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Thèse présentée pour obtenir le grade de Docteur de l’Université Louis Pasteur Strasbourg I ( Domaine : Physique de la matière condensée ) par Loïc Joly Étude du mouvement du spin d’électrons dans des systèmes ferromagnétiques mesuré en géométrie de réflexion par spectroscopie électronique résolue en spin Soutenue publiquement le 15/09/2006 Membres du jury : Rapporteur Interne : B. Doudin Rapporteur Externe : H.-J. Drouhin Examinateur : F. Gautier Rapporteur Externe : M. Hehn Directeur de Thèse : W. Weber

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Thèse présentée pour obtenir le grade de

Docteur de l’Université Louis Pasteur

Strasbourg I

( Domaine : Physique de la matière condensée )

par

Loïc Joly

Étude du mouvement du spin d’électrons dans des systèmes

ferromagnétiques mesuré en géométrie de réflexion par

spectroscopie électronique résolue en spin

Soutenue publiquement le 15/09/2006

Membres du jury :

Rapporteur Interne : B. DoudinRapporteur Externe : H.-J. DrouhinExaminateur : F. GautierRapporteur Externe : M. HehnDirecteur de Thèse : W. Weber

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A mes parents,

à ma soeur,

et à toute ma famille

"Sometimes it’s the search that counts, not the finding"

Aldous Gajic

Seeker of the Grail

Babylon 5, episode 15 "Grail"

iii

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Résumé

Cette thèse a été effectuée dans le cadre d’une thématique largement étudiée : le

transfert du moment cinétique entre les électrons injectés polarisés en spin et les électrons

établissant l’aimantation d’une couche mince magnétique. Il a été montré théoriquement

et expérimentalement qu’il était possible d’exciter une aimantation par le biais d’un fort

courant d’électrons polarisés en spin allant même jusqu’à obtenir un retournement complet

de l’aimantation dans des objets de taille nanométrique. Cet effet promet le développement

de nouveaux dispositifs magnétiques dans lesquels l’aimantation serait excitée par des

électrons polarisés en spin au lieu d’un champ magnétique.

La conservation du moment cinétique total implique que le couple exercé sur l’aiman-

tation par les électrons est exactement opposé au couple exercé sur les électrons polarisés

par l’aimantation. L’étude de l’effet du transfert de moment cinétique ne se fait donc pas

nécessairement par l’utilisation d’un fort courant d’électrons polarisés qui va exciter l’ai-

mantation. L’étude de l’effet d’une aimantation sur un faible courant d’électrons polarisés

sera tout aussi représentatif.

De nombreuses expériences ont été effectuées en injectant des électrons polarisés dans

un film mince en géométrie de transmission avec une polarisation parallèle ou antiparal-

lèle à l’aimantation, mettant en évidence un fort effet de filtrage de spin. Mais dans cette

géométrie colinéaire, aucun couple n’est exercé sur le vecteur polarisation des électrons.

De nouvelles expériences de transmission dans une géométrie où la polarisation des élec-

trons incidents est perpendiculaire à l’aimantation, ont mis en évidence un mouvement

du vecteur polarisation, qui peut se décomposer en deux sous-mouvements. Un premier

mouvement dû à une absorption dépendante du spin dans la couche ferromagnétique est

une rotation du vecteur polarisation vers l’aimantation. Le second mouvement est une

précession de type Larmor autour de l’aimantation. Son origine provient de la création

d’un déphasage dépendant du spin entre les électrons réfléchis et les électrons incidents

lors de l’interaction avec la couche ferromagnétique.

Aucune de ces études fournie cependant d’information sur les électrons réfléchis. Afin

d’obtenir une image plus complète du processus de transfert du moment cinétique dans

des couches minces ferromagnétiques, une étude en géométrie de réflexion est maintenant

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nécessaire. C’est l’objet de ce présent travail.

La première partie de ce travail a consisté à étudier trois systèmes de couches minces

ferromagnétiques. Des couches polycristallines de Fe, de Co ou de Ni ont été déposées in-

situ et à température ambiante sur une couche tampon d’Au polycristallin sur un substrat

de verre. Le résultat principal découlant de ces expériences montre que le mouvement de

la polarisation des électrons est fortement lié à la structure de bandes électronique du

ferromagnétique.

La modélisation de la couche ferromagnétique par un modèle d’une marche de po-

tentiel dépendante du spin peut expliquer le comportement pour des énergies élevées. La

forte variation du mouvement du spin aux faibles énergies, cependant, s’explique par la

présence d’une bande interdite dépendante du spin dans la structure électronique du fer-

romagnétique. Des calculs ab initio corroborent cette interprétation. Cette partie aboutit

à une conclusion importante : pour avoir un angle de précession maximal et donc un trans-

fert du moment cinétique maximal en géométrie de réflection , il faut choisir un matériau

qui possède un rapport de l’énergie d’échange sur la largeur de la bande interdite aussi

grand que possible.

La seconde partie de ce travail a porté sur l’étude du mouvement de spin dans des

puits quantiques formés par un film ferromagnétique de Co(001) recouvert d’un film non

magnétique de Cu. L’apparition d’états quantiques dans de tels puits est à l’origine de phé-

nomènes oscillatoires dans les films minces. De plus, la présence d’interfaces magnétiques

ajoute une dépendance de spin au confinement quantique, qui intervient par exemple dans

le cas de systèmes tels que Co/Cu/Co(001), où l’on observe une oscillation du couplage

d’échange entre les deux couches ferromagnétiques séparées par la couche métallique non

magnétique. Ce phénomène est aussi responsable des oscillations observées lors de me-

sures magnéto-optiques, de moments magnétiques induits, ou d’anisotropie magnétique.

Cependant, aucune étude n’avait encore été menée sur le mouvement du spin dans de tels

systèmes.

Dans un premier temps, des mesures en fonction de l’énergie des électrons ont révélées

des oscillations du mouvement du spin. Nous avons pu montrer qu’un lien certain existe

entre les oscillations du mouvement du spin et l’apparition des états de puits quantiques.

Dans une seconde expérience, nous avons observé des oscillations à la fois de l’intensité et

du mouvement du spin en fonction de l’épaisseur de la couche de couverture et ceci pour

plusieurs énergies des électrons incidents. Nous avons montré qu’un modèle d’interféro-

mètre électronique de type Fabry-Pérot permet de très bien modéliser ces oscillations. Ce

modèle nous a aussi permis de déterminer des paramètres comme le coefficient de réflecti-

vité ou la différence de phase entre les électrons de spin up et de spin down de l’interface

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Cu/Co.

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Remerciements

Un très grand merci à

– Bernard Doudin, Henri-Jean Drouhin, François Gautier et Michel Hehn pour avoir

accepté de participer à mon jury de thèse.

– Marc Drillon et Charles Hirlimann de m’avoir accueilli à l’Institut de Physique et

Chimie des Matériaux de Strasbourg.

– Jean Paul Kappler de m’avoir accueilli dans le Groupe d’Etude des Matériaux Mé-

talliques.

– Wolfgang Weber mon directeur de thèse avec qui travailler a été un très grand plaisir.

Merci pour ta disponibilité, ta patience, tes conseils avisés, ta bonne humeur, tes

coups de main sur la manip, les discussions, les corrections, la recherche d’un post-

doc... , enfin tout quoi !

– Fabrice Scheurer pour tout tes conseils, tes nombreux coups de main et ton soutient

lors de ma recherche d’un post-doc.

– Jacques Faerber pour tes conseils et tes images par microscopie électronique à ba-

layage.

– Véronique Wernher pour m’avoir sorti de tout ces déboires administratifs, sa bonne

humeur et sa gentillesse.

– Corinne Ulhaq pour m’avoir appris à préparer des échantillons pour le TEM.

– Daniel Spor pour avoir résolu tout mes problèmes électroniques divers.

– Jacek Arabski et Manuel Acosta Mendez pour tout leurs conseils avisés.

– Guy Schmerber pour ses mesures de diffractions X.

– Silviu Colis pour ses mesures magnétiques sur AGFM.

– Victor Da Costa pour sa formation sur la microscopie à force atomique.

– Hicham Majjad et Martin Bowen qui partagent mon bureau. Merci à vous pour

votre bonne humeur quotidienne.

– Alain Carvalho pour sa formation sur le profilomètre.

– Arnaud Boulard pour la fabrication des pièces mécaniques.

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– Mébarek Alouani et Jens Kortus pour leurs calculs de structure de bande électro-

nique.

– Jonathan Kin Ha pour son soutien lors de ma première année de thèse.

– Matthieu Bailleul, Eric Beaurepaire, Yves Henry, Christian Meny, Pierre Panissod,

Olivier Bengone, Samy Boukari et David Halley pour les discussions diverses lors

du café après le repas de midi.

– Guillaume Rogez pour sa bonne humeur constante.

– Julien Venuat pour ces multiples et diverses discussions autour d’un café ou du repas

de midi, merci à toi et à Perine pour l’après midi galette.

– Vincent Vlaminck pour la préparation de substrats de Si à moitiés recouvert de

résine ou de feutre pour la calibration des épaisseurs déposées lors des dépôts.

– Mes amis thèsards : Gabriel Vasseur, Guillaume Weick, Madjiid Abes, Peter Fal-

loon, Romaric Montsouka, Logane Tati Bismaths, Mircea Vomir, Nader Yaacoub,

Annabelle Bertin, Stéphane Klein, Aude Demessence, Thomas Fix, Rodaina Sayed

Hassan, Aymeric Avisou et Thomas Hauet.

– Mes collègues du Groupe d’étude des Surfaces et Interfaces : Christine Goyhenex,

Hervé Bulou, Christine Boeglin, Sébastien Joulie, Michelangelo Romeo.

– Mention spéciale pour Stéphane Mangin et François Montaigne sans doute les deux

personnes à qui je dois le plus de m’avoir donné envie de continuer à faire de la

physique durant ma formation universitaire et mes stages au laboratoire de Nancy.

– Mes collègues de Nancy du Laboratoire de Physique des Matériaux que j’ai croisé

plusieurs fois lors de diverses manifestations scientifiques : Stéphane Andrieu, Ca-

therine Dufour, Karine Dumesnil, Daniel Lacour, Michel Piecuch, Alain Schuhl,

Coriolan Tiusan.

– Toute ma famille pour m’avoir supporté durant ces dernières années.

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Table des matières

Résumé v

Remerciements ix

Introduction 7

I Théorie et dispositif expérimental 13

1 Mouvement du spin 15

1.1 Spin de l’électron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

1.2 Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1 Faisceau d’électrons polarisés en spin . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1.1 Observable de spin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1.2 Etat de spin pur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

1.2.2 Matrice densité d’un faisceau d’électrons polarisés en spin . . . . . 20

1.3 Mouvement du vecteur polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.3.1 Effet d’un ferromagnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.3.1.1 Faisceau totalement polarisé en spin . . . . . . . . . . . . 24

1.3.1.2 Faisceau totalement dépolarisé en spin . . . . . . . . . . . 26

1.3.1.3 Faisceau partiellement polarisé en spin . . . . . . . . . . . 27

1.3.2 Direction de l’aimantation et du vecteur polarisation quelconque

dans l’espace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

2 Dispositif expérimental 33

2.1 Principe de l’expérience . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.2 La source d’électrons polarisés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.2.1 Principe de l’émission d’électrons polarisés en spin . . . . . . . . . . 37

2.2.2 Les différentes sources utilisées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

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Table des matières

2.2.2.1 Préparation avant activation . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

2.2.3 Méthode d’activation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.3 Chambre principale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

2.3.1 Le porte échantillon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

2.3.2 Evaporateurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

2.4 Optique électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.1 Inversion de la polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.2 Déflecteur à 90° . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.3 Lentilles électrostatiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

2.4.4 Bobines de déflexion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

2.4.5 Optique électronique avant le détecteur de Mott . . . . . . . . . . . 48

2.4.6 Performance de l’ensemble : optiques électroniques - analyseur . . . 48

2.4.7 Schéma des potentiels dans l’expérience . . . . . . . . . . . . . . . 50

2.5 Détecteur de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.5.1 Principe du détecteur de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.5.2 Diffusion de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

2.5.3 Facteur de Sherman effectif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

2.5.4 Fonctionnement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.5.5 Accélération à 100 keV . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

2.5.6 Détection des électrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

II Résultats et discussions 61

3 Films ferromagnétiques polycristallins 63

3.1 Films polycristallins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1 Caractérisation structurale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1.1 Diffraction par rayons X . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1.2 Microscopie électronique en transmission . . . . . . . . . . 67

3.1.1.3 Microscopie électronique à balayage . . . . . . . . . . . . . 67

3.1.2 Caractérisation magnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

3.2 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.2.1 Angle de précession . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.2.2 Angle de rotation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.2.3 Réflectivité électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

3.3.1 Modèle de la marche de potentiel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

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Table des matières

3.3.2 Réflexion des électrons sur une bande interdite . . . . . . . . . . . . 78

3.3.3 Pourcentage d’électrons qui ont rencontrés la bande interdite . . . . 82

3.3.4 Calcul de structure de bandes électronique par FP-LMTO . . . . . 86

4 Mouvement du spin dans une structure de puits quantique 89

4.1 Films monocristallins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.2 Système Cu/Co/Cu(001) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.2.1 Étude en fonction de l’énergie des électrons incidents . . . . . . . . 93

4.2.2 Étude en fonction de l’épaisseur de la couche de Cu . . . . . . . . . 98

4.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.1 Principe du Fabry-Pérot électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.2 Le programme d’ajustement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.3 Résultats des ajustements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

III Conclusions et perspectives 117

5 Conclusions et perspectives 119

Annexes 124

A Matrice densité 127

B La mesure du mouvement du spin 129

B.1 Étude de cas particuliers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129

B.1.1 Un cas idéal : ~P0 ‖ ~M . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129

B.1.2 Un autre cas idéal : ~P0 ⊥ ~M . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131

B.2 Problème lors des mesures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133

B.2.1 Approximations dans un cas réel pour les très faibles énergies . . . 134

B.2.2 Le système physique modèle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

B.2.3 Qualité de l’approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137

C Outils gratuits utilisés lors de ma thèse 141

Traitement de texte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

Traitement d’image . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

Dessin 3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

Developpement en C/C++ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

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Table des matières

Références 145

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Introduction

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Introduction

La plupart des dispositifs électroniques d’aujourd’hui utilisent uniquement les pro-

priétés électriques de l’électron, mais l’électron possède aussi un spin encore ignoré dans

l’électronique conventionnelle. Ce n’est que depuis la découverte de la magnéto résistance

géante (GMR) et de la magnéto résistance tunnel (TMR) que les chercheurs se sont ef-

forcés de développer de nouveaux dispositifs électroniques permettant d’utiliser cet effet

dépendant du spin, par exemple dans des systèmes d’enregistrement magnétique ( via des

têtes de lecture de plus en plus sensibles dans les disques durs d’ordinateur).

Alors que l’aimantation d’une couche magnétique est généralement orientée par l’ac-

tion d’un champ magnétique dans la direction désirée, Slonczewski [1] et Berger [2] ont

prédit qu’il devait être possible de changer l’orientation de l’aimantation d’un matériau

magnétique sans appliquer un champ magnétique, simplement en injectant un courant

d’électrons polarisés en spin qui vont transférer une partie de leur moment angulaire à

l’aimantation considérée.

Plus récemment, il a été montré par Myers [3] qu’il était possible de totalement

renverser l’aimantation dans des systèmes multicouches magnétiques nanostructurés, en

injectant dans ceux-ci un courant électrique polarisé en spin de densité suffisante (≈109A/cm2). Les électrons injectés interagissent avec l’aimantation en lui transférant un

moment angulaire qui l’excite. Cette expérience prouve qu’il est possible de renverser une

aimantation sans l’aide d’un champ magnétique, ce qui constituerait une grande avancée

dans le stockage d’information sur support magnétique. Une application directe de ce phé-

nomène serait la conception de mémoires magnétiques (spin-RAM) qui consommeraient

moins d’énergie que les systèmes actuels dans lesquels la commutation est effectuée par

un champ magnétique. De plus, l’effet du courant polarisé serait localisé sur l’élément à

commuter et n’aurait pas d’influence sur les éléments voisins.

Pour mieux comprendre ce phénomène, il est nécessaire d’analyser ce transfert du

moment angulaire entre les électrons et l’aimantation. La majorité des études menées jus-

qu’ici ont porté sur l’effet d’un fort courant d’électrons polarisés en spin sur l’aimantation

de couches magnétiques. Cependant la conservation du moment cinétique total implique

que le couple exercé par les électrons incidents sur les électrons établissant l’aimantation

soit exactement opposé à celui exercé par les électrons établissant l’aimantation sur les

électrons incidents. L’étude du transfert du spin peut donc se faire en étudiant l’effet de

l’aimantation sur les électrons incidents polarisés.

L’absorption dépendante de spin, responsable de la GMR, n’est pas le seul effet présent

dans un matériau ferromagnétique. Il existe aussi un mouvement du vecteur polarisation

des électrons lors de leur interaction avec l’aimantation du matériau ferromagnétique.

Alors que l’effet d’absorption dépendante de spin a été très largement étudié depuis la

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Introduction

découverte de la GMR, très peu d’investigations concernant le mouvement de spin ont

été menées. Jusqu’à maintenant, toutes les expériences étaient effectuées en injectant des

électrons possédant un vecteur polarisation parallèle ou antiparallèle à l’aimantation du

ferromagnétique. Ce type de configuration ne peut en aucun cas induire un mouvement

de spin, car le couple exercé sur le vecteur polarisation des électrons par l’aimantation est

nul.

Pour obtenir un couple maximal il faut donc choisir une configuration où l’aimantation

et la polarisation d’électrons sont perpendiculaires. Très récemment, des études exploitant

cette configuration perpendiculaire ont été menées par Weber et collaborateurs dans le

cas de l’injection d’électrons polarisés transmis à travers des films minces ferromagné-

tiques auto-supportés. Les résultats indiquent qu’un mouvement du vecteur polarisation

apparaît. Celui-ci pouvant se décomposer en deux sous-mouvements : un mouvement de

rotation vers l’aimantation du ferromagnétique, et un mouvement de précession autour

de l’aimantation.

Ce type d’étude en géométrie de transmission a permis de mieux comprendre le phé-

nomène de transfert de spin. Cependant, pour obtenir une image plus complète de ce

phénomène dans des dispositifs électroniques, il est néanmoins nécessaire d’étudier le

mouvement de spin pour le cas des électrons réfléchis. Le but de ce travail a donc été

d’apporter une contribution à l’étude du mouvement de spin en géométrie de réflexion sur

des systèmes ferromagnétiques.

La première partie de ce travail a porté sur l’étude du mouvement de spin en fonction

de l’énergie des électrons incidents sur des échantillons polycristallins de Fe, Co et Ni.

La deuxième partie de ce travail a été consacrée à un autre type d’expérience. Nous

avons étudié l’effet de la présence d’états de puits quantiques sur le mouvement de spin.

En fait, nous avons étudié le mouvement de spin d’électrons polarisés en géométrie de

réflexion dans des structures de puits quantiques dépendant du spin. Cette étude a été

motivée par le fait que l’apparition d’états de puits quantiques dans ces structures est à

l’origine de plusieurs effets oscillatoires. De plus, la présence d’une interface magnétique

dans ces systèmes engendre un confinement quantique qui est dépendant du spin. Ce

dernier effet est notamment responsable des oscillations du couplage d’échange entre deux

couches ferromagnétiques séparées par une couche non magnétique [4], de la réponse

magnéto-optique [5], du moment magnétique induit [6] et de l’anisotropie magnétique [7].

Cependant, la possibilité d’un mouvement de spin des électrons dû à des interférences

quantiques dépendant du spin n’a encore jamais été considérée.

Nous avons étudié le mouvement de spin dans le système Cu/Co/Cu(001) en fonction

de l’énergie des électrons incidents ainsi qu’en fonction de l’épaisseur de la couche de

9

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Introduction

recouvrement non magnétique.

Ce manuscrit a été organisé de la manière suivante.

Dans le premier chapitre, nous nous intéressons au mouvement de spin des électrons,

en commençant par un bref rappel sur le spin et sur l’état de polarisation de spin de

l’électron. Nous serons ensuite en mesure de comprendre le principe du mouvement du

vecteur polarisation de spin d’un électron après une interaction avec un film mince ferro-

magnétique.

Le second chapitre décrit le dispositif expérimental que nous avons utilisé.

Le troisième chapitre présente les résultats obtenus sur les échantillons polycristallins

de Fe, Co et Ni. Une relation très nette entre la structure de bandes électronique du

film ferromagnétique et le mouvement de spin est mise en évidence. Ces résultats sont

corroborés par des calculs ab initio.

Le quatrième chapitre est consacré à l’étude du mouvement de spin dans une structure

de puits quantique : Cu/Co/Cu(001) en fonction de l’énergie des électrons pour une

épaisseur de cuivre donnée. Cette étude montre que la présence d’états de puits quantiques

dans la couche de cuivre est à l’origine des oscillations de l’intensité réfléchie ainsi que

du mouvement de spin. La deuxième étude a porté sur l’investigation du mouvement de

spin et de l’intensité réfléchie en fonction de l’épaisseur de la couche de recouvrement

de cuivre et ceci pour différentes valeurs de l’énergie des électrons incidents. Cette étude

montre que les oscillations de l’intensité réfléchie et du mouvement de spin peuvent très

bien s’expliquer par un modèle d’interféromètre du type Fabry-Pérot.

Le cinquième chapitre présente la conclusion de ce travail et donne quelques prolon-

gements pour de futurs travaux.

Des annexes présentent un rappel sur la matrice densité, des détails sur la méthode

de mesure développée pour étudier le mouvement de spin pour de très faibles énergies

des électrons incidents, ainsi que quelques références sur les outils informatiques gratuits

disponibles sur internet dont j’ai fait usage pendant ma thèse.

10

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Introduction

11

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Première partie

Théorie et dispositif expérimental

13

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Chapitre 1

Mouvement du spin

Sommaire1.1 Spin de l’électron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

1.2 Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1 Faisceau d’électrons polarisés en spin . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1.1 Observable de spin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

1.2.1.2 Etat de spin pur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

1.2.2 Matrice densité d’un faisceau d’électrons polarisés en spin . . . 20

1.3 Mouvement du vecteur polarisation . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.3.1 Effet d’un ferromagnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.3.1.1 Faisceau totalement polarisé en spin . . . . . . . . . . 24

1.3.1.2 Faisceau totalement dépolarisé en spin . . . . . . . . . 26

1.3.1.3 Faisceau partiellement polarisé en spin . . . . . . . . . 27

1.3.2 Direction de l’aimantation et du vecteur polarisation quelconquedans l’espace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

15

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

Cette partie essentiellement théorique rappelle des notions de base pour la compré-

hension de la section portant sur le mouvement du spin.

1.1 Spin de l’électron

Dans la description quantique de l’électron, celui-ci possède une charge électrique, mais

aussi tout comme d’autres particules élémentaires, une autre propriété intrinsèque qui est

le spin. Beaucoup d’expériences montrent l’existence du spin de l’électron, comme par

exemple la structure fine des raies spectrales de l’atome d’hydrogène ou l’effet Zeeman

«anormal». De plus, il est impossible d’expliquer les propriétés magnétiques des corps

ferromagnétiques sans faire appel au spin. Afin d’interpréter les résultats expérimentaux,

il est nécessaire d’admettre que l’électron est une particule de spin 1/2 (s = 1/2), c’est à

dire qu’il possède un moment cinétique intrinsèque ~S, auquel il faut associer un moment

magnétique ~MS = −gµB~S, avec g le facteur gyromagnétique que l’on approxime à g = 2

et µB = eh/2me le magnéton de Bohr.

