Michael BERHANU

Caractère granulaire des agrégats

formés par attraction capillaire

Travail effectué avec Arshad Kudrolli Complex Matter and Nonlinear physics Laboratory

Clark University, Worcester MA

Adresse actuelle : laboratoire MSC université Paris Diderot / CNRS

4 Mars 2011

Introduction

Agrégation de particules attractive : phénomène général de la physique. Système athermique de particules en attraction Milieu granulaire cohésif Exemples : sable mouillé, poussière, poudres ...

Structure des agrégats

Etude de la structure interne d’un ensemble de particules en attraction. Structure contrôle propriétés mécaniques et de transport. Simulations numériques : Head (EPJE 22 2007) Lois et al (PRL 100 2008) Jamming dans un tel système se produirait en deux étapes quand la fraction volumique en particules est augmentée : D’abord, une transition de percolation de connectivité puis une transition de percolation de rigidité.

Influence de la cohésion sur la forme des agrégats Auto-organisation à partir de positions initiales aléatoires? Possibilité de créer des structures auto-assemblées.

Nous utilisons l’attraction capillaire entre des sphères millimétriques flottantes identiques pour déterminer le rôle de l’attraction sur la structure de particules athermiques avec friction. A) Etude expérimentale de l’attraction capillaire. Comprendre l’agrégation capillaire d’un petit nombre de particules.

B) Structure hétérogène des agrégats granulaires formés par attraction capillaire. Compression des agrégats pour suivre les changements structuraux en fonction de la fraction surfacique.

Motivations

Attraction capillaire entre des sphères flottantes.

Interactions capillaires observées pour de « petit » objets flottants : bulles, Cheerios, graines ...

La position verticale de la particule résulte de l’équilibre de flottaison : Poids, poussée d’Archimède et projection verticale de la tension de surface intégrée le long de la ligne de contact.

Fixe le ménisque autour de la particule d’extension donnée par la longueur capillaire. Isolée une particule flottante est au repos. Forces horizontales : Résultante des forces de pression, projection horizontale de la tension de surface intégrée le long de la ligne de contact.

En présence d’une seconde particule proche, le ménisque de la seconde particule déforme celui de la première (pour une sphère il n’est plus isotrope). L’équilibre des forces est brisé.

Origine de l’attraction pour des sphères hydrophiles.

Idem pour des particules hydrophiles. Dépression entre les sphères ascension.

Particules identiques attraction. Si les particules sont différentes,

Répulsion est possible.

Théorie Pour de faibles déformations de la surface, approche théorique possible : Equation de la surface liquide : Permet d’utiliser superposition linéaire. La forme de la surface est calculée comme la somme des ménisques des sphères isolées. Après avoir déterminé la position d’équilibre vertical des sphères. Approximation de Nicolson : energie d’interaction est le produit de la somme du poids et de la poussée d’Archimède par la déformation verticale créée par la sphère 2 au niveau du centre de la sphère 1. Avec if

Bond number, Calcul valable pour B<<1. K1 fonction de Bessel modifiée. F s’exprime comme le produit de K1 fois un préfacteur.

A) Etude expérimentale de l’agrégation capillaire.

Travail expérimental de

Marie Julie Dalbe : Etudiante de l’ENS-Lyon (Stage Master 1 été 2010) et Darija Cosic : undergraduate student Clark University (2nd year 2009/2010)

Plan de notre étude Dans nos expériences on utilise des sphères de plastique de l’ordre du millimètre :

Mesure de la dynamique d’agrégation, en dehors du domaine de validité de la théorie (i.e. B 1), Effets dus à la taille finie des particules proche du contact.

Etude de l’approche d’une troisième particule proche d’un cluster de 2 particules. Dépendance angulaire ? Accrochage préférentiel aux pointes ? Modification de la dynamique ?

Conséquences pour l’ auto-organisation d’un système de particules flottantes.

Etat de l’art.

Simulation numérique directe :

Ne permet pas de comparer avec les expériences.

Expériences de M. Cloitre and C. Allain (in Universalities in Condensed Matter 1988) : Etude de la dimension fractale de grands agrégats de billes flottantes millimétriques. Evolution lente des agrégats.

Constatations de base : * Une fois que les particules sont en contact, elles restent collées irréversiblement. * Les petits clusters se comportent comme des corps solides. Rôle de la friction. Mais restent facilement déformables.

Expérience Cellule (20.3 20.3 cm ), profondeur 2.54 cm avec un rebord

sur les parois pour y réduire la taille du ménisque.

