd’assemblage de la pile.Il ressort de cette analyse que les axes de

développement pour améliorer les perfor-mances des piles sont globalement bien iden-tifiés. Cependant, les solutions envisagéespour un composant peuvent avoir des effetsantagonistes sur les autres composants de lapile. Le challenge consiste donc à déterminerles meilleurs compromis en fonction dudomaine d’utilisation du système PAC.Enfin, la compréhension et la modélisation

de l’évolution temporelle des différents pointsdécrits précédemment permettent de mieuxappréhender la durabilité des piles. Celapourra conduire au développement de nou-veaux matériaux, de nouvelles architecturesdes composants de l’AME et de la plaquebipolaire et enfin à l’émergence de nouvellesarchitectures pile ou à l’adaptation de lastratégie de contrôle commande du système àpile à combustible.

FIGURE 13Courbe de polarisation typique et mise en évidence des trois surtensions (activation, ohmiqueet de concentration) limitant les performances d’une PAC.

Surtension d'activation

Potentiel de Nernst

Décaler la courbe i-V vers le haut

Surtension ohmique

Étendre le domaine i-Vavant la courbure

Limitationactivation

Réduire la pente i-V

Limitationohmique

Augmenter la résistancede la cellule augmente

la penteV Pile

Limitationtransport

Surtensionde concentration

Région 3Densité de courant (A/cm²)

Région 1Région 2

Tens

ion

(V)

D É C O U V E R T E N ° 3 4 4 - 3 4 5 J A N V I E R - F É V R I E R 2 0 0 794

ConclusionNul doute que les piles à combustible parti-

ciperont au bouquet énergétique du futur. Ladiversité et la modularité des technologiesPAC leur permettent de toucher tous lesdomaines d’application depuis les « micro-sources » d’énergie pour les applications por-tables à la production de mégawatts pourl’alimentation de réseaux électriques.Ces technologies, et plus particulièrement

les piles PEMFC, sont notamment appelées àjouer un rôle important dans le transport etl’automobile sur le long terme, secteur grosconsommateur d’énergies fossiles et émettantles plus grandes quantités de CO2. Les avan-tages de la PAC sont nombreux. Outre laréduction des émissions de CO2, nécessaire àla maîtrise de l’effet de serre, la PAC contri-bue à l’amélioration de la qualité de vie enville, grâce au silence des véhicules utilisantun moteur électrique et à la suppression desémissions polluantes locales (NOx, parti-cules...). Les voitures dotées d’une PAC, ali-mentées en hydrogène stocké à bord, sontpotentiellement, avec les véhicules électriquesà batterie, les seuls véhicules à zéro émission(ZEV). La PAC contribuera à rompre la supré-matie du pétrole comme énergie primairedans les transports individuels, ce qui, dans lecontexte énergétique futur, constitue un avan-tage majeur. En effet, la PAC fonctionne avecde l’hydrogène. Ce gaz peut être fabriqué nonseulement à partir d'hydrocarbures tels que lepétrole et le gaz, mais de préférence à partird'énergies renouvelables (éolienne, solaire,hydraulique, biomasse) ou du nucléaire.Cette technologie, au fort potentiel d’évolu-

tion, doit cependant encore relever de nom-breux challenges tant techniquesqu’économiques avant d’être commercialiséeen grande série. Au niveau économique, lesprincipaux verrous à lever se situent au niveaudu coût des composants de la pile (et plus par-

ticulièrement celui des composants del’AME) ciblé à 30 $ par kW pour les applica-tions automobiles à l’horizon 2015 pour unsystème PAC. Ceci pourra être réalisé à tra-vers des actions de recherche et développe-ment visant dans un premier temps desapplications stationnaires et portables dont lescoûts d’entrée de marché pourront être plusélevés que pour le secteur du transport auto-mobile. Au niveau technique, la durée de viedes piles et l’intégration du système à pile àcombustible sont autant de points qui restent àsurmonter.Enfin, un travail important doit être mené

sur le combustible hydrogène (production,stockage, sûreté et réglementation) pourrendre viable ce vecteur énergétique. De plus,la mise en place d'une infrastructure de distri-bution nécessitera des investissements impor-tants.

L. A.

STEVENS (P.), NOVEL-CATTIN (F.),HAMMOU (A.), LAMY (C.), CASSIR (M.),Les piles à combustible, Techniques del’Ingénieur D3340.MOSDALE (R.), Transport électriqueroutier. Véhicules électriques à pile àcombustible, Techniques de l’IngénieurD5570.La filière hydrogène,Clefs CEA N° 50-51, 2004-2005.

Pour

ensa

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