Pour obtenir une description quantique du spin, Pauli énonça deux postulats [8] :

– L’opérateur de spin ~S est un moment cinétique. Ses composantes sont donc reliées

par la relation de commutation [Sx, Sy] = ihSz. Par permutation circulaire de Sx,

Sy et Sz on obtient les deux autres relations.

– L’ensemble des états propres |s,m〉 communs à S2 et Sz est défini par :

S2|s,m〉 = s(s+ 1)h2|s,m〉Sz|s,m〉 = mh|s,m〉

L’espace des états de spin est dans le cas de l’électron de dimension 2. Nous pouvons

donc prendre comme base le système orthonormé | ↑〉, | ↓〉 des kets propres communs à

S2 et Sz qui vérifient les équations :

S2| ↑〉 = 34h2| ↑〉

S2| ↓〉 = 34h2| ↓〉

Sz| ↑〉 = +12h| ↑〉

Sz| ↓〉 = −12h| ↓〉

〈↑ | ↓〉 = 0

〈↑ | ↑〉 = 〈↓ | ↓〉 = 1

| ↑〉〈↑ | + | ↓〉〈↓ | = 11 (matrice unité)

16

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1.2 : Polarisation

Un état de spin quelconque est donné par :

|χ〉 = a1| ↑〉 + a2| ↓〉

avec a1 et a2 des nombres complexes.

L’opérateur ~S agissant dans l’espace d’états de spin peut être représenté par une

matrice 2 × 2 :~S =

h

2~σ

où ~σ désigne les matrices de Pauli :

σx =

(

0 11 0

)

σy =

(

0 −i

i 0

)

σz =

(

1 00 −1

)

1.2 Polarisation

1.2.1 Faisceau d’électrons polarisés en spin

1.2.1.1 Observable de spin

L’opérateur de spin ~S prend tout son sens pour des fonctions d’onde à deux compo-

santes tel que

(

a1

a2

)

, qui vont nous aider à décrire les différentes orientations du spin

des électrons. Nous avons par exemple les équations aux valeurs propres suivantes

σz

(

10

)

=

(

1 00 −1

)(

10

)

= 1.

(

10

)

σz

(

01

)

=

(

1 00 −1

)(

01

)

= −1.

(

01

)

ce qui signifie que l’état

(

10

)

est un vecteur propre de σz avec la valeur propre +1 (ou

+h/2 pour Sz) ainsi que l’état

(

01

)

avec la valeur propre -1 (ou −h/2 pour Sz). On

peut utiliser ces deux états comme base pour représenter l’état général défini plus haut

χ =

(

a1

a2

)

comme une superposition des deux vecteurs propres

χ = a1

(

10

)

+ a2

(

01

)

=

(

a1

a2

)

Dans le cas où cet état de spin χ est normalisé nous avons

〈χ|χ〉 = (a∗1, a∗2)

(

a1

a2

)

= |a1|2 + |a2|2 = 1

17

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

1.2.1.2 Etat de spin pur

Dans cette partie, on va supposer que tous les électrons se trouvent dans le même état

de spin. Dans ce cas, le faisceau d’électrons est dit dans un état de spin pur. La direction

de spin de l’état décrit par χ =

(

a1

a2

)

est spécifié par a1 et a2 comme nous le verrons.

Fig. 1.1 – Représentation du vecteur unitaire ~e.

Soit −→e = (ex, ey, ez) le vecteur unitaire dans la direction (ϑ, φ) définie par la figure

1.1, avec

ex = sinϑ cosφ, ey = sinϑ sinφ, ez = cosϑ

Pour connaître la fonction de spin qui décrit un spin dans la direction (ϑ, φ), nous devons

résoudre l’équation aux valeurs propres (−→σ .−→e )χ = λχ, puisque (−→σ .−→e ) est la projection

de l’opérateur de spin suivant la direction −→e . Avec

σx

(

a1

a2

)

=

(

a2

a1

)

, σy

(

a1

a2

)

=

(

−ia2

ia1

)

, σz

(

a1

a2

)

=

(

a1

−a2

)

nous obtenons

(−→σ .−→e )χ =

(

a2 sinϑ cosφ− ia2 sinϑ sinφ+ a1 cosϑa1 sinϑ cosφ+ ia1 sinϑ sinφ− a2 cosϑ

)

=

(

a1 cosϑ+ a2 sinϑe−iφ

a1 sinϑeiφ − a2 cosϑ

)

L’équation aux valeurs propres nous donne donc le système d’équations suivant

a1(cosϑ− λ) + a2 sinϑe−iφ = 0

a1 sinϑeiφ + a2(− cosϑ− λ) = 0

18

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1.2 : Polarisation

Ce système possède des solutions non triviales si son déterminant est nul

− cos2 ϑ+ λ2 − sin2 ϑ = 0

c’est à dire si λ2 − 1 = 0 et donc λ = ±1.

Pour λ = +1 nous obtenons

a2

a1

=cosϑ− 1

− sinϑe−iφ= tan

ϑ

2eiφ

et pour λ = −1a2

a1

=cosϑ+ 1

− sinϑe−iφ= − cot

ϑ

2eiφ.

De plus, la fonction d’onde de spin χ doit être normalisés : 〈χ|χ〉 = 1. Nous avons donc

a1 = cosϑ

2, a2 = sin

ϑ

2eiφ pour λ = +1 et

a1 = sinϑ

2, a2 = − cos

ϑ

2eiφ pour λ = −1.

Un facteur de phase commun reste indéterminé pour a1 et a2.

On définira par la suite le vecteur polarisation de spin comme étant la valeur moyenne

de l’opérateur −→σ dans l’état de spin χ

−→P = 〈−→σ 〉 = 〈χ|−→σ |χ〉 = (a∗1, a

∗2)−→σ(

a1

a2

)

.

Avec cette définition nous trouvons

Px = sinϑ cosφPy = sinϑ sinφPz = cosϑ .

Nous pouvons aussi définir le degré de polarisation comme

P =√

P 2x + P 2

y + P 2z

qui vaut 1 ici. C’est correct car nous avons pris comme hypothèse que les spins des électrons

étaient décrit par la fonction de spin

(

a1

a2

)

qui est un état pur. Si l’état χ n’est pas

normalisé, nous utiliserons la définition suivante pour−→P :

−→P =

〈χ|−→σ |χ〉〈χ|χ〉 .

Nous notons que le cas particulier où a1 = a2 = 1/√

2 définit un état de spin pur

χ = 1√2

(

11

)

. Les relations ci-dessus indiquent que ϑ = π/2 et φ = 0. Cet état de spin

pur représente donc le cas où le vecteur polarisation est orienté parallèlement à l’axe x.

Nous serons amenés à utiliser ce cas par la suite.

19

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

1.2.2 Matrice densité d’un faisceau d’électrons polarisés en spin

En général, un faisceau d’électrons polarisés ne se trouve pas dans un unique état de

spin pur. Il est donc nécessaire d’utiliser un formalisme tenant compte de multiples états

de spin pur.

Considérons un ensemble d’électrons répartis statistiquement dans des sous-ensembles

d’états purs définis par les vecteurs d’états χn =

(

an1

an2

)

, possédant une occupation Nn

et un vecteur de polarisation de spin du sous-ensemble n décrit par−→Pn = 〈χn|−→σ |χn〉. Le

vecteur polarisation du spin total−→P du système est

−→P =

n

Nn−→Pn

n

Nn

=

n

Nn 〈χn|−→σ |χn〉∑

n

Nn

=∑

n

wn 〈χn|−→σ |χn〉

avec

wn =Nn

nNn

.

La matrice densité du système est définie par

ρ =∑

n

wn|χn〉〈χn| =∑

n

wn

(

an1

an2

)

(

an1∗ an

2∗ ) =

n

wn

(

|an1 |2 an

1an2∗

an1∗an

2 |an2 |2

)

.

Le vecteur polarisation total du système peut s’écrire (Annexe A) :

−→P =

Tr(ρ−→σ )

Tr(ρ)

d’où

Px =Tr(ρσx)Tr(ρ)

=

n

ωn(an1a

n2∗ + an

1∗an

2 )

Tr(ρ)

Py =Tr(ρσy)Tr(ρ)

=

i

n

ωn(an1a

n2∗ − an

1∗an

2 )

Tr(ρ)

Pz =Tr(ρσz)Tr(ρ)

=

n

ωn(|an1 |2 − |an

2 |2)

Tr(ρ).

20

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

En utilisant ces relations, nous pouvons aussi montrer que la matrice densité s’exprime

en fonction des composantes du vecteur polarisation de spin [9] :

ρ

Tr(ρ)=

1

2

(

1 + Pz Px − iPy

Px + iPy 1 − Pz

)

=1

2

(

I +−→P · −→σ

)

.

Si nous choisissons une polarisation suivant l’axe z(−→P = (0, 0, P0)

)

, la matrice densité

est diagonale

ρ =1

2

(

1 + P0 00 1 − P0

)

. (1.1)

Pour un faisceau totalement polarisé en spin suivant l’axe z (P0 = 1), la matrice densité

devient donc

ρpol =

(

1 00 0

)

alors que pour un faisceau totalement dépolarisé en spin (P0 = 0) on a

ρunpol =

(

12

00 1

2

)

.

A partir de la relation (1.1) nous obtenons la matrice densité pour un faisceau partielle-

ment polarisé en spin qui nous sera utile par la suite

ρtotal =1

2

(

1 + P0 00 1 − P0

)

= P0

(

1 00 0

)

+ (1 − P0)

(

12

00 1

2

)

.

En généralisant nous obtenons la matrice densité pour un faisceau possédant un vecteur

polarisation quelconque :

ρtotal = P0ρpol + (1 − P0)ρunpol . (1.2)

Nous constatons donc une propriété intéressante. Un faisceau d’électrons partielle-

ment polarisés, possédant un vecteur polarisation de spin P0, peut être considéré comme

la superposition d’un faisceau totalement polarisé en spin et d’un faisceau totalement

dépolarisé dans le rapport P0

1−P0[10].

1.3 Mouvement du vecteur polarisation

Par la suite, nous n’allons parler que de spin, et non de moments magnétiques. Le

moment magnétique associé à un spin étant ~MS = −gµB~S, il est toujours opposé à la

direction du spin. L’aimantation d’un matériau ferromagnétique est donc toujours op-

posée à la direction des spins majoritaires. Mais par abus de langage, nous allons dans

21

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

ce manuscrit, assimiler la direction de l’aimantation à la direction des spins majoritaires

dans le ferromagnétique.

Soit par la suite, l’aimantation ~M d’un ferromagnétique suivant la direction de l’axe

z. Considérons un électron ayant son spin suivant l’axe x. D’après la section 1.2.1.2, la

fonction d’onde de spin d’un tel électron s’écrit donc comme étant la superposition de

deux fonctions d’ondes de spin correspondant aux directions du spin up et du spin down

ψ0 =1√2

[(

10

)

+

(

01

)]

.

Après interaction avec le ferromagnétique en réflexion, sa fonction d’onde devient

ψ =1√2

[

|r↑|(

10

)

eiθ↑+ |r↓|

(

01

)

eiθ↓]

.

On remarque l’introduction de deux changements. Le premier est l’apparition d’un

module de l’amplitude de réflection |r↑,↓| qui est dépendant du spin . Les deux fonctions

d’ondes partielles de spin sont différemment diffusées à cause de la sélectivité en spin

de l’interaction ferromagnétique. En conséquence, deux modules dépendant du spin du

coefficient de réflection apparaissent.

La différence entre ces deux modules des coefficients de réflection |r↑| et |r↓| va faire

apparaître un changement de l’angle entre le vecteur polarisation des électrons incidents

et l’aimantation du ferromagnétique. Par exemple, si les électrons de spin minoritaire sont

moins bien réfléchis que les électrons de spin majoritaire, on a |r↑| > |r↓|, alors le vecteur

polarisation tourne vers la direction de l’aimantation d’un angle φ.

Le deuxième changement intervient sur la phase des ondes de spin partielles. Les deux

fonctions d’ondes partielles de spin ont aussi une phase qui est dépendante du spin pendant

la réflection. Cela entraîne un déphasage entre elles, ce qui correspond dans l’espace réel à

une précession du vecteur polarisation autour de l’aimantation du ferromagnétique d’un

angle ε = θ↓ − θ↑. Le choix de prendre la différence de phase comme étant la phase des

spins minoritaires moins la phase des spins majoritaires est arbitraire. Ce mouvement du

vecteur polarisation est représenté sur la figure 1.2.

En tenant compte d’un faisceau d’électrons partiellement polarisés en spin, le vecteur

polarisation ~P résultant est la valeur moyenne du produit de la matrice densité ρ et des

matrices de Pauli σi (i = x, y, z) dans l’état ψ :

~P =〈ψ|ρ~σ|ψ〉〈ψ|ψ〉 .

Nous trouvons donc

22

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

Fig. 1.2 – Mouvement du vecteur polarisation après interaction avec un ferromagnétique.

~P =

2P0|r↑||r↓| cos(θ↓ − θ↑)

|r↑|2 + |r↓|2

2P0|r↑||r↓| sin(θ↓ − θ↑)

|r↑|2 + |r↓|2

|r↑|2 − |r↓|2|r↑|2 + |r↓|2

=

P0

√1 − A2 cos ε

P0

√1 − A2 sin ε

A

en introduisant l’asymétrie suivante : A = |r↑|2−|r↓|2|r↑|2+|r↓|2 .

En utilisant les projections de ce vecteur polarisation, il est simple de trouver l’angle

de rotation φ :

φ = arctan

( |r↑|2 − |r↓|22P0|r↑||r↓|

)

= arctan

(

A

P0

√1 − A2

)

.

La forme de l’asymétrie A suggère une autre façon de remonter à l’angle φ que par une

mesure directe dans la configuration non colinéaire, à savoir dans une configuration où la

polarisation initiale et l’aimantation sont parallèle ou antiparallèle. Comme |r↑|2 et |r↓|2sont proportionnelles aux intensités I↑ et I↓ des électrons réfléchis dans la configuration

parallèle respectivement antiparallèle de la polarisation initiale et l’aimantation, on obtient

A et donc l’angle φ dans cette configuration. Bien entendu, dans la dernière configuration

il n’y a pas de mouvement du spin et donc ni rotation φ, ni précession ε. Mais, à travers

23

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

une telle mesure on peut remonter à l’angle φ qui devrait exister dans une configuration

non colinéaire. En revanche, il est impossible de remonter à l’angle de précession dans

cette configuration.

Nous notons que dans les mesures du chapitre 3 nous avons préféré, pour des raisons

expérimentales, de déterminer l’angle φ à travers cette configuration colinéaire alors que

dans le chapitre 4 l’angle φ a été mesuré en alignant le vecteur polarisation et l’aimantation

du ferromagnétique dans une configuration perpendiculaire et en utilisant les relations B.4

données dans l’annexe B.

Par la suite, l’angle de rotation est toujours normalisé pour une polarisation de 100%.

1.3.1 Polarisation de spin des électrons après interaction avecun ferromagnétique

Dans cette partie, nous allons voir comment change la polarisation d’un faisceau d’élec-

trons lorsque celui-ci interagit avec un ferromagnétique dans une expérience de réflexion.

Étudions le cas où l’aimantation−→M du ferromagnétique est dans une direction quelconque

de l’espace (fig.1.3). Nous nous plaçons dans le cas où le faisceau d’électrons se déplace

suivant l’axe y, et possède une polarisation partielle de spin−→P0 suivant la direction z. La

direction de l’aimantation est définie par les angles θ et α. L’angle θ représente l’angle

entre l’aimantation−→M et la polarisation de spin

−→P0, et l’angle α est l’angle azimutal. La

polarisation de spin est mesurée dans le repère x,y,z. Mais il est utile d’introduire un

second repère x’,y’,z’ qui est donné par la rotation du repère x,y,z. Nous avons vu

précédemment par la relation 1.2 qu’un faisceau d’électrons partiellement polarisés en spin

peut se décrire comme la superposition d’un faisceau d’électrons totalement polarisés en

spin et d’un faisceau totalement dépolarisé en spin. Nous allons donc étudier ces deux

types de faisceau de façon indépendante.

1.3.1.1 Faisceau totalement polarisé en spin

Pour simplifier les calculs et en se plaçant dans le repère x,y,z, considérons un

faisceau d’électrons totalement polarisés en spin suivant la direction z, sa fonction d’onde

de spin étant égale à

ψ1 =

(

10

)

.

Pour obtenir la représentation de cette fonction d’onde de spin dans le repère x’,y’,z’

nous avons besoin de la matrice de Wigner [11]

R =

(

cos θ2e−i

α2 sin θ

2ei

α2

− sin θ2e−i

α2 cos θ

2ei

α2

)

.

24

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

Fig. 1.3 – Définition des angles θ et α définissant le repère x’,y’,z’

La fonction d’onde de spin devient donc dans le repère x’,y’,z’

ψ2 = Rψ1 =

(

cos θ2e−i

α2

− sin θ2e−i

α2

)

.

Il a déjà été montré [12] qu’il est possible de définir une matrice donnant les propriétés

du ferromagnétique comme

F =

( √1 + Ae−i

ε2 0

0√

1 − Aeiε2

)

.

Cette matrice définit l’interaction entre la fonction d’onde de spin des électrons incidents

et le ferromagnétique. La fonction d’onde de spin après interaction avec le ferromagnétique

est donc donnée par

ψ3 = Fψ2 =

( √1 + Ae−i

ε2 cos θ

2e−i

α2

−√

1 − Aeiε2 sin θ

2e−i

α2

)

.

Nous devons maintenant retourner dans le repère x,y,z, ce qui nous donne

ψ4 = R−1ψ3 =

( √1 + Ae−i

ε2 cos2 θ

2+√

1 − Aeiε2 sin2 θ

2[√

1 + Ae−iε2 −

√1 − Aei

ε2

]

e−iα cos θ2sin θ

2

)

.

A partir de ψ4 nous pouvons écrire la matrice densité décrivant cet état de spin pur en

remarquant que

ψ4 = a1

(

10

)

+ a2

(

01

)

25

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

avec a1 =√

1 + Ae−iε2 cos2 θ

2+√

1 − Aeiε2 sin2 θ

2

et a2 =[√

1 + Ae−iε2 −

√1 − Aei

ε2

]

e−iα cos θ2sin θ

2.

Les éléments de la matrice densité du faisceau d’électrons totalement polarisé sont

donc donnés par

ρpol11 = |a1|2 = (1 + A) cos4 θ

2+ (1 − A) sin4 θ

2+ 2 cos2 θ

2sin2 θ

2

√1 − A2 cos ε

ρpol22 = |a2|2 =

sin2 θ

2

(

1 −√

1 − A2 cos ε)

ρpol12 = a1a2

=(√

1 + A cos2 θ2e−i

ε2 +

√1 − A sin2 θ

2e−i

ε2

)

eiα sin θ2

(√1 + Aei

ε2 −

√1 − Ae−i

ε2

)

= eiαsin θ

2

(

A+ cos θ +√

1 − A2 (i sin ε− cos θ cos ε))

ρpol21 = a1

∗a2

= e−iα sin θ

2

(

A+ cos θ +√

1 − A2 (−i sin ε− cos θ cos ε))

1.3.1.2 Faisceau totalement dépolarisé en spin

Nous devons maintenant considérer un faisceau d’électrons complètement dépolarisés.

Dans le jeu de coordonnées x’,y’,z’ ce faisceau peut être décrit par une superposition

incohérente de N fonctions d’onde de spin

ξk = ak1

(

10

)

+ ak2

(

01

)

ou alors par sa matrice densité

ρmn =1

N

N∑

k=1

akn

∗ak

m

qui est égale par définition à celle d’un faisceau totalement dépolarisé

ρ =

(

12

00 1

2

)

.

La k-iéme fonction d’onde de spin est modifiée par le ferromagnétique comme

ξ′k = Fξk =√

1 + Ae−iε2ak

1

(

10

)

+√

1 − Aeiε2ak

2

(

01

)

.

26

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

La matrice densité décrivant ce faisceau est alors donné par

ρ′11 =1

N

N∑

k=1

√1 + Ae−i

ε2ak

1

2

= (1 + A)1

N

N∑

k=1

∣ak1

2= (1 + A)ρ11 =

1 + A

2

ρ′21 =1

N

N∑

k=1

(√1 + Ae−i

ε2ak

1

)∗ (√1 − Aei

ε2ak

2

)

=√

1 − A2eiε1

N

N∑

k=1

ak1

∗ak

2 =√

1 − A2eiερ21 = 0

ρ′12 =1

N

N∑

k=1

(√1 − Aei

ε2ak

2

)∗ (√1 + Ae−i

ε2ak

1

)

=√

1 − A2e−iε 1

N

N∑

k=1

ak2

∗ak

1 =√

1 − A2e−iερ12 = 0

ρ′22 =1

N

N∑

k=1

√1 − Aei

ε2ak

2

2

= (1 − A)1

N

N∑

k=1

∣ak2

2= (1 − A)ρ22 =

1 − A

2

d’où

ρ′ =1

2

(

1 + A 00 1 − A

)

.

Cela nous donne dans le système de coordonnées x,y,z :

ρunpol = R−1ρ′R

=1

2

(1 + A) cos2 θ

2+ (1 − A) sin2 θ

22eiα sin

θ

2cos

θ

2A

2e−iα sinθ

2cos

θ

2A (1 + A) sin2 θ

2+ (1 − A) cos2 θ

2

.

1.3.1.3 Faisceau partiellement polarisé en spin

En utilisant l’équation (1.2) et les résultats trouvés pour la matrice densité dans les cas

d’un faisceau totalement polarisé et totalement dépolarisé, on peut maintenant calculer

la matrice densité d’un faisceau d’électrons partiellement polarisés en spin par :

ρtotal = P0ρpol + (1 − P0)ρunpol .

27

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

Nous obtenons donc

Tr(ρtotal) = P0Tr(ρpol) + (1 − P0)Tr(ρunpol) = 1 + AP0 cos θ

Tr(ρtotalσx) = A sin θ cosα+ P0 sin θ cos θ(1 −√

1 − A2 cos ε) cosα

−P0

√1 − A2 sin θ sin ε sinα

Tr(ρtotalσy) = A sin θ sinα+ P0 sin θ cos θ sinα(1 −√

1 − A2 cos θ cos ε)

−P0

√1 − A2 sin θ sin ε cosα

Tr(ρtotalσz) = A cos θ + P0 cos2 θ + P0

√1 − A2 sin2 θ cos ε .

En utilisant ensuite−→P =

Tr(ρtotal−→σ )

Tr(ρtotal)

nous trouvons pour les composantes du vecteur polarisation de spin du faisceau d’électrons

après interaction avec le ferromagnétique

Px =A sin θ cosα+ 1

2P0 sin 2θ(1 −

√1 − A2 cos ε) cosα− P0

√1 − A2 sin θ sin ε sinα

1 + AP0 cos θ

Py =A sin θ sinα+ 1

2P0 sin 2θ sinα(1 −

√1 − A2 cos θ cos ε) − P0

√1 − A2 sin θ sin ε cosα

1 + AP0 cos θ

Pz =A cos θ + P0 cos2 θ + P0

√1 − A2 sin2 θ cos ε

1 + AP0 cos θ(1.3)

Cependant, ce n’est pas encore le cas le plus général car le vecteur polarisation est fixé

suivant la direction z.