Liquid : mélange glycerol eau. (90% glycerol en masse) Densité = 1.23 g/cm^3 Surface tension = 64 mN/m Dynamic viscosity m=1.75 Pa.s Longueur capillaire Lc= 2.30 mm

Particules : hydrophiles et moins denses que le fluide. Polyethylene haute densité masse volumique : s= 0.95 g/cm^3 a) diamètre D=3.175 mm B = 0.48 b) diamètre 6.350 mm B=1.91 Nylon : masse volumique : s= 1.15 g/cm^3 a) D=3.175 mm B = 0.48 b) D=2.38 mm B = 0.27 c) D=1.59 mm B = 0.12 Mesure des angles de contact q pour les particules.

Tracking des particules avec ImageJ

Attraction entre deux sphères.

L

Frame rate 4

Distance entre les centres en fonction du temps pour différentes valeur de la séparation initiale. Lorsque l’origine des temps est l’instant de contact : une seule courbe.

Faible nombre de Reynolds, inertie négligeable, Estimation des forces de frottements sur les sphères. Vitesse d’approche donne caractéristiques de la force d’attraction :

Forces visqueuses sur les sphères en mouvement.

Force de Stokes (trainée) en tenant compte de la semi-immersion des particules :

Effet de la deuxième sphère sur la trainée de la première :

Interactions hydrodynamiques : Approche de Batchelor (JFM 1976)

Bilan des forces sur les deux sphères donne :

avec

et

Fonction G de mobilité permet de tenir en compte les forces de lubrification lorsque la

distance entre sphères est très petite.

Résultats

Accord raisonnable quantitatif entre expériences et théorie, pour B~1.

La contribution de la pression hydrostatique est négligée.

Expériences à trois particules

Dynamique avant le contact peut se décrire qualitativement en utilisant la superposition linéaire des forces : > création d’un couple qui aligne le cluster de deux particules.

Après le contact deux cas se présentent selon la valeur initiale de l’angle b. Si b petit : structure est bloquée après le contact Si b grand : structure se réarrange après le contact pour un former un triangle équilatéral

Transition due à la friction

Forces capillaires internes tendent à former un triangle équilatéral (minimum d’énergie).

Friction (roulement et glissement) s’oppose aux forces capillaires internes. Petites valeurs de b correspondent à une plus grande distance entre les deux sphères les plus éloignées, donc une plus petite force capillaire. Transition quand Fcap = Friction en fonction de b Friction permet de stabiliser structures non compactes.

Chaînes de billes flottantes

En utilisant la rotation avant contact

puis la friction, il est possible de former

des chaînes de billes d’une dizaine de

particules en ajoutant successivement

des sphères de chaque côté.

Néanmoins la structure reste fragile, à

cause des réarrangements.

Conclusion

Attraction capillaire entre sphères millimétriques peut se décrire en utilisant l’approximation de Nicholson et la superposition linéaire bien que le nombre de Bond soit d’ordre 1. La contribution de la tension de ligne est dominante. Dans nos expériences, les sphères sont hydrophobes. Le point de contact entre sphères reste sous le niveau du liquide. La surface du liquide n’est pas trop déformée et les forces capillaires peuvent agir à l’intérieur du cluster.

Importance des interactions hydrodynamiques visqueuses. Rotation, due à la forte décroissance de la force avec la distance, favorise l’alignement des clusters avec une particule isolée.

Possibilité de réarrangements donnant des structures compactes.

Importance de la friction entre particules à l’échelle du millimètre.

Stabilise chaîne de sphères.

B) Structure hétérogène des agrégats granulaires formés par attraction

capillaire

Etude de la structure

d’agrégats capillaires de

grande taille en de la

fraction volumique.

Structure d’un milieu

granulaire 2D cohésif :

• Attraction capillaire entre

particules.

• Forces de contact et friction

importante.

• Pas d’agitation thermique.

Physique statistique d’un système

désordonné.

Balance de Langmuir

Travail de P. Cicuta et D. Vella Granular Character of Particle Rafts PRL 2009

Mesure de forces dans des radeaux de particules flottantes soumises à une compression axiale jusqu’à la transition de flambage (buckling).

