EMMANUEL BAUDINLAB ORATOIRE KASTLER BROSSEL

UPMC/ENS/CNRSEQUIPE HÉLIUM POLARISÉ , FLUIDES ET

SOLIDES QUANTIQUESSOUS LA DIRECTION DE PIERRE - JEAN

NACHER

Dynamique RMN non linéaire et renversement temporel dans les mélanges d'3He-4He hyperpolarisés

à basse température

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal

Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch :

Habituellement,

)relaxation ( ),( ),(lab

mBrmrm

Dttdt

d

Introduction à la résonance magnétique

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

B=B0 +dB0(r) +Brf(t)

>>

RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal

Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch :

Habituellement,

Introduction à la résonance magnétique

)relaxation(

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

B=B0 +dB0(r) +Brf(t)

>>

mBrmrm

Dttdt

d ),( ),(

lab

RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal

Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch :

Habituellement,

Introduction à la résonance magnétique

)relaxation(

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

B=dB0(r) +Brf(t)~ ~

~

),( ),(tournant

mBrmrm

Dttdt

d

RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal

Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch :

Introduction à la résonance magnétique

A forte densité d’aimantation , le champ magnétique des autres spins doit être considéré.

Terme non linéaire dans l’équation de Bloch

)relaxation(

+ Bdip(r)

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

B=dB0(r) +Brf(t)

~

),( ),(tournant

mBrmrm

Dttdt

d

~ ~

Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire

Champ dipolaire : champ magnétique local créé par l’ensemble de l’échantillon

'ˆ )ˆ'.(3 '

13cos

4)(

néchantillo 3

20

dip mzzmrr

rB

B0

r

r ’

z

m’

m

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire

Champ dipolaire : champ magnétique local créé par l’ensemble de l’échantillon

'ˆ )ˆ'.(3 '

13cos

4)(

néchantillo 3

20

dip mzzmrr

rB

élément P%

Bdip (~µ0m)

µTD

cm2.s-1

1H 0,06 dans… 55 0,03 dans B0=9T

10-5

3He 10-20 0,26 x3 (%)

2,0 10-3-10-2

129Xe ~10 0,1 0,5-1,5 10-5

rmmol.cm-3

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

3/1 xD Dans les mélanges d’3He-4He :

Bdip~µ0.P.rOrdre de grandeur : Fdip = gBdip/2p

Effets du champ dipolaire lointain

Instabilité de précession à grand angle de basculement )( 0Bm

B0

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

T1/2 ~1/gBdip

Effets du champ dipolaire lointain

Instabilité de précession à grand angle de basculement

Croissance exponentielle du défaut d’aimantation moyenne (S-S0)

)( 0Bm

B0

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

G~ Fdip

Effets du champ dipolaire lointain : Etude numérique

m

zÉchellerelative

Cartes d’aimantation

Échelleabsolue

Signal calculé

Coupe XY

M initiale purement transverse, dM/M initiale 10-4

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo de Hahn

0,0

1,0

-1,0

Mx/M0

Y

Z

Bdip=0D =2 .10-3 cm2/sGz = 0,5 mG/cm

Modulation :kz = gGz t

180°

180°

} Perte par

diffusion

k

z

Coupe YZ

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo de Hahn et effets dipolaires

0,0

1,0

-1,0

Mx/M0

Y

Z

180°

Fdip=30 HzD =2 .10-3 cm2/sD =0Gz = 0

Avec diff.

D=0.

z

Coupe YZ

180°

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Sommaire

IntroductionI. Renversement temporel de l’évolution

instableII. Mises en œuvre et performances

Perspectives et conclusion

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

I. Renversement temporel de l’évolution instable

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

La dépendance angulaire du champ dipolaire

Dépendance spatialeDépendance angulaire

'ˆ )ˆ'.(3 '

13cos

4)(

néchantillo 3

20

dip mzzmrr

rB

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

dipdB 'mzm'2 -

Contrôler l’interaction dipolaire : le sandwich magique

Pendant la rf, Brf >> Bdip : traitement perturbatif de l’interaction dipolaire

t t

y y yrfx

Principe du sandwich magique

y

z

x

m’z

y

z

x

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

y

z

x

m’z

y

z

x

dBdip zm'2

Evolution libre

Evolution forcée

y

z

Principe du sandwich magique

y

z

x

m’z

y

z

x

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

x

m’zy

z

x

Evolution libre

Evolution forcée

dBdip zm'2

dBdip zm'-1

rfx

Principe du sandwich magique

y

z

x

m’x

y

z

x

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

y

z

x m’x

y

z

x

dBdip zm'-1

Evolution libre

Evolution forcée

x

Principe du sandwich magique

y

z

x

m’x

y

z

x

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

y

z

x m’x

y

z

x

-1

2

1/2

Evolution libre

Evolution forcée

dBdip zm'-1

dBdip zm'12_

0rfx

Principe du sandwich magique

)(d2

1)(d dipdip rBrB moyen

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

II. Résultats expérimentaux

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Préparation du mélange d’3He-4He liquide

Pompage optique par laser Polarisation 50% dans le gaz

à 300K

Temps de relaxation :des heures

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Le volume expérimental

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

1cm

Le volume expérimentalLa thermalisation

Pot à4He

lHe1,1 K

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Les antennes RMN

RéceptionEcrantageEmission

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Bobine de détectionaccordée : surtension Q