1.3.2 Direction de l’aimantation et du vecteur polarisation quel-conque dans l’espace

Supposons que sur la figure 1.3 α = 0. Le vecteur polarisation défini par l’équation

(1.3) devient (fig. 1.4)

−−→P (1) =

A sin θ+ 12P0 sin 2θ(1−

√1−A2 cos ε)

1+AP0 cos θ

−P0

√1−A2 sin θ sin ε

1+AP0 cos θ

A cos θ+P0 cos2 θ+P0

√1−A2 sin2 θ cos ε

1+AP0 cos θ.

Nous pouvons utiliser ce résultat pour trouver le vecteur polarisation pour une direc-

tion du vecteur polarisation initiale ( ~P0) arbitraire et une direction de l’aimantation ( ~M)

arbitraire, en utilisant des rotations.

28

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

Fig. 1.4 – Définition de la direction du vecteur polarisation initiale ~P0 et de la directionde l’aimantation ~M

Pour se placer dans la convention utilisée lors de l’expérience (le plan (yz) constitue le

plan du détecteur de spin) , nous allons tout d’abord orienter la direction de l’aimantation

selon l’axe y, et la direction du vecteur polarisation initiale dans le plan (yz) (fig.1.5). Cela

mène à la polarisation suivante :

−−→P (2) = Rz

2

)

Ry

2− θ)−−→P (1)

avec

Rx(φ) =

1 0 00 cosφ − sinφ0 sinφ cosφ

Ry(α) =

cosα 0 sinα0 1 0

− sinα 0 cosα

Rz(ψ) =

cosψ − sinψ 0sinψ cosψ 0

0 0 1

.

Les transformations suivantes nous donnent le résultat pour un vecteur polarisation initial

et une direction de l’aimantation arbitraire (fig.1.6) :

−→P = Rz(−ψ)Rx(φ)Ry(α)

−−→P (2) . (1.4)

29

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

Fig. 1.5 – Définition des angles pour le repère (2).

Fig. 1.6 – Définition des angles pour un vecteur polarisation et une aimantation dans unedirection quelconque de l’espace.

30

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1.3 : Mouvement du vecteur polarisation

Nous notons que le seul angle physique est θ, qui correspond à l’angle entre le vecteur

polarisation initial et la direction de l’aimantation. La relation 1.4 nous donne donc la

possibilité de décrire le mouvement du vecteur polarisation de spin des électrons après

interaction avec le ferromagnétique pour une direction quelconque à la fois du vecteur

polarisation de spin initial ~P0 et de l’aimantation ~M .

Dans le cas particulier de la géométrie de notre expérience où l’aimantation ~M est

perpendiculaire au vecteur polarisation initial ~P0 (fig.1.7) et l’angle de l’aimantation est

à 45° du plan (yz), la relation 1.4 devient

−→P =

A sin(45) − cos(45)P0

√1 − A2 sin ε

−A cos(45) − sin(45)P0

√1 − A2 sin ε

P0

√1 − A2 cos ε .

Fig. 1.7 – Configuration pour le cas idéal où l’aimantation ~M est perpendiculaire auvecteur polarisation initial ~P0.

En conclusion, ce chapitre nous a permis de comprendre la base du mouvement du

spin d’un faisceau d’électrons lors de sa réflexion sur un matériau ferromagnétique. Il a

été montré que ce mouvement se décompose en deux sous-mouvements, une précession

du vecteur polarisation ~P0 autour de l’aimantation dû à une phase dépendante du spin,

et une rotation vers l’aimantation ~M (ou dans le sens opposé) dû à un coefficient de

réflection dépendant du spin. Nous avons de plus établi la relation 1.4 qui nous donne la

polarisation ~P des électrons réfléchis lorsque l’aimantation ~M du ferromagnétique et le

vecteur polarisation initial ~P0 des électrons incidents est dans une direction quelconque

de l’espace.

31

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Chapitre 1 : Mouvement du spin

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Chapitre 2

Dispositif expérimental

Sommaire2.1 Principe de l’expérience . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.2 La source d’électrons polarisés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.2.1 Principe de l’émission d’électrons polarisés en spin . . . . . . . 37

2.2.2 Les différentes sources utilisées . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

2.2.2.1 Préparation avant activation . . . . . . . . . . . . . . 39

2.2.3 Méthode d’activation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.3 Chambre principale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

2.3.1 Le porte échantillon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

2.3.2 Evaporateurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

2.4 Optique électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.1 Inversion de la polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.2 Déflecteur à 90° . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.4.3 Lentilles électrostatiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

2.4.4 Bobines de déflexion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

2.4.5 Optique électronique avant le détecteur de Mott . . . . . . . . 48

2.4.6 Performance de l’ensemble : optiques électroniques - analyseur . 48

2.4.7 Schéma des potentiels dans l’expérience . . . . . . . . . . . . . 50

2.5 Détecteur de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.5.1 Principe du détecteur de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.5.2 Diffusion de Mott . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

2.5.3 Facteur de Sherman effectif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

2.5.4 Fonctionnement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.5.5 Accélération à 100 keV . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

2.5.6 Détection des électrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

33

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

Ce chapitre comporte essentiellement une description de notre dispositif expérimental

ainsi que son principe de fonctionnement. Le dispositif est composé de trois chambres

ultravides séparées par des vannes.

La première chambre est appelée ’chambre source’. C’est dans cette partie que la

source d’électrons polarisés est préparée et activée dans un vide maintenu à une pression

de 10−11 mbar par une pompe ionique et une pompe à sublimation de titane. La source

d’électrons polarisés est un cristal d’AsGa hautement dopé p (Zn), normal ou contraint

en surface. Ces deux cristaux sont collés sur un porte échantillon par de l’indium, et lui

même fixé sur un bras manipulateur nous permettant de transférer la source d’électrons

dans la chambre principale une fois l’activation terminée. Un filament fixé à l’arrière du

porte échantillon nous permet de chauffer les cristaux d’AsGa pour les régénérer à une

température d’environ 500°C, contrôlée par un thermocouple soudé au porte échantillon.

La chambre contient également un distributeur de césium et une arrivée d’oxygène pur

sous forme gazeuse pour activer la source.

La seconde chambre est la ’chambre principale’ (fig. 2.1 et 2.2). On y prépare l’échan-

tillon par évaporation d’éléments purs (Fe,Co,Ni,Au,Cu) par bombardement électronique,

les flux de matières étant calibrés par une micro-balance à quartz. La pression y est de

2.10−10 mbar, maintenue par une pompe turbo-moléculaire, une pompe ionique, et une

pompe à sublimation de titane. Un système LEED/Auger nous permet d’obtenir une

information à la fois sur la structure et sur la composition chimique de la surface de

l’échantillon. Cette chambre contient également un premier système d’optique électro-

nique permettant à la fois de focaliser les électrons provenant de la source sur l’échan-

tillon et d’aligner de façon perpendiculaire la polarisation des électrons et l’aimantation

de l’échantillon. Un deuxième système d’optique électronique guide les électrons réfléchis

vers une grille de retard (Retarding Field Analyser) servant d’analyseur d’énergie puis vers

le détecteur de Mott. Le bras manipulateur sur lequel est fixé le porte échantillon nous

permet de déplacer celui-ci dans les trois directions de l’espace et de le tourner suivant la

direction perpendiculaire au plan de diffusion.

Enfin la dernière chambre est celle qui contient le détecteur de Mott (détecteur de

spin) avec une pression de 10−9 mbar maintenue par une pompe ionique et une pompe à

sublimation de titane. Le détecteur de Mott en lui-même sera détaillé plus loin.

Les différentes chambres sont étuvées à une température d’environ 120°C pendant 36

heures puis nous effectuons un dégazage des sources d’évaporation à chaque mise à l’air.

Il est important de noter que notre système ne comporte pas de sas d’introduction. Tout

changement d’échantillon nécessite donc une mise à l’air de la chambre principale.

34

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Fig. 2.1 – Photographie du dispositif expérimental. La chambre source est placée à gauche,la chambre principale au centre, et le détecteur de Mott derrière l’ensemble.

Fig. 2.2 – Schéma représentant le dispositif expérimental. Cette figure ne représentepas la chambre source, ni les moyens d’élaborations et de caractérisations de la chambreprincipale.

35

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

2.1 Principe de l’expérience

Fig. 2.3 – Principe de la mesure

Une source d’électrons polarisés en spin envoie dans le vide des électrons possédant

une polarisation de spin−→P0, en géométrie de réflexion sur un film mince ferromagnétique

possédant une aimantation−→M , avec un angle d’incidence de 45° par rapport à la normale

de l’échantillon. Après une réflexion spéculaire du faisceau sur l’échantillon, l’énergie des

électrons est sélectionnée par une grille de retard afin de ne garder que les électrons

réfléchis résultant d’une interaction élastique. Finalement les électrons sont analysés en

spin par un détecteur de spin à deux dimensions (Fig.2.3).

2.2 La source d’électrons polarisés

Notre expérience nécessite une source d’électrons polarisés en spin. Nous utilisons ici

un type de source très utilisé pour la spectroscopie d’électrons polarisés en spin, basée

sur la photoémission d’une photocathode d’AsGa préparée par un traitement de surface

spécifique pour avoir une affinité électronique négative. Lorsque ce type de photocathode

est irradiée par un rayonnement polarisé circulairement, des électrons de la bande de

valence absorbent un photon, ce qui les excite dans la bande de conduction. Ces électrons

sont polarisés en spin et vont ensuite diffuser dans la bande de conduction vers la surface

avant de s’échapper dans le vide. Ces sources sont utilisées dans de nombreux laboratoires

36

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2.2 : La source d’électrons polarisés

pour des expériences variées en physique atomique [9], de surface [13] ou des hautes

énergies [14].

Nous n’allons présenter que rapidement le principe d’une émission polarisée en spin,

car c’est un sujet qui a été et qui est encore aujourd’hui largement étudié. Pour plus de

détails, le lecteur pourra se référer à des articles sur la photoémission d’électrons polarisés

en spin par l’AsGa [15,16].

2.2.1 Principe de l’émission d’électrons polarisés en spin

L’AsGa est un semi-conducteur à gap (bande interdite) direct (Eg = 1.52eV ) centré

sur le point Γ. Les électrons possèdent une symétrie p pour le maximum de la bande de

valence et une symétrie s pour le minimum de la bande de conduction. L’interaction spin-

orbite lève la dégénérescence des six états p en quatre états dégénérés p3/2 et deux états

dégénérés p1/2 séparés par une énergie ∆ = 0.34eV . La figure 2.4 représente sur la gauche

la structure de bandes électronique de l’AsGa aux environs du point Γ, et sur la droite,

les états dégénérés correspondants, identifiés par leur moment cinétique mj. Lorsqu’un

photon possédant une énergie hω ≥ Eg est absorbé, seules les transitions indiquées sur la

figure 2.4 qui sont caractéristiques du point Γ sont possibles. Les probabilités de transition

relatives sont indiquées dans les cercles sur la même figure [15].

Fig. 2.4 – Principe de la photoémission d’électrons polarisés en spin

Le principe de la production d’électrons polarisés dans la bande de conduction est

le suivant [16]. Considérons des photons polarisés circulairement (σ+, polarisation circu-

laire droite, les photons possèdent un moment magnétique m = +1, en trait plein sur la

37

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

figure 2.4 ) possédant une énergie adéquate (hω ≈ 1.52eV , λ ≈ 780nm) afin de ne sélec-

tionner que les transitions allant des états p3/2 à s1/2. Les règles de sélection impliquent

que seules les transitions correspondantes à une variation du moment cinétique de +1

( ∆mj = mf − mi = +1 ) sont autorisées. Les deux seules transitions possibles sont

donc celles passant des états p3/2 vers les états s1/2 : mj = −3/2(bande de valence) →mj = −1/2(bande de conduction) et mj = −1/2 → mj = 1/2. La polarisation étant défi-

nie par la différence entre le nombre d’électrons possédant un spin majoritaire et le nombre

d’électrons possédant un spin minoritaire sur le nombre total d’électrons P =N↑−N↓N↑+N↓

, on

a donc une polarisation théorique de -50%. Un raisonnement analogue pour une polari-

sation circulaire gauche (σ−, les photons possèdent un moment magnétique m = −1, en

pointillé sur la figure 2.4 ) nous donne une polarisation théorique de 50%. La conservation

du moment cinétique implique que le vecteur de polarisation doit être perpendiculaire à

la surface du cristal.

Avec une telle source, on arrive à une polarisation expérimentale d’environ 25% car

les électrons excités vers les états s1/2 de conduction doivent diffuser vers la surface avant

d’être éjectés dans le vide. Pendant cette diffusion, on observe donc une dépolarisation

des électrons.

Il est important de noter que, dans le modèle atomique, si l’énergie des photons est

supérieure ou égale à Eg +∆, les transitions des états p1/2 → s1/2 deviennent possibles. Un

traitement analogue à celui décrit ci-dessus montre alors clairement que la polarisation

résultante est nulle.

2.2.2 Les différentes sources utilisées

Avec un cristal d’AsGa ’normal’, il est possible d’extraire des électrons polarisés à

25% [9, 13, 15], mais une possibilité pour augmenter la polarisation des électrons dans

la bande de conduction est de lever la dégénérescence des états p3/2. L’utilisation d’un

cristal d’AsGa contraint en surface par des super-réseaux AsGa-AsGaP [17–19] permet

cette levée de dégénérescence, ce qui rend possible l’obtention d’une polarisation théorique

de 100% et expérimentale de plus de 80%. Pour réaliser un cristal d’AsGa contraint en

surface, on utilise un substrat d’AsGa recouvert par des multi-couches de AsGaP avec

différents taux de dopage p. Un tel système des multi-couches est représenté sur la figure

2.5. La couche émissive étant la couche d’AsGa0.7P0.3 de 1 µm.

Notre système nous permet d’utiliser les deux types de sources d’électrons polarisés.

Une source qui est simplement un cristal d’AsGa(001) ’normal’, et une autre qui est

un cristal d’AsGa(001) contraint en surface. Les deux cristaux sont collés l’un à coté

de l’autre sur le porte substrat par de l’indium. Nous avons donc le choix lors d’une

38

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2.2 : La source d’électrons polarisés

As - cap ( 20 nm )AsGa0.95P0.05 ( 150 nm ) ♦

AsGa0.7P0.3 (1 µ m)10 périodes

AsGa0.55P0.45 ( 10 nm )AsGa0.85P0.15 ( 10 nm )AsGa0.7P0.3 ( 100 nm )AsGa0.8P0.2 ( 300 nm )AsGa0.9P0.1 ( 300 nm )AsGa(001) - substrat

Fig. 2.5 – Structure en couche du cristal d’AsGa contraint dopé p (Mg) avec un taux de3 · 1018cm−3. La couche supérieure d’As sert de protection avant l’utilisation sous vide.♦ : taux de dopage = 1 · 1019cm−3.

expérience, d’utiliser l’une ou l’autre source, en fonction des besoins. La source d’AsGa

normal nous donne un faisceau d’électron polarisé à environ 25% et la source contrainte

en surface un faisceau d’électrons polarisés à environ 75%. Mais la première nous offre un

courant d’électrons environ dix fois supérieur, ce qui est fort utile pour les échantillons à

faible réflectivité électronique.

2.2.2.1 Préparation avant activation

Avant mise sous vide, il faut nettoyer le cristal d’AsGa normal en deux étapes. La

première étape consiste à un nettoyage chimique par un mélange H2SO4,H2O2 et H2O

dans la proportion 4:1:1 , pendant 5 minutes [16]. Il faut ensuite placer le cristal sous

vide aussitôt que possible. La seconde étape consiste à chauffer le cristal sous vide à une

température de 500°C pendant une heure. La température de la surface ne doit jamais

être supérieure à 600°C sous peine de rendre la source inutilisable. Une fois à température

ambiante, la source est prête pour la procédure d’activation décrite plus loin.

La source contrainte en surface nous a été fournie par le Stanford Synchrotron Ra-

diation Laboratory. Avant la mise sous vide, il convient de préparer le cristal d’AsGa

contraint comme suivant :

1. Décoller la source de la plaque de verre en utilisant une plaque chauffante

2. Dégraisser dans du trichloroéthane bouillant

3. Couper l’échantillon à la taille voulu

4. Dégraisser dans de l’acétone bouillant

5. Nettoyer dans du méthanol bouillant

39

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

6. Rincer dans de l’eau distillée

7. Plonger dans de l’hydroxide d’ammonium pour supprimer l’oxyde de la surface

8. Rincer dans de l’eau distillée

9. Sécher sous un flux d’azote

10. Installer la source sous vide avant 30 minutes. Sinon l’efficacité quantique sera dé-

tériorée

2.2.3 Méthode d’activation

Les électrons excités dans la bande de conduction ne peuvent normalement pas s’échap-

per du cristal d’AsGa, car celui-ci possède une haute affinité électronique (≈ 4 eV). Néan-

moins, il est possible de faire passer le niveau du vide en dessous du minimum de la bande

de conduction par un traitement de surface spécifique en déposant du Cs et de l’O2 sur la

surface du cristal d’AsGa. Cette condition est appelée affinité électronique négative. Ces

surfaces sont très émettrices car la profondeur d’émission des électrons n’est pas limitée

par le libre parcours moyen des électrons chauds (≈ 10A ) mais plutôt par la longueur

de diffusion des électrons thermalisés dans la bande de conduction ( ≈ 1µm) [20]. La

figure 2.6 représente la structure de bandes de l’AsGa après le traitement de surface par

le Cs et l’O2. On remarque que le minimum de la bande de conduction de l’AsGa pour le

matériau massif est au dessus de l’énergie du vide. Les électrons excités dans la bande de

conduction ne voient donc aucune barrière. Ils sont libres de sortir du cristal après avoir

diffusés vers la surface.

Durant l’activation, les cristaux d’AsGa restent dans la chambre source car l’activation

de la source d’électrons polarisés nécessite la présence d’O2 sous forme gazeuse, ce qui

contaminerait les autres chambres. Un module laser d’une longueur d’onde de 635 nm et

d’une puissance de 10 mW, irradie en permanence un des cristals, alors que le courant

émis par la source est mesuré par un micro-ampèremètre. Pendant la phase d’activation, il

n’est pas nécessaire d’avoir une polarisation des électrons émis, ce qui justifie l’utilisation

d’un laser dont la longueur d’onde est située dans le spectre visible (rouge).

Une activation se fait en plusieurs étapes. Après avoir nettoyé thermiquement (500°C)

la surface du cristal d’AsGa et avoir attendu environ 30 minutes pour que sa température

soit inférieure à 50°C, on dépose uniquement du Cs sur sa surface par l’intermédiaire d’un

distributeur de Cs. Une température supérieure ne permet pas l’adsorption de Cs sur la

surface de l’AsGa si bien que son activation est impossible. La figure 2.7 représente le

photocourant émis par un cristal d’AsGa en fonction du temps lors de son activation.

Après une dizaine de minutes de dépôt de Cs, un photocourant est observé. Après environ

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2.3 : Chambre principale

Fig. 2.6 – Courbure des bandes de valence et de conduction de la surface d’un cristald’AsGa activé. Une affinité électronique négative (niveau du vide en dessous du minimumde la bande de conduction du cristal massif) est obtenue par une activation avec du Cset de l’O2. Un électron est excité dans la bande de conduction par un photon, thermalisedans le minimum de la bande de conduction puis diffuse vers la surface pour s’échapperdans le vide.

15 min, un maximum du photocourant (≈ 1µA) est atteint. On introduit alors dans la

chambre source de l’O2 sous forme gazeuse par l’intermédiaire d’une vanne à une pression

d’environ 5.10−9mbar, ce qui provoque une augmentation sensible du photocourant émis.

Une fois le maximum atteint en présence de l’O2 (≈ 24µA), on ferme la vanne. On

observe encore une fois une augmentation du photocourant. Puis, une fois le maximum

atteint, on introduit encore de l’O2, et ainsi de suite, jusqu’à atteindre une saturation

du photocourant émis. Cette technique d’augmentation successive du photocourant est

appelée technique du ’yoyo’ [21–23]. Une fois activé, le courant émis par la source décroît

d’une façon exponentielle [16]. Sa demi-vie qui est de quelques heures peut être fortement

augmentée par le dépôt constant de césium à sa surface. C’est pour cette raison qu’un

distributeur de césium est placé sur la plaque accélératrice juste avant le déflecteur à 90°

de l’optique électronique qui sera décrit plus tard.

Après chaque utilisation, on chauffe la source d’électrons à une température de 500°C

afin d’éliminer le césium et l’oxygène déposés ainsi que d’éventuels polluant. Cette tem-

pérature ’régénère’ la surface du cristal, qui peut ensuite être réactivé.

2.3 Chambre principale

Cette chambre constitue à la fois la chambre de croissance et de caractérisation de sur-

face. Le vide y est maintenu à une pression de 2.10−10mbar par groupe de pompage turbo-

41

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

Fig. 2.7 – Photocourant émis par l’AsGa en fonction du temps lors d’une activation. Enbleu, les périodes de dépôt avec uniquement du Cs, et en rouge les périodes avec un dépôtde Cs et d’O2

moléculaire, une pompe ionique, et un sublimateur de titane. C’est dans cette chambre que

l’échantillon est préparé par une procédure de décapage ionique à l’argon, puis éventuelle-

ment d’un recuit. Les dépôts sont effectués par des évaporateurs à bombardement électro-

nique, la vitesse de dépôt étant calibrée avant chaque dépôt par la microbalance à quartz.

Cette chambre permet une caractérisation de surface grâce à un dispositif LEED/Auger.

Une fois la source d’électrons polarisés activée et transférée dans la chambre principale,

une optique électronique permet de focaliser les électrons sur l’échantillon. Les électrons

réfléchis passent ensuite dans une autre optique électronique avant de pénétrer finalement

dans la chambre du détecteur de Mott.

2.3.1 Le porte échantillon

Un filament de tungstène d’un diamètre de 0.2 mm placé derrière l’échantillon à étudier

nous permet de faire un recuit en appliquant une tension positive d’environ 500 volts sur

le porte échantillon et en faisant passer un courant d’environ 3A dans le filament pour at-

teindre une température de thermo-émission. Les électrons émis bombardent l’échantillon

ce qui en augmente la température. La température de recuit a d’abord été contrôlée par

un pyromètre à une seule longueur d’onde, mais ce type de contrôle étant trop sensible

à la qualité de transparence de la fenêtre a été abandonné. Nous avons finalement utilisé

un thermocouple W95Rh5/W75Rh25 placé sur l’échantillon.

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2.3 : Chambre principale

Deux configurations du porte-échantillon ont été utilisées durant ma thèse. La figure

2.8 représente sur la droite le porte échantillon utilisé pour l’étude des films polycristallins

sur substrat de verre. Sur la gauche est représenté le porte échantillon utilisé lors de l’étude

portant sur le monocristal de Cu(001).

Fig. 2.8 – Représentation du porte échantillon pour l’étude des échantillons polycristallins(à droite) et l’étude sur le monocristal de Cu(001) (à gauche).