Movie N=688

Expérience : augmenter la densité de particules en réduisant la surface du fluide

Liquide : glycerol/water 90 % densitée=1.233 Sphère de Polyethylene de diametre 3.175 mm et de densité 0.95 Entonoir avec un revêtement hydrophobe. Particules repoussées par les parois Entonoir : Angle d’ouverture 60 degres Diametre max 250 mm

Sphères réparties aléatoirement Temps de repos Agrégats capillaires sont formés Ensuite compression homogene Détection de Particules (IDL)

f Fraction surfacique

M f maximum correspond au seuil de flambage. Relié a la transition de jamming ? (ref Vella and Cicuta PRL )

fc ~ 0.72 plus petit que pour un granulaire non noncohesif

Protocole

Diagrammes de Voronoi

Construction :

Pour chaque centre de particule, on définit une cellule telle que son intérieur est l’ensemble des points du plan plus proche de ce centre que de tout autre centre.

Structure hététerogène examinée avec les diagrammes de Voronoi

F fraction surfacique Présence de pores de grande taille Stabilisés par la friction Heterogeneité décroît avec la densité

Structure globale : statistique des tailles des cellules de Voronoi.

Pour des particules non déformables, on définit l’aire libre Free Area par Dans les granulaires 2D on observe au premier ordre une distribution G pour l’aire libre avec n ~ 3.6

Distribution des aires ? Pour des points réparties aléatoirement Distribution des aires suit une distribution G :

F = 0.5

Distribution bimodale

Différence entre la moyenne et la médiane décroît avec la fraction surfacique. Hétérogénéitée diminue.

Partie gauche : petites cellules pour les sphères en contact. Partie droite : grandes cellules, particules en contact avec des espaces vides (pores).

Remplissage progressif des pores.

La structure d’un milieu granulaire non cohésif est approché quand F augmente

Distance entre le centroide des cellules de Voronoi et le centre des particules, permet de trier les cellules de Voronoi.

Facteur de forme des cellules de Voronoi

Defini comme

Quand la densité augmente, les cellules deviennent plus régulières.

Introduit par Moucka et Nezbeda (PRL 94 (2005)) Egal à 1 pour des cercles Egal à 1.103 pour des hexagons réguliers

Distance à l’ordre hexagonal avec le facteur de forme des cellules de

Voronoi Defini par :

Au cours de la compression, le système devient plus ordonné, moins hétérogène, mais l’ordre hexagonal n’est pas atteint.

Structure à petite échelle Fonction de corrélation de paire

Crédits : D. Vella, E. Katzav, M. Adda Bedia pour la solution de l’équation de Percus-Yevick

Compaison avec le

cas de disques durs

Solution donnée par

l’équation de

Percus Yevick

equation.

Ordre hexagonal à

courte portée donné

à la formation de

l’agrégat.

Faible dépendance

avec f

Amplitude du premier pic de la fonction de corrélation de paire.

Comportement inhabituel dû au balayage des particules par l’attraction à faible densité, qui sont amenées au contact. Probabilité de trouver des particules au contact est plus importante avec attraction que sans. A plus haute densité, l’espace pour modifier la distribution spatiale des particules est réduit.

Connectivité moyenne.

<z> augmente mais n’atteint pas la valeur 6 d’un cristal hexagonal Jamming est attendu pour 3 <z> 4 pour un granulaire 2D avec friction.

Nombre moyen de voisins en contact

Ordre orientationel pour les particules en contact

Présence d’une substructure hexagonale lors de la formation de l’agrégat. Faible évolution avec la fraction surfacique. Loin de la cristalisation.

Conclusion ● Nouveau modèle expérimental pour étudier le rôle de l’attraction sur la structure 2D d’un système athermique de particules circulaires. Exemple de granulaire cohésif. ● Ordre à courte portée introduit lors de la formation de l’agrégat. Réarrangements ● A basse densité : Structure Hétérogène poreuse organisée par l’attraction. ● A haute densité : effets stériques deviennent dominants par rapport à l’attraction. On s’approche du cas de milieux granulaires non cohésifs. Le système devient plus homogène mais flambe (jamming ?) loin avant d’atteindre l’état cristallin. M. Berhanu, A. Kudrolli « Heterogeneous structure of granular aggregates with capillary interactions » PRL

Rigidity transition ? Clusters seem become rigid at high f but the situation is more complex : Viscous drag Rolling friction Attraction : normal forces for two particles in contact => friction. Rigorously no soft modes => the obtained final cluster should be always rigid, because rotation motion of one particle one itself requires a low amount of energy But a secondary rigidity transition could appear, if any particle rotation is blocked. Sliding motions are possible but cost a lot of energy, because breaking bonds is needed. A necessary condition for rigidity is the absence of pivot particle.

Idea : Find the evolution of the number of pivot particles as a function of f .

N

T

One measurement N=350

Threshold for rigidity Higher than those for connectivity

Homogeneous compression

Radial particles density remains flat when the area fraction is increased.