B0

f.e.m.

i

Brf

m

Influence du couplage avec le circuit de détection

Le dispositif de contre-réaction réduit le couplage échantillon / circuit de détection sans dégrader le rapport signal à bruit

Q=14 Q=1,4 Contre-réaction

x 10

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Bdip négligeable

Exemple dans l’3He hyperpolarisé gazeux à 4,2K

~9°

Expérience Simulation numérique

Les outils

Résolution de l’éq. de Bloch à 3D incluant :Bdip, D, inhomogénéité de B0 et Brf, séquences rf,…Réseau périodique cubique NxNxNsur PC : Nmax ~128

T~1,1 K x3 ~1-6%95% de l’3He en phase liquide

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo par renversement temporel t= - t

Libre LibrePiloté par rf

=t 70 ms

Bdip (µT)

0,8

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

2t 2t

? ?

t 4t

Echo par renversement temporel t= - t

Libre LibrePiloté par rf

=t 70 ms

Bdip (µT)

0,8

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

2t 2t

? ?

t 4t

Echo par renversement temporel t= - t

=t 70 ms

Bdip (µT)

0,81,0

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t 4t

Echo par renversement temporel t= - t

=t 70 ms

Bdip (µT)

0,81,01,5

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t 4t

Remonter progressivement le temps

Bdip=0,9 µT

/2 t t :’1/3

’

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t t ’

Remonter progressivement le temps

Bdip=0,9 µT

/2 t t :’1/32/3

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t t ’

Remonter progressivement le temps

Bdip=0,9 µT

/2 t t :’1/32/31

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t t ’

Amplitude du demi-écho vs Bdip

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,00,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0t 2t

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Bdip croissants

Amplitude du demi-écho vs x3

x3

0,8 %

1,3-1,6 %2,4 %

3,2-3,7 %7,3 %

Bdip (µT)0,0 0,5 1,0 1,5

0,0

1,0

0,2

0,4

0,6

0,8

Am

pli

tud

e r

ela

tive

de l

’éch

o

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

3/1 xD ne joue aucun rôle.

t 2t

Trains d’échos

Temps de cohérence de phase augmenté de 3 ordres de grandeur!

Evolution libre instable observée après le dernier sandwich

t 4t

Te=6tTe=96 ms

Bdip =0,8 µTx3 =4,1%

D~2 .10-3 cm2/s

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Dernier sandwich magique

Trains d’échos

• Evolution en 2 temps (aux longues périodes Te) :

rapide décroissance initiale : refocalisation imparfaite des cartes d’aimantations instables

lente décroissance du signal : stabilisation active de M transverse

Te=96 ms

Te=144 ms

Te=240 ms

Bdip =0,8 µTx3 =4,1%

D~2 .10-3 cm2/s

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Trains d’échos

Te=96 ms

Te=144 ms

Te=240 ms

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Te=132 ms

Te=180 ms

Te=240 ms

D~10-2 cm2/s

Observations Conclusions

Le taux de décroissance :

• Ne dépend pas de Bdip

• Est proportionnel 1/x3

• Ne dépend pas de la période du RMS

• Effet d’aimantation forte exclu

• Atténuation par diffusion…

• … mais pas à cause dB0(r)

Décroissance lente du train d’échos

Atténuation par diffusion, origine : l’inhomogénéité du champ rf

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

L’inhomogénéité du champ rf

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

ThermalisationCalcul par éléments finis des cartes

d’amplitude Brf,x Modifier la thermalisationAlternative : impulsions composites robustes contre l’inhomogénéité du champ rf

qj qjx90° 180°ce travail :

x90° 180° 180° 90°a1 a2

(Wimperis 1990)

(9% plus courte -> moins de rf, efficacité équivalente)

Défaut intrinsèque du sandwich magique

t 2t90° : rf x 1

90° : rf x 10

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

B0, Brf parfaitement homogènesRenversement idéal

Le sandwich totalement magique

M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y{

Rf x 2

90° : rf x 1

90° : rf x 10

Renversement idéal

90° : M90°, rf x 1,35

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

t 2t

Le sandwich totalement magique

90° : rf x 1

90° : rf x 10

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y{

Rf x 2

t 2t

Renversement idéal

90° : M90°, rf x 1,35

Bilan

•Observation de trains d’échos dans un échantillon dominé par les interactions dipolaires•Limites de la refocalisation comprises :

•Les améliorations à apporter : Améliorer l’homogénéité du champ rf Utiliser des impulsions composites magiques

L’atténuation de l’inhomogénéité de l’aimantation induite par :Le champ rf appliquéet pas le développement des instabilités de précession.

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Perspectives

•Caractérisation des échelles spatiales se développant lors de l’évolution non linéaire complexe

Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Perspectives

•Étude des effets conjugués du couplage dipolaire et du couplage échantillon/circuit de détection•Les séquences développées sont des outils utilisables dans de nombreux contextes : • RMN du solide• Information quantique•Applications à d’autres études dans les liquides dipolairesEmmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Merci!

Du référentiel tournant…

x

y

z

x

y

z

m

m’

y

z

y

z

…au référentiel attaché à l’aimantation

x

x

m’

m