Pour les besoins expérimentaux, il est impératif que l’échantillon soit conducteur et re-

lié à la terre afin d’éviter tout effet de charge rendant impossible les mesures. L’échantillon

est isolé du porte échantillon (fig.2.9) par des éléments en alumine(Al2O3) et connecté à

la terre de façon ex situ en passant au préalable par un micro-ampèremètre qui mesure

ainsi le courant électrique collecté par l’échantillon. L’échantillon est placé au centre d’une

bobine afin de pouvoir l’aimanter de façon rémanente par un champ magnétique pulsé.

Une impulsion de 150 A peut donner un champ d’environ 300 Oe largement suffisant pour

saturer tous les échantillons étudiés. Les bobines sont constituées chacune de 100 tours

par un fil de cuivre de 0.2 mm de diamètre recouvert de capton , et elles ne possèdent pas

de noyau de fer doux. Les bobines sont recouvertes par une peinture de particules de gra-

phite colloïdales en suspension dans de l’isopropanol pour rendre la surface conductrice.

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

En la reliant à la terre, on supprime tout effet de charge. Les bobines sont changées ré-

gulièrement car les dépôts successifs de matériaux ferromagnétiques sur celles-ci influence

les mesures du mouvement du spin.

Fig. 2.9 – Porte échantillon en vue éclatée.

2.3.2 Evaporateurs

La figure 2.10 représente le schéma des deux types d’évaporateurs utilisés. Les évapo-

rateurs sont constitués d’une tige d’un matériau pur à évaporer ou d’un creuset de Mo

contenant ce matériau porté à une tension positive d’environ 1kV. Un filament de tungs-

tène d’un diamètre de 0.2 mm entoure cette tige dans lequel un courant d’environ 3A

permet d’atteindre une température de thermo-émission. Les électrons émis bombardent

la tige métallique provoquant la sublimation du matériau. On obtient ainsi un jet molé-

culaire. L’ensemble est thermiquement isolé par un refroidissement à eau. La vitesse d’un

dépôt peut aller de quelques dixièmes d’angström par minute jusqu’à dix angström par

minute. Ce type d’évaporateur est donc bien adapté pour une étude des films ultra-minces.

Le flux de particules est contrôlé par le biais d’un quartz oscillant placé dans le cône

d’évaporation de l’évaporateur. Le principe de l’oscillateur à quartz repose sur la sensibilité

piézo-électrique d’un cristal de quartz dont la fréquence propre dépend de la quantité

déposée sur la surface. Plus il y a de matière déposée sur le quartz, plus sa fréquence

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2.3 : Chambre principale

Fig. 2.10 – Schéma représentant les deux types de canons pour l’évaporation des maté-riaux dans la chambre principale.

d’oscillation diminue. Cette balance est placée à l’extrémité d’un translateur pour la

placer à l’endroit de l’échantillon. Généralement, une mesure de la vitesse de dépôt est

faite avant et après le dépôt pour contrôler une éventuelle instabilité du flux atomique.

L’épaisseur déposée a été calibrée en déposant une couche d’environ 100nm sur un

substrat de Si(111) dont la moitié a été recouverte par une couche de feutre. Une fois la

couche à calibrer déposée, le tout est placé dans un bain d’acétone, ce qui dissout le feutre,

et laisse donc réapparaître la surface du substrat de Si. Cette préparation fabrique donc

une marche de 100nm. A l’aide d’un profilomètre, la hauteur de cette marche est mesurée,

ce qui donne l’épaisseur réellement déposée. A partir de cette mesure, on détermine le

facteur géométrique due à la position de la balance.

Une fois la ou les couches minces déposées et analysées, un canon ionique sous flux

d’argon permet de décaper ces couches afin de pouvoir réutiliser le substrat. Sous une

pression de 3.10−6mbar, une tension d’accélération de 1.5kV et un courant collecté sur

l’échantillon d’environ 3 µA, il est possible de supprimer une dizaine de nanomètre en une

heure.

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

2.4 Optique électronique

Un système d’optique électronique est utilisé pour diriger les électrons provenant de

la source d’AsGa vers l’échantillon à étudier (fig. 2.11). Toutes les parties constituant

l’optique électronique sont uniquement électrostatiques, permettant ainsi de modifier la

trajectoire des électrons sans changer la direction des spins. La première partie est consti-

tuée d’une plaque (Ep) accélérant les électrons, puis d’un déflecteur à 90° (Ki et Ka)

permettant de changer la trajectoire des électrons sans changer la direction de la polari-

sation. Les électrons sortant du cristal d’AsGa avec une polarisation perpendiculaire à sa

surface, le déflecteur permet donc d’obtenir une polarisation perpendiculaire à la trajec-

toire des électrons. A la sortie du déflecteur, les électrons sont focalisés sur l’échantillon à

l’aide de 3 lentilles électrostatiques (L1,L2 et L3). La surface sondée par les électrons est

un disque d’environ 1 mm de diamètre. Des bobines sont disposées autour du déflecteur

à 90° et de L1 pour manipuler la direction de la polarisation.

2.4.1 Inversion de la polarisation

Le rayonnement auquel est soumis le cristal d’AsGa est produit par un laser dont la

longueur d’onde est dans la gamme des infrarouges (≈ 780 nm). La polarisation circulaire

est assurée par un ensemble polariseur linéaire - cellule de Pockels (fig. 2.11). La cellule

de Pockels est un cristal qui possède la propriété de changer de biréfringence lorsqu’il est

soumis à une tension électrique. Avec cette cellule nous avons la possibilité de changer

rapidement la polarisation circulaire (gauche ou droite) du rayonnement laser, en inversant

la tension sur la cellule de Pockels. La polarisation des électrons émis peut donc facilement

être inversée à l’aide de ce dispositif. Le banc optique peut se déplacer dans le plan du

cristal d’AsGa afin d’optimiser la position du faisceau laser sur la surface du cristal.

2.4.2 Déflecteur à 90°

Une fois les électrons émis par le cristal d’AsGa, ils sont accélérés vers un déflecteur

à 90° par une plaque d’Herzog portée au potentiel Ep > 0. Le déflecteur est composé

de deux coquilles métalliques, portées à un potentiel Ka négatif pour la coquille de plus

grand rayon et à un potentiel Ki positif pour l’autre. Ce dispositif permet de modifier la

trajectoire des électrons sans changer la direction de leur spin. La conservation du moment

cinétique impose que les électrons sortant du cristal possèdent un vecteur polarisation

perpendiculaire à la surface de celui-ci. Le déflecteur nous permet donc de placer le vecteur

polarisation perpendiculairement au plan de diffusion des électrons. Le faisceau possède

donc une polarisation de spin transverse. On note la présence d’un distributeur de Cs

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2.4 : Optique électronique

Fig. 2.11 – Schéma de principe de l’optique électronique. Le faisceau laser polarisé circu-lairement par la succession d’un polariseur linéaire et d’une cellule de Pockels excite desélectrons dans le cristal d’AsGa. Ces électrons, qui sont polarisés en spin, sont accéléréspar la plaque porté au potentiel Ep. Ils sont alors déviés par un déflecteur à 90° avant depasser dans un système d’optique électronique.

proche du cristal d’AsGa, placé sur la plaque Ep mais néanmoins isolé électriquement de

celle-ci, pour augmenter le temps de vie de la source activée. Pour perturber le moins

possible la trajectoire des électrons, le distributeur est placé aussi au potentiel Ep.

2.4.3 Lentilles électrostatiques

Un système d’optique électronique nous permet de concentrer les électrons qui sortent

du déflecteur sur un minimum de surface de l’échantillon. Ce dispositif est composé de

quatre cylindres métalliques portés à des potentiels électrostatiques différents. Un gra-

dient de champ électrique est donc créé entre deux cylindres, ce qui forme une lentille

convergente ou divergente en fonction des potentiels appliqués ( pour créer une lentille

électrostatique il faut deux cylindres ). La variation de potentiel appliquable sur ces len-

tilles est limitée par le bloc d’alimentation du système à environ ±150 Volts. Un système

de déflexion est présent pour les cylindres C1 et C3, pour déplacer la position du faisceau

d’électrons dans le plan (xz).

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

2.4.4 Bobines de déflexion

Des bobines sont placées autour du déflecteur à 90° afin d’appliquer un champ ma-

gnétique suivant l’axe x, et autour du premier cylindre constituant la lentille L1 pour

appliquer un champ magnétique suivant la direction y. Ces bobines nous permettent de

déplacer la direction du vecteur polarisation dans le plan (yz) pour la première bobine

et dans le plan (yz) pour la seconde. Il est en effet nécessaire de compenser l’effet du

champ magnétique environnant pour obtenir un bon alignement perpendiculaire avec l’ai-

mantation de l’échantillon. La présence de ces bobines nous a aussi permis d’effectuer les

mesures de l’angle de précession décrites dans l’annexe B.

2.4.5 Optique électronique avant le détecteur de Mott

Un autre système d’optique électronique est présent à l’entrée du détecteur de Mott

afin de focaliser les électrons sur celui-ci. Un analyseur d’énergie à grille retardatrice nous

permet de sélectionner l’énergie inférieure des électrons pénétrant dans le détecteur de

Mott, identique à un filtre passe haut. Cet analyseur est constitué d’une grille métallique

recouverte de carbone portée à un potentiel négatif Vgrille. Les électrons arrivant sur cette

grille sont sélectionnés en énergie puisque seuls ceux qui possèdent une énergie supérieure

à eVgrille peuvent passer, les autres étant réfléchis par le potentiel négatif. En ne sélection-

nant que les électrons résultant d’une interaction élastique, ceux qui passent ne possèdent

qu’une très faible énergie par rapport au vide dans la zone de la grille. Cette grille re-

tardatrice est donc écrantée magnétiquement par un bouclier de mu métal afin de ne pas

subir les effets d’un champ magnétique externe (champ magnétique terrestre), à la fois sur

la trajectoire et sur la rotation de la polarisation des électrons. La figure 2.12 représente

le résultat de l’intensité collectée (en pointillés) en fonction de la tension appliquée à la

grille, pour des électrons possédant une énergie cinétique de 17.5 eV. Au delà d’une cer-

taine énergie, plus aucun électron n’arrive au détecteur de Mott. Cet analyseur étant un

filtre passe haut, la courbe en pointillés représente donc I(Vgrille) =∫∞

VgrilleN(Vgrille)dVgrille

avec N(Vgrille) le nombre d’électrons possédant une énergie eVgrille. Sa dérivée (en trait

plein) par rapport à Vgrille nous donne donc l’allure du spectre énergétique du nombre

d’électrons.

2.4.6 Performance de l’ensemble : optiques électroniques - analy-seur

Étudions maintenant la performance de l’ensemble des deux optiques électroniques

et de l’analyseur. En pratique, on cherche à optimiser l’optique pour obtenir une bonne

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2.4 : Optique électronique

Fig. 2.12 – Exemple d’un spectre d’intensité en fonction de la tension appliquée à la grilleretardatrice pour une énergie cinétique des électrons incidents de 17.5 eV. La dérivée parrapport à la tension de ce spectre d’intensité est également montrée.

Fig. 2.13 – Largeur à mi-hauteur ∆E du pic élastique en fonction de l’énergie des électrons

transmission (obtention d’un signal maximal), et une bonne résolution relative (∆E/E).

La figure 2.13 représente la largeur à mi-hauteur ∆E et donc la résolution, ainsi que la

résolution relative du pic élastique en fonction de l’énergie des électrons. On note que la

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

distribution d’énergie finie de la source d’AsGa est incluse.

La transmission de l’optique électronique dirigeant les électrons provenant de la source

vers l’échantillon est de 50% dans le meilleur des cas pour une énergie supérieure à 7 eV.

Elle décroit fortement si l’énergie des électrons diminue.

2.4.7 Schéma des potentiels dans l’expérience

Fig. 2.14 – Schéma des différents potentiels représentant l’expérience.

La figure 2.14 montre le schéma des différents potentiels mis en jeu dans notre dispositif

expérimental, avec VAsGa le potentiel appliqué sur le cristal d’AsGa, eφS le travail de sortie

de l’échantillon, eφgrille le travail de sortie de l’analyseur.

Pour comparer les résultats expérimentaux des différents scans en énergie, nous avons

choisi d’utiliser une échelle d’énergie relative au niveau de Fermi (E−EF ) de l’échantillon.

Les électrons sortent du cristal d’AsGa avec une énergie Eg par rapport au niveau de Fermi

de l’AsGa. L’énergie des électrons comparée au niveau de Fermi de l’échantillon est donc

E−EF = VAsGa +Eg qui est indépendante de la nature de l’échantillon ou de l’analyseur.

Un autre choix pourrait être l’utilisation de l’énergie cinétique des électrons par rapport

au niveau du vide de l’échantillon, mais ce choix pose des problèmes car l’énergie cinétique

du point de vue de l’échantillon est Ekin = VAsGa+Eg−eφS qui dépend du travail de sortie

de l’échantillon. Le travail de sortie des différents matériaux utilisés sont respectivement

[24] : eφC = 5.0eV , eφCs = 2.14eV , eφAu = 5.1eV , eφCo = 5.0eV , eφCu = 4.6eV ,

eφFe = 4.5eV et eφNi = 5.15eV , donnés ici uniquement à titre indicatif.

Nous remarquons que pour traverser l’analyseur avec Vgrille = 0, et pour eφS < eφgrille

50

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2.5 : Détecteur de Mott

un électron doit posséder une énergie supérieure à eφgrille. Ceci implique donc qu’il est im-

possible avec ce dispositif d’utiliser des électrons possédant une énergie incidente inférieure

à 5 eV.

2.5 Détecteur de Mott

Dans une expérience de spectroscopie électronique dépendante du spin, il est nécessaire

de déterminer la polarisation d’un faisceau d’électrons. Une possibilité pour mesurer la

polarisation de spin d’un faisceau d’électrons est l’utilisation de l’interaction spin-orbite

entre les électrons incidents et le potentiel électrostatique d’un atome.

Dans un tel type de détecteur basé sur l’interaction spin-orbite, une asymétrie gauche-

droite (ou/et haut-bas ) de la probabilité de diffusion des électrons polarisés en spin est

exploitée dans un processus de diffusion à haute énergie sur des atomes lourds. Ce type

de diffusion est appelé ’diffusion de Mott’.

Notre expérience est dotée d’un détecteur de Mott hémisphérique qui utilise une ten-

sion accélératrice de 100kV.

2.5.1 Principe du détecteur de Mott

Le polarimètre de Mott est constitué d’une feuille d’or très fine (1000A ), sur la-

quelle vient diffuser un faisceau d’électrons polarisés de haute énergie (fig.2.15). L’or a

l’avantage d’être chimiquement passif et d’avoir un numéro atomique élevé, donc un fort

couplage spin-orbite. L’accélération des électrons se fait avec un potentiel électrostatique

à géométrie hémisphérique, et les électrons sont détectés par quatre détecteurs à semi-

conducteur. L’interaction spin-orbite qui couple le spin des électrons incidents au potentiel

électrostatique des atomes d’or, induit une asymétrie dans la section efficace différentielle

de diffusion élastique des électrons : σ(θ, φ) 6= σ(−θ, φ). Pour une polarisation perpendi-

culaire au plan de diffusion, la diffusion des électrons sur la gauche diffère des électrons

diffusée sur la droite par le signe du moment orbital−→l (Fig. 2.15). Le terme de spin-orbite

VSO étant proportionnel à−→l .−→S , il en résulte une asymétrie de la diffusion gauche-droite.

Nous pouvons alors placer deux détecteurs d’électrons selon les directions (θ, φ) et (−θ, φ).

En comptant le nombres d’électrons arrivant sur le détecteur gauche Ng et sur le détec-

teur droit Nd dans le même intervalle de temps, il est possible de mesurer l’asymétrie

gauche droite A = Ng−Nd

Ng+Nd. Pour un détecteur de Mott parfait elle est proportionnelle à la

composante du vecteur polarisation qui est perpendiculaire au plan de diffusion, à savoir~P .~n.

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

Fig. 2.15 – Principe de fonctionnement du détecteur de Mott.

2.5.2 Diffusion de Mott

Nous allons présenter ici de façon simple la diffusion de Mott. La diffusion de Mott

est le cas de la diffusion par un potentiel central tout en tenant compte de l’interaction

spin-orbite [25].

Prenons le cas d’un électron possédant un spin parallèle à sa trajectoire suivant la

direction z. Sa fonction d’onde de spin à grande distance r du potentiel diffuseur est

ψ↑ −−−→r→∞

(

10

)

eikz +

(

S11(θ, φ)S21(θ, φ)

)

eikr

r

avec S11 et S21 les amplitudes de diffusion. Nous tenons compte du fait que la seconde

composante de la fonction d’onde n’est pas nécessairement zéro après la diffusion car le

spin peut changer de direction dû au couplage spin-orbite, ce qui est décrit par l’amplitude

de diffusion S21.

Pour un spin antiparallèle à la trajectoire z on a de façon analogue

ψ↓ −−−→r→∞

(

01

)

eikz +

(

S12(θ, φ)S22(θ, φ)

)

eikr

r.

Les grandes étapes du calcul peuvent être trouvées dans le livre de Kessler [9] et

les détails dans le livre de Mott [25]. Les résultats donnent en définissant de nouvelles

fonctions f(θ) et g(θ) :

S11(θ, φ) = f(θ) S12(θ, φ) = −g(θ)e−iφ

S21(θ, φ) = g(θ)eiφ S22(θ, φ) = f(θ).

52

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2.5 : Détecteur de Mott

La superposition de ces deux fonctions d’onde de spin nous donne la possibilité de trouver

le résultat pour n’importe quel état de spin pur :

ψ −−−→r→∞

(

a1

a2

)

eikz +

(

a′1a′2

)

eikr

r

en utilisant

a1

(

10

)

eikz + a2

(

01

)

eikz =

(

a1

a2

)

eikz

et

a1

(

S11

S21

)

eikr

r+ a2

(

S21

S22

)

eikr

r=

(

a1S11 + a2S21

a1S21 + a2S22

)

eikr

r

=

(

a1f − a2ge−iφ

a1geiφ + a2f

)

eikr

r

=

(

a′1a′2

)

eikr

r.

La section efficace étant définie par

σ(θ, φ) =|a′1|2 + |a′2|2|a1|2 + |a2|2

= |f |2 + |g|2 +−a1a

∗2e

iφ + a∗1a2e−iφ

|a1|2 + |a2|2(fg∗ − f ∗g)

et en définissant S(θ) = ifg∗−f∗g|f |2+|g|2 on obtient [26]

σ(θ, φ) = (|f |2 + |g|2)[

1 + S(θ)−a1a

∗2e

iφ + a∗1a2e−iφ

i(|a1|2 + |a2|2)

]

.

Finalement, si le spin est perpendiculaire au plan de diffusion, c’est à dire dans un état

de spin

(

11

)

, la section efficace devient une fonction de l’angle φ :

σ(θ, φ) = (|f |2 + |g|2)[1 + S(θ) sin(φ)] .

Il est important de noter ici que la section efficace de diffusion σ(θ, φ) est différente de

σ(−θ, φ). Nous obtenons donc une asymétrie de l’intensité diffusée. Dans le cas plus général

d’une polarisation quelconque et non polarisé à 100%, la section efficace de diffusion

devient [9]

σ(θ, φ) = (|f |2 + |g|2)[1 + S(θ)~P .~n] .

La fonction S(θ) est appelée fonction de Sherman. Les calculs montrent que si un

faisceau d’électrons non polarisés est diffusé par un atome, alors ces électrons sont polarisés

53

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

en spin. La polarisation est donnée par : ~P = S(θ)~n avec ~n =~k∧ ~k′

|~k∧ ~k′| ,~k et ~k′ étant les

vecteurs d’onde des électrons avant respectivement après la diffusion [9] .

La fonction de Sherman décrit donc deux propriétés importantes : la grandeur de

l’asymétrie lors de la diffusion d’un faisceau polarisé et la polarisation produite par la

diffusion d’un faisceau non polarisé.

2.5.3 Facteur de Sherman effectif

La diffusion de Mott telle qu’elle est décrite ci-dessus, décrit l’interaction d’un électron

polarisé avec un seul atome d’or. La valeur de la fonction de Sherman a été calculée par

Holzwarth et Meister [27] pour la diffusion par un seul atome d’or (S = 0.39), mais

l’utilisation d’une cible d’or de faible épaisseur ne suffit pas à rendre compte du cas

monoatomique. On observe donc une réduction de la fonction de Sherman causée par [28]

– la diffusion multiple dans la feuille d’or due à l’épaisseur non négligeable de la feuille

– la moyenne de la fonction de Sherman sur l’angle solide vue par les détecteurs

d’électrons

– la rétro-diffusion par les parois constituant le détecteur de Mott.

On parlera désormais de la fonction de Sherman effective Seff du polarimètre, qui

tient compte de la situation expérimentale. L’efficacité d’un détecteur de Mott est définie

par

F = S2effN/N0

avec N0 le nombre d’électrons arrivant sur la feuille d’or et N le nombre d’électrons

arrivant aux détecteurs. Cette fonction doit donc être maximisée autant que possible.

La fonction de Sherman effective présente un maximum pour un angle θ = 120° dans le

cas de l’or. C’est pour cette raison que les détecteurs ont été disposés dans cette direction

particulière (fig. 2.15).

L’influence de l’épaisseur d de la feuille d’or sur le facteur de Sherman effectif par la

diffusion multiple peut être décrite par [29]

Seff =S

1 + αd(2.1)

où α est une fonction de l’angle de diffusion θ (fig.2.15) et de l’énergie des électrons.

De l’autre coté, la probabilité de diffusion p augmente avec l’épaisseur [30] :

p ∝ ρdσ(1 + bd) (2.2)

où ρ est la concentration atomique et le terme b tient compte de la diffusion multiple. Il

existe donc une épaisseur de la feuille d’or qui maximise l’efficacité du détecteur de Mott.

Un maximum est trouvé pour une épaisseur d’environ 1000A .

54

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2.5 : Détecteur de Mott

On note que l’équation 2.1 tend vers le facteur de Sherman pour une diffusion par un

seul atome d’or lorsque d = 0. Il est donc possible en déterminant le facteur de Sherman

pour différentes épaisseurs de la feuille d’or, et en extrapolant les résultats pour d = 0, de

calibrer de façon absolue le facteur de Sherman effectif. Dans notre dispositif, le facteur

de Sherman effectif est de 0.2 ± 0.02 pour une tension d’accélération de 100kV.

2.5.4 Fonctionnement

D’après Kessler [9], l’intensité collectée sur le détecteur de gauche et droite est :

Ng ∝ I(θ)[1 +−→P .−→n Seff (θ)]

Nd ∝ I(θ)[1 −−→P .−→n Seff (θ)]

avec I(θ) = |f |2 + |g|2 l’intensité de diffusion.

Dans le cas d’un détecteur de Mott parfait, on a les mêmes préfacteurs pour l’intensité

collectée à gauche et à droite. On peut donc mesurer l’asymétrie gauche-droite A =Ng−Nd

Ng+Nd= PnSeff , avec Pn la composante de la polarisation perpendiculaire au plan de

diffusion. Connaissant le facteur de Sherman effectif Seff (θ), il est facile de déterminer

la polarisation perpendiculaire au plan de diffusion. Avec deux détecteurs d’électrons

à gauche et à droite on obtient donc une composante du vecteur polarisation. Si on

place aussi un détecteur en haut et un en bas, il est possible d’obtenir une mesure de la

polarisation dans le plan du détecteur de Mott. C’est ce type de détecteur bi-dimensionnel

qui est implanté sur l’expérience.

Cependant, en pratique, il existe toujours une asymétrie factice, due au fait que les

détecteurs ne sont pas tout à fait identiques (efficacités différentes), et ne possèdent pas

une position exactement symétrique par rapport à la direction des électrons incidents.

Cette asymétrie factice est l’asymétrie mesurée pour un faisceau d’électrons totalement

dépolarisés (possédant une polarisation nulle). On doit donc chercher à supprimer cette

asymétrie factice.

Considérons le cas où une polarisation ~P est alignée suivant la direction de l’axe y qui

constitue l’expérience 1. Dans ce cas on peut écrire l’intensité collectée par les détecteurs

gauche et droite comme [9]

Ng1 = nρEgΩgI(θ)[1 + PSeff (θ)]

Nd1 = nρEdΩgI(θ)[1 − PSeff (θ)]

55

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

où n est le nombre d’électrons incidents, ρ le nombre d’atome d’or par unité d’aire, Eg,d

l’efficacité du détecteur gauche ou droite et Ωg,d les angles solides des détecteurs. Pour une

polarisation ~P aligné suivant la direction opposé à l’axe y, ce qui constitue l’expérience 2,

on peut écrire :

Ng2 = n′ρ′EgΩgI(θ)[1 − PSeff (θ)]

Nd2 = n′ρ′EdΩdI(θ)[1 + PSeff (θ)] .

Dans cette deuxième expérience, nous avons tenu compte d’un changement de la position

et de l’intensité du faisceau incident, en introduisant un nombre d’électrons incidents n′

et un nombre d’atome d’or par unité d’aire ρ′ différents de n et ρ.

On peut ensuite définir N+ et N− comme

N+ ≡√

Ng1Nd2 =√

nn′ρρ′EgEdΩgΩdI(θ)[1 + PSeff (θ)]

N− ≡√

Ng2Nd1 =√

nn′ρρ′EgEdΩgΩdI(θ)[1 − PSeff (θ)]

et on obtient bien une asymétrie qui n’inclut plus l’asymétrie factice :

A =N+ −N−

N+ +N− = PSeff (θ) .

L’erreur faite lors de la mesure de la polarisation P peut se séparer en deux contribu-

tions, l’une provenant d’une erreur systématique due à l’erreur sur la fonction de Sherman

effective, et l’autre provenant de l’erreur statistique due au nombre d’électrons collectés :

∆P = ∆Psyst + ∆Pstat =A

S2eff

∆Seff +∆A

Seff

.

Afin de minimiser l’erreur statistique, nous devons utiliser un nombre d’électrons détectés

suffisamment élevé qui a été fixé à 106 lors de nos mesures. L’erreur statistique est dans

ce cas inférieure à 1 %.

2.5.5 Accélération à 100 keV

Avant d’entrer dans le détecteur de Mott, les électrons doivent être accélérés à une

énergie de 100 keV. Ils sont accélérés en passant par des éléments d’optique de tension

croissante, de 400V, 2kV, 6 kV, 50 kV et enfin 100 kV. Les deux derniers éléments possèdent

une géométrie sphérique afin de réduire de façon significative les problèmes d’alignement.

Étant donnée la haute tension utilisée dans le détecteur de Mott, il est vital de protéger les

équipements et les utilisateurs. L’ensemble du détecteur, c’est à dire la partie ultra-vide

et le système électronique de comptage, est placé dans une cage de Faraday d’un volume

de plusieurs mètres cube. De plus l’air ambiant doit être sec afin d’éviter toute ionisation

et donc court circuit dans l’air ambiant. L’air entourant la partie à 100kV du détecteur

de Mott est donc chauffé en permanence pendant son utilisation.

56

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2.5 : Détecteur de Mott

2.5.6 Détection des électrons

Les quatre détecteurs d’électrons dans le détecteur de Mott sont des détecteurs à sili-

cium, constitués d’une jonction p-n polarisée par une tension de 60V pour obtenir une zone

désertée aussi grande que possible. Le principe de fonctionnement est le suivant : lorsqu’un

électron externe pénètre dans le détecteur, il va créer des paires électron-trou le long de

sa trajectoire, dont le nombre est proportionnel à la perte d’énergie de l’électron incident.

Les charges ainsi créées vont produire une impulsion de courant vers l’électrode positive

(dans le cas de l’électron). Le signal collecté passe ensuite dans un pré-amplificateur de

charge avant de passer dans un amplificateur de mise en forme. Chaque impulsion est

ensuite comptabilisée sur des compteurs, un pour chaque détecteur. L’énergie perdue par

l’électron incident dans le silicium est de 390eV/µm, et l’épaisseur de Si dans le détec-

teur est de 300µm ( épaisseur limitée par diffusion multiple coulombienne ). Afin d’avoir

un rapport signal bruit maximal, il faut donc une énergie d’environ 100keV à l’électron

incident. Finalement, pour un électron incident de 100 keV, on récupère environ 30000

électrons, ce qui nécessite une électronique à faible bruit.

Les détecteurs étant portés à 100kV, le banc de détection est flottant à cette même

Fig. 2.16 – Photographie du détecteur de Mott. L’ensemble du détecteur, la partie ultra-vide et l’électronique de comptage, est placé dans une cage de Faraday, pour éviter toutproblème d’arc électrique avec les utilisateurs où le matériel.

57

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Chapitre 2 : Dispositif expérimental

tension. Un transformateur d’isolement est donc nécessaire pour alimenter sans risque les

appareils de détection, qui sont eux aussi dans leur propre cage de Faraday. La transmis-

sion des données collectées par les compteurs est assurée par une connection GPIB via

une liaison intermédiaire par fibre optique.

Fig. 2.17 – Principe de fonctionnement du détecteur d’électrons à base de silicium. Lors-qu’un électron de haute énergie pénètre dans le Si, il forme sur son chemin des pairesélectron-trou, qui sont par la suite détectées par l’électronique de comptage.

58

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2.5 : Détecteur de Mott

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Deuxième partie

Résultats et discussions

61

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Chapitre 3

Films ferromagnétiques polycristallins

Sommaire3.1 Films polycristallins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1 Caractérisation structurale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1.1 Diffraction par rayons X . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.1.1.2 Microscopie électronique en transmission . . . . . . . 67

3.1.1.3 Microscopie électronique à balayage . . . . . . . . . . 67

3.1.2 Caractérisation magnétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

3.2 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.2.1 Angle de précession . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.2.2 Angle de rotation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.2.3 Réflectivité électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

3.3.1 Modèle de la marche de potentiel . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

3.3.2 Réflexion des électrons sur une bande interdite . . . . . . . . . 78

3.3.3 Pourcentage d’électrons qui ont rencontrés la bande interdite . 82

3.3.4 Calcul de structure de bandes électronique par FP-LMTO . . . 86

63

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Les trois éléments ferromagnétiques de transition Fe, Co et Ni ont été choisis pour

cette étude qui consiste à déterminer le mouvement du spin en fonction de l’énergie des

électrons incidents. Une couche de 10 nm de ferromagnétique a été déposée sur une couche

tampon d’Au de 10nm texturée de façon cubique face centrée dans la direction (111). Le

tout est déposé sur un substrat de verre. Les mesures pour l’angle de précession ε ont été

effectuées par la méthode décrite dans l’annexe B et l’angle de rotation φ par la mesure

des intensités collectées dans une configuration parallèle et anti-parallèle (voir partie 1.3).

3.1 Films polycristallins

Tous les dépôts ont été effectués dans la chambre principale à température ambiante.

Les substrats de verre sont des lames de verre pour microscopes, préalablement coupés

en bandes de 18x8 mm par une pointe de diamant. Les substrats ont été nettoyés succes-

sivement dans des bains d’acétone et d’éthanol placés dans un bac à ultra sons pendant

5 minutes, puis séchés sous un flux d’azote.

L’or a été choisi car c’est un élément conducteur et pour son caractère inoxydable. La

couche d’or et les autres éléments ferromagnétiques ont été déposés avec une vitesse de

dépôt d’environ 3A par minute préalablement mesurée par la microbalance à quartz.

3.1.1 Caractérisation structurale

Afin d’identifier la structure cristalline des différents films étudiés, nous avons utilisé

la technique de diffraction des rayons X. Cependant, la taille des grains a été déterminé

par microscopie électronique à balayage.

3.1.1.1 Diffraction par rayons X

La technique de diffraction par rayons X est un outil de caractérisation puissant et non

destructif des films minces. Les mesures ont été réalisées sur un diffractomètre Siemens

D500 de longueur d’onde λCuKα1 = 1.54184A pour les films de Ni et Siemens D5000 de

longueur d’onde λCoKα1 = 1.78896A pour les films de Fe et de Co.

Le principe de la mesure par rayons X dans la géométrie θ − 2θ est représenté sur la

figure 3.1. Le vecteur de diffusion ~q est toujours perpendiculaire au plan de l’échantillon. A

longueur d’onde constante, la variation de l’angle θ permet de sonder les différentes valeurs

de q. Lorsque la condition de Bragg ( 2d sin(θ) = nλ ) est réalisée, un pic de l’intensité

réfléchie apparaît. Cette mesure permet donc de déterminer la distance inter-réticulaire

d = λ/(2 sin(θ)) des différents constituants dans la direction de croissance.

64

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3.1 : Films polycristallins

Fig. 3.1 – Principe de la mesure par rayons X dans la géométrie θ − 2θ

Fig. 3.2 – Spectre θ − 2θ pour l’échantillon de Fe/Au/Verre

Les figures 3.2, 3.3 et 3.4 montrent les résultats pour les échantillons de Fe, Co et Ni,

respectivement. Le film d’Au pour les trois échantillons présente une texture majoritai-

rement (111) dans une structure cubique face centrée. Le film de fer est majoritairement

texturé (110) dans une structure cubique centrée, le film de cobalt est majoritairement

texturé (0001) dans une structure hexagonale compacte, et le film de nickel est majori-

tairement texturé (111) dans une structure cubique face centrée.

65

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fig. 3.3 – Spectre θ − 2θ pour l’échantillon de Co/Au/Verre

Fig. 3.4 – Spectre θ − 2θ pour l’échantillon de Ni/Au/Verre

66

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3.1 : Films polycristallins

3.1.1.2 Microscopie électronique en transmission

Toutes nos tentatives pour obtenir une image sur des échantillons en coupe par mi-

croscopie électronique à transmission (M.E.T.) ont échouées. Des difficultés ont princi-

palement été rencontrées lors des étapes ’agressives’ de préparation de l’échantillon. Le

premier problème a été une très mauvaise accroche de la couche d’or sur le verre. Le

simple fait de plonger l’échantillon dans un bain d’acétone a suffit pour décoller l’or du

verre. Ce problème avait été contré par un dépôt d’une pré-couche d’accroche de Co sur le

verre avant de déposer la couche tampon d’or. Mais les étapes de polissage et/ou de recuit

à 100°C pour la fixation par de la résine époxy, ont entraînées un mélange des interfaces,

les rendant imperceptibles.

3.1.1.3 Microscopie électronique à balayage

La figure 3.5 représente des images observées par microscopie électronique à ba-

layage. Les trois images représentent les échantillons de Fe(10nm)/Au(10nm)/Verre,

Co(10nm)/Au(10nm)/Verre et Ni(10nm)/Au(10nm)/Verre, respectivement de haut en

bas. Nous avons observé des formes de grains différentes pour les échantillons étudiés. La

taille des grains est par contre à peu prés constante pour les échantillons étudiés avec une

taille moyenne d’environ 30 nm.

67

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fe(10nm)/Au(10nm)/Verre

Co(10nm)/Au(10nm)/Verre

Ni(10nm)/Au(10nm)/Verre

Fig. 3.5 – Images des surfaces de Fe, Co Ni des échantillons polycristallins observées parmicroscopie électronique à balayage

68

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3.1 : Films polycristallins

3.1.2 Caractérisation magnétique

La caractérisation magnétique de nos échantillons a été effectuée sur un magnétomètre

à gradient de champ alternatif (AGFM). Son principe repose sur la détection de l’ampli-

tude d’oscillation d’un échantillon fixé sur une sonde en quartz qui vibre dans un petit

gradient de champ alternatif. Des échantillons recouverts par une couche d’or de 3 nm

ont été spécialement réalisés pour cette étude.

Fig. 3.6 – Définition de la direction du champ magnétique ~B appliqué lors de la mesuremagnétique par AGFM sur les échantillons polycristallins. Le champ magnétique pulséappliqué avec nos bobines in situ correspond à la direction α = 0.

On remarque la présence d’un axe de facile aimantation probablement induit par la

géométrie du dépôt suivant la direction définie par l’angle α = 0°, correspondant à la

direction du champ magnétique appliqué dans notre expérience (fig. 3.6). Les cycles sont

pratiquement carrés et nous remarquons que l’aimantation rémanente obtenue lors de ces

cycles d’aimantation est pratiquement de 100% pour les trois ferromagnétiques (fig. 3.7,

3.8 et 3.9).

Les mesures pour un angle α égal à 45° ou 90° indiquent une aimantation rémanente

plus faible que pour le cas où le champ magnétique est appliqué suivant l’axe de facile

aimantation (α = 0°).

Une information importante à extraire de ces mesures est le champ magnétique à

appliquer pour obtenir une aimantation saturée. Il est tout à fait essentiel pour notre

expérience de pouvoir saturer l’échantillon magnétique avec nos bobines in situ. Le champ

de saturation est d’environ 60 Oe pour le Fe, 220 Oe pour le Co, et 110 Oe pour le Ni,

tous inférieurs à la limite de 300 Oe de champ magnétique pulsé par nos bobines in situ.

69

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fig. 3.7 – Cycle d’aimantation en fonction du champ magnétique sur l’échantillon deAu(3nm)/Fe(10nm)/Au(10nm)/verre.

Fig. 3.8 – Cycle d’aimantation en fonction du champ magnétique sur l’échantillon deAu(3nm)/Co(10nm)/Au(10nm)/verre.

70

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3.1 : Films polycristallins

Fig. 3.9 – Cycle d’aimantation en fonction du champ magnétique sur l’échantillon deAu(3nm)/Ni(10nm)/Au(10nm)/verre.

71

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

3.2 Résultats

3.2.1 Angle de précession

La figure 3.10 représente les résultats obtenus pour l’angle de précession en fonction

de l’énergie des électrons incidents par rapport au niveau de Fermi, et ceci pour les trois

ferromagnétiques (Fe, Co et Ni). Les trois types de ferromagnétiques montrent le même

type de comportement. Alors qu’un fort pic apparaît pour une énergie inférieure à 12eV,

le signal est pratiquement constant pour des énergies supérieures. On note également

que l’angle de précession possède toujours une valeur positive, quelque soit l’énergie des

électrons incidents.

Pour une énergie supérieure à 12 eV, la valeur de l’angle de précession augmente en

allant du Ni vers le Fe. Cette valeur pratiquement constante reste toutefois faible, avec

une valeur inférieure à 10° pour le Fe et pratiquement nulle pour le Ni.

La valeur du maximum du pic aux basses énergies augmente aussi en allant du Ni vers

le Fe. La position du maximum pour le Fe, le Co et le Ni est respectivement de 7 eV,

6.6 eV et 6.2 eV. Pour le Fe, nous notons cependant la présence de modulations pour des

énergies supérieures à 12 eV. Dans le cas du Co et du Ni, il y a trop peu de données pour

exclure la présence de telles modulations.

Fig. 3.10 – Angle de précession ε en fonction de l’énergie des électrons incidents parrapport à l’énergie de Fermi pour les trois ferromagnétiques Fe, Co et Ni

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3.2 : Résultats

3.2.2 Angle de rotation

Les résultats de l’angle de rotation φ pour le Fe, Co et Ni sont représentés sur la figure

3.11. Ici aussi, les trois ferromagnétiques étudiés montrent un comportement similaire.

L’angle de rotation reste pratiquement constant pour une énergie au dessus de 12 eV. En

revanche, une forte variation apparaît dans la gamme des faibles énergies, en passant d’une

valeur positive à une valeur négative. L’amplitude du changement augmente en allant du

Ni vers le Fe, et la position de la variation maximale se déplace vers les hautes énergies. On

remarque que pour chaque élément ferromagnétique, la position de la variation maximale

de l’angle de rotation coïncide au maximum de l’angle de précession.

Fig. 3.11 – Angle de rotation φ en fonction de l’énergie des électrons incidents par rapportà l’énergie de Fermi pour les trois ferromagnétiques Fe, Co et Ni

3.2.3 Réflectivité électronique

Les résultats de la réflectivité pour le Fe, Co et Ni sont représentés sur la figure 3.12.

Encore une fois, nous observons le même comportement pour les trois ferromagnétiques.

Un maximum de la réflectivité apparaît pour les basses énergies, dont la position cor-

respond au maximum de l’angle de précession et à la variation maximale de l’angle de

rotation. Pour le Fe, comme dans le cas de l’angle de précession, il apparaît une modulation

de la réflectivité pour une énergie supérieure à 12 eV.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fig. 3.12 – Réflectivité en fonction de l’énergie des électrons incidents par rapport àl’énergie de Fermi pour les trois ferromagnétiques Fe, Co et Ni. Pour plus de clarté, lescourbes ont été décalées verticalement.

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3.3 : Discussion

3.3 Discussion

3.3.1 Modèle de la marche de potentiel

Une première tentative pour comprendre les propriétés du mouvement du spin observé

a été de considérer un modèle très simple d’une marche de potentiel unidimensionnelle.

Dans ce modèle, un électron traversant le vide avec une énergie cinétique Ec rencontre une

marche de potentiel U↑,↓ dépendant du spin de l’électron incident. La différence U↑ − U↓

correspond à l’énergie d’échange ∆Eex du matériau. Dans ce modèle, la fonction d’onde

d’un électron dans la partie correspondant au vide est

ψV↑,↓ = eikx + |r↑,↓|eiθ↑,↓e−ikx

où k ∝√Ec est le vecteur d’onde dans le vide. Cette fonction d’onde correspond à une

onde incidente et à une onde réfléchie qui possède un coefficient de réflexion dépendant

du spin avec un module |r↑,↓| et une phase θ↑,↓.

Fig. 3.13 – Modèle de la marche de potentiel pour expliquer le comportement de ε, φ etI en fonction de l’énergie

Dans la partie correspondant au ferromagnétique, la fonction d’onde s’écrit

ψFM↑,↓ = t↑,↓e

i(k′↑,↓+iσ↑,↓)x

avec k′↑,↓ ∝√

Ec + U↑,↓ le vecteur d’onde dans le ferromagnétique et t↑,↓ le coefficient de

transmission dépendant du spin dans le ferromagnétique. Cette fonction d’onde inclut une

partie correspondant à une absorption dépendante du spin par le coefficient σ↑,↓. Cette

absorption est définie par le libre parcours moyen inélastique λ↑,↓ des électrons dans le

ferromagnétique : σ↑,↓ = 1/λ↑,↓.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

La fonction d’onde et sa dérivée première par rapport à la variable spatiale x doivent

être continues à l’interface vide/ferromagnétique. Cette continuité nous permet de trouver

des relations pour |r↑,↓| et θ↑,↓, en fonction de l’énergie des électrons incidents, du potentiel

interne dans le ferromagnétique, de l’énergie d’échange et de l’absorption. La condition

de continuité implique que

ψV↑,↓(0) = ψFM

↑,↓ (0)

dψV↑,↓dx

(0) =dψFM

↑,↓dx

(0)

et donc que

1 + r↑,↓ = t↑,↓

(1 − r↑,↓)k = t↑,↓(k′↑,↓ + iσ↑,↓) .

En éliminant t↑,↓ de ces équations, nous trouvons le coefficient de réflection :

r↑,↓ =−(k′↑,↓

2 − k2) − σ2↑,↓

(k′↑,↓ + k)2 + σ2↑,↓

+ i−2σ↑,↓k

(k′↑,↓ + k)2 + σ2↑,↓

.

On obtient donc pour le module et la phase les expressions suivantes :

|r↑,↓| =(k′↑,↓ − k)2 + σ2

↑,↓(k′↑,↓ + k)2 + σ2

↑,↓et

tan(θ↑,↓) =2σ↑,↓k

k′↑,↓2 − k2 + σ↑,↓2

.

A partir du module du coefficient de réflection |r↑,↓|, il est possible de déduire la valeur

de l’asymétrie A =|r↑|2−|r↓|2|r↑|2+|r↓|2 , ce qui nous donne l’angle de rotation

φ = arctan

(

A√1 − A2

)

.

De même, à partir de la phase θ↑,↓ du coefficient de réflection, il est possible de déterminer

la valeur de l’angle de précession défini comme étant la différence de phase θ↓ − θ↑ :

ε = arctan

(

2σ↓k

k′↓2 − k2 + σ↓2

)

− arctan

(

2σ↑k

k′↑2 − k2 + σ↑2

)

.

Les résultats de ce modèle sont représentés sur la figure 3.14 pour le cas du cobalt. Nous

avons utilisé des valeurs expérimentales de σ↑,↓ [31–33], du potentiel interne U = 14eV [34]

et de l’énergie d’échange ∆Eex de 0.57 eV [35]. Ce modèle reproduit bien la faible variation

de ε et φ pour une énergie supérieure à 12 eV, mais n’explique pas la forte variation du

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3.3 : Discussion

Fig. 3.14 – Résultats obtenus avec le modèle de la marche de potentiel, pour l’angle deprécession ε et de rotation φ dans le cas du cobalt.

mouvement du spin aux faibles énergies. L’apparition de structures aux faibles énergies

doit donc provenir d’un effet supplémentaire.

Cependant, pour une énergie supérieure à 12 eV, il est possible d’expliquer l’augmen-

tation expérimentale de l’angle de précession et de l’angle de rotation en allant du Ni vers

le Fe. Dans ce modèle, l’angle de précession est sensible à ∆σ = σ↓−σ↑, qui augmente en

allant du Ni vers le Fe [31,32], alors que l’angle de rotation est plutôt sensible à l’énergie

d’échange ∆Eex, qui augmente en allant du Ni vers le Fe [35].

Il existe néanmoins une différence entre la valeur mesurée et la valeur calculée par ce

modèle pour des énergies supérieures à 12 eV due à la grande simplicité de la description

de ce phénomène par une marche de potentiel.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

3.3.2 Réflexion des électrons sur une bande interdite

Fig. 3.15 – Résultat de la présence d’une bande interdite dans la structure électroniquesur la phase et sur l’intensité réfléchie.

Une explication des fortes variations rencontrées aux faibles énergies peut être faite en

supposant la présence d’une bande interdite dépendant du spin. Le premier à avoir supposé

qu’une bande interdite avait un effet sur le mouvement du spin a été J. Henk [36, 37]. Il

a étudié théoriquement son effet, mais dans une géométrie de transmission. Nous allons

expliquer ici le principe du mouvement du spin des électrons élastiques dans une géométrie

de réflexion.

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3.3 : Discussion

La présence d’une bande interdite a un effet à la fois sur la phase des électrons réfléchis,

et sur l’intensité réfléchie. Nous allons supposer par la suite qu’une bande interdite est

présente dans la structure électronique et ceci pour les trois ferromagnétiques étudiés.

Comme il s’agit d’un matériau magnétique, il existe donc une énergie d’échange, qui a

pour effet de décaler en énergie les bandes de spin majoritaire et minoritaire (fig. 3.15.a).

Les électrons possédant un spin majoritaire étant les plus décalés vers les basses énergies.

Étudions tout d’abord l’effet sur la phase. Il est connu que le déphasage rencontré sur

une bande interdite, d’un électron réfléchi par rapport à un électron incident, doit être

de π en traversant la bande interdite [38]. Ce changement de phase peut être représenté

par une fonction arctangente [39,40]. Andreas Rampe a utilisé dans sa thèse une fonction

arctangente pour modéliser des résultats obtenus par calcul ab initio. L’utilisation de cette

fonction a été motivée par le modèle d’Anderson [41,42]. Par la suite, nous utiliserons pour

cette variation de la phase en fonction de l’énergie, la fonction suivante (fig. 3.15.b)

θ↑,↓(E) = − arctan

(

E − E0 ± ∆Eex/2

∆Eθ↑,↓/2

)

avec ∆Eθ↑,↓ la largeur de la fonction arctangente, E0 le milieu de la bande interdite et

E l’énergie des électrons incidents. Par conséquent, l’angle de précession ε = θ↓ − θ↑ va

montrer un pic centré sur l’énergie E0 (fig. 3.15.c). La largeur a mi-hauteur du pic de

l’angle de précession sera notée ∆Eε.

Nous notons que dans la littérature, d’autres formes pour le changement de phase en

fonction de l’énergie ont été utilisées dans divers modèles [43–45]. Cependant ces formes du

changement de phase ne sont pas du tout en accord avec nos observations expérimentales.

Le changement de phase n’est pas le seul effet résultant de la présence d’une bande

interdite. Il y a aussi un phénomène de résonance de l’intensité réfléchie [39,46]. Le maxi-

mum du pic étant centré sur le milieu de la bande interdite pour chaque direction de spin

(fig. 3.15.d). Dans la zone de la bande interdite, les ondes d’électrons peuvent se propager

uniquement en tant qu’ondes évanescentes, et sont donc fortement réfléchies. En revanche

en dehors de la bande interdite, les électrons pénétrent dans la structure de bande élec-

tronique du solide, et sont donc beaucoup moins réfléchis. Nous supposons ici que le pic

de la réflectivité peut être décrit par une fonction lorentzienne :

R↑,↓(E) ∝[

1 +

(

E − E0 ± ∆Eex/2

∆ER↑,↓/2

)2]−1

avec ∆ER↑,↓ la largeur à mi-hauteur du pic de la réflectivité. L’énergie d’échange décale

donc en énergie ces deux pics. Une asymétrie de l’intensité réfléchie A =R↑−R↓R↑+R↓

en fonction

de l’énergie des électrons apparaît alors. Cela a pour conséquence un angle de rotation

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

φ = arctan(

A√1−A

)

qui possède une forte variation dans la zone de la bande interdite en

passant d’une valeur positive à une valeur négative (fig. 3.15.e).

Fig. 3.16 – Résultats obtenus avec le modèle de la bande interdite, pour l’angle de pré-cession ε et de rotation φ dans le cas du cobalt.

Finalement les résultats de ce modèle sont en bon accord avec les résultats expéri-

mentaux. Le modèle prédit pour la même énergie à la fois l’apparition d’un pic de la

réflectivité R(intégrée en spin) et d’un pic de l’angle de précession ε, ainsi qu’une forte

variation de l’angle de rotation φ en passant d’une valeur positive à une valeur néga-

tive. La position énergétique de la variation maximale de l’angle de rotation coïncide au

maximum de l’angle de précession et de l’intensité réfléchie.

En utilisant les résultats expérimentaux concernant la réflectivité intégrée en spin

(fig. 3.12) ainsi que l’énergie d’échange [35], nous avons déterminé pour le Co, l’angle de

précession ε et l’angle de rotation φ en fonction de l’énergie des électrons incidents prévus

par notre modèle. Nous obtenons un bon accord entre les résultats de ce modèle et les

valeurs expérimentales (fig. 3.16).

Cependant, nous remarquons qu’il existe une forte dissymétrie des extrema de l’angle

φ par rapport à zéro pour les valeurs expérimentales. En fait, le modèle qui est décrit

ci-dessus suppose un simple décalage des bandes interdites l’une par rapport à l’autre par

l’énergie d’échange, ce qui n’est pas le cas dans la réalité. Par exemple, des expériences

de photoémission résolues en spin sur un monocristal de Fe(001) [13, 47–49] montrent

une forte différence de l’intensité collectée entre les électrons possédant un spin up et les

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3.3 : Discussion

électrons possédant un spin down.

Pour rendre compte de l’effet de dissymétrie dans le cas du Co, nous avons introduit

un facteur R↑(E)

R↓(E)= 1.2 entre la réflectivité des électrons de spin majoritaire et celle des

électrons de spin minoritaire visible sur la figure 3.17 en inclusion. Ce faible facteur suffit

pour trouver un très bon accord avec les résultats expérimentaux (figure 3.17). Il est

important de noter que cet effet de dissymétrie des pics de réflectivité n’a absolument pas

d’influence sur le pic de l’angle de précession.

Fig. 3.17 – Résultats obtenus avec le modèle de la bande interdite, pour l’angle de préces-sion ε et l’angle de rotation φ en introduisant une dissymétrie dans les réflectivités entreles électrons de spin majoritaire et minoritaire (figure incluse) dans le cas du cobalt.

Finalement en superposant l’effet de la marche de potentiel et l’effet de la bande

interdite représentés sur la figure 3.18, nous obtenons une bonne description des résultats

expérimentaux.

Arrivé à cette partie de la discussion, nous pouvons nous demander pourquoi nous

observons les effets d’une bande interdite, alors que nous étudions le cas d’échantillons

polycristallins. La première idée qui vient à l’esprit est que le signal observé doit être

moyenné sur toutes les directions de l’espace reciproque. Cependant, nous devons tenir

compte de la réflectivité des électrons. Celle-ci est beaucoup plus grande dans le cas d’une

bande interdite qu’en dehors d’une bande interdite. Nous avons donc bien une moyenne du

signal, mais pondérée par la réflectivité électronique. En conséquence, la grande majorité

des électrons réfléchis, qui sont donc les électrons détectés, proviennent d’une réflexion

sur une bande interdite.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fig. 3.18 – Superposition des résultats obtenus avec le modèle de la marche de potentielet le modèle de la bande interdite, pour l’angle de précession ε et l’angle de rotation φ enintroduisant une dissymétrie dans les réflectivités entre les électrons de spin majoritaireet minoritaire dans le cas du cobalt.

3.3.3 Pourcentage d’électrons qui ont rencontrés la bande inter-dite

Dans le cas où l’énergie d’échange ∆Eex est petite devant la largeur à mi-hauteur du

pic de réflection ∆ER↑,↓ , ce qui est le cas dans notre expérience, on peut approximer la

largeur du pic de réflectivité à celui du pic de l’angle de précession (∆ER↑,↓ ≈ ∆Eε).

Dans ce cas, il est possible de trouver une expression très simple de l’angle de précession

maximal prévu avec notre modèle :

εmodelmax ≈ 2 arctan (∆Eex/∆Eε) .

En utilisant les valeurs expérimentales pour ∆Eex, il est donc possible de confronter

notre modèle aux résultats expérimentaux εexpmax. L’ajustement des pics de l’angle de pré-

cession pour le Fe, Co et Ni donne une largeur à mi-hauteur ∆Eε de 2.8, 2.4 et 1.4 eV

respectivement. Pour les valeurs de l’énergie d’échange, on peut utiliser les valeurs trou-

vées expérimentalement [35] qui donnent : 0.92 eV pour le Fe, 0.57 eV pour le Co et 0.18

eV pour le Ni. Avec notre modèle on trouve donc pour εmodelmax un angle de 36° pour le Fe,

27° pour le Co et 14° pour le Ni.

Les résultats expérimentaux nous donnent pour εexpmax, après soustraction de la partie

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3.3 : Discussion

Fe Co Ni

∆Eε (eV) 2.8 ± 0.2 2.4 ± 0.2 1.4 ± 0.2

∆Eex (eV) 0.92 ± 0.05 0.57 ± 0.05 0.18 ± 0.05

εmodelmax (°) 36 ± 2 27 ± 2 14 ± 3

εexpmax (°) 30 ± 0.5 21 ± 0.5 9 ± 0.5

εexpmax/ε

modelmax 0.84 ± 0.1 0.79 ± 0.1 0.63 ± 0.2

R1/R 0.74 ± 0.1 0.9 ± 0.1 0.75 ± 0.1

Tab. 3.1 – Tableau récapitulatif des résultats

constante, 30.5° pour le Fe, 21° pour le Co et 9° pour le Ni. Si nous calculons le rapport

entre la valeur donnée par l’expérience et celle donnée par le modèle, nous trouvons un

rapport εexpmax/ε

modelmax de 0.84±0.1 pour le Fe, 0.79±0.1 pour le Co, et 0.63±0.2 pour le Ni.

En tenant compte de l’erreur qui est assez grande pour la valeur de l’énergie d’échange du

Ni, nous pouvons dire que des valeurs assez semblables sont trouvées pour les trois types

de ferromagnétiques.

Ces résultats nous permettent d’établir une conclusion importante pour les électrons

qui possèdent une énergie correspondant au pic de l’angle de précession : environ 80%

des électrons élastiques réfléchis ont rencontrés une bande interdite ( voir le tableau 3.1

récapitulatif ). Nous aboutissons à la même conclusion lors de l’analyse de l’intensité des

pics de la réflectivité. Les figures 3.19, 3.20 et 3.21 représentent les différents pics résultant

de l’ajustement de la réflectivité pour les films de Fe, Co et Ni. La courbe R représente

la somme d’une contribution constante R0 et de trois (quatres pour le Fe) autres pics

Lorentziens R1, R2 et R3, le pic R1 représentant la contribution du gap à basse énergie. A

l’emplacement du pic, par l’étude du rapport entre le maximum de l’intensité du pic ajusté

à l’emplacement du gap (R1) et le maximum de l’intensité totale (R), il est possible de

déduire qu’environ 80% de l’intensité à la position du maximum provient du pic à cette

énergie, alors que le reste provient des pics à des énergies supérieures. Le tableau 3.1

rassemble les différents paramètres obtenus.

Cette partie aboutit à un point pratique important : pour avoir un angle de précession

maximal et donc un transfert de moment cinétique maximal en géométrie de réflection ,

il faut choisir un matériau qui possède un rapport de l’énergie d’échange sur la largeur de

la bande interdite aussi grand que possible.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

Fig. 3.19 – Résultat de l’ajustement de la réflectivité pour l’échantillon de Fe/Au/verre .

Fig. 3.20 – Résultat de l’ajustement de la réflectivité pour l’échantillon de Co/Au/verre.

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3.3 : Discussion

Fig. 3.21 – Résultat de l’ajustement de la réflectivité pour l’échantillon de Ni/Au/verre .

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

3.3.4 Calcul de structure de bandes électronique par FP-LMTO

Fig. 3.22 – Calcul réalisé par la méthode FP-LMTO indiquant l’inverse de la vitesse degroupe moyennée sur une surface iso-énergétique en fonction de l’énergie des électrons parrapport au niveau de Fermi

Cette interprétation du mouvement du spin par l’action d’une bande interdite dépen-

dant du spin est renforcée par un calcul ab inito de la vitesse de groupe des électrons,

moyennée sur une surface iso-énergétique, en fonction de l’énergie, représentée sur la fi-

gure 3.22 . Ce calcul a été réalisé par M. Alouani à l’institut par la méthode FP-LMTO

(Full Potential - Linear Muffin Tin Orbital). La présence d’une bande interdite entraîne

à ses alentours une zone où la structure de bandes électronique est plate, ce qui induit

une vitesse de groupe faible (vg = ∂E/∂k). Pour mettre en relief ces zones où la vitesse

de groupe est faible, nous avons choisi de tracer l’inverse de la vitesse de groupe moyenne

1/〈vg〉 en fonction de l’énergie des électrons incidents par rapport à l’énergie de Fermi.

Pour les trois ferromagnétiques, des doubles pics sont trouvés, indiquant la présence de

bandes interdites dépendante du spin. La prise en considération des erreurs à la fois dans

le calcul et dans l’expérience, indiquent que l’accord de la position en énergie des pics entre

le calcul et l’expérience est satisfaisante. En particulier, l’ordre du décalage énergétique

des pics entre le Fe, le Co et le Ni est reproduit par le calcul.

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3.3 : Discussion

Dans ce chapitre, nous avons montré que la forte variation de l’angle de précession

et de l’angle de rotation qui apparaît pour des énergies inférieures à 12 eV peut être

interprétée par la présence d’une bande interdite dans la structure de bande électronique

des ferromagnétiques étudiés. En revanche, pour des énergies supérieures, un modèle de

marche de potentiel dépendant du spin explique le comportement observé.

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Chapitre 3 : Films ferromagnétiques polycristallins

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Chapitre 4

Mouvement du spin dans une structure

de puits quantique

Sommaire4.1 Films monocristallins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.2 Système Cu/Co/Cu(001) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.2.1 Étude en fonction de l’énergie des électrons incidents . . . . . . 93

4.2.2 Étude en fonction de l’épaisseur de la couche de Cu . . . . . . . 98

4.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.1 Principe du Fabry-Pérot électronique . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.2 Le programme d’ajustement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.3.3 Résultats des ajustements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Le but de cette section est d’étudier les effets de la présence d’états de puits quantiques

sur le mouvement du spin des électrons. Pour réaliser cette étude, nous avons choisi

d’utiliser le système Cu/Co(001). Durant ces dernières années, le système Cu/Co(001) a

déjà été beaucoup étudié car il montre de forts effets de confinement quantique [43,50–53].

En plus, ce système nous offre une interface magnétique Cu/Co qui nous fournit une

réflectivité dépendant du spin. Nous serons donc en présence d’états de puits quantiques

dans la couche de cuivre dépendants du spin. Jusqu’à maintenant, aucune étude sur le

mouvement du spin dans ce type de structure n’a été menée.

4.1 Films monocristallins

Pour réaliser des films monocristallins de cobalt (001), nous avons utilisé un mono-

cristal de Cu(001). Après un décapage à l’argon, et un recuit à environ 500°C, un film de

cobalt de 50A est déposé à température ambiante avec une vitesse de dépôt d’environ 2

A /min. Cette épaisseur nous fournit une surface d’une bonne qualité structurale (fig.4.2).

Le cobalt pousse sur le cuivre dans une structure cubique face centrée avec une légère

distorsion tetragonale inférieure à 4% selon la normale à la surface [54,55], alors que son

état massif est plutôt hexagonal compact. Ramsperger [56] a montré par microscopie à

effet tunnel que la croissance du cobalt sur un monocristal de Cu(001) se fait couche par

couche avec une haute qualité.

Fig. 4.1 – Orientation du cristal de Cu(001).

Un axe de facile aimantation est trouvé selon les axes [110] et [110] [57]. Pour les

90

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4.1 : Films monocristallins

besoins expérimentaux, le cristal de Cu a été orienté tel que la direction [110], et donc

l’axe de facile aimantation est dans le plan de diffusion des électrons (fig. 4.1)

La figure 4.2 représente les clichés de diffraction LEED obtenus pour le monocristal de

cuivre (001) (cliché de gauche) et pour une couche de 2 nm de cobalt (cliché de droite).

Ce dernier cliché montre une bonne cristallinité du cobalt.

Cu(001) Co(2 nm)/Cu(001)

Fig. 4.2 – Clichés de diffraction LEED du monocristal de Cu(001) (à gauche) et d’unecouche de 2 nm de Co sur ce monocristal pour une énergie de 130 eV.

La figure 4.3 représente l’intensité du pic Auger du cuivre pour une énergie de 916 eV en

fonction de l’épaisseur de la couche de cobalt. Un ajustement des données expérimentales

nous donne une longueur d’atténuation des électrons dans le cuivre d’environ 12A , ce

qui correspond bien au libre parcours moyen inélastique des électrons de cette énergie

dans le cobalt [58]. Le résultat est consistant avec une croissance couche par couche du

Co sur le monocristal de Cu(001).

91

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.3 – Intensité du pic Auger du Cu pour une énergie de 916 eV en fonction del’épaisseur de Co.

92

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4.2 : Système Cu/Co/Cu(001)

4.2 Système Cu/Co/Cu(001)

4.2.1 Étude en fonction de l’énergie des électrons incidents

Dans cette partie, nous allons étudier la réflectivité ainsi que les angles de précession

et de rotation correspondant au mouvement du spin, en fonction de l’énergie des élec-

trons incidents. Lors de ce balayage en énergie, nous avons gardé une épaisseur de cuivre

constante.

Dans un premier temps, étudions tout d’abord la réflectivité. La figure 4.4 montre les

spectres énergétiques de la réflectivité pour différentes épaisseurs de la couche de Cu. Les

résultats pour 0 ML (mono layer = mono couche) de cuivre (nous avons donc uniquement

du cobalt) vont nous servir de référence par la suite. Un pic de la réflectivité apparaît à

une énergie de 11 eV, ce qui indique la présence d’une bande interdite au dessus du niveau

de Fermi dans la structure électronique du cobalt. Le dépôt d’une couche de cuivre change

complètement ce spectre. Un nouveau pic apparaît à une énergie d’environ 8.5 eV alors

que le pic initial du Co à 11 eV disparaît. La position de ce nouveau pic est indépendante

de l’épaisseur de cuivre. Ce résultat indique désormais la présence d’une bande interdite

dans la structure électronique du Cu.

Cependant, d’autres structures apparaissent à des énergies supérieures (fig. 4.4). Des

maxima et minima apparaissent. Nous remarquons que leur position énergétique change

avec l’épaisseur de cuivre. En fait, tous les extrema se déplacent vers les faibles énergies

lorsque l’épaisseur de cuivre augmente. En étudiant leur position, nous constatons que

la distance entre les maxima et la distance entre les minima diminue avec l’épaisseur

de cuivre. Ces deux phénomènes sont une indication très claire de la présence d’états

de puits quantiques dans la couche de Cu. La figure 4.5 reporte pour la réflectivité la

position énergétique en fonction de l’épaisseur de cuivre de chaque extrema sur un dia-

gramme énergie-épaisseur. Ces phénomènes ont déjà été observés à plusieurs reprises par

des expériences de photoémission ou de photoémission inverse [43]. Le modèle retenu pour

expliquer ces observations est le modèle de l’accumulation de phase [59]. Si les électrons

sont confinés dans un film de Cu d’épaisseur dCu, la condition de l’existence d’interférences

constructives (correspondant à un maximum de la réflectivité) s’exprime par

2dCukCu cos(α) + θvide/Cu + θCu/Co = 2πn

avec θvide/Cu +θCu/Co le déphasage dû à la réflexion sur les interfaces vide/Cu et Cu/Co, α

l’angle d’incidence des électrons dans le Cu, n un entier, et kCu le vecteur d’onde dans la

couche de cuivre. Nous notons cependant que la périodicité des oscillations observées n’est

pas déterminée par le vecteur d’onde de la fonction d’onde de Bloch, mais par le vecteur

93

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.4 – Réflectivité en fonction de l’énergie des électrons incidents, pour différentesépaisseurs de cuivre.

d’onde de la fonction d’enveloppe qui module la fonction de Bloch dans la couche de cuivre

[43] (fig. 4.6). La fonction d’onde dans un puits quantique est une fonction Bloch oscillant

très rapidement et modulée par une fonction d’enveloppe. Cette fonction qui possède une

94

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4.2 : Système Cu/Co/Cu(001)

période beaucoup plus grande que la fonction de Bloch dans le matériau massif, assure

que les conditions de bords aux interfaces du puits quantique sont respectées.

Fig. 4.5 – Diagramme énergie-épaisseur représentant la position des extrema pour l’in-tensité réfléchie et pour l’angle de précession ε

Fig. 4.6 – Illustration de la fonction d’onde d’enveloppe dans une couche mince. Lafonction de Bloch qui est la fonction d’onde des électrons dans un cristal infini, se voitmodulée par une fonction d’enveloppe possédant une périodicité beaucoup plus grandeafin de rendre compte des conditions de bord.

Intéressons nous maintenant au mouvement du spin. Son étude se fait donc en étudiant

les angles de précession ε et de rotation φ en fonction de l’énergie des électrons incidents.

La figure 4.7 représente l’angle de précession ε et de rotation φ en fonction de l’énergie

95

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

des électrons incidents pour différentes épaisseurs de la couche de Cu. Dans le cas d’une

couche de Co non recouverte (0 ML de Cu), nous retrouvons comme dans le cas de la

réflectivité les effets de la présence d’une bande interdite dans la structure électronique du

Co ( section 3.3.2 ). Pour l’angle de précession ε nous obtenons donc un pic à une énergie

de 11 eV, et une structure plus/moins pour l’angle de rotation φ. Dès que la couche de Co

est recouverte par du cuivre, les propriétés du mouvement de spin en fonction de l’énergie

des électrons incidents changent. Comme dans le cas de la réflectivité, nous observons

en fonction de l’épaisseur de Cu, l’apparition d’une modulation à la fois de l’angle de

précession ε et de l’angle de rotation φ. En reportant la position énergétique des extrema

de l’angle de précession sur le même diagramme énergie-épaisseur que la réflectivité ( fig.

4.5 ), nous remarquons que les positions des extrema de l’angle de précession correspondent

bien aux positions des extrema de la réflectivité. Ce diagramme démontre clairement qu’il

existe un lien entre le mouvement du spin dans la couche de Cu et la présence d’états

de puits quantiques. La présence d’états de puits quantiques est donc à l’origine de ces

modulations.

96

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4.2 : Système Cu/Co/Cu(001)

Fig. 4.7 – Résultats pour l’angle de précession ε et de rotation φ en fonction de l’énergiedes électrons incidents, pour différentes épaisseurs de cuivre.

97

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

4.2.2 Étude en fonction de l’épaisseur de la couche de Cu

Dans cette partie, nous allons étudier la réflectivité, l’angle de précession et l’angle

de rotation en fonction de l’épaisseur de la couche de cuivre. La couche de cuivre a été

déposée à une vitesse d’environ 0.5A /min avec des pas allant de 30 secondes à quelques

minutes.

La figure 4.8 représente l’intensité du pic Auger du cobalt pour une énergie de 657 eV en

fonction de l’épaisseur de la couche de cuivre. Un ajustement des données expérimentales

nous donne une longueur d’atténuation des électrons dans le cobalt d’environ 13.5A ,

ce qui correspond bien au libre parcours moyen inélastique des électrons de cette énergie

dans le cuivre. Le résultat est conforme à la littérature avec une croissance couche par

couche du cuivre sur le cobalt.

Fig. 4.8 – Intensité du pic Auger du Co pour une énergie de 657 eV en fonction del’épaisseur de la couche de Cu.

La figure 4.9 représente les résultats pour la réflectivité et la figure 4.10 les résultats

pour le mouvement du spin, en fonction de l’épaisseur dCu de cuivre, et ceci pour différentes

énergies des électrons incidents. Pour toutes ces quantités, les résultats montrent très

clairement des oscillations en fonction de l’épaisseur de cuivre pour des énergies comprises

entre 10 et 17 eV.

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4.2 : Système Cu/Co/Cu(001)

Les trois quantités observées montrent le même type de comportement pour l’ampli-

tude de leurs oscillations en fonction de l’épaisseur de cuivre. Leur amplitude diminue

rapidement jusqu’à devenir impossible à observer. Ce comportement est une conséquence

directe du libre parcours moyen inélastique des électrons dans la couche de cuivre. Plus

l’épaisseur de cuivre est importante, plus le nombre d’électrons susceptibles d’être réfléchis

par l’interface Cu/Co est petit. En conséquence, nous observons des effets d’interférences

électroniques de plus en plus faibles.

Nous notons un déphasage de 90° entre les oscillations de l’angle de précession et de

l’angle de rotation.

La période des oscillations montre aussi un changement important en fonction de

l’énergie des électrons incidents. Lorsque l’énergie des électrons diminue, la période aug-

mente très fortement. Il devient impossible de la mesurer pour une énergie inférieure à 10

eV.

La figure 4.11 représente les données du mouvement du spin de la figure 4.10, mais

cette fois-ci en trois dimensions, en fonction de l’épaisseur de la couche de cuivre pour des

énergies allant de 9 à 19 eV. Cette figure représente le mouvement du spin dans l’espace.

99

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.9 – Réflectivité en fonction de l’épaisseur de cuivre, pour différentes énergies desélectrons incidents.

100

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4.2 : Système Cu/Co/Cu(001)

Fig. 4.10 – Angle de précession ε et de rotation φ en fonction de l’épaisseur de cuivre,pour différentes énergies des électrons incidents.

101

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.11 – Mouvement du spin en fonction de l’épaisseur du Cu représenté en troisdimensions pour des énergies allant de 9 à 19 eV

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4.3 : Discussion

4.3 Discussion

4.3.1 Principe du Fabry-Pérot électronique

Une façon de modéliser des interférences électroniques dans un puits quantique est

d’utiliser le modèle d’un interféromètre de type Fabry-Pérot. Un changement de l’épaisseur

de Cu, revient dans le cas de l’optique à un changement de l’écart entre les deux miroirs.

Cependant, il existe une grande différence entre un interféromètre optique et le cas de

notre interféromètre électronique. Alors que dans le cas de l’optique nous devons considérer

de multiples réflexions de la lumière sur les miroirs, dans les cas des électrons de notre

système, il suffit de tenir compte d’un nombre limité de réflexions. La très faible réflectivité

des électrons aux interfaces ainsi que la grande atténuation du signal dans le Cu aux

énergies considérées, indiquent clairement que très peu de réflexions successives par les

électrons sont possibles.

Considérons le cas d’un faisceau incident faisant un angle de 45° avec la normale

de la surface de l’échantillon (fig. 4.12). Une première partie de ce faisceau est réfléchie

par l’interface vide/Cu avec une amplitude r↑,↓12 = |r↑,↓12 |eiφCu (|r↑12| = |r↓12| = |r12|/√

2),

alors que la grande majorité du faisceau est transmise dans le Cu avec un angle α. Cet

angle α est l’angle de réfraction, qui est calculé grâce à la conservation du vecteur d’onde

parallèle à la surface de l’échantillon. On a donc kvide sin(45°) = kCu sin(α), d’où α =

arcsin(

1√2

kvide

kCu

)

= arcsin(

1√2

√E√

E+UCu

)

, avec E l’énergie des électrons incidents, et UCu le

potentiel interne du Cu, qui est pris égal à 12 eV [60]. Une partie de ce faisceau transmis est

réfléchie par l’interface Cu/Co avec une amplitude r↑,↓23 = |r↑,↓23 |eiθ↑,↓23 , avec |r↑,↓23 | le module

de l’amplitude de réflexion dépendant du spin et θ↑,↓23 sa phase dépendante du spin. Une

fois ce faisceau sorti de la couche de Cu, il a accumulé un déphasage par rapport au

premier faisceau égal à

δ(dCu) = 2dCu

[

kenvCu cos(α) − i

λCu cos(α)

]

avec kenvCu = π/ΛCu le vecteur d’onde de la fonction d’enveloppe de la fonction de Bloch

dans le Cu (fig. 4.6) [43, 53], ΛCu la période de la fonction d’enveloppe, et λCu le libre

parcours moyen inélastique des électrons dans le Cu.

4.3.2 Le programme d’ajustement

Un programme d’ajustement écrit en C++ a été utilisé pour "ajuster" les résultats

expérimentaux dans le cadre de notre modèle de Fabry-Pèrot électronique. Les trois quan-

tités |r|2, ε et φ sont ajustées en même temps en fonction de l’épaisseur de cuivre.

103

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.12 – Principe de notre modèle de type Fabry-Pèrot électronique.

La croissance du cuivre sur la couche de cobalt n’étant pas parfaite, nous devons intro-

duire une rugosité de la couche de cuivre dans notre modèle. Nous avons choisi de décrire

cette rugosité en supposant une croissance du cuivre selon le modèle de Cohen [61], initia-

lement prévu pour expliquer les oscillations de l’intensité en fonction de l’épaisseur d’un

film lors d’expériences de diffraction d’électrons rapides en incidence rasante ( Reflection

High Energy Electron Diffraction ). Le principe de ce modèle est expliqué sur la figure

4.13. Le processus 1 correspond à la croissance non diffusive sur la surface de la couche

(n − 1), le processus 2 correspond à un adatome du niveau (n + 1) qui diffuse vers le

niveau (n), et le processus 3 correspond à un adatome du niveau (n) qui diffuse vers le

niveau (n− 1).

Fig. 4.13 – Principe de la croissance dans le modèle de Cohen.

En partant du principe qu’un atome qui est recouvert par un ou plusieurs atomes ne

peut plus diffuser vers une couche inférieure, le taux d’atomes qui diffuse par exemple de

la couche (n+ 1) à la couche n doit être proportionnel au produit de l’espace disponible

104

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4.3 : Discussion

sur la couche n qui est (cn−1 − cn), et de l’espace non recouvert de la couche (n+ 1) qui

est (cn+1 − cn+2). La variation du taux de recouvrement cn(t) (qui varie entre 0 et 1) de

la couche n avec le temps de dépôt t est alors donnée par

dcndt

=1

τ(cn−1 − cn) + k(cn+1 − cn+2)(cn−1 − cn) − k(cn − cn+1)(cn−2 − cn−1)

avec τ le temps de croissance pour une monocouche, et k le taux de diffusion. Il

est facile de résoudre numériquement ce système d’équations non linéaires, en utilisant les

conditions initiales suivantes : c0(t) = 1 et cn(0) = 0. La figure 4.14 représente en inclusion

les taux de recouvrement cn en fonction de l’épaisseur de Cu déposé pour différentes valeurs

du taux de diffusion k. Le cas de la croissance couche par couche est représenté pour un

taux de diffusion élevé (k=1000) , alors que le cas sans diffusion est représenté par un

taux de diffusion nul (k=0).

La rugosité ∆2 =∑∞

n=0(n− t/τ)2(cn − cn+1), qui dépend de l’épaisseur du film consi-

déré, a été choisie pour être en accord avec des études expérimentales déjà réalisées sur

le même système [62]. Dans ce travail, de longues périodes d’oscillations ont toujours été

observées(6 ML de Cu), mais plus difficilement de courtes périodes (2.7 ML de Cu), la

rugosité est donc supérieure à 3 ML. Nous avons donc une estimation de la rugosité pour

ce système (fig. 4.14 ), et nous avons finalement choisi d’utiliser un taux de diffusion

k = 15, sur la base de ces travaux.

Le modèle de Cohen nous donne donc une distribution d’épaisseur du cuivre afin

d’en modéliser la rugosité. Par la suite, nous allons donc considérer la contribution de

multiples interféromètres indépendants possédant une épaisseur qui est une valeur entière

de monocouche, dont les résultats seront pondérés par le taux de surface non recouverte

cn − cn−1 de la couche n.

Le programme calcule tout d’abord le résultat de l’amplitude réfléchie r↑,↓ pour des

valeurs de l’épaisseur du cuivre qui sont des nombres entiers de monocouches.

Pour ce faire, nous avons utilisé une valeur très faible du module de l’amplitude de

réflexion de l’interface 1-2. Cette valeur est prise de façon arbitraire car elle n’a pas

d’influence sur les résultats, mais elle doit cependant rester faible par rapport à l’unité.

L’amplitude de réflexion de l’interface 2-3, a été mise sous la forme suivante :

|r↑23| =√

(1 + Ai)/2√

RCu−Co/Cu|r12||r↓23| =

(1 − Ai)/2√

RCu−Co/Cu|r12|

avec l’asymétrie Ai =R↑

23−R↓23

R↑23+R↓

23

où R↑,↓23 = |r↑,↓23 |2, et RCu−Co/Cu le rapport des intensités

réfléchies de l’interface Cu/Co et de la couche de cuivre seule.

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.14 – Rugosité en fonction de l’épaisseur du cuivre calculée à partir du modèle deCohen pour différents taux de diffusion k, ainsi que le taux de recouvrement cn pour k=0,10 et 1000.

Par définition, nous avons R23 = R↑23+R↓

23. A partir de cette relation et de la définition

de l’asymétrie Ai, nous obtenons donc R↑23 = R23(1 + Ai)/2 et R↓

23 = R23(1 − Ai)/2, et

finalement

|r↑23| =

R↑23 =

R23

(1 + Ai)/2 = |r23|√

(1 + Ai)/2

|r↓23| =

R↓23 =

R23

(1 − Ai)/2 = |r23|√

(1 − Ai)/2

avec |r23| =√

RCu−Co/Cu|r12|.Le vecteur d’onde des électrons dans le vide (1) est pris comme : k1 =

√2mE/h, et

dans la couche 2 : k2 = π/Λ, avec Λ la période de la fonction d’enveloppe dans la couche

(2).

Les relations de continuité aux interfaces nous fournissent des relations supplémen-

taires : r21 = −r12, t12 = 1+r12 et t21 = 1+r21, avec t12 et t21 le coefficient de transmission

des interfaces 1-2 et 2-1.

Nous devons aussi tenir compte d’un changement de phase dépendant du spin lors de

la réflexion sur l’interface magnétique 2-3 en introduisant une phase θ↑23 = θ23 − εi/2 et

θ↓23 = θ23 + εi/2. Le coefficient de réflexion sur l’interface 2-3 s’écrit donc

r↑23 = |r↑23|eiθ23e−iεi/2

r↓23 = |r↓23|eiθ23eiεi/2 .

106

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4.3 : Discussion

Finalement, l’amplitude de réflexion totale s’écrit avec t12 et t21 les coefficients de

transmission des interfaces 1-2 et 2-1 :

r↑,↓ =r12√

2+ t12t21

(

N∑

j=1

r21j−1r↑,↓23

je−jiδ

)

(4.1)

avec r↑,↓ = |r↑,↓|eiθ↑,↓23 . N est le nombre de réflexions possibles dans notre système. Dans

le programme, N = 10, mais en pratique, N = 2 est largement suffisant pour décrire de

façon significative les résultats expérimentaux.

Lorsque l’épaisseur de cuivre dCu = 0, nous avons utilisé pour le coefficient de réflexion :

r↑ = r↑23 =√

(1 + A0)/2√

RCo/Cu|r12|eiθ23e−iε0/2

r↓ = r↓23 =√

(1 − A0)/2√

RCo/Cu|r12|eiθ23e+iε0/2

qui correspond à la réflexion sur la couche de Co seule, avec A0 l’asymétrie , RCo/Cu le

rapport de réflectivité de la couche de Co seule et de la couche de cuivre seule, et ε0 l’angle

de précession de la couche de Co non recouverte.

L’introduction de ces coefficients A0, RCo/Cu et ε0 qui sont différents des coefficients

Ai, RCu−Co/Cu et εi nous permet de tenir compte d’un changement des propriétés de la

couche de cobalt lors du dépôt de la première couche de Cu.

Nous sommes donc capable de calculer les valeurs de ε, A et I pour chaque épaisseur

de la couche de cuivre dCu = n.ML possédant une valeur entière de monocouche :

εn = θ↓23 − θ↑23

An =|r↑|2 − |r↓|2|r↑|2 + |r↓|2

In = |r↑|2 + |r↓|2.En utilisant le taux de recouvrement cn de chaque monocouche calculé par la méthode

de Cohen, nous calculons l’angle de précession total, l’asymétrie totale et l’intensité totale

(fig. 4.15)

ε =M∑

n=0

(cn − cn+1)εnIn/I

A =M∑

n=0

(cn − cn+1)AnIn/I

I =M∑

n=0

(cn − cn+1)In

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

avecM un nombre supérieur au nombre de monocouches déposées. Nous ne considérons ici

que la somme des contributions de multiples interféromètres indépendants, en négligeant

la contribution de faisceaux entrant dans une couche n en sortant d’une couche m 6= n.

Fig. 4.15 – Principe de fonctionnement du programme : pour tenir compte de la rugosité,nous utilisons une distribution d’interféromètres indépendants d’épaisseurs différentes.

L’angle de rotation φ est toujours calculé avec l’asymétrie A par la relation φ =

arctan(A/√

1 − A). Nous avons de plus ajouté une décroissance exponentielle pour I avec

Iexp = Ie−dCu/λI afin de modéliser la décroissance expérimentale de l’intensité en fonction

de l’épaisseur de cuivre, avec λI le paramètre contrôlant la décroissance. Nous sommes

donc en mesure d’ajuster les résultats expérimentaux à partir de ce modèle, en utilisant

comme paramètres : Ai, λCu, εi, θ23, Λ et RCu−Co/Cu. Les paramètres A0 et ε0 ont été pris

comme étant les valeurs expérimentales pour une épaisseur de 0 ML de cuivre et RCo/Cu

le rapport entre la valeur expérimentale de I pour 0 ML et à la fin des oscillations pour

des épaisseurs de Cu importantes.

L’influence de la rugosité sur les valeurs mesurées de l’angle de précession ε, l’angle de

rotation φ, et l’intensité réfléchie I est indiquée sur la figure 4.16. Nous remarquons que

pour une épaisseur fixe du cuivre, lorsque l’on diminue la valeur du taux de diffusion k,

la rugosité augmente. Il apparaît alors une diminution du signal oscillant.

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4.3 : Discussion

Fig. 4.16 – Influence du paramètre de diffusion k sur l’angle de précession ε, l’angle derotation φ et l’intensité réfléchie I en fonction de l’épaisseur de la couche de cuivre calculépour différents taux de diffusions k, en prenant Ai = A0 = 20%, εi = ε0 = 10°, λCu = 30A , Λ = 10

A et RCu−Co/Cu = RCo/Cu = 1.

109

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

4.3.3 Résultats des ajustements

Fig. 4.17 – Résultat des ajustements pour une énergie des électrons incidents de 11, 13et 15 eV

Afin de confronter le modèle de l’interféromètre électronique de type Fabry-Pérot décrit

auparavant, nous avons utilisé ce modèle pour ajuster les résultats expérimentaux, dans

la gamme d’énergie où le mouvement oscillatoire du spin est observable.

Comme le montre la figure 4.17 pour trois énergies des électrons incidents, le modèle

permet une bonne modélisation des résultats expérimentaux. Le résultat du modèle est

représenté sur la figure par les lignes.

Le premier résultat que nous avons extrait de ces ajustements est la période des os-

cillations en fonction de l’énergie des électrons. La figure 4.18 montre que la période

augmente très nettement lorsque l’énergie diminue. Ce résultat prouve qu’il existe une

bande interdite aux alentours de 8.5 eV dans la structure électronique du Cu, ce qui a

déjà été démontré auparavant (figure 4.4) en observant un pic de la réflectivité à 8.5eV

pour des épaisseurs de cuivre importantes. Ce type de comportement sur le même système

a déjà été montré par exemple par Egger [63]. L’explication est la suivante : le confinement

des électrons dans la couche de cuivre d’une certaine épaisseur provoque l’apparition de

niveaux énergétiques discrets représentés sur la figure 4.19 par les points noirs. Les vec-

teurs d’ondes possèdent également des valeurs discrètes dans la direction du confinement,

mais celles-ci sont régulièrement espacées de π/(N.a), avec N le nombre de monocouches

constituant le résonateur. Lorsque N augmente, le nombre de vecteurs d’ondes autorisé

110

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4.3 : Discussion

Fig. 4.18 – Période des oscillations en fonction de l’énergie des électrons incidents.

augmente, ce qui déplace les états représentés en noirs vers les états représentés en blanc

vers le bord de zone le plus proche. La conséquence de ce mouvement est un passage

périodique de ces états discrets par un niveau d’énergie E donné lorsque N varie. C’est

ce passage périodique qui produit le comportement oscillatoire observé.

Fig. 4.19 – Principe de l’augmentation de la période des oscillations lors de la variationde l’énergie des électrons incidents.

Egger a également montré que la période du signal est inversement proportionnelle

à l’écart entre le vecteur d’onde correspondant au bord de zone le plus proche et le

111

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

vecteur d’onde dans le couche de Cu. La période Γ est donc une fonction de l’énergie des

électrons : Γ = πkBZ−k(E)

avec kBZ le vecteur d’onde du bord de zone le plus proche et

k(E) le vecteur d’onde dans la couche de cuivre. Lorsque l’énergie des électrons diminue,

le vecteur d’onde dans la couche de cuivre devient de plus en plus proche du bord de zone,

et donc la période augmente considérablement. Nous ne pouvons malheureusement pas

comparer nos résultats avec les siens, car l’angle par rapport à la normale de l’échantillon

n’est pas identique (dans son cas 20° par rapport à la normale), mais le principe reste le

même.

Fig. 4.20 – Réflectivité de l’interface Cu/Co déduite des résultats des différents ajuste-ments sur les oscillations du mouvement du spin.

Les résultats des ajustements nous permettent de noter un point d’une grande impor-

tance : l’analyse de la réflectivité et du mouvement de spin dans une structure de puits

quantique avec notre modèle de Fabry-Pérot électronique nous permet de déterminer la

valeur du coefficient de réflection r↑,↓ de l’interface Cu/Co, à une phase près. Sa détermi-

nation nécessite néanmoins de connaître la valeur du coefficient de réflection de la couche

de cuivre seule. Cette valeur a été déterminée en mesurant la réflectivité pour des échan-

tillons possédant une épaisseur de cuivre importante (figure 4.9), pour une épaisseur de

cuivre de 22 ML.

Les résultats obtenus pour la réflectivité de l’interface Cu/Co, représentés sur la figure

4.20, sont similaires à ceux obtenus pour une couche de Co seule. L’interface Cu/Co

montre un pic à une énergie de 11 eV qui est dû à la présence d’un gap à cette énergie.

112

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4.3 : Discussion

En revanche pour des énergies en dehors de la bande interdite, la réflectivité est beaucoup

plus faible que dans le cas d’une couche de Co non recouverte.

Fig. 4.21 – Principe de la diminution de la réflectivité de l’interface Cu/Co comparé àl’interface vide/Co

Pour expliquer ce phénomène, prenons le cas d’une marche de potentiel. Dans le cas

d’une couche de Co non recouverte représentée par la figure 4.21a , le coefficient de

réflexion de l’interface vide/Co est rvide/Co = kvide−kCo

kvide+kCo= 1−kCo/kvide

1+kCo/kvideavec E l’énergie des

électrons et kvide le vecteur d’onde des électrons dans le vide, et kCo le vecteur d’onde des

électrons dans la couche de Co. Dans le modèle des électrons libres on a kvide ∝√E et

kCo ∝√E + VCo avec VCo = 14 eV le potentiel interne du Co. Ces deux vecteurs d’onde

sont donc assez différents.

Dans le cas d’une couche de Co recouverte par le Cu représenté par la figure 4.21b ,

toujours dans le modèle de la marche de potentiel, le coefficient de réflection de l’interface

Cu/Co est rCu/Co = 1−kCo/kCu

1+kCo/kCuavec kCu le vecteur d’onde des électrons dans la couche de

cuivre qui est proportionnel à√E + VCu, avec VCu = 12 eV le potentiel interne du Cu.

Dans ce cas, les vecteurs d’onde dans la couche de Cu et dans la couche de Co sont très

proches, leur rapport est donc proche de l’unité. Cela donne une réflectivité de l’interface

Cu/Co très faible comparée à l’interface vide/Co.

La figure 4.22 représente la différence de phase entre les électrons de spin majoritaire

et minoritaire pour l’interface Cu/Co. La comparaison de cette quantité avec l’angle de

précession pour la couche de Co non recouverte nous indique un résultat différent. Les

résultats montrent un pic de l’angle de précession centré sur 12 eV qui est beaucoup plus

prononcé. La valeur trouvée pour le maximum est pratiquement le double de celle mesurée

pour la couche de Co non recouverte.

A l’heure actuelle, nous avons deux solutions pour expliquer ce comportement. La

première suggère un changement des propriétés magnétiques du Co induite par le dépôt

de cuivre. En fait il a déjà été montré qu’un dépôt de cuivre peut influencer les propriétés

113

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Chapitre 4 : Mouvement du spin dans une structure de puits quantique

Fig. 4.22 – Différence de phase θ↓23 − θ↑23 en fonction de l’énergie des électrons incidentsdéduite des résultats des différents ajustements sur les oscillations du mouvement du spin

magnétiques du Co [64]. La seconde solution est la suivante : l’angle d’incidence des

électrons avec la normale de l’échantillon, initialement à 45° dans le cas de la couche de

cobalt non recouverte, change lorsque du cuivre est déposé. En fait l’angle de réfraction

des électrons dans le cuivre, en suivant le modèle décrit plus haut, prend une valeur de 30°

pour les faibles énergies. Ce changement de l’angle d’incidence doit donner des résultats

différents pour le mouvement du spin. Malheureusement notre dispositif expérimental ne

permet pas de changer cet angle d’incidence, et il nous est donc impossible de vérifier

expérimentalement ce changement induit par l’angle de réfraction.

114

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4.3 : Discussion

115

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Troisième partie

Conclusions et perspectives

117

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Chapitre 5

Conclusions et perspectives

119

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Chapitre 5 : Conclusions et perspectives

Cette thèse a été consacrée à l’étude du mouvement de spin dans des systèmes fer-

romagnétiques en utilisant la spectroscopie électronique résolue en spin en géométrie de

réflexion. Le mouvement du spin se décompose en deux sous-mouvements correspondant

à une précession autour de l’aimantation due à une phase dépendante du spin, et à une

rotation vers l’aimantation due à une réflexion dépendant du spin.

La première partie de ce travail à consisté à étudier ce phénomène sur des échantillons

polycristallins ferromagnétiques de Fe, Co et Ni déposés sur une couche tampon d’or sur

un substrat de verre. Les résultats obtenus montrent le même comportement pour les

trois types de ferromagnétiques étudiés. Une forte variation de l’angle de précession et de

l’angle de rotation apparaît pour des énergies des électrons incidents inférieures à 12 eV. Il

a été montré qu’une variation de l’angle de rotation en passant d’une valeur positive à une

valeur négative , ainsi qu’un pic de l’angle de précession et de la réflectivité apparaissent

aux basses énergies. En revanche, pour des énergies élevées, on observe des valeurs très

faibles et pratiquement constantes.

Il a été montré que la valeur mesurée de l’angle de précession pour des énergies élevées

peut être expliqué par un simple modèle de marche de potentiel dépendant du spin.

Ces résultats ont mis en évidence que la forte variation de l’angle de précession et de

l’angle de rotation aux faibles énergies peut être interprétée par la présence d’une bande

interdite dans la structure électronique des ferromagnétiques étudiés. L’existence d’un

changement de phase dépendant du spin ainsi que d’une résonance de l’intensité réfléchie

sur une bande interdite dépendant du spin fait intervenir un pic de l’angle de précession et

une structure plus/moins dans l’angle de rotation. Cette partie aboutit à une conclusion

importante : pour avoir un angle de précession maximal et donc un transfert de moment

cinétique maximal en géométrie de réflection , il faut choisir un matériau qui possède

un rapport de l’énergie d’échange sur la largeur de la bande interdite aussi grand que

possible.

La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l’effet d’états de puits quantiques sur

le mouvement du spin. Nous avons utilisé le système Cu/Co/Cu(001) pour notre étude.

Dans ce système, la couche supérieure sert de résonateur, et la présence d’une interface

magnétique ajoute une dépendance de spin au confinement quantique.

Dans une première expérience, nos résultats sur les puits quantiques montrent des

pics de la réflectivité en fonction de l’énergie des électrons incidents. En fonction de

l’épaisseur de la couche de couverture, la position et le nombre de ces pics changent,

indiquant clairement la présence d’effets quantiques. La même étude pour le mouvement

du spin indique que les positions des pics observés en réflectivité correspondent à ceux de

l’angle de précession, montrant ainsi qu’un lien certain existe entre le mouvement du spin

120

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et les états de puits quantiques.

Dans une seconde expérience, nous avons observé des oscillations à la fois de la ré-

flectivité et du mouvement du spin en fonction de l’épaisseur de la couche de couverture

et ceci pour plusieurs énergies des électrons incidents. Nous avons montré qu’un modèle

d’interféromètre électronique de type Fabry-Pérot permet de bien comprendre ces oscilla-

tions. Ce modèle nous a aussi permis de déterminer des paramètres comme le coefficient

de réflectivité ou la différence de phase entre les électrons de spin majoritaire et de spin

minoritaire de l’interface Cu/Co.

Ce travail appelle quelques nouvelles perspectives.

Contrairement aux études qui ont déjà été réalisées en utilisant des échantillons fer-

romagnétiques polycristallins, nous aimerions réaliser une étude du mouvement du spin

avec des expériences en transmission sur des échantillons monocristallins. Cette étude à

été proposée par Henk et al. [36] en utilisant le rayonnement synchrotron.

Fig. 5.1 – Principe de l’expérience proposé par Henk et al. pour étudier le mouvementdu spin dans un monocristal.

Cette expérience serait effectuée sur un film de Fe évaporé sur un substrat de Pd(001)

monocristallin. Un rayonnement synchrotron polarisé circulairement excite des électrons

du niveau de coeur 3d3/2 du substrat de Pd. Ces photoélectrons sont polarisés en spin car

le paladium possède un fort couplage spin-orbite. Le substrat de Pd sera donc une source

interne d’électrons polarisés. Pendant la transmission des photoélectrons dans la couche

de Fe, le vecteur polarisation de ceux-ci subira un mouvement que l’on pourra mesurer

par un détecteur de Mott.

Une étude de systèmes anti-ferromagnétiques pourrait aussi être intéressante. Les

résultats attendus dépendent du type d’anti-ferromagnétique. Dans le cas d’un anti-

121

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Chapitre 5 : Conclusions et perspectives

ferromagnétique où les aimantations sont antiparallèles couche par couche mais paral-

lèles dans les couches, à cause du libre parcours moyen inélastique des électrons, nous

nous attendons à obtenir un mouvement de précession mesurable. Dans le cas d’un anti-

ferromagnétique où les aimantations portées par les atomes sont tête-bêche de proche en

proche, nous devrions avoir un mouvement de précession dans un sens pour une première

moitié du faisceau, et un mouvement de précession dans la direction opposée pour l’autre

moitié du faisceau. Le résultat attendu est donc un mouvement de précession résultant

du spin nul, mais cependant, nous devons nous attendre à une dépolarisation du faisceau.

122

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Annexes

125

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Annexe A

Matrice densité

Afin d’étudier un mélange statistique d’états, il est commode d’introduire l’opérateur

densité qui permet une description simple du mélange statistique d’états. Considérons

un vecteur d’état |ψ〉 =∑

n cn|χn〉 où les |χn〉 forment une base orthonormé. La valeur

moyenne d’un opérateur A est donné par 〈A〉 = 〈ψ|A|ψ〉 =∑

p,n c∗pcn〈χp|A|χn〉. Cette

relation montre que les coefficients c∗pcn interviennent dans le calcul de la valeur moyenne.

En fait, ce sont des éléments de matrice de l’opérateur |ψ〉〈ψ|, ce qui se montre facilement

en écrivant 〈χn|ψ〉〈ψ|χp〉 = c∗pcn. Il est ensuite facile d’introduire l’opérateur densité ρ =

|ψ〉〈ψ| dans le calcul de la valeur moyenne de l’opérateur A :

〈ψ|A|ψ〉 =∑

n,p

〈χn|ρ|χp〉〈χp|A|χn〉

=∑

n

〈χn|ρA|χn〉 .

Si le vecteur |ψ〉 n’est pas normalisé on a alors :

〈ψ|A|ψ〉 =∑

n

〈χn|ρA|χn〉〈χn|χn〉

=Tr(ρA)

Tr(ρ).

127

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Chapitre A : Matrice densité

128

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Annexe B

La mesure du mouvement du spin

B.1 Étude de cas particuliers

Pour réaliser une mesure avec le détecteur de Mott ( ce détecteur mesure seulement la

polarisation dans le plan (yz), en conséquence, nous ne pouvons pas utiliser la projection

du vecteur polarisation suivant l’axe x), nous devons utiliser une combinaison des quatre

intensités mesurées pour supprimer l’asymétrie factice (voir partie 2.5).

Par la suite, nous définirons avec Seff = 0.2 le facteur de Sherman effectif,

P 1,2y =

1

Seff

1 − Y 1,2

1 + Y 1,2et P 1,2

z =1

Seff

1 − Z1,2

1 + Z1,2, (B.1)

les composantes de la polarisation mesurées dans le plan du détecteur de Mott à l’aide

des configurations 1 et 2 avec

Y 1,2 =

Ih2 I

b1

Ih1 I

b2

, Z1,2 =

Ig2I

d1

Ig1I

d2

et Ig,d,h,b1,2 les intensités collectées par les quatre détecteurs (gauche, droite, haut et bas)

du polarimètre de Mott dans les expériences 1 ou 2.

B.1.1 Un cas idéal : ~P0 ‖ ~M

Supposons un cas de géométrie de transmission où ~M et ~P0 sont parallèles à l’axe y

(fig. B.1). Ce système est donc défini (fig.1.6) par les angles ψ = 0, φ = 0, θ = 0, α = 0, les

électrons arrivant suivant l’axe x. Soit ~P (Mσ) la polarisation obtenue dans la configuration

(Mσ), avec M = ± pour la direction de l’aimantation (M = + si l’aimantation est suivant

la direction de l’axe y (fig. B.1)) et σ = ± pour la direction initiale du vecteur polarisation

(σ = + si le vecteur polarisation est suivant la direction de l’axe y). La projection du

vecteur polarisation sur l’axe y obtenu dans ce cas (les projections sur l’axe x et z sont

nulles) dans la configuration (++) est donc

129

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

Fig. B.1 – Configuration pour le cas idéal où l’aimantation ~M est parallèle au vecteurpolarisation initial ~P0

P (++)y =

A+ P0

1 + AP0

.

Ensuite en inversant la polarisation seulement

P (+−)y =

A− P0

1 − AP0

.

En inversant l’aimantation seulement

P (−+)y =

−A+ P0

1 − AP0

et en inversant à la fois la polarisation et l’aimantation on trouve

P (−−)y =

−A− P0

1 + AP0

.

Ces quatre configurations correspondent donc à quatre expériences différentes. Nous re-

marquons tout de suite que dans ce cas idéal : P (++)y = −P (−−)

y et P (+−)y = −P (−+)

y . En

combinant les intensités récoltées par le détecteur de Mott de façon à supprimer l’asymé-

trie factice, nous obtenons une polarisation P1 = P(++),(−−)y = P0+A

1+AP0et P2 = P

(−+),(+−)y =

P0−A1−AP0

, en utilisant la notation introduite par les relations B.1.

Il ne nous reste plus qu’à résoudre ce système d’équations pour obtenir A et P0. Pour

le faire, utilisons l’ansatz suivant :

1 − P1P2

P1 − P2

=1 + A2

2A

130

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B.1 : Étude de cas particuliers

ce qui nous donne une équation du second degré :

A2 − 21 − P1P2

P1 − P2

A+ 1 = 0

et donc

A =1 − P1P2

P1 − P2

+

(

1 − P1P2

P1 − P2

)2

− 1 . (B.2)

En ce qui concerne P0, nous pouvons l’obtenir de deux façons différentes, soit P0 = P1−A1−P1A

,

soit P0 = P2+A1+P2A

. En pratique nous utilisons la moyenne

P0 =1

2

(

P1 − A

1 − P1A+

P2 + A

1 + P2A

)

. (B.3)

B.1.2 Un autre cas idéal : ~P0 ⊥ ~M

Fig. B.2 – Configuration pour le cas idéal où l’aimantation ~M est perpendiculaire auvecteur polarisation initial ~P0

Si le plan (yz) correspond au plan du détecteur de Mott, la configuration idéale pour

notre expérience de réflexion correspond à un vecteur polarisation parallèle à l’axe z et

une aimantation à 45° du plan (yz) (fig. B.2). Ce système est donc défini (fig.1.6) par les

angles ψ = 3π4

, φ = 0, θ = π2, α = 0, les électrons arrivant suivant la direction de l’axe y.

Utilisons cette fois la convention suivante pour le vecteur polarisation obtenu dans la

configuration (Mσ) : ~P (Mσ) avec M = + si l’aimantation est suivant la direction défini

sur la figure B.2 et σ = + si le vecteur polarisation est suivant l’axe z. Avec une détection

par le détecteur de Mott, nous devons pouvoir inverser la direction du vecteur polarisation

initiale et la direction de l’aimantation.

131

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

Nous obtenons donc quatre vecteurs polarisations finals différents en fonction de la

direction de ~P0 et de ~M :

−−−→P (++) =

A sin(45) − cos(45)P0

√1 − A2 sin ε

−A cos(45) − sin(45)P0

√1 − A2 sin ε

P0

√1 − A2 cos ε .

Après avoir inversé la direction du vecteur polarisation seulement nous obtenons :

−−−→P (+−) =

A sin(45) + cos(45)P0

√1 − A2 sin ε

−A cos(45) + sin(45)P0

√1 − A2 sin ε

−P0

√1 − A2 cos ε .

Après avoir inversé la direction de l’aimantation seulement nous obtenons :

−−−→P (−+) =

−A sin(45) + cos(45)P0

√1 − A2 sin ε

A cos(45) + sin(45)P0

√1 − A2 sin ε

P0

√1 − A2 cos ε .

Après avoir inversé la direction du vecteur polarisation initial et la direction de l’aiman-

tation nous obtenons :

−−−→P (−−) =

−A sin(45) − cos(45)P0

√1 − A2 sin ε

A cos(45) − sin(45)P0

√1 − A2 sin ε

−P0

√1 − A2 cos ε .

Utilisons le résultat de l’expérience (−+) et de l’expérience (++). Dans ce cas les pro-

jections du vecteur polarisation suivant l’axe y sont égales et opposées (P (−+)y = −P (++)

y ),

ce qui mène à :

P (−+),(++)y = A cos(45) + sin(45)P0

√1 − A2 sin ε .

De la même façon, utilisons les expériences (−−) et (+−), ce qui donne :

P (−−),(+−)y = A cos(45) − sin(45)P0

√1 − A2 sin ε .

En combinant les expériences (++) et (−−) et les expériences (−+) et (+−) suivant l’axe

z, nous trouvonsP

(++),(−−)z = P0

√1 − A2 cos ε

P(−+),(+−)z = P0

√1 − A2 cos ε .

132

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B.2 : Problème lors des mesures

Nous sommes maintenant capable de trouver l’asymétrie A, la polarisation initiale P0 et

l’angle de précession ε en résolvant ce simple système linéaire de trois équations :

A =1√2

(

P (−−),(+−)y + P (−+),(++)

y

)

P0

√1 − A2sinε =

1√2

(

P (−+),(++)y − P (−−),(+−)

y

)

P0

√1 − A2 cos ε =

P(++),(−−)z + P

(−+),(+−)z

2.

Nous trouvons donc :

A = 1√2

(

P(−−),(+−)y + P

(−+),(++)y

)

P0 =

√P

(++),(−−)z +P

(−+),(+−)z

2

2

+

P

(−+),(++)y −P

(−−),(+−)y√

2

!2

1−A2

ε = arcsin

(

1√2(P

(−+),(++)y −P

(−−),(+−)y )

P0

√1−A2

)

.

(B.4)

Dans ce cas idéal, nous avons montré qu’à partir des intensités collectées sur les quatre

détecteurs du polarimètre de Mott dans les quatre expériences, en inversant les directions

relatives du vecteur polarisation initial et de l’aimantation, il était possible de trouver la

valeur de la polarisation initiale P0, de l’asymétrie A et de l’angle de précession ε.

B.2 Problème lors des mesures

Le cas précédent où ~P0 ⊥ ~M n’est que le cas idéal pour notre système. Dans la réalité,

l’aimantation n’est pas exactement à 45° du plan (yz), et l’axe de facile aimantation de

l’échantillon n’est jamais parfaitement aligné dans le plan (xy). L’aimantation et le vecteur

polarisation ne sont pas non plus exactement orthogonaux. Nous pouvons tenter d’aligner

de façon orthogonale le vecteur polarisation et l’aimantation du film ferromagnétique,

grâce aux différentes bobines disposées sur l’optique électronique ( entre l’échantillon et

la source ), mais ces problèmes de désalignement sont impossibles à éliminer expérimen-

talement. De plus, les bobines utilisées pour changer la direction du vecteur polarisation

ne sont pas parfaitement alignées selon les axes x et y. Dans le cas d’expériences utilisant

une énergie par rapport au niveau de Fermi supérieure à environ 7 eV, il est relativement

simple d’obtenir un bon alignement perpendiculaire entre ~P0 et ~M . En revanche, pour des

énergies inférieures, il est difficile à obtenir. Deux problèmes interviennent alors. Premiè-

rement, en conséquence d’une faible vitesse des électrons dans le vide et de la répulsion

coulombienne, le faisceau d’électrons devient plus large. Nous avons utilisé un diaphragme

133

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

à la sortie de l’optique l’électronique pour atténuer cet effet. Le second problème, beau-

coup plus gênant, est l’effet du champ magnétique terrestre sur la direction du vecteur

polarisation ~P0 qui possède un grand effet sur les électrons de faibles énergies.

Obtenir un alignement perpendiculaire pour des énergies inférieures à 7 eV est difficile

et long, car les électrons à ces énergies sont très sensibles aux champs magnétiques. Plutôt

que de perdre beaucoup de temps à essayer d’aligner correctement ~P0, nous avons utilisé

un nouveau type de mesure qui consiste, pour une énergie fixe, à faire tourner grâce aux

bobines disposées sur le déflecteur à 90°, le vecteur polarisation initial ~P0 sur un cône.

B.2.1 Approximations dans un cas réel pour les très faibles éner-gies

Les formules B.4 ne sont valables que dans le cas perpendiculaire. Pour effectuer une

mesure d’une polarisation de spin avec un détecteur de Mott, il faut impérativement être

capable d’inverser la direction du vecteur polarisation à mesurer. C’est tout à fait possible

dans le cas des deux systèmes idéaux cités précédemment. En revanche dans le cas général

où le vecteur polarisation est défini par l’équation 1.4, ce n’est plus le cas. Il est impossible

d’obtenir des projections sur le détecteur de Mott qui soient strictement opposées et qui

possèdent la même norme. Nous devons donc utiliser des approximations.

Fig. B.3 – Principe de l’approximation qui est utilisée

L’approximation que nous allons utiliser pourrait sembler radicale, mais nous verrons

par la suite que les valeurs obtenues sont très proche de la réalité. Soit un vecteur po-

larisation ~P0 = P0x ~ex + P0y ~ey + P0z ~ez et une aimantation ~M = Mx ~ex + My ~ey + Mz ~ez

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B.2 : Problème lors des mesures

(fig. B.3). Nous allons supposer que la seule interaction qui existe entre ~P0 et ~M , concerne

uniquement leur projection. Ainsi, nous allons considérer que chaque composante est indé-

pendante des autres. La composante suivant l’axe x de l’aimantation agit donc uniquement

avec la composante suivant l’axe x de la polarisation. Dans ce cas notre système est gran-

dement simplifié puisque les composantes du vecteur polarisation final dans le cas (++)

sont

P (++)x =

Ax + P0x

1 + AxP0x

P (++)y =

Ay + P0y

1 + AyP0y

P (++)z =

Az + P0z

1 + AzP0z

,

dans le cas (+−)

P (+−)x =

Ax − P0x

1 − AxP0x

P (+−)y =

Ay − P0y

1 − AyP0y

P (+−)z =

Az − P0z

1 − AzP0z

,

dans le cas (−+)

P (−+)x =

−Ax + P0x

1 − AxP0x

P (−+)y =

−Ay + P0y

1 − AyP0y

P (−+)z =

−Az + P0z

1 − AzP0z

,

dans le cas (−−)

P (−−)x =

−Ax − P0x

1 + AxP0x

P (−−)y =

−Ay − P0y

1 + AyP0y

P (−−)z =

−Az − P0z

1 + AzP0z

.

Les formules B.2 et B.3 nous permettent immédiatement de calculer les projections de~A et de ~P0 dans le plan (xy) du détecteur de Mott :

135

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

Ay =1 − P

(++),(−−)y P

(−+),(+−)y

P(++),(−−)y − P

(−+),(+−)y

+

(

1 − P(++),(−−)y P

(−+),(+−)y

P(++),(−−)y − Py(−+), (+−)

)2

− 1

Az =1 − P

(++),(−−)z P

(−+),(+−)z

P(++),(−−)z − P

(−+),(+−)z

+

(

1 − P(++),(−−)z P

(−+),(+−)z

P(++),(−−)z − Pz(−+), (+−)

)2

− 1

et

P0y =1

2

(

P(++),(−−)y − Ay

1 − P(++),(−−)y Ay

+P

(−+),(+−)y + Ay

1 + P(−+),(+−)y Ay

)

P0z =1

2

(

P(++),(−−)z − Az

1 − P(++),(−−)z Az

+P

(−+),(+−)z + Az

1 + P(−+),(+−)z Az

)

.

La norme du vecteur polarisation initial est donc P0 =√

P 20y + P 2

0z et celle de l’asy-

métrie A =√

2A2y + A2

z si la direction de l’aimantation est à 45° du plan (yz).

Nous avons donc une approximation de la norme et de la direction du vecteur po-

larisation de spin initial P0 et de l’asymétrie A. Reste maintenant à mesurer l’angle de

précession ε. Si nous ne sommes pas très éloigné de la configuration perpendiculaire idéale,

nous pouvons continuer à utiliser la formule B.4 pour ε. En revanche, si nous ne sommes

pas très éloigné de la configuration où le vecteur polarisation initial est aligné suivant la

direction de l’axe y, nous devons utiliser une autre formule pour déterminer l’angle de

précession que nous dénommerons par la suite εy :

εy = arcsin

(

1√2(P

(−+),(++)z − P

(−−),(+−)z )

P0

√1 − A2

)

On se rend compte ici que la mesure de A, P0 et surtout ε n’est pas si simple dans

une configuration non idéale. Nous avons donc utilisé une autre méthode décrite dans la

section suivante .

B.2.2 Le système physique modèle

Nous avons vu que pour le cas réel, il n’était pas possible de mesurer de façon correcte

l’angle de précession ε avec ne seule mesure. Nous allons utiliser plusieurs mesures avec

différentes directions du vecteur polarisation de spin, afin de pouvoir ajuster ces résul-

tats. Pour changer la direction du vecteur polarisation, nous avons à notre disposition des

bobines situées sur le déflecteur à 90°, l’axe du champ magnétique appliqué étant per-

pendiculaire au plan de déflexion des électrons. L’application de ce champ nous permet

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B.2 : Problème lors des mesures

Fig. B.4 – Le système physique modèle

de faire subir une rotation au vecteur polarisation, celui-ci subissant une précession de

Larmor.

Théoriquement, le vecteur polarisation devrait tourner dans le plan (yz), mais avec l’in-

certitude sur la direction exacte du champ magnétique appliqué, nous considérons plutôt

un déplacement sur un cône. Pour des valeurs successives du champ magnétique appliqué

et pour une énergie constante des électrons incidents, le vecteur polarisation va décrire un

cône de révolution d’angle δ, dont l’axe est défini par les angles ρ et κ, sa génératrice étant

le vecteur polarisation de spin (fig. B.4). L’angle η, directement proportionnel au champ

magnétique appliqué, nous donne donc la possibilité de décrire les différentes positions du

vecteur polarisation sur le cône.

B.2.3 Qualité de l’approximation

La figure B.5 représente la différence entre la valeur attendue et la valeur qui est

mesurée en fonction de l’angle η, en utilisant les approximations de la section précédente

pour un système défini tel que : ψ = 135°, φ = 0°, ρ = 90°, κ = 0°, δ = 90°, P0 = 70%, A =

30% et ε = 15°. Les valeurs qui sont mesurées pour P0mes, Ames, et l’angle γ qui est défini

sur la figure B.6 sont en très bon accord avec les valeurs attendues, alors que les angles

εmes et εymes peuvent varier fortement en fonction de l’angle η. Ce comportement pour

les angles εmes et εymes n’est pas surprenant, car les formules établies ne sont valables que

lorsque le vecteur polarisation est aligné suivant l’axe z ou y respectivement. Cependant,

à partir de plusieurs mesures, en faisant varier l’angle η du vecteur polarisation de spin

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

Fig. B.5 – Erreur sur les mesures en fonction de l’angle η pour un système défini tel que :ψ = 135°, φ = 0°, ρ = 90°, κ = 0°, δ = 90°, P0 = 70%, A = 30% et ε = 15°

par l’application d’un champ magnétique sur l’axe x, nous sommes capable de retrouver

les différents paramètres physiques de l’expérience notement l’angle de précession ε avec

un programme d’ajustement.

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B.2 : Problème lors des mesures

Fig. B.6 – Définition de l’angle γ

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Chapitre B : La mesure du mouvement du spin

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Annexe C

Outils gratuits utilisés lors de ma thèse

Traitement de texte :

– MikTeX http://www.miktex.org

– TeXnicCenter http://www.toolscenter.org

– OpenOffice http://www.openoffice.org

Traitement d’image :

– The Gimp http://www.gimp.org

– Scion Image http://www.scioncorp.com

Dessins 3D :

– Blender3D http://blender.org

Developpement en C/C++ :

– DevC++ http://www.bloodshed.net/devcpp.html

– Weditres

– Numerical Recipes in C http://lib-www.lanl.gov/numerical/bookcpdf.html

141

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Chapitre C : Outils gratuits utilisés lors de ma thèse

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